Laser-värme och Radiance Spectrometry för studiet av kärnmaterial i villkor simulera en kärnkraftsolyckan

Summary

Vi presenterar experiment i vilka verkliga kärnbränsle, beklädnad och inneslutning material är laser värms till temperaturer bortom 3000 K medan deras beteende studeras av radiance spektroskopi och termisk analys. Dessa experiment simulera, på en laboratorieskala, bildandet av en lava-fasen efter en kärnreaktor core härdsmälta.

Abstract

Stora och allvarliga olyckor har inträffat tre gånger i kärnkraftverk (kärnkraftverk), på Three Mile Island (USA, 1979), Tjernobyl (före detta Sovjetunionen, 1986) och Fukushima (Japan, 2011). Forskning om orsaker, dynamik, och konsekvenserna av dessa missöden har utförts i några laboratorier över hela världen under de senaste tre decennierna. Gemensamma mål för sådan forskning är: förebyggande av dessa typer av olyckor, både i befintliga och potentiella nya kärnkraftverk; minimering av deras eventuella konsekvenser. och slutligen, en full förståelse av de verkliga riskerna i samband med kärnkraftverk. På den Europeiska kommissionens gemensamma forskningscentrets Institutet för transuraner används en laser-värme och snabb radiance spectro-IR anläggning för laboratoriet simulering, i liten skala, av NPP core härdsmälta, den vanligaste typen av svår olycka (SA) som kan uppstå i en kärnreaktor till följd av ett fel i kylsystemet. Denna simuleringsverktyg tillåter snabb och effektiv hög temperatur mätningar på verkliga nukleära material, såsom plutonium och mindre som innehåller aktinider fission bränsle prover. I detta avseende, och i sin förmåga att producera stora mängder data rörande material under extrema förhållanden, är den nuvarande experimentell metoden verkligen unik. För nuvarande och framtida begreppen NPP, exempel resultaten presenteras på smältande uppförandet av några olika typer av kärnbränslen: uran-plutonium oxider, karbider och nitrider. Resultaten på hög temperatur samspelet av oxid bränslen med inneslutning material visas också kort.

Introduction

Även om kärnklyvning presenteras i stort sett som en lovande storskaliga, praktiskt taget outtömlig energikälla, har dess full allmän acceptans fortfarande stoppats av vissa säkerhet, säkerhet och skyddsåtgärder risker. Den experimentella metoden presenteras i detta arbete syftar till att svara på några grundläggande materialvetenskap frågor avseende något av dessa risker, förekomsten av allvarliga olyckor (SAs) leder till core härdsmälta i kärnkraftverket (NPP). Detta kan resultera i en möjligt release-högradioaktivt material i miljön, med allvarliga följder, både för människors hälsa och landets ekonomi. Större SAs av denna typ har inträffat tre gånger i kärnkraftverk, på Three Mile Island (USA, 1979), Tjernobyl (före detta Sovjetunionen, 1986), och Fukushima (Japan, 2011). Därför NPP SAs är i fokus för betydande forskning i några anläggningar över hela världen, som omfattar många utmanande fenomen och kompliceras av mycket höga temperaturer (ofta överstiger 3 000 K) och förekomsten av radioaktiva ämnen.

I det här scenariot kräver senaste direktiv av Europeiska rådet¹ EU-länderna att ge högsta prioritet till kärnsäkerhet i alla skeden av kärnkraftverkets livscykel. Detta inkluderar utför säkerhetsbedömningar innan byggandet av nya kärnkraftverk och garantera betydande säkerhet förbättringar för gamla reaktorer.

I detta sammanhang en kontrollerad-atmosfär, laser-värme och snabb radiance spectro-IR anläggning^2,3,4 har genomförts på Europeiska kommissionens gemensamma forskningscentrets Institutet för Transuraner för laboratoriet simulering, i liten skala, av NPP core härdsmälta. På grund av begränsad Urvalsstorleken (vanligtvis på cm - och 0,1-g-skalan) och hög verkningsgrad och art laser värme, detta tillvägagångssätt tillstånd snabbt och effektiv hög temperatur mätningar på verkliga kärnämnen, inklusive plutonium och mindre som innehåller aktinider fission bränsle prover. I detta avseende, och i sin förmåga att producera en stor mängd uppgifter om material under extrema förhållanden, är den nuvarande experimentell metoden erkänt världen över som unik. I själva verket har andra kompletterande utredningstekniker som bygger på induktion visat sig lida av snabb hög temperatur samspelet mellan den prov material och inneslutning⁵. Dessutom, om sådana tekniker tillåter och mestadels behöver större mängder material för analys, är de mindre lämpad än den nuvarande metoden för undersökning av verkliga kärnämnen, på grund av den höga radioaktiviteten och begränsad tillgänglighet av proverna.

I de nuvarande experiment (schematized i figur 1), värms ett prov, monterad i en kontrollerad-atmosfär autoklav som ingår i en α-skärmad handskfacket, av en 4.5-kW CW nd: YAG laser.

Figur 1: Laser-värme och radiance spectro-IR experimental set-up.
Provet är fast med grafit (eller volfram eller molybden) skruvar i gastäta kärl under kontrollerad atmosfär. Bilden rapporterade i det nedre vänstra hörnet visar, till exempel en Può₂ disk fast med grafit skruvar. Om provet är radioaktiva, ska fartyget monteras inuti en alpha-tight handskfacket. Provet upphettas av en 4.5-kW nd: YAG laser på 1 064 nm. Snabbt två-kanals pyrometer används för inspelning provtemperaturen och reflekterade signalen från en lägre effekt Ar⁺ laser. En långsammare Multi-Channel spectro-pyromenter är anställd i situ analys av optiska egenskaper av varma provet. Klicka här för att se en större version av denna siffra.

Strålning pyrometrar mäta den prov radiance L_ex. Detta är elektromagnetisk strålning drivatätheten per enhet yta, våglängd och rymdvinkel som avges av provet vid en given temperatur⁶. Det är kopplat till provet yttemperaturen T genom en modifierad Planck-funktion:

där Lλ är radiative kraften, ε_λ är den spektrala emissivitet, c₁ = 2· h· c₀ ² är den första strålning konstant, c₂ = h· c₀/k_B = 14,388 µm· K är den andra strålningskonstant, c₀ är ljushastigheten i vakuum, h är Plancks konstant och k_B Boltzmanns konstant. Den spektrala emissivitet tar i beaktande det faktum att en verklig kropp kommer att utstråla, vid en viss våglängd och temperatur, endast en bråkdel motsvarar makt som avges av en perfekt svartkropp vid samma temperatur. Tar därför värden mellan 0 och 1, med 1 motsvarar perfekt svartkropp fallet för som Plancks lag härleddes. Eftersom pyrometrar i den nuvarande arbetet sattes alltid upp nära normal med avseende på prov ytan, vinkel beroendet av ε_λ ansågs inte och ”emissivitet” kommer alltid hänvisa till normala spektrala emissivitet (NSE). NSE måste bestämmas för att konvertera, genom ekvation 1 och en pyrometer kalibreringen, L_ex i absoluta temperatur T.

Rutan för objekttemperatur upptäcks med hjälp av en snabb pyrometer kalibrerad mot golvlampor upp till 2500 K vid λ = 655 nm och. En ytterligare 256-kanal radiance spectro-pyrometer drift mellan 515 nm och 980 nm var anställd för att studera NSE (ε_λ) av provet. Bestämning av NSE är möjligt genom att fylla i en icke-linjär passform av termiska utsläpp spektrum med ekvation 1^{2, 3}, T och ε_λ är de endast två gratis parametrarna. Denna strategi har visat sig vara acceptabelt korrekt i eldfasta material⁷ som de brukar finnas i en NPP, som NSE kan antas vara våglängd-oberoende (grå kropp hypotes) på en bred spektralområde. När temperaturen i laser-uppvärmda provet mäts korrekt som funktion av tiden, kan termisk analys utföras på den resulterande temperatur-tid-kurvan (TERMOGRAM).Böjningar eller termisk gripanden i thermograms ger information om fasövergångar (solidus, liquidus och isotermiska fasomvandlingar). Dessutom förutom att vara nödvändigt för bestämning av NSE, tillåter direkt spektralanalys av strålglans L_ex som avges av det varma provet också en i situ -studie av några optiska egenskaper hos studerade ytan. Detta utgör en annan stödjande verktyg för identifiering av hög temperatur fenomen, såsom fasövergångar, kemiska reaktioner mellan kondenserad material och gasfas eller segregation effekter. En ytterligare teknik som kallas återspeglas ljus signal (RLS) analys^{2, 3} används för att bekräfta fasövergångar. Det sker med hjälp av andra kanalen av den pyrometer inställd på en låg effekt (1 W) Ar⁺ laser (λ = 488 nm). Denna kanal upptäcker laserstrålen med ursprung från Ar⁺ kaviteten och reflekteras av provet ytan. En konstant RLS signal visar en fast yta, medan slumpmässiga svängningar visas efter smältning på grund av ytspänningen inducerade vibrationer på flytande prov ytan.

I allmänhet, vattenkylda reaktorer med fast bränsleelement, för närvarande den vanligaste typen av NPP, äger fyra på varandra följande hinder att säkerställa inneslutning av radioaktivitet⁸. Den första barriären är att kutsen själv, tack vare dess kristallstruktur och mikro-makroskopiska porositet, kan hålla de fasta fissionprodukterna och en del av de flyktiga. I allmänhet, placeras det hela bränsle elementet i en metallisk (Zircaloy eller stål) beklädnad som fungerar som skydd etapp. Vid avbrott av beklädnad är tredje barriären hela NPP inre fartyget, i allmänhet enbart av en stålvägg som är några cm tjock (primära system). Reaktorinneslutningen (m tjock betong) är slutligen den sista säkerhetskanten innan utsättning i miljön.

Vid avbrott av vatten kylsystem, kan en NPP SA ske, leder till överhettning och härdsmälta. Överhettning är initialt på grund av fission värme. Men i avsaknad av kyla, kan överhettning också fortsätta långt efter uppsägning av nukleära kedjereaktioner, på grund av den kvarvarande resteffekten av fissionprodukterna och andra-högradioaktivt arter som ingår i nukleära core skräp. I allmänhet ska core smälta starta från den centrala delen av bränsleelement, nedre-smältande föreningar (möjligen eutektika) bildas i gränssnittet mellan bränslet och kapslingen. Det första målet för forskningen består av att fastställa huruvida sådana lägre-smältande föreningar kan bildas i verkliga bränsleinkapslingen-system, och, i detta fall, vad den resulterande smältande temperatur depression skulle vara. För att besvara denna fråga, bör smältande beteendet av rena och blandade bränsle föreningar först sunt bedömas som utgör således ett ännu viktigare mål för den nuvarande strategin. Om bränslet och kapslingen smälter tillsammans, kommer den flytande massan snabbt faller till botten av primärkärlet och starta reagerar med stål väggen och med de kvarvarande vatten och ånga, om någon. I detta skede stål kan också smältas tillsammans med bränsle/beklädnad het blandning. Den resulterande lava-liknande vätskan kallas ”Coriumen”. Denna varma, högradioaktivt blandning kan diffusa utanför den primära inneslutningen om väggens stål smälts genom och till slut reagerar även med betong som utgör det de flesta externa hindren. Förhöjda värmen och den höga reaktiviteten av arten som finns i Coriumen kan leda till vatten dissociation och produktion av vätgas. Detta kan resultera i en ytterligare risk för steam och väte explosioner (jfr SAs i Three Mile Island och Fukushima), tunga oxidation eller (mindre troligt) hydrering av Coriumen massa och NPP strukturella material. Den nuvarande experimentell metoden tillåter separation och experimentell analys av flera av de många komplexa fysikalisk-kemiska mekanismer relaterade till det beskrivna händelseförloppet. Förutom nämnda ren komponenten smältande analys och bränsleinkapslingen interaktion, flera hög temperatur interaktion mekanismer kan undersökas i förenklade system, såsom mellan Pu-innehållande bränsle och stål, mellan bränsle och betong, etc. Coriumen bildandet kan potentiellt studeras i närvaro av olika atmosfärer (inert gas, luft, spår av väte eller ånga), producerar viktiga referensdata för en omfattande förståelse av SAs.

Den nuvarande metoden, särskilt lämpad för laboratoriet utredning av hög-smältande material, har också varit anställd för framgångsrik analys av andra, mer innovativa typer av kärnbränslen (utifrån, till exempel uran karbider eller nitrider) och Andra eldfasta föreningar, såsom zirkonium⁹, tantal och hafnium karbider, metalliska superlegeringar, kalciumoxid¹⁰, etc.

Protocol

1. pyrometer och spectro-pyrometer kalibrering

1. Referens golvlampor
   1. Få certifierade, kalibrerade golvlampor från de nationella laboratorier som Standard.
      Obs: Båda lampor används här var korrekt kalibrerad vid 650 nm vid en av tyska standarden referens institutioner, PTB (Physikalisch Technische Bundesanstalt, 2010).

Figur 2: Svartkropp källa och standardlampa som används för kalibrering av den nuvarande pyrometer och spectro-pyrometer.
I kalibreringen, är pyrometer eller spectro-pyrometer synfältet inriktad på standard ljuskällan (svartkropp eller lampa), som är uppvärmd till en känd temperatur (och därför avger en känd utstrålning) för en given inström. Kalibrering ekvationer fås genom att montera experimentella tomter av spänningssignaler framkommit genom de pyrometer eller spectro-pyrometer strålningsdetektorer som en funktion av ljuskälla temperaturen. Klicka här för att se en större version av denna siffra.

2. Pyrometer kalibrering
   1. Kalibrera pyrometer kanalen nära 650 nm med två volframlampor band, den första en för temperaturintervallet mellan 1 100 K och 1 800 K och andra mellan 1 800 K och 2500 K (figur 2).
   2. Justera pyrometer till glödtråden och nål (figur 2).
   3. Spela in pyrometer stödnivåer vid olika nominella lampa temperaturer, efter kalibreringssidan som tillhandahålls av PTB.
   4. Rita experimentella pyrometer stödnivåer som en funktion av inverterad lampa temperaturer.
      Obs: Pyrometer är utrustad med en logaritmisk förstärkare. Som ett resultat, trenden ska vara linjär, åtminstone för temperaturer över 1.700 K. linjär montering av experimentella punkter kommer att ge pyrometer kalibrering ekvationen i formuläret:
      Ekvation 2
      där A och B är kalibrering konstanter som tillåter konvertering av pyrometer signalen vid 650 nm i temperaturen.
   5. Fixa en andra kanal (fotodiod) av den samma pyrometer på samma våglängd av sonden laser används för reflekterat ljus signal (RLS) analysen. I den nuvarande strukturen, är detta en Ar⁺ 0,75 W cw laser strålar på 488 nm. Fixa den pyrometer's andra kanal på 488 nm för att kunna fungera som ett optiskt filter för RLS.
      Obs: Eftersom RLS analysen är rent kvalitativa, behövs ingen kalibrering för denna andra kanal.
3. Radiance temperatur
   1. Observera att T_λ i ekvation 2 är radiance temperaturen mätt med en pyrometer. Det är den temperatur som motsvarar experimentella radiance intensiteten om det var som avges av en perfekt svartkropp (ε_λ = 1 i ekvation 1). I riktiga prover, är det relaterade till den riktiga absoluta temperaturen av formeln:
      Ekvation 3.
   2. Ekvation 3 framgår av ekvation 1 år tillnärmning . Bestämma NSE för det undersökta materialet för att få dess verkliga temperatur genom spektralanalys av radiance intensiteten (ekvation 1), inspelad av flerkanaligt spectro-pyrometer mellan 515 nm och 980 nm.
4. Spectro-pyrometer kalibrering
   1. Kalibrera den spectro-pyrometer's 650-nm kanal mot kanalen av standard lampan, på samma sätt som i steg 1.2.1-1.2.3, ovan.
   2. Eftersom den spectro-pyrometer inte är utrustad med en logaritmisk förstärkare, men med en linjär, denna gång Rita logaritmen av experimentella stödnivåer (här uttryckt i räknas) mot nominell lampa temperaturerna för att erhålla kalibreringen konstanter C och D för 650 nm kanal:
      Ekvation 4.
   3. Öka den nuvarande uppvärmning en svartkropp källa (figur 2) upp till en nivå där svartkropp hålrummet är tillräckligt klart lysande för synliga med blotta ögat. Sedan justera spectro-pyrometer målet till mitten av svartkropp hålrummet.
   4. Öka svartkropp nuvarande till en nivå där signalen spectro-pyrometer, samtidigt visas på en datorskärm, är tillräckligt intensiva för att fullt ut täcka bakgrund buller. Justera spectro-pyrometer integration för att optimera det signal-brus-förhållandet. Tid-linjäritet den spectro-pyrometer bör kontrolleras vid dess leverans. Se till att inte mätta spectro-pyrometer fotodioderna.
   5. Stabilisera svartkropp temperaturen. Vänta tills svartkropp som avges radiance, och därför signalen spectro-pyrometer, är stabil (vanligtvis 10 till 20 min vid temperaturer omkring 1 500 K).
   6. Spela in radiance spektra på hela våglängdsområdet korsas av enheten. Fyll minnesbufferten helt (256 förvärv). Ta sedan genomsnittliga intensitetsvärden för varje kanal.
   7. Använda intensiteten inspelad av kanalen kalibreras vid 650 nm (steg 1.4.1-1.4.2) att mäta exakta svartkropp temperatur.
   8. När svartkropp temperatur bestäms, beräkna svart kropp strålglans L_{λ, bb} med ekvation 1.
   9. Kalibrera de återstående kanalerna av den spectro-pyrometer mot svartkropp källorna (omkring 200 av dem). Klipp ut intervallen mellan 488 nm och 515 nm och 980 nm och 1 011 nm att minska buller. Erhålla en integration-tid-specifika kalibreringsfunktion (överföring)
      Ekvation 5,
      där ICounts_av är den genomsnittliga experimentella intensitet mätt efter varje spectro-pyrometer kanal och ti är integration tid. Ta medelvärdet över 256 förvärven ackumuleras i bufferten.
   10. Upprepa kalibreringen spectro-pyrometer i steg 1.4.1-1.4.10 vid olika svartkropp temperaturer för att dubbelkontrollera att K(λ) är oberoende av temperaturen.
       Obs: Endast bakgrundsljud bör ändra på olika svartkropp temperaturer.
   11. I riktiga testmätningar, erhålla radiance spectra genom att multiplicera integration-tid-specifika experimentella radiance spectra (ICounts(λ) /ti) av funktionen K(λ).

2.Prov montering

Försiktighet: om provet är radioaktiva, genomföra hela förfarandet i en alpha-tight handskfacket utrustade med optisk-kvalitet windows och en optisk tabell. Om provet är särskilt radioaktivt (innehållande starka γ-utsläppskällor såsom Pu eller Am), bära en bly-klänning och leda handskar medan montera den. Använda en strålning detektor för att identifiera de huvudsakliga inriktningar av β och γ bestrålning.

1. Montera provet i hållaren genom att fixera det med grafit, molybden och volfram skruvar (se den nedre vänstra infällt i figur 1).
   Obs: Jämfört med grafit, säkerställa Mo och W skruvar bättre mekanisk stabilitet, även om de kan påverka provets termisk balans mer än grafit skruvar. Formen perfekt prov är en disk cirka 8 mm i diameter och minst 2 mm tjock. Dock användning av justerbar skruvar tillåter analys av prover av olika former och storlekar som också mycket små och oregelbundna. Denna flexibilitet är särskilt fördelaktig när radioaktivt fragment skall undersökas.
2. Placera provet och innehavaren i en cylindrisk tryck fartyg (eller autoklav, som schematized i figur 1). Montera provet vinkelrätt till fartyget axeln. Omge fartyget med optisk-kvalitet windows (vanligtvis kvarts eller smält kiseldioxid).
3. Fixa fartyget till en optisk tabell.
4. Fixa en grafit skärm av baksidan av tryckkärlet med en optisk tabell för att absorbera laserstrålen ifall provet bör falla från innehavaren under ett experiment.

3. laser och pyrometer justering

1. Laser anpassning
   1. På en optisk bord, par en fokuserande enhet med fiber optik som förmedlar high-power laserstrålen till laboratoriet.
      Obs: Därigenom betala maximal uppmärksamhet att undvika bildandet av kinks i fiberoptiken, vilket kan resultera i irreversibla skador till dem.
   2. Välja rätt linser i enheten fokusera för att uppnå det krävda laser spot storleken på prov ytan och en lämplig brännvidd mellan fokusering och prov ytan. Kontrollera att laser spot storlek är minst tio gånger större än den pyrometer observation spot (runt 3 mm²) för att säkerställa temperatur homogenitet runt pyrometer mätpunkten.
      Obs: Med denna begränsning, laser spot storlek kan justeras enligt målen för varje specifik experiment. Exempelvis kommer att en mindre plats leda till en högre effekttäthet laser. Därför kommer det vara möjligt att nå högre temperaturer, men på en mer begränsad zon av provets yta. Däremot garanterar en större laser plats en mer homogen temperaturfördelning i hela urvalet, även om lägre maximala temperaturer kommer att kunna uppnås. Brännvidd mellan fokusering och prov ytan tas ut endast av geometriska sammandragningar, såsom disposition av olika optiska komponenter, förekomsten av en handskfacket vägg mellan dem och provet, etc.
   3. Montera alla optiska delar som behövs (laseroptik, Ar⁺ laser för RLS analys och pyrometrar) på en optisk tabell.
   4. Justera den röda laser platsen på prov ytan genom autoklav (och, i förekommande fall, handskfacket) fönster. Om laser plats är mindre än prov ytan, fixa det i mitten av provet eller i ett särskilt område av intresse (t.ex. gränssnittet mellan två olika zoner av provet).
      Obs: Nuvarande high-power laser är också utrustad med en lågenergi-han-Ne röd laser efter exakt samma optisk väg. Aktivera denna pilot laser för att justera systemet. Röd laser spot storlek kommer att vara något annorlunda än de verkliga strålpunkt för högeffekts IR-strålen. Men kan skillnaden försummas i förfarandet för justering.
   5. Slå på Ar⁺ laser och justera det i mitten av den röda pilot lasern plats på provets yta.
2. Pyrometer justering
   1. Åtgärda pyrometer och den spectro-pyrometer optiska tabellen i en ställning som är bekväm för att titta på urvalet, med deras axlar så nära som möjligt till vinkelrätt mot provet ytan.
   2. Ungefär peka pyrometer och den spectro-pyrometer mot provet. Genom att titta i respektive okularen, se till att målen ser provet korrekt.
   3. För att fint anpassa pyrometer vid rätt position och brännvidd, glans en flexibel lampa till pyrometer okularet. Verifiera att en skarp bild av pyrometer membranet är projiceras på prov ytan.
      Obs: I både pyrometer och spectro-pyrometer, termiska strålningen från provet samlas av ett mål (linser och kollimator) och fokuserade på fotodiod detektorer genom ett membran. Bilden av detta membran syns tydligt i okularen av pyrometrar. Med nuvarande set-up, denna plats är ungefärligt cirkulärt med en diameter av 1 mm. undvika att spela med pyrometer objektiva inställningar, eftersom detta kan påverka enheten kalibrering.
   4. Justera bildens pyrometer membran i mitten av den röda pilot lasern spot och Ar⁺ blå laser plats.
   5. Upprepa samma procedur i steg 3.2.3-3.2.4 för att passa fint in i spectro-pyrometer.
3. Speglar kontrollera
   1. Kontrollera noga för parasit reflektioner av röd pilot laser (skenbara av ögat med hjälp av ett ark vitt papper), som mestadels kommer från autoklaven (och, i förekommande fall, handskfacket) windows.
      Obs: Dessa reflektioner kan också påbörjar från provet ytan, om ett väl-reflekterande metalliska prov som skall analyseras. Sådana funderingar är extremt farliga när provet bestrålas med högeffekt infrared laserstrålen.
   2. Placera grafit skärmar (absorbenter) var parasit reflektioner har identifierats.
      Obs: IR laser beam reflektioner bör aldrig träffa människor, men de kan också bränna optisk och elektroniska komponenter och handskfacket delar, eller de ytterligare kan reflekteras av metalliska laboratorium verktyg. Därför bör de stoppas av adekvat grafit absorbenter så nära som möjligt till deras ursprung.

4. fyllning tryckkärlet

1. Anslut tryckkärlet till en vakuumpump och ett gasförsörjningssystem genom lämplig rör. Om möjligt, förutom manometer, ansluta en syrgasanalysinstrumentet till tryckkärlet.
2. Välj atmosfären (gas eller gasblandning) under vilken laser-värme experiment ska utföras.

Välj atmosfären beroende på provet undersökas och de kemiska villkor ska produceras.

Oavsett atmosfären, första Använd en vakuum pump tömma tryckkärlet, för att undvika eventuella korskontaminering med luft, speciellt om den valda experimentell atmosfären är idealiskt gratis av syre. Om möjligt, uppnå lägre gränsen för upptäckt av O₂ analyzer i detta ”rensning” förfarande.

Efter tömningen, Fyll autoklav med valt gas vid det tryck som krävs.
Obs: Olika tryck kan sättas inuti autoklav (t.ex. för att studera effekten trycket på fasövergångar). För standard experiment, ange en gas övertryck av 0,2-0,3 MPa (med avseende på atmosfäriskt tryck) för att minska prov förångning fenomen så mycket som möjligt. De flesta av de nuvarande experiment utförs under en inert atmosfär (trycksatt argon) för att upprätthålla utfallsprov sammansättningen i hela laser-värme experimenten. Dock för särskilda studier, oxiderande (tryckluft, CO/CO₂ blandningar, etc.) eller minska (Ar + H₂) atmosfärer kan vara anställd, alltför.

Efter fyllning autoklav, se till att syre potential har stabiliserats på syrgasanalysinstrumentet innan laser-värme experimentet.

5. ställa in förvärvsystemet

1. Anslut de två pyrometer kanalerna (488 nm för RLS och 650 nm för temperatur analyserna) till ett oscilloskop som agerar som en analog/digital (AD) omvandlare.
2. Upprepa steg 5.1 för den spectro-pyrometer.
   Obs: På grund av dess många kanaler, den spectro-pyrometer vara utrustad med egen förvärv enhet. Detta kan utlösas externt med en signal som kommer från oscilloskopet.
3. Anslut high-power laser potentiometern med samma oscilloskopet som pyrometrar. Kontrollera att oscilloskopet har minst tre ingående pluggar. Annars ansluta ytterligare en enhet till den och synkronisera dem.
4. Ange parametrarna för oscilloskop (förvärv fönster amplitud, offset och svepande varaktighet) på ett sådant sätt att den experimentella data som kommer från pyrometer kan korrekt och helt registreras. Kontrollera på skärmen oscilloskop att data korrekt registreras och sparas efter varje experiment.
5. Ställ in en lämplig utlösare för förvärvsystemet. Till exempel utlösa oscilloskopet när signalen från laser potentiometern överskrider ett visst tröskelvärde, motsvarande uppkomsten av den första high-power puls skickas till provet och ställa in med hjälp av oscilloskop programvaran.
   1. Kontrollera att, eftersom oscilloskopet utlöses, den börjar att spela in de signaler som kommer från laser potentiometern och från de två pyrometer kanalerna och även en signal som utlöser förvärv i den spectro-pyrometer.
6. Anslut oscilloskopet till en PC. Direkt sätt programvara kalibrering ekvationer 2, 3 och 4 så att inspelade intensiteten kan ritas direkt som temperatur-kontra-time kurvor (thermograms) på PC-skärmen.

6. laser-värme skott

1. Ange en laser-värme-programmet. Om möjligt, göra det direkt från en PC ansluten till lasern.
2. För eldfasta material smältande bortom 2500 K, ställa in en förvärmning scenen i början av programmet laser. Denna består av en långsam uppvärmning scenen varar 10 – 30 s, under vilken provet upphettas med en låg laser effekttäthet (cirka 50 W cm^-2) tills dess temperatur stabiliseras på en konstant nivå mellan 1.500 och 2.000 K.
   Obs: Förvärmning scenen minskar termiska spänningar, som lätt kan spricka och förstöra provet om det fick sparken direkt till över 2500 K start från rumstemperatur. Dessutom hjälper det avlägsna eventuella orenheter från provet ytan. För laser melting experiment, har den bästa metoden fastställts baserat på direkt erfarenhet.
3. Efter förvärmning scenen, ställa in en sekvens av flera högre makt laser skott, värme provet långt utöver dess smälttemperatur. Definiera cykler av 3-4 skott, varefter provet kan svalna till rumstemperatur. Kontrollera de prov villkor innan du fortsätter till ytterligare skott.
   Obs: Urvalet bör inte tillåtas svalna till rumstemperatur mellan två skott för att undvika alltför intensiva termiska spänningar. Den effekt som krävs varierar beroende på laser plats och det undersökta materialet. Vanligtvis för eldfasta oxider som UO₂är driva tätheter av cirka 500 W cm^-2 tillräckligt för att smälta materialets yta i några hundra ms.
4. Variera varaktigheten av successiva high-power laserpulser (och respektive drivatätheten) mellan ett tiotal av ms och några s för att kontrollera om möjligt beroendet av de observerade termiska gripandet temperaturerna på puls längd. På detta sätt verifiera om fasövergångar ske på den thermodynamic equilibriumen under uppvärmning/kylning cyklerna.
   Obs: Inga termodynamisk jämvikt villkor skulle säkerställas med kortare pulser, längre pulser bör undvikas eftersom den flytande massan skulle inte längre hållas prov ytan av kapillaritet styrkor, och genom att falla, det skulle skada provet inneslutning (hållare och autoklav).
5. Under de laser-värme experiment, bo i ett kontrollrum som separerade från det huvudsakliga laboratoriet av belagda skyddande windows att sluta den high-power laserstrålning.
   Obs: Om försöksledaren närvaro behövs i nationella laboratoriet under laser skotten, är det viktigt att bära skyddsglasögon.
6. Kontrollera att laser installationsprogrammet fungerar ordentligt genom att första skjuta laserstrålen i en grafit absorbatorn. Använd det här testet om du också kontrollera att funktionen av trigger systemet ordnade i steg 5,5 är korrekt.
7. Om alla kontroller är framgångsrika, inaktivera den röda lasern som pilot och växlar på high-power balken.
8. Släpp alla säkerhetsbrytare och starta programmet laser irradiation på provet.
9. I slutet av laser-värme- och kylsystem cykler (vanligtvis förvärmning scenen plus tre eller fyra högeffekts pulser), kontrollera utseendet på de prov, som anger om det är helt eller delvis smält, seghärdat, trasiga, fortfarande intakt, etc.
10. Om provet är fortfarande intakt, upprepa flera laser-värme cykler på den och kontrollera resultatet repeterbarhet.
    Obs: I framgångsrika fall, över fyrtio skott kan upprepas på samma prov. Sådana stora datamängder kan behandlas, högproducerande genomsnittliga värden för fas övergång punkter stöds av en sund statistisk analys av mätosäkerheten.

7.Analys av data

1. Kvalitativa TERMOGRAM analys
   1. Kontrollera kvaliteten och funktionerna i experimentell thermograms (en per laser shot) inspelad av pyrometer. Kontrollera att, om de maximala temperaturer nått tillräckligt hög, termisk arresteringar motsvarar solidifiering visas på kylning av thermograms.
      Obs: Liknande termisk arresteringar är oftast knappt synliga på värme flanken eftersom snabb laser värme ger mer energi än den smältande entalpin och termodynamisk jämvikt villkor är mestadels inte realiseras i denna del av experimentet¹¹ .
   2. Om de maximala temperaturerna var för låg, upprepa laser-värme cykeln med högre makt pulser.
   3. Upprepa de laser-värme/kyla cyklerna på ett nytt prov om thermograms är alltför oregelbunden eller avvikande (t.ex. den skenbara uppvärmning och kylning av provet inte följer laserpulser), i vilket fall, provet antagligen bröt, knäckt eller förångas under experimentet.
2. Emissivitet analys
   1. För att erhålla riktiga provets temperatur thermograms, fastställa med hjälp av spectro-pyrometer data, NSE av provet.
   2. Omvandla raw spectro-pyrometer data till radiance spectra, som förklaras i steg 1.4.11.
   3. Om en väletablerad temperatur punkt T * finns (t.ex. en eutektisk referenspunkt [Ref. ZrC-C]) i det undersökta systemet och mäts i det nuvarande experimentet, sedan få NSE direkt från riktiga kropp radiance spectra L_{λ, rb} mätt på motsvarande termisk gripandet. Att veta den verkliga temperaturen beräkna T * då termisk gripandet sker, radiance L_{λ, rb} genom ekvation 1. I detta fall erhålla emissivitet direkt från dess definition:
      Ekvation 9.
   4. Om inga etablerade temperatur Poäng finns tillgängliga, då passa radiance spectra L_{λ, rb}, tar NSE ε_λ och temperatur T som gratis parametrar i ekvation 1. Sedan få emissivitet och temperatur som de bästa värdena som passar hela spektrumet.
      Obs: Detta förfarande är numeriskt korrekta om grå kropp antagandet är giltig (dvs. om emissivitet inte beror på våglängden, som oftast är sant för de material som undersökts i detta arbete). Annars behövs ytterligare antaganden på emissivitet våglängdens avhängighet för att uppskatta en parametrisk beroende av ε_λ λ med hjälp av litteraturdata.
   5. När ε_λ bestäms, multiplicera dess värde vid 650 nm vid den optiska överföringen av tryckkärlet (och, i förekommande fall, glovebox) fönster på 650 nm (tillhandahålls av leverantören fönster) och substitut det i ekvation 3. På detta sätt få verkliga temperatur thermograms från pyrometer mätningarna.
3. Fas övergången studie
   1. Identifiera fas övergångspunkter som temperaturerna som termisk gripanden eller böjningsformer förekommer i den svalkande flanken av verkliga temperatur thermograms.
   2. Utföra de första laser-värme-experiment på eldfasta material, smältpunkten och NSE värden som är väl etablerad (t.ex., molybden, volfram, ZrC eller UO₂). Detta kommer att ge ett ljud test av en bra fungerande och metodens noggrannhet.
      Obs: Lämna från de analys möjlig böjningar, om någon, på uppvärmningen flank av thermograms, eftersom de kan vara resultatet av icke-jämvikt fenomen av mycket osäker tolkning.
   3. Jämföra signalen RLS, samtidigt visas, med de verkliga temperatur thermograms. Identifiera uppkomsten av nya faser på prov ytan med hjälp av den RLS, där svängningar och Böjningar visas på motsvarande sätt.
   4. Jämföra fas övergången temperaturer inspelad av pyrometer med eventuell NSE förändringar relaterade till de samma fasövergångar.

8. prov återhämtning

1. Släpp trycket från autoklaven och stabilisera det till atmosfärstryck.
2. Öppna autoklaven och ta bort de smält och omfrysning prov, samt möjligt fragment som har fallit bort. Möjligen Använd dessa delar för efter smältning materialkarakterisering.
3. Rengör autoklaven noggrant, särskilt den optiska windows, med hjälp av vävnader och etanol.
4. Samla in prover och fragment i lämpliga behållare. Vid handskfacket arbete med-högradioaktivt prover, placera behållare inuti en bly låda.

Representative Results

Figur 3 visar verkliga temperatur thermograms mätt på urandioxid med olika oxidation (UO_{2 + x} med 0 < x < 0,21)². Urandioxid är den avgörande komponenten i det vanligaste bränslet i nuvarande kärnkraftverk. Dess oxidation till olika hyper-stökiometri syrehalten kan uppstå i normal och off-normal reaktor villkor¹². Med nuvarande metod visades det att UO₂ oxidation kan resultera i en dramatisk minskning av dess smältning/stelningspunkten av upp till 700 K. I det här fallet hade experiment skall utföras under en ganska hög inert gas under tryck (han vid 10 MPa) för att undertrycka den mycket icke-kongruenta förångning vid höga temperaturer.

Figur 3: Thermograms mätas på laser-uppvärmda stökiometriska och hyperstoichiometric urandioxid prover (efter ²).
Ett exempel dubbel-pulse laser profil visas i grafen. Thermograms registreras för flera UO_{2 + x} kompositioner. Solidifiering arresteringar uppstå vid betydligt-olika temperaturer och med olika funktioner, beroende på provets sammansättning, avslöjar utvecklingen av smältning/frysning temperatur och solidificationen dynamiken i U-O system. Klicka här för att se en större version av denna siffra.

Figur 4 visar pyrometer (rak linje) och spectro-pyrometer thermograms inspelade på en plutonium koldioxid prov laser uppvärmd under en oxiderande atmosfär (tryckluft vid 0,3 MPa). Può₂ är också en viktig kärnbränsle komponent. I samma bild visas också två radiance spectra mätt den spectro-pyrometer vid olika temperaturer i inläggningar, tillsammans med kurvor passande experimentella data och de motsvarande T och ε_λ -värdena. Tack vare den aktuella studien, var den Può₂ smältning/frysning temperatur omprövas för att vara 3,017 K ± 28 K, över 300 K högre än tidigare påpekat mer traditionella uppvärmningsmetoder. Dessa metoder gett resultat som verkligen drabbats av omfattande hög temperatur interaktioner mellan prov och inneslutning, ett problem som har lösts till stor del med den nuvarande fjärr värme-metoden.

Figur 4: Thermograms mätt på en plutonium koldioxid prov laser med värme som överstiger smältpunkten.
Huvudsakliga graf: den svarta linjen och helsvart cirklar representerar de thermograms inspelad på ett Può₂ prov under en oxiderande atmosfär av den snabba pyrometer och den flera våglängder spectro-pyrometer, respektive. De vita cirklarna representerar spektrala emittans värden som erhålls genom att montera experimentella radiance data med Plancks radiance lag¹². De två inläggningar visar exempel spectra registreras (svarta cirklar) och monterad (röda heldragna linjer) i flytande och frysning Può₂, respektive inom grå kropp antagandet. I dessa tomter, Strålglansen L_λ är normaliserat till första strålning konstant c₁ för enkelhetens skull. Den huvudsakliga TERMOGRAM erhölls med hjälp av en genomsnittlig konstant emittans av 0,83. Klicka här för att se en större version av denna siffra.

Figur 5 visar en rad laser-värme pulser utförs på en blandning av UO₂ och ZrO₂ under olika atmosfärer. Detta test är representativt av villkor som kan produceras i händelse av en oavsiktlig temperatur utflykt i en NPP. Den smälter/stelningspunkten uppstår vid en brunn-repeterbara temperatur över successiva skott om experimenten utförs i argon. Däremot, smältning/solidifiering temperaturen minskar under laser skotten om laser-värme cykler utförs i tryckluft. Detta visar att i det senare fallet provet blir alltmer oxideras under behandlingarna som laser-värme. Också, när det gäller blandade UO₂- ZrO₂ oxider, uppstår en smältpunkt depression i Syreförhållandena hyper-stökiometri.

Figur 5: Thermograms mätt blandade UO₂- ZrO₂ prover i trycksatt argon och luft.
Den smälter/stelningspunkten uppstår vid en brunn-repeterbara temperatur över successiva skott om experimenten utförs i argon (svart thermograms). Däremot, smältning/solidifiering temperaturen minskar under laser skotten om laser-värme cykler utförs i tryckluft (gröna thermograms). Klicka här för att se en större version av denna siffra.

Ytterligare ett exempel gäller en annan typ av material, uran dicarbide. Detta är tänkt som ett möjligt material för ett alternativt begrepp av kärnbränsle, potentiellt arbetar vid högre temperaturer och avsevärt minska risken för en härdsmälta olycka. En ny sammansättning som innehåller ett stort överskott av kol (nominellt UC_2,8) undersöktes för första gången med nuvarande metod¹⁴. I detta fall användes UC₂- C eutektiska temperaturen, etablerat på 27,37 K ± 20 K, som en radiance referens tillsammans med cubic-tetragonala (α→β) solid-state övergången, fast på 2.050 K ± 20 K. NSE av kol-rikare föreningen mättes för att öka upp till 0,7 vid 650 nm, medan värdet ε_λ = 0,53 inrättades för rena uran dicarbide på gränsen till regionen eutectic. Denna ökning var analyseras mot bakgrund av den demixing av överskott på kol och används för bestämning av liquidus temperatur (3 220 ± 50 K för UC_2.8). På grund av snabb SSD diffusion, också främjas av cubic-tetragonala övergången, kunde inga uppenbara tecken på en lamellär eutectic struktur observeras efter kylning till rumstemperatur. Eutectic ytan C/UC_2-x sammansättning kan kvalitativt, men konsekvent, följas under kylningsprocessen med hjälp av inspelade radiance spektra, som visas i figur 6 en och b.Intressant, visade den nuvarande NSE-analysen att, medan i den flytande fasen externa vätskeytan utgjordes nästan helt av uran dicarbide, den fick snabbt berikad i demixed kol vid frysning. Demixed kol tycktes snabbt migrera mot inre huvuddelen under ytterligare kylning. På α→β övergången täcker uran dicarbide nästan hela yttre yta. Alla dessa detaljer på mycket hög temperatur material beteende är viktigt för analysen av denna typ av förening vid okontrollerad temperaturhöjning i reaktorhärden. De var härledas endast på grundval av radiance spektroskopi analys, medan de skulle knappast tillgänglig för någon annan experimentell undersökning teknik.

Figur 6: TERMOGRAM och radiance spectra mätt på en UC_2,8 prov i trycksatt argon¹⁴.
(a) kyla stadiet av en TERMOGRAM registreras på UC_2,8 urval. Full cirklar identifiera tidpunkter där radiance spektra spelades in av den spectro-pyrometer. (b) fyra exempel på radiance spectra registreras vid olika temperaturer. En av dem spelades i flytande UC_2,8, medan de andra tre motsvarar de termiska arresteringarna som syns i figur 5a. Klicka här för att se en större version av denna siffra.

Discussion

Laser-värme strålning spektroskopi tekniken presenteras här är erkänd som en innovativ och effektiv metod för utredning av mycket hög temperatur och smältande beteende eldfasta material^{15, 16}. Tack vare sin remote och nästan behållare-mindre natur är det särskilt lämpad för experimentella studien av radioaktivt kärnmaterial och simulering av core härdsmälta olyckor i kärnkraftverk, som framgår av de exempel resultat som presenteras här.

Medan utvärderande experimentella data erhållits med nuvarande metod, bör man utan tvekan vara försiktig om rätta uppgiften av experimentella pekar på fasövergångar. I själva verket vid mycket höga temperaturer, materiellt kinetics kan vara extremt snabb och flera svårt att kontrollera fenomen kan uppstå, såsom icke-kongruenta förångning, segregation, sammansatta dissociation, etc. Som en jämförelse med mer traditionella uppvärmningsmetoder (som induktionsugnar) visar, motiverar den eventuella förekomsten av sådana fenomen användningen av en snabb uppvärmning och kylning teknik som den nuvarande. Däremot, kan tvivel uppstå om effektiv stabilisering av termodynamisk jämvikt villkor under de aktuella värme. Som förklaras i avsnittet förfarande, kan sådana förhållanden inte garanteras under snabb laser-uppvärmning av de termiska cyklerna. Termodynamisk jämvikt villkor produceras dock säkerligen på kylning scenen. Detta uttalande var verifieras med hjälp av datorprogram som simulerar de nuvarande experiment och baserat på nära-jämvikt massa och värme diffusion i närvaro av lokala fas övergångar¹¹. Termodynamisk jämvikt villkor bör alltid cross-kontrolleras experimentellt, vanligtvis genom att mäta väl bedömda fas dock övergången temperaturer i föreningar som kan tas som referenser. Detta realiserades i den nuvarande arbetet med smältning/solidifiering pekar av W, Mo (rekommenderas som sekundär referenstemperaturer i den internationella temperaturskalan 1990^17,18,19), UO₂, och den eutektiska ZrC-C⁹. Det krävs också att mäta sådana referenspunkter för att bedöma riktigheten och osäkerhet på den nuvarande metoden.

Tanke på den extrema förhållanden och fenomen som produceras i experiment som laser-värme, är en exakt osäkerhetsanalys avgörande för användbarheten av uppgifterna. För framgångsrik mätning kampanjer, bör kumulativa osäkerheten påverkar den aktuella fasen övergången temperaturdata uppgå till ±1% av den absoluta temperaturen, med täckningsfaktor 2-standardavvikelsen (95% konfidensintervall). Sådan Osäkerhetsintervallen kan vara större för komplicerade material, där, till exempel icke-kongruenta förångning kan ändra faktiska provets sammansättning på ett okontrollerbart sätt under experimenten. Sådan osäkerhet bör beakta fel på grund av kalibreringen, NSE bestämning, prov stabilitet (dvs. repeterbarhet, över successiva laser skott, experimentell fas övergången temperaturer), etc. Ett exempel på osäkerhetsanalys för smältning/frysning punkt av Può₂ redovisas i tabell 1. De olika osäkerhe bidrag kan betraktas som oberoende och kombinerade enligt det fel förökning lag³.

Tabell 1: Exempel på osäkerhetsanalys för smältning/frysning punkt av Può₂ (referens^13).
Innebörd och värdet c₂ rapporteras i avsnittet inledning med kommentarer på ekvation 1. Δε_λ står här för två standardavvikelser runt det genomsnittliga experimentella värdet erhålls för ε_λ genom att montera experimentella radiance spektra inom grå kropp antagandet. ΔT_c och δT_d representerar två standardavvikelser runt den genomsnittliga standardlampa extrapolerade temperaturkurva och genomsnittliga experimentella solidifiering temperaturvärdet, respektive.

Vissa förbättringar kan göras på den nuvarande experimentella metoden. I synnerhet gör ansluta tryckkärlet med en masspektrometer genom ett komplext rörsystem att upptäckt, åtminstone kvalitativt, av arten som finns i vapor plymen släpptes av heta material. Dessutom planeras genomförandet av en termo-kamera för tvådimensionella studiet av temperaturfördelningen över varma provet ytan för att upptäcka möjliga inhomogeneities och segregering effekter. Slutligen planeras förbättringar i säkerhetssystemet byggd runt den nuvarande utrustningen. Faktiskt, nuvarande Plexiglas handskfacket används här är lämpad för studier av-högradioaktivt material, såsom uran och transuraner, tack vare det faktum att den effektivt blockerar α-strålning. Denna sköld är dock inte tillräckligt säkra för utredning av stark γ utsläppsländerna, liksom de nuklider som finns i verkliga bestrålat kärnbränsle. En ny anläggning inklusive en bly-walled cell planeras för studiet av använt kärnbränsle från riktiga kärnkraftverk.

Materials

Name	Company	Catalog Number	Comments
Two-channel fast pyrometer	Assembled privately		Fast pyrometer. Photodiode detectors at 650 nm and 488 nm, assembled with focussing objective and fast logarithmic amplifier.
Laser TRUMPF HLD4506, TRUMPF,	TRUMPF Schramberg, Germany	HLD4506	Heating agent
CDI spectrometer	CDI	Optical Spectrograph card, 256 channels	Multi-wavelength spectro-pyrometer array
Ar+ laser	Ion Laser Technology	5500A-00	0.75 W RLS laser
Oscilloscope NICOLET	NICOLET, Madison, Wi, USA	Pro 44C Transient Digitizer	AD converter, data acquisition system
SETNAG Oxygen analyser	SETNAG, Marseille, France	JC24V-M	ZrO2 electrochemical cell for oxygen analysis in the autoclave
Blackbody source	POLYTECH CI Waldbronn, Germany	Customized	Black body source for spectro-pyrometer calibration
Standard calibration lamps	POLARON, Watford, UK	P.224c and P213c	Lamps for pyrometer and spectro-pyrometer calibration