Лазер Отопление и сияние-спектрометрии для изучения ядерных материалов в условиях имитации аварии на атомной электростанции

Summary

Мы представляем экспериментов в которых реального ядерного топлива, облицовки, и сдерживания материалы лазер, нагревают до температуры за 3000 K, пока их поведение изучается сияние спектроскопии и термического анализа. Эти эксперименты в лабораторных масштабах, имитировать формирование Лава фазу после краха ядра ядерный реактор.

Abstract

Крупные и серьезные несчастные случаи произошли три раза на атомных электростанциях (АЭС), на три Майл Айленд (США, 1979), Чернобыля (бывшего СССР, 1986) и Фукусима (Япония, 2011). Исследование причин, динамики и последствий этих неудач была выполнена в нескольких лабораториях во всем мире в последние три десятилетия. Общие цели такой исследовательской деятельности являются: предотвращения подобных аварий, как в существующих и потенциальных новых атомных электростанций; сведение к минимуму их возможных последствий; и в конечном счете, полное понимание реальных рисков, связанных с атомных электростанций. Объединенный исследовательский центр Европейской Комиссии в институте трансурановых элементов средство spectro пирометрии излучения лазера Отопление и быстро используется для лабораторного моделирования, в небольших масштабах, АЭС основные кризиса, наиболее распространенный тип тяжелой Авария (SA), которые могут произойти в ядерном реакторе вследствие сбоя системы охлаждения. Этот инструмент моделирования позволяет быстро и эффективно высокой температуры измерений на реальных ядерных материалов, таких, как плутоний и незначительные актиноиды содержащих образцы топлива деления. В этом отношении и в его возможности производить большое количество данных, касающихся материалов в экстремальных условиях текущий экспериментальный подход безусловно уникальна. Для текущих и будущих концепций АЭС, например результаты представлены на таяние поведение некоторых видов ядерного топлива: оксидов урана и плутония и карбидов, нитридов. Также кратко приводятся результаты на высокой температуры взаимодействие оксид топлива с материалами сдерживания.

Introduction

Хотя атомного широко представлены как перспективный источник крупномасштабных, практически неисчерпаемой энергии, ее полный общественного признания до сих пор тупик некоторые охраны, безопасности и защиты рисков. Экспериментальный подход представлен в этой работе стремится ответить на некоторые вопросы фундаментальной науки материалов, связанных с одной из этих рисков возникновения тяжелых аварий (SAs) приводит к основной кризис в атомной электростанции (АЭС). Это может привести к возможным выпуск высоко радиоактивных материалов в окружающей среде, с тяжелыми последствиями, как для здоровья людей и экономики страны. Майор SAs этого типа произошли три раза в атомных электростанций, на три Майл Айленд (США, 1979), Чернобыль (бывшего СССР, 1986) и Фукусима (Япония, 2011). Следовательно SAs АЭС находятся в центре внимания значительных исследований в нескольких учреждениях по всему миру, охватывающей многие сложные явления и осложняется очень высоких температурах (часто превышает 3000 K) и присутствие радиоактивных материалов.

В этом случае недавние директивы Европейского Совета¹ требует, чтобы уделять самое первоочередное внимание ядерной безопасности на всех этапах жизненного цикла АЭС страны ЕС. Это включает в себя проведение оценки безопасности до строительства новых атомных электростанций, а также обеспечение безопасности значительные улучшения для старых реакторов.

В этом контексте, контролируемые атмосферы, лазер Отопление и быстро сияние spectro пирометрии объекта^2,3,4 была внедрена в Европейской комиссии Объединенного исследовательского центра Института Трансурановые элементы для лабораторного моделирования, в небольших масштабах, АЭС основные кризиса. Ввиду ограниченной выборки (обычно на см - и 0,1 g шкале) и высокой эффективности и удаленных Природа лазерного отопления, этот подход позволяет быстро и эффективный высокой температуры измерений на реальных ядерных материалов в том числе плутония и малой актиноиды содержащих деления образцов топлива. В этом отношении и в его возможности производить большое количество данных, касающихся материалов в экстремальных условиях текущий экспериментальный метод признается во всем мире как уникальный. В самом деле другие методы дополнительного расследования, на основе индукционного нагрева показали страдают от быстрого высокой температуры взаимодействий между образца материала и сдерживания⁵. Кроме того если такие методы позволяют и главным образом требуется большее количество материала для анализа, они подходят менее чем нынешний метод для исследования реальных ядерных материалов, из-за высокой радиоактивности и ограниченного числа проб.

В текущем экспериментах (схематизируются на рис. 1) образец, смонтированные в контролируемые атмосферы автоклава, содержащихся в бардачке α-экранированный, нагревается 4.5 кВт CW, ND: YAG лазер.

Рисунок 1: Лазер Отопление и сияние spectro пирометрии экспериментальной установки.
Образец фиксируется винтами графита (или вольфрама или молибден) в газонепроницаемый судно под контролируемой атмосфере. В левом нижнем углу на снимке, как, например, диск₂ PuO графит винтах. Если образец радиоактивных, судна должен быть установлен внутри альфа туго перчаточный ящик. Образец нагревается 4.5 кВт ND: YAG лазер на 1064 нм. Быстро два канала Пирометрическая используется для записи температуры образца и отраженного сигнала от нижнего мощность лазера Ar⁺ . Медленнее многоканальный spectro-pyromenter используется для анализа в situ оптических свойств горячей образца. Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы посмотреть большую версию этой фигуры.

Радиационные пирометры измерения образца сияние L_ex. Это плотность мощности электромагнитного излучения на единицу поверхности, волны и Телесный угол, испускаемых в примере на данной температуры⁶. Это связано с температурой поверхности образца T через модифицированную функцию планка:

где Lλ является радиационное власть, ε_λ является спектральной излучательной, c₁ = 2· h· c₀ ² является первым постоянным, излучения c₂ = h· c₀/k_B = 14,388 µm· K является второй Константа радиации, c₀ — скорость света в вакууме, h — постоянная Планка и постоянная Больцмана k_B . Спектральная излучательная принимает во внимание тот факт, что тело будет излучать, при данной длине волны и температуры, только часть равна мощности, излучаемой идеальным абсолютно чёрного тела при той же температуре. Таким образом принимает значения между 0 и 1, с 1 соответствует в случае идеальным абсолютно чёрного тела которых планка закон был получен. Так как пирометры в настоящей работе всегда были созданы вблизи нормальный отношению к поверхности образца, угол зависимость ε_λ не рассматривалась, и «теплоотдачей» будет всегда относятся к нормальной Спектральная излучательная (NSE). NSE должны быть определены для того чтобы преобразовать, через уравнение 1 и процедура калибровки пирометр, L_ex в абсолютной температуры т.

Температура образца определяется с помощью быстрого пирометр, калиброванные против стандартных ламп до 2500 K на λ = 655 нм и. Дополнительные 256-канальный сияние spectro пирометр между 515 нм и 980 нм был нанят для изучения NSE (ε_λ) образца. Определение NSE можно, заполнив нелинейной порыве тепловой спектр излучения с уравнение 1^{2, 3} T и ε_λ является только две свободные параметры. Этот подход продемонстрировал приемлемо точнее в огнеупорных материалов⁷ как обычно присутствующие в НПП, для которого NSE может считаться волны независимые (гипотеза серого тела) в широком спектральном диапазоне. Как только температура образца с подогревом лазер правильно измеряется как функцию от времени, термический анализ может выполняться на результирующей кривой температуры – времени (термограммы).Интонации или тепловой аресты в термограммы дают информацию о фазовых переходов (Солидуса, ликвидуса и изотермические фазовые превращения). Кроме того помимо необходимых для определения NSE, прямые спектрального анализа сияние L_ex испускаемых горячая образца позволяет также в situ исследование некоторых оптических свойств изучаемых поверхности. Это представляет собой еще один инструмент поддержки для идентификации высокотемпературных явлений, таких как фазовых переходов, химических реакций между конденсированных материалов и газовой фазы или последствия сегрегации. Дополнительную технику называется отражение светового сигнала (RLS) анализ^{2, 3} используется для подтверждения фазовых переходов. Она проводится с помощью второй канал пирометр, настроены на малой мощности (1 Вт) Ar⁺ лазера (λ = 488 нм). Этот канал обнаруживает лазерный луч из полости Ar⁺ и отражение от поверхности образца. Постоянный сигнал RLS указывает твердой поверхности, в то время как случайные колебания появляются после плавки из-за поверхностного натяжения индуцированной вибрации на поверхности жидкого образца.

В общем water-cooled реакторов с использованием элементов твердого топлива, в настоящее время наиболее распространенный тип АЭС, обладают четыре последовательных барьеров для обеспечения сдерживания радиоактивности⁸. Первый барьер является, что Пелле топлива, благодаря своей кристаллической структуре и микро макроскопических пористость, может содержать продукты сплошной деления и часть из них летучих. В целом весь топливный элемент помещается в облицовке металлик (Zircaloy или сталь), которая работает как на втором этапе защиты. В случае облицовки третья барьер является НПП внутренний сосуд, в целом ограничивается стальной стены, которая является несколько см толщиной (основная система). Наконец сдерживания, здания (m густой бетон) — последний барьер безопасности перед выпуском в окружающую среду.

В случае отказа системы охлаждения воды НПП SA может занять место, приводит к core перегрева и кризиса. Перегрев является первоначально из-за жары деления. Однако в отсутствие охлаждения, перегрев может также продолжать долго после прекращения ядерной цепной реакции, из-за жары остаточного распад продуктов деления и других высоко радиоактивных видов, содержащихся в ядерной основных мусора. В целом основные расплава начнется с центральной частью топливного элемента, если нижний плавления соединений (возможно эвтектик) формируются на стыке между топливом и облицовки. Первая цель настоящего исследования состоит из создания ли такие плавки ниже соединения могут быть созданы в реальных топлива облицовочных систем и, в данном случае, что в результате плавления температура депрессия будет. Для того, чтобы ответить на этот вопрос, плавления поведение топлива чистых и смешанных соединений следует сначала разумно оценивать, которая поэтому представляет еще более важная цель нынешнего подхода. Если топливо и облицовки сливаются воедино, жидкой массы быстро оседают на дно первичного сосуда и начать реагирующих с стальной стены и остальные воды и пара, если таковые имеются. На данном этапе, сталь можно также растаял вместе с топлива/обшивки горячей смеси. Полученную жидкость Лава как называется «corium». Этот горячий, высоко радиоактивных смесь можно диффузного вне первичной локализации если стальные стены расплавляется через и в конечном итоге реагируют даже с бетоном, составляющих большинство внешних барьер. Повышенные тепловые и высокой реактивности в corium видов может привести к диссоциации воды и производства водорода. Это может привести к дополнительной опасности взрывов паровых и водорода, (cf. SAs в три-Майл-Айленд и Фукусима), тяжелые окисления, или (реже) гидратации corium массы и АЭС конструкционных материалов. Текущий экспериментальный метод позволяет разделение и экспериментальный анализ некоторых из многих сложных физико-химических механизмов, связанных с описывается последовательность событий. Помимо упомянутых чистого компонента плавления анализ и топлива облицовки взаимодействия, несколько высокой температуры взаимодействия которые механизмы могут быть исследованы в упрощенных системах, таких как пу содержащих топливо и сталь, между топливом и бетон и т.д. Corium формирования потенциально могут быть изучены в присутствии различных атмосфер (инертного газа, воздуха, следы водорода или пара), производит важные справочные данные для всестороннего понимания SAs.

Нынешний подход, особенно подходит для лабораторных исследований тугоплавких материалов, также был нанят для успешного анализа других, более новаторские виды ядерного топлива (на основе, например, карбиды урана или нитридов) и других тугоплавких соединений, например циркония⁹, тантал и Гафний карбидов, металлический суперсплавов, оксид кальция¹⁰, и т.д.

Protocol

1. пирометр и spectro пирометр калибровка

1. Ссылка торшеры
   1. Пройдите сертификацию, калиброванный Торшеры из стандартных национальных лабораторий.
      Примечание: Обе лампы, используемые здесь были точно калиброванные 650 нм, один из немецких стандартных справочных учреждений, федерального (физико технического института PTB, 2010).

Рисунок 2: Абсолютно чёрного тела источник и стандартная лампа используется для калибровки настоящего пирометром и spectro пирометр.
В процедуре калибровки поле зрения пирометр или spectro пирометр сосредоточена на стандартного источника света (абсолютно чёрного тела или лампа), который нагревается до температуры, известный (и поэтому испускает известный сияние) для данного входного тока. Калибровочных уравнений получаются путем установки экспериментальных участков сигналов напряжения, принесли пирометр или spectro пирометр детекторов излучения как функция температуры источника света. Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы посмотреть большую версию этой фигуры.

2. Пирометр калибровка
   1. Калибровки канала Пирометрическая недалеко от 650 нм с двумя лампами ленты вольфрама, первая для диапазона температур между 1100 K и 1800 K, а второй-между 1800 K и 2500 K (рисунок 2).
   2. Совместите пирометр для ламп накаливания и иглы (рисунок 2).
   3. Запись пирометра интенсивности при различных температурах номинальный лампа, после лист калибровки, предоставляемый ПТБ.
   4. Участок экспериментальной пирометра интенсивности как функция обратной лампа температур.
      Примечание: Пирометр оснащен Логарифмический усилитель. В результате эта тенденция должна быть линейной, по крайней мере для температур выше 1700 K. Linear установку экспериментальных точек даст уравнение калибровки пирометра в форме:
      Уравнение 2
      где A и B — константы калибровки, которые позволяют преобразование сигнала пирометра 650 Нм в температуре.
   5. Исправьте второй канал (фотодиод) же пирометра на одной волне зонд лазер, используемый для анализа отраженного светового сигнала (RLS). В текущей настройке, это Ar⁺ 0,75 Вт cw лазера, излучающих в 488 нм. Прикрепите второго канала Пирометрическая в 488 нм для того, чтобы позволить ему функционировать как оптический фильтр для RLS.
      Примечание: Поскольку RLS анализ исключительно качественные, не калибровка необходима для этого второго канала.
3. Сияние температура
   1. Обратите внимание, что T_λ в уравнение 2 сияние температура измеряется пирометра. Это температура, соответствующий экспериментальный сияние интенсивности если это были излучаемой идеальным абсолютно чёрного тела (ε_λ = 1 в уравнение 1). В реальных примерах это связано с реальным абсолютной температуры по формуле:
      Уравнение 3.
   2. Наследовать формулы 1 3 уравнение в приближении . Определить NSE для исследуемого материала, для того чтобы получить его реальной температуры через спектрального анализа интенсивности излучения (уравнение 1), записано многоканальное spectro пирометр между 515 нм и 980 нм.
4. Калибровка SPECTRO пирометр
   1. Калибровка spectro пирометр 650 Нм канал против канала торшер, следуя той же процедуре описано в шагах 1.2.1-1.2.3, выше.
   2. Так как spectro пирометр не имеет Логарифмический усилитель, но с одним линейным, на этот раз, участок логарифма экспериментальных интенсивностей (здесь выражается в параметре counts) от номинального лампа температур для получения калибровки константы C и D для 650 Нм канала:
      Уравнение 4.
   3. Увеличьте ток, Отопление источник абсолютно чёрного тела (рис. 2) до уровня, где абсолютно чёрного тела полости светимости достаточно, чтобы быть хорошо видны невооруженным глазом. Затем выровняйте spectro пирометр цель до центра полости абсолютно чёрного тела.
   4. Увеличение абсолютно чёрного тела, текущий уровень, где spectro пирометр сигнал, одновременно отображаться на экране ПК, является достаточно интенсивным, чтобы полностью покрыть фоновый шум. Отрегулируйте время интеграции spectro пирометр для того, чтобы оптимизировать соотношение сигнал шум. Время линейность spectro пирометр должны быть проверены после его доставки. Старайтесь не насыщают spectro пирометр фотодиодами.
   5. Стабилизации температуры абсолютно чёрного тела. Подождите, пока абсолютно чёрного тела испускаемого сияние, и поэтому spectro пирометр сигнал, стабильная (обычно 10-20 мин при температуре около 1500 K).
   6. Запишите спектры сияние на занимаемых устройства диапазона полной длины волны. Полностью заполнить буфер памяти (256 приобретения). Затем возьмите средней интенсивности значений для каждого канала.
   7. Используйте интенсивности, записанная на канале, калиброванные в 650 Нм (шаги 1.4.1-1.4.2) для измерения температуры точное абсолютно чёрного тела.
   8. Как только температура абсолютно чёрного тела определяется, вычислите черного тела сияние L_{λ, bb} с помощью уравнения 1.
   9. Калибровка оставшиеся каналы spectro пирометр против абсолютно чёрного тела источников (около 200 из них). Вырезать колеблется от 488 нм и 515 нм и 980 нм и 1011 человек Нм для уменьшения шума. Получить функция интеграции время определенной калибровки (передача)
      Уравнение 5,
      где ICounts_av средней интенсивности экспериментальной измеряется каждого канала Пирометрическая spectro и ti является время интеграции. Возьмите среднее значение за 256 приобретений, накапливаются в буфере.
   10. Повторите процедуру калибровки spectro пирометр в шаги 1.4.1-1.4.10 при различных температурах абсолютно чёрного тела для того, чтобы перепроверить что K(λ) зависит от температуры.
       Примечание: В абсолютно разных температурах следует изменить только фоновый шум.
   11. В реальные примеры измерений, получения спектров излучения путем умножения спектров интеграции время конкретных экспериментальных сияние (ICounts(λ) /ti) функцией K(λ).

2.Пример монтажа

Предупреждение: В случае радиоактивных образца проводят всю процедуру в альфа туго бардачок, оснащены оптическое качество окна и таблицы оптики. В случае, если образец особенно радиоактивные (содержащие сильные γ-излучателей пу или Am), носить платье свинца и привести перчатки во время монтажа. Используйте детектор излучения для выявления основных направлений β и γ-облучения.

1. Смонтируйте образец в держатель, крепление винтами графит, молибдена и вольфрама (см. нижней левой вставкой рис. 1).
   Примечание: По сравнению с графитом, Mo или W винта обеспечить лучше механическую стабильность, хотя они могут повлиять на образец тепловой баланс больше, чем графит винтов. Идеальный пример формы — это диск около 8 мм в диаметре и по меньшей мере 2 мм толщиной. Однако использование регулируемой винтов позволяет анализ образцов различной формы и размеров, что также очень маленький и нерегулярные. Эта гибкость особенно выгодно, когда радиоактивные фрагменты должны расследоваться.
2. Место образца и держателя в цилиндрических судна давления (или автоклав, как схематизируются на рис. 1). Установите образец перпендикулярно к оси судна. Заключите судно с оптического качества windows (обычно кварц или кварцевое).
3. Исправьте судна таблицы оптики.
4. Исправить графит экран на задней стороне сосуд под давлением на оптический стол для поглощения лазерного луча, в случае, если образец должен падать от владельца во время эксперимента.

3. Лазерная и выравнивание пирометр

1. Выравнивание лазера
   1. На таблицы оптики пара блока фокусировки с волоконной оптики, которые передают высокой мощности лазерного луча в лабораторию.
      Примечание: Поступая таким образом, уделять максимальное внимание, чтобы избежать формирования изломы в волоконной оптики, которая может привести к необратимому повреждению им.
   2. Выбор правильного линзы в группе фокусировки для получения размера требуется лазерного пятна на поверхности образца и подходящей Фокусное расстояние между блоком фокусировки и поверхности образца. Убедитесь, что размер лазерного пятна по крайней мере в десять раз больше, чем пирометр, прицельная пятно (около 3 мм²) для того, чтобы обеспечить однородность температуры вокруг точки измерения пирометра.
      Примечание: С этим ограничением, размер лазерного пятна можно отрегулировать согласно целей каждого конкретного эксперимента. К примеру меньших пятно приведет к более высокой плотности мощности лазера. Таким образом, можно будет достичь более высоких температурах, но на более ограниченной зоны поверхности образца. И наоборот больше пятно лазера будет гарантировать более равномерное распределение температуры по всей выборке, хотя ниже максимальных температур будет достижимой. Фокусное расстояние между блоком фокусировки и поверхности образца только введенных по геометрическим перетяжек, например ликвидации различных оптических компонентов, присутствие бардачок стены между ними и образца, и т.д.
   3. Смонтируйте все оптические детали, необходимые (Лазерная оптика, лазерная Ar⁺ для анализа RLS и пирометры) на таблицы оптики.
   4. Совместите красный лазер пятна на поверхности образца через автоклав (и, если он присутствует, перчаточный ящик) окна. Если пятно лазера меньше поверхности образца, исправить это в центре образца или в определенной области интереса (например, интерфейс между двумя различными зонами образца).
      Примечание: Текущий мощных лазерных также оборудован малой мощности He-Ne красный лазер точно так же оптического пути. Включите этот экспериментальный лазер для согласования системы. Размер пятна красного лазера будет незначительно отличаться от реального пятно размером мощных инфракрасного луча. Однако разница можно пренебречь в процедуре выравнивания.
   5. Включите лазер Ar⁺ и согласовать его в центре Красного экспериментального лазерного пятна на поверхности образца.
2. Пирометр выравнивание
   1. Исправить пирометром и spectro пирометр оптический стол в положении, удобном для глядя на образец, с их осями как можно ближе к перпендикулярно поверхности образца.
   2. Примерно точки пирометром и spectro пирометр сторону образца. Глядя через соответствующие окуляры, убедитесь, что цели пример правильно.
   3. Для того, чтобы точно выровнять пирометра в правильное положение и фокусное расстояние, обуви гибкая лампа в окуляр пирометра. Убедитесь, что резкое изображение диафрагмы пирометра проецируется на поверхности образца.
      Примечание: Пирометр и spectro пирометр, собранные объективную (линзы и коллиматор) и сосредоточена на фотодиод детекторы через диафрагму теплового излучения, испускаемого в образце. Образ этой диафрагмы отчетливо виден через окуляры пирометры. С текущей настройки, это пятно около круговой с диаметром 1 мм. Избегайте, играя с пирометром объективных параметров, потому что это может повлиять на устройство калибровки.
   4. Выравнивание изображения диафрагма пирометра в середине красной экспериментального лазерного пятна и пятна лазерного Ar⁺ синий.
   5. Повторите эту же процедуру в 3.2.3-3.2.4 шаги для того, чтобы точно выровнять spectro пирометр.
3. Проверка отражения
   1. Тщательно проверьте для паразита размышления красный пилотный лазер (явно на глаз с помощью листа белой бумаги), которые в основном приходят из автоклава (и, если он присутствует, перчаточный ящик) windows.
      Примечание: Эти размышления может также происходить из поверхности образца, если хорошо Светоотражающий металлических образцов должна быть проанализированы. Такие размышления являются крайне опасными, когда образец облученного с высокой мощности инфракрасного лазерного луча.
   2. Место экраны графит (амортизаторы) везде, где были выявлены паразита размышления.
      Примечание: Ик лазерный луч размышления никогда не должен попасть людей, но они могут также записывать оптические и электронные компоненты и части перчаточного ящика, или они могут быть далее отражены металлический лабораторных инструментов. Таким образом они должны быть остановлены амортизаторы адекватных графит как можно ближе к их происхождения.

4. Заполнение сосуд под давлением

1. Подключите сосуд под давлением для вакуумного насоса и система газоснабжения через подходящие трубы. Если возможно помимо манометр, подключите анализатора кислорода к сосуд под давлением.
2. Выберите атмосферы (газ или смесь газов) в которой лазер Отопление эксперименты.

Выберите атмосферу в зависимости от образца должны расследоваться и химических условий производства.

Независимо от атмосферы, первое использование вакуум насос пустой сосуд под давлением, с тем чтобы избежать любого загрязнения с воздуха, особенно если выбранный экспериментальной атмосфера идеально свободного кислорода. Если возможно достичь нижний предел обнаружения анализатор₂ O в этом «продувки» процедура.

После опорожнения его, заполните автоклав с выбранной газа при давлении требуется.
Примечание: Можно задать различные давления внутри автоклава (например, для изучения воздействия давления на фазовых переходов). Однако, для стандартных экспериментов, установите избыточного давления газа 0.2-0.3 МПа (в отношении атмосферного давления) с целью уменьшения испарения образца явлений как можно больше. Большинство из текущего экспериментов выполняются в инертной атмосфере (под давлением аргон) для того, чтобы сохранить первоначальный образец состав всей лазер Отопление экспериментов. Однако специальных исследований, окисляющие (сжатым воздухом, CO/CO₂ смеси и т.д.) или уменьшение (Ar + H₂) могут быть использованы атмосфер, тоже.

После заполнения автоклава, убедитесь, что потенциал кислорода стабилизировалась на анализатор кислорода до начала эксперимента лазер Отопление.

5. Настройка системы приобретения

1. Подключите два канала Пирометрическая (488 нм для РЛС и 650 Нм для анализа температуры) для осциллографа, действуя как конвертер аналоговый/цифровой (AD).
2. Повторите шаг 5.1 для spectro пирометр.
   Примечание: Из-за его большое количество каналов, spectro пирометр оборудован собственный блок. Это может быть вызвана извне с сигналом от осциллографа.
3. Подключите потенциометра мощный лазер с же осциллограф как пирометры. Убедитесь, что Осциллограф имеет по крайней мере три входных вилки. В противном случае Подключите дополнительное устройство к нему и синхронизировать их.
4. Установите параметры осциллограф (приобретение окна амплитуды, смещения и потрясающим продолжительность) таким образом, что экспериментальные данные, поступающие из пирометра могут быть правильно и полностью записаны. Проверить на экране осциллографа, что данные правильно записываются и сохраняются после каждого эксперимента.
5. Установка триггера подходящие для приобретения системы. Например триггер осциллограф, когда сигнал из лазерной потенциометра срубает определенного порогового значения, соответствующего начала первого мощного импульса послал к образцу и с помощью осциллограф программного обеспечения.
   1. Убедитесь, что, как осциллограф запускается, он начинает записывать сигналы, поступающие от лазерного потенциометра и два канала Пирометрическая и также посылает сигнал, который вызывает приобретение в spectro пирометр.
6. Подключите осциллограф к компьютеру. Напрямую вставьте программного обеспечения калибровочных уравнений 2, 3 и 4, так что записанные интенсивности может отображаться непосредственно как температура против время кривых (термограммы) на экране ПК.

6. лазер Отопление выстрелов

1. Установите программу лазерного нагрева. Если возможно сделайте это непосредственно с компьютера, подключенного к лазера.
2. Для огнеупорных материалов плавления за 2500 K настроить этап предварительного нагрева в начале программы лазера. Это состоит из медленно Отопление этап продолжительностью 10-30 сек, во время которого образец нагревается с плотностью мощности лазера низкой (около 50 W см^-2) до тех пор, пока его температура стабилизируется на постоянном уровне между 1500 и 2000-K.
   Примечание: На стадии предварительного нагрева уменьшает термических напряжений, которые могут легко трещины и уничтожить образца, если он был уволен непосредственно для более чем 2500 K, начиная от комнатной температуры. Кроме того это помогает удалить возможные примеси от поверхности образца. Для лазерного плавления эксперименты наилучший подход был создан на основе непосредственного опыта.
3. После завершения этапа предварительного нагрева настроить последовательность нескольких снимков высокой мощности лазера, Отопление в образце далеко за рамки его температура плавления. Определите циклы 3-4 выстрелов, после чего образца можно охладить обратно до комнатной температуры. Проверьте образец условия прежде чем приступать к дальнейшей выстрелы.
   Примечание: Образец должен не быть остыть обратно к комнатной температуре между два выстрела во избежание слишком интенсивным термических напряжений. Мощность варьируется в зависимости от пятно лазера и исследуемого материала. Как правило тугоплавких оксидов как UO₂, плотность мощности приблизительно 500 W см^-2 достаточно, чтобы растопить поверхности материала в несколько сотен МС.
4. Продолжительность последующих мощных лазерных импульсов (и плотность соответствующие мощности) несколько десятков МС и различаются несколько s для того чтобы проверить для возможной зависимости наблюдаемых тепловой арест температур по длине импульса. Таким образом проверьте ли фазовые переходы происходят на термодинамическое равновесие во время циклов охлаждения и нагрева.
   Примечание: Не термодинамическое равновесие условий будет обеспечиваться с коротких импульсов, тогда как более импульсов следует избегать, поскольку жидкую массу больше не будет храниться на поверхности образца, капиллярности сил, и, упав, он нанесет ущерб образца сдерживание (держатель и автоклавах).
5. В ходе экспериментов лазер Отопление оставаться в комнате управления отделен от главной лаборатории покрытием защитного окна, которые остановить мощного лазерного излучения.
   Примечание: Если экспериментатор присутствие в главной лаборатории во время лазерной выстрелы, необходимо носить защитные очки.
6. Убедитесь, что программа лазерной установки работает должным образом первые съемки лазерный луч в графит поглотителя. Используйте этот тест, чтобы также проверить, что функция триггера системы расположены в шаге 5.5 является правильным.
7. Если все проверки успешно, отключите красный пилотный лазер и переключаться на мощных луча.
8. Освободить все выключатели безопасности и запустить программу лазерного облучения на образце.
9. В конце циклов лазерного нагрева и охлаждения (обычно на стадии предварительного нагрева плюс три или четыре мощных импульсов) проверьте внешний вид образца, указывающее, является ли он полностью или частично расплавленный, закаленных, сломанной, по-прежнему нетронутыми, и т.д.
10. Если образец еще цела, повторите несколько циклов лазер Отопление на него и проверьте результат повторяемость.
    Примечание: В успешных случаях, более чем 40 выстрелов может повторяться на той же пробы. Такие большие наборы данных могут рассматриваться, уступая средние значения для этапа перехода точек, поддерживаемых звуковых статистического анализа неопределенности измерений.

7.Анализ данных

1. Анализ качественного термограммы
   1. Проверьте качество и особенности экспериментальной термограммы, (по одному на лазерного выстрела) записаны пирометра. Убедитесь, что, если максимальная температура достигла были достаточно высокими, тепловой аресты, соответствует кристаллизации появляются на охлаждения частей термограммы.
      Примечание: Аналогичные тепловой аресты, как правило, едва заметны на фланге Отопление потому что быстрый лазер Отопление обеспечивает больше энергии, чем энтальпия плавления и термодинамическое равновесие условий главным образом не реализуются в этой части эксперимента¹¹ .
   2. Если максимальная температура была слишком низкой, повторите цикл лазер Отопление с импульсами высокой мощности.
   3. Если термограммы слишком неправильной или ошибочной повторить лазер нагрев/охлаждение циклов на нового образца (например, очевидной нагрева и охлаждения образца не следуют лазерных импульсов), в этом случае образец вероятно сломал, трещины или испаряется в ходе эксперимента.
2. Анализ излучения
   1. Для того чтобы получить реальный пример температуры термограммы, создать, с помощью данных spectro пирометр, NSE образца.
   2. Преобразование данных сырье spectro пирометр в сиянии спектры, как описано в шаге 1.4.11.
   3. Если Установившаяся температура точки T * (например, точки отсчета эвтектического [Ref. ЗРК-C]) существует в исследуемой системе и измеряется в ходе текущего эксперимента, затем получить NSE непосредственно от реального тела сияние спектры Л_{λ, РБ} измеряется на соответствующей тепловой ареста. Зная реальной температуры T * на котором тепловые арест происходит, вычислить сияние L_{λ, РБ} через уравнения 1. В этом случае получить излучательной способности непосредственно из его определения, как:
      Уравнение 9.
   4. Если нет установленной температуры точки доступны, затем установите спектры излучения L_{λ, РБ}, принимая NSE ε_λ и температуры T бесплатно в качестве параметров уравнения 1. Затем получите как лучших значений, которые соответствуют всего спектра излучения и температуры.
      Примечание: Эта процедура является численно точной, если предполагается серого тела действительны (то есть, если излучательная способность не зависит от длины волны, которая в основном относится к материалам расследования в этой работе). В противном случае необходимы дополнительные предположения на зависимость длины волны излучения с целью оценить параметрическая зависимость ε _λ λ с помощью данных литературы.
   5. После определения ε_λ , умножить его значение на 650 нм, оптическое пропускание сосуд под давлением (и, если он присутствует, бардачком) окно в 650 Нм (предоставляются поставщиком окна) и заменить его в уравнение 3. Таким образом получите реальные температуры термограммы от измерения пирометра.
3. Этап перехода исследование
   1. Определения этапа точки перехода как температура в которых термальные аресты или интонации в охлаждения фланг термограммы реальной температуры.
   2. Выполните первые эксперименты лазер Отопление на огнеупорных материалов, плавления и NSE значения которых хорошо установленным (например, молибден, вольфрам, ЗРК или UO₂). Это обеспечит звуковой тест хорошего функционирования и точность метода.
      Примечание: Оставьте от анализа возможных окончаний, если любой, на нагрев пашины из термограммы, как они могут быть результатом неравновесные явления весьма неопределенным интерпретации.
   3. Сравните RLS сигнал, одновременно отображается, с реальной температуры термограммы. Определите наступление новой фазы на поверхности образца с помощью РЛС, где соответственно появятся колебания и интонации.
   4. Сравните этап перехода температур записан пирометр с возможной NSE изменения, связанные с же фазовых переходов.

8. пример восстановления

1. Выпуск давления автоклава и стабилизировать его к атмосферному давлению.
2. Откройте автоклава и снимите расплавленный и размороженных образца, а также возможных фрагментов, которые упал. Возможно используйте эти компоненты для после плавления материала характеристика.
3. Тщательно очистить автоклава особенно Оптические окна, с помощью тканей и этанола.
4. Сбор образцов и фрагменты в адекватных контейнерах. В случае работы в бардачок с высоко радиоактивных проб место контейнеры внутри коробки свинца.

Representative Results

Рисунок 3 показывает термограммы реальная температура, измеренная на диоксид урана с различными уровнями окисления (UO_{2 + x} с 0 < x < 0,21)². Диоксид урана является важным компонентом наиболее распространенных топлива в текущем АЭС. Его окисления для различных уровней кислорода гипер стехиометрия может произойти в нормальных и -нормальный реактора условий¹². С текущим методом было показано что UO₂ окисления может привести к резкое снижение точки плавления/застывания до 700 K. В этом случае экспериментов должен был осуществляться под давлением довольно высокий инертного газа (он на 10 МПа) для того, чтобы подавить высоко конгруэнтных испарения при высоких температурах.

Рисунок 3: Термограммы измеряется на нагревании лазерным образцы диоксида урана стехиометрическим и hyperstoichiometric (после ²).
Пример двойного импульсный лазер профиль показан на графике. Термограммы записываются на несколько композиций UO_{2 + x} . Затвердевания аресты происходят значительно различных температурах и с различными функциями, в зависимости от состава образца, раскрывая эволюцию плавления/замерзания температуры и затвердевания динамики в системе U-O. Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы посмотреть большую версию этой фигуры.

Рисунок 4 показывает пирометр (прямая линия) и spectro пирометр термограммы, записанная на лазерных образец диоксида плутония, нагревании в окислительной атмосфере (сжатого воздуха на 0,3 МПа). Кроме того PuO₂ — это компонент основных ядерного топлива. На том же рисунке два спектры излучения измеряется spectro пирометр при разных температурах также отображаются в вставками, вместе с кривых установку экспериментальных данных и соответствующие значения T и ε_λ . Благодаря настоящее исследование PuO₂ плавления/замерзания Температура была переоценка 3,017 K ± 28 K, более 300 K выше, чем указывалось ранее более традиционными методами Отопление. Эти методы принесли результаты, конечно затронутых обширные высокой температуры взаимодействий между образцом и сдерживания, вопрос, который во многом решена с нынешним подходом удаленного Отопление.

Рисунок 4: Термограммы измеряется на плутония диоксида образец лазерного нагревается за пределами точки плавления.
Основной график: Черная сплошная линия и полностью черные круги представляют термограммы, записанные на образец₂ PuO в окислительной атмосфере быстро пирометром и несколькими волны spectro пирометр, соответственно. Белые круги представляют спектральная эмиттанса значения, полученные путем установки данных экспериментальных сияние с планка сияние закона¹². Двумя вставками Показать пример спектры Записанная (черные круги) и установлены (красный сплошные линии) в жидких и замораживания PuO₂, соответственно, в пределах предположение серого тела. В этих участков сияние L_λ нормируется на первый излучения постоянной c₁ ради простоты. Основные термограмм был получен с помощью средней постоянной emittance 0,83. Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы посмотреть большую версию этой фигуры.

Рисунок 5 показывает серии импульсов лазерного нагрева на смесь UO₂ и ZrO₂ под различные атмосфер. Этот тест является представителем условий, которые могут быть произведены в случае случайного температуры экскурсия в АЭС. Точка плавления/затвердевания происходит в колодец повторяемость температуры над последовательных выстрелов, если эксперименты проводятся в атмосфере аргона. С другой стороны температура плавления/затвердевания уменьшить над выстрелы лазерных если лазер Отопление циклы проводятся в сжатом воздухе. Это показывает, что в последнем случае образец все чаще получает окисленных во время лечения лазер Отопление. Кроме того в случае смешанных UO₂- ZrO₂ оксиды, точка плавления депрессии происходит в условиях гипер стехиометрии кислорода.

Рисунок 5: Термограммы измеряется смешанные UO₂- ZrO₂ образцы в герметичный аргона и воздуха.
Точка плавления/затвердевания происходит в колодец повторяемость температуры над последовательных выстрелов, если эксперименты проводятся в атмосфере аргона (черный термограммы). С другой стороны температура плавления/затвердевания уменьшить над выстрелы лазерных если лазер Отопление циклы проводятся в сжатом воздухе (зеленый термограммы). Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы посмотреть большую версию этой фигуры.

Еще один пример касается другой вид материала, dicarbide урана. Это предусматривается в качестве возможного материала для альтернативной концепции ядерного топлива, потенциально работает при более высоких температурах и значительно уменьшает риск аварии кризиса. Новый состав, содержащий большой избыток углерода (номинально UC_2.8) было расследовано в первый раз с текущей подход¹⁴. В этом случае UC₂- C эвтектического температура, создана на 27,37 K ± 20 K, был использован как сияние ссылку вместе с кубической тетрагональная (α→β) твердотельные перехода, зафиксировано на 2 050 K ± 20 K. NSE углерода богаче комплекса была измерена увеличить до 0,7 650 нм, тогда как значения ε_λ = 0,53 был создан для чистого уран dicarbide на пределе эвтектического региона. Этот рост был проанализирован в свете demixing избыток углерода и используется для определения температуры ликвидуса (3220 ± 50 K для UC_2.8). Из-за быстро твердотельных диффузии, также способствовало кубической тетрагональная перехода никаких очевидных признаков пластинчатые эвтектического структуры можно наблюдать после закалки до комнатной температуры. Состав_2-x эвтектического поверхности C/UC может качественно, но последовательно, следует в процессе охлаждения с помощью записанных сияние спектры, как показано на рисунках 6 и b.Интересно, что текущий NSE анализ показал, что, в то время как в жидкой фазе внешней поверхности жидкости почти полностью был сформирован из урана dicarbide, он получил быстро обогащенный demixed углерода после замораживания. Demixed углерода, по-видимому, быстро мигрировать внутреннюю часть во время дальнейшего охлаждения. В α→β перехода уран dicarbide снова охватывает почти всю внешнюю поверхность. Все эти детали на очень высокой температуры материала поведение крайне важны для анализа этого типа соединения в случае увеличения неконтролируемой температура в ядре реактора. Они были выведены только на основе анализа сияние спектроскопии, тогда как они бы вряд ли доступны для любой другой метод экспериментального исследования.

Рисунок 6: Термограммы и сияние спектры измеряется на образце_2.8 UC в герметичный аргон¹⁴.
) стадии охлаждения термограммы записаны на образце_2.8 UC. Полный кругов определять моменты времени, на которых были записаны спектры излучения спектральных пирометр. b) четыре примеры спектров излучения записан при разных температурах. Один из них был записан в жидком UC_2.8, в то время как три другие соответствуют тепловой аресты, видимые в Рисунок 5a. Пожалуйста, нажмите здесь, чтобы посмотреть большую версию этой фигуры.

Discussion

Техника спектроскопии излучения лазера Отопление, представленные здесь признается как новаторский и эффективный метод для исследования поведения очень высокой температуры и плавления огнеупорных материалов^{15, 16}. Благодаря его отдаленных и почти контейнера менее характер это особенно подходит для моделирования основных краха аварий на АЭС и экспериментальное исследование радиоактивных ядерных материалов, как показано на примере результаты, представленные здесь.

Хотя оценки экспериментальных данных с текущим методом, одно несомненно должны быть осторожны правильное назначение экспериментальных точек для фазовых переходов. В самом деле при очень высоких температурах, кинетика материала может быть очень быстро, и может произойти несколько трудным для управления явлений, таких как не конгруэнтных вапоризация, сегрегации, составные диссоциации и т.д. Как показывает сравнение с более традиционными методами Отопление (как индукционные печи), возможно возникновение таких явлений оправдывает использование быстрого нагрева и охлаждения техника как текущего. С другой стороны могут возникнуть сомнения о эффективной стабилизации условий термодинамическое равновесие в нынешних условиях Отопление. Как описано в разделе процедура, такие условия не гарантируется во время быстрого лазер Отопление частью тепловых циклов. Однако безусловно термодинамическое равновесие условий производится на стадии охлаждения. Это заявление было проверяются с помощью компьютерных кодов, имитируя текущие эксперименты и на основе вблизи равновесие массы и распространение тепла в присутствии местных фазы переходов¹¹. Тем не менее термодинамическое равновесие, что условия должны всегда быть перепроверены экспериментально, обычно путем измерения хорошо начисленных этап перехода температур в соединения, которые могут быть приняты в качестве ссылки. Это было реализовано в настоящей работе с точками плавления/застывания W, Mo (рекомендуется как Вторичный эталон температуры в Международная температурная шкала 1990^17,18,19), UO₂, и эвтектических ЗРК-C⁹. Такие ссылки точки измерения также является необходимым для оценки точности и неопределенности нынешнего подхода.

С учетом экстремальных условий и явлений, производимых в экспериментах лазер Отопление анализ точного неопределенности имеет первостепенное значение для удобства использования получаемых данных. Для успешного измерения кампаний совокупный неопределенности, затрагивающие данные температуры перехода текущей фазы должен составлять ±1% абсолютной температуры, с коэффициентом 2-стандарт отклонение покрытия (95% доверительный уровень). Такая неопределенность полос может быть больше для сложных материалов, где, например, не конгруэнтных испарения могут изменить состав действительного образца неконтролируемым образом во время экспериментов. Такая неопределенность следует учитывать ошибки из-за процедуры калибровки, определение NSE, образец стабильности (т.е., повторяемость, более последовательных лазерного выстрела, экспериментальный этап перехода температур), и т.д. Пример анализа неопределенности для плавления/замерзания точки PuO₂ приводится в таблице 1. Различные взносы неопределенность может рассматриваться как независимого и комбинированных согласно ошибка распространения права³.

Таблица 1: Пример анализа неопределенности для плавления/замерзания точки PuO₂ (ссылка^13).
Смысл и значение c₂ сообщается в разделе Введение с комментариями на уравнение 1. Δε_λ стоит здесь для двух стандартных отклонений вокруг средняя экспериментальные значения, полученные для ε_λ монтаж экспериментальных сияние спектров в предположении серого тела. ΔT_c и δT_d представляют два стандартных отклонения вокруг кривой экстраполированная температура среднем торшер и значение температуры средняя экспериментальной затвердевания, соответственно.

Некоторые улучшения могут быть сделаны на нынешний экспериментальный подход. В частности соединяющий сосуд под давлением с масс-спектрометр через систему сложных трубы позволит обнаружения, по крайней мере качественно, видов, присутствующих в шлейф пара, выпущенное горячего материала. Кроме того осуществление термо-камеры предусматривается для двумерных изучения распределения температуры над поверхностью горячая образца с целью обнаружения возможных неоднородностей и последствия сегрегации. Наконец предвидится улучшений в системе безопасности, построен вокруг текущего оборудования. На самом деле текущий оргстекло перчаточный ящик используется здесь подходит для изучения высоко радиоактивных материалов, таких как урана и трансурановых элементов, благодаря тому, что она эффективно блокирует α-излучения. Однако этот щит не является достаточно безопасным для расследования случаев сильных γ излучателей, как радионуклидов, содержащихся в реальных облученного ядерного топлива. Новый объект, включая свинец стенами клетки предусматривается изучение отработавшего ядерного топлива, исходя из реальных АЭС.

Materials

Name	Company	Catalog Number	Comments
Two-channel fast pyrometer	Assembled privately		Fast pyrometer. Photodiode detectors at 650 nm and 488 nm, assembled with focussing objective and fast logarithmic amplifier.
Laser TRUMPF HLD4506, TRUMPF,	TRUMPF Schramberg, Germany	HLD4506	Heating agent
CDI spectrometer	CDI	Optical Spectrograph card, 256 channels	Multi-wavelength spectro-pyrometer array
Ar+ laser	Ion Laser Technology	5500A-00	0.75 W RLS laser
Oscilloscope NICOLET	NICOLET, Madison, Wi, USA	Pro 44C Transient Digitizer	AD converter, data acquisition system
SETNAG Oxygen analyser	SETNAG, Marseille, France	JC24V-M	ZrO2 electrochemical cell for oxygen analysis in the autoclave
Blackbody source	POLYTECH CI Waldbronn, Germany	Customized	Black body source for spectro-pyrometer calibration
Standard calibration lamps	POLARON, Watford, UK	P.224c and P213c	Lamps for pyrometer and spectro-pyrometer calibration