Laser-varme og udstråling massespektrometri for studiet af nukleare materialer i betingelser simulerer et atomkraftværk ulykke

Summary

Vi præsenterer eksperimenter i hvilke reelle kernebrændsel, beklædning, og indeslutnings materialer er laser opvarmes til temperaturer over 3.000 K, mens deres opførsel er studeret af radiance spektroskopi og termisk analyse. Disse eksperimenter simulere på laboratorie plan, dannelsen af en lava-fase efter en atomreaktor core nedsmeltning.

Abstract

Store og alvorlige ulykker er sket tre gange i kernekraftværker (kernekraftværker), på Three Mile Island (USA, 1979), Tjernobyl (tidligere USSR, 1986) og Fukushima (Japan, 2011). Forskning om årsager og dynamik og konsekvenserne af disse uheld er udført i et par laboratorier over hele verden i de sidste tre årtier. Fælles mål for sådanne forskningsaktiviteter er: forebyggelse af disse typer af ulykker, både i eksisterende og potentielle nye nukleare anlæg; minimering af deres eventuelle konsekvenser; og i sidste ende, en fuld forståelse af de reelle risici forbundet med kernekraftværker. På den europæiske Kommissionens Fælles Forskningscenters Institut for transuraner bruges en laser-opvarmning og hurtig radiance spectro-pyrometry facilitet for laboratoriet simulation, på en lille skala, af NPP core nedsmeltning, den mest almindelige type af svær ulykke (SA) der kan opstå i en atomreaktor som følge af en fejl i kølesystemet. Denne simulering værktøj tillader hurtig og effektiv høj temperatur målinger på ægte nukleare materialer, såsom plutonium og mindre actinid som indeholder fission brændstof prøver. I denne henseende, og i sin evne til at producere store mængder af data om materialer under ekstreme forhold, er den nuværende eksperimentelle tilgang helt sikkert unikke. For nuværende og fremtidige koncepter af NPP, eksempel resultaterne præsenteres på den smeltende opførsel af nogle forskellige typer af atombrændsel: uran-plutonium oxider, karbider og nitrider. Resultater i høj temperatur samspillet af oxid brændstoffer med indeslutnings materialer vises også kortvarigt.

Introduction

Selv om nuklear fission er bredt præsenteret som en lovende store, næsten uudtømmelige energikilde, er dens fuld offentlig accept stadig bremset af nogle sikkerheds-, sikkerheds- og beskyttelsesforanstaltninger risici. Den eksperimentelle tilgang præsenteres i dette arbejde har til formål at besvare nogle grundlæggende materialelære spørgsmål vedrører en af disse risici, forekomsten af alvorlige ulykker (SAs) fører til core nedsmeltning i et kernekraftværk (NPP). Dette kan resultere i en eventuel frigivelse af yderst radioaktivt materiale i miljøet, med alvorlige konsekvenser, både for menneskers helbred og for landets økonomi. Major SAs af denne type er sket tre gange i kernekraftværker, på Three Mile Island (USA, 1979), Tjernobyl (tidligere USSR, 1986), og Fukushima (Japan, 2011). Derfor, NPP SAs er fokus for betydelig forskning i et par faciliteter over hele verden, omfatter mange udfordrende fænomener og kompliceret ved meget høje temperaturer (ofte overstiger 3.000 K) og tilstedeværelsen af radioaktive materialer.

I dette scenario kræver en nyere direktiv af det Europæiske Råd¹ EU lande at give højeste prioritet til nuklear sikkerhed i alle faser af livscyklussen for et atomkraftværk. Dette omfatter udføre sikkerhedsvurderinger før opførelsen af nye atomkraftværker og også sikre betydelig sikkerhed forbedringer for gamle reaktorer.

I denne sammenhæng en kontrolleret atmosfære, laser-opvarmning og hurtig radiance spectro-pyrometry facilitet^2,3,4 er blevet gennemført på Europa-Kommissionens Fælles Forskningscenters Institut for Transuraner for laboratoriet simulation, på en lille skala, af NPP core nedsmeltning. På grund af den begrænsede stikprøvestørrelse (typisk på en cm - og 0,1-g-skalaen) og høj effektivitet og remote karakter af laser varme, denne tilgang tillader hurtig og effektiv høj temperatur målinger på ægte nukleare materialer, herunder plutonium og mindre actinid som indeholder fission brændstof prøver. I denne henseende, og i sin evne til at producere en stor mængde af data om materialer under ekstreme forhold, er den nuværende eksperimentelle metode anerkendt verden over som værende unik. I virkeligheden, har andre supplerende undersøgelse teknikker baseret på induktion varme vist sig at lider af hurtig høj temperatur samspillet mellem prøve materiale og indeslutning⁵. Desuden, hvis sådanne teknikker tillader og for det meste har brug for større mængder af materiale til analyse, er de mindre velegnet end den nuværende metode til undersøgelse af virkelige nukleare materialer, på grund af den høje radioaktivitet og begrænset tilgængelighed af prøverne.

I de nuværende eksperimenter (skematiserede i figur 1), er en prøve, monteret i en kontrolleret atmosfære autoklave indeholdt i en α-skærmet handskerummet, opvarmet af en 4,5 kW ND: YAG CW laser.

Figur 1: Laser-varme og udstråling spectro-pyrometry eksperimentelle set-up.
Prøven er fast med grafit (eller wolfram eller molybdæn) skruer i en lufttæt beholder under en kontrolleret atmosfære. Billedet rapporteret i nederste venstre hjørne viser som eksempel et PUI₂ disk fast med grafit skruer. Hvis prøven er radioaktivt, skal fartøjet monteres inde i en alpha-stram handskerummet. Prøven opvarmes af en 4,5 kW ND: YAG laser på 1.064 nm. En hurtig to-kanals pyrometer bruges til optagelse prøve temperatur og den reflekterede signal fra et lavere-power Ar⁺ laser. En langsommere multi-kanal spectro-pyromenter er ansat i situ analyse af optiske egenskaber af den hot prøve. Venligst klik her for at se en større version af dette tal.

Stråling pyrometre måle prøve radians L_ex. Dette er elektromagnetisk stråling effekttæthed pr. enhed overflade, bølgelængde og rumvinkel, der udsendes af eksemplet på en given temperatur⁶. Det hænger sammen med prøven overflade temperatur T gennem en modificeret Planck funktion:

hvor Lλ er den radiative magt, ε_λ er den spektrale emissivity, c₁ = 2· h· c₀ ² er den første stråling konstant, c₂ = h· c₀/k_B = 14,388 µm· K er den anden stråling konstant, c₀ er lysets hastighed i vakuum, h er Planck's konstant, og k_B Boltzmann konstant. Spectral emissivity tager i betragtning, at en reel krop vil udstråle, ved en givet bølgelængde og temperatur, kun en brøkdel lig magtens udsendes af et ideelt sortlegeme ved samme temperatur. Derfor tager værdier mellem 0 og 1, med 1 svarende til ideelt sortlegeme tilfældet for hvilke Planck lov blev afledt. Da pyrometre i det foreliggende arbejde var altid sat op i nærheden af normale forhold til prøveoverfladen, vinkel afhængighed af ε_λ fandtes ikke, og "emissivity" vil altid henvise til normal spektral emissivity (NSE). NSE skal bestemmes, for at konvertere, gennem ligning 1 og et pyrometer kalibreringsmetode, L_ex i absolutte temperatur T.

Objekttemperaturen er opdaget ved hjælp af en hurtig pyrometer kalibreret mod standard lamper op til 2.500 K ved λ = 655 nm og. En ekstra 256-kanal radiance spectro-pyrometer opererer mellem 515 nm og 980 nm var ansat i studiet af NSE (ε_λ) af prøven. Bestemmelse af NSE er muligt ved at udfylde en ikke-lineær pasform af den termiske emission spektrum med ligningen 1^{2, 3}, T og ε_λ er de kun to frie parametre. Denne tilgang har vist sig for at være acceptabelt nøjagtige i ildfaste materialer⁷ som dem, der normalt er til stede i et Kernekraftværk, som NSE kan antages for at være bølgelængde-uafhængig (grå body hypotese) på en spektral bred. Når temperaturen af den laser-opvarmet prøve måles korrekt som funktion af tiden, kan termisk analyse udføres på den deraf følgende temperatur-tid kurven (Termogram).Bøjninger eller termisk anholdelser i thermograms give oplysninger vedrørende faseovergange (skråstreg, liquidus og isotermisk fase transformationer). Desuden, udover at være nødvendige for NSE bestemmelse, direkte spektralanalyse af radians L_ex udsendes af den hot prøve også tillader en i situ -undersøgelse af nogle optiske egenskaber af de undersøgte overflade. Dette udgør en anden understøttende redskab til identifikation af høj-temperatur fænomener, som faseovergange, kemiske reaktioner mellem kondenseret materialer og gasfasen eller adskillelse effekter. En yderligere teknik kaldet afspejles lyssignal (RLS) analyse^{2, 3} bruges til at bekræfte faseovergange. Det foregår ved hjælp af den anden kanal af pyrometer tunet til en low-power (1 W) Ar⁺ laser (λ = 488 nm). Denne kanal registrerer laserstrålen stammer fra Ar⁺ hulrum og reflekteres af prøveoverfladen. En konstant RLS signal angiver en fast overflade, mens tilfældige svingninger vises efter smeltning på grund af overfladespænding-inducerede vibrationer på flydende prøveoverfladen.

I almindelighed, vandkølet reaktorer ved hjælp af fast brændselselementer, i øjeblikket den mest almindelige type af NPP, besidder fire successive hindringer at sikre indeslutning af radioaktivitet⁸. Den første barriere er, at brændstof pellet selv, takket være dens krystallinsk struktur og mikro-makroskopisk porøsitet, kan holde fast fissionsprodukter og en del af de flygtige. Generelt anbringes hele brændstof element i en metallisk (Zircaloy eller stål) beklædning, der fungerer som den anden fase beskyttelse. I tilfælde af svigt af beklædningen er den tredje barriere det hele NPP indre skib, generelt begrænset af en stål væg, der er et par cm tykke (primære system). Endelig er indeslutning bygning (m tyk beton) den sidste sikkerhedsbarriere før udsætning i miljøet.

I tilfælde af svigt af vand kølesystem, kan en NPP SA finde sted, fører til overophedning og nedsmeltning. Overophedning er i første omgang på grund af fission varme. Men manglende køling, overophedning kan også fortsætte længe efter opsigelse af nukleare kædereaktioner, på grund af den resterende henfald varme fissionsprodukter og andre stærkt radioaktive arter indeholdt i nukleare core debris. I almindelighed, starter core smelte fra den centrale del af elementet brændstof, medmindre lavere-smeltende forbindelser (eventuelt eutectics) er dannet på grænsefladen mellem brændsel og beklædning. Det første mål for den nuværende forskning består af oprettelse af om sådanne lavere-smeltende forbindelser kan dannes i ægte brændstof-beklædning systemer, og i dette tilfælde, hvad den resulterende smeltende temperatur depression ville være. For at besvare dette spørgsmål, bør den smeltende opførsel af rene og blandede brændstof forbindelser først trygt vurderes, som udgør derfor et vigtigere mål i den aktuelle metode. Hvis brændstof og beklædning smelte sammen, vil den flydende masse hurtigt falder til bunden af den primære fartøj og begynde at reagere med stål væggen og med den resterende vand og damp, hvis nogen. På dette stadium, stål kan også blive smeltet sammen med brændstof/beklædning varme blanding. Den resulterende lava-lignende væske kaldes "corium". Denne varmt, stærkt radioaktive blanding kan diffuse uden for den primære indeslutning hvis stål væggen er smeltet gennem og ender reagerer endda med den beton, der udgør den mest ydre barriere. Forhøjede varmen og den høje reaktivitet af de arter, der forekommer i corium kan føre til vand dissociation og produktion af brint. Dette kan føre til en yderligere risiko for damp og brint eksplosioner (jf. SAs på Tremileøen og Fukushima), tunge oxidation eller (mindre sandsynligt) hydrering af corium massen og de strukturelle materialer, NPP. Den nuværende eksperimentelle metode tillader adskillelse og eksperimentel analyse af flere af de mange komplekse fysisk-kemiske mekanismer relateret til de beskrevne sekvens af begivenheder. Udover de nævnte ren komponent smeltepunkt analyse og brændstof-beklædning interaktion, flere høj temperatur interaktion mekanismer kan undersøges i forenklet systemer, såsom mellem Pu-holdige brændstof og stål, mellem fuel og beton, osv. Corium dannelse kan potentielt studeres i overværelse af forskellige atmosfærer (inert gas, luft, brint eller damp), producerer vigtige referencedata for en omfattende forståelse af SAs.

Den nuværende fremgangsmåde, specielt velegnet til laboratorium undersøgelsen af høj-smeltende materialer, har også været ansat i den succesfulde analyse af andre, mere innovative former for atombrændsel (baseret, for eksempel på uran metalcarbider eller nitrider) og Andre ildfaste forbindelser, såsom zirconium⁹, tantal og hafnium karbider, metallic superalloys, calcium oxid¹⁰.

Protocol

1. pyrometer og spectro-pyrometer kalibrering

1. Reference standard lamper
   1. Bliv certificeret, kalibreret standard lamper fra den nationale Standard laboratorier.
      Bemærk: Begge lamper bruges her var præcist kalibreret på 650 nm ved en af de tyske standard reference institutioner, PTB (Physikalisch Technische Bundesanstalt, 2010).

Figur 2: Solens kilde og standardlampe anvendes til kalibrering af de nuværende pyrometer og spectro-pyrometer.
I kalibreringsmetode, er pyrometer eller spectro-pyrometer visuelle felt fokuseret på den standard lyskilde (solens eller lampe), som er opvarmet til en temperatur, der kendte (og derfor udsender en kendt radiance) for en given indgangsstrøm. Kalibrering ligninger er opnået ved at montere eksperimentelle grunde af spænding signaler givet af pyrometer eller spectro-pyrometer stråling detektorer som en funktion af lyskilden temperatur. Venligst klik her for at se en større version af dette tal.

2. Pyrometer kalibrering
   1. Kalibrere pyrometer kanal til tæt på 650 nm med to wolfram bånd lamper, den første, for temperaturområde mellem 1.100 K og 1.800 K og andet mellem 1800 og 2500 K (figur 2).
   2. Juster pyrometer lampe glødetråd og nål (figur 2).
   3. Optage pyrometer intensiteter i forskellige nominelle lampe temperaturer, efter arket kalibreringen af PTB.
   4. Plot eksperimentelle pyrometer intensiteter som en funktion af inverse lampe temperaturer.
      Bemærk: Pyrometer er udstyret med en logaritmisk forstærker. Som et resultat, tendensen skal være lineære, mindst for temperaturer over 1.700 K. lineær montering af eksperimentelle punkter vil udbyttet pyrometer kalibreringsligningen i formen:
      Ligning 2
      hvor A og B er kalibrering konstanter, der tillader konvertering af pyrometer signal på 650 nm i temperaturen.
   5. Fastsætte en anden kanal (fotodiode) af den samme pyrometer på samme bølgelængde af sonden laser anvendes til reflekterede lys signal (RLS) analyse. I den nuværende struktur, er dette en Ar⁺ 0,75 W cw laser udstrålende på 488 nm. Fix pyrometer's anden kanal på 488 nm for at kunne fungere som en optisk filter til RLS.
      Bemærk: Da RLS analyse er rent kvalitativ, ingen kalibrering er nødvendig for denne anden kanal.
3. Radiance temperatur
   1. Bemærk at T_λ i ligning 2 er radiance temperaturen målt ved pyrometer. Det er temperaturen svarer til eksperimentelle radiance intensitet, hvis det blev udledt af et ideelt sortlegeme (ε_λ = 1 i ligning 1). I rigtige prøver, er det relateret til den virkelige absolutte temperatur ved formlen:
      Ligning 3.
   2. Udlede ligning 3 fra ligning 1 i tilnærmelse . Bestemme NSE for det undersøgte materiale for at opnå dets reelle temperatur gennem spektralanalyse af radiance intensitet (ligning 1), indspillet af en multi-kanal spectro-pyrometer mellem 515 nm og 980 nm.
4. Spectro-pyrometer kalibrering
   1. Kalibrere spectro-pyrometer 650-nm kanal mod kanalen af standardlampe, efter samme procedure forklaret i trin 1.2.1-1.2.3, ovenfor.
   2. Da spectro-pyrometer ikke er udstyret med en logaritmisk forstærker, men med en lineær, denne gang, plot logaritme af eksperimenterende intensiteter (her udtrykt i tæller) mod de nominelle lampe temperaturer for at opnå kalibreringen konstanter C og D til 650 nm kanalen:
      Ligning 4.
   3. Øge den nuværende varme et sortlegeme kilde (figur 2) op til et niveau, hvor solens hulrummet er lysende nok skal være klart synlige med det blotte øje. Derefter justere spectro-pyrometer mål til midten af solens hulrum.
   4. Øge solens nuværende til et niveau hvor spectro-pyrometer signal, samtidig vises på en PC-skærm, er intens nok til fuldt ud dække baggrundsstøjen. Justere spectro-pyrometer integration tid for at optimere signal til støjforhold. Tid-linearitet spectro-pyrometer bør kontrolleres ved afleveringen. Passe på ikke for at mætte spectro-pyrometer fotodioder.
   5. Stabilisere solens temperatur. Vent indtil solens udsendes udstråling, og derfor spectro-pyrometer signal, er stabil (typisk 10-20 min. ved temperaturer omkring 1.500 K).
   6. Optag radiance spectra på fuld bølgelængdeområdet kalibreret af enheden. Fylde hukommelsesbufferen helt (256 opkøb). Derefter tag gennemsnitlige intensitetsværdier for hver kanal.
   7. Bruge intensiteten registreres af kanalen kalibreret på 650 nm (trin 1.4.1-1.4.2) til at måle den nøjagtige solens temperatur.
   8. Når solens temperatur bestemmes, beregne sort legeme radians L_{λ, bb} ved hjælp af ligningen 1.
   9. Kalibrere de resterende kanaler af spectro-pyrometer mod solens kilder (omkring 200 af dem). Skåret ud intervaller mellem 488 nm og 515 nm og 980 nm og 1,011 nm til at reducere støj. Opnå en integration-time-specifik kalibreringsfunktionen (overførsel)
      Ligningen 5,
      hvor ICounts_av er den gennemsnitlige eksperimentelle intensitet måles ved hver spectro-pyrometer kanal og ti er integration tid. Tage den gennemsnitlige værdi over de 256 erhvervelser akkumuleret i bufferen.
   10. Gentag proceduren spectro-pyrometer kalibrering i trin 1.4.1-1.4.10 ved forskellige temperaturer, solens cross kontrol at K(λ) er temperatur-uafhængig.
       Bemærk: Kun baggrundsstøj bør ændre på forskellige solens temperaturer.
   11. I reelle stikprøve målinger, opnå radiance spectra ved at multiplicere integration-time-specifik eksperimentel radiance spektre (ICounts(λ) /ti) af funktionen K(λ).

2.Prøve montering

Forsigtig: Hvis prøven er radioaktivt, gennemføre hele proceduren i en alpha-stram handskerummet udstyret med optisk kvalitet windows og et optisk tabel. Hvis prøven er specielt radioaktive (der indeholder stærke γ-udledere som Pu eller Am), bære en bly kjole og føre handsker mens montering det. Brug en stråling detektor til at identificere de vigtigste retninger, β og γ bestråling.

1. Montere prøven i indehaveren ved fastsættelse af det med grafit, molybdæn eller wolfram skruer (Se nederste venstre inset, fig. 1).
   Bemærk: I forhold til grafit, sikre Mo eller W skruer bedre mekaniske stabilitet, selv om de kan påvirke den prøve termisk balance mere end grafit skruer. Den ideelle prøve figur er en disk ca 8 mm i diameter og mindst 2 mm tykke. Men brugen af justerbare skruer tillader analyse af prøver af forskellige former og størrelser der også meget lille og uregelmæssig. Denne fleksibilitet er særligt fordelagtigt, når radioaktivt fragmenter er skal undersøges.
2. Anbring prøven og indehaveren i en cylindrisk pres fartøj (eller autoklave, som skematiserede i figur 1). Montere prøven vinkelret til fartøj akse. Vedlægge fartøj med optisk kvalitet windows (typisk kvarts eller smeltet silica).
3. Fix fartøj til en optisk tabel.
4. Fix en grafit skærm af bagsiden af trykbeholderen på en optisk tabel for at absorbere laserstrålen i tilfælde af prøven bør falde fra indehaveren under et eksperiment.

3. laser og pyrometer justering

1. Laser justering
   1. På en optisk tabel, par, et fokus enhed med fiber optik, at formidle high-power laserstrålen til laboratoriet.
      Bemærk: I gør det, betale maksimal opmærksomhed at undgå dannelsen af kinks i fiberoptik, hvilket kan resultere i uoprettelige skader dem.
   2. Vælg de korrekte linser i fokus enhed for at opnå den krævede laser spot størrelse på prøveoverfladen og passende focal afstand mellem fokus-enhed og prøveoverfladen. Sørg for, at laser spot størrelse er mindst ti gange større end pyrometer observation spot (omkring 3 mm²) for at sikre temperatur homogenitet omkring pyrometer målepunkt.
      Bemærk: Med denne begrænsning, laser spot størrelse kan tilpasses målene for hver specifik eksperiment. For eksempel, vil en mindre plet føre til en højere laser effekttæthed. Derfor, vil det være muligt at opnå højere temperaturer, men på et mere begrænset område af prøveoverfladen. Omvendt, en større laser stedet sikrer en mere homogen temperaturfordelingen i hele stikprøven, selv om lavere maksimale temperaturer vil være opnåelige. Brændvidde mellem fokus enheden og prøveoverfladen er kun pålægges af geometriske forsnævringer, som disponeringen af forskellige optiske komponenter, tilstedeværelsen af en handske boks væggen mellem dem og prøve, osv.
   3. Mount alle de optiske dele nødvendige (laser optik, Ar⁺ laser for RLS analyse og pyrometre) på en optisk tabel.
   4. Juster den røde laser spot på prøveoverfladen gennem autoklave (og, hvis det findes, handskerummet) vinduet. Hvis laser spot er mindre end prøveoverfladen, ordne det i midten af prøven eller i et bestemt område af interesse (f.eks. grænsefladen mellem to forskellige zoner i eksemplet).
      Bemærk: Den nuværende high-power laser er også udstyret med en low-power han-Ne rød laser efter præcis de samme optiske transmissionslængde. Tænd denne pilot laser for at tilpasse systemet. Rød laser spot størrelse vil være lidt anderledes end den virkelige spot størrelse den high-power infrarøde lysstråle. Men forskellen kan være forsømt i proceduren justering.
   5. Tænd Ar⁺ laser og tilpasse det i midten af den røde pilot laser spot på prøveoverfladen.
2. Pyrometer justering
   1. Fix pyrometer og spectro-pyrometer til tabellen optisk i stand bekvemt for ser man på stikprøven, med deres akser så tæt som muligt til vinkelret på prøveoverfladen.
   2. Groft pege pyrometer og spectro-pyrometer mod prøven. Ved at kigge gennem de respektive okularer, Sørg for, at målene Se prøven korrekt.
   3. Så fint justere pyrometer på den korrekte position og brændvidde, skinne en fleksibel lampe i pyrometer okularet. Kontroller, at et skarpt billede af pyrometer membran er projiceret op på prøveoverfladen.
      Bemærk: I både pyrometer og spectro-pyrometer den termiske stråling, der udsendes af prøven indsamles af en målsætning (linser og kollimator) og fokuseret på fotodiode detektorer gennem en membran. Billedet af denne membran er klart synlige gennem pyrometre okularer. Med den nuværende set-up, dette sted er ca cirkulær med en diameter på 1 mm. undgå at spille med pyrometer objektive indstillinger, da dette kan påvirke enhed kalibrering.
   4. Juster pyrometer mellemgulvet billedet i midten af den røde pilot laser spot og Ar⁺ blå laser spot.
   5. Gentag den samme procedure i trin 3.2.3-3.2.4 for at justere fint spectro-pyrometer.
3. Refleksion check
   1. Nøje kontrollere for parasitten refleksioner af den røde pilot laser (tilsyneladende af øjet ved hjælp af et ark hvidt papir), som for det meste kommer fra autoklave (og, hvis det findes, handskerummet) windows.
      Bemærk: Disse refleksioner kan også stammer fra prøveoverfladen, hvis en godt-reflekterende metallisk prøve skal analyseres. Sådanne overvejelser er ekstremt farligt, når prøven er bestrålet med den bølgelængde infrarød laserstråle.
   2. Placere grafit skærme (absorptionsflaskerne), hvor parasitten refleksioner er blevet identificeret.
      Bemærk: IR laser stråle overvejelser bør aldrig ramte mennesker, men de kan også brænde optiske og elektroniske komponenter og handskerummet dele, eller de kan være yderligere reflekteres af metallisk laboratorium værktøjer. De bør derfor stoppes ved passende grafit absorptionsflaskerne så tæt som muligt til deres oprindelse.

4. udfylde trykbeholderen

1. Tilslut trykbeholderen til en vakuumpumpe og en gas levering system gennem egnede rør. Hvis det er muligt, ud over et manometer, Tilslut en ilt-analysator til trykbeholderen.
2. Vælg atmosfæren (gas eller gasblanding) under hvilke laser-opvarmning forsøg skal udføres.

Vælg atmosfære afhængigt af prøven undersøges og de kemiske forhold der skal produceres.

Uanset atmosfæren, første bruge en vakuum pumpe for at tømme trykbeholder, for at undgå enhver kontaminering med luft, især hvis den valgte eksperimentelle atmosfære er ideelt set fri ilt. Hvis muligt, opnå lavere detektionsgrænse for O₂ analyzer i dette "udrensning" procedure.

Efter tømme den, skal du udfylde autoklave med den valgte gas på det pres der kræves.
Bemærk: Forskellige belastninger kan angives inde i autoklave (f.eks. for at studere effekten pres på faseovergange). Men for standard eksperimenter, indstille en gas overtryk af 0,2-0,3 MPa (med hensyn til atmosfærisk tryk) for at reducere prøve fordampningsvarme fænomener som muligt. De fleste af de nuværende forsøg udføres under en inaktiv atmosfære (trykisoleret argon) for at bevare den oprindelige stikprøve sammensætning i hele laser-opvarmning eksperimenter. Men for særlige undersøgelser, oxiderende (trykluft, CO/CO₂ blandinger, etc.) eller reducere (Ar + H₂) atmosfærer kan være ansat, også.

Efter påfyldning autoklave, Sørg for, at ilt potentiale har stabiliseret på ilt analyzer før start laser-opvarmning eksperiment.

5. opsætning af erhvervelse system

1. Forbinde de to pyrometer kanaler (488 nm for RLS og 650 nm for temperaturen analyser) til et oscilloskop handler som en analog/digital (AD) konverter.
2. Gentag trin 5.1 for spectro-pyrometer.
   Bemærk: På grund af det store antal kanaler, spectro-pyrometer er udstyret med sin egen erhvervelse enhed. Dette kan udløses eksternt med et signal, der kommer fra oscilloskopet.
3. Tilslut high-power laser potentiometer med den samme oscilloskop som pyrometre. Sørg for at oscilloskopet har mindst tre input stik. Ellers, tilsluttes det en ekstra enhed og synkronisere dem.
4. Sat oscilloskop parametre (erhvervelse vindue amplitude, offset, og fejende varighed) på en sådan måde, at den eksperimentelle data kommer fra pyrometer kan korrekt og helt registreres. Tjek på skærmbilledet oscilloskop at data korrekt registreres og gemmes efter hvert forsøg.
5. Sæt en egnet udløser for erhvervelse system. For eksempel udløse oscilloskopet når signalet kommer fra laser potentiometer overtrædelser en vis tærskel, svarende til starten af den første high-power puls sendes til prøven og indstille ved hjælp af oscilloskop software.
   1. Kontroller, at som oscilloskopet er udløst, det begynder at optage signalerne fra laser potentiometer og fra de to pyrometer kanaler og også sender et signal, der udløser erhvervelse i spectro-pyrometer.
6. Tilslut oscilloskopet til en PC. Indsætte direkte software kalibrering ligninger 2, 3 og 4, så registreres intensiteten kan afbildes direkte som temperatur versus tid kurver (thermograms) på PC-skærmen.

6. laser-opvarmning skud

1. Sætte en laser-opvarmning program. Hvis det er muligt, gøre det direkte fra en PC tilsluttet til laser.
2. Ildfaste materialer smelte ud over 2.500 K, at angive en forvarmning fase i begyndelsen af programmet laser. Denne består af en langsom opvarmning fase varer 10 til 30 s, hvori prøven er opvarmet med et lavt laser effekttæthed (ca. 50 W cm^-2) indtil temperaturen er stabiliseret på et konstant niveau mellem 1.500 og 2.000 K.
   Bemærk: Forvarmning fase reducerer termiske belastninger, som nemt kunne knække og ødelægge prøven, hvis det blev fyret direkte til over 2500 K med udgangspunkt i stuetemperatur. Desuden, det hjælper med at fjerne eventuelle urenheder fra prøveoverfladen. Laser smeltende eksperimenter, er den bedste fremgangsmåde fastsat baseret på direkte oplevelse.
3. Efter forvarmning scenen, oprette en sekvens af flere højere magt laser skud, varme prøve langt ud over dens smeltepunktet. Definere cyklusser af 3-4 skud, hvorefter prøven kan køle til stuetemperatur. Kontrol prøve før du fortsætter til yderligere skud.
   Bemærk: Prøven bør ikke tillades at køle tilbage til stuetemperatur i mellem to skud for at undgå for intens termiske belastninger. Den effekt, der afhænger af laser spot og det undersøgte materiale. Typisk for ildfaste oxider som UO₂er effekttætheder af ca. 500 W cm^-2 tilstrækkelige til at smelte den materielle overflade i et par hundrede ms.
4. Variere varigheden af successive high-power laserpulser (og de respektive effekttæthed) mellem et par snese ms og et par s for at kontrollere observerede termisk anholdelse temperaturer muligt afhængighed puls længden. På denne måde, kontrollere om faseovergange forekommer ved termodynamisk ligevægt under de varme/køling cykler.
   Bemærk: Ingen termodynamisk ligevægt betingelser ville være sikret med kortere pulser, længere pulser bør undgås, fordi den flydende masse ville ikke længere holdes prøveoverfladen af kapillarvirkning kræfter, og ved at falde, ville det skade prøven inddæmning (indehaveren og autoklave).
5. Under laser-opvarmning eksperimenter, ophold i et kontrolrum, adskilt fra de vigtigste laboratorium af belagt beskyttende windows og stopper high-power laserstråling.
   Bemærk: Hvis eksperimentatoren tilstedeværelse er nødvendig for de vigtigste laboratorium under laser skud, er det bydende nødvendigt at bære beskyttelsesbriller.
6. Kontroller, at programmet set-up laser fungerer korrekt ved første skydning laserstråle i en grafit absorber. Du kan bruge denne test til at også kontrollere, at funktionen af udløser systemet arrangeret i trin 5.5 er korrekte.
7. Hvis alle kontrol er vellykket, deaktivere den røde pilot laser og tænde den high-power stråle.
8. Frigive alle sikkerhedsafbrydere og starte programmet laser bestråling på prøve.
9. For enden af laser-opvarmning og afkøling cyklusser (typisk forvarmning scenen plus tre eller fire high-power bælgfrugter) kontrollere udseendet af den prøve, der angiver, om det er helt eller delvis smeltet, slukkes, brudt, stadig intakt, osv.
10. Hvis prøven er stadig intakt, Gentag flere laser-opvarmning cyklusser på det og kontrollere resultatet repeterbarhed.
    Bemærk: I vellykkede tilfælde, over 40 skud kan gentages på samme prøve. Sådanne store datasæt kan behandles, højtydende gennemsnitlige værdier for fasen overgang punkter understøttes af en solid statistisk analyse af måleusikkerheden.

7.Dataanalyse

1. Kvalitative Termogram analyse
   1. Kontrollere kvalitet og egenskaber af eksperimenterende thermograms (en pr laser skud) optaget af pyrometer. Kontrollere, at, hvis de maksimale temperatur nåede var stort nok, termisk anholdelser svarende til størkning vises på de kølende dele af thermograms.
      Bemærk: Lignende termiske anholdelser er som regel næppe synlige på den varme flanke, fordi hurtig laser opvarmning giver mere energi end den smeltende enthalpi og termodynamisk ligevægt betingelser er for det meste ikke realiseret i denne del af eksperiment¹¹ .
   2. Hvis de maksimale temperaturer var for lave, gentage den laser-opvarmning cyklus med højere magt impulser.
   3. Gentag de laser-opvarmning/afkøling cyklusser på en ny prøve, hvis thermograms er også uregelmæssig eller afvigende (fx den tilsyneladende opvarmning og afkøling af prøven ikke følger laserpulser), i hvilket tilfælde prøven sandsynligvis brød, revnet eller fordampet under eksperimentet.
2. Emissivity analyse
   1. For at opnå virkelige prøve temperatur thermograms, etablere, ved hjælp af data spectro-pyrometer NSE af prøven.
   2. Forvandle rå spectro-pyrometer data til radiance spektre, som beskrevet i trin 1.4.11.
   3. Hvis en veletableret temperatur punkt T * findes (f.eks. en eutektisk referencepunkt [Ref. ZrC-C]) i den undersøgte ordning og måles i det aktuelle eksperiment, så få NSE direkte fra virkelige krop radiance spectra L_{λ, rb} målt på den tilsvarende termisk anholdelse. At kende den reelle temperatur T * hvor termisk anholdelsen opstår, beregne radians L_{λ, rb} gennem ligning 1. I dette tilfælde, opnå emissivity direkte fra sin definition som:
      Ligning 9.
   4. Hvis ingen etableret temperatur point er tilgængelige, så passe radiance spectra L_{λ, rb}, at tage NSE ε_λ og temperatur T som frie parametre i ligningen 1. Derefter, få emissivity og temperatur som de bedste værdier, der passer hele spektret.
      Bemærk: Denne procedure er numerisk nøjagtig, hvis grå krop antagelsen er gyldig (dvs., hvis emissivity ikke afhænger af bølgelængde, der er for det meste rigtigt for de materialer, der er undersøgt i dette arbejde). Ellers er yderligere antagelser om emissivity bølgelængde afhængighed nødvendige for at anslå en parametrisk afhængighed af ε_λ på λ ved hjælp af litteraturen data.
   5. Når ε_λ bestemmes, formere dens værdi ved 650 nm af den optiske transmittans af trykbeholderen (og, hvis det findes, handskerum) vindue på 650 nm (leveres af vinduet leverandør) og erstatte det i ligning 3. På denne måde opnå reelle temperatur thermograms fra pyrometer målinger.
3. Fase overgang undersøgelse
   1. Identificere fase overgangen point som temperaturer på hvilke termisk anholdelser eller bøjningsformer forekomme i den afkøling flanke af reelle temperatur thermograms.
   2. Udføre de første laser-opvarmning eksperimenter på ildfaste materialer, smeltepunkt punkter og NSE værdier som er veletableret (fx, molybden, wolfram, ZrC eller UO₂). Dette vil give en god test af et velfungerende og metodens nøjagtighed.
      Bemærk: Lad fra analyse mulige bøjninger, hvis nogen på varmen flanke af thermograms, da de kan være resultatet af ikke-ligevægt fænomener af meget usikker fortolkning.
   3. Sammenlign RLS signal, vises samtidig med reelle temperatur thermograms. Identificere fremkomsten af nye faser på prøveoverfladen ved hjælp af RLS, hvor svingninger og bøjningsformer vises tilsvarende.
   4. Sammenlign fase overgang temperaturer indspillet af pyrometer med eventuel NSE ændringer relateret til de samme faseovergange.

8. prøve opsving

1. Trykket fra autoklave og stabilisere det til atmosfærisk tryk.
2. Åbn autoklave og fjern smeltet og gennedfrosset prøven, samt mulige fragmenter, der er faldet ud. Eventuelt bruge disse dele til efter smeltning materielle karakterisering.
3. Rengør autoklave forsigtigt, især de optiske windows, ved hjælp af væv og ethanol.
4. Indsamle prøver og fragmenter i passende beholdere. I handskerummet arbejde med yderst radioaktivt prøver, skal du placere containere inde en bly boks.

Representative Results

Figur 3 viser reelle temperatur thermograms målt på uran kuldioxid med forskellige oxidation niveauer (UO_{2 + x} med 0 < x < 0,21)². Uran kuldioxid er en afgørende faktor i de mest almindelige brændstof i nuværende kernekraftværker. Dets oxidation til forskellige ilt hyper-støkiometrisk niveauer kan forekomme i normale og off normal reaktor betingelser¹². Med den nuværende metode, var det vist at UO₂ oxidation kan resultere i et dramatisk fald i dens smeltepunkt/størkning punkt af op til 700 K. I dette tilfælde havde eksperimenter foretages en temmelig høj inaktiv gas pres (han på 10 MPa) for at undertrykke den meget ikke-sammenfaldende fordampningsvarme ved høje temperaturer.

Figur 3: Thermograms målt på laser-opvarmet støkiometriske og hyperstoichiometric uran kuldioxid prøver (efter ²).
Et eksempel dobbelt-puls laser profil er vist i grafen. Thermograms er optaget for flere UO_{2 + x} kompositioner. Størkning anholdelser forekomme ved betydeligt forskellige temperaturer og med forskellige funktioner, afhængig af prøven sammensætningen, afslørende evolution af smeltende/indefrysning temperatur og størkning dynamikken i U-O-systemet. Venligst klik her for at se en større version af dette tal.

Figur 4 viser pyrometer (lige linje) og spectro-pyrometer thermograms optaget på en plutonium kuldioxid prøve laser opvarmet under en oxiderende atmosfære (komprimeret luft på 0,3 MPa). PUI₂ er også en væsentlig nukleart brændsel komponent. I den samme figur vises to radiance spectra målt ved spectro-pyrometer ved forskellige temperaturer også i mellemværker, sammen med kurver montering eksperimentelle data og de tilsvarende T og ε_λ -værdier. Takket være den nuværende undersøgelse, blev PUI₂ smelter/indefrysning temperatur revurderes for at være 3,017 K ± 28 K, over 300 K højere end tidligere indikeret af mere traditionelle varme metoder. Disse metoder givet resultater sikkert påvirket af omfattende høj temperatur interaktioner mellem prøve og indeslutning, et problem, der har været stort set løst med remote varme fremgangsmåde.

Figur 4: Thermograms målt på en plutonium kuldioxid prøve laser opvarmet til over smeltepunktet.
Vigtigste graf: den sorte streg og de fulde sorte cirkler repræsenterer thermograms indspillet på en PUI₂ prøve under en oxiderende atmosfære af den hurtige pyrometer og multi bølgelængde spectro-pyrometer, henholdsvis. Hvide cirkler repræsenterer de spektrale emittance værdier opnået ved at montere eksperimentelle radiance data med Planck's radiance lov¹². De to mellemværker Vis eksempel spektre registreret (sorte cirkler) og monteret (røde streger) i flydende og frysende PUI₂, henholdsvis i grå krop antagelsen. I disse parceller, radians L_λ er normaliseret til den første stråling konstant c₁ for nemheds skyld. De vigtigste Termogram blev opnået ved hjælp af en gennemsnitlig konstant emittance på 0,83. Venligst klik her for at se en større version af dette tal.

Figur 5 viser en serie af laser-opvarmning pulser udføres på en blanding af UO₂ og ZrO₂ under forskellige atmosfærer. Denne test er repræsentant for forhold, der kan fremstilles i tilfælde af utilsigtet temperatur udflugt i en NPP. Smeltende/størkning punkt opstår ved en brønd-repeatable temperatur over hinanden følgende skud hvis eksperimenter er udført i argon. På den anden side smelter/størkning temperaturen falde over laser skud hvis laser-opvarmning cyklusser er udført i komprimeret luft. Dette viser, at i sidstnævnte tilfælde prøven bliver i stigende grad oxideres under laser-opvarmning behandlinger. Også, i tilfælde af blandet UO₂- ZrO₂ oxider, et smeltepunkt depression opstår i ilt hyper-Støkiometrisk forhold.

Figur 5: Thermograms målt blandet UO₂- ZrO₂ prøver i trykisoleret argon og luft.
Smeltende/størkning punkt opstår ved en brønd-repeatable temperatur over hinanden følgende skud hvis eksperimenter er udført i argon (sort thermograms). På den anden side smelter/størkning temperaturen falde over laser skud hvis laser-opvarmning cyklusser er udført i komprimeret luft (grøn thermograms). Venligst klik her for at se en større version af dette tal.

Et yderligere eksempel vedrører en anden slags materiale, uran dicarbide. Dette er forudset som et muligt materiale til et alternativt koncept af nukleart brændsel, potentielt arbejder ved højere temperaturer og reducerer risikoen for en nedsmeltning ulykke. En ny sammensætning, som indeholder et stort overskud af kulstof (nominelt UC_2.8) blev undersøgt for første gang med den nuværende metode¹⁴. I dette tilfælde blev UC₂- C eutektisk temperaturen, etableret på 27,37 K ± 20 K, brugt som radiance reference sammen med cubic-tetragonal (α→β) solid-state overgangen, fast på 2,050 K ± 20 K. NSE af det kulstof-rige sammensatte blev målt til at øge op til 0,7 på 650 nm, mens værdien ε_λ = 0,53 blev etableret for ren uran dicarbide på grænsen af regionen eutektisk. Denne stigning blev analyseret i lyset af demixing overskydende kulstof og anvendes til bestemmelse af liquidus temperatur (3,220 ± 50 K for UC_2.8). På grund af hurtig solid-state diffusion, også fremmet af cubic-tetragonal overgangen, kunne ingen tydelige tegn på et gråt eutektisk struktur konstateres efter dæmper til stuetemperatur. Eutektisk overflade C/UC_2-x sammensætning kunne kvalitativt, men konsekvent, følges under køling processen ved hjælp af de registrerede radiance spektre, som vist i tal 6 en og b.Interessant, viste nuværende NSE analysen, der henviser til, at i den flydende fase den eksterne væske overflade var næsten udelukkende består af uran dicarbide, fik det hurtigt beriget med demixed carbon ved frysning. Demixed carbon syntes at hurtigt migrere mod den indre bulk under yderligere afkøling. Ved α→β overgang dækker uran dicarbide igen næsten hele ydre overflade. Alle disse oplysninger på meget høj temperatur materielle adfærd er afgørende for analysen af denne type af sammensatte ved ukontrolleret temperaturstigning i reaktorkernen. De var udledt kun på grundlag af radiance spektroskopi analyse, der henviser til, at de ville være næsten ikke tilgængelig for nogen anden eksperimentel undersøgelse teknik.

Figur 6: Termogram og radiance spectra målt på en UC_2.8 prøve i trykisoleret argon¹⁴.
en) den kølende fase af en Termogram indspillet på en UC_2.8 prøve. Fuld cirkler identificere tidspunkter hvor radiance spectra blev indspillet af spectro-pyrometer. b) fire eksempler på radiance spektre registreret ved forskellige temperaturer. En af dem blev indspillet i flydende UC_2.8, mens de andre tre svarer til de termiske anholdelser synlige i figur 5a. Venligst klik her for at se en større version af dette tal.

Discussion

Laser-opvarmning stråling spektroskopi teknik præsenteres her er anerkendt som en innovativ og effektiv metode til undersøgelse af meget høje temperaturer og smeltende opførsel af ildfaste materialer^{15, 16}. Takket være sin afsides beliggenhed og næsten container-mindre karakter er det især velegnet til eksperimentelle studier af radioaktivt nukleart materiale og simulering af core nedsmeltning uheld i kernekraftværker, som det fremgår af eksemplet resultaterne præsenteres her.

Mens vurderende eksperimentelle data opnået med den nuværende metode, bør man uden tvivl være forsigtig om den korrekte tildeling af eksperimentelle point til faseovergange. I virkeligheden ved meget høje temperaturer, materielle kinetik kan være ekstremt hurtig, og flere vanskelige at kontrollere fænomener kan forekomme, såsom ikke-sammenfaldende fordampningsvarme, adskillelse og sammensatte dissociation. Som sammenligning med mere traditionelle varme metoder (som induktion ovne) viser, berettiger den mulige forekomst af sådanne fænomener brugen af en hurtig opvarmning og køling teknik som den nuværende. På den anden side kan der opstå tvivl om en effektiv stabilisering af termodynamisk ligevægt betingelser på de nuværende betingelser, varme. Som forklaret i afsnittet procedure, ikke kan sådanne vilkår garanteres under hurtig laser-opvarmning del af varmecykler. Termodynamisk ligevægt betingelser produceres dog bestemt på den kølende fase. Denne erklæring blev valideret ved hjælp af computerkoder simulerer de nuværende eksperimenter og baseret på nær ligevægt masse og varme diffusion i tilstedeværelse af lokale fase overgange¹¹. Ikke desto mindre termodynamisk ligevægt betingelser bør altid være kontrolleret eksperimentelt, typisk ved at måle godt vurderet fase overgang temperaturer i forbindelser, der kan tages som referencer. Dette blev realiseret i den nuværende arbejde med de smeltende/størkning punkter i W, Mo (anbefales som sekundære referencetemperaturer i International temperatur omfanget af 1990^17,18,19), UO₂, og ZrC-C eutektisk⁹. Måling af sådanne referencepunkter er også nødvendige for at vurdere nøjagtigheden og usikkerhed om den nuværende fremgangsmåde.

Givet de ekstreme forhold og fænomener produceret i laser-opvarmning eksperimenter, er en præcis usikkerhed analyse afgørende for anvendeligheden af de data, der er produceret. For vellykket målekampagner, skulle den kumulative usikkerhed påvirke nuværende fase overgang temperatur data beløbe sig til ± 1% af den absolutte temperatur, med en 2-standardafvigelsen dækning faktor (95% konfidensinterval). Usikkerhed bands kan være større for kompliceret materialer, hvor, for eksempel, ikke-sammenfaldende fordampningsvarme kan ændre faktiske stikprøve sammensætning i en ukontrollerbar måde under forsøgene. Denne usikkerhed bør tage hensyn til fejl på grund af kalibreringsmetode, NSE bestemmelse, prøve stabilitet (dvs. repeterbarhed, over hinanden følgende laser skud, eksperimenterende fase overgang temperaturer), osv. Et eksempel på usikkerhed analyse for smeltende/frysning punkt af PUI₂ er rapporteret i tabel 1. De forskellige usikkerhed bidrag kan betragtes som uafhængig og kombinerede ifølge fejl formering lov³.

Tabel 1: Eksempel på usikkerhed analyse for smeltende/frysning punkt af PUI₂ (Reference^13).
Mening og værdi af c₂ er rapporteret i afsnittet Introduktion med kommentarer på ligningen 1. Δε_λ står her for to standardafvigelser omkring den gennemsnitlige eksperimentelle værdi opnået for ε_λ ved at montere eksperimentelle radiance spectra inden for grå krop antagelsen. ΔT_c og δT_d repræsenterer to standardafvigelser omkring den gennemsnitlige standardlampe ekstrapolerede temperaturkurve og Temperaturværdi gennemsnitlige eksperimentelle størkning henholdsvis.

Nogle forbedringer kan foretages på den nuværende eksperimentelle tilgang. Især forbinder trykbeholderen med et massespektrometer gennem en kompleks rørsystemet vil giver mulighed for påvisning, i det mindste kvalitativt, af den art forekommer i damp røgfanen udgivet af varmt materiale. Desuden er gennemførelsen af en thermo-kamera forudset for to-dimensionelle studiet af temperaturfordelingen over hot prøveoverfladen for at afsløre eventuelle inhomogeneities og segregation effekter. Endelig planlægges forbedringer i det sikkerhedssystem, der er bygget op omkring den nuværende udstyr. Faktisk, den nuværende Plexiglas handske boksen bruges her er velegnet til undersøgelse af stærkt radioaktive materialer, såsom uran og transuraner, takket være det faktum, at det effektivt blokerer α stråling. Dette skjold er imidlertid ikke tilstrækkeligt sikker for undersøgelse af stærk γ udledere, ligesom de nuklider er indeholdt i ægte bestrålet nukleart brændsel. En ny facilitet, herunder en bly-walled celle er forudset for studiet af brugt nukleart brændsel fra virkelige kernekraftværker.

Materials

Name	Company	Catalog Number	Comments
Two-channel fast pyrometer	Assembled privately		Fast pyrometer. Photodiode detectors at 650 nm and 488 nm, assembled with focussing objective and fast logarithmic amplifier.
Laser TRUMPF HLD4506, TRUMPF,	TRUMPF Schramberg, Germany	HLD4506	Heating agent
CDI spectrometer	CDI	Optical Spectrograph card, 256 channels	Multi-wavelength spectro-pyrometer array
Ar+ laser	Ion Laser Technology	5500A-00	0.75 W RLS laser
Oscilloscope NICOLET	NICOLET, Madison, Wi, USA	Pro 44C Transient Digitizer	AD converter, data acquisition system
SETNAG Oxygen analyser	SETNAG, Marseille, France	JC24V-M	ZrO2 electrochemical cell for oxygen analysis in the autoclave
Blackbody source	POLYTECH CI Waldbronn, Germany	Customized	Black body source for spectro-pyrometer calibration
Standard calibration lamps	POLARON, Watford, UK	P.224c and P213c	Lamps for pyrometer and spectro-pyrometer calibration