Abstract
我々は、レーザー誘起、超高速分子の回転波束のダイナミクスを可視化するための方法を提示します。我々は、これまで、非実用的なカメラアングルを実現した新たな2次元クーロン爆発イメージングセットアップを開発しました。我々のイメージング技術では、二原子分子は、円偏光の強いレーザーパルスを照射します。排出された原子イオンは、レーザ伝搬に対して垂直に加速されます。レーザの偏光平面内にあるイオンは、機械的なスリットを使用することによって選択された偏光面と平行に設置高スループット、2次元検出器で画像化されます。円偏光（等方性）クーロン爆発パルスを用いているため、排出されたイオンの観察角度分布は、直接パルス照射時の二乗回転波動関数に相当します。分子回転のリアルタイム動画を作成するために、現在のイメージング技術は、フェムト秒ポンプ - プローブOと組み合わされポンプパルスが一方向分子アンサンブルを回転作成するpticalセットアップ。我々の検出システムの高い画像処理能力に、ポンププローブ実験条件は、容易にリアルタイムスナップショットを監視することによって最適化することができます。その結果、観察映画の品質は、動きの詳細な波動性を可視化するために十分に高いです。また、大規模な変更を必要とすることなく、分子システムのための新しいカメラアングルや視点を提供し、本技術は、既存の標準イオンイメージングセットアップで実現することができることに注意してください。
Introduction
分子の動的な性質をより深く理解し、より良い使用のために、明らかに関心の分子運動を可視化することが不可欠です。時間分解クーロン爆発イメージングは、この対物レンズ1、2、3を得るための強力なアプローチの一つです。このアプローチでは、目的の分子動力学は、ポンプ、超短レーザー場によって開始され、その後、時間遅延プローブパルスによってプローブされます。プローブを照射すると、分子は、多重クーロン反発力に起因するフラグメントイオンにイオン化し、分割されます。排出されたイオンの空間分布は、プローブ照射で分子構造および空間配向の尺度です。ポンプ - プローブ遅延時間をスキャン測定の順序は、分子ムービーの作成につながります。注目すべきは、その最も単純なケースのために - 二原子分子 - 放出されたイオンの角度分布直接分子軸の分布（ すなわち、二乗回転波動関数）を反映しています。
ポンプのプロセスに関しては、超短レーザー場を用いた分子運動のコヒーレント制御における最近の進歩は、高度に制御された回転波束4、5の創出につながっています。また、回転方向を積極的に偏光制御レーザフィールド6、 図7、 図8を用いて制御することができます。従って、クーロン爆発イメージング技術は、例えば、ポンププロセス9、10、11、12、13と組み合わされたときに波の性質を含む分子回転の詳細な画像は、可視化できることが期待されています。しかし、私たちはいくつかの時間は、後述するように、既存のイメージング法に関連した実験的な困難に直面します。本稿の目的は、これらの困難を克服し、分子の回転波束の高品質なムービーを作成するための新しい方法を提示することです。その物理的な意味合いとともに、本発明の方法で撮影された分子回転の最初の実験的な映画は、私たちの前の紙11に提示されました。開発の背景には、現在のイメージング技術の詳細な理論的側面、および他の既存の技術との比較は今後の論文に与えられます。ここでは、主に一般的なポンププローブ光の設定の組み合わせと新しいイメージング装置を含む、手順の実用的かつ技術的な側面に焦点を当てます。前の紙のように、ターゲット・システムは、一方向窒素分子11が回転しています。
の主な実験的な難しさ既存のイメージングセットアップは、 図1に概略的に示され、検出器の位置、またはカメラアングルに関係しています。回転軸は、レーザー電界誘起分子回転レーザ伝搬軸6、7、8と一致するので、回転軸に沿って検出器を設置することは実際的ではありません。レーザー照射を回避するように検出器が設置されている場合、カメラアングルは、回転側の観察に相当します。この場合には、投影された（2D）イオン画像14からの分子の元の向きを再構築することは不可能です。上部検出器とイオンIMPACへと到達時間3次元イメージング検出器14、15、16、17、18、19、Tの位置を測定することができ、クーロン爆発イメージング10,12を使用して、直接分子回転を観察するためのユニークな方法を提供します。しかし、レーザーショットごとに許容されるイオンの数は、高画質14と分子運動の長いムービーを作成することが困難であることを意味し、3次元検出器の低い（典型的には<10イオン）です。検出器（典型的にはナノ秒）のデッドタイムは、画像の解像度と画像化効率に影響を与えます。また、<〜1kHzでのレーザ繰り返し率でリアルタイムイオン画像を監視することにより、良好なポンプ・プローブビームの重なりを作るための簡単な作業ではありません。いくつかのグループが3D技術を用いて、回転波パケットを観察しているが、空間情報は、限られたおよび/または直接的であり、複雑な結節構造を含む波動性の詳細な視覚化、10、12を得られませんでした。
の本質新しいイメージング技術は、 図1の「新しいカメラアングル」の使用です。 2次元検出器は、回転軸方向から観察に至る、回転面に平行であるが、この構成では、検出器へのレーザビーム露光が回避されます。スリットが画像に貢献する回転面（レーザーパルスの偏光面）でのイオンのみを許可します。 3D検出器よりも高い計数率（典型的には約100イオン）を提供する2次元検出器を使用することができます。測定効率が高い一方で電子機器のセットアップは、3D検出の場合よりも簡単です。このようなアベル反転14と時間のかかる数学的再構成は、また、角度情報を抽出するために必要とされません。これらの特徴は、測定システムの容易な最適化、高品質ムービーの生成につながります。標準的な2D / 3D荷電粒子撮像装置は、容易に現在設定withoに修飾することができます高価な機器の使用をユタ。
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Protocol
注：このプロトコルを通じて、私たちが実際に存在する方法を開発するために何をしたか明確にします。チャンバーと光学セットアップの設計と部品のサイズとタイプを含む正確なパラメータは、常に読者の装置に本システムを適用することは必須ではありません。手順の本質は、各ステップの音符として与えられます。
2Dスライス撮像装置の1建設
注：この手順を通して、このような真空ポンプや検出器など、すべての市販の部品や機器は、製造業者の取扱説明書や取扱説明書に従って設置されています。
- 典型的な2D / 3Dのイオンイメージング装置14の構成のように、パルス状のバルブを収容するのに十分なスペースを持つ差動ポンプ真空チャンバーを設計し、構築し、分子ビームスキマー、イオン光学系（50ミリメートルと100ミリメートルリングのスタック穴）、軸外イオン撮像部（APulsed押し出し電極と蛍光面に裏打ちされたマイクロチャンネルプレートのスタック）、及びイオンフライトチューブ（> 200ミリメートルドリフト領域）。
- パーティション上のボルト穴は、チャンバと同心であるための4つのネジの支柱（15センチメートル、Φ12mm）を使用して、室隔壁にパルスバルブを取り付けます。キーププレートを使用して、ノズルの目の前で直接室隔壁に分子ビームスキマーをインストールします。
注：イオン撮像装置の構成においては、分子ビーム軸とレーザ光軸がイオン光学系の軸に交差することが不可欠です。これを達成するために、ソースチャンバ軸と分子ビーム軸を定義することが便利です。ステップ1.2は、この目的のためのものです。また、スキマー穴は、分子線の中心がスキマーを介して差動排気段階に入ることができることを確認して、バルブのノズルに沿ったものであるべきです。パルスバルブの重量を考慮することも重要です。したがって、十分に厚いですネジ付きポストは、隔壁にパルスバルブを接続するために使用されなければなりません。ガスとスキマー干渉20の反射効果を回避するために、ノズルと隔壁の間に15cmの距離を維持します。 - 典型的なイオンイメージングの設定21のように、差動排気室の最終段階にイオン光学系をインストールします。
注：以下のように、このステップが実行される：ネジ支柱は、チャンバ区画にねじ止めされています。記事では、イオン光学系のスタックは、ナットで所定の位置にロックされます。ポスト用ボルト穴は、チャンバと同心であるので、イオン光学軸は、分子線と一致します。 - レーザパルスは、分子線と交差することができるように、ホールと窓と真空フランジ間P16のOリングを配置することにより、光学ガラス窓（厚さ1mm、直径25mm、石英ガラス）をインストールします。
注：これらのウィンドウを通して、レーザーパルスはmiddlにアクセスすることができますイオン電極の第一及び第二の電子はイオン光学系の軸と交差します。 - 軸外イオン撮像部（ 図2）を構成します。
注：この手順を通して、ユニットの3次元配置を確認するために、 図2を参照してください。他の部分は、ステンレスボルトで取り付けられている間、すべての電極部（イオン検出器およびリペラ）は、PEEKボルト100ミリベースプレートに取り付けられています。本質的には、その検出面がイオン光学軸に対して平行なレーザ伝搬軸に垂直になるようにイオンドリフト領域内に2次元画像検出器を取り付けることです。勿論、高電圧で使用される全ての部品は、電気的に絶縁であるべきです。私たちは、イオン光学系（飛行）軸と検出器表面との間の距離が（今回の場合、5ミリメートルで）数mmであることをお勧めします。長い距離で、それは検出器にイオンをプッシュするより多くの時間がかかりますし、短い距離は、MCPの間で放電が生じる可能性がありますurfaceおよびパルスリペラ。- 光学顕微鏡（〜30X）、および/または光学コンパレータとスリット刃（長さ100mm）のエッジを観察し、何のへこみや傷スリット刃の端に位置30μm以下がないことを確認してください。
注：スリット刃が並列に搭載されるべきであり、何のへこみや傷は許容されません。平行からの偏差は、イオン検出の不均一性をもたらします。ブレードの欠陥が観測された画像を（議論のセクションを参照してください）低下します。 - 小さな取り付け爪を使用して、洗濯ばさみのように、春に接続さ122.4ミリメートルのアルミニウム板のペアで構成スリット刃ホルダーにスリット刃を取り付けます。また、にテーパーアルミ棒を挿入し、「洗濯ばさみ」。
注：スリット刃は、洗濯ばさみのノブ側（努力の点）に搭載されています。尖った鉛筆状のテーパーアルミニウムロッドはCLOの挟み込み面（作用点）に挿入されたときthespinは、スリット幅がテーパーロッドの深挿入の増加とともに大きくなる（ 図2Bを参照してください）。スリットの構築のためのものである1.5.2-1.5.4ステップは、幅がそれらのイメージング測定中に調整することができます。幅チューニングが必要とされていない場合は、単に金属爪などの適切な取り付け部品を使用して、検出器からのイオンビームの上流約10センチスリット刃をインストールし、1.5.5に進みます。 - 直動真空フィードスルー（マイクロメートル/ベローズベース、ICF70サイズ）にテーパーアルミ棒を取り付け、フィードスルーの真空側の面にスリットホルダーとベースをマウントします。
- 検出器の軸に、イオン飛行軸の両方に垂直なICF70の真空ポートに上記構成のスリットユニットを取り付けます。
注：位置は、検出器の中心からのイオンビームの〜10センチメートル上流にあります。 - マイクロメータを用いて、1±0.1ミリメートルにスリット幅を設定します。
注：たとえば、1ミリのスリットの使用50-ミリメートルニュートン球（イオン雲）は、標準的なスライス技術22よりも解像度が高い2％のスライスに対応します。スリット幅は、スライスの解像度を決定します。しかし、より小さな幅が弱い信号につながります。 - 図2のように 、長方形のパルス状の押し出し電極（115ミリメートル×160ミリメートル×3ミリメートル）ステンレス板を取り付けます。
注：パルスリペラは、それらの間にパルス電界の均一性を確保するために、検出器に平行でなければなりません。 - それは、パルスリペラに平行になるように蛍光体スクリーンに裏打ちされたマイクロチャンネルプレートのスタックからなる位置敏感イオン検出器を取り付けます。標準取り付け手順14、23に従ってください。
- 蛍光体スクリーンの背面に銅ガスケットとフランジに取り付けられた真空ビューポートをインストールします。
- 光学顕微鏡（〜30X）、および/または光学コンパレータとスリット刃（長さ100mm）のエッジを観察し、何のへこみや傷スリット刃の端に位置30μm以下がないことを確認してください。
- 高電圧電源のイオン光学系とDETEの部品を配線現在のフィードスルーを介して高電圧電源をパルス化するためのctor（パルスリペラ、マイクロチャンネルプレート、および蛍光スクリーン）（〜50ナノ秒/立ち下がり時間を上昇）。
注：ケアは、すべてのケーブルがビューポートを介して蛍光体スクリーンの観察を中断しないように注意しなければなりません。 - ステンレスチューブで被覆された銅線のペアでバルブ制御装置に、（3 MPaでの全圧He中3％のN 2ガス）ガス入口にパルスバルブを接続します。
注：両方の接続は、真空フィードスルーを通過します。 - パルスバルブが作動中であっても、真空にポンプをオンにし、イメージング検出器チャンバよりも低い10 -4 Paの圧力を設定します。
注：より高い圧力は、高電圧電極と検出器の損傷につながる可能性があります。圧力が高いほど、より大きなポンプまたはバルブの繰り返し率の低減が要求されます。現在室およびパルスバルブ、rotatiと窒素分子ビームを用いて、6 K以下onal温度が11を生成することができます。この回転温度において、分子の99％が（Jは回転量子数である）J≤2状態になっています。
ポンプ - プローブ光のセットアップの2建設
注：このステップでは、どこで、どのように次のステップが実行されている理解するために、図3を参照してください。ポンプ・プローブ実験11のためのサファイアレーザー増幅器：このステップの目的は、市販のTiから3コリニアフェムト秒パルスを作成することです。最初のパルスは、分子配向のためであった（直線偏光、820ナノメートルの中心波長、ピーク強度<30 TWが/ cm 2）で、第二は、直線偏光+45を除いて、方向制御（最初の遅延したレプリカのためでした°）最初のパルスの偏光軸に対して傾斜し、第三には、クーロン爆発イメージングプローブ（円偏光、407 nmの1でした 00フェムト秒、600 TW / cm 2）でした。この段階を通して、このような偏光チェッカーや光学ステージなど、すべての市販の部品や機器は、製造業者の取扱説明書や取扱説明書に従って設置および使用されています。
注：この手順全体を通して、すべての光学部品は、標準的な光学実験の手順や光学系のための製造元のガイドに従ってインストールして使用されています。使用されるすべての旋回とダイクロイックミラーは、光路中に多数の反射時のレーザーパワーの損失を回避するために、誘電体多層膜ミラーです。使用光学系および結晶のいくつかは、この記事のために材料のリストに表示されます。
- 上のシステム以上1.5ミリジュール/パルスのレーザー出力、〜35フェムト秒の持続時間、820 nmの中心波長、および500 Hzの繰り返し率を取得：フェムト秒レーザー（サファイアアンプのTi）を回します。
- プローブ（イメージング）パルスの光路を準備しますEF "> 10、11、12。
- の2次高調波（> 0.2ミリジュール）を得るために、820 nmの光路に非線形結晶（820 nmの光の第2高調波発生用BBO、I型、0.2mmの厚さ、29.2°）をインストールします基本的な820 nmのレーザー出力。それは、ダイクロイックミラーで反射され、基本的な820 nmの光から分離された後、プローブパルスとして生成された第2高調波（407 nmの光）を使用します。
- 図3の青線で示すように、光路を構築します。ビームステアリングミラーマウントを使用して、ステップ1.4にインストール両方のウィンドウの中心を通過するように、このビームを合わせます。
注：キー・コンポーネントは、減衰器（半波長板と偏光子の組み合わせ）、遅延スキャン用の電動リニアステージ、及び偏光のチューニングのための波長板で構成されています。
- ポンプのための光路を準備します（回転元引用）は24、25、26パルス 。
- 図3の赤線で示したように、光路を構築し、時間と偏光可変フェムト秒パルスのペアを得ます。
注：残留820 nmのパルス（〜1ミリジュール）ステップ2.2.1における第二高調波発生後、ダイクロイックミラーから排出され、これらのポンプパルスを作成するために使用されます。各ポンプパルスの典型的なパルスエネルギーは0.25ミリジュールです。主要なコンポーネントは、減衰器（半波長板と偏光子の組み合わせ）の50:50ビームスプリッタ、時間遅延チューニングのためのマニュアルリニアステージ、偏光のチューニングのための波長板、およびスポットサイズのための望遠鏡で構成します最適化。 - 光路中にミラーマウントの傾きを調整することにより、平行で、それらの中心がステップ1.4にインストール両方のウィンドウの中心を通過するためにポンプビームのペアを揃えます。
注：確認するには、この、アラインメントツール、添付のグラフ用紙のアルミニウムブロックは、使用されます。このツールは、光学テーブルのねじ穴を使用して再現性の高い同じ位置に配置することができます。ラインの2つのネジ穴は、並列経路のガイドとして選択されています。アライメントツールを選択穴の一方に配置されるように、それらがアライメントツールの同一の点を打つように、ビームが整列されています。ビームは両方のアライメント工具位置のためのツールの同じポイントに達するまで、工具の位置決め及びビームの位置合わせを繰り返します。光学テーブルのネジ穴を高精度に沿ったものであるため、これらの手順は、平行光の創出につながります。
- 図3の赤線で示したように、光路を構築し、時間と偏光可変フェムト秒パルスのペアを得ます。
- パルスの偏光状態を調整します。
- レーザーパルスは、チェッカーの検出器を打つように、パルスがチャンバーに入る直前の偏光チェッカーをインストールします。
- 各オプティにマウント回転光学系を用いて、波長板の角度を調整しますcalのパス。円偏光プローブパルス、垂直偏波の最初のポンプパルス、および直線偏光の第二のポンプパルスを得ます。第二のポンプのために、第一ポンプのことから偏光面を45°に傾けます。
注：偏光チェッカーを使用すると、各パルスの偏光状態は、極角依存性の透過強度として視覚化することができます。円偏光を得るためには、例えば、等方性の画像を達成するために、波長板の角度を調整します。 - 光路からの偏光チェッカーを削除します。
注：最初のポンプは、方向未定義の回転4、9、10を開始します 。瞬間的な分子配向のとき、第2のポンプは、非対称トルクを作成し、一方向回転12、13を起動するために照らされます。円偏光プローブパルスは番目をイオン化しているので偏光面の角度嗜好なしE分子は、それが角度分布測定に適しています。
- 各パルスの時間的なオーバーラップを見つけます。
- （820 nmの光の第三高調波発生用BBO、0.2ミリメートルの厚さ、タイプ2、）非線形結晶、チャンバ窓の合計と同じ厚さ（3ミリメートル）を持つ光学窓を取り付けます（1ミリメートル）フォーカシング平凸レンズ（2ミリメートル）、および分散プリズムパルスがチャンバに入る直前に。
注：ポンププローブ実験で時間ゼロ（ポンプおよびプローブパルスの時間的な重なり）を決定するための標準的な手順は、ポンプとプローブパルスの両方が同時に媒体と相互作用するときにのみ観察され、非線形応答を検出することです。ここでは、非線形結晶における407 nmのプローブパルスの時間的な重なりおよび820 nmのポンプパルスは、267 nmの世代につながります。私たちは、バージニア州のビームの時間的な重なりを推定する必要がありますcuum室パルスは室（フォーカスレンズとチャンバー窓）を入力する前に、ステップ2.5.1が行われている間。したがって、チャンバ窓と集束レンズによって導入される時間遅延を補償するために、3-mmの光学窓が設置されています。 2つのポンプと一つのプローブは、窓を通過した後、結晶を、彼らはその後、プリズムによって分散されます。白青の蛍光として267-nmの第三高調波の発生を検出するために、プリズムの後に白い紙を置きます。すべての言及部分は、光学ホルダーに取り付けられています。 - ビームダンパーと図3のポンプ2のラインをブロックします。
- ステージコントローラ上移動ボタンを押すと、電動ステージをスキャンし、267 nmの世代を見つけます。
注：ポンプ及びプローブパルスの光路長は、レーザパルスの持続時間内で同じである場合、第三高調波の信号が現れます。このステージの位置は、時間0とみなされている間に、ポンプとの両方プローブは、同時に分子をヒットしています。 - ブロックポンプ1とブロック解除ポンプ2（ビームダンパーを削除します）。
- ポンプ2ラインに設置μmのベース手動ステージをスキャンし、267 nmの発光が発生する位置を見つけます。
- クリスタル、ウィンドウ、および光回線からのプリズムを削除します。
注：この段階では、3つのパルスは、一時的にレーザー期間内分子線に重なっています。セットアップの時間分解能は、プローブ経路に電動ステージを走査しながら、267 nmのエネルギーを監視し、プロットすることによって相互相関として測定することができます。本設定では、相関関数の半値全幅は〜120 FSです。パルス幅は、第二高調波の最大電力出力を得るように最適化されます。第二高調波発生の後、パルスがチャープにつながる、ガラスレンズ、波長板、ダイクロイックミラー、偏光子、およびチャンバー窓を通過します。群遅延ディスパーため400 nmの領域における材料のシオンは、800 nmの領域では、我々は、プローブ経路で伝送光学系を最小よりもはるかに大きいです。 、チャープミラーシステムを含む、時間分解能、分散管理を改善するために、参考になります。
- （820 nmの光の第三高調波発生用BBO、0.2ミリメートルの厚さ、タイプ2、）非線形結晶、チャンバ窓の合計と同じ厚さ（3ミリメートル）を持つ光学窓を取り付けます（1ミリメートル）フォーカシング平凸レンズ（2ミリメートル）、および分散プリズムパルスがチャンバに入る直前に。
測定システムのため3.セットアップ
注：この手順を通して、このような電源と遅延発生器など、すべての市販の部品や機器は、製造業者の取扱説明書や取扱説明書に従って設置および使用されています。
- パルス同期
- 高速周波数分周器で500 Hzにフェムト秒発振器の80.8 MHzの出力を分割し、デジタル遅延発生器1とfsのアンプを起動するために、この分割された出力を使用しています。
- パルスバルブのトリガとして遅延発生器1の遅延出力のいずれかを使用します。
注：許容可能なバキュを維持するために、バルブの繰り返し率を制限UM条件（例えば、10未満-3 Pa 程度 ）。ここでは、250 Hzに値を設定します。 - ビームは、チャンバを出た直後に400 nmの透過フィルタを装備した高速フォトダイオードをインストールし、デジタル遅延発生器2のトリガとして、このダイオードの出力を使用します。
注：プローブパルスは、イオンイメージングエレクトロニクスのための時間の原点として使用されます。 - 同軸ケーブルでデジタル遅延発生器2に3つの高電圧スイッチを接続します。
- すべての高電圧電源をオンにし、スイッチオン。
- 目標値に電圧を上げます。
注：ターゲット電圧は、装置の大きさと関心のシステムに依存します。本発明の場合の典型的な値は、図1のキャプションに示されています。歪みのない画像を得るために、バイアス電圧を微調整する（ステップ4.1.7を参照）13を必要とされます。電圧値の急激な上昇は、放電になる可能性がありますのまたは電子システムに損傷を与えます。私たちは、日常の動作のために100未満のV /秒の増加や真空中での最初の使用のための100 V / 300秒の増加をお勧めします。 - 撮像カメラの設置および位置決め
- ステップ1.5.5で設定した真空ビューポートの前の光ポストにF = 25ミリメートルのカメラレンズを搭載したデジタルカメラをインストールしてください。カメラ軸が検出器表面に垂直であることを確認してください。ビューポートがフロアレベルに対して垂直であるので、床面に対して水平にカメラベースを揃えるために水位ガイドを使用しています。
注：位置の微調整は、後のステップで行われます。 - 風が後ろからカメラに当たるようにカメラ用の冷却ファンを取り付けます。
- このような周囲の室内照明などの不要な光、カメラに入らないようにカーテンでカメラのレンズと真空ビューポートとの間の領域をカバーしています。
- パソコンにカメラを接続USB 3.0ポートを介して。
- カメラ制御ソフトウェアを起動して、ソフトウェアの利得制御部に最大値を入力することにより、カメラのゲインを最大化します。
- 典型的には、1200 X 750ピクセルに画像サイズを設定します。
注：より大きな画像サイズは、より高い解像度につながるものの、USB 3.0ポートのデータレートが許容可能なフレームレートを制限します。本設定では、250以上のfpsは、各ガスのパルス負荷（250 Hz）で画像を取得するのに十分な高され、達成され得ます。 - 「グラブ」ボタンをクリックすることで、カメラで画像を撮影開始します。画像は2次元検出器の領域全体をカバーするように手動でカメラの位置を調整します。ボルトでマウントカメラを固定してください。
- 明るいイオンスポットサイズが最小になるようにリアルタイムで撮影された画像を監視することにより、カメラレンズのフォーカスリングを調整します。
- ステップ1.5.5で設定した真空ビューポートの前の光ポストにF = 25ミリメートルのカメラレンズを搭載したデジタルカメラをインストールしてください。カメラ軸が検出器表面に垂直であることを確認してください。ビューポートがフロアレベルに対して垂直であるので、床面に対して水平にカメラベースを揃えるために水位ガイドを使用しています。
4.測定
注：私ここで使用asurement法が報告された手順14、27、現在のイメージング設定の組み合わせです。この段階を通して、このような高電圧電子機器など、すべての市販の部品や機器は、製造業者の取扱説明書や取扱説明書に従って設置および使用されています。
- 信号を検索し、イオンイメージングの設定を最適化します
- ビームダンパーと光学系のポンプパルスをブロックします。
- 第一およびイオン光学系の第2の電極の中央には、分子ビームにプローブレーザパルスを集中する平凸レンズ（F = 120ミリメートル）をインストールします。
- 存在するガス条件14の下で最大の信号強度を提供するN 2 +イオン、の到着予定時刻に（デジタル遅延発生器の出力）高電圧スイッチの時間を設定し、S = "外部参照"> 27。
注：到着時間は、標的イオン28の質量対電荷比と共に、イオン光学バイアス及び飛行距離から推定することができます。そうでない場合は、時間を走査する信号を検出するための他の解決策です。 - イオンの画像を監視しながら、XYZステージとガスパルス時間（デジタル遅延発生器の出力）とレンズ位置を調整し、最大シグナル（最も明るいと最大画像）を取得します。
- クーロンに高電圧スイッチの時間を変更し、N 2+チャネル14、27を爆発。
注：N 2 +の質量電荷比はN 2 +よりも4倍小さいので、N 2 +の到着時間はN 2 +よりもほぼ二倍の速さです。 - 〜20 fpsにカメラのフレームレートを低下させ、50 msに露光時間を増加させます。
注：これにより設定は、カメラ画像は、12ガスパルス負荷のための信号を含みます。これは、いくつかのイオンの重複につながりますが、我々は簡単に評価し、イオン分布の大まかな形状を認識することができます。 - 観察されたイオンの分布が歪んでいない楕円形になるようにイオン光学バイアスを調整します。
注：本装置29、30の上下方向（イオン光学軸）の伸びの第一および第二の電極の結果との間のバイアス差を減少させます。第三以降の光学系は、形状の微調整のために使用されます。楕円の歪みは、画像から再構成された角度分解能を劣化させます。
- ポンプ-プローブ空間的な重なりを検索
- ビームダンパーを取り外し、ポンプ1のブロックを解除しますが、ブロックされたポンプ2を保持します。
- 分子線でポンプパルスのビームウエストを見つけるために望遠鏡を調整します。
注：しないでくださいCHAプローブパルスのために最適化されたチャンバの窓の前でのフォーカスレンズの位置NGE。
注：この手順は、それらが真空チャンバに入る直前に、大気圧下の空き領域にレーザ光を反射することによって達成することができます。同じ入口レンズ用の焦点距離を測定することにより、望遠鏡を最適化することができます。 - 慎重に1（ 図2）をマウントして 、によるポンププローブオーバーラップにイオン像に強化された信号を見つける高解像度のミラーとポンプ光のスポット位置を調整します。前またはその後、 トン 600μmの転送遅延ステージを移動することによって〜4ピコ秒に設定します。ポンプ1偏光に沿って強く異方性の画像を検索します。
注：時間の重なりがおおよそステップ2.5で最適化されたので、唯一の空間的な重なりをチューニングする必要があります。回転定数または波束ダイナミクスが、標的分子について知られている場合は、代替選択肢がinstantaneouにプローブ遅延を設定します分子配向時間をです。例えば、それは、Δtはポンプとプローブパルスの間の時間差であり、Bは Hzで10、11で回転定数であるΔtの〜1月2日B、で発生する可能性があります。 N 2については、〜8.3 psの。そのような時には、ポンプ - プローブの空間的重なりは、ポンプの偏光方向の最大値（本例で垂直）および垂直軸で最小値を示すイオン分布をもたらします。 〜0Δtで得られた総増強と比較して、このようなアライメント署名を見つけることが容易です。 Δtの変更に関しては、光の速度に応じて、ステージの5μmの運動が〜33.356 FSに対応する、ということに注意してください。 - ブロックポンプ1とブロック解除ポンプ2。
- 高解像度のミラーを調整することにより、ポンプ2のためのポンプ-プローブのオーバーラップを探す2.ポンプのための手順を繰り返し4.2.3は維持したまま2（ 図2）をマウント不変のポンプ1の光路。
注：時間は、アライメント時間に設定されているときにアライメントが斜め方向に沿って観察されるように、ポンプ2の偏光が傾いていることを確認してください。
- 簡単に言えば、単方向回転ダイナミクスを観察します
- ブロックを解除ポンプ1は、アライメント時間にポンプ1と2の間の時間遅延を設定します（ 例えば、N 2ケース10、11用4.0 PS）は、 図2の手動遅延ステージ1で。
- プローブ遅延は（電動式または手動の段階で）走査される一方向の回転がカメラ画像から認識できるかどうかを確認します。
注：上記のすべての手順がうまく達成された場合、1がプローブ遅延がスキャンされるように明るい領域がスムーズに一方向に回転する画像を見ることができます。このような映画を見ることができない場合は、慎重に手順4.1から4.2を繰り返します。オペアンプのドリフト効果ticalマウントは、時にはビーム重複を劣化させます。
注：光の速度によると、ステージの5μmの運動は〜33.356 FSに相当します。単に観察の目的のために、上記の手順で十分です。運動の記録と詳細な分析については、次の手順に進みます。
- セットアップの測定
- 250 fpsにカメラのフレームレートを増加させ、〜4ミリ秒の露光時間を減少させます。
注：Oneカメラフレームは1レーザーショット/ガスパルスロード用画像に対応します。 - 楽器を制御測定プログラムを起動し、画像をキャプチャし、分析したデータを可視化します。
- 実行ボタンをクリックして、ポンプ光を遮断しながら千の画像をキャプチャします。
- 数値的に楕円形で加算された画像をフィットし、楕円率εと楕円の中心（X 0、Y 0）を得ます。
注：RAW画像ヘクタールクーロン爆発の複数のチャネルに複数の楕円をね、関心領域を制限し、唯一の楕円のいずれかを使用します。 - ポンプ光を遮断しながら10万画像をキャプチャし、プローブ専用の参照として得られた画像を使用しています。
注：プローブのみの参照画像の信号対雑音比は、角度分布の品質に影響を与えます。したがって、比較的長い測定（〜400秒）は、この工程のために採取されます。
- 250 fpsにカメラのフレームレートを増加させ、〜4ミリ秒の露光時間を減少させます。
- 一方向の分子回転の映画を撮ります
- ポンプビームのブロックを解除。
- 負の値にプローブ時間を設定します（ トン 〜-100 FS; すなわち、ポンプビームの前に）。
- 以下のステップを含む、測定ループを開始します
- 画像をキャプチャします。重心は、各明るいイオンスポットの座標を、他の画素27質量座標の中心と「0」から「1」を割り当てることによって、画像を2値化見つけます
- 「画像の数「10,000プログラムの入力ボックスを設定することにより、万カメラフレームの二値化画像を合計します。
注：飽和効果を回避するためには、16ビットに加算された画像の深さを設定します。 - ステップ4.4.4で求めたε楕円率を用いて、カメラ座標を極座標に座標（x、y）に変換します。
注：以下のように、この処理を終了する。興味のある楕円形の領域では、全ての画素の座標（x、y）は、次式を用いて、それらの相対的な極座標Φに変換されます。
注：この手順は円に楕円を変換する垂直方向の画像拡大と等価です。 - 角度依存性のシグナル強度は、原点からの距離としてプロットした極座標プロットに得られた画像を変換します。
注：ANGL電子依存確率P（Φ）は、以下の式を用いて計算されます。
- プローブ専用の参照のことで割ること、極プロットを正規化します。
注：この手順は、プローブパルスの不完全な円偏光とイメージング検出器の不均一性の両方を校正します。 - 〜33.356 FSによって前方プローブ時間を移動します。
注：プローブ時間の33.356-fsのシフトは、電動式リニアステージの5ミクロンの動きに対応しています。
- 少なくとも一つの回転復活期間までループを続行し、1月2日B（N 2〜8.3 psのは）、ポンプ2時間後に渡されます。
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Representative Results
図4Aに示すN 2+イオンのプローブ専用のRAW画像は、1プローブレーザショットのために採取プローブ照射（クーロン爆発）、時に排出されます。明るいスポットは一つのイオンに対応します。 図4Bは、万二値化し、生のカメラ画像の積算画像を示しています。これらの画像は、私たちのイメージングセットアップが偏光面内のすべての方位角の分子を監視することができることを示しています。 図4Cは、 図4Bのそれに対応する正規化極座標プロットを示しています。回転制御（ポンプ）パルスが不在だったので、分布は（ 図4Cは 、円を示している）等方性です。
図4Bに、検出器の不均一性に起因する小さな欠陥は、楕円の下で見ることができます。このような欠陥は、常に画像の同じ位置に表示されます。したがって、これは、Cプローブのみの画像（ステップ4.5.3.7）で観察された画像を正規化することによって補償されます。
図5に示すように2ポンプパルスの照射後に撮影したスナップショットを選択しました。理解を向上させるために、観察されたイオンの画像だけでなく、対応する極座標プロットと「ダンベル」モデル写真のみならず、プローブ時間の関数として示されています。極プロットは、ステップ4.5.3.5で作成されます。ダンベル画像は、様々な配向角度のダンベルの重複画像であり、その重み（不透明度）が観測された角度の確率です。画像のシーケンスは、一方向の分子回転の明確な映画を形成しています。運動の波動性は、「X」字形形成を含む複雑な節の構造および分散、と見なすことができます。
図6は、損傷したスリットとAPで撮影されたイオン像を示しています凹みとスリットエッジのhotograph。小さな欠陥は、主に観察された画像に影響を与えます。このような場合には、ステップ1.5を繰り返すことが要求されます。このことはまた、議論の項で説明されています。
図7は、最適化されたポンププローブ重なり状態での生のカメラ画像を示しています。このようなビームの重なりの信号を監視することによって、光路を最適化することができます。これは、 図5のように、明確な映画をもたらします。
図1：、 非現実的で典型的な、そして新しい構成でカメラアングルの概念図。典型的なカメラアングルでは、検出器は、レーザー露光を回避するためにインストールされていますが、イオンの放出角度は、2D投影画像から再構築することはできません。現在では、新しいカメラアングル、回転面（レーザーpolarizatイオンの面）は、検出器面と平行であり、したがって、回転運動を視覚化するのに適しています。典型的なバイアス電圧は2,500 V、1,799 V、1,846 V、253 V、0 V、3,500 V、-800 V、イオン光学系1、2、3、4、および5のために4,500 V、パルスリペラ、マイクロチャネルプレートであります、および蛍光体スクリーン、それぞれ。イオン光学系の番号は、下部電極から始まります。 この図の拡大版をご覧になるにはこちらをクリックしてください。
図2：2D 撮像装置の概略図。 （A）検出器アセンブリの概略図です。オレンジ色に着色された円板は、他の部分はボルトで取り付けられているにベースプレートです。 （B）スリットアセンブリの概略図です。右の写真スリットの動きを説明しています。サイズの値はmm単位です。 この図の拡大版をご覧になるにはこちらをクリックしてください。
図3： 現在のポンプ・プローブ光セットアップの模式図。プローブ（イメージング）パルスとは、青い線で示されている回転励起するポンプパルスの光路は、赤線で示されています。 NLC、第二高調波発生用非線形結晶。 HWP、半波長板。 QWP、四分の一波長板; DM、ダイクロイックミラーと、 BS、50：50ビームスプリッター; HRM：高解像度のミラーマウント。 この図の拡大版をご覧になるにはこちらをクリックしてください。
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図4： 生とは、クーロンはイオンイメージを分解して分析しました。 （A）Nの典型的なRAW画像2+ 1プローブショットの撮影。 （B）万値化カメラ画像用の画像を加算。カメラ画像のサイズ1200のx 750ピクセルです。対応する実空間のサイズは80ミリメートル×50mmです。 （C）加算画像から構成される正規化極座標プロット。生と加算された画像では、偽色は、信号強度を示すために追加されました。度で極角は円周に沿って示されています。放射状の値は、角度依存性の確率（任意単位）です。 この図の拡大版をご覧になるにはこちらをクリックしてください。
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図5： レーザ誘起回転波束ダイナミクスの選択スナップショット。それぞれの時間遅延において、上部パネルは、楕円形状を円形に変換されたイオンの画像を示します。中央のパネルは、対応する極座標プロットを示しています。下のパネルは、角度分布のダンベルモデルを示しています。このダンベル画像は、様々な配向角度からダンベルの重複画像であり、その重み（不透明）観察角度の確率です。極座標プロットは、 図4と同様の単位とスケールを使用しています。イオン像は、ステップ4.5.3.4のように、変換された座標を採用しています。 この図の拡大版をご覧になるにはこちらをクリックしてください。
図6：実験的なイオン像上のスリット欠陥の影響。 （A）N 2+イオンイメージが破損したスリットで撮影されたプローブのみの観測。 （B）のサブミリメートルの凹みを持つスリットエッジの写真。 この図の拡大版をご覧になるにはこちらをクリックしてください。
図7： 最適化されたポンプ・プローブ重なり状態での生のカメラ画像。プローブ時間は、最初のポンプパルス照射後= 4.0 PS Tに設定されています。この時、分子配向度の最大値が達成されます。カメラ画像のサイズ1200のx 750ピクセルです。対応する実空間のサイズは80ミリメートル×50mmです。 クリックしてくださいここで、この図の拡大版を表示します。
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Discussion
現在の手順では、スリットベースの2D画像のセットアップを分子回転のリアルタイム動画をキャプチャすることを可能にしています。観察されたイオンは、スリットを通過するので、ステップ1.5は重要なステップの1つです。スリット刃のエッジがシャープである必要があります。このようなスリットさ0.3mmの凹みのような小さな欠陥がある場合には、傷をイオン像（ 図6）において観察されます。このような場合には、スリット刃は、2000グリットのウェットサンドペーパーで研磨する必要があります。
別に、図1に示される固有のカメラアングルから、この方法は、以前に回転波束イメージングのための唯一の解決策であった3Dイメージング検出器に対していくつかの利点を有します。
まず、本手順では、光ビームの位置合わせは、ステップ4.1から4.2のように、生イオン画像を監視することにより容易に行うことができます。 図7は、最適化されたポンププローブ重なり状態での生のカメラ画像を示しています。ときのpUMP-プローブビームのオーバーラップは、異方性または強化された画像の署名は、図4（a）のように、見ることができない、失われます。この事実は、本発明の方法のステップ4.1から4.2の重要性を強調しています。ポンプ及びプローブビームのスポットサイズが10μm程度であるので、リアルタイム画像を監視することなく、最適な重複条件を見出すことは一般に困難です。計数率が数イベントに制限されているため、3次元画像検出器の場合には、数秒を1000ヘルツ以下繰返し率レーザが使用されるのに十分なデータポイント（少なくとも1,000個のイオン）を有する画像を形成するために必要とされます3D検出器でレーザーショットあたり。本発明の方法では、一方、計数率は、実質的に無制限であり、フレームあたりのイオン数は、露光時間を延長することによって簡単に増加させることができます。本発明の場合には、1,000人以上のイオンが50ミリ秒の露光時間内に検出されています。
本発明の方法の高い計数率にも繋がります短いデータ取得時間。カメラのフレームレートが250 FPSであるので、特定の時点で分子運動のスナップショットを取得するだけ〜40秒を要します。 〜33-FSのステップと1分子の回転復活時間（〜8.4 PS）を超える測定では、測定時間はわずか数時間です。実験データは、レーザの限られた長期安定性と全体の実験によって分解されるので、これは、もう一つの利点です。我々のセットアップでは、例えば、持続時間は、部分的には、FS増幅における温度変化を、経時的に変化します。 6時間以内に3-Kの変化は、パルス持続時間31の伸長をもたらす、パルス圧縮器格子との間の距離の伸長を含む増幅器の熱膨張が生じました。このドリフトの起源は同定されなかったが、ポンプによって誘発されるダイナミクスの信号を劣化させるレーザービームドリフトは、また、〜8時間以内に検出されました。
tは ">現在の技術は、3次元の情報を制限する、2D画像の種類である。クーロン爆発の場合には、検出面内に排出されたイオンの断片のみが画像に寄与している。適用することは困難であることを意味しますこのような偶然のイメージングに関わるものなど複雑な断片化プロセスに直接本発明の方法は、25、32、33を研究しています。私たちは、これは上の間接的な情報を表している。我々の方法で信号強度の和が検出面における確率に比例していることに注意してくださいディメンションは、撮像面11、12には含まれません。私たちはこの論文でクーロン爆発イメージングに焦点を当てるが、本手法は、原理的には、このような光解離研究14に関与しているような、一般的な荷電粒子イメージングに適用することができます。の中に撮像手順を既存の、荷電粒子の3次元ニュートン球の2次元断層像を得るために、光の偏光は、検出器面と平行であるべきです。つまり、カメラアングルは、特定の条件に限定されます。また、現在の2D画像化技術では、3次元イオン雲は、空間的に2次元カットにスライスし、次に撮像されます。このスライス画像と、カメラアングルの自由度は、しばしばレーザ伝搬方向26、34に表示され、これまで、未観測情報を得るための道を開くであろう。
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Materials
| Name | Company | Catalog Number | Comments |
| CMOS camera | Toshiba TELI | BU-238M-ES | equipped with SONY IMX174 sensor |
| High voltage switch | Behlke | HTS-41-03-GSM | |
| High voltage switch | Behlke | HTS-80-03 | |
| Digital delay generator | Stanford research systems | DG535 | |
| Digital delay generator | Stanford research systems | DG645 | |
| Microchannel plate | Photonis | 3075 | |
| Pulsed valve | LAMID LTD | Even-Lavie valve | High repetition, room temperature model |
| Molecular beam skimmers | Institute for Molecular Science | 13C11 | 3 and 1.5 mm center hole, 25 degrees full inner angle, and ~50 mm length |
| Optical Comparator | Nikon | V-24B | |
| DPSS laser | Lighthouse Photonics | Sprout | |
| Femtosecond Ti:Sapphire oscillator | KMLabs | Halcyon | |
| Femtosecond Ti:Sapphire amplifier | Quantronix | Odin-II HE | |
| Motorized linear stage | Sigma Koki | KST(GS)-100X | |
| Manual X-stage | Sigma Koki | TSD-601S | |
| High resolution mirror mount | Newport | Suprema SX100-F2KN-254 | |
| High resolution mirror mount | LIOP-TEC GmbH | SR100-100R-2-HS | |
| Polarization checker | Paradigm Devices, Inc. | O-tool VIS | |
| Instrument communication interface | National Instruments | NI-MAX | |
| Graphical development environment for measurement programs | National Instruments | LabVIEW 2014 | |
| Laser line dielectric mirror | CVI/LEO | TLM2-400/800-45UNP | |
| Laser line dielectric mirror | Altechna | Low GDD Ultrafast mirror | |
| Laser line dielectric mirror | Altechna | Low GDD Ultrafast mirror | |
| Femtosecond polarizer | Advanced Thin Films | PBS-GVD |
References
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