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Engineering

पतली फिल्मों में प्रसार का उपयोग पर्यावरण प्लूटोनियम का प्रजातीकरण और bioavailability माप

Published: November 9, 2015 doi: 10.3791/53188
Automatic Translation
1, 2, 3, 1, 1
1Institute of Radiation Physics, Lausanne University Hospital, 2Federal Office of Public Health, Bern, Switzerland, 3Laboratory of Ion Beam Physics, ETH Zurich

Summary

पतली फिल्मों में वाचाल ढ़ाल (DGT) की तकनीक प्लूटोनियम का प्रजातीकरण अध्ययन के लिए प्रस्तावित है। इस प्रोटोकॉल कार्बनिक पदार्थ की उपस्थिति में पु (चतुर्थ) और पु (वी) के व्यवहार की जांच कर रही प्रसार प्रयोगों का वर्णन है। एक karstic वसंत में तैनात DGTs पु की bioavailability के आकलन अनुमति देते हैं।

Abstract

यह संभवतः बायोटा और मनुष्यों के जोखिम के लिए योगदान कर सकते हैं, जो लंबे समय तक आधा जीवन के साथ एक अल्फा कण emitter है के बाद से जलीय पारिस्थितिकी प्रणालियों में प्लूटोनियम (पु) के जैविक तेज विशेष चिंता का विषय है। पतली फिल्मों तकनीक में वाचाल ढ़ाल पु जैव उपलब्धता और प्रजातीकरण के यथास्थान मापन के लिए यहां शुरू की है। पु और नव विकसित प्रोटोकॉल के साथ प्रयोगशाला प्रयोगों के लिए निर्मित एक प्रसार सेल यह संभव विभिन्न रासायनिक रचनाओं के मॉडल समाधान में पु के पर्यावरण व्यवहार अनुकरण करने के लिए बनाते हैं। इस प्रोटोकॉल में वर्णित (चतुर्थ) और पु (वी) पु के लिए ऑक्सीकरण राज्यों के समायोजन के माहौल में प्लूटोनियम का जटिल रेडोक्स रसायन शास्त्र की जांच के क्रम में आवश्यक है। इस तकनीक की जांच के लिए और प्रयोगशाला प्रयोगों में प्राप्त परिणामों freshwaters में में सीटू पु मापन के लिए एक विशिष्ट DGT डिवाइस विकसित करने के लिए सक्षम। त्वरक आधारित जन स्पेक्ट्रोमेट्री मापपु की एक खनिज मीठे पानी वातावरण में पु की bioavailability का निर्धारण करने की अनुमति दी एक karst वसंत में DGTs द्वारा संचित। DGT उपकरणों का उपयोग कर पु मापन के लिए इस प्रोटोकॉल के आवेदन प्रजातीकरण और जलीय पारिस्थितिकी प्रणालियों में पु के जैविक हस्तांतरण के बारे में हमारी समझ में सुधार करने के लिए एक बड़ी क्षमता है।

Introduction

प्लूटोनियम परमाणु बम परीक्षण और परमाणु दुर्घटनाओं के बाद वैश्विक नतीजा का एक परिणाम के रूप में वातावरण में एक कृत्रिम रेडियोन्यूक्लाइड मौजूद है। प्लूटोनियम का रेडोक्स रसायन विज्ञान पर्यावरण जलीय प्रणालियों 1 में अपने प्रवास और biogeochemical साइकिल चालन के लिए महत्वपूर्ण प्रभाव पड़ता है। प्लूटोनियम एक जटिल रसायन शास्त्र है और एक ही समय में चार ऑक्सीकरण राज्यों (तृतीय, चतुर्थ, पंचम, षष्ठम) में मौजूद कर सकते हैं। इसलिए, प्राकृतिक जल में प्लूटोनियम का रेडोक्स प्रजातियों के वितरण स्थानीय रासायनिक वातावरण 2,3 के प्रति बेहद संवेदनशील है। प्लूटोनियम का ऑक्सीकरण राज्य भी स्रोत के मूल पर निर्भर करता है - इस बयान दूषित वातावरण और निपटान स्थलों के लिए ज्यादातर प्रासंगिक जा रहा है। उच्च ऑक्सीकरण राज्यों (वि + और + छठी) अन्य एक्टिनाइड्स की क्षय उत्पादों में पाया जा सकता है, जबकि कम हो प्लूटोनियम प्रजातियों (+ III और + चतुर्थ), अपशिष्ट अपशिष्ट ऑक्सीजन में कमी वातावरण में predominately पाया और वैश्विक नतीजा से उत्पन्न होती हैं और स्टॉक कर रहे हैंऔर oxic वातावरण 4 में।

गतिशीलता और प्लूटोनियम के पर्यावरण व्यवहार रेडोक्स प्रजातीकरण से कुछ हद तक भविष्यवाणी की जा सकती है। + III में प्लूटोनियम और + चतुर्थ ऑक्सीकरण राज्यों ठोस चरण में predominately मौजूद है और अकार्बनिक कोलाइड को एश करने की क्षमता में वृद्धि हुई है और स्वाभाविक रूप से कार्बनिक पदार्थ (NOM) अणुओं से होने वाली हो गया है। + III में प्लूटोनियम और + चतुर्थ ऑक्सीकरण राज्यों कम मोबाइल माना जाता है। प्लूटोनियम (+ V और + छठी, + V सबसे अधिक संभावना जा रहा है) 5 से अधिक घुलनशील ऑक्सीकरण रूपों संभावित कारण उच्च गतिशीलता के लिए जलीय जीवों के लिए एक उच्च जैविक हस्तांतरण करने के लिए योगदान कर सकते हैं। फिर भी, nom की उपस्थिति में, विशेष रूप से humic एसिड की, पु (वी) वर्षा के पक्ष में विभाजन परिमाण के कई आदेशों स्थानांतरण, 17 को कम किया जा रहा है। पु पु (वी) की कमी की दर (चतुर्थ) तेजी से रिवर्स प्रतिक्रिया से परिमाण के 4-5 आदेश, (चतुर्थ) ऑक्सीकरण की स्थिति मा के तहत पु की remobilization है कि इस तथ्य के बावजूदY भी जगह एक ले। प्राकृतिक ऑक्सीकरण की स्थिति के लिए (चतुर्थ) पु के साथ संशोधन किया है और अधीन खनिज अवसादों पर हाल ही में प्रायोगिक डेटा जलीय चरण में घुलनशील पु की एकाग्रता समय 1,6 से अधिक वृद्धि हुई है कि प्रदर्शन किया है। लेखकों ऑक्सीडेटिव (चतुर्थ) पु की desorption और अधिक घुलनशील पु (वी) और पु (छठे) प्रजातियों के गठन से इसे समझा। पु का ऑक्सीकरण (चतुर्थ) के कारण भी स्वाभाविक रूप से सामना करना मैंगनीज आक्साइड 7 से हो सकता है। इन टिप्पणियों जैव उपलब्धता मॉडलिंग और अपशिष्ट निपटान और दूषित साइटों के पर्यावरण जोखिम मूल्यांकन के लिए महत्वपूर्ण हैं।

जैव उपलब्धता और प्लूटोनियम की प्रजातीकरण पर अध्ययन की स्थिति दोनों प्रयोगशाला में और में सीटू एक चुनौतीपूर्ण काम है। कम पर्यावरणीय सांद्रता, रेडोक्स प्रजातियों की परिवर्तनशीलता और प्राकृतिक कोलाइड के साथ बातचीत के लिए यह मुश्किल प्लूटोनियम का biogeochemical व्यवहार अनुकरण करने के लिए बनाते हैं। पतली फिल्मों (DGT) में वाचाल ढ़ाल की तकनीक पर आधारितएक polyacrylamide (पीएएम) जेल के माध्यम से नि: शुल्क और अस्थिर संदूषक प्रजाति के प्रसार व्यापक रूप से तत्वों का पता लगाने 8 के पर्यावरण मापन के लिए प्रयोग किया जाता है। एक DGT पारखी, वाचाल जेल परत (मोटाई बदलती के पाम जेल) और जेल की सुरक्षा के लिए एक फिल्टर झिल्ली और (यह पाम जेल में निहित Chelex राल है धातुओं का पता लगाने के बहुमत के लिए) एक बाध्यकारी चरण के बने एक तीन परत डिवाइस का प्रतिनिधित्व करता है एक साथ विधानसभा पकड़े। पानी के 85% से मिलकर polyacrylamide जेल की पतली फिल्मों, बड़े NOM अणुओं या प्राकृतिक कोलाइडयन कण के लिए बाध्य प्लूटोनियम की तुलना में अधिक तेजी से फैलाना करने के लिए स्वतंत्र और अस्थिर जटिल प्रजातियों सक्षम। प्रयोगशाला परिस्थितियों में पतली पीएएम जेल फिल्मों में प्लूटोनियम प्रसार का अध्ययन करने के लिए बनाया गया एक सेट अप एक प्रसार सेल 9 कहा जाता है।

एक प्रसार सेल दो अलग-अलग डिब्बों में किसी सतह का एक खोलने से जुड़े रहे हैं, जहां एक दो डिब्बे पोत है। उद्घाटन, यानी, दो कक्षों सेल्सियस के बीच खिड़कीएक दिया मोटाई के प्रसार जेल की एक डिस्क ontains। हम दो 100 मिलीलीटर डिब्बों और एक परिपत्र प्रसार खिड़की व्यास में 1.7 सेमी के साथ एक Teflon सेल का निर्माण किया। एक डिब्बे विधानसभा की सुविधा, हटाने योग्य है। तय डिब्बे पर प्रसार खिड़की के आसपास खुदी हुई एक 0.5 सेमी चौड़ी नाली वाचाल जेल डिस्क जगह के लिए कार्य करता है। नाली गहराई उपयोग के लिए करना पीएएम जेल मोटाई के लिए समान होना चाहिए। हम इस प्रकार हमारे प्रसार सेल में नाली गहराई 0.39 मिमी है, एक 0.39 मिमी पीएएम जेल के साथ काम करने के लिए चुनें। प्रसार सेल की एक विस्तृत चित्र चित्रा 1 में दी गई है।

शुरू में प्लूटोनियम युक्त समाधान एक डिब्बे (ए) में रखा जाता है, पु प्रजातियों diffusing शुरू में पु बिना ही रासायनिक संरचना का एक समाधान युक्त, जेल में एक एकाग्रता ढाल स्थापित करेगा और दूसरे डिब्बे (बी) में जमा करने के लिए शुरू कर देंगे । डिब्बे एक में पु प्रजातियों की प्रारंभिक एकाग्रता यह remai कि इस तरह परिभाषित किया गया हैलगातार एनएस या प्रसार प्रयोग के दौरान (अधिकतम 1% -2% से) बहुत कम परिवर्तन। समय बनाम दूर तक फैला हुआ पु की राशि की साजिश रचने अलग नकली पर्यावरण की स्थिति में प्रचलित पु प्रजातियों की गतिशीलता का विश्लेषण करने के लिए एक साधन प्रदान करता है। पतली फिल्मों में प्रसार पु गतिशीलता और प्रजातीकरण पर अध्ययन के लिए एक मूल्यवान विकल्प प्रदान करता है और सफलतापूर्वक क्षेत्र की स्थिति 10 में लागू किया जा सकता है। एक diffusing पु प्रजातियों जमा करने के लिए कार्य करता है जो बाध्यकारी चरण के रूप में पाम वाचाल जेल और Chelex राल के साथ निर्मित एक निष्क्रिय पारखी, द्वारा प्रसार सेल की जगह ले सकता। इस तरह के एक नमूना क्षेत्र की स्थिति में अवगत कराया जा सकता है - राल में जमा पु की राशि प्रजातीकरण और संबंधित वातावरण में 10 में पु की bioavailability का संकेत हो जाएगा।

इस काम में, हम प्रयोगशाला परिस्थितियों में NOM के साथ पु (चतुर्थ) और पु (वी) प्रजातियों और उनकी बातचीत की गतिशीलता की जांच के लिए प्रसार सेल का इस्तेमाल किया। फूrthermore, हम पु का एक महत्वपूर्ण अंश जलीय काई के intracellular भागों में पाया गया था, जहां स्विस जुरा पर्वत (Venoge नदी) के एक karstic वसंत में पु की bioavailability अध्ययन करने के लिए 105 2 सेमी की एक सतह की बड़ी निष्क्रिय DGT samplers लागू किया पिछले एक काम 11। इस वजह से प्राचीन वातावरण में प्लूटोनियम वर्तमान की बहुत कम स्तर की, ETH ज्यूरिख में उपलब्ध त्वरक आधारित मास स्पेक्ट्रोमेट्री (एम्स) तकनीक प्लूटोनियम आइसोटोप को मापने के लिए इस्तेमाल किया गया।

Protocol

1. प्लूटोनियम अनुरेखक तैयारी

  1. पु (चतुर्थ) दरियाफ्त तैयारी
    1. पु शेयर समाधान से एक 25 मिलीलीटर कांच बीकर में प्रयोग के लिए पु के वांछित राशि युक्त एक उपयुक्त विभाज्य हस्तांतरण। एक समय में 239 पु के 10 Bq साथ कार्य करें।
    2. HNO 3, 0.6 मिलीलीटर 1 एम NaHSO 4, 0.4 मिलीलीटर केंद्रित एच 2 अतः 4 केंद्रित 1 मिलीलीटर जोड़ें। एक गर्म थाली पर सूखापन के लिए लुप्त हो जाना। गर्मी धीरे-धीरे 200 डिग्री सेल्सियस पर शुरुआत में एसिड प्रक्षेपण से बचने के लिए।
    3. कोई सफेद धुएं निर्गत तक 500 डिग्री सेल्सियस - कोई तरल बीकर में छोड़ दिया जाता है एक बार, 400 डिग्री सेल्सियस पर छाछ पानी रखना। ठंडा और प्रयोग के लिए चुना बफर में घुलनशील जब छाछ सफेद है।
      नोट: इस तरह से तैयार पु (चतुर्थ) स्रोत कई महीनों से 12 तक सूखी संग्रहित किया जा सकता है।
  2. पु (वी) दरियाफ्त तैयारी 13
    1. पु ऑक्सीकरण
      1. पु एसटू से एक विभाज्य स्थानांतरणएक leakproof टोपी के साथ एक प्लास्टिक की 20 मिलीलीटर तरल जगमगाहट शीशी में सी.के. समाधान। एक समय में 239 पु के 10 Bq साथ कार्य करें। 0.01 एम KMnO 4 का 0.01 मिलीलीटर जोड़ें और कम से कम 6 घंटे के लिए अंधेरे में मिश्रण छोड़ दें।
    2. पु (छठे) निष्कर्षण
      1. Cyclohexane में 0.5 एम thenoyltrifluoroacetone (TTA) के घोल तैयार निष्कर्षण और प्रकाश जोखिम से बचाने के लिए पहले। हमेशा एक प्रयोग के लिए तुरंत पहले इस समाधान तैयार है।
      2. पीएच 4.7 पर ऑक्सीकरण पु समाधान 0.1 एम सीएच 3 COONa के 2 मिलीलीटर जोड़ें और 2 मिलीलीटर cyclohexane में 0.5 एम thenoyltrifluoroacetone (TTA) के। 10 मिनट के लिए हिला, अंधेरे में प्रतिक्रिया मिश्रण रखने के लिए एल्यूमीनियम पन्नी के साथ बोतल लपेटें। एक साफ कांच की शीशी के लिए एक विंदुक और हस्तांतरण के साथ पु (छठे) युक्त जैविक चरण अलग करें।
    3. पु पु (छठे) (वी) photoreduction
      1. 2 घंटे के लिए कमरे की बत्ती पर cyclohexane में पु (छठे) -TTA जटिल युक्त कांच की शीशी छोड़ दें।
    4. पु (वी) निष्कर्षण
      1. पीएच 4.7 पर प्रकाश उजागर समाधान 0.1 एम सीएच 3 COONa के 1 मिलीलीटर जोड़ें और 5 मिनट के लिए हिला। पु युक्त, जलीय चरण निकालें (वी)। एक 100 μl विभाज्य लेने के तरल जगमगाहट गिनती करके इस स्रोत की एकाग्रता का निर्धारण।
        नोट: पु (वी) + V ऑक्सीकरण राज्य में पु की दीर्घकालिक स्थिरता के बाद से एक प्रयोग के लिए तुरंत पहले पूछताछ की जा रही है समाधान तैयार करें।

प्रयोगों में इस्तेमाल समाधान की 2. तैयारी

  1. बफर समाधान तैयार
    1. Mops के 10 मिमी समाधान (3- (एन -morpholino) propanesulfonic एसिड) बफर बनाओ। इस समाधान के 200 मिलीलीटर ले लो और 0.1 एम एचसीएल (पु (वी) के साथ प्रयोग के लिए पु (चतुर्थ) और पीएच 5.5 के साथ उपयोग के लिए पीएच 6.5) की बूंद बुद्धिमान अलावा द्वारा वांछित पीएच को समायोजित करें।
  2. पु (चतुर्थ) के साथ प्रयोग के लिए समाधान तैयार
    1. समाधान एक
      1. पु (चतुर्थ) 1.1 में एसई कदम पर तैयार भंग10 मिमी mops के veral मिलीलीटर पीएच 6.5 से समाधान बफर। अच्छी तरह से एक ही समाधान के साथ बीकर धो लें।
      2. पीएच 6.5 से 10 मिमी MOPS बफर समाधान के साथ 72 मिलीलीटर मात्रा लाओ। पीएच की जाँच करें और 0.1 एम NaOH के साथ 6.5 के लिए फिर से समायोजित करें। एक साफ बीकर में इस समाधान के 72 मिलीलीटर स्थानांतरण - इस प्रसार सेल के डिब्बे एक में पेश होने के लिए (ए) समाधान है।
    2. समाधान बी
      1. पीएच 6.5 से समाधान बफर 10 मिमी mops के 72 मिलीलीटर ले लो; 1 एम ना 2 अतः 4 की 0.75 मिलीग्राम जोड़ें। , पीएच की जाँच करें यदि आवश्यक हो तो 6.5 के लिए फिर से समायोजित करें। एक साफ बीकर में स्थानांतरण इस समाधान के 72 मिलीलीटर - इस «बी» प्रसार सेल के डिब्बे में पेश होने के लिए «बी» समाधान है।
    3. NOM साथ समाधान तैयार
      1. 20 पीपीएम से एक प्राप्त एकाग्रता के लिए फ्रीज सूखे fulvic या humic एसिड की 1.4 मिलीग्राम वजन और «एक» समाधान containi में इसे भंगएनजी पु (चतुर्थ)। प्रयोग करने के लिए और संतुलन के लिए अनुमति देने के लिए पहले इस समाधान 24 घंटा तैयार करें।
  3. पु (वी) के साथ प्रयोग के लिए समाधान तैयार
    1. समाधान एक
      1. पीएच 5.5 से समाधान बफर 10 मिमी mops के 72 मिलीलीटर में कदम 1.2.4 पर प्राप्त पु (वी) भंग; 1 एम नैनो 3 के 0.75 मिलीलीटर जोड़ें। पीएच की जाँच करें और यदि आवश्यक हो तो 5.5 के लिए समायोजित। एक साफ बीकर में इस समाधान के 72 एमएल हस्तांतरण। प्रयोग करने के लिए तुरंत पहले पु (वी) के साथ समाधान तैयार है।
    2. समाधान बी
      1. पीएच 5.5 से समाधान बफर 10 मिमी mops के 72 मिलीलीटर ले लो; 1 एम नैनो 3 के 0.75 मिलीलीटर जोड़ें। पीएच की जाँच करें और यदि आवश्यक हो तो 5.5 के लिए समायोजित। एक साफ बीकर में इस समाधान के 72 एमएल हस्तांतरण।
    3. NOM साथ समाधान तैयार
      1. 20 पीपीएम के एक एकाग्रता प्राप्त और पु (वी) युक्त समाधान में भंग करने के लिए फ्रीज सूखे fulvic या humic एसिड की 1.4 मिलीग्राम वजन। 24 घंटे के लिए समाधान छोड़ दोपु (चतुर्थ) और पु (वी) प्रजातियों के बीच स्थिर अवस्था तक पहुँचने के लिए। प्रसार प्रयोग करने से पहले धारा 3.4.2 में वर्णित के रूप में पु (वी) के अंश का निर्धारण करने के लिए एक तरल चरण निष्कर्षण प्रदर्शन करते हैं।

3. प्रयोगशाला प्रसार प्रयोगों

  1. पाम जेल तैयार
    1. इलेक्ट्रोलाइट के कई मिलीलीटर (जैसे, 10 मिमी नैनो 3) के साथ एक प्लास्टिक की ट्रे गीला, में पाम जेल पट्टी जगह है और सतह पर समान रूप से विस्तार। जेल सतह पर व्यास में सावधानी से 2.7 सेमी की एक तेज पंच रखें। जेल सतह पर पंच फिसलने से बचें।
    2. , यह पारदर्शी पीएएम जेल कल्पना करने में मदद कर सकते हैं यदि आवश्यक हो तो स्थानीय ध्यान केंद्रित प्रकाश का प्रयोग करें। जेल सतह के खिलाफ मजबूती से पंच प्रेस और इसे काट रहा है एक बार जारी।
  2. प्रसार सेल की सभा
    1. एक चिकनी का सामना करना पड़ा तरीके से प्रसार खिड़की पर नाली में चिमटी के साथ पाम जेल डिस्क स्थिति। TW कि इस तरह के पेंच बारीओ प्रसार सेल के डिब्बों पीएएम जेल डिस्क के माध्यम से परस्पर एक साथ पकड़।
    2. मार्क ए और बी प्रसार सेल के डिब्बों। एक प्रयोग के लिए तुरंत पहले जेल डिस्क के साथ प्रसार सेल इकट्ठा; जेल शुष्क करने की अनुमति नहीं है।
  3. एक प्रसार प्रयोग का शुभारंभ
    1. धीरे-धीरे इसी डिब्बों में ए और बी समाधान डालना। दोनों समाधान अन्यथा वाचाल जेल क्षतिग्रस्त हो सकता है, किसी भी समय प्रत्येक डिब्बे में बराबर मात्रा प्रदान करने के लिए एक ही गति से डाल रहे हैं कि सुनिश्चित करें।
    2. समाधान सेल में हैं एक बार टाइमर लॉन्च। प्रसार सेल से अधिक लघु बिजली मिक्सर रखें। इस समय माना जाता है प्रसार प्रयोग शुरू कर दिया।
  4. प्रसार प्रयोग के दौरान नमूने लेना
    1. एक साथ experime भर में लगातार संस्करणों रखने के लिए ए और बी डिब्बों से नियमित समय अंतराल के भीतर बराबर मात्रा के नमूने ले लोNT।
      1. एक डिब्बे में प्रारंभिक पु एकाग्रता का निर्धारण करने के लिए प्रयोग की शुरुआत में तुरंत प्रत्येक डिब्बे में एक साथ एक 1.00 मिलीग्राम नमूना ले लो।
      2. NOM के अलावा और humic एसिड के साथ प्रयोग करने में कई घंटे के लिए 20 मिनट के बिना प्रयोगों में 10 मिनट का एक नमूना समय अंतराल का प्रयोग करें। 2.00 मिलीलीटर aliquots अल्फा-spectrometric मापन के लिए अच्छा संवेदनशीलता प्रदान करने के लिए पर्याप्त हैं।
    2. पु (चतुर्थ) और पु (वी) के तरल चरण निकासी
      1. प्रसार प्रयोग के अंत में अलग से 4 मिलीलीटर एक से नमूने और leakproof टोपी के साथ प्लास्टिक टेस्ट-ट्यूब में बी डिब्बों ले। 1 मिलीलीटर 2 एम एचसीएल के साथ नमूने खट्टा।
      2. Cyclohexane में 0.5 एम bis- (2-एथिल hexyl) फॉस्फोरिक एसिड (HDEHP) समाधान के 5 मिलीलीटर जोड़ें और 5 मिनट के लिए सख्ती से परीक्षण-ट्यूब आंदोलन। चरण जुदाई के लिए अनुमति देने के लिए नमूने छोड़ दें। पु (वी) युक्त पानी चरण निकालें।
    3. पु के पीछे-निष्कर्षण (चतुर्थ)
      1. पीछे-पूर्वपथ पु (चतुर्थ) 5% के 5 मिलीलीटर (एनएच 4) 2 सी ओ 2 4 के साथ शेष जैविक चरण से।

4. नमूना उपचार

  1. एक आंतरिक मानक के साथ स्पाइक नमूने
    1. स्पाइक नमूने एक उपज अनुरेखक के साथ विश्लेषण किया जाना है। अल्फा-spectrometric मापन के लिए 25 MBq मिलीलीटर की 242 पु दरियाफ्त -1 गतिविधि एकाग्रता की 1.00 मिलीलीटर की एक कील का प्रयोग करें।
  2. नमूने 'मैट्रिक्स oxidize
    1. केंद्रित HNO 3 के 2.00 मिलीलीटर के साथ एक गर्म थाली पर सूखापन के लिए नमूने लुप्त हो जाना।

पु 5. radiochemical पृथक्करण

  1. पु ऑक्सीकरण राज्य को समायोजित करें
    1. 10 मिनट के दौरान 70 डिग्री सेल्सियस पर, नैनो 2 गर्मी के नमूने 20 मिलीग्राम जोड़ने के लिए, 5 मिलीलीटर 8 एम HNO 3 में बिंदु 4.2.1 से सूखी नमूने भंग। यह कदम + चतुर्थ करने के लिए पु के ऑक्सीकरण राज्य का समायोजन की अनुमति देता है।
  2. पु की ठोस चरण निकासी
    1. 1.5 मिलीलीटर 8 एम HNO 3 के साथ (जैसे TEVA के रूप में) एक चतुर्धातुक अमाइन आधारित आयनों विनिमय राल स्तंभ गीले। 1.5 मिलीलीटर 8 एम HNO 3 के साथ वातानुकूलित राल की 100 मिलीग्राम के साथ 1 मिलीलीटर विंदुक टिप के बने सूक्ष्म स्तंभों का प्रयोग करें।
    2. के बारे में 1 मिलीलीटर मिनट के प्रवाह की दर के साथ राल कॉलम के माध्यम से बिंदु 5.1.1 का समाधान दर्रा -1। 2 मिलीलीटर 8 एम HNO 3 तीन बार और हस्तांतरण washouts राल के लिए कॉलम के साथ नमूना बीकर कुल्ला।
  3. Elute पु
    1. 3 मिलीलीटर 9 एम एचसीएल के साथ स्तंभों को धो लें। 3 मिलीग्राम समाधान 9 एम एचसीएल / 0.1 एम आँधी के साथ Elute पु। गर्म थाली पर eluates लुप्त हो जाना। सूखापन के लिए लुप्त हो जाना, HNO 3 केंद्रित 2 मिलीलीटर के साथ समझो। भूरा आयोडीन रंग गायब हो जाता है जब तक आवश्यक हो तो दोहराएँ।
    2. किसी भी उपलब्ध विधि द्वारा नमूनों में पु एकाग्रता का निर्धारण।
      ध्यान दें। इस प्रोटोकॉल अल्फा-स्पेक्ट्रोमेट्री में इस्तेमाल 239 पु की सांद्रता सीमा के लिए एक अच्छा संवेदनशीलता प्रदान करता है। अल्फा-spectrometri के लिए सूत्रों का कहना है तैयारग स्टेनलेस स्टील डिस्क पर 14 विद्युत से गिनती। एक स्पेक्ट्रोमीटर में पिप्स डिटेक्टर (450 मिमी 2) पर सूत्रों की गणना करें।

डेटा के 6. विश्लेषण

  1. प्लॉट समय बनाम पु विसरित
    1. समय (न्यूनतम) बनाम बी डिब्बे में संचित पु (MBq) की गतिविधि प्लॉट। प्रसार प्रयोग के दौरान बाहर ले जाया नमूने की मात्रा के लिए सही: समय टी में संचित पु (MBq) की गतिविधि एकाग्रता में समाधान (एमएल) की मात्रा से गुणा नमूने में (MBq मिलीलीटर -1) निर्धारित करने के लिए बराबर है नमूने के क्षण में डिब्बे बी (- चित्रा 2 स्प्रेडशीट का उदाहरण देखें)।
    2. विभिन्न पु सांद्रता के साथ कई प्रयोगों से ही ग्राफ डेटा पर साजिश करने के लिए, उपयोग सांद्रता डिब्बे ए के प्रारंभिक पु एकाग्रता के लिए सामान्यीकृत
  2. प्रसार गुणांक की गणना
    1. प्रसार गुणांक डी की गणना (2 सेमी -1) एक प्रयोग के लिए 10 पु प्रजातियों की। उपयोग समीकरण (1):
      1 समीकरण (1)
      Δg प्रसार जेल मोटाई (सेमी), सी प्रारंभिक पु एकाग्रता (MBq मिलीलीटर -1) है, जहां प्रसार क्षेत्र (2 सेमी), और एक गतिविधि (MBq) समय टी में डिब्बे बी में दूर तक फैला हुआ पु प्रजातियों में से (एसईसी)। ΔA / Δt समय बनाम बी डिब्बे में दूर तक फैला हुआ पु के रैखिक साजिश की ढलान है।

प्राकृतिक Freshwaters में पु 7. Bioavailability पढ़ाई

  1. DGT samplers तैयार
    1. इलेक्ट्रोलाइट के कई मिलीलीटर (जैसे, 10 मिमी नैनो 3), नीचे की थाली जगह के साथ एक प्लास्टिक की ट्रे गीले DGT पारखी की (चित्रा 3 देखें)। यदि आवश्यक हो तो स्थानीय प्रकाश का प्रयोग करें, यह पारदर्शी जैल कल्पना करने में मदद कर सकता है।
    2. स्थितिऔर एक 6 सेमी 22 × सेमी Chelex राल जेल पट्टी पर थाली की सतह पर समान रूप से विस्तार। राल जेल परत एक 6 सेमी 22 × सेमी पीएएम वाचाल जेल पट्टी के शीर्ष पर रखें और सतह पर समान रूप से विस्तार। जैल रपट नहीं कर रहे हैं और एक चिकनी का सामना करना पड़ा ढंग से तैनात कर रहे हैं कि सुनिश्चित करें।
    3. एक फिल्टर झिल्ली का एक 6 सेमी 22 × सेमी टुकड़े के साथ वाचाल जेल परत से ढक दें। DGT पारखी के कवर फ्रेम जगह फिल्टर झिल्ली से अधिक (चित्रा 3 देखें) और विधानसभा थोड़ा किनारों पर फ्रेम दबाने बंद करें।
    4. खुला, एक तेज लैंसेट के साथ विस्तार देने जेल भागों से कट और यदि आवश्यक हो तो एक चिकनी थाली सतह प्राप्त किया जाता है जब तक जेल परतों फिर से संगठित करना। शिकंजा के साथ विधानसभा को ठीक करें।
    5. इलेक्ट्रोलाइट के कई मिलीलीटर (जैसे, 10 मिमी नैनो 3) के साथ DGT samplers गीले। 4-5 डिग्री सेल्सियस पर कई हफ्तों के लिए एक मोहरबंद प्लास्टिक बैग में गीला स्टोर।
  2. पानी की एक प्राकृतिक शरीर में DGTs की तैनाती
      चित्रा 4 पर दिखाया गया है धारक में DGT samplers को ठीक करें।
    1. पानी के शरीर में DGTs की तैनाती या तो एक मजबूत रस्सी पर उन्हें निलंबित या DGT की सतह के साथ एक निरंतर स्पर्शरेखा जल प्रवाह प्रदान करने के लिए एक तरह से एक स्थिर खड़ी समर्थन पर स्थापित। मापन के लिए पर्याप्त एक एकाग्रता में पु जमा करने के क्रम में दो से तीन सप्ताह के लिए freshwaters में DGT उपकरणों की तैनाती।
  3. पुनः प्राप्त DGTs का उपचार
    1. पानी से DGTs निकालते हैं। फिल्टर झिल्ली बाहर ले और त्यागने, विधानसभा खोल देना। ऊपरी परत जेल (पीएएम वाचाल जेल) बाहर ले जाओ और त्यागें।
    2. एक 20 मिलीलीटर 8 एम HNO 3 युक्त गिलास बीकर और कील नमूनों में राल जेल स्थानांतरण एक उपज अनुरेखक के साथ विश्लेषण किया जाना है। 0.25 MBq मिलीलीटर -1 एम्स के मापन के लिए (1.7 पीजी मिलीलीटर -1) गतिविधि एकाग्रता की 242 पु दरियाफ्त की 1.00 मिलीलीटर की एक कील का प्रयोग करें। अच्छी तरह से आंदोलन करने के बादtated, पु क्षालन के लिए नमूने हे / एन छोड़ दें।
  4. स्थिति DGT eluates
    1. राल जेल नमूनों से समाधान फिल्टर; 5 मिलीलीटर 8 एम HNO 3 के साथ शेष राल जैल कुल्ला और नमूनों के साथ washouts गठबंधन। , प्रत्येक नमूने के लिए नैनो 2 20 मिलीग्राम जोड़ें 10 मिनट के दौरान 70 डिग्री सेल्सियस पर समाधान गर्मी। यह कदम + चतुर्थ करने के लिए पु के ऑक्सीकरण राज्य का समायोजन की अनुमति देता है।
  5. पु की ठोस चरण निकासी
    1. 10 मिलीलीटर 8 एम HNO 3 के साथ एक चतुर्धातुक अमाइन आधारित आयनों विनिमय राल कारतूस गीले। के बारे में 1 मिलीलीटर मिनट -1 के प्रवाह की दर के साथ विनिमय राल कारतूस के माध्यम से बिंदु 7.4.1 का समाधान गुजरती हैं। 5 मिलीलीटर 8 एम HNO 3 तीन बार के साथ नमूना बीकर कुल्ला और एक्सचेंज राल कारतूस को washouts हस्तांतरण।
  6. Elute पु
    1. 10 मिलीलीटर 9 एम एचसीएल के साथ कारतूस धो लें। 15 मिलीलीटर समाधान 9 एम एचसीएल / 0.1 एम आँधी के साथ Elute पु। एक गर्म थाली पर eluate लुप्त हो जाना। 2 मिलीलीटर केंद्रित HNO 3, ई के साथ समझोसूखापन को vaporate। भूरा आयोडीन रंग पूरी तरह से गायब हो गया है जब तक आवश्यक हो तो दोहराएँ।
    2. पु प्रणाली का पता लगाने के प्रदर्शन पर निर्भर करता है - दो बार करने के लिए पु एक की radiochemical जुदाई दोहराएँ उच्च शुद्धि आवश्यक है। दूसरे और 1.5 मिलीलीटर 8 एम HNO 3 के साथ वातानुकूलित एक्सचेंज राल की 100 मिलीग्राम के साथ 1 मिलीलीटर विंदुक टिप के बने सूक्ष्म स्तंभों पर तीसरे विभाजन प्रदर्शन करते हैं।
    3. नमूनों में पु एकाग्रता का निर्धारण। क्योंकि प्राचीन वातावरण में प्लूटोनियम का बहुत कम स्तर के 239 पु को मापने के लिए बड़े पैमाने पर स्पेक्ट्रोमेट्री तकनीक का प्रयोग करें।
      नोट: इस काम में, ज्यूरिख में प्रौद्योगिकी के स्विस फेडरल इंस्टीट्यूट में आयन बीम भौतिकी प्रयोगशाला में एक्टिनाइड्स के विश्लेषण के लिए देखते एम्स सुविधा का उपयोग करें।

डेटा के 8. विश्लेषण

  1. एकाग्रता की गणना (सी DGT में μBq मिलीलीटर -1) bioavailable की (अस्थायी) पु सपातैनाती की अवधि के दौरान DGT द्वारा संचित पु की राशि से थोक पानी में ecies। उपयोग समीकरण (2):
    2 समीकरण (2)
    एक बाध्यकारी चरण, Δg प्रसार परत (जेल + फिल्टर झिल्ली) मोटाई (सेमी), डी पीएएम जेल में पु के प्रसार गुणांक (सेमी 2 सेकंड -1), एस में जमा गतिविधि पु (μBq) है, जहां प्रसार क्षेत्र (2 सेमी), और तैनाती (एसईसी) की अवधि के लिए टी।
  2. थोक पानी में कुल पु एकाग्रता, साथ ही साथ अन्य उपलब्ध प्रजातीकरण डेटा के साथ DGTs द्वारा निर्धारित पु के सी DGT की तुलना करें।

थोक पानी में कुल पु के निर्धारण के लिए 9. radiochemical पृथक्करण

  1. स्थिति पानी के नमूने
    1. एक प्लास्ट में एक 45 माइक्रोन झिल्ली फिल्टर के माध्यम से पानी का अध्ययन किया शरीर से पानी पंपआईसी प्राप्तकर्ता। एम्स के मापन के लिए 10 एल 50 के नमूनों के साथ काम करते हैं। तुरंत पहले प्रयोगशाला के लिए परिवहन के लिए नमूना साइट पर नमूना लेने के बाद HNO 3 के साथ पीएच 2 के लिए पानी खट्टा।
  2. लोहे हाइड्रॉक्साइड पर पु वेग
    1. प्रयोगशाला में प्राप्तकर्ता में एक ऊपरी दोषी परिचय। पु उपज अनुरेखक के साथ नमूना स्पाइक। 0.25 MBq मिलीलीटर -1 एम्स के मापन के लिए (1.7 पीजी मिलीलीटर -1) गतिविधि एकाग्रता की 242 पु दरियाफ्त की 1.00 मिलीलीटर की एक कील का प्रयोग करें।
    2. के बारे में 0.25 जी एल 10 प्रति नमूना लेने FeCl 3 · 6H 2 हे जोड़ें। 30 मिनट के लिए उत्तेजित करने के बाद, पीएच 8 बजे एनएच 4 ओह के साथ लोहे हाइड्रॉक्साइड वेग।
  3. लोहे हाइड्रॉक्साइड पर पु का दूसरा वर्षा
    1. बिंदु 9.2.2 से पानी के नमूने से सतह पर तैरनेवाला छानना। एक 2 एल कांच बीकर में लोहे हाइड्रॉक्साइड के वेग की वसूली विआयनीकृत पानी के साथ प्राप्तकर्ता कुल्ला और samp साथ washouts गठबंधनLe।
    2. कार्बोनेट विघटित करने के लिए 90 डिग्री सेल्सियस ~ 100 मिलीलीटर 5 एम एचसीएल में वेग, गर्मी भंग। समाधान ठंडा हो जाता है जब यदि आवश्यक हो तो फ़िल्टर। पुनः वेग पीएच 8 बजे एनएच 4 ओह के साथ लोहे हाइड्रॉक्साइड।
  4. विश्लेषण के लिए स्थिति लोहे हाइड्रॉक्साइड
    1. बिंदु 9.3.2 से नमूना से सतह पर तैरनेवाला छानना। एक centrifugation के बर्तन में लोहे हाइड्रॉक्साइड के वेग को ठीक। अपकेंद्रित्र, सतह पर तैरनेवाला त्यागें। विआयनीकृत पानी के साथ वेग धो लें। 2-3 बार दोहराएँ।
    2. 10 मिलीलीटर 8 एम HNO 3 में वेग भंग, वर्गों 7.4-7.6 में पहले से वर्णित के रूप में पु के radiochemical जुदाई को जमा करें।

10 एम्स के माप के लिए नमूने तैयार

  1. लोहे हाइड्रॉक्साइड पर पु वेग
    1. Radiochemical जुदाई के बाद, 0.5 मिलीग्राम 1 एम एचसीएल में अंतिम नमूना भंग एक 2.5 मिलीलीटर कांच की शीशी में एक प्लास्टिक विंदुक के साथ नमूना हस्तांतरण। नमूना बीकर TWIC कुल्ला0.5 मिलीलीटर 1 एम एचसीएल के साथ ई, उसी शीशी washouts हस्तांतरण।
    2. 0.5 मिलीलीटर 2 मिलीग्राम मिलीलीटर जोड़ें -1 फे 3+ शेयर समाधान लोहे के 1 मिलीग्राम प्रदान करने के लिए। ध्यान केंद्रित किया एनएच 4 ओह की कुछ बूँदें जोड़ने लोहे हाइड्रॉक्साइड वेग। अपकेंद्रित्र और सतह पर तैरनेवाला छानना।
    3. विआयनीकृत पानी, सेंट्रीफ्यूज के साथ वेग धो और सतह पर तैरनेवाला छानना। 90 डिग्री सेल्सियस पर गर्म थाली पर वेग सूखी।
  2. एम्स के मापन के लिए लक्ष्य तैयार
    1. हाइड्रॉक्साइड 650 डिग्री सेल्सियस पर 2-3 घंटे के लिए एक भट्ठी में बिंदु 10.1.3 से वेग बनाओ। अच्छी तरह से एम्स के मापन के लिए एक तिवारी लक्ष्य धारक में नाइओबियम धातु पाउडर और प्रेस के 3-4 मिलीग्राम के साथ मिश्रण।
      नोट: हम एक्टिनाइड्स 15,16 के मापन के लिए देखते प्रौद्योगिकी के स्विस फेडरल इंस्टीट्यूट (ETH ज्यूरिख) में कॉम्पैक्ट (0.6 एमवी) एम्स प्रणाली "TANDY" के साथ नमूने मापा।

Representative Results

प्रसार प्रयोगों

समय बनाम प्रसार सेल के बी डिब्बे में दूर तक फैला हुआ 239 पु की गतिविधियों की साजिश रचने पीएएम जेल के माध्यम से diffusing 239 पु प्रजातियों के प्रवाह के एक दृश्य प्रतिनिधित्व देता है। प्रसार गुणांक विभिन्न रासायनिक वातावरण (चित्रा 2) में अलग-अलग 239 पु रेडोक्स प्रजातियों की गतिशीलता की तुलना करने के लिए एक अतिरिक्त साधन उपलब्ध कराने के समीकरण 1 के अनुसार इन भूखंडों से गणना की। 5 पु (चतुर्थ) और पु (चतुर्थ) पु के साथ प्रसार प्रयोगों को दिखाता है चित्रा (वी) मिश्रित प्रजाति क्रमश: mops में बफर और हा की 20 पीपीएम की उपस्थिति में। इन भूखंडों की तुलना से पु (वी) पु की तुलना में काफी अधिक मोबाइल (चतुर्थ) .यह पु के लिए विशेष रूप से वैध है पता चलता है कि (चतुर्थ) और पु हा (मेगावाट हमारे प्रयोगों में 5-40 केडीए में विशेषता जब (वी) Cusnir एट अल।) 10 से एसआई अणुओं complexing के रूप में जोड़ा गया है। पु (वी) स्रोत solutआयन इस पत्र में वर्णित प्रोटोकॉल के अनुसार में मुख्यतः पु (वी) प्रजातियों में शामिल है तैयार। समाधान बफर mops में प्रसार प्रयोग के अंत में HDEHP साथ तरल चरण निकासी पु (वी) के 80% ± 10% पाया। इस निकासी की रासायनिक उपज 80% है। हा की 20 पीपीएम की उपस्थिति में पु (वी) के साथ समाधान इस मॉडल के घोल में 24 घंटे और पु (वी) अंश था 35% ± 10% के दौरान equilibrated था।

प्राकृतिक freshwaters में पु जैव उपलब्धता पर अध्ययन

हमारी प्रयोगशाला में निर्मित कई DGT उपकरणों सफलतापूर्वक स्विस जुरा पर्वत की एक karst वसंत में दो से तीन सप्ताह की अवधि के लिए खुल गए थे। यह 400 μS सेमी ऊपर 6.5-7.5 की रेंज में पानी का पीएच, चालकता के साथ एक खनिज वसंत -1 और ऑक्सीजन के साथ संतृप्त। इन प्रयोगों क्योंकि टी के संभवतः भी, जैव अवरोध का कोई निशान के साथ जेल विधानसभाओं का अच्छा प्रयोज्यता और मजबूती का प्रदर्शनवह वसंत (7 डिग्री सेल्सियस) से कम तापमान। तैनाती के बाद लिया गया DGTs अच्छी तरह से प्रारंभिक रूप और दृश्य उपस्थिति संरक्षण बरकरार जेल परतों के साथ संरक्षित किया गया। DGTs द्वारा संचित पु एम्स द्वारा विश्लेषण किया गया था। (उप-FG स्तर के नीचे) यह बेहद संवेदनशील है, और अल्फा-स्पेक्ट्रोमेट्री या आईसीपी एमएस तकनीकों की तुलना में काफी कम प्रारंभिक नमूना राशि की आवश्यकता है: एम्स के अन्य विश्लेषणात्मक तकनीकों पर काफी लाभ प्रदान करता है। इसके अलावा, इस तरह के यूरेनियम हाइड्राइड (238 उह), या अन्य अणुओं के रूप में आणविक समदाब रेखीय हस्तक्षेप, कुशलता से एम्स के माप के दौरान दबा रहे हैं और 239 पु पता लगाने के साथ हस्तक्षेप नहीं करते। कुछ तकनीकी कारणों से (रासायनिक विभाजन के दौरान 239 पु के साथ सबसे शायद एक संदूषण), हम इस क्षेत्र में DGTs की पहली अनुप्रयोगों के लिए 239 पु के लिए डेटा का उपयोग करने में सक्षम नहीं थे। फिर भी, 240 पु परिणाम निष्पक्ष थे। इस प्रकार, हम मापा से 239 पु सामग्री की गणना <समर्थन> नतीजा प्लूटोनियम के लिए 240 पु / 239 पु परमाणु अनुपात के रूप में 0.18 लेने के 240 पु। परिणाम तालिका 1 में संक्षेप हैं।

थोक के पानी के नमूनों में मापा 239 पु सांद्रता पहले इस जलभृत (1-7 μBq एल -1) 11 के लिए सूचना दी सांद्रता के समान हैं। इसके अलावा, DGT माप से गणना की 239 पु सांद्रता माप की अनिश्चितताओं के भीतर समान हैं। DGTs केवल स्वतंत्र और अस्थिर पु प्रजातियों जमा के बाद से, एक इस पानी में bioavailable पु के अंश का अनुमान कर सकते हैं। तालिका 1 में दिए गए डेटा थोक पानी में मौजूद सभी 239 पु प्रजातियों एक bioavailable रूप में पाया जाता है कि संकेत मिलता है। इस की तुलना में वसंत में बढ़ जलीय काई के intracellular अंश में 239 + 240 पु का प्रमुख संचय से पता चला है, जो पिछले निष्कर्ष 11 के आलोक में एक दिलचस्प परिणाम है 90 सीनियर लेखकों 11 इस प्राकृतिक जलभृत में पु का बढ़ाया गतिशीलता समान स्वाभाविक रूप से uranyl-कार्बोनेट जटिल होने वाली करने के लिए, संभवतः एक पु (वी) plutonyl फार्म के रूप में, एक घुलनशील कार्बोनेट पु जटिल के गठन की वजह से था कि सुझाव दिया। Venoge वसंत का पानी उच्च कार्बोनेट एकाग्रता और बहुत कम NOM सामग्री (लगभग 1 पीपीएम) के साथ कड़ी मेहनत पानी है।

चित्र 1
पाम जेल के माध्यम से पु प्रसार पर प्रयोगों के लिए इस्तेमाल चित्रा 1. प्रसार सेल। नाली मोटाई 0.5 सेमी, नाली गहराई 0.39 मिमी। यह आंकड़ा का एक बड़ा संस्करण देखने के लिए यहां क्लिक करें।

चित्र 2
चित्रा 2. Snapshप्रसार गुणांक की गणना के लिए इस्तेमाल एक्सेल वर्कशीट का ओ.टी.। यह आंकड़ा का एक बड़ा संस्करण देखने के लिए यहां क्लिक करें।

चित्र तीन
पर्यावरण पु प्रजातीकरण मापन के लिए चित्रा 3. बड़े-सतह DGT डिवाइस DGT डिवाइस के पार्ट्स -। नीचे की थाली और कवर फ्रेम -। छोड़ दिया, सही पर चालक दल के छेद के साथ विधानसभा पर दर्शाया एक बड़ा संस्करण देखने के लिए यहां क्लिक करें यह आंकड़ा की।

चित्रा 4
धारक में तय चित्रा 4. DGT नमूना उपकरणों (बाएं) Venoge SPRI में उजागरएनजी (दाएं) पु जैव उपलब्धता मापन के लिए। यह आंकड़ा का एक बड़ा संस्करण देखने के लिए यहां क्लिक करें।

चित्रा 5
239 पु चित्रा 5. प्लॉट विभिन्न रासायनिक वातावरण में प्रसार सेल के बी डिब्बे में दूर तक फैला हुआ। प्रयोगात्मक डेटा अंक 239 पु के लिए दिया जाता है (चतुर्थ) और 239 पु (वी), क्रमशः, mops में बफर के रूप में अच्छी तरह से 239 के लिए के रूप में पु (चतुर्थ) - 239 पु हा की उपस्थिति में (वी) मिश्रित प्रजाति (35% पु (वी के ± 10%))। 239 पु (चतुर्थ) -HA के लिए दिखाया लाइन 0.50 × 10 -6 सेमी 2 सेकंड की प्रसार गुणांक -1 में पहले 10 में चुना गया उपयोग कर की गणना की गई है। समीकरण 1 से गणना प्रसार गुणांक हैं: पु (चतुर्थ) MOPS बफर में - 2.29 × 10 -6 सेमी 2 सेकंड -1, पु MOPS बफर में (वी) - 3.50 × 10 -6 सेमी 2 सेकंड -1, पु (चतुर्थ) - पु (वी) के साथ हा - 0.92 × 10 -6 सेमी 2 सेकंड -1। ऊपर से नीचे तक: MOPS बफर में पु (वी) (लाल खुला वृत्त), पु (चतुर्थ) MOPS बफर (नीला खुला त्रिकोण) में, पु (चतुर्थ) - पु हा की 20 पीपीएम की उपस्थिति में (वी) (हरा खुले वर्ग), पु हा (भूरे खुले हीरे की 20 पीपीएम की उपस्थिति में (चतुर्थ))। यह आंकड़ा का एक बड़ा संस्करण देखने के लिए यहां क्लिक करें।

नमूना प्रकार माप की संख्या 239 पु एकाग्रता, μBq एल -1
भारी मात्रा में पानी 2 1.9 ± 0.55
DGT 0.39 मिमी 2 1.74 ± 0.9
DGT 0.78 मिमी 1 1.79 ± 0.9

239 थोक पानी में एम्स द्वारा पु माप और DGT samplers। थोक पानी में 239 पु के लिए तालिका 1. प्रतिनिधि परिणाम actinide-विशिष्ट एक्सचेंज राल पर निकाला जाता है और एम्स के द्वारा मापा जाता है, लोहा हाइड्रॉक्साइड के साथ पानी की 20 एल से सह उपजी था । पु के लिए 2 समीकरण और प्रसार गुणांक उपयोग कर की गणना DGT मापन के लिए 239 पु सांद्रता (चतुर्थ)। कश्मीर = 2 के लिए अनिश्चितताओं; यू (95)।

Discussion

पु एक प्रसार सेल का उपयोग कर के साथ प्रयोग के लिए यहाँ वर्णित DGT कार्यप्रणाली पु रेडोक्स प्रजातियों और कार्बनिक अणुओं, कोलाइडयन कण और नकली पर्यावरण प्रणालियों के साथ उनकी बातचीत पर विभिन्न अध्ययनों के लिए एक विश्वसनीय तरीका प्रदान करता है। पु के पर्यावरण मापन के लिए DGTs के आगे अनुप्रयोगों हमारी जैव उपलब्धता की समझ और जलीय पारिस्थितिकी प्रणालियों में इस रेडियोन्यूक्लाइड के भाग्य के लिए योगदान देगा।

प्रयोगशाला प्रसार प्रयोगों

एक विशिष्ट रासायनिक वातावरण के बारे में सार्थक पु गतिशीलता पर निष्कर्ष और बातचीत के साथ एक सफल प्रसार प्रयोग को करने के क्रम में, अच्छी तरह से परिभाषित किया और चलाया शर्तों प्रदान किया जाना चाहिए। प्रयोग करने से पहले पु ऑक्सीकरण राज्यों के समायोजन के डेटा की व्याख्या को सरल करने के साथ-साथ पु रेडोक्स प्रजातियों के विभिन्न biogeochemical व्यवहार अनुकरण करने के लिए आवश्यक है। पु प्रजातियों की संवेदनशीलता कोपीएच विविधताओं एक चाहिए समाधान बफरिंग बनाता है। विशेष रूप से ध्यान प्रसार सेल सुविधाओं और स्थापना के लिए तैयार किया जाना चाहिए: गैर sorbing Teflon बहुलक सामग्री का उपयोग सेल दीवारों पर सोखना से बचा जाता है और प्रयोग के दौरान समाधान diffusing से पु की हानि को रोकने, एक मजबूत leakproof विधानसभा की अनुमति देता है।

प्रारंभिक पु एकाग्रता एक डिब्बे, साथ ही नमूना अंतराल में पेश होने के लिए और प्रसार प्रयोग के दौरान उठाए गए प्रत्येक नमूने की मात्रा प्रयोगशाला में उपलब्ध विश्लेषणात्मक पद्धति पर निर्भर करते हैं। किसी भी उपलब्ध विश्लेषणात्मक विधि हालांकि इस विकल्प कसकर प्रयोग के लिए ले जाया पु की प्रारंभिक गतिविधि के लिए बाध्य है प्रसार सेल से नमूनों में पु एकाग्रता, के निर्धारण के लिए इस्तेमाल किया जा सकता है। इस प्रोटोकॉल में सिफारिश के रूप में 239 पु के 10 Bq measurem के लिए पर्याप्त संवेदनशीलता प्रदान करने के लिए पर्याप्त हैं (100-140 MBq मिलीलीटर -1 या ~ × 10 -13 मोल मिलीलीटर -1 2 दे रही है)आम तौर पर अल्फा-स्पेक्ट्रोमेट्री द्वारा दस्तावेजों विकिरण सुरक्षा नियमों के लिए विशेष समस्या पैदा नहीं करते। अन्य, अधिक संवेदनशील, विश्लेषणात्मक तकनीकों पु दृढ़ संकल्प (जैसे, जन स्पेक्ट्रोमेट्री) के लिए उपलब्ध हैं, तो पु की प्रारंभिक एकाग्रता कम किया जा सकता है। नमूना अंतराल पु प्रारंभिक एकाग्रता पर निर्भर करता है, प्रत्येक प्रसार प्रयोग के लिए चुना है, और पाम जेल के माध्यम से प्रसार की उम्मीद की दर जा सकता है। प्रसार प्रयोगों से aliquots पु के अलावा अन्य रेडिओन्युक्लिआइड शामिल नहीं है कि इस तथ्य के बावजूद, खनिज लवण की और mops बफर की उपस्थिति दक्षता और मात्रात्मक विश्लेषण की शुद्धता को कम करने, विश्लेषणात्मक प्रक्रिया के साथ हस्तक्षेप कर सकते हैं। इसलिए यह है कि इन नमूनों पर पु के एक रासायनिक जुदाई प्रदर्शन करने के लिए बेहतर है।

प्रसार सेल जेल एक अच्छी तरह से उभारा समाधान करने के लिए सीधे संपर्क में है के बाद से पाम जेल में प्रसार का अध्ययन करने के लिए सबसे अच्छा तरीका प्रदान करता है। वाचाल बो के प्रकार, प्रभावजेल सतह पर undary परत (DBL) नगण्य माना जाता है। एक प्रसार प्रयोग के दौरान समाधान का अच्छा सरगर्मी DBL प्रभाव की न्यूनतम के लिए अनुमति देता है, आवश्यक है। एक ही समय में, एक पाम जेल को बाधित नहीं करने के क्रम में सावधानी से आगे बढ़ना चाहिए।

प्राकृतिक freshwaters में पु जैव उपलब्धता के अध्ययन

DGT उपकरणों के साथ प्लूटोनियम को मापने के मीठे पानी में प्लूटोनियम की bioavailability अध्ययन करने के लिए एक कुशल उपकरण प्रदान करता है कि इस प्रोटोकॉल शो के द्वारा उत्पादित परिणाम है। DGT माप स्वतंत्र और अस्थिर प्रजातियों के समय औसत एकाग्रता, रहने वाले जीवों द्वारा जैविक तेज के लिए दो सबसे महत्वपूर्ण रूपों निकलेगा। इसके अलावा, कार्बनिक पदार्थ के साथ पु की बातचीत के कैनेटीक्स अलग मोटाई की जैल का उपयोग कर जांच की जा सकती है। पु-Nom प्रजातियों के लिए आवश्यक समय अलग कर देना करने के लिए सबसे अस्थिर परिसरों के लिए अनुमति देगा जेल के माध्यम से फैलाना। DGT माप ख पूरित किया जा सकताएक दिया आकार (उदाहरण के लिए, 8 केडीए) ऊपर पु कोलाइडयन प्रजातियों का प्रतिशत उपज जो वाई ultrafiltration तकनीक,। पु कोलाइडयन प्रजातियों आमतौर पर गैर bioavailable प्रजाति के रूप में माना जाता है और DGT का उपयोग नहीं कर दर्जे का पु अंश का हिस्सा हैं।

इस बिंदु पर, DGT उपकरणों केवल स्विस जुरा पर्वत की एक karst वसंत के मीठे पानी में तैनात किया गया था। पु की कम पर्यावरणीय सांद्रता संभावित कमियों का सामना कर सकते हैं जो DGT उपकरणों की एक लंबी अवधि की तैनाती की आवश्यकता होती है। DGT सतह की जैव अवरोध DBL मोटाई में वृद्धि और इस तरह पाम जेल के माध्यम से पु के प्रवाह को सीमित करने, एक महत्वपूर्ण कमी का प्रतिनिधित्व करता है। समुद्री जल या उच्च खनिज के पानी में अवगत कराया DGTs के बंधन चरण तेजी से पु के संचय के लिए डेटा misrepresenting, अन्य धातुओं का पता लगाने के साथ संतृप्त किया जा सकता है। पर्यावरण पु के स्तर का पता लगाने का निर्धारण एक पूरी तरह से radiochemical जुदाई और बहुत ही संवेदनशील विश्लेषणात्मक तरीकों की आवश्यकता है। एम्स के मापइस प्रोटोकॉल में लागू व्यापक रूप से उपलब्ध नहीं हैं, लेकिन अन्य जन-स्पेक्ट्रोमेट्री तकनीक से बदला जा सकता है। हालांकि, एक कठोर radiochemical जुदाई स्वाभाविक रूप से यूरेनियम से होने वाली समदाब रेखीय हस्तक्षेप 238 उह समाप्त करने के लिए आवश्यक है।

2 समीकरण DGT डिवाइस के आकार के एक दिया तैनाती के समय के दौरान एकत्रित पु की मात्रा बढ़ाने के लिए देखते जा सकता है कि एक आवश्यक पैरामीटर है कि पता चलता है। वाणिज्यिक जेल स्ट्रिप्स केवल 6 सेमी x 22 सेमी की एक अधिकतम सतह के साथ उपलब्ध हैं। इसलिए, DGT पारखी की खिड़की अपेक्षाकृत कम तैनाती के समय के लिए पु प्रजातियों के लिए पर्याप्त जमा करने के लिए संभव है, जिससे 105 2 सेमी (21 सेमी × 5 सेमी) के लिए बढ़ा दी गई है। जोड़ तोड़, जबकि इस तरह के एक DGT पारखी की विधानसभा सटीक और पाम जेल चादर संपत्तियों की विशेष विचार की आवश्यकता है। यह एक homoge प्रदान करने के लिए एक चिकनी का सामना करना पड़ा वर्दी "सैंडविच" में जेल परतों को इकट्ठा करने के लिए बुनियादी महत्व की हैवाचाल जेल के माध्यम से थोक पानी से पु प्रजातियों के neous प्रवाह। DGT सतह पर अच्छा पानी का प्रवाह भी एक महत्वपूर्ण पैरामीटर है, अभी तक यह ज्यादातर जलभृत में प्रवाह की स्थिति से निर्धारित होता है। यह एक स्थिर पानी की आपूर्ति प्रदान करते हैं और DBL के प्रभाव को कम करने के लिए के बारे में 45 डिग्री से पानी के प्रवाह की दिशा की ओर से पु मापन के लिए DGT उपकरणों के लिए जगह की सिफारिश की है।

पानी का अध्ययन किया शरीर में तापमान प्रसार गुणांक निर्धारित किया गया था, जिस पर तापमान से अलग है, तो समीकरण 2 में कार्यरत प्रसार गुणांक सही किया जाना चाहिए। प्रसार गुणांक पर तापमान प्रभाव स्टोक्स आइंस्टीन समीकरण (समीकरण 3) द्वारा दिया जाता है:
3 समीकरण (3)
डी 1 और डी 2 प्रसार गुणांक (सेमी 2 सेकंड -1), η रहे हैं, जहां एक और η 2 w की विस्कोसिटी (एमपीए सेकंड) कर रहे हैंतापमान टी 1 और क्रमशः 2 टी (कश्मीर) में अटर।

वर्तमान में, उदाहरण के लिए, पीएच और रेडोक्स मापदंडों के आधार पर thermodynamic गणना के लिए छोड़कर, प्राचीन वातावरण में पु प्रजातीकरण जांच करने के लिए कोई विधि नहीं है। इन मानकों ऐसे कार्बोनेट, लोहे या मैंगनीज फैटायनों के रूप में मैक्रो-घटक है, के लिए ही उपलब्ध हैं। इस प्रकार, पु प्रजातीकरण इन दर्जे का प्रजातियों से प्राप्त होता है, लेकिन एक "वास्तविक" माप का प्रतिनिधित्व नहीं करता। यहाँ हम यह plutonyl प्रजातियों साक्ष्य, संभवतः, सीटू स्वतंत्र और अस्थिर प्रजातियों में मापने की अनुमति देता है और इस वजह से अखबार में प्रस्तुत के रूप में पतली पीएएम जेल फिल्म तकनीक में प्रसार पु प्रजातीकरण समस्या के समाधान में एक महत्वपूर्ण कदम है कि लगता है। Freshwaters में पर्यावरण पु के कुछ ही DGT माप अब तक शुरू किए गए हैं हालांकि, प्राप्त परिणामों पु प्रजातीकरण और जैव उपलब्धता की पढ़ाई के लिए DGT तकनीक के आगे अनुप्रयोगों के लिए प्रोत्साहित कर रहे हैं।जैविक युक्त पानी में DGTs की तैनाती संभावित NOM अणुओं की उपस्थिति में पु गतिशीलता और बातचीत पर महत्वपूर्ण जानकारी निकलेगा। दिलचस्प परिणाम ऐसे Sellafield परमाणु पुनर्प्रसंस्करण संयंत्र के आसपास के तटीय समुद्र और क्षतिग्रस्त फुकुशिमा डायची परमाणु बिजली संयंत्र के रूप में दूषित समुद्री वातावरण में DGT माप से उम्मीद की जानी चाहिए।

Materials

Name Company Catalog Number Comments
239Pu tracer CEA Source PU239-ELSC10
242Pu tracer LNSIRR Source Pu242 N° 790 from Laboratory for National Standards of Ionizing Radiation of Russia
25 ml Beakers
Pipette Socorex
Disposable plastic pipettes Semadeni
20 ml Plastic scintillation vial Semadeni
Aluminium foil
Hot plate
Tweezers
Actinide exchange resin - TEVA - B Triskem TE-B50-A
Actinide exchange resin - TEVA - R cartridges Triskem TE-R10-S
1 ml Pipette tips Socorex
PAM gel strip 6×21 cm DGT Research Ltd 0.39 mm and 0.78 mm thickness / www.dgtresearch.com
Chelex gel strip 6×21 cm DGT Research Ltd 0.40 mm thickness / www.dgtresearch.com
Diffusion cell Fabricated / in-house workshop
Ø 27 mm Punch Fabricated / in-house workshop
Plastic tray
DGT set-up Fabricated / in-house workshop
Membrane filter PALL Corporation HT-450 Tuffryn Polysulfone Membrane Disc Filter 0.45 μm / 145 μm thickness
Nitric acid  Carlo Erba 408025
Sulfuric acid Sigma-Aldrich 84720
Hydrocloric acid Carlo Erba 403981
Hydriodic acid Merck 100341
Potassium permanganate Merck 105082
Sodium hydrogen sulfate Merck 106352
Sodium sulfate Merck 106647
Sodium nitrate Sigma-Aldrich 31440
Sodium nitrite Fluka 71759
Sodium acetate Merck 106281
Ammonium oxalate Fluka 9900
Bis-(2-ethyl hexyl) phosphoric acid (HDEHP) Merck 177092
2-thenoyltrifluoroacetone (TTA) Fluka 88300
MOPS buffer Sigma-Aldrich M9381 MOPS sodium salt
Cyclohexane Carlo Erba
Humic acid Extracted from an organic-rich soil of an Alpine Valley, freeze-dried, MW 5-40 kDa
NH4OH Carlo Erba 419943
FeCl3·H2O Sigma-Aldrich 44944

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References

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