Abstract
我们提出了一个可视化的激光诱导，超快分子转动波包动力学的方法。我们已经开发，其中迄今-不切实际摄像机角度实现一个新的2维库仑爆炸成像设置。在我们的成像技术，双原子分子照射具有圆偏振光强激光脉冲。喷射的原子的离子垂直地加速到激光传播。卧在激光偏振面的离子通过使用机械狭缝的选择并具有高通量成像的，二维探测器平行安装的偏振平面。因为圆极化（各向同性）库仑爆炸脉冲时，被排出的离子的观察角度分布直接对应于平方旋转波函数在所述脉冲照射的时间。创建分子旋转的实时电影，本成像技术是用飞秒泵浦 - 探测O组合ptical设置在该泵脉冲创建单向旋转分子合奏。由于高图像可以通过我们的检测系统，所述泵 - 探针实验条件可以容易地通过监测实时快照优化。其结果是，观察到的电影的质量是足够高的可视化的运动的详细波性质。我们也注意到，本技术可以在现有的标准离子成像设置来实现，提供用于分子系统的新相机角度或视点而不需要大量修改。
Introduction
为更深入地了解和更好地利用分子的动态性质，有必要清楚地可视化的兴趣的分子运动。时间分辨库仑爆炸成像是强大的方法来达到这个目的1，2，3中的一个。在这种方法中，感兴趣的分子动力学由泵超短激光场开始，并且然后由一个时间延迟的探测脉冲探测。当探头照射下，分子被电离乘法和分成由于库仑斥力碎片离子。喷射的离子的空间分布是在探头照射的分子结构和空间取向的量度。测量扫描泵浦 - 探测延迟时间的序列导致创建一个分子的电影。值得注意的是，对于最简单的情况 - 双原子分子 - 所喷射的离子的角分布直接反映了分子轴分布（ 即平方转动波函数）。
对于泵的过程，在使用超短激光场分子运动的相干控制最近的进展已经导致建立高度控制的旋转波包4，5。此外，旋转方向可以积极地通过使用偏振控制的激光字段6，7，8来控制。因此，已经期望分子的旋转，包括波性质的详细的图片，可以当库仑爆炸成像技术与这种泵过程9，10，11，12，13结合可视化。然而，我们的一些次遇到与现有成像方法相关联，如下所述试验的困难。本文的目的是提出克服这些困难，创造分子转动波包的高品质电影的新方式。分子旋转的第一个实验电影本的方法拍摄，它的物理意义以来，我们在以前的文章11作了介绍。发展的背景下，本成像技术的详细的理论方面中，并且与其他现有技术的比较将在即将纸张进行说明。在这里，我们将主要集中在该过程的实际和技术方面，包括典型的泵浦 - 探测光学装置的组合和新的成像装置。如前面的纸，将目标系统单向地旋转氮分子11。
的主要实验难度现有的成像设置， 如图1示意性示出，具有与检测器的位置，或者相机角度做。因为旋转轴与激光感生分子旋转激光传播轴6，7，8一致，这是不实际的沿着旋转轴线安装的检测器。当安装了检测器，以避免激光照射，摄像机角对应于旋转的侧面观察。在这种情况下，这是不可能重建从预计（2D）离子图像14分子的原始方向。三维成像检测器14，15，16，17，18，19，与该到达时间顶端检测器和离子IMPAC吨的位置可以测量的，提供了一个独特的方式来直接观察分子旋转使用库仑爆炸成像10,12。然而，每激光照射可接受离子计数是在3D检测器低（典型地<10离子），这意味着它是难以建立一个长的电影具有高图像质量14分子运动。检测器（通常纳秒）的死区时间也影响图像分辨率和成像效率。它也不是一件简单的工作通过监测实时离子图像与<〜1kHz的激光重复率，使一个很好泵浦 - 探测光束重叠。尽管几个组已经观察到使用3D技术的旋转波包，该空间信息是有限的和/或直接和波性质的详细可视化，包括复杂的节点的结构，没有实现10,12。
的精髓新的成像技术是使用图1中的“新摄像机角度”的。在这种配置，避免了激光光束照射的检测器，而2D检测器平行于旋转平面，从而从旋转轴方向观察。狭缝只允许在转动平面内的离子（激光脉冲的偏振面），以向一个图像。二维检测器，其提供了比一个三维检测器的更高的计数率（通常为〜100离子），都可以使用。电子设备的设置比在三维检测的情况下更简单，而测量效率更高。耗时数学重建，如阿贝尔变换14，也没有必要提取角度信息。这些特征导致测量系统的容易的优化和生产高品质的电影。一个标准的2D / 3D带电粒子成像装置可以容易地修改本设置无覆盖UT斯达康使用昂贵的设备。
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Protocol
注：通过这个协议，我们清楚我们真正的所作所为制定了本办法。确切的参数，包括腔室和光学装置的设计和尺寸和类型的零件，并不总是必不可少本系统适用于读者的装置。的程序的本质将给出在每个步骤中的注释。
1. 2D-切片成像装置的构成
注：在本步骤中，所有市售的部件和设备，诸如真空泵和检测器，是根据制造商的说明或用户手册安装。
- 在典型的2D / 3D离子成像装置14中 ，设计的结构和建立具有足够的空间来容纳一个脉冲阀，分子束分离器，离子光学英寸（100毫米环的具有50毫米的叠差动泵送真空室孔），离轴离子成像单元（APulsed推斥电极和通过荧光屏备份微通道板）的叠层，和离子的飞行管（>200毫米漂移区）。
- 附加脉冲阀使用四个螺纹讯息（15厘米，Φ12毫米），其上的分区螺栓孔是同心的腔室中的腔室分隔。直接在使用保持板的喷嘴的前方安装分子束分离器到腔室分区。
注意：在离子成像装置的结构，这是至关重要的是，分子束轴线与激光束的轴线相交于离子光学器件的轴。为了实现这一点，这是方便的定义分子束轴作为源室轴线。步骤1.2是用于此目的。此外，该蛋白质分离器的孔应在与阀的喷嘴线，确保分子束的中心可通过蛋白质分离器输入差动泵送阶段。同样重要的是要考虑的脉冲阀的重量;因此，足够厚螺纹柱必须用于将脉冲阀连接到分隔壁。维持，以避免气体和截取干扰20的反射效果的喷嘴与分隔间15厘米的距离。 - 安装离子光学给差动泵送室的最后阶段，如在典型的离子成像设置21。
注意：此步骤是如下进行：在螺纹安装支柱被拧到室分区。在岗位，离子光学一叠锁定到位坚果。因为对于职位螺栓孔是同心的腔室，离子光学器件的轴线与该分子束重合。 - 通过用孔和一个窗口放置真空凸缘之间的P16 O型环安装在光学玻璃（厚度为1毫米，直径为25毫米，熔融二氧化硅），从而激光脉冲可以相交的分子束。
注意：通过这些窗口，激光脉冲可以在middl在第一和第二离子电极和电子相交离子光学器件的轴。 - 构造一个离轴离子成像单元（ 图2）。
注：在本步骤中，参考图2来验证单元的三维布置。所有的电极部件（离子检测器和推斥）被安装到100mm的基板带PEEK螺栓，而其他部件安装用不锈钢螺栓。的本质是安装在离子漂移区域的2D成像检测器，使得它的检测器表面平行于离子光学轴线和垂直于激光传播轴。当然，要在高电压下使用的所有部分应该是电绝缘的。我们建议，离子光学（飞行）轴和检测器表面之间的距离是几个毫米（在目前的情况下，5毫米）的。具有较长的距离，这将需要更多的时间来将离子推向检测器，和一个较短的距离，可能会导致在MCP秒之间放电urface和脉冲排斥。- 观察狭缝刀片（100毫米长），用光学显微镜（〜30X）和/或光学比较器的边缘，并确认不存在凹痕或划痕大于30μm的位于所述狭缝刀片的边缘。
注：该狭缝刀片应安装在平行的，并且没有压痕和损伤是可接受的。从并行的偏差导致离子检测的不均匀性。叶片的缺陷降低的观察图像（见讨论部分）。 - 用小的安装爪，连接狭缝刀片狭缝刀片架，它由一对122.4用弹簧连接毫米铝板的，如在一个晒衣夹。同时插入一个锥形铝棒进入“衣夹”。
注：该狭缝刀片安装在衣夹的旋钮侧（努力点）。当一个削尖的铅笔状的锥形铝棒插入克罗的夹持侧（动作点）thespin，狭缝宽度变随着锥形杆的深度插入大（参见图2B）。步骤1.5.2-1.5.4对于狭缝的结构，其宽度可在成像测量期间调整。如果不需要调整宽度，只需安装狭缝刀约10厘米的使用合适的安装配件金属爪探测器的离子束的上游并转到步骤1.5.5。 - 锥形铝棒附着到直线运动的真空馈通（微米/基于波纹管，ICF70大小）和该狭缝保持器和底座安装到穿通线的真空侧平面。
- 安装上述结构到一个ICF70真空端口是垂直既探测器轴线和到离子飞行轴狭缝部。
注意：位置是约10厘米的所述检测器的中心处的离子束的上游。 - 设置狭缝宽度以使用千分尺1±0.1毫米。
注意：例如，使用1毫米的缝隙为的50-毫米牛顿球体（离子云）对应于2％的切片，这是在比标准切片技术22的分辨率更高。狭缝宽度决定切片分辨率;然而，更小的宽度导致较弱的信号。 - 安装矩形（115毫米×160毫米×3毫米），不锈钢板的脉冲推斥电极，如在图2中 。
注：脉冲推斥应平行于检测器，以确保它们之间的脉冲电场的均匀性。 - 安装由通过荧光屏备份微通道板的堆叠的一个位置敏感离子检测器，使得它平行于脉冲推斥;遵循标准的安装步骤14，23。
- 用铜垫片荧光屏的背面安装法兰安装真空视口。
- 观察狭缝刀片（100毫米长），用光学显微镜（〜30X）和/或光学比较器的边缘，并确认不存在凹痕或划痕大于30μm的位于所述狭缝刀片的边缘。
- 电线离子光学高电压电源和DETE的部分构造函数（脉冲排斥，微通道板和荧光屏），以脉冲高压电源（〜50 ns上升/下降时间）通过电流穿通。
注：应注意，以确保任何电缆不通过视口中断荧光屏的观察。 - 脉冲阀连接到气体入口（3％的N 2气在他; 3MPa的总压力）与一个不锈钢管，并具有一对涂覆的铜导线的阀控制器。
注：两个连接通过真空馈通。 - 打开真空泵上，并设置在成像检测器室低于10 -4 Pa的压力，即使当脉冲阀处于操作。
注：较高的压力可能会导致高电压电极和检测器的损坏。当压力较高时，需要更大的泵或阀的重复率的降低。使用本室和脉冲阀，氮分子束与rotati6 K下Onal地区温度可以生成11。在该旋转下，分子的99％以上是在J≤2状态（J是转动量子数）。
2.一个泵 - 探针光学安装施工
注意：对于这个步骤，参见图3来理解和如何下列步骤进行。这一步骤的目的是为了从商业的Ti创建三个共线飞秒的脉冲：用于泵浦-探测实验11蓝宝石激光放大器。第一脉冲是分子取向（线性偏振的820nm的中心波长，峰值强度<30 TW /厘米2），第二次是为方向控制（第一个的延迟复制品，除了线性偏振+45从第一脉冲的偏振轴°倾斜），而第三个是库仑爆炸成像探针（圆偏振光，407纳米，1 00 FS，600 TW /厘米2）。贯穿本步骤中，所有市售的部件和设备，诸如偏振检查和光学阶段，根据制造商的指示或用户的手册中安装和使用。
注：在本步骤中，所有的光学元件是按照光学实验的标准程序和制造商的光学系统引导安装和使用。所有使用的车削和分色镜是为了避免在在光路中的多次反射激光的功率损耗的电介质多层膜反射镜。有些使用的光学和晶体显示在这篇文章的材料清单。
- 转飞秒激光（钛蓝宝石放大器）系统上，并获得超过150毫焦/脉冲，一个〜35飞秒持续时间的激光输出，一个820纳米的中心波长，和一个500赫兹的重复率。
- 制备探针（成像）脉冲的光路EF“> 10，11，12。
- 在820纳米的光路安装一个非线性晶体（BBO，I型，0.2毫米厚，29.2°，对于第二谐波产生的820纳米的光的），得到的第二谐波（> 0.2兆焦耳）基本820-nm激光输出。它是由二向色反射镜反射，并从根本上820纳米的光分离之后使用生成的第二谐波（407纳米的光）作为探针脉冲。
- 构造的光路，如在图3中所示的蓝线。使用波束转向镜座，对准这束通过安装在步骤1.4两个窗口的中心。
注：关键部件包括一个衰减器（半波片和偏振器的组合）的，对延迟扫描电动线性阶段，以及用于偏振调谐波片。
- 制备的光路的泵（旋转前引文）脉冲24，25，26。
- 构造的光路，如由图3中的红线，将获得的一对时间和偏振可调谐飞秒脉冲。
注：残余820纳米脉冲（约1毫焦）的第二谐波产生后在步骤2.2.1，从分色镜喷出，用于创建这些泵脉冲。每个泵浦脉冲的典型脉冲能量为0.25毫焦耳。关键部件包括一个衰减器（半波片和偏振器的组合），50:50分束器，用于延时调谐手动线性阶段，波片偏振调谐，并为光点尺寸望远镜的优化。 - 通过调整在光路中的反射镜支架的倾斜，对齐一对泵光束的平行和使它们的中心穿过安装步骤1.4这两个窗口的中心。
注：为了验证这一点，对准工具，具有附方格纸的铝块，被使用。该工具可以使用光学表的螺纹孔被放置在具有高再现性相同的位置。在线路的两个螺钉孔被选择作为并联路径的引导。作为取向工具被定位在所选择的孔中的一个，光束被对准，使它们打在对准工具的相同点。重复该工具的位置和光束的对准，直到光束碰到两个对准的工具的位置的工具的相同点。因为在光学平台上的螺钉孔都以高精度线，这些程序导致产生的平行光束。
- 构造的光路，如由图3中的红线，将获得的一对时间和偏振可调谐飞秒脉冲。
- 调整脉冲的极化状态。
- 安装一个偏振检查之前的脉冲进入腔室，使得激光脉冲击中方格的检测器。
- 调整使用旋转光学波片的角度安装在每个OPTICAL路径。获得圆极化探测脉冲，垂直极化第一泵脉冲，并且线偏振第二泵脉冲;对于第二泵，从所述第一泵的倾斜偏振平面45°。
注意：通过使用一个偏振检查的，每个脉冲的偏振状态可以被可视作为极性角度依赖性透射强度。为了获得圆极化，调整波片的角度，以实现各向同性图象，例如。 - 从光路中取出极化检查。
注：第一个泵启动方向不确定旋转4，9，10。在瞬时分子取向的时候，所述第二泵被照射以创建非对称扭矩并启动单向转动12,13。由于圆偏振探测脉冲电离第无偏振面的角度的偏好ë分子，它是适合于角分布的测量。
- 发现每个脉冲的时间重叠。
- 安装一个非线性晶体（BBO，0.2毫米的厚度，类型2，对于三次谐波产生820纳米的光的），具有相同的厚度（3毫米）作为腔室窗口的总和的光学窗口（1毫米）和聚焦平凸透镜（2mm）的连接，色散棱镜之前的脉冲进入腔室。
注：标准过程来确定在泵 - 探针实验的时间为零（泵和探测脉冲的时间重叠）是检测的非线性响应，其中仅观察到当两个泵和探针脉冲同时与介质相互作用。在这里，407纳米探针脉冲和在非线性晶体的时间重叠的820纳米的泵浦脉冲导致一个267纳米的生成。我们估计在弗吉尼亚州的光束的时间重叠cuum室，同时步骤2.5.1进行脉冲进入腔室（和聚焦透镜和腔室窗口）之前。因此，为了补偿由腔室窗口和聚焦透镜引入的时间延迟，在安装了3毫米的光学窗口。两个泵和一个探头穿过窗口，然后将晶体，并且它们通过一个棱镜随后分散。放置的白纸棱镜之后检测267纳米三次谐波的产生，为白色蓝色荧光。所有提及的部件被安装在光学支架上。 - 方框泵2的图3中具有光束风挡的行。
- 按阶段控制器上的移动按钮，扫描电动舞台，找到一个267奈米世代。
注意：当泵和探针脉冲的光路长度是激光脉冲的持续时间内的相同，将出现一个第三谐波信号。这个阶段的位置被认为是时间0，在此期间，这两个泵和探头同时击中分子。 - 泵座1和疏通泵2（删除梁自卸车）。
- 扫描装在泵2线的基于微米手工阶段，并找到在它的267 nm发射发生的位置。
- 取出晶体，窗口，并且从光线路的棱镜。
注：在此阶段，所述三个脉冲被暂时在激光持续时间内的分子束重叠。设置的时间分辨率可以通过监测和在扫描电动载物台在探针路径绘制267纳米能量的互相关来测量。在本设置中，在相关函数的半峰全宽为〜120飞秒。脉冲宽度被优化，以获得第二谐波的最高输出功率。第二谐波产生后，所述脉冲通过玻璃镜片，波片，分色镜，偏光，和腔室窗口，导致啁啾。由于群延迟分散机在400纳米的区域的材料的锡永比在800-nm区域，我们最小化在探针路径中的传输光学大得多。为了提高时间分辨率，色散管理，包括啁啾镜系统，会有所帮助。
- 安装一个非线性晶体（BBO，0.2毫米的厚度，类型2，对于三次谐波产生820纳米的光的），具有相同的厚度（3毫米）作为腔室窗口的总和的光学窗口（1毫米）和聚焦平凸透镜（2mm）的连接，色散棱镜之前的脉冲进入腔室。
3.安装了测量系统
注：在本步骤中，所有市售的部件和设备，如电源和延迟发生器，根据制造商的指示或用户的手册中安装和使用。
- 脉冲同步
- 划分飞秒振荡器的80.8兆赫输出至500Hz具有快速分频器，并使用该分割输出触发数字延迟发生器1和fs的放大器。
- 使用延迟发生器1的延迟输出之一作为脉冲阀的触发器。
注：限制阀的重复率，以维持可接受VACU微米条件下（低于10 -3帕，例如）。在这种情况下，我们将该值设置为250赫兹。 - 安装配有400nm的发射滤波器刚过光束离开腔室，并使用这个二极管的输出用于数字延迟发生器2的触发快速光电二极管。
注：探测脉冲被用作离子成像电子设备的时间原点。 - 三个高压开关连接到数字延迟发生器2与同轴电缆。
- 将所有的高压电源和接通。
- 增加电压的目标值。
注意：目标电压取决于装置的大小和所关心的系统。在目前的情况下的典型值示于图1的标题。为了获得无失真图像，微调偏置电压要求13（见步骤4.1.7）。在电压值的快速增加可能导致放电的或对电子系统的损害。我们推荐日常操作和增加了小于100伏/ s的在真空中的第一次使用增加了100伏/ 300秒。 - 安装和成像照相机的定位
- 安装一台数码相机配备了真空视步骤设置1.5.5前面光后A F = 25 mm相机镜头。确保相机轴垂直于检测器表面。因为视口是垂直于地面的水平，使用水位导向对准水平方向相对于地面的摄像机座。
注意：位置的精细调整在后面的步骤中完成。 - 安装散热风扇的相机使风从后面撞击相机。
- 覆盖相机镜头和真空视口之间的区域与一窗帘，使得不需要的光，如室内光线，不进入相机。
- 将相机连接到电脑通过USB 3.0端口。
- 启动照相机控制软件并通过在软件的增益控制部输入的最大值最大化照相机的增益。
- 图像大小设置为典型1200点¯x750像素。
注意：虽然较大的图像尺寸导致更高的分辨率，在USB 3.0端口的数据速率限制了可接受的帧速率。在本设置，超过250 fps的可以实现的，这是足够高以获得图像的每个气体脉冲装载（250赫兹）。 - 开始通过点击“抢”按钮，捕捉与摄像机图像。使得图像覆盖2D检测器的整个区域手动调整照相机的位置。固定摄像机安装用螺栓。
- 通过监测实时拍摄图像，调节摄像机镜头的对焦环，使得亮离子斑点尺寸变得最小。
- 安装一台数码相机配备了真空视步骤设置1.5.5前面光后A F = 25 mm相机镜头。确保相机轴垂直于检测器表面。因为视口是垂直于地面的水平，使用水位导向对准水平方向相对于地面的摄像机座。
4.测量
注：我这里使用asurement方法是报告的程序14，27和目前的成像设置的组合。贯穿本步骤中，所有市售的部件和设备，如高压电子，根据制造商的指示或用户的手册中安装和使用。
- 查找信号和最佳化离子成像的设置
- 用光束风挡阻止光学系统的泵脉冲。
- 在第一和离子光学器件的第二电极的中间，安装一个平凸透镜（F = 120毫米）至探针激光脉冲聚焦到分子束。
- 设置高压开关的时间（数字延迟发生器输出）到N 2 +离子，这在本气体条件14下提供了最大的信号强度的估计到达时间，S =“外部参照”> 27。
注：到达时间可以从离子光学偏差和飞行的距离来估计，与目标的离子28的质荷比沿。否则，扫描时间是用于检测信号的其他解决方案。 - 同时监测离子图像，调整与XYZ阶段和气体脉冲时间（数字延迟发生器输出）镜头位置，并获得最大的信号（最亮和最大图像）。
- 改变高压开关库仑时爆炸ñ 离子通道14，27。
注意：由于Ñ2+的质荷比较的N 2 +小四倍，N 2+的到达时间比的N 2 +快几乎两倍。 - 降低摄像机的帧率为20〜FPS和增加曝光时间为50毫秒。
注：与本设置，相机图像包括12气体脉冲负载的信号。虽然这导致一些离子的重叠，我们可以很容易地评估和识别离子分布的大致形状。 - 调整离子光学偏差，使得所观察到的离子分布变得无畸变椭圆。
注：降低在本装置29，30中的第一个，并在垂直方向（离子光学轴）的延伸的第二电极的结果之间的偏差的差异。第三或更高光学用于形状的微调。椭圆的失真降低从图像重构的角分辨率。
- 找到一个泵浦-探测空间重叠
- 疏通泵1，去掉了梁自卸车，但保持泵2堵塞。
- 调整望远镜来定位分子束泵浦脉冲的光束束腰。
注意：不要查在腔室窗口，这是为探针脉冲优化前的聚焦透镜的NGE的位置。
注：此过程可以通过反射激光束下，他们进入真空室之前大气压的自由空间来实现。通过测定同一入口透镜的焦距，望远镜可以被优化。 - 仔细调整具有高分辨率镜泵浦光束的光点位置固定件1（ 图2），并找到离子图像中的增强信号由于泵-探针重叠。之前或之后，设置吨至〜4个PS移动延迟级600微米前进。查找沿泵1极化强各向异性图像。
注意：由于时间重叠在步骤2.5大致优化，只有空间重叠需要调整。如果旋转恒定或波包动力学是已知对目标分子，另一种选择是在探头延迟时间为一个instantaneouŞ分子排列的时间。例如，它可能发生在Δ 吨 〜1/2 B，其中Δt是泵和探针脉冲之间的时间差，B是在赫兹10,11的旋转恒定。对于N 2，〜8.3 ps的。在这样的时刻，泵 - 探针空间重叠导致示出了在泵的偏振方向上的最大（垂直于本例），在垂直轴的最小的离子分布。这是比较容易比较，在Δ 牛逼 〜0获得总增强找到这样的比对签名。关于ΔT的变化，注意的是，根据光速，舞台的一个5微米的移动对应于〜33.356 fs的。 - 泵座1和疏通泵2。
- 对于泵2重复步骤4.2.3查找泵2泵-探针重叠通过调节高分辨率镜座2（ 图2），同时保持泵1不变的光路。
注意：可以肯定，使得沿着当时间被设定为对准时间斜方向观察的取向泵2的偏振是倾斜的。
- 简而言之观察单向转动动力学
- 解除泵1设置为对准时间泵1和2之间的时间延迟（ 例如，4.0 ps的上N 2壳体10，11）与手动延迟级1在图2中。
- 检查，以确定是否单向转动可以从照相机图像作为探针延迟扫描（用电动或手动阶段）被识别。
注意：当所有上述过程是公完成的，人们可以看到，其中最亮的区域作为探针延迟被扫描在一个方向平滑地旋转图像。如果这样的电影都看不出来，仔细地重复步骤4.1-4.2。 OP的漂移效果蒂卡尔坐骑有时会降低光束重叠。
注意：根据光速，舞台的一个5微米的移动对应于〜33.356 fs的。对于仅仅观察的目的，在上述的程序是足够的。用于记录和运动的详细分析，继续到下面的步骤。
- 设置测量
- 增加相机的帧速率250 FPS和减少曝光时间〜4毫秒。
注：一台摄像机架对应于一个激光射击/气体脉冲加载的图像。 - 启动测量程序，它控制仪器，捕获的图像，并分析和可视化的数据。
- 点击执行按钮和拍摄1000张图片，同时阻止泵横梁。
- 数值适合用椭圆求和图像，将获得的椭圆ε和椭圆的中心（X 0，Y 0）。
注：当一个原始图像公顷š多个椭圆由于库仑爆炸的多个信道，限制感兴趣的区域，并只使用椭圆中的一个。 - 捕捉图像100000阻塞时泵的横梁和使用所获得的图像作为唯一的探针参考。
注：信噪比唯一探针参考图像的影响的角度分布的质量。因此，相对长的测量（〜400秒）被取为这一步。
- 增加相机的帧速率250 FPS和减少曝光时间〜4毫秒。
- 拍摄电影单向分子旋转
- 疏通泵横梁。
- 设置探测时间为负值（ 叔 〜-100 fs的; 也就是，在泵束之前）。
- 开始测量循环，包括以下的步骤
- 捕获图像。找到每个亮离子光点的中心的质量坐标，并通过分配“1”，以质量坐标中心和“0”的其它像素27二值化的图像
- 通过设置“的图像的数量”的方案10000的输入框综上所述10,000相机帧的二值化图像。
注意：为了避免饱和效应，所述相加图像的图像深度设置为16位。 - ε在步骤4.4.4确定使用椭圆率转换照相机坐标（x，y）提供到极坐标。
注意：此过程完成如下：在感兴趣的椭圆区域中，所有的像素坐标（X，Y）转换为它们的相对极坐标φ使用以下等式：
注：椭圆变换为圆时，该步骤等同于在垂直方向上的图象扩展。 - 所获得的图像转换成在其中的角度依赖性的信号强度被绘制为从原点的距离的极坐标图。
注：的Ang1电子依赖概率P（Φ）是使用下面的公式计算：
- 规范化极坐标图，除以该只探头参考。
注意：此步骤校准两个探针脉冲的不完全圆极化和成像检测器的不均匀性。 - 由〜33.356 FS向前移动探测时间。
注：探头时间33.356-FS移对应于电动线性阶段的5微米的运动。
- 继续该循环，直到至少一个旋转复兴时期，1/2 B（〜8.3 ps的对于N 2），在泵2时间后通过。
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Representative Results
图4A示出N个2+离子在探头照射（库仑爆炸）喷出，采取一个探针激光照射的一个只探针的原始图像。每一个亮点都对应一个离子。 图4B示出万二进制化原料相机图像的相加图像。这些图像表明，我们的成像设置可以监视在偏振面的所有取向角度的分子。 图4C示出了对应于图4B的归一极坐标图。由于旋转控制（泵）脉冲是不存在，分布是各向同性的（ 图4C示出了一个圆）。
在图4B中 ，由于检测器的不均匀性小缺陷所用的椭圆的底部可以看到。这种缺陷总是出现在图像的同一位置上。因此，Ç一个可以通过用一个仅探针图像（步骤4.5.3.7）标准化观察到的图像进行补偿。
图中选择的两个泵浦脉冲的照射后拍摄快照5所示。从而改善的理解，不仅观察到的离子的图像，但也相应极坐标图和“哑铃型”模型的照片被示出为的探测时间的函数。在极坐标图在步骤4.5.3.5创建。的哑铃图象是各种取向角度哑铃的重叠图象，和他们的权值（不透明度）是观察到的角度概率。图像的序列形成单向分子旋转的清晰的电影。运动的波动性可以看作是复杂的节点结构和分散性，其中包括一个“X”形形状形成。
图6示出了具有受损的狭缝和AP截取的离子图像带凹痕狭缝边缘hotograph。小缺陷在很大程度上影响观察图像。在这样的情况下，重复步骤1.5是必要的。这其实也是在讨论中讨论。
图7示出了在优化的泵-探针重叠条件的原始摄像机图像。通过监测这种光束重叠信号，光路可以被优化。这导致了明显的电影，如在图5中 。
图1： 在不实用，典型和新配置中的摄像机角度的概念示图。在典型的相机角度，一个检测器被安装，以避免激光照射，但离子的喷射角度不能从2D投影图像重建。在目前新的拍摄角度，旋转平面（激光polarizat离子平面）平行于检测器的表面，因此适合于可视化的旋转运动。典型偏置电压2,500伏，1799伏，1846伏，253伏，0伏，3500伏，-800伏，4500 V代表离子光学1，2，3，4，和5所示，脉冲推斥，所述微通道板和荧光屏，分别。离子光学编号起始于底部电极。 请点击此处查看该图的放大版本。
图2：2D成像单元的示意图。 （ 一 ）探测器系统的示意图。在橙色的圆板是其中其它部件安装用螺栓的基板。 （B）中的狭缝组件的示意图。右图解释了缝隙的运动。尺寸值以毫米。 请点击此处查看该图的放大版本。
图3： 本泵浦-探测光学装置的示意图。用于旋转激励所述泵脉冲的光路是由红色线表示，而该探针（成像）脉冲的由蓝色线表示。 NLC，非线性晶体的二次谐波产生; HWP，半波片; QWP，四分之一波片; DM，分色镜; BS，50：50分束器; HRM：高分辨率镜座。 请点击此处查看该图的放大版本。
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图4： 原材料和分析库仑爆炸离子图像。 （A）N个典型的原始图像2+采取一个探头拍摄。 （B）10000二值化用照相机图像概括图像。摄像机图像的尺寸为1200点¯x750像素。相应的现实空间大小为80毫米×50毫米。 （C）从求和图像构造的归一极坐标图。在原始和相加的图像，添加假彩色显示信号的强度。度的极角沿圆周所示。径向值是一个角度依赖性概率（任意单位）。 请点击此处查看该图的放大版本。
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图 5： 激光诱导旋转波包动力学的选定快照。在每一个时间延迟，在上面板示出了椭圆形状已被转换成一个圆圈的离子图像。中间的面板显示相应的极坐标图。底部面板显示的角分布的哑铃模型。此哑铃图像是从不同的定向角的哑铃的重叠图象，和他们的权值（不透明度）是观察到的角度概率。极坐标图使用相同的单元和比例， 如图4。离子图像采用变换后的坐标，如在步骤4.5.3.4。 请点击此处查看该图的放大版本。
图6：影响的实验离子图像上的缝隙缺陷。 （ 一 ）观察探针n只有2+有损坏的缝隙拍摄的图像。具有亚毫米凹痕狭缝边缘的（B）的照片。 请点击此处查看该图的放大版本。
图7： 在优化的泵-探针重叠条件原始摄像机图像。探测时间被设定在t =第一泵脉冲照射后4.0 ps的。此时，分子取向的最大程度的实现。摄像机图像的尺寸为1200点¯x750像素。相应的现实空间大小为80毫米×50毫米。 请点击此处查看该图的放大版本。
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Discussion
本过程使我们能够捕获分子旋转的实时电影与基于狭缝2D成像设置。因为所观察到的离子穿过狭缝，步骤1.5是过程的关键步骤之一。狭缝刀片的边缘必须尖锐。时，有一个小缺陷，诸如在狭缝0.3mm的凹痕，划痕在离子图像中观察到的（ 图6）。在这种情况下，狭缝刀片应与2000砂砾湿砂纸打磨。
除了在图1所示的独特的摄像机角度，这种方法具有在3D成像检测器，这是以前用于旋转波包成像的唯一解决方案的几个优点。
首先，在本程序中，光束对准可以容易地通过监测原料离子的图像，如步骤4.1-4.2进行。 图7示出了在优化的泵-探针重叠条件的原始摄像机图像。当在pUMP-探测光束重叠丢失，各向异性或增强的图像签名不能被看见， 如图4A所示 。这一事实强调了在本方法步骤4.1-4.2的重要性。由于泵和探测光束的光点尺寸为10微米的量级，通常难以找到没有监测实时图像的最佳的重叠状态。在3D成像检测器的情况下，需要几秒钟，以形成具有当采用1000赫兹或更低的重复率激光足够的数据点（至少1000离子）的图像，因为计数速率被限制为少数的事件每个激光在3D拍摄的探测器。在本发明的方法，在另一方面，计数率基本上是无限的，并且每帧的离子的数量可以简单地通过延长曝光时间增加。在目前的情况下，超过1000离子在50毫秒的曝光时间内检测。
本方法的高计数率也导致为更短的数据采集时间。因为相机的帧速率是250帧，它仅需〜40秒取分子运动的一个快照在特定的时间。用于测量在所述一个分子旋转复活时间（〜8.4 ps）的具有〜33-FS步骤，测量时间只有几个小时。这又是一个优点，因为实验数据将由激光器的有限的长期稳定性和整个实验装置劣化。在我们的设置，例如，持续时间随时间的变化，部分是由于在FS放大器的温度变化。 6小时内有3-K变化导致放大器的热膨胀，包括脉冲压缩光栅之间的距离的伸长，导致脉冲持续时间31的伸长率。激光束的漂移，这降低了泵诱导动力学的信号，〜8小时内也被检测到，虽然该漂移的来源没有被识别。
t“的>本技术是一种2D成像的，限制在3D的信息。在一个库仑爆炸的情况下，只有在检测平面喷射离子的片段向图像，这意味着它是难以适用本发明的方法直接将复杂碎裂过程，如那些涉及符合成像研究25，32，33。我们注意到，与我们的方法中的信号强度的总和为正比于检测平面中的概率。这表示对间接信息尺寸不包括在成像平面11，12。虽然我们专注于库仑爆炸成像在本文中，本方法可以，原则上适用于一般的带电粒子成像，如涉及光解研究14。在里面现有的成像过程，得到的带电粒子的3D牛顿球体的二维断层图像，光的偏振应平行于检测器表面。换句话说，摄像机的角度被限制到特定条件。另外，在本2D成像技术中，三维离子云被空间切片到2D切割，然后被成像。与此切片成像，摄像机角度的自由度将打开的方式来获得，有时会出现在激光传播方向26,34迄今-不可观测信息。
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Materials
| Name | Company | Catalog Number | Comments |
| CMOS camera | Toshiba TELI | BU-238M-ES | equipped with SONY IMX174 sensor |
| High voltage switch | Behlke | HTS-41-03-GSM | |
| High voltage switch | Behlke | HTS-80-03 | |
| Digital delay generator | Stanford research systems | DG535 | |
| Digital delay generator | Stanford research systems | DG645 | |
| Microchannel plate | Photonis | 3075 | |
| Pulsed valve | LAMID LTD | Even-Lavie valve | High repetition, room temperature model |
| Molecular beam skimmers | Institute for Molecular Science | 13C11 | 3 and 1.5 mm center hole, 25 degrees full inner angle, and ~50 mm length |
| Optical Comparator | Nikon | V-24B | |
| DPSS laser | Lighthouse Photonics | Sprout | |
| Femtosecond Ti:Sapphire oscillator | KMLabs | Halcyon | |
| Femtosecond Ti:Sapphire amplifier | Quantronix | Odin-II HE | |
| Motorized linear stage | Sigma Koki | KST(GS)-100X | |
| Manual X-stage | Sigma Koki | TSD-601S | |
| High resolution mirror mount | Newport | Suprema SX100-F2KN-254 | |
| High resolution mirror mount | LIOP-TEC GmbH | SR100-100R-2-HS | |
| Polarization checker | Paradigm Devices, Inc. | O-tool VIS | |
| Instrument communication interface | National Instruments | NI-MAX | |
| Graphical development environment for measurement programs | National Instruments | LabVIEW 2014 | |
| Laser line dielectric mirror | CVI/LEO | TLM2-400/800-45UNP | |
| Laser line dielectric mirror | Altechna | Low GDD Ultrafast mirror | |
| Laser line dielectric mirror | Altechna | Low GDD Ultrafast mirror | |
| Femtosecond polarizer | Advanced Thin Films | PBS-GVD |
References
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