Vinkel-löst Photoemission spektroskopi på Ultra-låga temperaturer

Summary

Det övergripande målet med denna metod är att bestämma den låga energi elektroniska struktur fasta ämnen vid extremt låga temperaturer med Vinkel-Lösta Photoemission spektroskopi med synkrotronljus.

Abstract

De fysikaliska egenskaperna hos ett material definieras av dess elektroniska struktur. Elektroner i fasta kännetecknas av energi (ω) och momentum (k) och sannolikheten att hitta dem i en viss stat med tanke ω och k beskrivs av den spektrala funktionen A (k, ω). Denna funktion kan mätas direkt i ett experiment bygger på den välkända fotoelektrisk effekt, för en förklaring av vilka Albert Einstein fick Nobelpriset redan 1921. I den fotoelektriska effekten ljuset lyste på en yta matar elektroner från materialet. Enligt Einstein tillåter energisparande en att bestämma energin hos en elektron inuti provet, förutsatt att energin hos ljuset fotonen och kinetisk energi för den utgående fotoelektron är kända. Momentum bevarande gör det också möjligt att uppskatta k avser den till momenTum av fotoelektroner genom att mäta vinkeln vid vilken fotoelektron lämnade ytan. Den moderna versionen av denna teknik kallas Angle-Lösta Photoemission Spectroscopy (ARPES) och utnyttjar både konserveringslagar för att bestämma den elektroniska struktur, dvs energi och rörelsemängd av elektroner inuti fast. För att lösa de uppgifter som är avgörande för att förstå de aktuella problemen med kondenserade materiens fysik, tre mängder måste minimeras: osäkerhet * i fotonenergin, osäkerhet i kinetiska energi fotoelektroner och temperatur av provet.

I vår strategi kombinerar vi tre senaste framstegen inom synkrotronljus, yta vetenskap och kryoteknik. Vi använder synkrotronljus med avstämbara fotonenergi bidrar en osäkerhet i storleksordningen 1 MeV, en elektronenergi analysator som detekterar de kinetiska energierna med en precision av storleksordningen 1 MeV och en He ³ kryostat which tillåter oss att hålla temperaturen hos provet under 1 K. Vi diskuterar de exemplifierande resultat som erhållits på enkristaller av Sr ₂ RuO ₄ och några andra material. Den elektroniska strukturen hos detta material kan bestämmas med en oöverträffad klarhet.

Introduction

Numera ARPES används allmänt för att bestämma den elektroniska strukturen av fasta ämnen. Vanligtvis, är olika variationer av denna metod definieras av källan till strålningen som behövs för att excitera elektroner. Vi använder synkrotronljus eftersom det ger en unik möjlighet att ställa polariseringen och exciterings fotonen energi i ett brett energiområde och kännetecknas av hög intensitet, liten bandbredd (osäkerheten i energi HN) och det kan fokuseras till en smal stråle för att samla fotoelektroner från en fläck av några tiotals mikrometer. Synkrotronljus genereras i elektron lagringsringar tvingar elektroner cirkulerar i ringen med en energi i storleksordningen 2 GeV ** passera periodiska arrangemang av starka magneter (undulators). Magnetfältet avleder elektroner och när sådana snabba elektroner byter riktning de avger strålning. Exakt denna strålning riktas sedan in i den så kallade beamline där den ytterligare monokromatiseradgenom ett diffraktionsgitter och fokuseras på ytan av provet med flera speglar. Det finns många sådana anläggningar runt om i världen. Vår slut-stationen ligger vid en av de strålrör av BESSY lagring ring som tillhör Helmholtz-Zentrum Berlin.

Hjärtat i denna ARPES anläggning är elektronen energi analysator (figur 1). Eftersom vi är intresserade av både den kinetiska energin och vinkel vid vilken elektroner lämnar ytan, är det mycket bekvämt att detektera dem i en enda mätning. En mycket enkel princip gör detta tillvägagångssätt verklighet. Som i en grundläggande experiment med en optisk lins, som fokuserar en plan våg i den punkt i bakre fokalplanet så utför rumslig Fouriertransformation, elektronen optisk lins projekt elektroner som lämnat ytan vid viss vinkel till en punkt i fokalplanet ( Figur 1). På så sätt får vi tillgång till den ömsesidiga, dvs fart, utrymme. Den distance från riktning framåt när det fokalplanet motsvarar vinkeln och därmed dynamiken i fotoelektron. Nu elektronerna måste analyseras i termer av energi. För detta ändamål ingångsslitsen av den halvsfäriska analysatorn är placerad exakt i fokalplanet av elektron optiska linsen. Spänningarna på två hemisfärer väljs så att endast elektroner med särskild kinetisk energi (passera energi) kommer att styras exakt i mitten av två hemisfärer och mark på den centrala linjen av den tvådimensionella detektorn. De som är snabbare slår detektorn närmare yttre halvklotet, de som är långsammare kommer att böjas mot den inre halvklotet. På så sätt kan vi få distributionen photoemission intensiteten som funktion av vinkel och rörelseenergi samtidigt.

Den största fördelen med vår strategi över befintliga metoder är användningen av han ³ cryomanipulator. Det finns åtminstone två skäl att genomföra out mätningarna vid låga temperaturer. Den högre temperaturen hos materialet, desto utsmetade ut det elektroniska blir i energi och rörelsemängd. För att bestämma den elektroniska strukturen med hög precision denna temperatur breddning måste undvikas. Även många fysikaliska egenskaper är temperaturberoende, vissa beställning fenomen som anges i vid låga temperaturer och kunskapen om den elektroniska strukturen i grundtillståndet för systemet, dvs vid T = 0, är av grundläggande betydelse. Ett av de mest effektiva sätten att kyla ner provet ner till tiondels Kelvin är att smälta Han ³ gas. I många experiment når sub-Kelvintemperaturer är inte ett problem, eftersom värmestrålningen, den största fienden av ultra-låga temperaturer kan avskärmas effektivt. Tyvärr är detta inte fallet i photoemission experiment. Vi måste ge fri tillgång till det inkommande ljuset och utgående elektroner. Detta realiseras genom speciellt utformade slitsar i tre ramedling sköldar, med olika temperaturer. För att kompensera för värme belastningen som orsakas av fotonstrålen och rumstemperatur strålning, bör den kyleffekt kryostatens vara mycket hög. Detta uppnås genom den mycket stora pumphastighet av två pumpar som reducerar ångtrycket ovanför vätskan han ^3, och kyler det kalla fingret och provet. De konstruktionsspecifikationer i vårt Han ^3-system gör den till den mest kraftfulla i världen. Det är kanske den enda platsen på jorden där man kan se en 1 K kall yta genom en rumstemperatur fönster, den "kallaste synliga".

Skissen av moderna fotoemission experimentet visas i figur 1. Den synkrotron stråle (streckad grön linje) belyser 1 K kall yta av provet och hetsar fotoelektroner. Elektroner beräknas ingångsslitsen av halvsfäriska analysator, sorterade i termer av vinkeln (gul, magenta och cyan spår motsvarar different lutningsvinklar) och sedan analyseras i termer av kinetisk energi. Figur 2 visar den typiska intensitetsfördelningen som en funktion av lutningsvinkeln och kinetisk energi. En sådan intensitetsfördelning är faktiskt förväntas eftersom jämförelse med beräkningar bandstruktur av detta material visar (höger panel). Detta är vårt fönster till ömsesidig rymden.

Genom att skanna spänningar på objektivet och halvklot och rotera provet kring den vertikala axeln (polära vinkeln) kan vi utforska det breda bindande energiområdet samt breda områden för ömsesidigt utrymme med oöverträffad detaljrikedom. I synnerhet, konspirera intensiteten vid Fermi-nivån som en funktion av båda komponenter i planet fart, beräknat från tilt och polära vinklar, har vi direkt tillgång till Fermi yta (FS).

* Under "osäkerhet" vi förstår försöksledaren bästa uppskattning av hur långt en experimentell mängd kan vara från "sannavärde. "

** Den låga energi ringen kan ha en energi av ~ 0,8 GeV, med hög energi en - upp till 8 GeV.

Protocol

1. Montering av prov

1. Detta experiment använder synkrotronljus produceras av BESSY lagring ring av Helmholtz-Zentrum Berlin. Fotonerna reser beamline till vår slut-station där ett prov är monterad.
2. Börja med en enda kristall av det material som ska undersökas, här strontium ruthenate. Använda silver-baserade epoxi för att limma provet till provhållaren. Den silver-baserade epoxi säkerställer god termisk och elektrisk kontakt.
3. Lim aluminium topp-post till ytan av den enda kristallen. Top-post kommer att användas för att klyva provet i ultrahögvakuum att exponera en Atomically ren yta.
4. Montera provhållaren i lasten lås.

2. Att uppnå ultrahögvakuum och värmeisolering

1. Börja evakuera lasten låset för att minimera kontaminering av ultrahög vakuumkammare.
2. Övervaka trycket. När ett tryck på ca 10 ^-8 mbar haruppnåtts, överföra enheten att förbereda kammaren och därefter till den huvudsakliga chamber.The kalla finger och provhållaren är speciellt utformade för att garantera bästa möjliga termisk kontakt med helium potten.
3. Dessa demonstration versioner visar hur detta uppnås genom att använda koniska ytor för att öka området för kontakt. De koniska ytorna pressas mot varandra och provhållaren och köldstaven är fast fixeras på plats med användning av en titan-mutter och bult.

3. Positionering och kylning av provet

1. Nästa steg är att orientera provet inom det kalla fingret längs azimut med överföringsarmen. Fixera positionen av provet genom att dra åt muttern samtidigt som en motkraft med stödarmen fäst till motsatta sidan av kammaren.
2. Klyver provet genom att flytta roboten uppåt så att den övre-inlägget avlägsnas genom interaktion med den uppbärande armen.
3. Med balken slutaren stängd, flytta provet på plats i strålröret med manipulatorn. När provet är på plats, se till att cryoshields är stängda ordentligt.
4. Börja pumpa på 1-K-potten och cirkulera den helium-3 gas för att kyla provet till bastemperatur. Temperaturen mäts nära provet och kommer inte att ändras under experimentet.
5. Öppna strålen slutare av strålröret. Använd mikrometerskruvar på apparaten för att justera läget av provet så att den är i fokus för analysatorns linsen. Denna justering är avgörande.

4. Samla in data

1. När installationen är klar, växla till vinkeln-löst läge av analysatorn och registrera spektrum i svepta läge. Detta kommer att generera data för tvådimensionella energi-vinkel tomter.
2. Konstruera en Fermi yta karta med hjälp av data. Välj polära vinklar som motsvarar Fermi plankorsningar för studier av superconducting gap av strontium ruthenate.
3. Registrering med hög upplösning spektra vid de valda polära vinklar över och under den supraledande övergångstemperaturen av strontium ruthenate att undersöka beteendet hos den supraledande gapet.

Representative Results

De extremt låga temperaturerna i vår inställning tillsammans med den höga upplösningen på strålröret och analysatorn ger oss möjlighet att spela in spektra med mycket hög total upplösning. Detta illustreras i figur 3. Den vanliga test av energi upplösning är att mäta bredden av Fermi kanten av en metall. I detta fall är det ett nyligen indunstades indium-film. Den fulla bredden vid halva maximum (FWHM) i Gauss, som när faltas med steg-funktionen exakt beskriver kanten, är i storleksordningen av 2 MeV. Av större betydelse för detaljerade studier av lågenergityp elektronisk struktur av fasta ämnen är den vinkel-löst spektrum dispergerande funktionen. Ett sådant exempel visas i den mellersta panelen i figur 3. En mycket skarp supraledande topp observeras i de järnbaserade supraledande LiFeAs ¹ representerar en av de skarpaste funktionerna som någonsin upptäckts av ARPES. Detsamma gäller för fart upplösning. FWHM av 0,23 ° är record värde för den breda vinkel läget för elektronenergi analysatorer. Systemet har utformats för att kombinera tre prestationer, 1 MeV bandbredd av strålröret, 1 MeV upplösning av analysatorn och 1 K provets temperatur. Detta mål gav namnet till vårt system "1-kubik ARPES". Om alla tre komponenterna minimeras, skulle man förvänta sig att FWHM ~ 1,4 meV. Våra nuvarande mätningar visar att den totala upplösningen i storleksordningen 2 MeV kan uppnås.

En annan representativ Resultatet är vår undersökning av den elektroniska strukturen hos supraledaren Sr ₂ RuO ₄ med kritisk temperatur 1,35 K. Detta material är en välkänd oxid uppvisar ett brett spektrum av intressanta fysikaliska egenskaper. Det var den första upptäcktes supraledande oxid efter cuprates ^2. Dess supraledande tillstånd är ovanlig: elektroner kopplade parvis har sina snurrar orienterade i samma riktning. Detta är den så kallade triplett supraledning. Det still fortfarande inte väl förstådd och det största problemet är att definiera symmetri supraledande ordning parametern. För att göra det, bör supraledande energi gapet bestämmas som en funktion av fart - den exakta uppgiften för ARPES. Eftersom sådana låga temperaturer som behövs för supraledning inte tillgängliga i photoemission experiment innan var det inte möjligt att lösa detta problem. Här gör vi ett försök att göra detta. Först av allt måste man bestämma Fermi yta. För detta ändamål har vi in ​​många nedskärningar på olika polära vinklar. Några av dem visas för illustrationen i fig 4. Nu, om vi beaktar intensitet endast i närheten av Fermi-nivån, och plotta den som en funktion av både vinklar, erhåller vi locus av Fermi momenta, dvs Fermi ytan kartan. En sådan Fermi yta karta visas i figur 5 tillsammans med den beräknade Fermi ytan ^3. Avtalet är mycket bra, men den experimentelladata visar många fler funktioner. Några av dem är oväntade och ovanliga ^4. Nu kan vi försöka mäta supraledande gapet. För detta har vi att registrera spektra över och under den kritiska temperaturen, dvs 1,35 K. I figur 6 visar vi sådana par av spektra. Vi observerar faktiskt vissa förändringar som är förenliga med öppnandet av energi gapet, men även den nuvarande energi upplösning (eller kanske även temperaturen, vilket kan vara högre rätt på ytan av provet) inte tillåter oss att dra en definitiv slutsats för energi klyftan i SR ₂ RuO _4.

Figur 1. Schematisk av den experimentella inställning.

Figur 2. Vänstra panelen. Tentamencipen om photoemission intensitetsfördelningen som en funktion av kinetisk energi och vinkel. Bandstrukturen av det fasta materialet direkt ses.. Höger panel Resultaten av beräkningarna bandstruktur för samma material. Teoretiska uppgifter är hämtade från ^5.

Figur 3. Utförande av den experimentella slutstationen. Vänstra panelen. Fermi kant nyligen avdunstat indium-film. Mellersta panel. Energifördelning kurvan (EDC) i en supraledande urval av LiFeAs. Uppgifterna är hämtade från ^1.. Höger panel Momentum fördelningskurva (MDC) på Fermi-nivån i ZrTe _3. Förväntad total energi upplösning systemet uttrycks av formeln (1K = 0,0862 MeV). Den faktiska perforeradrmance i systemet är mycket nära en vi inledningsvis avsedd för. Klicka här för att se större bild .

Figur 4. Energi-momentum nedskärningar inspelade med olika polära vinklar (steg 10) för SR ₂ RuO _4. Klicka här för att se större bild .

Figur 5. Fermi yta karta över Sr ₂ RuO ₄ tagna med 80 eV linjärt polariseradeljus ~ 1K. Klicka här för att se större bild .

Figur 6. a, b Typisk spektra vidtagits för att studera supraledande gapet av Sr ₂ RuO _4. Röda pilen indikerar fart motsvarande en enda energidistribution kurvan (EDC). T = 970 mK. C, D förskjutning av framkanten av den integrerade EDC. Momentum fönster representeras av bredden av den röda pilen. Gapet motsvarar en FS punkt på bandet nära BZ diagonalen. E Skift av KF EDC som en funktion av temperatur från en annan punkt på FS. F. Typiskt temperatur beteende bindningsenergin av den främre kanten i närheten av korsning av två FSS.

Discussion

Såsom visas ovan, är den metod som genomförs mycket effektiv i att studera med låg energi elektronisk struktur av enskilda kristaller. Nya instrumentala förbättringar har vänt ARPES från enbart karakterisering och band-kartverktyg till en sofistikerad många-kropp spektroskopi. En modern experiment ger information om den elektroniska strukturen av en fast eller en nano-objekt med en ny nivå av precision. Tillgång till Fermi yta vid en metall, kan energi luckor i halvledare och isolatorer, deras tillstånd yta, strukturer band och momentum beroende Fermi hastigheter en att karakterisera den elektroniska strukturen på en allmän nivå. Jämförelse med ab-initio-beräkningar avkastningen bandbredd-och Fermi hastighet renormalizations och därmed bestämmer komplexiteten hos materialet i termer av styrka korrelationer. Fina strukturer nära Fermi-nivån ger ofta möjlighet att upptäcka fingeravtryck av interaktion mellan elektrons och andra frihetsgrader, som fononer, plasmoner, kan spin-fluktuationer etc. Systematiska fart beroende studier identifiera dominerande interaktion och peka ut, till exempel en parning medlare i supraledare eller densitet system våg. Mer grundliga utredningar innebär fastställandet av symmetri ordning parametern, vilket ger viktiga tester för befintliga teorier eller stimulera nya metoder på en grundläggande nivå.

Som i varje experimentell metod, finns vissa nackdelar. Det är känt att fotoelektroner starkt spridda inuti kristallen, vilket har en relativt kort oelastisk fria medelväglängden. Som ett resultat, kan fly djupet vara mycket liten, ned till flera gitterkonstanter. Detta definierar känsligheten hos metoden till ytan och i vissa fall den elektroniska strukturen av ytan är mycket olika från huvuddelen ^6. Men erbjuder ARPES många verktyg för att övervaka situationen. En av them är användningen av olika energier excitation fotonen. Såsom har nämnts tidigare, för en given fotonenergi är det möjligt att också uppskatta den del av rörelsemängd vinkelrätt mot ytan. Observerade periodiska strukturer i ARPES spektra tillåter en att bestämma absoluta k _z och motsvarande fart upplösning ger osäkerhet i denna mängd. På så sätt det experimentella värdet av flykt djupet kan uppskattas från den osäkerhet princip δ k _z * δ _z ~ 1. Nästa verktyg för att styra ytan känsligheten hos förfarandet är variabel polarisation av ljuset. Det visades tidigare att använda cirkulärt polariserat ljus är det möjligt att skilja mellan yta och bulk bidrag till photoemission signalen ^7. En annan fördel med att använda olika polarisationer och fotonenergier levererats av synkrotronljus ljuskällan är möjligheten attreda ut effekterna matriselement från äkta funktioner i spektrala funktionen. Matrisen elementet är en övergång sannolikhet som kan undertrycka photoemission signal i vissa regioner i fart utrymme och resultera i felaktig tolkning av ARPES spektra ^8-10.

Uppenbarligen, är metoden inte mycket lämplig för starkt 3D material, som är svåra att klyva in situ och får atomiskt rena och plana ytor. Slutligen är ARPES på isolatorer mycket mer komplicerat, eftersom det är nödvändigt att kompensera laddningen inträffar eftersom flödet av utgående elektroner inte kan kompenseras genom elektrisk kontakt med provhållaren ^11.

Materials

Name	Company	Catalog Number	Comments
Single crystals of ZrTe3 and TiSe2			grown by Dr Helmut Berger, EPFL, Lausanne
Single crystals of Sr2RuO4			grown by the group of Dr Antonio Vecchione
SAMPLES ZrTe3, TiSe2, Sr2RuO4