Summary
Synchrotronbestrålingscenter hurtigt tomografi blev anvendt til dynamisk billede opløsning af kalksten i nærværelse af CO 2-mættet saltlage ved reservoirbetingelser. 100 scanninger blev taget på et 6,1 um opløsning over en periode på 2 timer.
Abstract
Underjordisk lagring bestandighed er et stort problem for opsamling og lagring. Pumping CO 2 til carbonatreservoirer har potentiale til at opløse geologiske forseglinger og tillade CO2 at undslippe. Imidlertid er opløsningsprofilerne processer på reservoirbetingelser dårligt forstået. Således er der behov tidsopløste eksperimenter for at observere og forudsige arten og opløsningshastigheden ved poreskalaen. Synchrotronbestrålingscenter hurtigt tomografi er en metode til at tage høj opløsning tidsopløste billeder af komplekse porestrukturer meget hurtigere end traditionelle μ-CT. Diamond Lyskilde Pink Beam blev anvendt til dynamisk billede opløsning af kalksten i nærværelse af CO 2-mættet saltlage ved reservoirbetingelser. 100 scanninger blev taget på et 6,1 um opløsning i en periode på 2 timer. Billederne blev segmenteret og porøsitet og permeabilitet blev målt ved anvendelse af billedanalyse og netværk ekstraktion. Porøsitet steg jævnt langs length af prøven; Men stigningstakten for både porøsitet og permeabilitet bremset på senere tidspunkter.
Introduction
En stor bekymring for kulstofopsamling og -lagring (CCS) er langtidsopbevaring sikkerhed 1, 2. Kuldioxid, CO 2, injiceres i undergrunden vil opløses i værten saltvand og danner kulsyre 3, 4, 5. Denne sure saltopløsning har potentiale til at reagere med og opløse omgivende bjergarter, især hvis værten rock er kalksten 6. Opløsning kan være gunstigt og give mulighed for fortsat dannelse permeabilitet 7 og større opbevaring permanens 8. Dog kan geologiske sæl integritet blive kompromitteret af denne opløsning og tillade CO 2 til at migrere til overfladen 9. Nøjagtig prædiktiv modellering af storage bestandighed er således afhængig af fuldt forståelse opløsning i saltlage-rock-system og fordelingen oghastigheden af fluidbevægelse i undergrunden 10, 11, 12.
Men arten og opløsningshastigheden i carbonater afhænger både egenskaberne af saltlagen 13, 14, 15, 16 og værten sten 17. Opløsningshastighederne er også stærkt afhængig af saltvand og -tryk 6, hvilket gør udviklingen af eksperimentelle teknikker til måling af komplekse tidsafhængige processer på repræsentative reservoirbetingelserne vitale.
Tidligere forsøg har observeret, at felt-skala reaktionshastigheder er typisk størrelsesordener lavere end eksperimentelle batch reaktor målinger 18, 19. Vejrlig, mineralske heterogenehed, og ufuldstændig blanding i en heterogen flow felt er mulige forklaringer på dette fænomen. Det er imidlertid ikke muligt at vurdere de væsentligste faktorer uden direkte observation af udviklingen porevolumen under reaktion. Således er dynamiske eksperimenter pore skala forpligtet til at give både indsigt i samspillet mellem transport og reaktion og at validere prognosemodeller.
En etableret eksperimentel metode til at studere pore skala processer i kulstoflagring applikationer er X-ray microtomography (μCT) 20, 21. μ-CT har flere fordele: det opnår høje rumlige opløsninger af ned til omkring 1 um, det er ikke-invasiv, og tilvejebringer tredimensionale billeder. Opløsning Kalksten er blevet undersøgt på kernen (~ cm) skala 22, og det blev konstateret, at klippe-saltlage reaktion øger fysisk heterogenitet. For at fremme forståelsen af, hvordan forskellige transport og reaktionsbetingelser ændre komplekse solide og pore strukturer er det nødvendigt at måle reaktionen forandringer i pore-space geometri, topologi og flow i underjordiske klippeformationer systemer ved reservoir temperaturer og tryk og ved en højere opløsning, at undersøge i detaljer pore- skala processer. Dette papir beskriver en metode til at studere reaktive opløsningshastigheder processer i rock med komplekse porestrukturer og fokusere på at måle den tid og rumligt afhængig reaktionshastighed mellem en CO 2 -acidified saltvand og kalksten ved reservoirbetingelser.
Der har været flere undersøgelser, der har kigget på reaktion i komplekse carbonater 23, 24, 25, 26, 27, men på grund af eksperimentelle eller billedbehandling begrænsninger, de har været begrænset til enten pre og post reaktion billeder eller ikke blev afsluttetpå repræsentative underjordiske betingelser. Menke et al. 28 har udført dynamisk in situ-afbildning af reaktion mellem en CO 2 -acidified saltvand og Ketton kalksten ved poreskalaen over en periode på flere timer, og ved en temperatur og tryk repræsenterer et vandførende lag på ca 1 km i dybden. Men Ketton er en relativt homogen rock med store korn, der er let at afbilde i meget kort tid (~ 17 min) og med få fremspring (~ 400). De fleste kalksten har komplekse pore strukturer, der kræver mange fremskrivninger til præcist løse hvilket kan være en meget tidskrævende proces ved hjælp af traditionel μ-CT - enten med en monokromatisk stråle mod en synkrotron kilde eller med bench-top røntgen-scannere. Således er der behov for en hurtig metode til tomografi at se reaktionsprodukter-inducerede ændringer i heterogene carbonater dynamisk.
Den tid, det tager at billedet en prøve er kontrolleret af fluxen af the X-ray kilde. En fremgangsmåde til scanning hurtigt er at bruge polykromatiske stråle af en synkrotron kilde 20. Denne såkaldte 'Pink Beam' giver størrelsesordener mere intens lys end bench-top kilder, og derfor kan tages billeder på TEN-of-sekunder i stedet for timer tidshorisonter. En undulatoren der består af en periodisk struktur af dipolmagneter producerer Pink Beam. Elektronstrålen tvinges til at undergå svingninger, idet det passerer magneterne og som en konsekvens udstråler energi. Den producerede energi koncentreres at indsnævre bølgelængdebånd og er meget intens. Spejle og filtre anvendes derefter til at indsnævre spektrum af lys, der passer eksperimentelle behov. Spejle absorbere høj energi spektrum, mens filtre absorberer de lavere energier. Det er derfor muligt at indsnævre spektrum til det ønskede bånd af stråling kun bruge disse værktøjer.
Men ved hjælp af denne intense røntgen flux er ikke uden udfordringer. Detlavere energipriser røntgenbilleder af Pink Beam spektrum absorberes af prøven som varme. Dette kan interferere med temperaturstyring af in situ apparatet og forårsage CO2 til exsolve fra opløsning 20. CO 2-mættet saltopløsning er meget følsom over for både varme og tryk og derfor en lille ændring i termisk ligevægt kan signifikant ændre pH i in situ væske 5. Således må omhyggelig udformning og kontrolelementer for røntgenspektret inkorporeres i stråleledningen udstyr forud for billeddannelse.
Hurtig tomografi producerer også en stor mængde data i et højt tempo. Begrænsningerne af data aflæst ud fra kameraet og efterfølgende opbevaring giver en betydelig teknologisk udfordring. Nogle har overvundet dette ved at tage flere på hinanden følgende scanninger og lagre dem på kameraets hukommelse, før du læser dem til eksterne data-servere. Dette kræver dog, at forsøget være relatiholdsvis kort som kameraets hukommelse kan kun holde en begrænset mængde data. Udsmidningen af data på kameraet reducerer også transfer tid, da det reducerer mængden af data, der kræver at blive overført, men det har potentiale til at reducere kvaliteten af billederne. Alternativt kan dataene overføres fra kameraet efter hver scanning, før du starter den næste, hvilket vil øge den samlede tid mellem scanninger. Denne undersøgelse sidstnævnte metode anvendes med hver billedoptagelse tager ~ 45 sekunder og data læst fra at tage yderligere ~ 30 s.
Når der tages scanninger ved en høj hastighed, skal prøven fase spinde meget hurtigere end med traditionelle scanning og derfor mulighed kantet stress på kerneholderen er stor. Kulfiber, mens X-ray transparent, er fleksibel når understregede. Hvis der kan forekomme prøven bevæger sig under erhvervelse image image sløring. Holdermuffen kerne er designet til at være så kort som muligt for at afbøde disse potentielle belastninger. Derudover fleksibel polyethis ether keton (PEEK) slange blev brugt på alle elementer af den eksperimentelle enheder tæt på scenen, så scenen var fri til at rotere. En ulempe ved anvendelse af PEEK rør er, at det er permeabelt for CO 2 på diffusive tidsskalaer. Fluid bosiddende i linjerne i lange perioder vil gradvist blive umættede over et tidsrum på ca. 24 timer. Alle linjer, som ikke var nær kerneholderen var lavet af rustfrit stål og fluidet blev præ-ækvilibreret i en kraftigt blandet Hastelloy reaktoren opvarmet og tryksat til forsøgsbetingelser 23, 29, 30.
Den eksperimentelle apparat er afbildet i figur 1. Reservoir temperatur opretholdes i kerneholderen ved at vikle det ydre af muffen i en X-ray transparent varmebånd og indsætte et termoelement gennem den radiale port af cellen og ind i indespærre fluid. En Proportional Integral Derivative (PID) controller derefter reguleret temperatur inden for 1 ° C. Tryk- og strømningsforhold blev opretholdt ved anvendelse af tre højtryks-sprøjtepumper, der har en nøjagtighed på en strømningshastighed på 0,001 ml / min. To salte blev anvendt til forsøget, et stærkt absorberende 25 vægt% KI ureaktivt saltvand og en lav absorberer 1% wt KCI, 5% wt NaCl reaktiv saltvand. Forskellen i dæmpning gjort det let at se ankomsten af reaktive saltlage i kernen gør døde volumen beregninger unødvendig.
Protocol
1. Imaging Strategi Design
- Beregn røntgenspektre af beamline på højeste pink stråleenergi og flux med henblik på at forudsige billeddannelse ydelse med den eksperimentelle tuning kurve og måling filter transmissioner. Et eksempel på røntgenspektre af Diamond Lyskilde I13-2 'Pink Beam' er vist i figur 2.
- Som den nedre energi røntgenstråler forårsage opvarmning af prøven og ikke tilføje til billeddannelse kontrast, bortfiltrere den nedre del af røntgenspektret, således at kun den højeste energi røntgenstråler anvendes i billeddannelse af prøven. Vælg i line filtre af materialer, der absorberer ved de ønskede lave lysbølgelængder egnet til lyskilden ved at beregne den teoretiske filter transmission ved de tilgængelige lysbølgelængder 31, 32. Her anvender aluminium og guld til stråleledningen på denne lyskilde.
- Brug et båndpasfilter bestående af en kombination af X-ray filtre som high-pass og en X-ray spejl opererer nær den kritiske vinkel som lavpasfilter. I dette tilfælde skal du bruge et sæt 0,2 mm pyrolytisk carbon og 0,2 mm aluminium filtre og spejlet en platin-belagt strimmel under en hændelse vinkel på 1,15 mrad. Spejlet reflekterer kun lys under 30 keV og yderligere inline filtre er installeret på 2 mm Al og 0,1 um Au som har absorptionstoppe ved 13 og 22 keV henholdsvis at filtrere flere af de lavere energipriser røntgenstråler. Figur 3 viser beamline billeddannende apparat.
- Vælg en scintillator der scintillates rigeligt på beamlines tilgængelige lys frekvenser og flux. I dette tilfælde er scintillation skærm lavet af 250 um tyk cadmium tungstenate (CdWO 4), som er stablet med 750 um tyk bly tungstenate (PbWO 4). Vælg derefter en objektiv og kamera, der har en passende synsfelt og snapping tidsopløsning for experimental krav. I dette tilfælde koble en 1,25X objektivlinse med en maskevidde på 0,04 med en PCO EDGE 5.5 CMOS kamera og bruges til at indfange en 4-mm synsfelt med en billedfrekvens på 0,001 s.
- Vælg "flyscan 'teknik til erhvervelse image som denne metode til fase rotation reducerer prøve vibrationer. Traditionel erhvervelse kræver, at scenen stoppe ved hver kantet tilvækst, tage en projektion, og derefter gå videre til næste vinkel. Købet billede under disse dynamiske tomographies blev udført med en flyscan «, som tager tomografisk scanning som scenen er i bevægelse og påtager sig en kantet tilvækst således at forskellen mellem de enkelte projektion er lille. Den "flyscan" metode eliminerer de små vibrationelle virkninger af start-og-stop motion og giver højere billedkvalitet hurtigere.
2. Montering af udstyr og Cell
- Læg kernen i cellen som forberedelse til core oversvømmelser.
- Først wrap kernen i et lag af aluminiumsfolie og indsætte i en muffe (f.eks Viton) (figur 4).
- Skær muffen til størrelse, således at den er 2 mm kortere end den samlede længde af kernen og indvendige endestykker. De endelige fittings er 1/16 "national rørgevind (NPT) til union fittings, der er blevet bearbejdet til 5 mm i udvendig diameter, mens manchetten er 4 mm i indvendig diameter.
- Stræk ærmet over de 5 mm ende fittings til at skabe en tæt forsegling. Sørg for, at der ikke er nogen mellemrum mellem de endelige fittings og kernen for at sikre, at begrænset tryk ikke løbet komprimere ærmet og knibe off flow.
- Wrap fittings og muffe i to yderligere lag af aluminium både at forhindre gasformigt CO2 i at diffundere ind i indespærre fluid og for at holde muffen på plads på fittings og forhindre en hydraulisk pathway i at forbinde den omsluttende og pore fluider.
- Sæt kernen holwho sammen igen ved at skubbe slangen og sæler tilbage på plads og forsegle endestykkerne og endelige fittings ved at udskifte boltene.
- Scan kernen i overlappende sektioner omkring 4 mm i bredden og længden. Kalibrere scan eksponeringstid til en gennemsnitlig optælling værdi på omkring 15.000, som sikrer et højt signal-støjforhold uden over-mætte scintillatoren. Tag hver tør scanning med mindst 2.400 fremskrivninger for at opretholde fase kontrast og kant skarphed.
- Tag flade og mørke billeder af scintillator så kan forklares eventuelle skader og ekstern støj under genopbygning. Tag lejligheder ved at bevæge kerneholderen ud af synsfeltetog optagelse af et billede af bare scintillatoren med bjælken på. Tag darks anvender samme metode med bjælken off.
3. System Tryksætning
- Indlæse en 1% vægt kaliumchlorid (KCl) 5 vægt% natriumchlorid (NaCl) saltvand ind i demonteret reaktoren ved at hælde væske i gennem toppen af reaktorbeholderen.
- Tilføj pulveriseret carbonat rock til opnåelse af den ønskede brine surhedsgrad. I dette tilfælde blev der tilsat nogen carbonat.
- Saml reaktoren ved at spænde boltene og genindpakker det med varme tape og indsætte temperaturføleren i toppen.
- Load CO 2 til indsprøjtningspumpen ved at åbne ventilen 1 (V1 i figur 1).
- Luk Ventil 1 og tryk indsprøjtningspumpen til 100 bar.
- Åben ventil 2 at oversvømme reaktoren med CO 2. Opvarm reaktoren til 50 ° C under anvendelse af en PID kontrolleret opvarmning wrap i kombination med en temperatursonde og conkontinuerligt rør med en medrivning omrører drevet af en ekstern elektromotor. Ækvilibrering af saltvand med CO2 ved 10 MPa og 50 ° C i mellem 2 og 6 timer for at sikre, at saltlagen er helt mættet med CO2 og carbonatet er helt opløst.
- Før tilslutning af kernen holder, helt rense systemet for luft og mulige fældningsmidler i linjerne fra tidligere eksperimenter. For at gøre dette, skal du tilslutte linjerne over og under de centrale indehaveren til at omgå de centrale holder (U1 og U2).
- Belastning deioniseret (DI) vand i modtagestationen pumpen gennem ventilen 11 ved at indstille den modtagende pumpen at genfylde.
- Åbne ventiler 7, 4 og 3 og bruge den modtagende pumpen konstant tryktilstand at drive DI vand baglæns gennem systemet og ud af ventilen 3 under reaktoren. Brug cirka ti systemets volumen for at sikre de linier er klare luft og skylles ren.
- Tøm modtagende pumpe ennd derefter indlæse en saltlage på 25% vægt KI i den modtagende pumpe gennem ventil 11 og load DI vand i den omsluttende pumpe gennem ventilen 10.
- Luk ventilen 10 og åbne ventiler 8 og 6. Brug begrænser pumpen at begrænse kernen på 2 MPa.
- Luk ventil 11 og tryk den modtagende pumpe til 10 bar.
- Åbne ventiler 9, 7, 4, & 3 og bruge det resulterende trykfald at køre KI dopede saltlage gennem kernen.
- Træd op indespærre og pore pres trinvist indtil en rimelig flow er etableret. Kør cirka to komplet system mængder saltvand gennem kernen og dræne væske gennem ventilen 3 nedenfor reaktoren. På denne måde al luft er renset fra systemet og kernen er oversvømmet med høj kontrast saltvand, der gør ankomsten af udoteret reaktiv saltlage let at observere.
- Luk ventilen 3 og trinvist øge den omsluttende og pore pres, indtil kernen er begrænset ved 12 MPa og poretrykket er 10 MPa. Kontaktpå PID regulatoren for at bringe kernen til 50 ° C.
- Stop den modtagende pumpen tæt ventilen 3, og åbne ventil 5 ved bunden af reaktoren for at forbinde reaktorsystemet til kernen.
4. Fluid Flow og Image Acquisition
- Centrere midten af kernen i synsfeltet og tage 2-D fremspring kontinuerligt som kernen er oversvømmet at spore fremskridt kerne oversvømmelser. Tag 2-D fremskrivninger ved at dreje på den lyserøde bjælke og bruge kameraet til at tage billeder uden at rotere scenen. Fra 2-D fremskrivninger før reaktiv væske injektion giver et klart før saltlage billede, der vil senere blive sammenlignet med efterfølgende saltlage fyldt billeder.
- Indstil modtagende pumpen for at påfylde ved den ønskede strømningshastighed således trække fluid fra reaktoren gennem kernen ved de ønskede strømningsforhold mens indsprøjtningspumpen at regulere trykket fra forenden.
- Overvåg 2-D fremspringfor ændringer i dæmpning, der signalerer ankomsten af reaktive saltvand. Når reaktiv saltlage ankommer, vil transmissionen af kernen stige, og de 2-D fremskrivninger vil lysne betydeligt som mere lys rammer scintillatoren og dopede saltlage forskydes af den meget røntgen gennemsigtig reaktiv væske. Hvis der ikke er nogen dæmpning forskel mellem reaktiv og ikke-reaktivt saltvand og derefter, afhængigt af bjælken liniespektrum, genstarte eksperimentet fra trin 2.1 med en højere saltkoncentration KI eller bruge et andet stærkt absorberende salt kan være påkrævet.
- Stop 2-D scanninger og 3-D take tomographies successivt så hurtigt som det billeddannende apparat tillader. Brug ca. 1.000 fremspring pr scanning. Scan kernen ved hjælp af kun 180 ° rotation (i modsætning til den traditionelle 360 °). Mens anvendelse af færre grader af rotation reducerer signal-støj-forhold, er det hurtigere og hjælper til at undgå strækning og sammenfiltring strømningen og elektriske ledninger. Tag 3D-scanninger indtil eithis de tidsfristen er nået, eller kernen ser tilstrækkeligt opløst, at der er overhængende fare for intern strukturel kollaps (og dermed forårsager tab af både begrænset tryk og fremtidige hele kerne tør scan data).
- Efter den sidste scanning er taget, trykket af systemet effektivt for at undgå omsætning af kernen yderligere.
- Første stop den modtagende pumpen. Derefter lukkes ventil 5 forbinder reaktoren til resten af systemet.
- Trin systemet trykket ned ved hjælp af begrænsende og modtage pumper holder omkring 1 MPa mere pres på at begrænse væske.
- Når inden for 1 MPa atmosfærisk tryk er nået, skal du åbne den omsluttende og modtage pumper hjælp ventiler 10 og 11 og køre i konstant flow tilstand for at dræne eventuelt resterende væske.
- Sluk PID regulatoren og åbn 4-vejs union (U2) ved toppen af kerneholderen for at frigive eventuelt tilbageværende systemtryk.
- løsne langsomt den omsluttende linjesamtidig med at fange overskydende DI indespærre vand med absorberende papir. Luk ventilerne 6 og 7 og afbryde union 1, og de elektriske ledninger.
- Løsn scenen klemmen og fjern kernen holder fra scenen.
- Fjern forsigtigt kernesamling fra kernen holderen og tag ærmet fra de indvendige ende fittings. Fjern ikke kernen fra ærmet da dette kan beskadige den skrøbelige reagerede kernen. Placer muffen-dækket kerne i et bægerglas fyldt med DI vand for at fortynde enhver potentielt reaktiv saltvand og stoppe al reaktionen.
- Tør hele kernen i en 60 ° C varm ovn i mindst 12 timer. Derefter monterer kernen på scenen ved hjælp af en traditionel prøve montere, og scanne den igen med samme opløsning og fremskrivninger som den første tør scanning.
5. Billedbehandling
- Ret de rekonstruerede billeder til enhver stråle hærdning forbundet med at bruge en polykromatisk stråle ved at antage, at enhver påvirker er radialt symmetrisk Gauss-funktion 33.
- Filtrere billeder ved hjælp af en kant-bevarelse filter, såsom ikke-lokaliserede middel til at øge signal-støj 34, 35 (se Supplemental File ).
- Segment de tørre scan billeder ved hjælp af et vandskel segmentering 36 algoritme og definere de frø som rock og ugyldig (se Supplemental File ).
- Tag det første billede af kernen med reaktive saltvand og registrere hver efterfølgende billede til det første billede og resample det ved hjælp af Lanczos 37 resampling metode med det første billede som reference. Som løbende reaktion tendens til at sløre kanterne, vandskel segmentering på billederne er ikketilstrækkelig til præcis segmentering.
- Træk hver reagerede kerne billede fra det første billede for at få forskellen billedet. Segment forskellen billeder til forandring og ingen ændring. Registrer segmenterede tør scanning til den første reaktive scanning og derefter trække det segmenteret ændring fra segmenterede tørre scanning for at opnå den segmenterede reagerede billeder 38.
6. Modellering
- Brug binariserede billeder som input i en enten en direkte Navier-Stokes flow Solver 39, 40, eller et netværk udvinding model 41 (figur 8) til at karakterisere permeabilitet ændringer og give fysiske indsigt i dynamikken i opløsning.
Representative Results
Reaktionen blev afbildet mellem calcit og bufferet SCCO 2 mættet saltlage i 4 mm diameter 1,2 cm lange Portland carbonat kerne 42. Portland carbonat er en relativt ren (<99%) calcit oolite med en kompleks heterogen porestruktur 43. De lavenergi røntgenstråler blev filtreret ved at lede strålen gennem 2 mm af Al og 0,1 um af Au. En CdWO 4 scintillator med et 1,25X objektivlinse og en PCO EDGE kamera blev anvendt i detektorenheden. De tørre scanninger blev erhvervet med 4.000 fremskrivninger, mens de dynamiske skanninger havde 1.000 projektioner hver. Samlede erhvervelse tid var ca. 1 minut 15 sekunder pr scan med ~ 100 scanninger taget over en periode på 2 timer.
Genopbygning og artefakt fjernelse blev afsluttet ved hjælp af Diamond Lyskilde proprietær software. Hvert billede består af 2000 3 voxels, which blev derefter arkiveret lodret for at øge signal-støj resulterer i et billede på 1000 3 voxels med en opløsning på 6,1 um (figur 5). Billederne blev derefter behandlet ved hjælp af billedbehandling moduler i Avizo 8.1 og ImageJ programmer (se Supplemental File). Hvert billede kræves ca. 12 CPU timer og 3 GPU timers behandling på en computer med en 3,0 GHz CPU og en Tesla K20C GPU.
De segmenterede billeder blev analyseret som en tidsserie for porøsitet ændringer ved at tælle antallet af voxel af pore og rock. Under opløsning porøsitet stiger med tiden (figur 6). Visuel inspektion af de segmenterede billeder (figur 7) viser tilstedeværelsen af en kanal i strømningsretningen. Når porøsitet er plottet som en funktion af både tid og afstand fra prøven indløb er det klart, at en kanal er dannet i den første time og derefter udvides, så fortsætter forsøget (F igur 8).
De segmenterede billeder blev derefter anvendt som input i et netværk ekstraktion model til at analysere permeabilitetsændringer (figur 9). Det blev konstateret, at der var en kraftig stigning i permeabilitet under den indledende time, men så permeabiliteten stabiliseret på senere tidspunkter.
Figur 1. In situ eksperimentelle enheder. CO 2 sættes under tryk ved indsprøjtningspumpen og anvendes til ækvilibrering saltvand i reaktoren. Reaktiv saltvand trækkes gennem kernesamling af den modtagende pumpen. Cellen er begrænset af DI vand i den omsluttende pumpe og opvarmes ved hjælp af varmebånd styret af et termoelement i den omsluttende fluid. Det eksperimentelle system er forbundet sammen ved hjælp af slanger og fluidstrømning er rettet ved hjælp Ventiler (V) og unioner (U).ps: //www.jove.com/files/ftp_upload/53763/53763fig1large.jpg "target =" _ blank "> Klik her for at se en større version af dette tal.
Figur 2. røntgenspektre af Diamond Lyskilde I-13i pink stråle beregnet ved anvendelse af både den eksperimentelle tuning kurve og teoretisk spejlreflektivitet og filter transmission. Spejle absorbere energier over 30 keV; Al og Au filtre absorberer energier under 13 og 22 keV hhv. Klik her for at se en større version af dette tal.
Figur 3. Strålen linje billeddannende apparat. Al og Au ark filtrere den lyserøde stråle, og de resterende røntgenstråler ramt the kernesamling. En portion af røntgenstrålerne absorberes af prøven, mens resten passerer gennem prøven og ramte scintillatoren som fluorescerer i det synlige spektrum. Denne synligt lys derpå fokuseret af målet på CCD, der omsætter lyset til et pixeleret digitalt billede, hvor pixel intensitet værdi er en funktion af antallet af røntgenstråler, der absorberes af scintillatoren. Klik her for at se en større version af dette tal.
Figur 4. kernesamlingen inde kerneholderen. PEEK slangen er fastgjort til den indvendige ende fittings og gevind gennem stål endestykker. Kernen er omviklet med aluminiumfolie og indsættes i muffen. Muffen strækkes derefter over enden fittings for at skabe en vandtæt seal og to yderligere lag af aluminiumsfolie tilsættes for at holde alt på plads og forhindre gas diffusion. Termoelementet er fastgjort til ydersiden af kernesamlingen med det ydre lag af klæbemiddel aluminiumfolie. Figur modificeret fra Menke et al. 42. Klik her for at se en større version af dette tal.
Figur 5. En 2-D udsnit af det rekonstruerede billede, før (a) og efter (b) opløsning. De lysere områder er korn og de mørkere områder er pore. Sløring ved kanterne af kornet / pore grænse kan ses i den omsatte del af porerummet (b). Klik her for at se en større version af dette tal.
Figur 6. Porøsitet afbildet med tiden. Porøsitet stiger lineært med et lille fald i hældning i den anden time af opløsning. Figur modificeret fra Menke et al. 42. Klik her for at se en større version af dette tal.
Figur 7. En 3-D gengivelse af ændringen i porøsitet på 60 minutter inde i forsøget, hvor grøn repræsenterer den største ændring i porøsitet og rød mindst. En klar porøs kanal skabt af fluid-faststof kemisk reaktion ses i midten af kernen, hvor opløsningen er størst. Figur modificeret fra Menke et al."xref"> 42. Klik her for at se en større version af dette tal.
Figur 8. Profiler af porøsitet som en funktion af afstand fra prøven indløbet. Porøsitet er ensartet langs aksen af opløsningen, men opløsningshastigheden ændrer sig som funktion af tid. Figur modificeret fra Menke et al. 42. Klik her for at se en større version af dette tal.
Figur 9. (A) Et netværk ekstraktion udført på de segmenterede billeder er vist ved 60 minutter, der viserstore pore rum (bolde) og deres forbindelser (rør). (B) Den beregnede permeabilitet er vist at stige med tiden med en skarp stigning mellem 40 og 60 minutter som et bredt opløsning kanal er etableret. Figur modificeret fra Menke et al. 42. Klik her for at se en større version af dette tal.
Discussion
De mest kritiske trin til dynamisk billeddannelse af reaktionen i heterogene porestrukturer på reservoirforhold er: 1) nøjagtig temperaturkontrol af cellens indvendige den lyserøde stråle; 2) vellykket core holder stabilitet på en hurtig bevægelse fase; 3) effektive databehandling og oplagringsteknikker; og 4) effektiv segmentering af tid-løst billeder.
Temperaturstyring er vigtig for reservoir betingelse billeddannelse under anvendelse af en lyserød Beam. Hvis temperaturen stiger til over reaktoren temperatur, vil CO 2 exsolve i pore rum og begge ændrer pH i saltlage og skabe ganglier af superkritisk CO2 i pore plads, der kunne ændre karakteren af opløsning 44. Anvendelse af filtre til at absorbere de lavere energi røntgenstråler er kritisk for at fjerne denne yderligere temperaturstress som tillader termoelement og opvarmning wrap til effektivt at kontrollere temperaturen eksternt. Imidlertid filtre sænkesamlede energiforbrug gennemløb af strålen og dermed skal bruges sparsomt, så for ikke at øge den samlede erhvervelse tid. Desuden skal filter type og tykkelse skræddersys til de specifikke energi bølgelængder og gennemløb af bjælken linje.
core Indehaveren af undergår roterende og vibrationer belastninger under tomografi erhvervelse, der kan forårsage kulfiber ærme til at ryste under scenen rotation og sløre fremskrivningerne. For at minimere dette potentiale, er kernen indehaveren af designet som en kort 6 cm ærme til brug på synkrotroner. Denne ærme ville ikke være gunstige til brug med bænk top scannere, da stål ende fittings ville hæmme minimering af kilde-prøve afstand og geometrisk forstørrelse. Men med en parallel lyskilde disse ikke bekymringer.
Hver tomografisk scanning taget i en serie kan have en størrelse på over 20 GB således, at en serie på 100 scanninger vil være 2 TB i størrelse. Når du tager mange scanninger i træk meget quickly både instrumentet båndbredde og lagringsmuligheder give væsentlige data ledelsesudfordringer. Den eksperimentelle billeddannende apparat skal være konstrueret med disse begrænsninger i tankerne, så som til at realisere det dynamiske imaging potentiale hurtig tomografi. Dataoverførsel flaskehalse skal identificeres, før du starter eksperimentet og den teknologiske infrastruktur tilpasset således, at spørgsmål såsom kamera aflæses hastighed, overførsel båndbredde og lagring skrivehastighed ikke hæmmer erhvervelse potentielle hastighed.
Effektiv segmentering af tid-løst billeder af opløsning giver en udfordring. Når en tomografisk scanning er taget i et skiftende system, kanterne af fast-væske grænse kan blive sløret. Denne sløring gør traditionelle segmentering teknikker såsom vandskel, som arbejder på den antagelse, at grænserne vil være de regioner med det højeste dæmpning gradient, meget mindre succes. For at omgå dette, at forskellen billedet af unreacTed og reagerede billeder beregnes som giver et billede af kun regioner forandring. Denne metode giver mulighed for en vellykket segmentering af konstant forandring porestruktur.
Synchrotronbestrålingscenter hurtigt tomografi kombineret med et reservoir skala apparat er en kraftfuld forsøgsmetode, der kan tilpasses til at udforske en række anvendelser, herunder flerfasestrømning processer, advektion-dispersion og transport i kemisk heterogene medier. Imidlertid er den nuværende apparat er begrænset til en tid beslutning om rækkefølgen af sekunder, eksperimenter enfasede og små stikprøvestørrelser. Fremtidige design opgraderinger kan indeholde yderligere pumper til trefasede kapaciteter, øge flux for at kunne trænge større medier, bedre genopbygning teknikker der giver mulighed for færre fremskrivninger, der skal træffes pr scan og multivariate tilgange til erhvervelse og segmentering, der yderligere kan forbedre oplysningerne billede dybde, bredde og præcision.
Materials
| Name | Company | Catalog Number | Comments |
| NaCl salt | Sigma Aldrich | S7653-1KG | |
| KCl salt | Sigma Aldrich | P9333-1KG | |
| KI salt | Sigma Aldrich | 30315-1KG | |
| Core holder | Airbourne Composites | 110 mm Core holder | Constructed in conjunction with Imperial College |
| PEEK tubing | Kinesis | 1560xL | |
| Thermocouple | Omega Engineering | KMTSS-IM300U-150 | |
| Flexible Heating Tape | Omega Engineering | KH-112/10-P | |
| 1/16" Needle Valve | Hydrasun Ltd | MVE1002 | |
| High Pressure Syringe Pump | Teledyne ISCO | 1000D | |
| 600 mL Parr Reactor | Parr Instrument Company | 4547A - hastelloy | |
| CO2 Cylinder | BOC | CO2 - size E | |
| Viton | Fisher Scientific | 11572583 | |
| Aluminium Foil | Coroplast | 1510AWX | |
| ImageJ - image processing | NIH | ImageJ | |
| Matlab | Mathworks | Matlab | Used for data analysis |
| Avizo | FEI | Avizo | |
| Snoop Leak Detector | Swagelok | MS-SNOOP-8OZ |
References
- Herzog, H., Caldeira, K., Reilly, J. An issue of permanence: Assessing the effectiveness of temporary carbon storage. Clim. Change. 59, 293-310 (2003).
- Metz, B., Davidson, O., de Coninck, H., Loos, M., Meyer, L. Carbon Dioxide Capture and Storage. IPCC. , Cambridge University Press. 431 (2005).
- Langmuir, D., Hall, P., Drever, J. Aqueous Environmental Geochemistry. , Prentice Hall. (1997).
- Morse, J. W., Mackenzie, F. T. Geochemistry of sedimentary carbonates. , Elsevier. (1990).
- Peng, C., Crawshaw, J. P., Maitland, G. C., Trusler, J. M., Vega-Maza, D. The pH of CO 2-saturated water at temperatures between 308K and 423K at pressures up to 15MPa. J Supercrit Fluid. 82, 129-137 (2013).
- Peng, C., Crawshaw, J. P., Maitland, G. C., Trusler, J. M. Kinetics of calcite dissolution in CO 2-saturated water at temperatures between (323 and 373) K and pressures up to 13.8 MPa. Chem. Geol. 403, 74-85 (2015).
- Bachu, S., Nordbotten, J. M., Celia, M. A. Evaluation of the spread of acid gas plumes injected in deep saline aquifers in western Canada as an analogue to CO2 injection in continental sedimentary basins. Proceedings of 7th International Conference on Greenhouse Gas Control Technologies. 1, (2004).
- Bachu, S. Review of CO 2 storage efficiency in deep saline aquifers. Int J Greenh Gas Con. , (2015).
- Marland, G., Fruit, K., Sedjo, R. Accounting for sequestered carbon: the question of permanence. Environ Sci Policy. 4, 259-268 (2001).
- Daccord, G., Lenormand, R., Lietard, O. Chemical Dissolution of a Porous-Medium by a Reactive Fluid .1. Model for the Wormholing Phenomenon. Chem. Eng. Sci. 48, 169-178 (1993).
- Daccord, G., Lietard, O., Lenormand, R. Chemical Dissolution of a Porous-medium by a Reactive Fluid .2. Convection vs Reaction, Behavior Diagram. Chem. Eng. Sci. 48, 179-186 (1993).
- Maheshwari, P., Ratnakar, R., Kalia, N., Balakotaiah, V. 3-D simulation and analysis of reactive dissolution and wormhole formation in carbonate rocks. Chem. Eng. Sci. 90, 258-274 (2013).
- El-Maghraby, R., Pentland, C., Iglauer, S., Blunt, M. A fast method to equilibrate carbon dioxide with brine at high pressure and elevated temperature including solubility measurements. J Supercrit Fluid. 62, 55-59 (2012).
- Fredd, C., Fogler, S. Influence of Transport and Reaction on Wormhole Formations in Porous Media. AIChE. 44, (1998).
- Gharbi, O., Toth, A., Bijeljic, B., Boek, E., Blunt, M. PGE Seminar Series. , Imperial College London. (2013).
- Luquot, L., Gouze, P. Experimental determination of porosity and permeability changes induced by injection of CO2 into carbonate rocks. Chem. Geol. 265, 148-159 (2009).
- Cohen, C. E., Ding, D., Quintard, M., Bazin, B. From pore scale to wellbore scale: Impact of geometry on wormhole growth in carbonate acidization. Chem. Eng. Sci. 63, 3088-3099 (2008).
- Li, L., Peters, C. A., Celia, M. A. Upscaling geochemical reaction rates using pore-scale network modeling. Adv Water Resour. 29, 1351-1370 (2006).
- Swoboda-Colberg, N. G., Drever, J. I. Mineral dissolution rates in plot-scale field and laboratory experiments. Chem. Geol. 105, 51-69 (1993).
- Berg, S., et al. Real-time 3D imaging of Haines jumps in porous media flow. Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A. 110, 3755-3759 (2013).
- Blunt, M. J., et al. Pore-scale imaging and modelling. Adv Water Resour. 51, 197-216 (2013).
- Ott, H., et al. Core-flood experiment for transport of reactive fluids in rocks. Rev. Sci. Instrum. 83, 084501 (2012).
- Gharbi, O. Fluid-Rock Interactions in Carbonates: Applications to CO2 storage. , Imperial College London. (2014).
- Noiriel, C., Gouze, P., Made, B. 3D analysis of geometry and flow changes in a limestone fracture during dissolution. J Hydrol. 486, 211-223 (2013).
- Hao, Y., Smith, M., Sholokhova, Y., Carroll, S. CO2-induced dissolution of low permeability carbonates. Part II: Numerical modeling of experiments. Adv Water Resour. 62, 388-408 (2013).
- Smith, M. M., Sholokhova, Y., Hao, Y., Carroll, S. A. CO2-induced dissolution of low permeability carbonates. Part I: Characterization and experiments. Adv Water Resour. 62, 370-387 (2013).
- Gouze, P., Luquot, L. X-ray microtomography characterization of porosity, permeability and reactive surface changes during dissolution. J. Contam. Hydrol. 120-121, 45-55 (2011).
- Menke, H. P., Bijeljic, B., Andrew, M. G., Blunt, M. J. Dynamic Three-Dimensional Pore-Scale Imaging of Reaction in a Carbonate at Reservoir Conditions. Environ. Sci. Technol. 49, 4407-4414 (2015).
- Andrew, M., Bijeljic, B., Blunt, M. Reservoir Condition Pore-scale Imaging of Multiple Fluid Phases Using X-ray Microtomography. J Vis Exp. , (2015).
- Andrew, M., Bijeljic, B., Blunt, M. J. Pore-scale imaging of trapped supercritical carbon dioxide in sandstones and carbonates. Int J Greenh Gas Con. 22, 1-14 (2014).
- Henke, B. L. Filter Transmission. , Available from: http://henke.lbl.gov/optical_constants/filter2.html (2015).
- Henke, B. L., Gullikson, E. M., Davis, J. C. X-ray interactions: photoabsorption, scattering, transmission, and reflection at E= 50-30,000 eV, Z= 1-92. At. Data Nucl. Data Tables. 54, 181-342 (1993).
- Schlüter, S., Sheppard, A., Brown, K., Wildenschild, D. Image processing of multiphase images obtained via X-ray microtomography: A review. Water Resour. Res. 50, 3615-3639 (2014).
- Buades, A., Coll, B., Morel, J. -M. A non-local algorithm for image denoising. Computer Vision and Pattern Recognition, 2005. CVPR 2005. IEEE Computer Society Conference on. 2, 60-65 (2005).
- Buades, A., Coll, B., Morel, J. -M. Nonlocal image and movie denoising. Int J Comput Vision. 76, 123-139 (2008).
- Sheppard, A. P., Sok, R. M., Averdunk, H. Techniques for image enhancement and segmentation of tomographic images of porous materials. Physica A. 339, 145-151 (2004).
- Lanczos, C. An iteration method for the solution of the eigenvalue problem of linear differential and integral operators. , United States Governm. Press Office. (1950).
- Andrew, M., Menke, H., Blunt, M. J., Bijeljic, B. The Imaging of Dynamic Multiphase Fluid Flow Using Synchrotron-Based X-ray Microtomography at Reservoir Conditions. Transport Porous Med. , 1-24 (2015).
- Raeini, A. Q., Blunt, M. J., Bijeljic, B. Modelling two-phase flow in porous media at the pore scale using the volume-of-fluid method. J. Comput. Phys. 231, 5653-5668 (2012).
- Bijeljic, B., Raeini, A., Mostaghimi, P., Blunt, M. J. Predictions of non-Fickian solute transport in different classes of porous media using direct simulation on pore-scale images. Phys Rev E. 87, 013011 (2013).
- Dong, H., Blunt, M. J. Pore-network extraction from micro-computerized-tomography images. Phys Rev E. 80, 036307 (2009).
- Menke, H. P., Bijeljic, B., Andrew, M. G., Blunt, M. J. Dynamic Pore-scale Imaging of Reactive Transport in Heterogeneous Carbonates at Reservoir Conditions. Energy Procedia. 63, 5503-5511 (2014).
- Bijeljic, B., Mostaghimi, P., Blunt, M. J. Signature of non-Fickian solute transport in complex heterogeneous porous media. Phys. Rev. Lett. 107, 204502 (2011).
- Ott, H., Oedai, S. Wormhole formation and compact dissolution in single-and two-phase CO2-brine injections. Geophys. Res. Lett. 42, 2270-2276 (2015).
