Summary
この方法の全体的な目標は、放射光を用いた角度分解光電子分光を用いた超低温で固体の低エネルギーの電子構造を決定することです。
Abstract
物質の物理的性質は、その電子構造によって定義されます。固体中の電子がエネルギー(ω)と運動量(k)と与えられたωとkを持つ特定の状態でそれらを見つけるために、確率によって特徴付けられるスペクトル関数(K、ω)によって記述されます。この関数は、直接アルバート·アインシュタインが1921年にノーベル賞を受賞しているの説明については、よく知られている光電効果に基づいて、実験で測定することができます。光電効果において、光は物質から電子を排出表面に輝きました。アインシュタインによると、省エネは一つが試料内部の電子のエネルギーを決定することができ、知られている発信光電子の光フォトンと運動エネルギーのエネルギーを供給する。運動量の保存は、木綿に関連するkを推定することも可能になります光電子が表面に残っている角度を測定することにより、光電子のポロン。この技術の現代版は、角度分解光電子分光(ARPES)と呼ばれ、固体内部の電子の電子構造、 すなわちエネルギーと運動量を決定するために、両方の保存則を活用しています。物性物理学の局所的な問題を理解するための重要な詳細を解決するためには、3つの量を最小化する必要があります:光子エネルギーの不確かさ*、光電子と試料の温度の運動エネルギーの不確実性は。
我々のアプローチでは、放射光、表面科学、極低温分野における3つの最近の成果を兼ね備えています。我々は、1 meVのオーダーの不確かさを調整可能な貢献光子エネルギーで1 meVのオーダーとHeクライオスタット3 WHの精度で運動エネルギーを検出し、電子エネルギー分析器を放射光を使用ICHは、私たちは私たちは、Sr 2 RuO 4のといくつかの他の材料の単結晶で得られた典型的な結果を議論1 K以下に試料の温度を維持することができます。この物質の電子構造は、前例のない明快さを求めることができる。
Introduction
昨今ARPESは広く固体の電子構造を決定するために使用されます。通常、このメソッドのさまざまなバリエーションは、電子を励起させるのに必要な放射線の源によって定義されます。我々は、それが、広いエネルギー範囲で偏光と励起光子エネルギーを調整するためのユニークな機会を提供し、高強度、小さな帯域幅(エネルギーHNの不確実性)によって特徴づけられるので、放射光を使用して、それを収集するために狭いビームを集束させることができる数十ミクロンのスポットからの光電子。放射光とは、強力な磁石の定期的な取り決め(アンジュレータ)を通過する** 2 GeVのオーダーのエネルギーを持つリングを周回電子を強制的に電子蓄積リングで生成されます。磁場は、電子を偏向し、このような高速の電子がその方向を変更したとき、彼らは放射線を放出する。まさにこの放射線は、それがさらに単色化されている、いわゆるビームラインに導かれる回折格子によって、いくつかのミラーによって試料の表面に焦点を当てた。世界中の多くのそのような施設があります。当社のエンドステーションはヘルムホルツZentrumのベルリンに属しているベッシー蓄積リングのビームラインの一つに位置しています。
このARPES施設の心臓部は、電子エネルギー分析器( 図1)です。我々は、電子が表面を残すれる運動エネルギーと角度の両方に興味を持っているので、一回の測定で、それらを検出するために非常に便利です。非常に単純な原理は、このアプローチの現実になります。こうして空間フーリエ変換、焦点面のポイントに特定の角度で表面を残した電子光学レンズプロジェクト電子を実行後焦点面でのポイントに平面波を焦点光学レンズを使った基本的な実験では、(のように図1)。このように、我々は逆数、 すなわち運動量、スペースへのアクセスを得る。 distan焦点面で前方からceは角度に、したがって、光電子の運動量に相当します。今や電子はエネルギーの観点から分析する必要がある。この目的のために半球型分析器の入射スリットを電子光学レンズの焦点面に正確に配置されます。二つの半球上の電圧は、特定の運動エネルギー(エネルギーを渡す)を持つ唯一の電子が二つの半球と2次元検出器の中心線上に土地の真ん中に正確に導かれるように選択される。速くであるものは近い外側の半球に検出器にヒットします。遅くなりますものは、内側半球の方に偏向される。このように、我々は同時に角度と運動エネルギーの関数としての光電子強度分布を得ることができます。
既存の方法に比べて我々のアプローチの主な利点は、彼は3 cryomanipulatorの使用です。 ouを運ぶために、少なくとも2つの理由があります。トン低温での測定が可能です。材料の温度が高いほど、より多くのエネルギーと運動量になる電子状態アウトまみれ。この温度が広がり、高精度な電子構造を決定するには、避けなければならない。また、多くの物理的特性は、低温系の基底状態における電子構造の知識、 すなわち T = 0で、基本的に重要である時に設定されたいくつかの順序付け現象温度に依存しています。ケルビンの割にサンプルをダウンしてクールダウンするための最も効果的な方法の一つは、彼の3ガスを液化することである。サブケルビン温度に達する多くの実験では問題ではありませんが、熱放射以来、超低温の主敵は、効果的に遮蔽することができる。残念ながら、これは光電子分光実験ではそうではありません。私たちは、入ってくる光と発信電子のための自由なアクセスを提供する必要があります。これは、3 raに特別に設計されたスリットによって実現されている異なる温度を有するdiationシールド、。光子ビームと室温放射によって引き起こされる熱負荷を補うために、クライオスタットの冷却力は非常に高いはずです。これは、このように冷たい指とサンプルを冷却、液体ヘリウム3上記の蒸気圧を軽減する2つのポンプの非常に大きな排気速度によって達成される。私たちの彼3システムの設計仕様は、それが最も強力な世界的に作る。それは、おそらく1つは "寒い目に見える"、室温の窓から1 K冷たい面を見ることができる地球上で唯一の場所です。
現代の光電子分光実験のスケッチを図1に示します。シンクロトロンのビームは(緑色の破線)が1 K冷試料の表面と励起光電子を照らす。電子は角度の面(イエロー、マゼンタ、シアンのトレースdiffereに対応でソート、半球型分析器の入射スリットに投影されntの傾斜角度)、次に運動エネルギーの観点から検討を行った。 図2は、チルト角と運動エネルギーの関数としての典型的な強度分布を示す。この材料のバンド構造計算との比較(右パネル)を示していますので、このような強度分布は確かに期待されています。これは、逆格子空間に我々のウィンドウです。
レンズと半球上の電圧を走査し、縦軸(極角)の周りに試料を回転させることにより、我々は広範な結合エネルギー範囲だけでなく、これまでになく詳細で逆空間の広い領域を探索することができます。特に、チルト、極角から算出した面内運動量の両方のコンポーネントの関数としてフェルミレベルで強度をプロットする、我々は、フェルミ面(FS)に直接アクセスすることができます。
我々は実験的な量は"trueからかもしれないどの程度までの実験者の最善の見積りを理解して "不確実性"の下で*値。 "
最大8 GeVの - **低エネルギーリングは〜0.8 GeVの高エネルギーの1のエネルギーを持つことができます。
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Protocol
1。サンプルのマウント
- この実験は、ヘルムホルツZentrumのベルリンのベッシー蓄積リングによって生成される放射光を使用しています。光子は、試料が装着されている我々のエンドステーションへのビームラインを旅します。
- ここで検討されるべき材料の単結晶、ルテニウム酸ストロンチウムで始まります。試料ホルダーに接着剤にサンプルを銀系エポキシ樹脂を使用しています。銀系エポキシ樹脂は、良好な熱的および電気的接触を保証する。
- 単結晶の表面に接着剤アルミトップポスト。トップ·ポストはアトミックにきれいな表面を露出させるために、超高真空中で劈開サンプルに使用されます。
- ロードロックに試料ホルダーをマウントします。
2。超高真空と熱分離を達成
- 超高真空チャンバーの汚染を最小限にするために、ロードロックを避難させ始めます。
- 圧をモニターします。 -8約10ミリバールの圧力がいったん達成し、準備室にアセンブリを転送し、その後メインchamber.Theコールドフィンガーとサンプルホルダに特別ヘリウムポットで最良の熱接触を保証するように設計されています。
- これらのデモ版は、これは接触面積を大きくする円錐面を使用することによって達成される方法を示しています。円錐面は、互いに押し付けられると、試料ホルダと冷たい指がしっかりとチタンナットとボルトを使用して所定の位置に固定されています。
3。サンプルを置いて冷却
- 次のステップでは、東洋への搬送アームを用いて方位に沿ってコールドフィンガー内のサンプルです。室の反対側に取り付けられた支持アームに反力を印加しながらナットを締めて、サンプルの位置を修正します。
- 薙ぎ払いは、マニピュレータを移動させることにより、サンプルは、最後は支持アームとの相互作用により除去されるように上向き。
- ビームシャッターを閉じた状態で、マニピュレータを用いてビームの位置に試料を移動させます。サンプルが適所にいったんあると、cryoshieldsが適切に閉じられていることを確認してください。
- 1-Kの鍋に揚水開始し、基準温度に試料を冷却するためにヘリウム-3ガスを循環させます。温度は、サンプルに近い測定され、実験中に変更されることはありません。
- ビームラインのビームシャッターを開きます。それはアナライザのレンズの焦点であるように、サンプルの位置を調整する装置にマイクロメータのネジを使用します。この調整は非常に重要です。
4。データの収集
- セットアップの準備ができたら、アナライザの角度分解モードに切り替えて、掃引モードでスペクトルを記録。これは、2次元のエネルギー角度プロット用データを生成します。
- データを用いたフェルミ面のマップを作成します。スーパの研究のためのフェルミ準位の交差に対応する極角を選択ストロンチウムルテニウムのギャップをrconducting。
- 超伝導ギャップの動作を調査するためのストロンチウムルテニウムの超伝導転移温度の上下に選ばれた極角にあるレコードの高分解能スペクトル。
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Representative Results
ビームラインとアナライザの高分解能と一緒に我々のセットアップの超低温は、私たちは非常に高い全体的な分解能でスペクトルを記録することができます。これは図3に示されている。エネルギー分解能の通常のテストでは、金属のフェルミエッジの幅を測定することです。このケースでは、新たに蒸発インジウム膜である。正確にエッジを記述するステップ関数で畳み込んときガウス分布の半値全幅(FWHM)は、2 meVのオーダーである。固体の低エネルギーの電子構造の詳細な研究のためのより重要なのは分散機能の角度分解スペクトルである。このような例は、 図3の中央パネルに表示されます。非常に鋭いピークがこれまで超電導ARPESによって検出された最も鮮明な特徴の一つを表す鉄系超伝導体LiFeAs 1で観察される。同じことが、運動量分解能を保持しています。 0.23°のFWHMはr電子エネルギー分析器の広い角度モードのECORD値。システムは、3つの成果は、ビームラインの1 MeVの帯域幅は、アナライザの1 MeVの分解能、サンプルの1 Kの温度を組み合わせるように設計されています。この目的は、我々のシステムは "1-CubedのARPES"に名前を与えた。すべての3つのコンポーネントが最小化されている場合、一方はFWHM〜1.4 meV程度を予想するでしょう。我々の現在の測定値は2 meVのオーダーの全体的な分解能が達成できることを示している。
別の代表的な結果は、この材料は興味深い物性の広いスペクトルを有する周知の酸化物である臨界温度1.35 Kで超伝導体のSr 2 RuO 4の電子構造のわれわれの調査である。これは、銅酸化物2の後に最初に発見され、超伝導酸化物であった。その超伝導状態は珍しいです:ペアに結合電子が同じ方向に向いて自分のスピンを持っている。これがいわゆる三重項超伝導である。それSTIllはよくわかっていないままであり、主な問題は、超伝導秩序パラメータの対称性を定義することです。 ARPESの正確なタスク - そのためには、超伝導エネルギーギャップは、運動量の関数として決定されるべきである。超伝導のために必要なような低温が前光電子分光実験ではアクセスできませんでしたので、この問題に対処することはできませんでした。ここでは、これを行うための試みを行う。まず、一つはフェルミ面を決定する必要があります。このために、我々は、異なる極性の角度で多くのカットを記録しました。そのうちのいくつかは、 図4の説明のために示されています。我々は、フェルミ準位近傍にのみ強度を考慮して、両方の角度の関数としてプロットした場合、今、我々はフェルミ運動量、 すなわちフェルミ面マップの軌跡を得ることができます。このようなフェルミ面マップが計算されたフェルミ面3とともに、図5に示されている。合意は非常に良いですが、実験的なものですデータは、他にも多くの機能を示しています。そのうちのいくつかは、予期しない、珍しい4です。今、私たちは、超伝導ギャップを測定しようとすることができます。このために我々は臨界温度の上下スペクトルを記録しなければならない、 図6 の IE 1.35 Kで、我々はスペクトルのようなペアを示しています。我々は確かにいくつかの変更、エネルギーギャップのオープニングと互換性がありますが、現在でもエネルギー分解能を観察(あるいはまた、サンプルの表面に高い右できる温度は、)私たちとして明確な結論を引き出すことはできませんのSr 2 RuO 4の中でエネルギーギャップのために。
図1実験装置の概略図。
図2。左側のパネル。試験運動エネルギーと角度の関数としての光電子強度分布のPLE。固体のバンド構造が直接見られている。 右側のパネルには、同材料のバンド構造計算の結果。理論上のデータは、5から取得されます。
図3新たに蒸発インジウムフィルム。 ミドルパネルの実験的なエンドステーション。 左パネル。フェルミ端のパフォーマンス。LiFeAsの超電導試料のエネルギー分布曲線(EDC)。データは1から取得されます。 右パネルが。ZrTe 3のフェルミレベルでの運動量分布曲線(MDC)。システムの予想される全体的なエネルギー分解能は式(1K = 0.0862 meV程度)で表される。実際perfoシステムのrmanceは、我々が最初に目指したものと非常に近接しています。 拡大図を表示するには、ここをクリックしてください 。
のSr 2 RuO 4のために異なる極角(ステップ10)で記録された図4エネルギー·運動量の削減は大きな図を表示するには、ここをクリックしてください 。
図5直線偏80 eVを使って撮影したのSr 2 RuO 4のフェルミ面マップ〜1Kの光は。 拡大図を表示するには、ここをクリックしてください 。
図6。のSr 2 RuO 4の超伝導ギャップを研究するために撮影した、典型的なBスペクトル。赤い矢印は、単一のエネルギー分布曲線(EDC)に対応する勢いを示しています。 T = 970 mKでC、統合されたEDCのリーディングエッジの d シフト 。勢いウィンドウは赤い矢印の幅で表されます。ギャップは、FS上の別の点から、温度の関数としてkFのEDCのBZ対角線。 電子シフト近いバンドのFSの点に対応する。近傍でのリーディングエッジの結合エネルギーのfの典型的な温度挙動2 FSSの交差点。
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Discussion
上に示されているように、実装された方法は、単結晶の低エネルギーの電子構造を研究する上で非常に効率的です。最近の楽器の改良が洗練された多体分光法に単なるキャラとバンドマッピングツールからARPESを向けている。近代的な実験は、固体または精度の新たなレベルを有するナノオブジェクトの電子構造についての情報を提供しています。金属の場合のフェルミ面へのアクセスは、半導体、絶縁体、それらの表面状態、バンド構造と運動量に依存するフェルミ速度のエネルギーギャップは、1つは一般的なレベルでの電子構造を特徴付けることができます。第一原理計算利回りの帯域幅とフェルミ速度renormalizationsと比較し、したがって、相関の強さの面で材料の複雑さを決定します。フェルミ準位近傍の微細構造は、多くの場合、電気の間の相互作用の指紋を検出する可能性を提供nsとフォノン、プラズモンのような他の自由度は、スピン揺らぎ等系統的勢い依存の研究では、超伝導体や密度波系におけるペアリングメディエーター、例えば、支配的な相互作用とシングルアウトを識別することができます。より徹底した調査では、既存の理論や基本的なレベルで刺激的な新しいアプローチのための重要なテストを提供する、秩序パラメータの対称性の決定を含む。
すべての実験方法と同様に、いくつかの欠点があります。従って、比較的短い非弾性を有する平均自由行程、光電子が強く結晶内部に散在していることが知られている。その結果、脱出深さは、いくつかの格子定数に至るまで非常に小さくすることができる。これは、表面に方法の感度を定義し、いくつかのケースでは表面の電子構造は、バルク6から確かに異なっている。しかし、ARPESは、この状況を監視するための多くのツールを提供しています。目の一つemは種々の励起光子エネルギーの利用である。前述したように、与えられた光子のエネルギーのために、それはまた、表面に垂直な運動量の成分を推定することが可能である。 ARPESスペクトルで観測された周期構造は、1つは絶対K zを決定できるようにすると、対応する運動量分解能は、この量の不確実性を与えます。そのような方法で脱出深さの実験値は、不確定性原理のδkは z *はz〜1でδから推定することができる。メソッドの表面感度を制御する次のツールは、光の偏光可変です。これは、以前の円偏光を使用すること、それが表面と光電子信号7への一括拠出を区別することが可能であることが実証された。シンクロトロン光源で配信様々な偏光と光子エネルギーを使用してのもう一つの利点は、する可能性であるスペクトル関数の本物の特徴から行列要素の影響を解きほぐす。行列要素は運動量空間とARPESスペクトル8-10の誤解の結果の特定の領域における光電子信号を抑制することができ、遷移確率である。
明らかに、この方法は、 その場で切断することが困難であり、不可分清浄かつ平坦な表面を得る強く3D素材、あまり適していない。発信電子のフラックスは、試料ホルダ11と電気的に接触することによって補償することはできませんので、それが発生して充電を補償する必要があるので、最後に、絶縁体上のARPESははるかに複雑である。
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Disclosures
特別な利害関係は宣言されません。
Acknowledgments
私たちは感謝してロルフFollath、ローランド·ヒューベル、K.モーラ、ドミトロInosov、イェルク·フィンク、アンドレアスKoitzsch、ベルント·ブフナー、アンドレイVarykhalov、エミールRienks、オリバーレーダー、セッティThirupathaiah、デニスVyalikh、セルゲイMolodtsov、クレメンスLaubschat、ラモーナの助けを承諾ウェーバー、ヘルマン·デュール、ヴォルフガング·エーベルハルト、クリスチャンユング、トーマスブルーメ、ゲルトライヒャルト、デビッド·バチェラー、甲斐Godehusen、マーティンクニュプファー、ステファンLeßny、ディルクLindackers、ステファン·レジェ、ラルフフォクトレンダー、 "1-Cubedの"プロジェクトを構想ロニーSchönfelder、 、設計、建設及びビームラインおよびエンドステーションだけでなく、提供される組織およびユーザサポートを依頼した。
プロジェクト "ARPES 1-Cubedのは"だけでなく、直接BESSYIIとIFW-ドレスデンとしてBMBF助成 "高分解能ARPES"によって資金を供給されています。この特定作業はDFG優先プログラムSPP1458によってサポートされていました、ZA 654/1-1、BO1912/3-1とBO1912/2-2を付与します。 ECおよびBPD番目旅行資金のためにヨハネスブルグ大学の理学部をANK。 MAMA - AV、RFおよびMCはグラント契約N. 264098の下、EU -FP7/2007-2013からサポートを承諾。
Materials
Name | Company | Catalog Number | Comments |
Single crystals of ZrTe3 and TiSe2 | grown by Dr Helmut Berger, EPFL, Lausanne | ||
Single crystals of Sr2RuO4 | grown by the group of Dr Antonio Vecchione | ||
SAMPLES ZrTe3, TiSe2, Sr2RuO4 |
References
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