Summary
外装材、本物の核燃料、実験を現在我々 原子格納容器材料、レーザー分光放射輝度と熱分析によって彼らの行動を勉強している間、3,000 K を超える温度に加熱します。これらの実験は実験室規模で、原子炉炉心溶融の後溶岩相の形成をシミュレートします。
Abstract
メジャーと深刻な事故で発生した 3 回原子力発電所 (Npp) スリーマイル島 (アメリカ、1979)、(旧ソ連、1986) チェルノブイリと福島 (日本 2011 年)。原因、動力学、これらの事故の結果の研究はいくつか研究所世界最後の三十年で行われてきました。このような研究活動の共通の目標は、: これらの種類両方既存および潜在的な新しい原子力発電所の事故の防止その最終的な結果の最小化最終的には、本当のリスクを完全に理解は Npp と接続します。原子力発電所炉心溶融、重度の最も一般的なタイプの小さな規模での実験室シミュレーション超ウラン元素のため、欧州委員会共同研究センターの研究所でレーザー加熱と高速輝度分光高温測定設備を使用します。冷却システムの故障の結果として原子炉で発生する事故 (SA)。このシミュレーション ツールは、プルトニウムなどマイナーなアクチニドを含む核分裂燃料サンプルの実際の核材料の迅速かつ効果的な高温測定を許可します。この点で、その能力を大量の極端な条件下での材料に関するデータを生成、現在の実験的アプローチは確かにユニーク。核燃料のいくつかの種類の溶融挙動の原子力発電所の現在と未来の概念の例の結果を提示: ウラン プルトニウム酸化物、炭化物、窒化物。高温の酸化物燃料の原子格納容器材料との相互作用の結果がまた簡潔に表示されます。
Introduction
核分裂が大規模な実質的に無尽蔵のエネルギー源として広く存在するがいくつかの安全性、セキュリティ、および保護のリスクによってまだ完全公開の受け入れは停止します。実験的アプローチを提示でこの作業の目的はこれらのリスクのいずれか (NPP) 原子力発電所で炉心溶融につながる重大な事故 (SAs) の発生に関するいくつかの基礎材料科学の質問に答える。これは深刻な影響は、人々 の健康と国の経済の両方の環境での高レベル放射性物質の放出の可能性につながります。このタイプの主要な SAs は、チェルノブイリ (1986 旧ソ連) ・福島 (日本 2011 年) スリーマイル島 (アメリカ、1979)、Npp に 3 回発生しています。したがって、原子力発電所 SAs は、いくつかの機能のかなりの研究の焦点は、包括的な世界の多くの挑戦的な現象、および (多くの場合 3,000 K を超える) 非常に高温と放射性物質の存在によって複雑に。
このシナリオでは、欧州理事会1最近の指令 eu 原子力安全に原子力発電のライフ サイクルのすべての段階で最高の優先順位を与えることが必要です。これは新しい原子力発電所の建設前に安全性評価を実施し、古い炉のための重要な安全機能強化も含まれています。
このコンテキストで制御雰囲気、レーザー加熱、高速輝度分光高温測定施設2,3,4は、欧州委員会で実装されている共同研究センター研究所超ウラン元素研究所のシミュレーションのため、小さな規模で原子力発電所炉心溶融。プルトニウムとマイナーを含む限られたサンプルのサイズ (一般的に、cm ・ 0.1 g-スケール) と高効率とリモート レーザー加熱、このアプローチ許可高速および真核物質の効果的な高温測定の特性のためアクチニドを含む核分裂燃料サンプル。この点で、その能力を大量の極端な条件下での材料に関するデータを生成、現在の実験方法一意であると世界中に認識されています。実際には、誘導加熱に基づく他の補完的な調査の技術は、急速な高温サンプル素材と封じ込め5相互に苦しむことに示されています。さらに、このようなテクニックを許可する主解析のための材料の大きい量を必要とする場合、彼らは高放射能とサンプルの限られた供給のための本物の核材料の調査の現在の方法よりもあまり適しています。
(図 1 で図式) 現在実験で α シールド グローブのボックスに含まれている制御雰囲気オートクレーブにマウントされている、サンプルを 4.5 kW CW Nd:YAG レーザーによる加熱します。
図 1:レーザー加熱と輝き分光高温測定の実験の設定です。
サンプルし制御された雰囲気下で気密容器内黒鉛 (タングステンやモリブデン) ネジで固定します。たとえば、グラファイト ネジで固定:puo2ディスク、左下隅で報告された図が示しています。放射性サンプルの場合は、船はアルファ タイト グローブ ボックス内マウントする必要があります。サンプルは 1,064 で 4.5 kW Nd:YAG レーザーによって加熱される nm。2 チャネル高速温度計は、サンプル温度と低消費電力+ Ar レーザーからの反射信号を記録するために使用されます。その場でホット サンプルの光学的性質の解析遅くマルチ チャネル分光-pyromenter を採用します。この図の拡大版を表示するのにはここをクリックしてください。
放射温度計測定、サンプル輝き Lex。これは、与えられた温度6サンプルによって放出される立体角、波長単位の表面ごと電磁放射電力密度です。それは修正プランク関数を介して試料表面温度 T にリンクされます。
分光放射率、 c1 Lλが放射電力は、 ελには = 2·h·c0 2は最初の放射定数、 c2 = h·c0/kB = 14,388 µm·K は 2 番目の放射定数、 c0は真空の光速、 hはプランク定数、およびkBボルツマンの定数。分光放射率は本当の体を放射するという事実を考慮に、特定波長で温度と同じ温度での理想的な黒体の放射力の等しい一部分だけです。したがって、0 と 1 に対応する、プランクの法則のための理想的な黒体ケースが派生したと 1 の間の値を取ります。以来、現在の仕事で温度計が試料表面に対して普通に近い設定常にελの角度依存性はないと考えられていたと「放射率」が常に通常の分光放射率 (NSE) を参照していますください。NSE は 1 と Lex絶対温度 t. に、温度計の校正手順の方程式を変換するために決定する必要があります。
試料温度検出を標準ランプに対して校正する高速温度計を用いた λ で 2,500 K まで = 655 nm と。515 間動作追加 256 チャネルの輝度分光温度計 nm、980 nm がサンプルの NSE (ελ) の研究のために雇われました。NSE の定量は、方程式 12,の3 Tとελ 2 つだけ自由なパラメタをされている熱発光スペクトルの非線形フィットを完了することによって可能です。このアプローチは、耐火材7原子力発電所に NSE が想定される通常存在するもののように許容できる正確に実証されている広いスペクトル範囲の波長に依存しない (灰色体仮説)。レーザー加熱サンプルの温度は時間の関数として正しくが、一度熱分析は結果の温度-時間曲線 (サーモグラム) で実行できます。抑揚や熱の逮捕、サーモグラムで相転移 (固相、液相、および等温相変換) に関連する情報を与えます。また、NSE を決定するために必要なことに加え、放射輝度 Lexホット サンプルによって放出されるの直接分光分析も勉強面のいくつかの光学特性の場観察研究を許可します。これは、相転移、凝縮した材料とガス相分離効果の化学反応などの高温現象を識別するための別の支援ツールを構成します。呼ばれる付加的な技術は、光信号 (RLS) 分析2, 3相転移を確認するために使用を反映されます。低消費電力 (1 W) に調整された温度計の 2 番目のチャネルを使用して行われている Ar+レーザー (λ = 488 nm)。このチャネルは、Ar+共振器から発生したレーザー光を検出し、サンプルの表面によって反映されます。一定の RLS 信号は固体表面を示し、液体試料表面の表面張力振動による溶融後ランダム振動が表示されます。
一般に、水冷炉固体燃料要素を使用して、現在、原子力発電所の最も一般的な種類所有している放射能8の封じ込めを確保するため 4 つの連続した障壁。最初の障壁は固体の核分裂生成物、揮発性のものの一部、その結晶構造とマイクロ マクロ気孔率のおかげで、燃料ペレット自体が保持できます。一般に、全体の燃料要素は、2 番目の保護段階として動作 (ジルカロイ製) 金属クラッドに配置されます。クラッドの障害発生時、3 つ目のバリアは一般的に数 cm の厚さ (プライマリ システム) は、鋼の壁により拘束された全体の原子力発電所内槽です。最後に、原子格納容器 (厚さ m コンクリート) の建物は環境へのリリースの前に最後の安全バリアです。
水冷却システムの障害発生時、原子力発電所 SA 起こることができる、過熱とメルトダウンに 。核分裂による熱のため当初は過熱です。ただし、冷却を行わない場合、過熱することができますも長い終了後も継続、核分裂生成物の核瓦礫に含まれている他の高レベル放射性種残留崩壊熱により核の連鎖反応の。一般的には、低融点化合物 (おそらく共) が燃料とクラッドの界面に形成される限り、溶けては燃料要素の中心部から開始されます。本研究の第一の目的は、かどうか実際燃料被覆システムでは、このような低融点化合物が形成され、この場合、結果の融解温度うつ病だろうを確立するので構成されます。この質問に答えるために純粋で混合燃料化合物の溶融挙動まず評価されるべき健全、したがって現在のアプローチのさらにもっと重要な目標を構成します。燃料とクラッドを一緒に溶かす、液体の質量が急速に主な容器の底に落ちるし、あれば鋼の壁と残りの水と蒸気の反応を起動します。この段階で鋼はまた燃料/クラッドとともに溶融するホット混合物。その結果、溶岩のような液体は、「真皮」と呼ばれます。このホット、高レベル放射性混合物は一次格納容器外拡散が鋼の壁を溶かし、最も外部の障壁を構成するコンクリートとも反応してしまいます。高熱と真皮内で現在の種の高反応性は水解離して水素の生産につながることができます。重い酸化または真皮 (少ない) 水和反応 (参考:スリーマイル島と福島で SAs)、蒸気と水素爆発の追加リスクがあります質量と原子力発電所構造材料。現在の実験方法は、分離とイベントの上記のシーケンスに関連する多くの複雑な物理化学的メカニズムのいくつかの実験的解析を許可します。ほかに述べられた純粋なコンポーネントの解析と燃料被覆管相互作用、いくつか高温間の相互作用など、簡略化されたシステムのメカニズムを調べることができます Pu を含む燃料と燃料とコンクリート、鋼を溶融等します。真皮層を異なる雰囲気 (不活性ガス、空気、水素または蒸気の痕跡) の存在下で学ぶことができる可能性のある SAs の包括的な理解のための重要な参照データを生成します。
現在のアプローチは、高融点の材料の実験室調査のために特に適しては、に基づいて、たとえば、ウラン炭化物や窒化物) 核燃料の他より革新的な種類の解析に成功、採用されているとジルコニウム9タンタル、ハフニウムの炭化物、金属合金、酸化カルシウム10など他の耐火物。
Protocol
1. 温度計、分光温度計校正
- 参照標準ランプ
- 認定を取得、国立標準研究所から校正標準ランプ。
注: ここで使用される両方のランプは、650 で較正された正確に PTB (Physikalisch 実生活で 2010) ドイツの標準機関のいずれかによって nm。
- 認定を取得、国立標準研究所から校正標準ランプ。
図 2:黒ソースと現在の温度計、分光温度計の校正に使用される標準的なランプ。
校正手順温度計や分光温度計の視野は与えられた入力の現在の標準光源 (黒またはランプ)、知られている温度に加熱 (および従って知られている輝きを発する) に焦点を当てた。校正式を取得するには、光源の温度の関数として温度計や分光温度計放射の探知器によって得られた電圧信号の実験プロットをフィットします。この図の拡大版を表示するのにはここをクリックしてください。
- 温度計校正
- 650 近くに温度計チャンネルのキャリブレーション nm タングステン リボンの 2 つのランプ、温度範囲は 1,100 K と 1,800 K 1,800 K と 2,500 K (図 2) と 2 番目の最初の 1 つ。
- ランプのフィラメントと針 (図 2) に温度計を合わせます。
- PTB によって提供されるキャリブレーション シートを次、公称ランプ温度温度計強度を記録します。
- 実験温度計強度を逆ランプ温度の関数としてプロットします。
注: 対数増幅器、温度計が備わっています。結果として、トレンドを線形にする必要があります、少なくとも 1,700 k. 線形温度の実験的ポイントのフィッティングが形で温度計校正式をもたらします。
方程式 2
A と B が 650 で温度計信号の変換を許可する校正定数を温度に nm。 - 反射された光信号 (RLS) 解析用プローブ レーザーの同じ波長で同じ温度計の 2 番目のチャネル (フォト ダイオード) を修正します。これは Ar+ 0.75 W、現在の設定では、cw レーザー放射 488 nm。488 で温度計の 2 番目のチャネルを修正、RLS の光学フィルターとして機能するようにするための nm。
注: RLS 分析は純粋に定性的なため、校正は不要のこの 2 番目のチャネルです。
- 放射輝度温度
- 方程式 2 Tλが、温度計で測定した放射輝度温度であることに気づきます。それはそれは理想的な黒体によって放射されるされた場合実験的輝き強度に対応する温度 (ελ = 式 1 の 1)。実際のサンプルで数式、本当の絶対温度に関連それ。
式 3。 - 近似式 1 式 3 を派生。515 間マルチ チャネル分光-温度計によって記録された輝き強度 (式 1) のスペクトル分析を通じてその実際の温度を得るために調査の材料の NSE を決定する nm と 980 nm。
- 方程式 2 Tλが、温度計で測定した放射輝度温度であることに気づきます。それはそれは理想的な黒体によって放射されるされた場合実験的輝き強度に対応する温度 (ελ = 式 1 の 1)。実際のサンプルで数式、本当の絶対温度に関連それ。
- 分光温度計校正
- 標準のランプは、次の手順 1.2.1-1.2.3 で上記と同じ手順のチャネルに対して分光温度計の 650 nm チャンネルを調整します。
- 対数アンプですが直線的である、分光温度計が装備されていないので、今回はキャリブレーションを取得するために公称ランプ温度に対して実験的強度 (ここ数で表される) の対数をプロット650 nm チャンネルの C と D の定数:
方程式 4。 - 黒体空洞は肉眼ではっきり表示する十分な発光レベルまで黒ソース (図 2) を加熱電流を増加します。その後、黒体空洞の中心に分光温度計目標に合わせます。
- 黒体の電流を同時にパソコンの画面に表示される分光温度計信号がバック グラウンド ノイズを完全にカバーするために十分な緊張レベルを増加します。信号対雑音比を最適化するために分光温度計積分時間を調整します。分光温度計の直線性の時間は、その納品時にチェックしなければなりません。分光温度計フォト ダイオードが飽和しないように注意してください。
- 黒体輻射温度を安定させます。黒体放射輝度、したがって分光温度計信号は安定してください (約 1,500 K の温度で通常 10 〜 20 分) まで待ちます。
- デバイスにまたがる波長範囲で輝度スペクトルを記録します。完全にメモリ バッファーを埋めます (256 買収)。その後、各チャネルの強度の平均値を取る。
- 650 で校正チャネルによって記録された強度を使用して、正確な黒体の温度を測定する (手順 1.4.1-1.4.2) nm。
- 黒体輻射温度が決定されるLλ、bbを使用して方程式 1 黒体放射輝度を計算します。
- 黒ソース (約 200 人) に対して分光温度計の残りのチャネルを調整します。488 間の範囲を切り取る nm と 515 nm、980 nm、1,011 ノイズを低減する nm。統合時に固有の校正 (転送) 機能を取得します。
方程式 5、
ICountsavが各分光温度計チャネルとtiによって測定される平均実験強度積分時間です。平均値をバッファーに蓄積された 256 買収に引き継ぐ。 - クロスK(λ) は温度に依存しないことを確認するために様々 な黒体の温度での手順 1.4.1-1.4.10 の分光温度計校正手順を繰り返します。
注: バック グラウンド ノイズのみを別の黒体の温度で変更ください。 - 実サンプル測定の統合時間特定実験的放射輝度スペクトルを乗じて放射輝度スペクトルを取得 (ICounts(λ)/ti) K(λ) 関数によって。
2。サンプルの実装
注意: サンプルが放射性、光学的品質の windows と光学テーブル装備アルファ タイト グローブ ボックスの全体の手順を実行します。サンプルは特に放射性 (Pu や Am など強力な γ エミッタを含む)、鉛のガウンを着用し、それをマウントしながら手袋をリードします。Β 及び γ 照射の主要な方向を識別するために放射線検出器を使用します。
- (図 1 の一番下の左の余白を参照)、グラファイト、モリブデンまたはタングステンのネジで固定するホルダーのサンプルをマウントします。
Mo や W ネジ注: は、黒鉛と比較して、機械的安定性の向上、サンプルの熱グラファイトよりもバランスのネジに影響を与えることができます彼らがを確認します。理想的なサンプルの形状は直径の少なくとも 2 mm 厚さ約 8 mm ディスクです。しかし、調整可能なネジの使用により、さまざまな形状の試料の分析、サイズも非常に小さく、不規則です。この柔軟性は、放射性の断片を検討するときに特に便利です。 - 円筒形圧力容器 (またはオートクレーブ、図 1 で図式としてを) サンプルとホルダーを配置します。船の軸に垂直にサンプルをマウントします。光学的品質の windows (通常水晶や石英) の容器を囲みます。
- 光学テーブルに容器を修正します。
- サンプルが実験中にホルダーから落下する必要がある場合にレーザ光を吸収するために圧力容器の後ろ側で光学テーブル上のグラファイト画面を修正します。
3. レーザーと温度計の配置
- レーザーの配置
- 光学テーブルのカップルは、フォーカシング ユニットを研究室に大出力レーザー光を伝える光ファイバー。
注: そうでキンクに不可逆的な損傷を引き起こす光ファイバーの形成を避けるために最大限の注意を払います。 - フォーカシング ユニットのサンプル表面とフォーカシング ユニットと試料表面との間の適切な焦点距離に必要なレーザーのスポット サイズを得るために適切なレンズを選択します。レーザーのスポット サイズは少なくとも 10 倍以上の温度計温度計測定点周辺の温度均一性を確保するために (約 3 mm2) スポットに照準を確認します。
注: この制限によりレーザーのスポット サイズはすべて特定の実験の目的に応じて調整できます。たとえば、小さなスポットは、高いレーザー パワー密度に します。したがって、それはより高い温度に到達することが可能になりますが、サンプル表面のより限られた地帯に。逆に、大きいレーザー スポットは、最大温度が低いが達成できるが、サンプルでより均一な温度分布を保証します。フォーカシング ユニットと試料表面との間の焦点距離を課しただけそれらとサンプル間のグローブ ボックス壁の存在の様々 な光学部品の処分などの幾何学的な狭窄など。 - 光学テーブルのすべて、光学部品に必要な (レーザー光学、RLS 分析、および温度計用 Ar+レーザー) をマウントします。
- オートクレーブを試料表面に赤いレーザー スポットを揃える (と、存在する場合、グローブ ボックス) ウィンドウ。レーザー スポットのサンプル面よりも小さい場合は、サンプルの中心部に、または (例えばサンプルの 2 つの異なるゾーン間のインタ フェース) の関心の特定の領域で修正します。
注: 現在の高出力レーザーも搭載低消費電力型 He-ne 赤レーザー光パスと同じ正確に従います。このパイロットのレーザー システムのアライメントをオンにします。赤色レーザーのスポット サイズは高出力赤外線ビームの実際のスポット サイズよりもわずかに異なるになります。ただし、配置手順で違いは無視できます。 - Ar+レーザーをオンにし、赤いパイロット レーザー サンプル表面上のスポットの中心に合わせます。
- 光学テーブルのカップルは、フォーカシング ユニットを研究室に大出力レーザー光を伝える光ファイバー。
- 温度計の配置
- 温度計、光学テーブルに分光温度計を見て、サンプルの軸は、できるだけ近くの便利な位置に固定試料表面に対して垂直にします。
- 大体、温度計とサンプルに向かって分光温度計をポイントします。それぞれの接眼レンズを透かして目的でサンプルを正しく参照していることを確認します。
- 正しい位置と焦点距離で温度計を細かく配置するために温度計接眼レンズに柔軟なランプを当てます。温度計ダイヤフラムのシャープなイメージはサンプル表面に投影されることを確認します。
注: 温度計と分光温度計の両方でサンプルの熱放射は客観的 (レンズ ・ コリメータ) によって収集された、ダイヤフラムを介してフォト ダイオード検出器に焦点を当てた。このダイヤフラムのイメージが、温度計の接眼レンズを通してはっきりと見えるです。現在の設定では、この場所はおよそ円形、直径 1 mm. のデバイスのキャリブレーションに影響可能性がありますので温度計客観的設定で遊んで避けてください。 - 赤いパイロット レーザー スポットと Ar+ブルー レーザーのスポットの真ん中に温度計ダイヤフラム イメージに合わせます。
- 分光温度計を細かく調整するために 3.2.3-3.2.4 の手順と同じ手順を繰り返します。
- 反射チェック
- 主にオートクレーブから来ている (明らかにホワイト ペーパー シートの助けを借りて、目で)、赤のパイロット レーザーの寄生虫反射を調べる (と、存在する場合、グローブ ボックス) windows。
注: これらの反射も発生試料表面からよく反射金属サンプルを分析する場合。そのような反射は、サンプルを照射する高出力赤外レーザーと非常に危険。 - 黒鉛画面 (吸収) 場所に寄生虫の反射が確認されています。
注: IR レーザー ビーム反射は決して人間を打つ必要がありますが、彼らはまた光学・電子部品およびグローブ ボックス部分を書き込むことができます。 または金属の実験室のツールがさらに反映できます。したがって、彼らは十分な黒鉛吸収の起源に可能な限り近いによって停止する必要があります。
- 主にオートクレーブから来ている (明らかにホワイト ペーパー シートの助けを借りて、目で)、赤のパイロット レーザーの寄生虫反射を調べる (と、存在する場合、グローブ ボックス) windows。
4. 圧力容器の充填
- 圧力容器を真空ポンプと適切なパイプを通じてガス供給システムに接続します。可能であれば、に加えて、圧力計、圧力容器に酸素濃度計を接続します。
- どのレーザー加熱実験を実行する必要がありますの下で大気 (ガスまたはガスの混合物) を選択します。
注: さまざまな圧力 (例えば、相転移に対する圧力効果を研究するため) オートクレーブ内部で設定できます。ただし、標準的な実験設定ガス圧力 0.2 0.3 MPa (大気圧) に関して可能な限りサンプル気化現象を減らすために。現在の実験のほとんどは、レーザー加熱実験を通して最初のサンプル構成を維持するために不活性雰囲気 (高圧アルゴン) の下で実行されます。ただし、特別研究 (加圧、CO ・ CO2混合物など) を酸化・還元 (Ar + H2) 雰囲気は、あまりにも採用することができます。
5. 取得システムのセットアップ
- 2 つの温度計チャネルを接続 (488 RLS と 650 nm 温度解析の nm) オシロ スコープ アナログ ・ デジタル (AD) 変換器として機能します。
- 分光温度計の 5.1 のステップを繰り返します。
注: チャネルの大きい数、による分光温度計は独自取得ユニット搭載します。これは、オシロ スコープから来る信号を外部からトリガーできます。 - レーザ ポテンショメータを温度計として同じオシロ スコープに接続します。オシロ スコープは、少なくとも 3 つの入力プラグであることを確認します。それ以外の場合、追加のデバイスを接続し、同期させます。
- 温度計の実験的データ正しくかつ完全記録できるような方法でオシロ スコープ パラメーター (取得ウィンドウ振幅、オフセット、および抜本的な期間) を設定します。オシロ スコープ画面にデータを正しく記録し、各実験後に保存を確認します。
- 集録システム全体における適切なトリガーを設定します。たとえば、トリガー レーザー ポテンショメータからの信号サンプルに送信され、オシロ スコープ ソフトウェアの助けを借りて、設定の最初の高出力パルスの発症に対応する特定のしきい値のトレスパス時オシロ スコープです。
- 確認、オシロ スコープのトリガー、それレーザー ポテンショメータと 2 つの温度計のチャネルから来る信号を記録し始め分光温度計で集録をトリガー信号を送ります。
- オシロ スコープを PC に接続します。直接パソコンの画面上の温度対時間曲線 (サーモグラム) として直接記録された強度をプロットできます、ソフトウェア校正式 2、3 と 4 を挿入します。
6. レーザー加熱ショット
- レーザー加熱プログラムを設定します。可能であれば、レーザーに接続されている PC から直接それを行います。
- 2,500 K を超えて溶融耐火材料、レーザー プログラムの初めに予備加熱の段階を設定します。これは、10 に 30 を永続的な低速加熱ステージで構成されています s、サンプル、低レーザー パワー密度 (約 50 W cm-2) で加熱中に、温度は 1,500 と 2,000 k. 間の一定レベルで安定するまで
注: 予熱段階は簡単にクラックや部屋の温度から始まって 2,500 K 以上に直接発射された場合にサンプルを破壊する応力を低減します。さらに、試料表面から可能な限り不純物を取り除くことができます。レーザー溶融実験、最善のアプローチは直接経験に基づくとした. - 予熱段階後加熱サンプルの融点をはるかに越えていくつかのより高い力レーザー ショットのシーケンスを設定します。3-4 ショット、その後サンプルを室温に冷却できるのサイクルを定義します。さらにショットに進む前にサンプルの条件を確認します。
注: サンプルする必要がありますできませんあまりにも強烈な熱応力を避けるために 2 つのショットの間に室温に冷却します。必要な電力は、レーザー スポットおよび調査材料によって異なります。通常、UO2のような耐火性酸化物、電力密度は約 500 W cm-2数百 ms の材料の表面を溶かすため十分です。 - パルス長観測熱逮捕温可能な依存性をチェックするために ms の数十 ~ 数秒の連続レーザのパルスの持続時間 (とそれぞれ電力密度) を変えます。このように、加熱/冷却サイクル中に熱力学の平衡で相転移が発生するかどうかを確認します。
注: 熱力学の平衡条件だろうと保障されるない短いパルス、液体の質量はもはやまま保管するので、長いパルスを避ける必要がありますが毛管現象によってサンプル表面力は、転ぶことでサンプルを破損するしまうと封じ込め (ホルダーとオートクレーブ)。 - レーザー加熱実験中にレーザ放射を停止するコーティングの保護 windows によって主要な実験室から分離コントロール ルームに滞在します。
注: レーザー ショット中に実験者の存在が必要な主な研究室では、保護眼鏡を着用することが不可欠です。 - 黒鉛吸収でレーザービームを撮影してセットアップ プログラムが正しく動作することを確認します。またステップ 5.5 に配置されたトリガー システムの機能が正しいことを確認するのにこのテストを使用します。
- すべてのチェックが成功した場合赤いパイロット レーザーを非アクティブにして高出力のビームに切り替えます。
- すべての安全スイッチを解除し、サンプルでレーザー照射プログラムを開始します。
- (予熱段階通常プラス 3 つまたは 4 つのハイパワー パルス) レーザー加熱と冷却のサイクルの終わりには、完全にまたは部分的に溶けた、焼入れ、壊れたままであるかどうかを示す、サンプル等の外観を確認します。
- サンプルがまだそのままの場合それにいくつかのレーザー加熱サイクルを繰り返し、結果の再現性を確認します。
注: 成功した場合、同じサンプルの 40 以上のショットを繰り返しできます。このような大規模なデータセットを扱うことができる、段階の多収平均値遷移ポイント測定の不確かさの音の統計解析でサポートされています。
7。データ分析
- サーモグラムの質的分析
- 品質と、温度計によって記録された実験サーモグラム (レーザー ショットごとに 1 つ) の機能を確認します。到達最高温度が十分に高く、凝固に対応する熱の逮捕は、サーモグラムの冷却部分に表示されるを確認します。
注: 同様の熱逮捕は、通常暖房の側面にほとんど目に見える高速レーザー加熱融解エンタルピーよりより多くのエネルギーを提供し、熱力学の平衡条件は大抵ない実験11のこの部分で実現. - 最高温度が低すぎるなら、高出力パルス レーザー加熱サイクルを繰り返します。
- サーモグラムは、あまりにも不規則なまたは異常な場合は新しいサンプルのレーザー加熱/冷却サイクルを繰り返します (など明らかなサンプルの冷暖房システムは、レーザー パルスを従っていない)、どちらの場合も、サンプルおそらく壊した、ひび、または気化の実験では。
- 品質と、温度計によって記録された実験サーモグラム (レーザー ショットごとに 1 つ) の機能を確認します。到達最高温度が十分に高く、凝固に対応する熱の逮捕は、サーモグラムの冷却部分に表示されるを確認します。
- 放射解析
- 実サンプル温度サーモグラムを得るために確立、分光温度計データの助けを借りてサンプルの NSE。
- 1.4.11 の手順で説明したように、raw 分光温度計データを放射輝度スペクトルに変換します。
- 老舗温度ポイントT *が調査システムに (例えば参照共晶点 [Ref. ZrC C]) が存在する、現在の実験で測定し、スペクトルを得る NSE 本当の体から直接輝きLλ、rb測定に対応する熱逮捕。実際の温度を知ることT *熱の逮捕が発生する放射輝度Lλ、rb方程式 1 を計算します。この場合、その定義から直接放射率を取得します。
方程式 9。 - 確立された温度ポイントが利用できない場合、スペクトル放射輝度Lλ、rb、式 1 で無料のパラメーターとして NSE ελおよび温度Tを撮影に合います。その後、全体のスペクトルに合う最高の値として放射率と温度を取得します。
注: この手順は灰色ボディ仮定が有効な (すなわち、放射率がこの作品で調査した資料で、波長に依存しない場合) 場合数値正確です。そうでなければ、さらに放射率の波長依存性の仮定は、文献データの助けを借りて、 λにε λのパラメーター依存性を推定するために必要です。 - 一度ελを決定すると、650 でその値の乗算圧力容器の光透過率によって nm (と、存在する場合、グローブ ボックス) 650 nm (ウィンドウ サプライヤーによって提供される) で代替ウィンドウ式 3 で。これで、温度計の測定値から実際の温度サーモグラムを取得します。
- フェーズ遷移の調査
- 識別段階どの熱逮捕や語形変化の温度として移行ポイントが実際の温度サーモグラムの冷却の側面で発生します。
- 耐火材料、融点のよく確立された (例えばモリブデン、タングステン、ZrC、または UO2) が NSE 値の最初のレーザー加熱実験を実行します。これは、メソッドの精度の良い機能のサウンド テストを提供します。
注: 解析可能な抑揚、サーモグラム、フランクは暖房上の任意の非平衡現象の非常に不確かな解釈の結果をすることができる場合から残す。 - 同時に表示され、実際の温度サーモグラム RLS 信号を比較します。振動や抑揚がそれに対応して表示されます、RLS の助けを借りて、試料表面に新しいフェーズの発症を識別します。
- 同じ相転移に関連した最終的な NSE 変更で、温度計によって記録された相転移温度を比較します。
8. 回収
- オートクレーブからの圧力を解放し、大気圧を安定させます。
- オートクレーブを開き、落ちている可能性の断片と同様に溶融され、凍結サンプルを削除します。おそらく後溶融材料解析のこれらの部品を使用します。
- 慎重に、オートクレーブをきれいな組織とエタノールの助けを借りて、特に光学窓。
- サンプルと適切な容器の断片を収集します。した高レベル放射性サンプルとグローブ ボックスの作業、鉛箱内コンテナーを配置します。
Representative Results
図 3 さまざまな酸化レベルを二酸化ウランにサーモグラム実際の温度が表示されます (UO2 + x 0 < x < 0.21)2。二酸化ウランは、現在 Npp の最も一般的な燃料の重要なコンポーネントです。通常、オフ-通常リアクター条件12酸素ハイパー化学量論の様々 なレベルにその酸化が発生します。現在のメソッドでことを示した、融解・凝固点の劇的な減少で UO2酸化させる可能性がある 700 k までこの場合、高温で高い非一致の蒸発を抑制するためにかなり高い不活性ガス圧 (10 MPa 時彼) の下で実施される実験しなければならなかった。
図 3:サーモグラムは、( 2) 後レーザー加熱の化学量論的 hyperstoichiometric 二酸化ウラン サンプルで測定されます。
二重パルス レーザーの例のプロファイルは、グラフに表示されます。サーモグラムは UO2 + xの楽曲に対して記録されます。U O システムで明らかに融解・凍結温度と凝固動態進化サンプル構成に応じて、さまざまな機能と大きく異なる温度で凝固逮捕が発生します。この図の拡大版を表示するのにはここをクリックしてください。
温度計 (直線) と分光温度計サーモグラム (0.3 MPa で圧縮空気) 酸化性雰囲気下で加熱されたプルトニウム二酸化サンプル レーザーに関する記録を図 4 に示します。また、:puo2重要な核燃料コンポーネントです。同じ図に異なる温度で分光温度計 2 放射輝度スペクトルは曲線によって近似実験データと対応するTとελの値とともに、くぼみにも表示されます。本研究のおかげで:puo2融解凍結温度は 3,017 K ± 28 K, 300 K 以上より高いより伝統的な加熱方法によって示される以前に再評価されました。これらのメソッドには、確かにサンプルとコンテインメントでは、主にリモート加熱手法と解決されている問題豊富な高温の相互作用によって影響を受ける結果が得られました。
図 4:サーモグラムは、融点を超えて加熱プルトニウム二酸化サンプル レーザーで測定されます。
メインのグラフ: 黒い実線と完全な黒の円高速温度計と多波長分光-温度計、それぞれ酸化雰囲気下での:puo2サンプルの記録サーモグラムを表します。白い円は、プランクの放射輝度法12の実験的輝度データを適合させて得られる分光放射率の値を表します。2 つのインセット例スペクトル記録 (黒丸) とそれぞれ灰色ボディ仮定内液と凍結:puo2、(赤実線) を装備しました。これらのプロットに輝きLλは、簡潔にするために最初放射定数c1に正規化されます。主なサーモグラムは、定数平均放射率は 0.83 を使用して得られました。この図の拡大版を表示するのにはここをクリックしてください。
図 5 は、UO2と異なる雰囲気で ZrO2の混合物に対してレーザー加熱パルスのシリーズを示しています。このテストは、原子力発電所の偶発的な温度遠足の場合生成される条件の代表です。アルゴンで実験を行った場合、融解・凝固点は以上の連続ショットも再現性のある温度で発生します。その一方で、レーザー加熱サイクルは、圧縮空気で実行されて場合、融解・凝固温度はレーザー ショット以上減少します。これは後者のケースでは、ことを示していますサンプルますますレーザー加熱治療中に酸化されます。また、混合 UO2- ZrO2酸化物の場合融点うつ病にハイパー化学量論の酸素条件で発生します。
図 5:サーモグラムは、高圧のアルゴンガスと空気の混合 UO2- ZrO2サンプルを測定しました。
アルゴン (黒サーモグラム) で実験を行った場合、融解・凝固点は以上の連続ショットも再現性のある温度で発生します。一方、レーザー加熱サイクルが圧縮空気 (緑サーモグラム) で実行される場合、融解・凝固温度はレーザー ショット以上減少します。この図の拡大版を表示するのにはここをクリックしてください。
それ以上の例はかかわる二ウラン炭化物材料の別の種類です。これは、核燃料、高温での潜在的作業とメルトダウン事故のリスクが大幅に削減の代替概念の可能な材料として想定されています。現在アプローチ14初めての大過剰の炭素 (名目上 UC2.8) を含む新しい組成を調べた。この場合、UC2- C 共晶温度、27,37 K ± 20 K する確立は 2,050 K ± 20 k. で固定、立方晶-正方晶 (における α → β) 固体転移と共に輝き参照として使用されました。カーボン豊富な化合物の NSE は 650 で 0.7 までの増加を測定した nm、 ελ = 0.53値の共晶組成領域の限界で純粋なウランを二炭化物の設立されたに対し。この増加は過剰炭素の相照らして分析され、液相線温度 (3,220 ± 50 K の UC2.8) の決定に使用されます。また立方晶-正方晶遷移で培った高速固体の拡散による共晶ラメラの明らかな兆候が認められなかったの室温に冷却した後。表面 C/UC2 x共晶組成物続くことができる質的に、しかし一貫して、冷却過程で記録された輝度スペクトルの助けを借りて、図 6 に示すように、a と b。興味深いことに、現在の NSE の分析は、外部液体表面液体相における二ウラン炭化物のほぼ完全に立てられた、一方それを得た凍結時に demixed の炭素で豊かに急速に、示した。Demixed 炭素さらに冷却中に内側のバルクへ迅速に移行するように見えた。における α → β 転移におけるウラン二炭化物は再び外部面のほぼすべてをカバーしています。超高温材料挙動の詳細についてはこれらのすべては、炉心内の制御不能な温度上昇の場合化合物のこのタイプの分析に不可欠です。彼らは、彼らはほとんど他の実験技術を利用できることに対し輝度分光分析のみに基づいて推定しました。
図 6:高圧アルゴン14UC2.8サンプルのサーモグラムと放射輝度スペクトルを測定しました。
UC2.8サンプル) サーモグラムの冷却ステージを記録しました。完全な円は、分光温度計によって記録された輝度スペクトルを時間ポイントを特定します。異なる温度での放射輝度スペクトル b) 4 つの例を記録しました。それらの 1 つは他の 3 つは、図 5 a に表示される熱の逮捕に対応しながら液体 UC2.8に記録されました。この図の拡大版を表示するのにはここをクリックしてください。
Discussion
ここで示したレーザ加熱放射分光法は、耐火材15, 16の非常に高温で融解現象の調査のための革新的で効果的な方法として認識されます。ここで示した結果の例で示すように、そのリモートとほぼコンテナー以下の性質のおかげでそれは放射性核物質の実験的研究と、Npp のコアのメルトダウン事故のシミュレーションに特に適しています。
評価実験データは、現在のメソッドで取得、1 つは間違いない、相転移実験ポイントが正しく割り当てについて注意深いべきです。実際には、非常に高温で材料の速度は非常に高速にすることができます、非合同気化、偏析、化合物の解離など、いくつかのコントロール困難な現象が発生します。(誘導炉) のようなより伝統的な加熱方法との比較を示して、このような現象の発生の可能性は高速加熱・冷却現在のような技術の使用を正当化します。その一方で、現在の加熱条件下で熱力学の平衡条件の効果的な安定について疑問が生じることがあります。手順」で説明したように、熱サイクルの高速レーザ加熱部分の間にそのような条件を保証できません。しかし、熱力学の平衡条件は確かに冷却の段階で生産されています。この文の現在の実験をシミュレートするコンピュータ コードの助けを借りて検証し、平衡に近い質量と局所位相遷移11存在下で熱拡散に基づきます。それにもかかわらず、条件チェックすべきクロス-実験的に、通常よく評価測定による熱力学的平衡相遷移温度参照として取ることができる化合物です。これは W、Mo (1990年17,18,19の国際温度目盛の二次基準温度として推奨)、UO2の融解・凝固点と現在の仕事で実現しました。ZrC C 共9。このような参照点を測定も精度と解析方法の不確実性を評価するために必要です。
与えられた極端な条件とレーザー加熱実験における現象、正確な不確かさ解析は生成データのユーザビリティの重要です。測定に成功キャンペーンの現在のフェーズ遷移の温度データに影響を与える累積的な不確実性は 2 標準偏差カバレッジ率 (95% の信頼度で、絶対温度の ± 1% になるべきであります。このような不確実性のバンドは、たとえば、非合同気化が変更実際のサンプル組成制御できない方法で、実験中に複雑な材料の大きいことができます。このような不確実性は、校正手順、NSE 測定、サンプルの安定性 (すなわち、再現性の実験的相転移温度の連続レーザー ショット以上) などによるエラー アカウントに入れなければなりません。融点/凝固点の:puo2の不確実性分析の例は、表 1 で報告されます。様々 な不確実性の貢献は、独立とエラー伝搬法3に従って考えることが。
表 1:融点/凝固点の:puo2の不確実性分析の例 (参照13).
意味と c2の値は、式 1 のコメントで概要のセクションで報告されます。Δελをここでελの灰色ボディ仮定内実験的放射輝度スペクトルを適合させて得られる平均実験値の周りの 2 つの標準偏差のために立っています。Δ Tcとδ Tdは、それぞれ平均標準ランプ推定温度曲線と平均実験的凝固温度値の周りの 2 つの標準偏差を表します。
いくつかの改善は、現在実験的に可能です。特に、複雑な配管系の質量分析計による圧力容器を接続できるようになります検出、少なくとも質的に、ホット マテリアルによって解放蒸気プルームの種の。また、熱カメラの実装は可能な不均一性と分離効果を検出するためにホット サンプル表面上二次元温度分布研究の予見は。最後に、現在の機器を中心に構築安全システムの改善が予想されています。実際には、ここで使用される現在のプレキシ ガラスのグローブ ボックスは、ウランなど α 放射を効果的にブロックするという事実のおかげで、超ウラン元素の高い放射性物質の研究に適しています。しかし、このシールドは実際照射済核燃料に含まれる核種のような強い γ 排出者の調査のために十分安全ではありません。実際 Npp から使用済み核燃料の研究リード壁セルを含む新しい施設が見込まれます。
Disclosures
著者が明らかに何もありません。
Acknowledgments
著者は、その制度的な研究プログラムの下で本研究を資金調達のため欧州委員会にお世話になった。さらに、本研究の一部は、EC 6回を通じて資金だった F 橋プロジェクトと 7th FP 優しくて安全な下のプロジェクトの下のフレームワーク プログラム。
Materials
Name | Company | Catalog Number | Comments |
Two-channel fast pyrometer | Assembled privately | Fast pyrometer. Photodiode detectors at 650 nm and 488 nm, assembled with focussing objective and fast logarithmic amplifier. | |
Laser TRUMPF HLD4506, TRUMPF, | TRUMPF Schramberg, Germany | HLD4506 | Heating agent |
CDI spectrometer | CDI | Optical Spectrograph card, 256 channels | Multi-wavelength spectro-pyrometer array |
Ar+ laser | Ion Laser Technology | 5500A-00 | 0.75 W RLS laser |
Oscilloscope NICOLET | NICOLET, Madison, Wi, USA | Pro 44C Transient Digitizer | AD converter, data acquisition system |
SETNAG Oxygen analyser | SETNAG, Marseille, France | JC24V-M | ZrO2 electrochemical cell for oxygen analysis in the autoclave |
Blackbody source | POLYTECH CI Waldbronn, Germany | Customized | Black body source for spectro-pyrometer calibration |
Standard calibration lamps | POLARON, Watford, UK | P.224c and P213c | Lamps for pyrometer and spectro-pyrometer calibration |
References
- Council Directive 2009/71/Euratom of 25 June 2009 establishing a Community framework for the nuclear safety of nuclear installations. , Available from: http://eur-lex.europa.eu/legal-content/EN/TXT/?qid=1412848109512&uri=CELEX%3A32009L0071 (2009).
- Manara, D., Ronchi, C., Sheindlin, M., Lewis, M., Brykin, M. Melting of stoichiometric and hyperstoichiometric uranium dioxide. J. Nucl. Mater. 342, 148-163 (2005).
- Manara, D., Sheindlin, M., Heinz, W., Ronchi, C. New techniques for high-temperature melting measurements in volatile refractory materials via laser surface heating. Review of Scientific Instruments. 79, 113901-113908 (2008).
- De Bruycker, F., et al. Reassessing the melting temperature of PuO2. Materials Today. 13, 52-55 (2010).
- Kato, M., et al. Solidus and liquidus temperatures in the UO2-PuO2 system. J. Nucl. Mater. 373, 237-245 (2008).
- DeWitt, D. P., Richmond, J. C. Thermal radiative properties of materials. Theory and practice of radiation thermometry. DeWitt, D. P., Nutter, G. D. , Wiley. New York. (1988).
- Neuer, G., Fiessler, L., Groll, M., Schreiber, E. Critical analysis of the different methods of multiwavelength pyrometry. Temperature: its measurement and control in science and industry, vol. 6. Schooley, J. F. , AIP. New York. 787-789 (1992).
- Jacquemain, D., et al. Nuclear Power Reactor Core Melt Accidents. State of Knowledge. , EDP Science. ISBN: 978-2-7598-1835-8 1835-1838 (2015).
- Manara, D., et al. The ZrC-C eutectic structure and melting behaviour: A high-temperature radiance spectroscopy study. J. Eur. Ceram. Soc. 33, 1349-1361 (2013).
- Manara, D., et al. On the melting behaviour of calcium monoxide under different atmospheres: A laser heating study. J. Eur. Ceram. Soc. 34, 1623-1636 (2014).
- Welland, M. J., Thompson, W. T., Lewis, B. J., Manara, D. Computer simulations of non-congruent melting of hyperstoichiometric uranium dioxide. J. Nucl. Mater. 385, 358-363 (2009).
- Olander, D. Nuclear Fuels- Present and future. J. Nucl. Mater. 389, 1-22 (2009).
- De Bruycker, F., et al. The melting behaviour of plutonium dioxide: A laser-heating study. J. Nucl. Mater. 416, 166-172 (2011).
- Manara, D., Boboridis, K., Morel, S., De Bruycker, F. The UC2-x - Carbon eutectic: A laser heating study. J. Nucl. Mater. 466, 393-401 (2015).
- Barrachin, M., Chevalier, P. Y., Cheynet, B., Fischer, E. New modelling of the U-O-Zr phase diagram in the hyper-stoichiometric region and consequences for the fuel rod liquefaction in oxidising conditions. J. Nucl. Mater. 375, 397-409 (2008).
- Guéneau, C., Chartier, A., Van Brutzel, L. Thermodynamic and thermophysical properties of the actinide oxides. Comp Nucl Mater. 2, 21-59 (2012).
- Preston-Thomas, H. The International Temperature Scale of 1991 (ITS-90). Metrologia. 27, 3-10 (1990).
- Preston-Thomas, H. Erratum: The International Temperature Scale of 1990 (ITS-90). Metrologia. 27, 107 (1990).
- Bedford, R. E., Bonnier, G., Maas, H., Pavese, F. Recommended values of temperature on the International Temperature Scale of 1990 for a selected set of secondary reference points. Metrologia. 33, 133-154 (1996).