Summary
Synchrotron snabb tomografi användes för att dynamiskt bild upplösning av kalksten i närvaro av CO 2 -saturated saltlösning vid reservoarbetingelser. 100 avsökningar togs vid en 6,1 um upplösning under en period av två timmar.
Abstract
Jordisk lagring permanens är ett stort problem för avskiljning och lagring av koldioxid. Pumpa CO2 i karbonat reservoarer har potential att lösa geologiska tätningar och låta CO2 fly. Emellertid de upplösningsprocesserna på reservoarförhållanden dåligt kända. Således är tidsupplösta experiment behövs för att observera och förutsäga naturen och upplösningshastigheten vid por skala. Synchrotron snabb tomografi är en metod för att ta högupplösta tidsupplösta bilder av komplexa porstrukturer mycket snabbare än traditionell μ-CT. Diamond Ljuskälla Pink Beam användes för att dynamiskt bild upplösning av kalksten i närvaro av CO 2 -saturated saltlösning vid reservoarbetingelser. 100 avsökningar togs vid ett 6,1 ^ m upplösning över en period av 2 timmar. Bilderna segmenteras och porositet och permeabilitet mättes med hjälp av bildanalys och nätverks extraktion. Porositeten ökade likformigt längs length av provet; dock ökningstakten i både porositet och permeabilitet saktade vid senare tillfällen.
Introduction
En viktig fråga för avskiljning och lagring av koldioxid (CCS) är långtidslagring säkerhet 1, 2. Koldioxid, CO2, injicerades i under ytan kommer att lösas upp i den mottagande saltlösning och bildar kolsyra 3, 4, 5. Denna sura saltlösning har potential att reagera med och lösa det omgivande berget, särskilt om berggrunden är kalksten 6. Upplösning kan vara gynnsam och möjliggöra fortsatt bildning permeabilitet 7 och större lagrings varaktighet 8. Emellertid kan geologic förseglingsintegriteten äventyras av denna upplösning och tillåta CO2 att migrera till ytan 9. Exakt prognosmodeller lagrings varaktighet är alltså beroende av att fullt ut förstå upplösning i saltlake-rock systemet och fördelningen ochhastigheten för fluidrörelse under ytan 10, 11, 12.
Dock är beroende av både egenskaperna hos saltlösningen 13, 14, 15, 16 och berget 17 arten och graden av upplösning i karbonater. Upplösningshastigheterna är också starkt beroende av saltlake temperatur och tryck 6, vilket gör utvecklingen av experimentella metoder för att mäta komplexa tidsberoende processer vid representativa reservoarförhållanden viktiga.
Tidigare experiment har observerat detta område skala reaktionshastigheterna är typiskt tiopotenser lägre än experimentella satsreaktormätningar 18, 19. Vittring, mineral heterogenehet, och ofullständig blandning i en heterogen flödesfält är möjliga förklaringar till detta fenomen. Det är dock inte möjligt att bedöma de viktigaste faktorerna utan direkt observation av den framväxande porutrymmet under reaktionen. Således är dynamiska por skaleförsök krävs för att ge både insikt i samspelet mellan transport och reaktion och att validera prediktiva modeller.
En etablerad experimentell metod för att studera por skala processer koldioxidlagringstillämpningar är röntgen microtomography (μCT) 20, 21. μ-CT har flera fördelar: det uppnår höga spatiala resolutioner av ner till ca 1 ^ m, är det icke-invasiv och tillhandahåller tredimensionella bilder. Kalksten upplösning har studerats i centrum (~ cm) skala 22 och det konstaterades att bergsaltlake reaktion ökar fysisk heterogenitet. För att främja förståelse för hur olika transport och reaktionsbetingelser förändra de komplexa fasta och porstrukturer är det nödvändigt att mäta reaktions-inducerade förändringar i por-space geometri, topologi och flöde i subsurface bergsystem vid reservoartemperaturer och tryck och med en högre upplösning, för att undersöka i detalj pore- skaliga processer. Detta dokument beskriver en metod för att studera reaktiva upplösningsprocesser i berg med komplexa porstrukturer och fokus på att mäta tid och rumsligt beroende reaktionshastigheten mellan en CO2 -acidified saltlösning och kalkberget på reservoarförhållanden.
Det har gjorts flera studier som har tittat på reaktion i komplexa karbonater 23, 24, 25, 26, 27, men på grund experimentella eller avbildnings begränsningar de har varit antingen begränsad till före och efter reaktions bilder eller inte genomfördavid representativa underjordiska förhållanden. Menke et al. 28 har utfört dynamisk in situ avbildning av reaktion mellan en CO 2 -acidified saltlösning och Ketton kalksten på poren skala under en period av flera timmar och vid en företrädare för en akvifer vid approximativt 1 km på djupet temperatur och tryck. Emellertid är Ketton en relativt homogen rock med stora korn som är lätt att bilden på mycket kort tid (~ 17 min) och med få utsprång (~ 400). De flesta karbonatstenar har komplexa por strukturer som kräver många prognoser för exakt lösa vilket kan vara en mycket tidskrävande process med traditionella μ-CT - antingen med en monokromatisk stråle vid en synkrotron källa eller med bänk-top röntgenskannrar. Sålunda behövs en snabb metod för tomografi att se reaktions-inducerade förändringar i heterogena karbonater dynamiskt.
Den tid det tar för att avbilda ett prov styrs av flödet av the röntgenkälla. En metod för scanning snabbt är att använda det polykromatiska Strålen från en synkrotron källa 20. Denna så kallade "Pink Beam" ger tiopotenser mer intensivt ljus än bänkkällor och kan därför tas på tiotals-of-sekund snarare än timme tidsskalor bilder. En undulator som består av en periodisk struktur av dipol magneter producerar Pink Beam. Elektronstrålen tvingas genomgå svängningar då den genomgår magneterna och som en följd utstrålar energi. Den energi som produceras är koncentrerad för att begränsa våglängdsband och är mycket intensiv. Speglar och filter används sedan för att begränsa spektrumet av ljus för att passa experimentella behov. Speglar absorbera hög energi spektrum medan filter absorberar de lägre energierna. Det är därför möjligt att begränsa spektrumet till det önskade bandet av strålning endast med hjälp av dessa verktyg.
Men att använda denna intensiva röntgenflödet är inte utan dess utmaningar. Delägre energi röntgen av Pink Beam spektrum absorberas av provet som värme. Detta kan störa temperaturkontroll av in situ apparaten och orsaka CO2 att exsolve från lösningen 20. CO 2 -saturated saltlösning är mycket känslig för både värme och tryck och därmed en liten förändring i termisk jämvikt kan avsevärt ändra pH i in situ vätska 5. Sålunda måste noggrann design och kontrollelement för den röntgenspektrumet inkorporeras in i strålen linje utrustning före avbildning.
Snabb tomografi producerar också en stor mängd data med hög hastighet. Begränsningarna av data som läses ut från kameran och efterföljande lagring ger en avsevärd teknisk utmaning. Några har övervinna detta genom att flera på varandra följande genomsökningar och lagra dem på kamerans minne innan du läser dem till externa dataservrar. Detta förutsätter dock att experimentet vara relatidevis kort som kamerans minne kan bara hålla en ändlig mängd data. Binning data på kameran också minskar överföringstiden eftersom det minskar mängden data som måste överföras, men det har potential att sänka kvaliteten på bilderna. Alternativt kan data överföras av kameran efter varje skanning innan nästa, vilket kommer att öka den totala tiden mellan skanningar. Denna studie använde den senare metoden med varje bild förvärv tar ~ 45 sekunder och data som läses av med en ytterligare ~ 30 sekunder.
När du tar skanningar med hög hastighet, måste provet scenen snurra mycket snabbare än med traditionell skanning och därmed potentiella vinkel stress på stomhållaren är stor. Kolfiber, medan röntgentransparent, är flexibel när du är stressad. Om provet rör sig under bildtagning oskärpa kan uppstå. Stomhållaren hylsan var avsedd att vara så kort som möjligt för att mildra dessa potentiella spänningar. Dessutom flexibel polyether (PEEK) slang användes på alla delar av den experimentella apparaten nära scenen så att scenen var fri att rotera. En nackdel med att använda PEEK-rör är att det är genomträngligt för CO2 på diffusiva tidsskalor. Vätska som är bosatt i raderna för långa perioder kommer gradvis att bli desaturated under en period av ca 24 timmar. Alla linjer som inte var nära stomhållaren var gjorda av rostfritt stål och fluiden var förekvilibrerad i en kraftigt blandad Hastelloy reaktor upphettad och trycksattes till experimentella förhållanden 23, 29, 30.
Den experimentella apparaturen visas i figur 1. Reservoar temperatur upprätthålles i stomhållaren genom att linda det yttre av hylsan i en röntgen transparent värmetejp och infoga ett termoelement genom den radiella porten av cellen och in i den innestängande fluiden. En proportionell Integral Derivative (PID) regulator regleras sedan temperaturen inom ett ° C. Tryck- och flödesbetingelser upprätthölls med användning av tre högtryckssprutpumpar som är korrekta för en flödeshastighet av 0,001 ml / min. Två salter användes för experimentet, en i hög grad absorbera 25% wt KI oreaktiv saltlösning och en låg absorberande 1 vikt-% KCl, 5 vikt-% NaCl reaktiv saltlösning. Skillnaden i dämpningen gjorde det lätt att se ankomsten av reaktiv saltlösning i kärnan gör döda volymberäkningar onödiga.
Protocol
1. Imaging Strategi Design
- Beräkna röntgenspektra av strålröret på högsta rosa stråleenergi och flussmedel för att förutsäga bildprestanda med användning av den experimentella stämningskurvan och mäta filter transmissioner. Ett exempel på den röntgenspektra av Diamond Ljuskälla I13-2 'Pink Beam' visas i figur 2.
- Som lägre energi röntgen orsakar uppvärmning av provet och inte lägga till avbildning kontrast, filtrera bort den nedre delen av röntgenspektrumet så att endast den högsta energiröntgenstrålar används i avbildning av provet. Välja i nätfilter av material som absorberar vid de önskade låga våglängder av ljus är lämplig till ljuskällan genom att beräkna det teoretiska filtret transmission vid de tillgängliga ljusvåglängder 31, 32. Här använder aluminium och guld för balklinjen vid denna ljuskälla.
- Använda ett bandpassfilter som består av en combinaning av röntgenfilter som hög-pass och en röntgenstrålespegel arbetar nära den kritiska vinkeln som lågpassfilter. I detta fall, använda en uppsättning 0,2 mm pyrolytiskt kol och 0,2 mm aluminiumfilter och för spegeln en platinabelagd remsa under en infallsvinkel av 1,15 mrad. Spegeln reflekterar bara ljus under 30 keV och ytterligare inline filter har installerats av 2 mm Al och 0,1 pm Au som har absorptionstoppar vid 13 och 22 keV respektive att filtrera flera av de lägre energiröntgenstrålning. Figur 3 skildrar den strålröret avbildningsapparaten.
- Välj en scintillator som scintillates rikligt vid strålrör tillgängliga ljusfrekvenser och flux. I detta fall är scintillations skärm gjord av 250 ^ m tjocka kadmium tungstenate (CdWO 4), som är staplade med 750 ^ m tjocka bly tungstenate (PbWO 4). Välj sedan ett objektiv och kamera som har en lämplig synfält och knäppa tidsupplösning för experimespecialist- krav. I det här fallet, paret en 1,25X objektiv med en öppning på 0,04 med en PCO EDGE 5,5 CMOS kamera och används för att fånga en 4-mm synfält med en bildhastighet på 0,001 sekunder.
- Välj "flyscan" teknik för bildtagning som denna metod för scenen rotation minskar prov vibrationer. Traditionell förvärvet förutsätter att scenen stannar vid varje vinkelökning, ta en projektion, och sedan gå vidare till nästa vinkel. Bilden förvärvet under dessa dynamiska tomographies gjordes med en "flyscan", som tar tomografisk avsökning som scenen rör sig och antar en vinkelökning så att skillnaden mellan varje efterföljande projektion är liten. Den "flyscan metoden eliminerar de små vibrations effekterna av start-och stop motion och ger högre bildkvalitet snabbare.
2. Montering av utrustning och Cell
- Ladda kärnan in i cellen som en förberedelse för kärn översvämningar.
- Först linda kärnan i ett skikt av aluminiumfolie och sätt in en hylsa (t.ex. Viton) (Figur 4).
- Skär hylsan till rätt storlek så att den är 2 mm kortare än den sammanlagda längden av kärnan och inrednings ändbeslag. Slut beslag är 1/16 "National Pipe Thread (NPT) till fackliga beslag som har bearbetats till 5 mm i yttre diameter, medan hylsan är 4 mm i inre diameter.
- Sträcka hylsan över 5 mm ändbeslagen för att skapa en tät tätning. Se till att det inte finns något utrymme mellan ändkopplingama och kärnan för att säkerställa att innestängande tryck inte över inte komprimera hylsan och nypa av flödet.
- Wrap beslag och hylsa i ytterligare två lager av aluminium både för att förhindra gasformig CO2 diffunderar in den innestängande vätska och för att hålla hylsan på plats på beslagen och förhindra en hydraulisk väg från att ansluta den begränsande och pore vätskor.
- Sätt kärnan holder tillbaka tillsammans genom att skjuta slangar och tätningar på plats igen och försegla ändlocken och ändbeslag genom att ersätta bultarna.
- Skanna kärnan i överlappande sektioner runt 4 mm i bredd och längd. Kalibrera scan exponeringstiden till ett genomsnitt räknevärde på cirka 15000, vilket säkerställer en hög signal-brusförhållande utan att övermättning av scintillatorn. Ta varje torr avsökning med åtminstone 2.400 projektioner för att upprätthålla faskontrast och kantskärpa.
- Ta platta och mörka bilder av scintillator så att eventuella skador och externt buller kan redovisas under rekonstruktion. Ta flats genom att flytta stomhållaren ut ur synfältetoch tar en bild av bara scintillatorn med balken på. Ta darks med samma metod med strålen av.
3. System Trycksättning
- Ladda en 1 vikt-% kaliumklorid (KCl) 5 vikt-% natriumklorid (NaCl) saltlösning in i den isär reaktorn genom att hälla vätska i genom toppen på reaktorkärlet.
- Lägg pulvriserat karbonat sten för att uppnå den önskade saltlake syra. I detta fall ingen karbonat tillsattes.
- Återmontera reaktorn genom att dra åt skruvarna och ompaketeringanläggningarna den med värmetejp och insättning av temperatursonden i toppen.
- Belastning CO 2 in i insprutningspumpen genom att öppna ventil 1 (V1 i figur 1).
- Stäng ventil 1 och trycksätta insprutningspumpen till 100 bar.
- Öppna ventil 2 för att översvämma reaktorn med CO2. Värma reaktorn till 50 ° C med användning av en PID-reglerad uppvärmnings wrap i kombination med en temperatursond och conerligt rör om med en indragning omrörare driven av en yttre elektrisk motor. Jämvikta saltlösning med CO2 vid 10 MPa och 50 ° C under mellan 2 och 6 h för att säkerställa att saltlaken är helt mättad med CO2 och karbonatet är helt upplöst.
- Innan du ansluter stomhållaren helt rensa systemet med luft och eventuella fällningsmedel i ledningarna från tidigare experiment. För att göra detta, anslut ledningarna ovanför och nedanför stomhållaren att kringgå stomhållaren (U1 och U2).
- Belastning avjoniserat (DI) vatten i mottagnings pumpen genom ventilen 11 genom att sätta mottagande pumpen att fylla.
- Öppna ventilerna 7, 4 och 3 och använda den mottagande pumpen på konstant tryck-läge för att driva DI-vatten bakåt genom systemet och ut från ventilen 3 under reaktorn. Använd cirka tio systemvolymer för att säkerställa att linjer är klara luft och sköljdes ren.
- Töm mottagande pump ennd sedan ladda en saltlake av 25% vikt KI i mottagnings pumpen genom ventilen 11 och last DI vatten i begränsande pumpen genom ventilen 10.
- Stäng ventil 10 och öppna ventilerna 8 och 6. Använd begränsa pumpen att begränsa kärnan vid 2 MPa.
- Stäng ventil 11 och trycksätta mottagande pumpen till 10 Bar.
- Öppna ventilerna 9, 7, 4, och 3 och använda det resulterande tryckfallet att köra KI dopad saltlösning genom kärnan.
- Steg upp den innestängande och portryck stegvis tills en rimlig flödeshastighet är etablerad. Kör cirka två kompletta systemvolymer saltlösning genom kärnan och dränera vätska genom ventilen 3 under reaktorn. På detta sätt all luft avlägsnas från systemet och kärnan är översvämmad med hög kontrast saltlösning som gör ankomsten av odopad reaktiv saltlösning lätt att observera.
- Stäng ventil 3 och stegvis öka den innestängande och portryck tills kärnan begränsas till 12 MPa och portryck är 10 MPa. Växlapå PID-regulatorn för att få kärnan till 50 ° C.
- Stoppa den mottagande pump, stäng ventilen 3, och den öppna ventilen 5 vid basen av reaktorn för att ansluta reaktorsystemet till kärnan.
4. Vätskeflöde och Image Acquisition
- Centrera mitten av kärnan i synfältet och ta 2-D utsprång kontinuerligt som kärnan är översvämmad att spåra kärn översvämningar framsteg. Take 2-D prognoser genom att vrida på den rosa balken och använda kameran för att ta bilder utan att rotera scenen. Starta 2-D prognoser innan reaktiv vätska injektion ger en klar innan saltlake bild som senare kommer att jämföras med efterföljande saltlake fyllda bilder.
- Ställ in den mottagande pumpen att fylla på den önskade flödeshastigheten därigenom dra vätska från reaktorn genom kärnan vid de önskade flödesförhållanden under kvarlämnande av insprutningspumpen för att reglera trycket från den främre änden.
- Övervaka 2-D prognoserför förändringar i dämpning som signalerar ankomsten av reaktiv saltlösning. När reaktiv saltlösning anländer, kommer överföringen av kärnan öka och de 2-D utsprång ljusnar avsevärt när mer ljuset träffar scintillatorn och den dopade saltlösning förskjuts av den starkt röntgentransparent reaktiv fluid. Om det inte finns någon dämpning skillnad mellan reaktiv och icke reaktiv saltlösning därefter, beroende på balken linjespektrum, starta experimentet från steg 2,1 med en högre saltkoncentration KI eller användning av en annan högabsorberande salt kan krävas.
- Stoppa 2-D skannar och take tomographies 3-D successivt så fort som avbildningsapparaten tillåter. Använd ca 1000 utsprång per skanning. Skanna kärnan med hjälp av endast 180 ° av rotation (i motsats till den traditionella 360 °). Samtidigt som färre rotationsgrader minskar signalbrusförhållandet, det är snabbare och bidrar till att undvika sträckning och trassel flödet och elledningar. Ta 3-D skanningar tills either tidsgränsen har nåtts eller kärnan ser tillräckligt löst att det finns en överhängande risk för intern strukturell kollaps (och därmed orsakar förlust av både innestängande tryck och framtida hela kärna torr scan data).
- Efter den senaste genomsökningen tas, tryckavlasta systemet effektivt för att undvika att reagera kärnan vidare.
- Först stoppa mottagnings pumpen. Stäng sedan ventilen 5 som förbinder reaktorn till resten av systemet.
- Steg systemtrycket ner med begränsande och mottagande pumpar hålla runt 1MPa mer tryck på den inne vätska.
- En gång inom en MPa av atmosfäriskt tryck uppnåtts, öppnar innestängande och mottagande pumpar använder ventilerna 10 och 11 och drivs i konstant flödesläge för att dränera eventuellt kvarvarande vätska.
- Stäng av PID-regulatorn och öppna 4-vägsunionen (U2) på toppen av stomhållaren att frigöra eventuell kvarvarande systemtrycket.
- Sakta lossa begränsande linjensamtidigt fånga överskott DI begränsa vatten med absorberande papper. Stäng ventilerna 6 och 7 och bortkopplings union 1 och de elektriska ledningarna.
- Lossa skede klämman och avlägsna stomhållaren från scenen.
- Försiktigt bort kärnaggregatet från stomhållaren och sedan koppla bort hylsan från den inre änden beslag. Ta inte bort kärnan från hylsan eftersom det kan skada den bräckliga reagerade kärnan. Placera hylsan täckta kärnan i en bägare full med avjoniserat vatten för att späda potentiellt reaktiv saltlösning och stoppa all reaktion.
- Torka hela kärnan i en ugn vid 60 ° under åtminstone 12 timmar. Sedan montera kärnan på scenen med hjälp av en traditionell prov montera och skanna det igen på samma upplösning och prognoser som den ursprungliga torra skanningen.
5. Bildbehandling
- Korrigera de rekonstruerade bilderna för alla balk härdning i samband med användning av en polykromatisk stråle genom att anta att någon påverkar radiellt symmetrisk Gaussfunktioner 33.
- Filtrera bilder med hjälp av en kant bevarande filter såsom icke-lokaliserade sätt att öka signal-brus 34, 35 (se Kompletterande fil ).
- Segment de torra skanna bilder med hjälp av en vattendelare segmente 36 algoritm och definiera fröna som sten och tomrum (se Kompletterande fil ).
- Ta den första bilden av kärnan med reaktiv saltlösning och registrera varje efterföljande bild till den första bilden och sampla den med Lanczos 37 sampla metod med den första bilden som en referens. Som pågående reaktionen tenderar att sudda ut kanterna, inte vattendelare segmente på bildernatillräcklig för noggrann segmentering.
- Subtrahera varje reagerade kärnbild från den första bilden för att få differensbilden. Segment skillnaden bilderna i förändring och ingen förändring. Registrera den segmenterade torra skanningen till den första reaktiva skanna och sedan subtrahera den segmenterade förändringen från den segmenterade torra skanningen för att uppnå den segmenterade reagerade bilder 38.
6. Modellering
- Använd den binariserade bilder som ingångar till en antingen en direkt Navier-Stokes flöde lösare 39, 40, eller ett nätverk utvinning modell 41 (figur 8) för att karakterisera permeabilitet förändringar och ge fysiska insikter dynamiken i upplösning.
Representative Results
Reaktionen avbildades mellan kalcit och obuffrad SCCO två mättad saltlösning i 4 mm diameter 1,2 cm långa Portland karbonat kärnan 42. Portland karbonat är en relativt ren (<99%) kalcit oolite med en komplex heterogen porstruktur 43. De låga röntgenenergi filtrerades genom att passera strålen genom 2 mm Al och 0,1 pm av Au. En CdWO 4 scintillator med ett 1,25X objektiv lins och en PCO EDGE kamera användes i detektoraggregatet. De torra skannar förvärvades med 4000 prognoser medan de dynamiska skannar hade 1000 projektioner vardera. Total förvärvstiden var ~ 1 minut 15 sekunder per skanning med ~ 100 skanningar tagna över en period av 2 timmar.
Återuppbyggnad och artefakt borttagning fördes med hjälp av Diamond Ljuskälla proprietär programvara. Varje bild består av 2000 3 voxlar, which sedan arkiveras för att öka signal-brus vilket resulterar i en bild av 1000 tre voxlar med en upplösning på 6,1 pm (Figur 5). Bilderna bearbetas sedan med hjälp av bildbehandlingsmoduler i Avizo 8,1 och ImageJ program (se Kompletterande fil). Varje bild krävs cirka 12 CPU timmar och 3 GPU timmars behandling på en dator med en 3,0 GHz processor och en Tesla K20C GPU.
De segmenterade bilder analyserades som en tidsserie för porositet ändras genom att räkna antalet voxlar av porer och rock. Under upplösnings porositet ökar med tiden (Figur 6). Visuell inspektion av de segmenterade bilder (figur 7) visar närvaron av en kanal i strömningsriktningen. När porositeten är plottad som en funktion av både tid och avstånd från provinloppet är det tydligt att en kanal är bildad i den första timmen och sedan breddas eftersom experimentet fortsätter (F igure 8).
De segmenterade bilder användes sedan som underlag till ett nätverk utvinning modell för att analysera permeabilitet förändringar (Figur 9). Det visade sig att det fanns en kraftig ökning av permeabiliteten under den inledande timmen, men då permeabiliteten stabiliserats vid senare tidpunkter.
Figur 1. In situ experimentella apparaturen. CO 2 sätts under tryck genom insprutningspumpen och används för att jämvikta saltlösning i reaktorn. Reaktiv saltlösning dras genom kärnaggregatet av den mottagande pumpen. Cellen är innesluten av DI-vatten i den innestängande pumpen och upphettas med hjälp av värmetejp som kontrolleras av ett termoelement i den innestängande fluiden. Det experimentella systemet ansluts tillsammans med användning av rör och vätskeflödet riktas med hjälp av ventiler (V) och föreningar (U).ps: //www.jove.com/files/ftp_upload/53763/53763fig1large.jpg "target =" _ blank "> Klicka här för att se en större version av denna siffra.
Figur 2. röntgenspektra av Diamond Ljuskälla I-13I rosa strålen beräknas med användning av både den experimentella stämningskurvan och teoretisk spegelreflexionsförmåga och filteröverföring. Speglar absorberar energier över 30 keV; Al och Au filter absorberar energi under 13 och 22 keV respektive. Klicka här för att se en större version av denna siffra.
Figur 3. Strålen linjen avbildningsapparat. Al och Au ark filtrera rosa balken och de återstående röntgen slå the kärnaggregat. En del av de röntgenstrålar absorberas av provet medan resten passerar genom provet och trycka på scintillatorn som fluorescerar i det synliga spektrat. Denna synliga ljuset fokuseras sedan av målet på CCD, som översätter detta ljus in i en pixelated digital bild där pixelintensitetsvärdet är en funktion av antalet röntgenstrålar som absorberas av scintillatorn. Klicka här för att se en större version av denna siffra.
Figur 4. kärnaggregat inuti stomhållaren. PEEK slangen är fäst vid den inre änden rördelar och trädd genom gavel stål caps. Kärnan lindas in i aluminiumfolie och in i hylsan. Hylsan är sedan sträcks över ändkopplingama att skapa en vattentät seal och två ytterligare skikt av aluminiumfolie tillsättes för att hålla allt på plats och förhindra gasdiffusion. Termoelementet är fäst till utsidan av kärnaggregatet med det yttre lagret av vidhäftande aluminiumfolie. Figur modifierad från Menke et al. 42. Klicka här för att se en större version av denna siffra.
Figur 5. En 2-D skiva av den rekonstruerade bilden före (a) och efter (b) upplösning. De ljusare områdena är spannmål och de mörkare områdena är por. Suddighet vid kanterna av säden / por gräns kan ses i den reagerade delen av porutrymmet (b). Klicka här för att se en större version av denna siffra.
Figur 6. Porositet ritas med tiden. Porositet ökar linjärt med en liten minskning av lutningen i den andra timmen av upplösning. Figur modifierad från Menke et al. 42. Klicka här för att se en större version av denna siffra.
Figur 7. 3-D rendering av förändringen i porositet på 60 minuter i försöket, där grönt representerar den största förändringen i porositet och röd minst. En tydlig porös kanal som skapats av vätskefast kemisk reaktion ses i mitten av kärnan där upplösningen är som störst. Figur modifierad från Menke et al."xref"> 42. Klicka här för att se en större version av denna siffra.
Figur 8. Profiler av porositet som en funktion av avstånd från provinloppet. Porositeten är likformig utmed axeln för upplösning, men upplösningshastigheten förändras som en funktion av tiden. Figur modifierad från Menke et al. 42. Klicka här för att se en större version av denna siffra.
Figur 9. (A) Ett nätverk extraktion utförs på de segmenterade bilderna visas vid 60 minuter, vilket visarstora porutrymmen (kulor) och deras anslutningar (rör). (B) Den beräknade permeabiliteten visat sig öka med tiden med en kraftig ökning mellan 40 och 60 minuter som en bred upplösning kanal är etablerad. Figur modifierad från Menke et al. 42. Klicka här för att se en större version av denna siffra.
Discussion
De mest kritiska stegen för dynamisk avbildning av reaktion i heterogena porstrukturer på reservoar villkor är: 1) noggrann kontroll av cellen inuti rosa strålen temperatur; 2) framgångsrikt stomhållande stabilitet på en snabbrörlig scen; 3) effektiva bearbetning och datalagringsteknik; och 4) en effektiv segmentering av tidsupplösta bilder.
Temperaturkontroll är avgörande för reservoar tillstånd avbildning med en rosa Beam. Om temperaturen stiger över reaktortemperaturen, kommer CO2 exsolve i porutrymmet och båda ändra pH i saltlaken och skapa ganglier av superkritisk CO2 i porutrymmet som kan förändra naturen av upplösnings 44. Användningen av filter för att absorbera de lägre energiröntgenstrålarna är avgörande för att ta bort denna extra temperaturstress som gör det möjligt för termoelement och värme wrap att effektivt styra temperaturen externt. Emellertid filter sänkatotal energi genomströmning av strålen och sålunda måste användas sparsamt för att inte signifikant öka den totala inhämtningstiden. Dessutom måste filter typ och tjocklek anpassas till de specifika energivåglängder och genomströmning av balken linjen.
Stomhållaren genomgår rotations- och vibrationsspänningar under tomografi förvärv som kan orsaka kolfiberhylsan att skaka under etapp rotation och sudda ut projektionerna. För att minimera denna potential, är stomhållaren utformad som en kort 6 cm hylsa för användning vid synkrotroner. Denna hylsa inte skulle vara gynnsamt för användning med bänk översta skannrar, som slut stål beslag skulle hämma minimering av källprov avstånd och geometrisk förstoring. Men med en parallell ljuskälla dessa är inte oro.
Varje tomografiska skanning tas i en serie kan ha en storlek på över 20 GB innebär att en serie av 100 scanningar kommer att vara 2 TB i storlek. När du tar många skanningar i en rad mycket quickly både instrument bandbredd och lagringsalternativ ger betydande utmaningar datahantering. Den experimentella avbildningsapparat måste utformas med dessa begränsningar i åtanke, så att till fullo inse den dynamiska avbildnings potential snabb tomografi. Dataöverföringsflaskhalsar måste identifieras innan försöket och den tekniska infrastrukturen anpassas så att frågor som kameran avläsa hastigheten, överföring bandbredd och lagringsskrivhastighet hämmar inte förvärvsfartpotential.
Effektiv segmentering av tidsupplösta bilder av upplösning ger en utmaning. När en tomografisk avsökning tas i en föränderlig systemet kanterna på fast-flytande gräns kan bli suddig. Denna oskärpa gör traditionella segmente tekniker såsom vattendelare, som arbetar på antagandet att gränserna kommer att vara de regioner som har den högsta dämpnings lutning, mycket mindre framgångsrik. För att kringgå detta, skillnaden bilden av unreacted och reagerade bilder beräknas som ger en bild av endast regionerna av förändring. Denna metod gör det möjligt för framgångsrik segmentering av den kontinuerligt föränderliga porstrukturen.
Synchrotron snabb tomografi tillsammans med en reservoar skala apparat är en kraftfull experimentell metod som kan anpassas för att utforska en rad olika tillämpningar, inklusive flerfasströmning processer, advektion-spridning och transport i kemiskt heterogena medier. Men den nuvarande apparaten begränsad till en tidsupplösning i storleksordningen sekunder, enfas experiment och små provstorlekar. Framtida uppgraderingar konstruktion kan inkludera ytterligare pumpar för trefas kapacitet, öka flödet för att kunna penetrera större medier, bättre återuppbyggnads tekniker som gör det möjligt för färre projektioner som ska vidtas per skanning och multivariata metoder för att bildtagning och segmentering som ytterligare kan förbättra informationen djup, bredd och noggrannhet.
Materials
| Name | Company | Catalog Number | Comments |
| NaCl salt | Sigma Aldrich | S7653-1KG | |
| KCl salt | Sigma Aldrich | P9333-1KG | |
| KI salt | Sigma Aldrich | 30315-1KG | |
| Core holder | Airbourne Composites | 110 mm Core holder | Constructed in conjunction with Imperial College |
| PEEK tubing | Kinesis | 1560xL | |
| Thermocouple | Omega Engineering | KMTSS-IM300U-150 | |
| Flexible Heating Tape | Omega Engineering | KH-112/10-P | |
| 1/16" Needle Valve | Hydrasun Ltd | MVE1002 | |
| High Pressure Syringe Pump | Teledyne ISCO | 1000D | |
| 600 mL Parr Reactor | Parr Instrument Company | 4547A - hastelloy | |
| CO2 Cylinder | BOC | CO2 - size E | |
| Viton | Fisher Scientific | 11572583 | |
| Aluminium Foil | Coroplast | 1510AWX | |
| ImageJ - image processing | NIH | ImageJ | |
| Matlab | Mathworks | Matlab | Used for data analysis |
| Avizo | FEI | Avizo | |
| Snoop Leak Detector | Swagelok | MS-SNOOP-8OZ |
References
- Herzog, H., Caldeira, K., Reilly, J. An issue of permanence: Assessing the effectiveness of temporary carbon storage. Clim. Change. 59, 293-310 (2003).
- Metz, B., Davidson, O., de Coninck, H., Loos, M., Meyer, L. Carbon Dioxide Capture and Storage. IPCC. , Cambridge University Press. 431 (2005).
- Langmuir, D., Hall, P., Drever, J. Aqueous Environmental Geochemistry. , Prentice Hall. (1997).
- Morse, J. W., Mackenzie, F. T. Geochemistry of sedimentary carbonates. , Elsevier. (1990).
- Peng, C., Crawshaw, J. P., Maitland, G. C., Trusler, J. M., Vega-Maza, D. The pH of CO 2-saturated water at temperatures between 308K and 423K at pressures up to 15MPa. J Supercrit Fluid. 82, 129-137 (2013).
- Peng, C., Crawshaw, J. P., Maitland, G. C., Trusler, J. M. Kinetics of calcite dissolution in CO 2-saturated water at temperatures between (323 and 373) K and pressures up to 13.8 MPa. Chem. Geol. 403, 74-85 (2015).
- Bachu, S., Nordbotten, J. M., Celia, M. A. Evaluation of the spread of acid gas plumes injected in deep saline aquifers in western Canada as an analogue to CO2 injection in continental sedimentary basins. Proceedings of 7th International Conference on Greenhouse Gas Control Technologies. 1, (2004).
- Bachu, S. Review of CO 2 storage efficiency in deep saline aquifers. Int J Greenh Gas Con. , (2015).
- Marland, G., Fruit, K., Sedjo, R. Accounting for sequestered carbon: the question of permanence. Environ Sci Policy. 4, 259-268 (2001).
- Daccord, G., Lenormand, R., Lietard, O. Chemical Dissolution of a Porous-Medium by a Reactive Fluid .1. Model for the Wormholing Phenomenon. Chem. Eng. Sci. 48, 169-178 (1993).
- Daccord, G., Lietard, O., Lenormand, R. Chemical Dissolution of a Porous-medium by a Reactive Fluid .2. Convection vs Reaction, Behavior Diagram. Chem. Eng. Sci. 48, 179-186 (1993).
- Maheshwari, P., Ratnakar, R., Kalia, N., Balakotaiah, V. 3-D simulation and analysis of reactive dissolution and wormhole formation in carbonate rocks. Chem. Eng. Sci. 90, 258-274 (2013).
- El-Maghraby, R., Pentland, C., Iglauer, S., Blunt, M. A fast method to equilibrate carbon dioxide with brine at high pressure and elevated temperature including solubility measurements. J Supercrit Fluid. 62, 55-59 (2012).
- Fredd, C., Fogler, S. Influence of Transport and Reaction on Wormhole Formations in Porous Media. AIChE. 44, (1998).
- Gharbi, O., Toth, A., Bijeljic, B., Boek, E., Blunt, M. PGE Seminar Series. , Imperial College London. (2013).
- Luquot, L., Gouze, P. Experimental determination of porosity and permeability changes induced by injection of CO2 into carbonate rocks. Chem. Geol. 265, 148-159 (2009).
- Cohen, C. E., Ding, D., Quintard, M., Bazin, B. From pore scale to wellbore scale: Impact of geometry on wormhole growth in carbonate acidization. Chem. Eng. Sci. 63, 3088-3099 (2008).
- Li, L., Peters, C. A., Celia, M. A. Upscaling geochemical reaction rates using pore-scale network modeling. Adv Water Resour. 29, 1351-1370 (2006).
- Swoboda-Colberg, N. G., Drever, J. I. Mineral dissolution rates in plot-scale field and laboratory experiments. Chem. Geol. 105, 51-69 (1993).
- Berg, S., et al. Real-time 3D imaging of Haines jumps in porous media flow. Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A. 110, 3755-3759 (2013).
- Blunt, M. J., et al. Pore-scale imaging and modelling. Adv Water Resour. 51, 197-216 (2013).
- Ott, H., et al. Core-flood experiment for transport of reactive fluids in rocks. Rev. Sci. Instrum. 83, 084501 (2012).
- Gharbi, O. Fluid-Rock Interactions in Carbonates: Applications to CO2 storage. , Imperial College London. (2014).
- Noiriel, C., Gouze, P., Made, B. 3D analysis of geometry and flow changes in a limestone fracture during dissolution. J Hydrol. 486, 211-223 (2013).
- Hao, Y., Smith, M., Sholokhova, Y., Carroll, S. CO2-induced dissolution of low permeability carbonates. Part II: Numerical modeling of experiments. Adv Water Resour. 62, 388-408 (2013).
- Smith, M. M., Sholokhova, Y., Hao, Y., Carroll, S. A. CO2-induced dissolution of low permeability carbonates. Part I: Characterization and experiments. Adv Water Resour. 62, 370-387 (2013).
- Gouze, P., Luquot, L. X-ray microtomography characterization of porosity, permeability and reactive surface changes during dissolution. J. Contam. Hydrol. 120-121, 45-55 (2011).
- Menke, H. P., Bijeljic, B., Andrew, M. G., Blunt, M. J. Dynamic Three-Dimensional Pore-Scale Imaging of Reaction in a Carbonate at Reservoir Conditions. Environ. Sci. Technol. 49, 4407-4414 (2015).
- Andrew, M., Bijeljic, B., Blunt, M. Reservoir Condition Pore-scale Imaging of Multiple Fluid Phases Using X-ray Microtomography. J Vis Exp. , (2015).
- Andrew, M., Bijeljic, B., Blunt, M. J. Pore-scale imaging of trapped supercritical carbon dioxide in sandstones and carbonates. Int J Greenh Gas Con. 22, 1-14 (2014).
- Henke, B. L. Filter Transmission. , Available from: http://henke.lbl.gov/optical_constants/filter2.html (2015).
- Henke, B. L., Gullikson, E. M., Davis, J. C. X-ray interactions: photoabsorption, scattering, transmission, and reflection at E= 50-30,000 eV, Z= 1-92. At. Data Nucl. Data Tables. 54, 181-342 (1993).
- Schlüter, S., Sheppard, A., Brown, K., Wildenschild, D. Image processing of multiphase images obtained via X-ray microtomography: A review. Water Resour. Res. 50, 3615-3639 (2014).
- Buades, A., Coll, B., Morel, J. -M. A non-local algorithm for image denoising. Computer Vision and Pattern Recognition, 2005. CVPR 2005. IEEE Computer Society Conference on. 2, 60-65 (2005).
- Buades, A., Coll, B., Morel, J. -M. Nonlocal image and movie denoising. Int J Comput Vision. 76, 123-139 (2008).
- Sheppard, A. P., Sok, R. M., Averdunk, H. Techniques for image enhancement and segmentation of tomographic images of porous materials. Physica A. 339, 145-151 (2004).
- Lanczos, C. An iteration method for the solution of the eigenvalue problem of linear differential and integral operators. , United States Governm. Press Office. (1950).
- Andrew, M., Menke, H., Blunt, M. J., Bijeljic, B. The Imaging of Dynamic Multiphase Fluid Flow Using Synchrotron-Based X-ray Microtomography at Reservoir Conditions. Transport Porous Med. , 1-24 (2015).
- Raeini, A. Q., Blunt, M. J., Bijeljic, B. Modelling two-phase flow in porous media at the pore scale using the volume-of-fluid method. J. Comput. Phys. 231, 5653-5668 (2012).
- Bijeljic, B., Raeini, A., Mostaghimi, P., Blunt, M. J. Predictions of non-Fickian solute transport in different classes of porous media using direct simulation on pore-scale images. Phys Rev E. 87, 013011 (2013).
- Dong, H., Blunt, M. J. Pore-network extraction from micro-computerized-tomography images. Phys Rev E. 80, 036307 (2009).
- Menke, H. P., Bijeljic, B., Andrew, M. G., Blunt, M. J. Dynamic Pore-scale Imaging of Reactive Transport in Heterogeneous Carbonates at Reservoir Conditions. Energy Procedia. 63, 5503-5511 (2014).
- Bijeljic, B., Mostaghimi, P., Blunt, M. J. Signature of non-Fickian solute transport in complex heterogeneous porous media. Phys. Rev. Lett. 107, 204502 (2011).
- Ott, H., Oedai, S. Wormhole formation and compact dissolution in single-and two-phase CO2-brine injections. Geophys. Res. Lett. 42, 2270-2276 (2015).
