Waiting
Login processing...

Trial ends in Request Full Access Tell Your Colleague About Jove
JoVE Journal Engineering
Click here for the English version

Engineering

أنواع جديدة والتوافر الحيوي قياسات البلوتونيوم البيئة عن طريق الإنتشار في أغشية رقيقة

Published: November 9, 2015 doi: 10.3791/53188
Automatic Translation
1, 2, 3, 1, 1
1Institute of Radiation Physics, Lausanne University Hospital, 2Federal Office of Public Health, Bern, Switzerland, 3Laboratory of Ion Beam Physics, ETH Zurich

Summary

ويقترح تقنية تدرجات ناشر في الأغشية الرقيقة (DGT) للدراسات أنواع جديدة من البلوتونيوم. يصف هذا البروتوكول التجارب نشر يحقق في سلوك بو (IV) وبو (V) في وجود المواد العضوية. DGTs نشرها في الربيع الكارستية تسمح تقييم التوافر البيولوجي للبو.

Abstract

امتصاص البيولوجي من البلوتونيوم (بو) في النظم الإيكولوجية المائية يثير القلق بصفة خاصة نظرا لأنه هو باعث ألفا الجسيمات مع نصف العمر الطويل الذي يمكن أن يساهم إلى تعرض الكائنات الحية والبشر. هو عرض التدرجات ناشر في تقنية الأغشية الرقيقة هنا لفي الموقع قياسات بو التوافر البيولوجي وأنواع جديدة. خلية نشر شيدت لتجارب معملية مع بو والبروتوكول وضعت حديثا تجعل من الممكن لمحاكاة السلوك البيئي للبو في الحلول النموذجية من مختلف التراكيب الكيميائية. تعديل التأكسد إلى بو (IV) وبو (V) وصفها في هذا البروتوكول هو ضروري من أجل التحقيق في الكيمياء الأكسدة معقدة من البلوتونيوم في البيئة. معايرة هذه التقنية والنتائج التي تم الحصول عليها في التجارب المعملية تمكن لتطوير جهاز DGT محدد لفي الموقع قياسات بو في المياه العذبة. قياسات مطياف الكتلة القائم على دواسة البنزينبو التي تراكمت DGTs في الربيع الكارستية يسمح تحديد التوافر الحيوي من البلوتونيوم في بيئة المياه العذبة المعدنية. تطبيق هذا البروتوكول لقياسات بو باستخدام أجهزة DGT لديها امكانات كبيرة لتحسين فهمنا لأنواع جديدة ونقل البيولوجي من البلوتونيوم في النظم الإيكولوجية المائية.

Introduction

البلوتونيوم هو الحاضر النويدات المشعة الاصطناعية في البيئة نتيجة لتداعيات العالمي في أعقاب اختبارات القنبلة النووية والحوادث النووية. كيمياء الأكسدة من البلوتونيوم آثار هامة للهجرة والدراجات البيولوجية الكيميائية في النظم المائية البيئية 1. البلوتونيوم لديه الكيمياء المعقدة ويمكن أن توجد في أربع ولايات الأكسدة (III، IV، V، VI) في نفس الوقت. ولذلك، فإن توزيع الأنواع الأكسدة من البلوتونيوم في المياه الطبيعية حساس للغاية البيئة الكيميائية المحلية 2،3. الدولة أكسدة البلوتونيوم يعتمد أيضا على أصل المصدر - هذا البيان يكتسي أهمية معظمها لبيئات ملوثة ومواقع التخلص منها. أنواع البلوتونيوم انخفاض (+ III و+ IV) تم العثور على الغالب في بيئات الأكسجين وتنشأ من تداعيات العالمي ومخزنة النفايات السائلة النفايات، في حين التأكسد أعلى (+ V و+ VI) يمكن العثور بين المنتجات اضمحلال الأكتينات أخرىوفي بيئات ناقصة الأكسدة 4.

يمكن التنبؤ التنقل والسلوك البيئي من البلوتونيوم إلى حد ما من أنواع جديدة الأكسدة. البلوتونيوم في + الثالث والرابع + التأكسد موجودة في الغالب في المرحلة الصلبة وزاد القدرة على فاكهة الغبيراء للالغرويات غير العضوية والتي تحدث بشكل طبيعي المواد العضوية (NOM) الجزيئات. ويعتبر البلوتونيوم في + الثالث والرابع + التأكسد أن تكون أقل المحمول. يمكن أشكال أكسدة أكثر قابلية للذوبان من البلوتونيوم (+ V و+ VI، V + يجري على الأرجح) 5 يحتمل أن تساهم في نقل البيولوجي العالي للأحياء المائية بسبب التنقل العالي. ومع ذلك، في وجود NOM، وخاصة حمض الدبالية، بو (V) يجري تخفيض 17، تحويل التقسيم عدة أوامر من حجم لصالح هطول الأمطار. على الرغم من أن نسبة التخفيض بو (V) لبو (IV) هو 4-5 أوامر من حجم أسرع من رد فعل عكسي، إعادة تحشد بو (IV) في ظل ظروف المؤكسدة أماهذ أيضا أن تأخذ المكان 1. وقد أظهرت البيانات التجريبية الأخيرة على الرواسب المعدنية المعدلة مع بو (IV) وتعرض لظروف المؤكسدة الطبيعية أن تركيز للذوبان بو في المرحلة المائية ازدادت بمرور الزمن 1،6. يفسر الباحثون ذلك عن طريق الامتزاز الأكسدة بو (IV) وتشكيل أكثر قابلية للذوبان بو (V) وبو (VI) الأنواع. أكسدة بو (IV) قد تحدث أيضا بسبب أكاسيد المنجنيز واجه طبيعي 7. هذه الملاحظات مهمة لتقديم النماذج التوافر البيولوجي وتقييم المخاطر البيئية للتخلص من النفايات والمواقع الملوثة.

دراسات على التوافر البيولوجي وأنواع جديدة من البلوتونيوم هي مهمة صعبة في كل من المختبر وفي الموقع الشروط. تركيزات منخفضة البيئية، وتنوع الأنواع الأكسدة والاختزال والتفاعلات مع الغرويات الطبيعية تجعل من الصعب محاكاة سلوك البيولوجية الكيميائية من البلوتونيوم. تقنية تدرجات ناشر في الأغشية الرقيقة (DGT) على أساسيستخدم بشكل واسع انتشار الأنواع الملوثة حرة وعطوب من خلال بولي أكريلاميد (PAM) هلام للمقاييس البيئية من العناصر النزرة 8. تمثل العينات DGT جهاز ثلاث طبقات مصنوعة من مرحلة ملزمة (بالنسبة لغالبية المعادن النزرة هو الراتنج Chelex الواردة في هلام PAM)، طبقة الجل ناشر (هلام PAM متفاوتة السماكة) وغشاء فلتر حماية جل و عقد التجمع معا. أفلام رقيقة من الجل بولي أكريلاميد، التي تتألف من 85٪ من المياه، وتمكين الأنواع المعقدة حرة وعطوب لنزع فتيل بسرعة أكبر من البلوتونيوم بد أن جزيئات NOM كبيرة أو الجسيمات الغروية الطبيعية. ويطلق على انشاء تهدف إلى دراسة نشرها البلوتونيوم في أفلام هلام PAM رقيقة في ظروف المختبر خلية نشر 9.

خلية نشرها هي سفينة يومين المقصورة حيث مترابطة اثنين من مقصورات منفصلة قبل افتتاح سطح معين. افتتاح، أي نافذة بين مجلسين جontains قرص من هلام نشر سمك معين. اقمنا خلية تفلون مع اثنين من مقصورات 100 مل ونافذة نشر دائري 1.7 سم وقطرها. واحد المقصورة هي قابلة للإزالة، وتسهيل التجمع. A 0.5 سم أخدود واسعة منحوتة حول النافذة نشر على مقصورة ثابتة يعمل على وضع القرص هلام ناشر. يجب أن يكون عمق الأخدود مشابه لسمك هلام PAM المعدة للاستخدام. نختار للعمل مع 0.39 ملم هلام PAM، مما عمق الأخدود في الخلية نشرها لدينا هو 0.39 ملم. وتعطى صورة مفصلة للخلية نشر في الشكل 1.

عندما يتم وضع محلول يحتوي على البداية البلوتونيوم في حجرة واحدة (A)، نشرها الأنواع بو ستنشئ التدرج تركيز في هلام وسوف تبدأ في التراكم في المقصورة الثانية (B)، الذي يحتوي في البداية حل من نفس التركيب الكيميائي دون بو . يتم تعريف التركيز الأولي من الأنواع بو في مقصورة A بحيث remaiنانوثانية ثابتة أو تغييرات صغيرة جدا (بنسبة 1٪ -2٪ على الأكثر) في كافة مراحل التجربة نشرها. بالتآمر كمية تنتشر بو مقابل الوقت يوفر وسيلة لتحليل التنقل من الأنواع بو السائدة في الظروف البيئية محاكاة مختلفة. نشر في الأغشية الرقيقة ويوفر بديلا قيما لإجراء دراسات عن بو التنقل وأنواع جديدة ويمكن تطبيقها بنجاح في الظروف الميدانية 10. يمكن للمرء أن تحل محل الخلايا نشرها من قبل العينات السالبة، وتصنيعها مع حزب الأصالة والمعاصرة جل ناشر والراتنج Chelex كمرحلة ملزمة، والذي يعمل على تراكم نشرها الأنواع بو. يمكن أن يتعرض له مثل هذه العينات في الظروف الميدانية - وكمية من البلوتونيوم المتراكمة في الراتنج أن تدل على أنواع جديدة والتوافر البيولوجي للبو في البيئة منها 10.

في هذا العمل، كنا خلية نشر للتحقيق في التنقل من البلوتونيوم (IV) وبو (V) الأنواع وتفاعلاتها مع NOM في ظروف المختبر. فوrthermore، طبقنا العينات DGT سلبية كبيرة من سطح 105 سم 2 لدراسة التوافر الحيوي من البلوتونيوم في الربيع الكارستية من جورا السويسرية جبال (Venoge نهر) حيث تم العثور على جزء كبير من البلوتونيوم في أجزاء الخلايا من الطحالب المائية في العمل السابق 11. بسبب مستوى منخفض جدا من البلوتونيوم الموجود في هذه البيئة البكر، كانت تستخدم الطيف الكتلي (AMS) التقنيات المعتمدة مسرع المتاحة في ETH زيورخ لقياس النظائر البلوتونيوم.

Protocol

1. البلوتونيوم الراسم إعداد

  1. بو (IV) إعداد التتبع
    1. من محلول المخزون بو نقل قسامة المناسبة التي تحتوي على المبلغ المطلوب من البلوتونيوم للتجربة في كوب 25 مل دورق. العمل مع 10 بيكريل من 239 بو في وقت واحد.
    2. إضافة 1 مل تتركز HNO 3، 0.6 مل 1 H M NaHSO 4، 0.4 مل تتركز 2 SO 4. تتبخر للجفاف على طبق ساخن. الحرارة ببطء على حرارة 200 درجة مئوية في البداية لتجنب الإسقاط الحمضية.
    3. بمجرد أن يتم ترك أي السائل في كوب، يصلب بقايا في 400 ° C - 500 درجة مئوية حتى تنبثق أي أبخرة بيضاء. بقايا بيضاء عندما تبرد وقابل للذوبان في المخزن المؤقت الذي تم اختياره لهذه التجربة.
      ملاحظة: بو (IV) مصدر أعدت بهذه الطريقة يمكن تخزين الجاف تصل إلى عدة أشهر 12.
  2. إعداد بو (V) التتبع 13
    1. بو الأكسدة
      1. نقل قسامة من ستو بوحل المسيخ إلى 20 مل من البلاستيك السائل التلألؤ قنينة مع غطاء مانعة للتسرب. العمل مع 10 بيكريل من 239 بو في وقت واحد. إضافة 0.01 مل من 0،01 M برمنجنات 4 وترك الخليط في الظلام لمدة لا تقل عن 6 ساعة.
    2. بو (VI) استخراج
      1. قبل استخراج إعداد محلول 0.5 M thenoyltrifluoroacetone (TTA) في الهكسان الحلقي وحمايته من التعرض للضوء. إعداد دائما هذا الحل مباشرة قبل كل تجربة.
      2. إضافة إلى بو حل أكسدة 2 مل من 0.1 M CH 3 COONa في درجة الحموضة 4.7 و 2 مل من 0.5 M thenoyltrifluoroacetone (TTA) في الهكسان الحلقي. التفاف زجاجة مع رقائق الألومنيوم للحفاظ على خليط التفاعل في الظلام، ويهز لمدة 10 دقيقة. فصل المرحلة العضوية التي تحتوي بو (VI) مع ماصة ونقل إلى قارورة زجاجية نظيفة.
    3. بو (VI) لبو (V) اختزال ضوئي الإحداث
      1. ترك قنينة زجاجية تحتوي بو (VI) -TTA مجمع في الهكسان الحلقي في ضوء الغرفة لمدة 2 ساعة.
    4. بو (V) استخراج
      1. إضافة إلى المناطق المعرضة للضوء الحل 1 مل من 0.1 M CH 3 COONa في الرقم الهيدروجيني 4.7 ويهز لمدة 5 دقائق. إزالة المرحلة المائية، التي تحتوي على البلوتونيوم (V). تحديد تركيز هذا المصدر التلألؤ السائل الفرز اتخاذ قسامة 100 ميكرولتر.
        ملاحظة: إعداد بو (V) حلول مباشرة قبل كل تجربة منذ الاستقرار على المدى الطويل من البلوتونيوم في + V حالة الأكسدة يجري استجوابه.

2. إعداد الحلول المستخدمة في التجارب

  1. إعداد الحلول مخزنة
    1. جعل 10 ملي حل MOPS (3- (N -morpholino) حمض propanesulfonic) العازلة. تأخذ 200 مل من هذا المحلول والتكيف مع درجة الحموضة المطلوبة قطرة بالإضافة الحكيمة 0.1 M حمض الهيدروكلوريك (الرقم الهيدروجيني 6.5 للاستخدام مع بو (IV) ودرجة الحموضة 5.5 للاستخدام مع بو (V)).
  2. إعداد الحلول لإجراء التجارب مع بو (IV)
    1. حل A
      1. حل بو (IV) التي أعدت في الخطوة 1.1 في حد ذاتهملليلتر veral من 10 ملي اجتماعات الأطراف مخزنة الحل في درجة الحموضة 6.5. اغسل الكأس مع نفس الحل.
      2. تبرزي حجم 72 مل لمع 10 ملي اجتماعات الأطراف حل مخزنة في درجة الحموضة 6.5. تحقق من درجة الحموضة وإعادة ضبط 6.5 مع 0.1 M هيدروكسيد الصوديوم. نقل 72 مل من هذا المحلول في كوب نظيف - وهذا هو (A) حل لإدخالها إلى مقصورة ألف من خلية نشرها.
    2. الحل B
      1. خذ 72 مل من 10 ملي اجتماعات الأطراف مخزنة الحل في درجة الحموضة 6.5. إضافة 0.75 مل من 1 M نا 2 SO 4. تحقق من درجة الحموضة، وإعادة ضبط 6.5 إذا لزم الأمر. نقل 72 مل من هذا المحلول في كوب نظيف - وهذا هو «B» حل لإدخالها «B» مقصورة الخلية نشرها.
    3. إعداد الحلول مع NOM
      1. تزن 1.4 ملغ من تجميد المجفف فولفيك أو حمض الدبالية إلى الحصول على تركيز 20 جزء في المليون وحلها في «A» containi الحلنانوغرام بو (IV). يعد هذا الحل 24 ساعة السابقة لهذه التجربة، والسماح للموازنة.
  3. إعداد الحلول لإجراء التجارب مع بو (V)
    1. حل A
      1. حل بو (V) التي تم الحصول عليها في الخطوة 1.2.4 في 72 مل من 10 ملي اجتماعات الأطراف مخزنة الحل في درجة الحموضة 5.5. إضافة 0.75 مل من 1 M نانو 3. تحقق من درجة الحموضة والتكيف مع 5.5 إذا لزم الأمر. نقل 72 مل من هذا المحلول إلى دورق نظيفة. إعداد الحل مع بو (V) مباشرة قبل التجربة.
    2. الحل B
      1. خذ 72 مل من 10 ملي اجتماعات الأطراف مخزنة الحل في درجة الحموضة 5.5. إضافة 0.75 مل من 1 M نانو 3. تحقق من درجة الحموضة والتكيف مع 5.5 إذا لزم الأمر. نقل 72 مل من هذا المحلول إلى دورق نظيفة.
    3. إعداد الحلول مع NOM
      1. تزن 1.4 ملغ من تجميد المجفف فولفيك أو حمض الدبالية للحصول على تركيز من 20 جزء في المليون وتذوب في محلول يحتوي على بو (V). ترك الحل لمدة 24 ساعةللوصول إلى حالة مستقرة بين بو (IV) وبو (V) الأنواع. قبل التجربة نشرها إجراء استخراج مرحلة السائل لتحديد جزء من البلوتونيوم (V) كما هو موضح في القسم 3.4.2.

3. التجارب المعملية إنتشار

  1. إعداد PAM هلام
    1. الرطب علبة بلاستيكية مع عدة ملليلتر من الكهارل (على سبيل المثال، 10 ملي نانو 3)، وضع شريط الجل PAM في والتوسع بشكل موحد على السطح. ضع بحذر لكمة حادة من 2.7 سم في القطر على سطح هلام. تجنب انزلاق لكمة على سطح هلام.
    2. استخدام الإضاءة المركزة المحلية إذا لزم الأمر، فإنه قد يساعد على تصور هلام PAM شفافة. اضغط على لكمة بحزم ضد سطح هلام وإطلاق سراح بمجرد قطع عليه.
  2. جمعية الخلية نشر
    1. ضع القرص PAM هلام مع ملاقط في أخدود خلال نافذة نشرها بطريقة سلسة الوجه. بدوره المسمار بحيث يكون TWس مقصورات للخلية نشر عقد معا، مترابطة عبر القرص هلام PAM.
    2. علامة A ومقصورات B خلية نشر و. تجميع الخلية نشرها مع القرص هلام مباشرة قبل كل تجربة. لا تسمح للهلام لتجف.
  3. إطلاق تجربة نشر
    1. صب ببطء الحلول A و B في مقصورات المقابلة. تأكد من أن كل الحلول وسكب في نفس السرعة من أجل توفير حجم مساو في كل حجرة في أي وقت، وإلا فإن جل ناشر يمكن أن تتلف.
    2. إطلاق جهاز ضبط الوقت بمجرد أن الحلول في الخلية. ضع خلاطات كهربائية مصغرة فوق الخلية نشرها. في هذا الوقت بدأت تعتبر التجربة نشرها.
  4. أخذ عينات التجربة في جميع أنحاء نشرها
    1. أخذ عينات من حجم مساو في فترات زمنية منتظمة من المقصورات A و B في نفس الوقت من اجل الحفاظ على كميات ثابتة طوال experimeالإقليم الشمالي.
      1. أخذ عينة 1.00 مل في وقت واحد في كل مقصورة على الفور في بداية التجربة لتحديد تركيز بو الأولي في حجرة.
      2. استخدام الفاصل الزمني أخذ العينات من 10 دقيقة في التجارب دون إضافة NOM و 20 دقيقة إلى عدة ساعات في التجارب مع حمض الدبالية. 2.00 مل قسامات كافية لتوفير حساسية جيدة لقياس ألفا الطيفي.
    2. استخراج مرحلة السائل بو (IV) وبو (V)
      1. في نهاية التجربة نشر اتخاذ منفصل 4 مل عينات من ألف والمقصورات B في البلاستيك اختبار أنابيب مع قبعات مانعة للتسرب. تحمض العينات مع 1 مل 2 M حمض الهيدروكلوريك.
      2. إضافة 5 مل من 0.5 M التسويات الدولية (2-إيثيل هيكسيل) حامض الفوسفوريك (HDEHP) حل في الهكسان الحلقي وتستنهض الهمم اختبار أنابيب بقوة لمدة 5 دقائق. ترك عينات للسماح للمرحلة الانفصال. إزالة المرحلة المياه التي تحتوي على البلوتونيوم (V).
    3. الخلفي استخراج-بو (IV)
      1. الخلفي السابقالجهاز بو (IV) من مرحلة العضوية المتبقية مع 5 مل من 5٪ (NH 4) 2 C 2 O 4.

العلاج 4. عينة

  1. عينات سبايك مع معيار الداخلية
    1. عينات ارتفاع ليتم تحليلها مع التتبع العائد. استخدام ارتفاع 1.00 مل من 242 بو التتبع من 25 من mbq -1 مل تركيز النشاط للمقاييس ألفا الطيفي.
  2. أكسدة مصفوفة عينات '
    1. تتبخر عينات للجفاف على طبق ساخن مع 2.00 مل من المركز HNO 3.

5. الفصل الإشعاعية بو

  1. ضبط بو حالة الأكسدة
    1. حل العينات الجافة من وجهة 4.2.1 في 5 مل 8 M HNO 3، إضافة 20 ملغم نانو 2، وعينات الحرارة عند 70 درجة مئوية خلال 10 دقيقة. هذه الخطوة تتيح ضبط حالة الأكسدة من البلوتونيوم ل+ IV.
  2. استخراج المرحلة الصلبة بو
    1. الرطب القائم على أمين رباعي أنيون العمود راتنج التبادل (مثل TEVA) مع 1.5 مل 8 M HNO 3. استخدام الأعمدة الصغيرة المصنوعة من 1 مل ماصة مع 100 ملغ من الراتنج مكيفة مع 1.5 مل 8 M HNO 3.
    2. تمرير حل من نقطة 5.1.1 من خلال العمود الراتنج مع معدل تدفق حوالي 1 مل دقيقة -1. شطف الكأس عينة مع 2 مل 8 M HNO 3 ثلاث مرات وانجراف نقل إلى الراتنج الأعمدة.
  3. أزل بو
    1. غسل الأعمدة مع 3 مل 9 M حمض الهيدروكلوريك. أزل بو مع 3 مل من محلول حمض الهيدروكلوريك 9 M / M 0.1 مرحبا. تتبخر eluates على طبق ساخن. علاج مع 2 مل تتركز HNO 3، تتبخر للجفاف. كرر إذا لزم الأمر حتى لون اليود البني يختفي.
    2. تحديد تركيز بو في عينات من قبل أي وسيلة متاحة.
      ملاحظة للحصول على نطاق تركيزات 239 بو المستخدمة في هذا البروتوكول ألفا الطيفي توفر حساسية جيدة. إعداد مصادر ألفا spectrometriج عد من قبل الكهربائي على أقراص الفولاذ المقاوم للصدأ (14). الاعتماد على مصادر كاشف PIPS (450 مم 2) في مطياف.

6. تحليل البيانات

  1. مؤامرة انتشارا بو مقابل الوقت
    1. رسم النشاط بو (من mbq) المتراكمة في مقصورة B مقابل الوقت (دقيقة). الصحيح لحجم العينة المأخوذة من خلال التجربة نشر: النشاط بو المتراكمة (من mbq) في الوقت t يساوي تركيز (من mbq مل -1) العزم في العينة مضروبا في حجم محلول (مل) في مقصورة B في لحظة أخذ العينات (انظر مثال على جدول - الشكل 2).
    2. لرسم على نفس الرسم البياني البيانات من العديد من التجارب مع تركيزات بو مختلفة، تطبيع تركيزات استخدامها لتركيز بو الأولي من مقصورة A.
  2. حساب معامل الانتشار
    1. حساب معامل الانتشار D (سم 2 -1) من الأنواع بو لكل تجربة 10. استخدام المعادلة (1):
      المعادلة 1 (1)
      حيث Δg هو سمك هلام نشر (سم)، C تركيز بو الأولي (من mbq مل -1)، S مجال نشر (سم 2)، وA النشاط (من mbq) من الأنواع بو تنتشر في مقصورة B في الزمن t (ثانية). ΔA / Δt هو المنحدر من مؤامرة خطية من البلوتونيوم منتشرة في حجرة B مقابل الوقت.

7. دراسات التوافر الحيوي من البلوتونيوم في المياه العذبة الطبيعية

  1. إعداد العينات DGT
    1. الرطب علبة بلاستيكية مع عدة ملليلتر من الكهارل (على سبيل المثال، 10 ملي نانو 3)، وضع لوحة أسفل (انظر الشكل 3) من العينات DGT. استخدام الإضاءة المحلية إذا لزم الأمر، فإنه قد يساعد على تصور المواد الهلامية الشفافة.
    2. Positiعلى 6 سم × 22 سم Chelex قطاع هلام الراتنج وتوسيع بشكل موحد على سطح الصفيحة. وضع على الجزء العلوي من طبقة جل الراتنج 6 سم × 22 سم PAM هلام ناشر الشريط وتوسيع بشكل موحد على السطح. تأكد من أن المواد الهلامية لا ينزلق ويتم وضع بطريقة سلسة الوجه.
    3. تغطية طبقة جل ناشر مع 6 سم × 22 سم قطعة من غشاء الترشيح. وضع غطاء إطار من العينات DGT (انظر الشكل 3) على غشاء تصفية وإغلاق التجمع تضغط قليلا الإطار على الحواف.
    4. قطع أجزاء هلام تمتد قبالة مع مشرط حاد والانفتاح وإعادة ترتيب طبقات هلام إذا لزم الأمر حتى يتم الحصول على سطح لوحة على نحو سلس. إصلاح التجمع مع مسامير.
    5. الرطب العينات DGT مع عدة ملليلتر من الكهارل (على سبيل المثال، 10 ملي نانو 3). تخزين الرطب في كيس من البلاستيك مختوم تصل إلى عدة أسابيع في 4-5 ° C.
  2. نشر DGTs في الجسم الطبيعي للمياه
      الشكل (4).
    1. نشر DGTs في الجسم من الماء إما تعليقها على حبل قوي أو تثبيت على دعم الرأسي مستقرا في وسيلة لتوفير ثابت تدفق المياه عرضية على سطح DGT. نشر أجهزة DGT في المياه العذبة لمدة يومين أو ثلاثة أسابيع من أجل مراكمة بو بتركيز كاف للقياسات.
  3. علاج DGTs استردادها
    1. استرداد DGTs من الماء. فك التجميع، واخراج غشاء الترشيح والتخلص منها. تأخذ بها طبقة جل العليا (PAM هلام ناشر) وتجاهل.
    2. نقل هلام الراتنج في كوب من الزجاج تحتوي على 20 مل 8 M HNO 3 والعينات ارتفاع ليتم تحليلها مع التتبع العائد. استخدام ارتفاع 1.00 مل من 242 بو التتبع 0.25 مل من mbq -1 (1.7 خريج مل -1) تركيز النشاط لقياس AMS. بعد أن كونا جيداtated، وترك عينات O / N لبو شطف.
  4. eluates حالة DGT
    1. تصفية الحلول من العينات هلام الراتنج. شطف المواد الهلامية الراتنج المتبقية مع 5 مل 8 M HNO 3 والجمع بين انجراف مع العينات. إضافة 20 ملغم نانو 2 لكل عينة، تسخين الحلول عند 70 درجة مئوية خلال 10 دقيقة. هذه الخطوة تتيح ضبط حالة الأكسدة من البلوتونيوم ل+ IV.
  5. استخراج المرحلة الصلبة بو
    1. الرطب القائم على أمين الرباعية أنيون خرطوشة راتنج التبادل مع 10 مل 8 M HNO 3. تمرير حلول من نقطة 7.4.1 من خلال خرطوشة راتنج التبادل مع معدل تدفق حوالي 1 مل دقيقة -1. شطف الكأس عينة مع 5 مل 8 M HNO 3 ثلاث مرات ونقل إلى انجراف خرطوشة راتنج التبادل.
  6. أزل بو
    1. غسل خراطيش مع 10 مل 9 M HCL. أزل بو مع 15 مل من محلول حمض الهيدروكلوريك 9 M / M 0.1 مرحبا. تتبخر شطافة على طبق ساخن. علاج مع 2 مل HNO تتركز 3، هvaporate للجفاف. كرر إذا لزم الأمر حتى لون اليود البني قد اختفى تماما.
    2. تكرار فصل الكيمياء الإشعاعية بو 1-2 مرات أكثر إذا كان ذلك مطلوبا تنقية أعلى - اعتمادا على أداء بو نظام الكشف. أداء ثاني وفصل الثالث على أعمدة صغيرة مصنوعة من 1 مل ماصة مع 100 ملغ من راتنج التبادل مكيفة مع 1.5 مل 8 M HNO 3.
    3. تحديد تركيز بو في العينات. استخدام تقنيات مطياف الكتلة لقياس 239 بو بسبب مستوى منخفض جدا من البلوتونيوم في البيئة البكر.
      ملاحظة: في هذا العمل، واستخدام مرفق AMS ضبطها لتحليل الأكتينيدات في مختبر ايون شعاع الفيزياء في المعهد الفيدرالي السويسري للتكنولوجيا في زيوريخ.

8. تحليل البيانات

  1. حساب تركيز (C DGT في μBq مل -1) لبيولوجيا (قابل للتغيير) بو ليرة سوريةecies في الماء الجزء الأكبر من كمية البلوتونيوم التي تراكمت DGT خلال فترة النشر. استخدام المعادلة (2):
    المعادلة 2 (2)
    حيث A هو النشاط (μBq) بو المتراكمة في مرحلة ملزمة، Δg طبقة نشر (هلام + غشاء) سمك (سم)، D معامل انتشار البلوتونيوم في هلام PAM (سم 2 ثانية -1)، S منطقة انتشار (سم 2)، وتي مدة نشر (ثانية).
  2. قارن C DGT بو يحددها DGTs مع التركيز الكلي بو في الماء بكميات كبيرة، وكذلك مع غيرها من البيانات المتاحة أنواع جديدة.

9. الفصل الإشعاعية لتحديد إجمالي بو في المياه السائبة

  1. عينة مياه حالة
    1. ضخ المياه من الجسم درس من المياه من خلال مرشح غشاء 45 ميكرون الى بلاستجيم المتلقي. العمل مع عينات من 10-50 L لقياس AMS. تحمض المياه لدرجة الحموضة 2 مع HNO 3 فورا بعد أخذ العينات في موقع أخذ العينات قبل نقل إلى المختبر.
  2. يعجل بو على هيدروكسيدات الحديد
    1. في المختبر إدخال والنمام النفقات العامة إلى المستلم. ارتفاع العينة مع بو العائد التتبع. استخدام ارتفاع 1.00 مل من 242 بو التتبع 0.25 مل من mbq -1 (1.7 خريج مل -1) تركيز النشاط لقياس AMS.
    2. إضافة FeCl 3 · 6H 2 O مع حوالي 0.25 غرام لكل 10 L العينة. بعد تحريكها لمدة 30 دقيقة، يعجل هيدروكسيدات الحديد مع NH 4 OH في درجة الحموضة 8.
  3. هطول الثاني من بو على هيدروكسيدات الحديد
    1. صب طاف من عينة مياه من وجهة 9.2.2. استرداد يعجل من هيدروكسيدات الحديد في كوب 2 كوب L، شطف المتلقي مع الماء منزوع الأيونات والجمع بين انجراف مع سامبدورياجنيه.
    2. حل راسب في ~ 100 مل 5 M حمض الهيدروكلوريك، والحرارة إلى 90 ° C لتتحلل الكربونات. تصفية إذا لزم الأمر عندما يتم تبريد حل أسفل. إعادة ترسيب هيدروكسيدات الحديد مع NH 4 OH في درجة الحموضة 8.
  4. هيدروكسيدات حالة الحديد للتحليل
    1. صب طاف من العينة من وجهة 9.3.2. استرداد راسب من هيدروكسيد الحديد في وعاء الطرد المركزي. أجهزة الطرد المركزي، تجاهل طاف. يغسل الراسب مع الماء منزوع الأيونات. كرر 2-3 مرات.
    2. حل راسب في 10 مل 8 M HNO 3، يقدم إلى فصل الكيمياء الإشعاعية من البلوتونيوم كما هو موضح سابقا في الأقسام 7،4-7،6.

10. إعداد عينات لAMS القياسات

  1. يعجل بو على هيدروكسيدات الحديد
    1. بعد الانفصال الكيمياء الإشعاعية، ويحل العينة النهائية في 0.5 مل 1 M حمض الهيدروكلوريك، ونقل العينة مع ماصة بلاستيكية في كوب 2.5 مل قارورة. شطف تويك عينة الكأسه مع 0.5 مل 1 M حمض الهيدروكلوريك، ونقل انجراف لنفس القارورة.
    2. إضافة 0.5 مل من 2 ملغ مل -1 حل سهم الحديد 3+ لتوفير 1 ملغ من الحديد. ترسيب هيدروكسيدات الحديد إضافة بضع قطرات من NH 4 OH تتركز. الطرد المركزي وصب طاف.
    3. يغسل الراسب مع الماء منزوع الأيونات، الطرد المركزي وصب طاف. تجفيف راسب على طبق ساخن في 90 ° C.
  2. إعداد المستهدفة لقياس AMS
    1. خبز هيدروكسيدات تترسب من وجهة 10.1.3 في الفرن لمدة 2-3 ساعة على 650 درجة مئوية. تخلط جيدا مع 3-4 ملغ من مسحوق معدن النيوبيوم والصحافة إلى صاحب الهدف تي لقياس AMS.
      ملاحظة: نحن قياس العينات مع المضغوط (0.6 MV) نظام AMS "تاندي" في المعهد الاتحادي السويسري للتكنولوجيا (ETH زيورخ) ضبطها لقياس الأكتينات 15،16.

Representative Results

تجارب نشر

بالتآمر أنشطة 239 بو تنتشر في حجرة B الخلية نشرها في مقابل الوقت يعطي التمثيل البصري للتدفق من 239 نوع بو نشرها من خلال هلام PAM. معاملات نشر تحسب من هذه المؤامرات وفقا للمعادلة 1 توفير وسيلة إضافية لمقارنة التنقل من مختلف الأنواع 239 الأكسدة بو في بيئات كيميائية مختلفة (الشكل 2). الشكل 5 يوضح التجارب نشر مع بو (IV) وبو (IV) -Pu (V) الأنواع المختلطة، على التوالي، في اجتماعات الأطراف العازلة وبحضور 20 جزء في المليون من HA. مقارنة بين هذه المؤامرات تبين أن بو (V) هو أكثر بكثير من المحمول بو (IV). وهذا صحيح بشكل خاص لبو (IV) وبو (V) عندما HA (MW 5-40 كيلو دالتون في تجاربنا، وتتميز في يضاف SI كتبها Cusnir وآخرون.) 10 كما كومبليكسينج الجزيئات. بو (V) مصدر solutأعد أيون وفقا للبروتوكول وصفها في هذه الورقة تتضمن التي يغلب عليها النشاط بو (V) الأنواع. استخراج مرحلة السائل مع HDEHP في نهاية التجربة نشرها في اجتماعات الأطراف مخزنة حل وجد 80٪ ± 10٪ من البلوتونيوم (V). العائد الكيميائية من هذا الاستخلاص هو 80٪. تم معايرتها الحل مع بو (V) بحضور 20 جزء في المليون من HA خلال 24 ساعة وبو (V) جزء في هذا الحل نموذج و35٪ ± 10٪.

دراسات على بو التوافر البيولوجي في المياه العذبة الطبيعية

تعرض العديد من الأجهزة DGT التي شيدت في المختبر لدينا بنجاح لفترات من 2-3 أسابيع في الربيع الكارستية في جبال جورا السويسرية. هذا هو الربيع المعدنية مع الرقم الهيدروجيني للمياه في مجموعة من 6،5-7،5، الموصلية فوق 400 ميكرو ثانية سم -1 ومشبع بالأكسجين. أظهرت هذه التجارب انطباق جيدة ومتانة المجالس هلام مع أي أثر لbiofouling، وربما أيضا بسبب ركان درجة حرارة منخفضة من ربيع (7 ° C). DGTs استردادها بعد نشر تم الحفاظ عليها بشكل جيد، مع طبقات هلام سليمة، والحفاظ على شكل الأولي والمظهر المرئي. تم تحليل بو التي تراكمت DGTs التي كتبها AMS. يوفر AMS مزايا كبيرة على غيرها من التقنيات التحليلية: وهي حساسة للغاية (وصولا الى مستويات FG الفرعي)، ويتطلب أقل بكثير كمية العينة الأولي من ألفا-الطيف أو تقنيات ICP-MS. بالإضافة إلى ذلك، التدخلات إسوي الضغط الجزيئي، مثل هيدريد اليورانيوم (238 UH)، أو جزيئات أخرى قمعت بكفاءة خلال قياس AMS ولا تتداخل مع الكشف بو 239. بالنسبة لبعض أسباب فنية (على الارجح التلوث مع 239 بو خلال فصل الكيميائية)، لم نكن قادرين على استخدام البيانات ل239 بو لتطبيقات الأولى من DGTs في هذا المجال. ومع ذلك، كانت النتائج بو 240 مشاركات. وهكذا، حسبنا بو المحتوى 239 من قياس <سوب> 240 بو، مع 0،18 240 بو / 239 نسبة الذرية بو لتداعيات البلوتونيوم. وتتلخص النتائج في الجدول 1.

239 تركيزات بو قياسها في عينات المياه بكميات كبيرة تشبه التركيزات المبلغ عنها مسبقا لهذا الخزان (1-7 μBq L -1) 11. وعلاوة على ذلك، 239 تركيزات بو المحسوبة من القياسات DGT متشابهة في عدم اليقين في القياس. منذ DGTs تتراكم فقط الأنواع بو حرة وعطوب، يمكن للمرء أن تقدير جزء من بيولوجيا بو في هذه المياه. البيانات الواردة في الجدول 1 إلى أن جميع الأنواع 239 بو موجودة في المياه بالجملة تم العثور في شكل بيولوجيا. هذا هو نتيجة مثيرة للاهتمام في ضوء النتائج السابقة 11، والتي كشفت عن تراكم السائد من 239 + 240 بو في جزء داخل الخلايا من الطحالب المائية المتزايدة في ربيع مقارنة و 90 الأب وقام الباحثون في 11 أن التنقل المحسن بو في هذه المياه الجوفية الطبيعية يرجع إلى تشكيل كربونات مجمع بو القابلة للذوبان، ويحتمل أن يكون بو (V) شكل plutonyl، على غرار التي تحدث بشكل طبيعي مجمع اليورانيل الكربونات. مياه نبع Venoge هو الماء العسر، مع تركيز كربونات العالية والمحتوى NOM منخفضة جدا (حوالي 1 جزء في المليون).

الشكل 1
الرقم الخليوي 1. إنتشار استخدامها لاجراء تجارب على البلوتونيوم نشرها من خلال الجل PAM. الأخدود سماكة 0.5 سم، وعمق الأخدود 0.39 مم. الرجاء انقر هنا لعرض نسخة أكبر من هذا الرقم.

الرقم 2
الشكل 2. Snapshبعد التمديد للرقة عمل Excel تستخدم لحسابات معامل الانتشار. الرجاء انقر هنا لعرض نسخة أكبر من هذا الرقم.

الشكل (3)
الرقم 3. كبير سطح الجهاز DGT لقياس أنواع جديدة بو البيئية أجزاء من الجهاز DGT - لوحة أسفل والإطار غطاء - كما هو مبين على اليسار، والتجمع مع الثقوب الطاقم على الحق الرجاء انقر هنا لمشاهدة نسخة أكبر من هذا الرقم.

الرقم 4
الرقم 4. DGT أجهزة العينات ثابتة في حامل (يسار) تعرض في Venoge سبرينانوغرام (يمين) لقياس التوافر البيولوجي بو. الرجاء انقر هنا لعرض نسخة أكبر من هذا الرقم.

الرقم 5
الرقم 5. مؤامرة من البلوتونيوم 239 انتشارا في B مقصورة الخلية نشرها في البيئات الكيميائية المختلفة. تعطى نقاط البيانات التجريبية لبو 239 (IV) و 239 بو (V)، على التوالي، في اجتماعات الأطراف العازلة فضلا عن 239 بو (IV) - 239 بو (V) أنواع مختلطة (35٪ ± 10٪ من البلوتونيوم (V)) في وجود HA. تم احتساب خط تعرض ل239 بو (IV) -HA باستخدام معامل انتشار 0،50 × 10 -6 سم 2 ثانية -1 سبق تحديدها 10. معاملات نشر المحسوبة من المعادلة 1 هي: بو (IV) في اجتماعات الأطراف العازلة - 2.29 × 10 -6 سم 2 ثانية -1، بو (V) في اجتماعات الأطراف العازلة - 3.50 × 10 -6 سم 2 ثانية -1، بو (IV) - بو (V) مع HA - 0،92 × 10 -6 سم 2 ثانية -1. من أعلى إلى أسفل: بو (V) في اجتماعات الأطراف العازلة (دائرة مفتوحة أحمر)، بو (IV) في المنطقة العازلة اجتماعات الأطراف (الأزرق مثلثات مفتوحة)، بو (IV) - بو (V) بحضور 20 جزء في المليون من HA (الأخضر الساحات المفتوحة)، بو (IV) بحضور 20 جزء في المليون من HA (الماس مفتوحة البني). الرجاء انقر هنا لعرض نسخة أكبر من هذا الرقم.

نوع العينة عدد من القياسات 239 تركيز بو، μBq L -1
المياه السائبة 2 1.9 ± 0.55
DGT 0.39 ملم 2 1.74 ± 0.9
DGT 0.78 ملم 1 1.79 ± 0.9

الجدول 1. ممثل النتائج ل239 القياسات بو كتبها AMS في كميات كبيرة من المياه وأخذ العينات DGT 239 بو في المياه بالجملة وشارك عجلت من 20 لتر من الماء مع هيدروكسيدات الحديد المستخرج على راتنج التبادل الأكتينيدات محددة ومقاسة AMS 239 تركيزات بو لقياس DGT حسابها باستخدام معادلة (2) ومعامل الانتشار لبو (IV). الشكوك ل k = 2؛ ش (95).

Discussion

منهجية DGT هو موضح هنا للتجارب مع بو باستخدام خلية نشرها توفر نهج يمكن الاعتماد عليها لدراسات مختلفة عن الأنواع الأكسدة بو وتفاعلها مع الجزيئات العضوية، والجسيمات الغروية والنظم البيئية المحاكاة. سوف تطبيقات أخرى DGTs للمقاييس البيئية بو تسهم في فهمنا للالتوافر البيولوجي ومصير هذه النويدات المشعة في النظم الإيكولوجية المائية.

تجارب نشر المختبر

من أجل إجراء تجربة ناجحة مع نشر استنتاجات ذات مغزى على بو التنقل والتفاعل فيما يتعلق بيئة كيميائية محددة، واضحة المعالم ويجب توفير الظروف يمكن السيطرة عليها. تعديل بو التأكسد السابقة لهذه التجربة أمر ضروري لتبسيط تفسير البيانات وكذلك لمحاكاة السلوكيات مختلف الأنواع البيولوجية الكيميائية الأكسدة بو. حساسية الأنواع بو لتغيرات درجة الحموضة يجعل التخزين المؤقت الحلول لا بد منه. ينبغي لفت الانتباه بشكل خاص إلى ميزات خلية نشرها وإعداد: استخدام مادة البوليمر غير sorbing تفلون يتجنب الامتزاز على جدران الخلايا ويسمح للجمعية مانعة للتسرب قوي، ومنع فقدان بو من نشرها الحلول خلال التجربة.

تركيز بو الأولي لإدخالها في حجرة، فضلا عن الفاصل الزمني أخذ العينات وحجم كل عينة أخذت أثناء التجربة نشر تعتمد على الطريقة التحليلية المتوفرة في المختبر. أي الطريقة التحليلية المتاحة يمكن استخدامها لتحديد تركيز بو في عينات من الخلايا نشرها، ولكن هذا الخيار هو بإحكام إلى النشاط الأولي من بو اتخاذها للتجربة. 10 بيكريل من 239 بو النحو الموصى به في هذا البروتوكول (إعطاء 100-140 مل من mbq -1 أو ~ 2 × 10 -13 مل مول -1) هي كافية لتوفير ما يكفي من حساسية لmeasuremالوالدان التي كتبها ألفا الطيفي وعموما لا تشكل مشكلة للأنظمة الحماية من الإشعاع. تركيز الأولي من البلوتونيوم يمكن تخفيض إذا هي، أكثر حساسية، والتقنيات التحليلية الأخرى المتاحة لتقرير بو (على سبيل المثال، مطياف الكتلة). يمكن تحديد الفاصل الزمني أخذ العينات لكل تجربة نشرها، اعتمادا على بو التركيز الأولي، والمعدل المتوقع للنشر من خلال هلام PAM. على الرغم من حقيقة أن قسامات من التجارب نشر لا تحتوي على العناصر المشعة الأخرى من بو، يمكن وجود الأملاح المعدنية والمخزن المؤقت MOPS تتداخل مع الإجراء التحليلي، والحد من كفاءة ودقة التحليل الكمي. ولذلك فمن الأفضل لإجراء فصل الكيميائي للبو على هذه العينات.

تقدم الخلية نشر النهج الأفضل لدراسة نشر في هلام PAM لأن ما يتعرض جل مباشرة إلى حل أثار أيضا. وهكذا، فإن آثار بو ناشرتعتبر طبقة undary (DBL) على سطح هلام تذكر. التحريك جيدا من الحلول خلال التجربة نشر أمر ضروري، والسماح للتقليل من آثار DBL. في الوقت نفسه، ينبغي للمرء المضي قدما بحذر من أجل عدم تعطيل هلام PAM.

دراسات بو التوافر البيولوجي في المياه العذبة الطبيعية

النتائج التي تنتجها هذا المعرض البروتوكول الذي يقيس البلوتونيوم مع الأجهزة DGT توفر أداة فعالة لدراسة التوافر الحيوي من البلوتونيوم في المياه العذبة. قياسات DGT العائد لمرة ومتوسط ​​تركيز الأنواع حرة وعطوب، وهما أكثر أشكال هامة لامتصاص البيولوجي عن طريق الكائنات الحية. بالإضافة إلى ذلك، حركية التفاعل من البلوتونيوم مع المواد العضوية يمكن أن يتم التحقيق باستخدام المواد الهلامية من سماكة مختلفة. الوقت اللازم للأنواع بو NOM أن ينتشر من خلال هلام سيسمح للمجمعات الأكثر عطوب للفصل. يمكن استكمال قياسات DGT بذ تقنيات الترشيح الفائق، والتي تعطي نسبة الأنواع الغروية بو فوق حجم معين (على سبيل المثال، 8 كيلو دالتون). عادة ما تعتبر الأنواع الغروية بو كأنواع غير بيولوجيا والتي هي جزء من جزء بو لا يمكن قياسه باستخدام DGT.

عند هذه النقطة، تم نشر الأجهزة DGT فقط في المياه العذبة من الينابيع الكارستية في جبال جورا السويسرية. التركيزات البيئية المنخفضة من البلوتونيوم تتطلب نشر طويل الأجل للأجهزة DGT، التي يمكن أن تواجه السلبيات المحتملة. Biofouling من سطح DGT يمثل العائق الكبير، وزيادة سماكة DBL ومما يحد من تدفق بو من خلال هلام PAM. المرحلة ملزمة للDGTs كشفها في مياه أو مياه تمعدن عالية البحرية قد تكون متشبعة بسرعة مع المعادن النزرة الأخرى، تشويه البيانات لتراكم بو. تحديد مستويات ضئيلة من البلوتونيوم البيئي يتطلب فصل الكيمياء الإشعاعية شامل والأساليب التحليلية حساسة للغاية. قياس AMSالصورة المطبقة في هذا البروتوكول لا تتوفر على نطاق واسع، ولكن يمكن استبدالها بواسطة تقنيات مطياف الكتلة الأخرى. ومع ذلك، فصل الكيمياء الإشعاعية صارم ضروري للقضاء على إسوي الضغط تدخل 238 UH من اليورانيوم التي تحدث بشكل طبيعي.

المعادلة 2 تبين أن حجم الجهاز DGT هو المعلمة الأساسية التي يمكن ضبطها لزيادة كمية البلوتونيوم التي تراكمت خلال فترة الانتشار معين. تتوفر شرائط هلام تجارية فقط مع سطح الأقصى من 6 سم × 22 سم. ولذلك، قد زاد من نافذة العينات DGT إلى 105 سم 2 (5 سم × 21 سم)، مما يجعل من الممكن أن تتراكم ما يكفي من الأنواع بو لفترات النشر قصيرة نسبيا. تجميع هذه العينات DGT يتطلب الدقة واهتماما خاصا من خصائص ورقة هلام PAM في حين التلاعب. ومن الأهمية الأساسية لتجميع طبقات جل في زي السلس الوجه "ساندويتش" من أجل توفير homogeتدفق neous الأنواع بو من كميات كبيرة من المياه من خلال هلام ناشر. تدفق المياه الصالحة للشرب على سطح DGT هو أيضا معيارا هاما، ولكن يتحدد في الغالب بسبب ظروف التدفق في طبقة المياه الجوفية. فمن المستحسن أن تضع DGT أجهزة لقياس بو بنحو 45 درجة نحو اتجاه تدفق المياه من أجل توفير إمدادات المياه ثابت والتقليل من آثار DBL.

معامل الانتشار العاملين في المعادلة 2 يجب تصحيحه إذا كانت درجة الحرارة في الجسم درس من المياه تختلف عن درجة الحرارة التي تم تحديد معامل الانتشار. يتم إعطاء تأثيرات درجة الحرارة على معاملات نشر بواسطة ستوكس آينشتاين المعادلة (معادلة 3):
المعادلة 3 (3)
حيث D 1 و 2 D هي معاملات نشر (سم 2 ثانية -1)، η 1 و 2 η هي اللزوجة (MPA ثانية) من ثالعاطر في درجات حرارة T 1 و T 2 (K) على التوالي.

حاليا، لا توجد طريقة للتحقيق بو أنواع جديدة في البيئة البكر، باستثناء الحسابات الحرارية على أساس، على سبيل المثال، ودرجة الحموضة والمعلمات الأكسدة. لا تتوفر إلا لمكونات الكلية، مثل الكربونات والحديد أو الكاتيونات المنغنيز هذه المعايير. وهكذا، مشتق بو أنواع جديدة من هذه الأنواع قابلة للقياس ولكنها لا تمثل قياس "الحقيقي". نحن هنا أعتقد أن نشر في رقيقة تقنية فيلم هلام PAM كما وردت في هذه الورقة هو خطوة هامة في حل المشكلة أنواع جديدة بو لأنه يتيح قياس في الموقع مجانا والأنواع عطوب، وربما تثبت الأنواع plutonyl. ورغم قلة القياسات DGT من بو البيئي في المياه العذبة اتخذت حتى الآن، فإن النتائج التي تم الحصول عليها مشجعة لمزيد من التطبيقات تقنية DGT لبو أنواع جديدة والتوافر البيولوجي الدراسات.ونشر DGTs في المياه العضوية الغنية يحتمل أن تسفر عن معلومات هامة عن بو التنقل والتفاعل في وجود جزيئات NOM. ينبغي أن يتوقع نتائج مثيرة للاهتمام من القياسات DGT في البيئات البحرية الملوثة، مثل البحار الساحلية حول مصنع إعادة المعالجة النووية سيلافيلد وفوكوشيما محطة للطاقة النووية المتضررة.

Materials

Name Company Catalog Number Comments
239Pu tracer CEA Source PU239-ELSC10
242Pu tracer LNSIRR Source Pu242 N° 790 from Laboratory for National Standards of Ionizing Radiation of Russia
25 ml Beakers
Pipette Socorex
Disposable plastic pipettes Semadeni
20 ml Plastic scintillation vial Semadeni
Aluminium foil
Hot plate
Tweezers
Actinide exchange resin - TEVA - B Triskem TE-B50-A
Actinide exchange resin - TEVA - R cartridges Triskem TE-R10-S
1 ml Pipette tips Socorex
PAM gel strip 6×21 cm DGT Research Ltd 0.39 mm and 0.78 mm thickness / www.dgtresearch.com
Chelex gel strip 6×21 cm DGT Research Ltd 0.40 mm thickness / www.dgtresearch.com
Diffusion cell Fabricated / in-house workshop
Ø 27 mm Punch Fabricated / in-house workshop
Plastic tray
DGT set-up Fabricated / in-house workshop
Membrane filter PALL Corporation HT-450 Tuffryn Polysulfone Membrane Disc Filter 0.45 μm / 145 μm thickness
Nitric acid  Carlo Erba 408025
Sulfuric acid Sigma-Aldrich 84720
Hydrocloric acid Carlo Erba 403981
Hydriodic acid Merck 100341
Potassium permanganate Merck 105082
Sodium hydrogen sulfate Merck 106352
Sodium sulfate Merck 106647
Sodium nitrate Sigma-Aldrich 31440
Sodium nitrite Fluka 71759
Sodium acetate Merck 106281
Ammonium oxalate Fluka 9900
Bis-(2-ethyl hexyl) phosphoric acid (HDEHP) Merck 177092
2-thenoyltrifluoroacetone (TTA) Fluka 88300
MOPS buffer Sigma-Aldrich M9381 MOPS sodium salt
Cyclohexane Carlo Erba
Humic acid Extracted from an organic-rich soil of an Alpine Valley, freeze-dried, MW 5-40 kDa
NH4OH Carlo Erba 419943
FeCl3·H2O Sigma-Aldrich 44944

DOWNLOAD MATERIALS LIST

References

  1. Kaplan, D. I., et al. Influence of oxidation states on plutonium mobility during long-term transport through an unsaturated subsurface environment. Environ. Sci. Technol. 38 (19), 5053-5058 (2004).
  2. Taylor, D. M. Environmental plutonium - Creation of the universe to twenty-first century mankind. Plutonium in the Environment. 1, 1-14 (2001).
  3. Maher, K., Bargar, J. R., Brown, G. E. Environmental Speciation of Actinides. Inorganic Chemistry. 52 (7), 3510-3532 (2013).
  4. Kurosaki, H., Kaplan, D. I., Clark, S. B. Impact of environmental curium on plutonium migration and isotopic signatures. Environ. Sci. Technol. 48 (23), 13985-13991 (2014).
  5. Orlandini, K. A., Penrose, W. R., Nelson, D. M. Pu(V) as the stable form of oxidized plutonium in natural-waters. Marine Chemistry. 18 (1), 49-57 (1986).
  6. Kaplan, D. I., et al. Eleven-year field study of Pu migration from Pu III, IV, and VI sources. Environ. Sci. Technol. 40 (2), 443-448 (2006).
  7. Morgenstern, A., Choppin, G. R. Kinetics of the oxidation of Pu(IV) by manganese dioxide. Radiochim. Acta. 90 (2), 69-74 (2002).
  8. Davison, W., Zhang, H. In-situ speciation measurements of trace components in natural-waters using thin-film gels. Nature. 367 (6463), 546-548 (1994).
  9. Zhang, H., Davison, W. Diffusional characteristics of hydrogels used in DGT and DET techniques. Anal. Chim. Acta. 398 (2-3), 329-340 (1999).
  10. Cusnir, R., Steinmann, P., Bochud, F., Froidevaux, P. A DGT Technique for Plutonium Bioavailability Measurements. Environ. Sci. Technol. 48 (18), 10829-10834 (2014).
  11. Froidevaux, P., Steinmann, P., Pourcelot, L. Long-Term and Long-Range Migration of Radioactive Fallout in a Karst System. Environ. Sci. Technol. 44 (22), 8479-8484 (2010).
  12. Bajo, S., Eikenberg, J. Preparation of a stable tracer solution of plutonium (IV). Radiochim. Acta. 91 (9), 495-497 (2003).
  13. Saito, A., Roberts, R. A., Choppin, G. R. Preparation of solutions of tracer level plutonium (V). Anal. Chem. 57 (1), 390-391 (1985).
  14. Bajo, S., Eikenberg, J. Electrodeposition of actinides for alpha-spectrometry. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry. 242 (3), 745-751 (1999).
  15. Dai, X. X., Christl, M., Kramer-Tremblay, S., Synal, H. A. Ultra-trace determination of plutonium in urine samples using a compact accelerator mass spectrometry system operating at 300 kV. Journal of Analytical Atomic Spectrometry. 27 (1), 126-130 (2012).
  16. Christl, M., et al. The ETH Zurich AMS facilities: Performance parameters and reference materials. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B. 294, 29-38 (2013).
  17. Blinova, O., et al. Redox interactions of Pu(V) in solutions containing different humic substances. Journal of Alloys and Compounds. 444, 486-490 (2007).

Tags

الهندسة، العدد 105 والبلوتونيوم، التوافر البيولوجي، DGT، AMS، أنواع جديدة، والأحماض الدبالية، NOM، النويدات المشعة، النشاط الإشعاعي
أنواع جديدة والتوافر الحيوي قياسات البلوتونيوم البيئة عن طريق الإنتشار في أغشية رقيقة
Play Video
PDF DOI DOWNLOAD MATERIALS LIST

Cite this Article

Cusnir, R., Steinmann, P., Christl,… More

Cusnir, R., Steinmann, P., Christl, M., Bochud, F., Froidevaux, P. Speciation and Bioavailability Measurements of Environmental Plutonium Using Diffusion in Thin Films. J. Vis. Exp. (105), e53188, doi:10.3791/53188 (2015).

Less
Copy Citation Download Citation Reprints and Permissions
View Video

Get cutting-edge science videos from JoVE sent straight to your inbox every month.

Waiting X
Simple Hit Counter