Waiting
Login processing...

Trial ends in Request Full Access Tell Your Colleague About Jove
Click here for the English version

Chemistry

Direkte Imaging av Laser-drevet Ultra Molecular Rotasjon

Published: February 4, 2017 doi: 10.3791/54917

Abstract

Vi presenterer en metode for å visualisere laser-indusert, lynraske molekylære rotasjons bølge pakke dynamikk. Vi har utviklet en ny to-dimensjonal Coulomb eksplosjon bildebehandling oppsett der en hittil-upraktisk kameravinkel er realisert. I vår avbildningsteknikk, blir toatomig bestrålt med en sirkulært polarisert sterk laserpulsen. De utstøtte atomære ioner akselereres perpendikulært til laseren forplantning. Ionene som ligger i laser polarisasjonsplan blir valgt ved bruk av en mekanisk spalte og avbildes med en high-throughput, installert to-dimensjonal detektor parallelt med polarisasjonsplan. Fordi en sirkulært polarisert (isotrope) Coulomb eksploderer puls blir brukt, den observerte vinkelfordelingen av de utstøtte ioner svarer direkte til den kvadrerte rotasjonsbølgefunksjonen ved tidspunktet for pulsen bestråling. For å lage en real-time film av molekylære rotasjon, er den foreliggende avbildningsteknikk kombinert med en femtosecond pumpe-probe optical oppsett der pumpen pulser create unidirectionally roterende molekylære ensembler. På grunn av den høye bilde gjennomstrømningen av vår detection system, kan pumpen-sonde eksperimentell tilstand lett bli optimalisert ved å overvåke en real-time øyeblikksbilde. Som et resultat, er kvaliteten av den observerte filmen er tilstrekkelig høy for å visualisere den detaljerte bølge natur av bevegelse. Vi merker oss også at dagens teknikk kan implementeres i eksisterende standard ion bildeoppsett, og tilbyr en ny kameravinkel eller synspunkt for de molekylære systemer uten behov for omfattende ombygging.

Introduction

For en dypere forståelse og bedre bruk av de dynamiske egenskapene til molekyler, er det viktig å tydelig visualisere molekylære bevegelser av interesse. Time-løst Coulomb eksplosjon bildediagnostikk er en av de kraftigste måter å oppnå dette målet en, to, tre. Ved denne metode blir de molekylære dynamikk av interesse initiert av en pumpe ultralaserfeltet og blir deretter probet med en tidsforsinket sonde puls. Ved sonde bestråling, er molekyler multiplisere ionisert og brutt seg inn fragmentioner på grunn av Coulomb frastøting. Den romlige fordeling av de utstøtte ioner er et mål på molekylstrukturen og romlig orientering ved sonden bestråling. En sekvens av måle scanne pumpe-sonde forsinkelsestiden fører til opprettelsen av en molekylær film. Det er bemerkelsesverdig at, for det enkleste tilfelle - toatomig - den vinkelmessige fordeling av de slynges ut ionerdirekte gjenspeiler molekylaksen fordeling (dvs. kvadrert rotasjonsbølgefunksjonen).

Med hensyn til pumpeprosessen, har nylige fremskritt i den koherente kontroll av molekyl bevegelse ved hjelp Ultralaserfelt førte til dannelsen av meget kontrollerte dreiebølgepakker 4, 5. Dessuten kan rotasjonsretningen være aktivt styrt ved hjelp av en polarisasjons-styrt laser felt 6, 7, 8. Det har derfor vært forventet at et detaljert bilde av molekyl rotasjon, inkludert bølge natur, kan bli visualisert når Coulomb eksplosjonen avbildningsteknikk er kombinert med en slik pumpe prosess 9, 10, 11, 12, 13. Men vi noenganger støter på eksperimentelle vanskeligheter forbundet med de eksisterende avbildningsmetoder, som nevnt nedenfor. Hensikten med denne artikkelen er å presentere en ny måte å overvinne disse vanskelighetene og å skape en høy kvalitet film av molekylære rotasjonsbølgepakker. Den første eksperimentelle film av molekylært rotasjon tatt med den foreliggende fremgangsmåte, sammen med sine fysiske konsekvenser, ble presentert i vår tidligere papir 11. Bakgrunnen for utvikling, den detaljerte teoretiske aspekt av foreliggende avbildningsteknikk, og en sammenligning med andre eksisterende metoder vil bli gitt i en kommende papir. Her vil vi i hovedsak fokusere på de praktiske og tekniske aspekter av prosedyren, inkludert en kombinasjon av den typiske pumpe-probe optisk oppsett og den nye bildeapparat. Som i det forrige papiret, er målet systemet i én retning roterende nitrogenmolekylene 11.

Den viktigste eksperimentelle vanskeligheten aveksisterende bildeoppsettet, som skjematisk vist i figur 1, har å gjøre med plasseringen av detektoren, eller kameravinkel. På grunn av at rotasjonsaksen sammenfaller med laser forplantningsaksen 6, 7, 8 i laser-felt-indusert molekylær rotasjon, er det ikke praktisk å montere en detektor langs rotasjonsaksen. Når detektoren er montert for derved å unngå laserbestråling, tilsvarer kameravinkelen til en side observasjon av rotasjon. I dette tilfelle er det mulig å rekonstruere den opprinnelige orientering av molekyler fra den projiserte (2D) bilde ion 14. En 3D-avbildningsdetektor 14, 15, 16, 17, 18, 19, med hvilken ankomsttiden til toppdetektoren og den ion IMPACt stillinger kan måles, tilbys en unik måte å direkte observere molekylær rotasjon ved hjelp av Coulomb eksplosjon bildebehandling 10, 12. Men de akseptable ion tellinger pr laserskudd er lav (typisk <10 ioner) i 3D-detektor, noe som betyr at det er vanskelig å skape en lang film av molekylær bevegelse med høy bildekvalitet 14. Dødtiden av detektorene (typisk ns) også påvirker bildeoppløsning og bilde effektivitet. Det er heller ikke en enkel oppgave å lage en god pumpe-prøvestrålen overlapping ved å overvåke et sanntids bilde ion med en laserrepetisjonsfrekvens på <~ 1 kHz. Selv om flere grupper har observert rotasjonsbølgepakker ved hjelp av 3D-teknikk, ble den romlige informasjonen begrenset og / eller direkte, og en detaljert visualisering av bølge natur, inkludert kompliserte nodal strukturer, ble ikke nådd 10, 12.

Essensen avden nye avbildningsteknikk er anvendelsen av den "nye kameravinkel" på figur 1. I denne konfigurasjonen blir unngått laserstrålen eksponering for en detektor, mens den 2D detektoren er parallell med rotasjonsplanet, som fører til observasjon fra rotasjonsaksen retningen. Slissen tillater kun ionet i rotasjonsplanet (polariseringsplanet av laserpulser) for å bidra til et bilde. En 2D-detektor, som gir et høyere tellehastighet (typisk ~ 100-ioner) enn en 3D-detektor, kan anvendes. Oppsettet av elektronikken er enklere enn i tilfelle av 3D-deteksjon, mens målingen effektivitet er høyere. Tidkrevende matematisk rekonstruksjon, slik som Abel inversjon 14, er heller ikke behov for å trekke ut vinkelinformasjon. Disse trekk fører til den enkle optimalisering av målesystemet, og til fremstilling av filmer av høy kvalitet. En standard 2D / 3D ladet-partikkel bildebehandling apparat kan enkelt endres til dagens oppsett withoutca bruk av kostbart utstyr.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Protocol

MERK: Gjennom denne protokollen, avklare vi hva vi faktisk gjorde for å utvikle dagens metode. Eksakte parametere, inkludert kammer og optisk oppsett design og størrelser og typer av delene, er ikke alltid nødvendig å bruke dagens system til leserens apparat. Essensen av prosedyrene vil bli gitt som notater i hvert trinn.

1. Bygging av en 2D-slice Imaging Apparatus

MERK: Gjennom dette trinnet, alle de kommersielt tilgjengelige deler og utstyr, for eksempel en vakuumpumpe og en detektor, er installert i henhold til produsentens instruksjoner eller brukerhåndbøkene.

  1. Som i byggingen av et typisk 2D / 3D ion bildebehandling apparat 14, designe og bygge en forskjellig pumpet vakuumkammer som har nok plass til å huse en pulserende ventil, molekylær stråle skimmere, ion optikk (en bunke med 100 mm ringer med en 50 mm hull), en off-axis ion bildeenheten (apulsed repeller elektrode og en stabel med microchannel platene støttet av en fosfor-skjerm), og en ion flytur rør (> 200 mm drift region).
  2. Feste den pulsede ventil til kammeret skilleveggen ved hjelp av fire gjengede innlegg (15 cm, Φ12 mm), hvor bolthullene på partisjonen er konsentrisk i forhold til kammeret. Installere de molekylære strålen skimmere til kammeret skillevegg rett foran munnstykket ved hjelp av en holde-plate.
    MERK: I konstruksjonen av et ion avbildning apparat, er det viktig at molekylstråleaksen og laserstråleaksen skjærer hverandre i aksen av de ion-optikk. For å oppnå dette, er det hensiktsmessig å definere den molekylære lyskjeglen som et kildekammer akse. Trinn 1.2 er for dette formålet. I tillegg bør skimmer hullene være på linje med munnstykket av ventilen, slik at midten av molekyl bjelkene kan gå inn i differensielt pumpes trinnet gjennom en skimmer. Det er også viktig å ta hensyn til vekten av den pulsede ventil; derav, tilstrekkelig tykkelsegjengede innlegg må brukes til å koble pulsventilen til skilleveggen. Opprettholde den 15 cm avstand mellom munnstykket og skilleveggen for å unngå refleksjon effekten av gass og skimmer interferens 20.
  3. Installer ion optikk til den siste etappen av forskjellig pumpet kammeret, som i en typisk ion bildeoppsett 21.
    MERK: Dette trinnet utføres på følgende måte: Den gjengede monterings innleggene er skrudd til kammeret partisjonen. På innleggene, er en bunke med ion optikk låst på plass med nøtter. Fordi bolthullene for innleggene er konsentrisk i forhold til kammeret, aksen av de ion-optikk faller sammen med den for molekylær stråle.
  4. Installer de optiske glassvinduer (1 mm tykkelse, diameter 25 mm, kvarts) ved å plassere en P16 O-ring mellom et vakuum flens med hull og et vindu, slik at laserpulser kan krysse molekylær stråle.
    MERK: Gjennom disse vinduene, kan laserpulser tilgang til middle av den første og den andre ion elektroder og skjærer aksen av ion optikk.
  5. Konstruer en off-axis ion bildeenheten (figur 2).
    MERK: Gjennom dette trinnet, henvises til figur 2 for å bekrefte den tre-dimensjonale arrangement av enheten. Alle elektrodedelene (ione-detektoren og den repeller) er montert på grunnplaten 100 mm med PEEK bolter, mens de øvrige deler er montert med rustfrie bolter. Essensen er å montere en 2D-avbildning detektor i ione drift region slik at dens detektorflate er parallell med ion optikk akse og vinkelrett på laserens forplantningsaksen. Selvfølgelig er alle delene som skal anvendes i høy spenning bør være elektrisk isolert. Vi anbefaler at avstanden mellom ion optikk (fly) akse og detektoroverflaten er noen mm (i foreliggende sak, 5 mm). Med en lengre avstand, vil det ta mer tid til å presse ionene til en detektor, og en kortere avstand kan resultere i utslipp mellom MCP surface og pulset repeller.
    1. Observere kanten av slissen bladene (100 mm lengde) med et optisk mikroskop (~ 30X) og / eller en optisk komparator og bekrefte at det ikke er noen hakk eller riper som er større enn 30 um lokalisert ved kanten av de slissede blader.
      MERK: slit knivene skal monteres parallelt, og ingen bulker og riper er akseptable. Avviket fra parallell fører til inhomogenitet av ione-deteksjon. En feil av bladet forringer en observert bilde (se diskusjonen avsnitt).
    2. Ved hjelp av små monterings klør, fester de slissede bladene til slissen bladholder, som består av et par av 122,4 mm aluminiumplater er forbundet med en fjær, som i en klesklype. Også sette inn en konisk aluminiumsstang inn i "klær pin."
      MERK: slit bladene er montert på rattet side (punkt innsats) av Klesklype. Når en konisk aluminiumstangen til en skjerpet blyantlignende form er satt inn i klemming side (angrepspunkt) av clothespin, blir spaltebredden større med økende dybde innføring av den koniske stang (se figur 2B). Fremgangsmåten er 1.5.2-1.5.4 for bygging av slissen, hvis bredde kan være innstilt i løpet av avbildnings målingen. Hvis bredden tuning ikke er nødvendig, bare installere slit bladet ~ 10 cm oppstrøms av ion stråle fra detektoren ved hjelp av egnede monteringsdeler som metall klør og gå til trinn 1.5.5.
    3. Feste det koniske aluminium stangen til lineær bevegelse vakuumgjennommatings (mikrometer / belg-baserte, ICF70 størrelse) og monter slissen holderen og basen til vakuumsideplanet av gjennomføring.
    4. Installer slit enheten bygget over på en ICF70 vakuum port som er vinkelrett både til detektor akse og til ion uren aksen.
      MERK: stilling er ~ 10 cm oppstrøms av ionestrålen fra sentrum av detektoren.
    5. Sett slit bredde til en ± 0,1 mm ved hjelp av en mikrometer.
      NB: For eksempel, ved bruk av en 1 mm spalte for 50-mm Newton sfæren (ion sky) tilsvarer 2% slicing, som er høyere i oppløsning enn standard skive teknikk 22. Slissebredden bestemmer skive oppløsning; imidlertid mindre bredder føre til svakere signaler.
    6. Installer en pulset repeller elektrode av rektangulær (115 mm x 160 mm x 3 mm) rustfri plate, som i figur 2.
      MERK: pulsede repeller skal være parallelle til detektoren for å sikre homogeniteten av den pulserende elektrisk felt mellom dem.
    7. Installer en posisjonssensitiv ion detektoren består av en stabel med microchannel platene støttet av en fosforskjerm slik at den er parallell med pulset repeller; Følg standard montering prosedyre 14, 23.
    8. Installere en påflenset vakuum visningsfeltet med en kobberpakning til baksiden av fosforskjerm.
  6. Wire ion optikk til høyspent forsyninger og de delene av Detector (en pulset repeller, microchannel plater, og en fosforskjerm) på pulserende høy spenning forsyninger (~ 50 ns stige / fall tid) via strømgjennomføringer.
    MERK: Det må utvises forsiktighet for å sikre at eventuelle kabler ikke avbryte observasjon av fosfor skjermen gjennom synsfeltet.
  7. Koble den pulsede ventilen til gassinnløpet (3% N2 gass i He, totaltrykk på 3 MPa) med et rustfritt rør og til ventilstilleren med et par av belagte kobbertråder.
    MERK: Begge tilkoblinger passere gjennom vakuumgjennomføringer.
  8. Snu vakuumpumpene på og sette trykk på bildedetektorkammeret lavere enn 10 Pa -4, selv når den pulsede ventilen er i drift.
    MERK: En høyere trykk kan føre til skade av høy spenning elektrode og detektorer. Når trykket er høyere, er større pumper eller reduksjon av repetisjonstakten av ventilen er nødvendig. Ved hjelp av den foreliggende kammeret og pulserende ventil, en nitrogen molekylær stråle med en Rotational temperatur under 6 K kan genereres 11. Ved dette rotasjons temperatur, 99% av molekylene er i J ≤ to tilstand (J er rotasjons-quantum nummer).

2. Bygging av en pumpe-sonde Optisk Setup

MERK: For dette trinnet, se figur 3 for å forstå hvor og hvordan de følgende trinnene utføres. Hensikten med dette trinnet er å skape tre kollineære fs pulser fra en kommersiell Ti: safir laser-forsterker for pumpe-proben eksperiment 11. Den første puls var for molekylære oppstilling (lineært polarisert, senterbølgelengde på 820 nm, toppintensitet <30 TW / cm 2), det andre var for den retningsstyre (en forsinket kopi av den første, med unntak av den lineære polarisasjonen 45 ° på skrå fra den polarisasjonsakse av den første puls), og den tredje var det Coulomb eksplosjon avbildnings sonden (sirkulært polariserte, 407 nm, 1 00 fs, 600 TW / cm 2). Gjennom dette trinnet, alle de kommersielt tilgjengelige deler og utstyr, for eksempel en polarisering checker og en optisk scenen, installeres og brukes i henhold til produsentens instruksjoner eller brukerhåndbøkene.

MERK: Gjennom dette trinnet, er alle de optiske komponentene installeres og brukes i henhold til standard prosedyrer optiske eksperimenter og produsentens guide for optikk. Alle vende og dikroiske speil som benyttes er flerlags dielektriske speil for å unngå lasereffekttapet i løpet av de mange refleksjoner i den optiske banen. Noen av optikk og krystallene som benyttes er vist i materialliste for denne artikkelen.

  1. Snu femtosecond laser (Ti: safir forsterker) system på og få en laser produksjon på mer enn 1,5 mJ / puls, en ~ 35 fs varighet, et 820 nm senter bølgelengde, og en 500 Hz repetisjon rate.
  2. Fremstille en optisk bane av sonden (imaging) pulsef "> 10, 11, 12.
    1. Installer en ikke-lineær krystall (BBO, type I, 0,2 mm tykkelse, 29,2 °, for andre-harmonisk generering av en 820-nm lys) i 820-nm optisk bane for å få den andre harmoniske (> 0,2 MJ) av fundamental 820-nm laser utgang. Bruk genererte andre harmoniske (407 nm lys) som en probe puls etter at den er reflektert av dikroiske speil og adskilt fra den grunnleggende 820 nm lys.
    2. Konstruere en optisk bane, som vist ved den blå linje i figur 3. Ved hjelp av bjelke-styring speil mounts, justere denne strålen passere gjennom sentrum av både Windows installert i trinn 1.4.
      MERK: Den sentrale komponenter består av en attenuator (kombinasjonen av en halv waveplate og en polarisator), en motorisert lineær scene for forsinkelse skanning, og waveplates for polarisering tuning.
  3. Forbered en optisk bane for pumpen (rotasjons exsitat) pulser 24, 25, 26.
    1. Konstruere en optisk bane, som vist ved den røde linje i figur 3, og oppnå et par av tids- og polarisasjons-avstembar fs pulser.
      NB: Den gjenværende 820-nm puls (~ 1 mJ) etter at den andre-harmonisk generering i trinn 2.2.1, kastet ut fra det dikroiske speilet, blir brukt til å lage disse pumpe pulser. Den typiske puls energien i hver pumpepuls er 0,25 mJ. Nøkkelkomponentene består av et dempeledd (kombinasjonen av en halv-waveplate og en polarisator), en 50:50 strålesplitter, en manuell lineær trinn for tidsforsinkelse tuning, waveplates for polarisering tuning, og et teleskop for spot-størrelse optimalisering.
    2. Ved å justere vinkelen på speilet mounts i den optiske banen, samordne de to pumpestråler til å være parallelle og gjøre sine sentrum passerer gjennom sentrum av både Windows installert i trinn 1.4.
      MERK: For å bekrefte dette, eninnrettingsverktøy, en aluminiumblokk med tilknyttet rutepapir, blir brukt. Verktøyet kan plasseres i samme posisjon med høy reproduserbarhet ved hjelp av gjengehullet av en optisk tabell. To skruehullene på linje er valgt som en guide for den parallelle banen. Som justeringsverktøyet er anbrakt i ett av hullene er valgt, blir de bjelker innrettet slik at de treffer samme punkt av justeringsverktøyet. Gjenta posisjonering av verktøyet og innretting av strålen før strålen treffer samme punkt på verktøyet for både justering-verktøyposisjoner. På grunn av at skruehullene i den optiske tabellen er i tråd med høy presisjon, disse fremgangsmåtene fører til dannelsen av de parallelle bjelker.
  4. Juster polarisering statene pulsene.
    1. Installer en polarisering brikke like før pulsene inn i kammeret slik at laserpulser treffer detektoren av kontrolløren.
    2. Juster vinkelen på waveplates ved hjelp av en rotasjons optikk montere i hver optical banen. Skaff sirkulært polarisert probe puls, den vertikalt polarisert første pumpe puls, og lineært polarisert andre pumpe puls; for den andre pumpe, vipper polarisasjonsplan 45 ° fra den til den første pumpen.
      MERK: Ved bruk av en polarisasjon kontrolløren kan polarisasjonstilstanden av hver puls bli visualisert som et polart vinkelavhengig overføring intensitet. For å oppnå en sirkulær polarisasjon, juster waveplate vinkel for å oppnå en isotropisk bilde, f.eks.
    3. Fjern polarisasjonen kontrolløren fra den optiske banen.
      MERK: Den første pumpen starter retning-udefinert rotasjons 4, 9, 10. På tidspunktet for den øyeblikkelige molekyl innretting, blir den andre pumpe skinne for å skape et asymmetrisk dreiemoment og for å starte den ensrettede dreining 12, 13. Siden et sirkulært polarisert probe puls ioniserer the molekyler uten vinkel preferanse i polariseringsplanet, er det egnet for en vinkelfordelingen måling.
  5. Finn tinninglapper for hver puls.
    1. Installere en ikke-lineær krystall (BBO, 0,2 mm tykkelse, type 2, for den tredje-harmonisk generering av 820 nm lys), et optisk vindu som har den samme tykkelse (3 mm) som summen av kammeret vinduet (1 mm) og fokuserings plankonveks linse (2 mm), og en dispersjon prisme like før de pulser som går inn i kammeret.
      MERK: En standard prosedyre for å bestemme den tid null (tidsmessig overlapping av pumpen og sonden puls) i pumpe-proben eksperimentet er å detektere en ikke-lineær respons, som er bare observert når både pumpen og sonden puls samtidig samvirke med en middels . Her blir tidsmessig overlapping av de 407 nm sonden pulsen og 820 nm pumpepuls i den ikke-lineære krystall fører til en 267 nm generasjon. Vi må anslå tidsmessig overlapping av strålene i vacuum kammeret mens trinn 2.5.1 utføres før de pulser som går inn i kammeret (og fokuseringslinsen og kammeret vindu). Derfor, for å kompensere for tidsforsinkelsen som innføres av kammeret vinduet og fokuseringslinsen, er et 3 mm optisk vindu installert. To pumper og en sonde passere gjennom vinduet og deretter krystall, og de blir deretter dispergert ved et prisme. Legg et hvitt ark etter prismet å oppdage generasjon av 267-nm tredje harmoniske som en hvit-blå fluorescens. Alle de nevnte deler er montert på en optisk holderen.
    2. Blokkere linjen av pumpe 2 i figur 3 med en bjelke dumper.
    3. Ved å trykke på farten knappen på en scene kontroller, skanne motoriserte scenen og finne en 267 nm generasjon.
      MERK: Når den optiske veilengden av pumpe- og sonden pulser er de samme innenfor varigheten av laserpulser, vises et tredje harmoniske signal. Dette trinn stilling regnes som tid 0, der både pumpen og denprobe samtidig treffer molekylene.
    4. Blokk pumpe 1 og oppheve blokkering pumpe 2 (fjern bjelken dumper).
    5. Skanne um-baserte manuell installert i pumpen 2 linje trinnet og en posisjon hvor 267 nm emisjon finner sted.
    6. Fjern krystallen, vinduet, og prismet fra den optiske ledning.
      MERK: På dette stadiet, er de tre pulser midlertidig overlappet på molekylstråle innen laservarigheter. Den tidsoppløsning av oppsettet kan måles som en krysskorrelasjon ved å overvåke og plotte 267 nm energi mens du skanner den motoriserte scenen i sonden banen. I den foreliggende konfigurasjonen, den fulle bredde ved halvt maksimum av korrelasjonsfunksjonen er ~ 120 fs. Pulsbredden er optimalisert for å oppnå den høyeste utgangseffekt av de andre harmoniske. Etter den andre-harmonisk generasjon, pulsene passerer gjennom glass linser, waveplates, dikroiske speil, polarizers og kammeret vinduet, som fører til en kvitre. Fordi gruppen forsinkelse dispergeression av materialene i 400-nm regionen er mye større enn i 800-nm regionen, vi minimalisere overførings optikk i sondebanen. For å forbedre tidsoppløsning, spredning ledelse, inkludert et kvitret speilsystem, vil være nyttig.

3. Oppsett for et målesystem

MERK: Gjennom dette trinnet, alle de kommersielt tilgjengelige deler og utstyr, for eksempel en strømforsyning og forsinkelses generatorer, installeres og brukes i henhold til produsentens instruksjoner eller brukerhåndbøkene.

  1. Pulse synkronisering
    1. Del 80,8 MHz produksjonen av en femtosecond oscillator til 500 Hz med en rask frekvens-deleren, og bruke denne delt effekt å utløse digital forsinkelse generator 1 og en fs forsterker.
    2. Bruk en av de forsinkede utganger forsinkelse generator 1 som en trigger for pulsventil.
      MERK: Begrens repetisjon frekvensen av ventilen for å opprettholde akseptabel vacuum forhold (mindre enn 10 -3 Pa, for eksempel). I så fall setter vi verdien til 250 Hz.
    3. Installere en rask fotodiode er utstyrt med et 400 nm filter overføring like etter at bjelkene går ut av kammeret, og benytte resultatet av denne diode som en utløser for digital forsinkelsesgenerator 2.
      MERK: Sonden puls blir anvendt som en tid utstedt ion avbildnings elektronikk.
    4. Koble tre høy spenning brytere til digital forsinkelse generator 2 med koaksialkabler.
  2. Snu alle høyspentforsyninger og slår seg på.
  3. Øke spenningen til ønskede verdier.
    MERK: target spenninger er avhengig av størrelsen på anordningen og systemet er av interesse. Typiske verdier i det foreliggende tilfelle er vist i bildeteksten på figur 1. For å få klare bilder, er finjustering bias spenninger kreves 13 (se trinn 4.1.7). En rask økning i spenningsverdien kan resultere i utløpsav eller skade på elektronikken. Vi anbefaler en økning på mindre enn 100 V / s for daglig bruk, og en økning på 100 V / 300 s for den første bruk i et vakuum.
  4. Installasjon og posisjonering av økende kamera
    1. Installer et digitalt kamera utstyrt med en f = 25 mm kameralinsen på den optiske innlegget foran vakuum view satt i trinn 1.5.5. Sikre at kameraaksen er vinkelrett på detektoroverflaten. Fordi synsfeltet er vinkelrett på gulvet, kan du bruke en vann nivå guide til å justere kameraet basen horisontalt i forhold til gulvet.
      MERK: Finjustering av stillingen er gjort i et senere trinn.
    2. Installer en kjølevifte for kameraet slik at vinden treffer kameraet på baksiden.
    3. Dekk området mellom kameralinsen og vakuumview med en gardin slik at uønsket lys, for eksempel omgivelsesbelysning, ikke kommer inn i kameraet.
    4. Koble kameraet til en datamaskinvia en USB 3.0-port.
    5. Start kamerakontroll programvare og maksimere gevinsten av kameraet ved å angi den maksimale verdien i få kontroll delen av programvaren.
    6. Sett bildestørrelsen til typisk 1200 x 750 piksler.
      MERK: Selv om en større bildestørrelse fører til høyere oppløsning, datahastigheten til USB 3.0-porten begrenser akseptabel bildefrekvens. Ved de foreliggende innstillinger, kan mer enn 250 per sekund oppnås, noe som er høy nok til å oppnå et bilde for hver gass puls belastning (250 Hz).
    7. Begynn å ta bilder med kameraet ved å klikke på "Grab" -knappen. manuelt justere posisjonen til kameraet slik at bildet dekker hele området av 2D-detektoren. Fest kameraet monteres med en bolt.
    8. Ved å overvåke i sanntid tatt bilde, justere fokusringen av kameralinsen, slik at den lyse ion spot størrelse blir minimum.

4. Målinger

MERK: meg asurement metode som brukes her er en kombinasjon av rapporterte prosedyrer 14, 27 og den nåværende bildeoppsettet. Gjennom dette trinnet, alle de kommersielt tilgjengelige deler og utstyr, som for eksempel høy spenning elektronikk, installeres og brukes i henhold til produsentens instruksjoner eller brukerhåndbøkene.

  1. Finne signal og optimalisere innstillingene for ion bildebehandling
    1. Blokkere pumpen pulser av det optiske systemet med en bjelke dumper.
    2. I midten av den første og de andre elektroder på de ion-optikk, installere en plankonveks linse (f = 120 mm) for å fokusere sonden laserpuls til molekylær stråle.
    3. Sett den tiden av høyspentbrytere (en digital forsinkelse generator output) til beregnet ankomsttid av N 2 + ion, som gir den største signalintensitet i henhold til denne gassen tilstand 14,s = "xref"> 27.
      MERK: ankomsttid kan anslås utifra ion optikk fordommer og avstanden til flyturen, sammen med masse-til-charge forholdet mellom mål ion 28. Ellers skanning av tidspunkt er den andre løsning for å detektere et signal.
    4. Mens overvåke ion bildet, justere linsens posisjon med et xyz-scenen og gass puls tid (en digital forsinkelse generator output), og få den største signal (este og største bildet).
    5. Endre tidspunktet for høy spenning bytter til Coulomb eksploderte N 2 + kanal 14, 27.
      MERK: Siden den masse-til-ladning-forhold på N 2+ er fire ganger mindre enn for N 2 +, er ankomsttiden for N 2+ nesten to ganger raskere enn for N2 +.
    6. Reduser kamera bildefrekvens til ~ 20 fps og øke eksponeringstiden til 50 ms.
      MERK: Med denneinnstilling, omfatter kamerabildet signalet for 12 gass pulsbelastninger. Selv om dette fører til overlapping av enkelte ioner, kan vi lett vurdere og gjenkjenne grov form av ione-fordeling.
    7. Juster ion optiske skjevheter slik at den observerte ion distribusjon blir en uforstyrret ellipse.
      MERK: Reduksjon av skjevhet forskjellen mellom den første og andre elektroder resulterer i forlengelsen av den vertikale retning (ione-optikk-aksen) i den foreliggende anordning 29, 30. Den tredje eller senere optikk anvendes for finjustering av formen. Forvrengning av ellipsen forringer vinkeloppløsning rekonstruert fra bildet.
  2. Finne en pumpe-sonde romlig overlapp
    1. Unblock pumpe 1, fjerner en bjelke dumper, men holde pumpe 2 blokkert.
    2. Juster teleskopet for å lokalisere strålen midje av pumpepuls i en molekylær stråle.
      MERK: Ikke change posisjonen av fokuseringslinsen foran kammeret vinduet, som er optimalisert for sonden puls.
      Merk: Denne fremgangsmåten kan utføres ved å reflektere laserstrålen til det frie rom under atmosfæretrykk like før de kommer inn i vakuumkammeret. Ved å måle brennvidden for den samme inngangen linse, kan teleskopet optimaliseres.
    3. Justeres nøye stedet stilling av pumpestrålen med høy oppløsning speilfestet 1 (figur 2), og en forsterket signal i den ion bilde på grunn av pumpe-sonde overlapping. Før eller etter det, satt t til ~ 4 ps ved å flytte en forsinkelse stadium 600 mikrometer fremover. Finn den sterkt anisotropisk bilde sammen pumpen en polarisering.
      MERK: Fordi tid overlapping ble omtrent optimalisert i trinn 2.5, bare den romlige overlapping må være innstilt. Hvis rotasjons konstant eller bølgepakke dynamikk er kjent for målet molekylet, er et alternativt valg for å sette sonden forsinkelse til en instantaneous molekylær innretting tid. For eksempel kan det skje ved Δ t ~ 1/2 B, hvor Δ t er tidsforskjellen mellom pumpen og sonden puls og B er rotasjons konstant i Hz 10, 11. For N 2, ~ 8,3 ps. På et slikt tidspunkt, fører pumpe-proben romlig overlapping til ionet fordeling som viser den maksimalt i pumpe polarisasjonsretningen (vertikalt i det foreliggende tilfelle) og minimum i den vinkelrette aksen. Det er lettere å finne en slik justering signatur i forhold til brutto ekstrautstyr fås Δ t ~ 0. Med hensyn til endring av Δ t, oppmerksom på at i henhold til lysets hastighet, en 5 um bevegelse av scenen tilsvarer ~ 33.356 fs.
    4. Blokk pumpe 1 og oppheve blokkering pumpe 2.
    5. Gjenta trinn 4.2.3 for pumpen 2. finne en pumpe-sonde overlapping for pumpe 2 ved å justere høy oppløsning speilfestet 2 (figur 2) mensden optiske banen av pumpe en uendret.
      MERK: Pass på at polariseringen av pumpe 2 er skråstilt slik at justeringen er observert langs en skrå retning når tiden er satt til justeringen tid.
  3. Kort fortalt observere enveis rotasjons dynamikk
    1. Unblock pumpe 1. Sett tidsforsinkelsen mellom pumpene 1 og 2 til justeringen tid (for eksempel 4,0 ps for en N2 sak 10, 11) med manuell forsinkelse trinn 1 i figur 2.
    2. Sjekk for å avgjøre om den ensrettede rotasjon kan gjenkjennes fra kamerabilder som sonden forsinkelsen er skannet (med en motorisert eller manuell scenen).
      MERK: Når alle de ovennevnte prosedyrer er godt gjennomført, kan man se bilder hvor de lyseste regionen jevnt roterer i en retning som probe forsinkelse skannes. Dersom en slik film ikke kan sees, omhyggelig gjenta trinn 4,1-4,2. Driv effekten av optiske mounts noen ganger forringer strålen overlapping.
      NB: I henhold til lysets hastighet, en 5 um bevegelse av scenen tilsvarer ~ 33.356 fs. For bare observasjonsformål, de ovennevnte prosedyrer er tilstrekkelig. For opptak og detaljert analyse av bevegelse, gå videre til de neste trinnene.
  4. Oppsett målinger
    1. Øke kamerabildefrekvens til 250 fps og redusere eksponeringstiden til ~ 4 ms.
      MERK: Ett kamera ramme tilsvarer et bilde for en laser skudd / gass puls lasting.
    2. Start måleprogrammet, som kontrollerer instrumenter, fanger bildene, og analyser og visualiserer data.
    3. Klikk på execute knappen og ta 1000 bilder mens blokkerer pumpen bjelker.
    4. Tallmessig passer summert bilde med en ellipse og oppnå elliptisitet ε og sentrum av ellipsen (x 0, y 0).
      MERK: Når en rå bilde has mer enn en ellipse på grunn av flere kanaler av Coulomb eksplosjon, begrense området av interesse, og bruker bare en av de ellipser.
    5. Capture 100.000 bilder mens blokkerer pumpestråler og bruke innhentet bildet som en probe-bare referanse.
      MERK: Forholdet mellom signal-til-støy av sonde-eneste referansebilde påvirker kvaliteten på vinkelfordelingen. Derfor er en forholdsvis lang måle (~ 400 s) tatt for dette trinnet.
  5. Tar en film av enveis molekylære rotasjon
    1. Unblock pumpe bjelker.
    2. Sett sonden tid til en negativ verdi (t ~ -100 fs, dvs. før pumpestråler).
    3. Start målingen loop, inkludert følgende trinn
      1. Ta et bilde. Finn sentrum-of-masse koordinat for hver lyse ion flekk, og binarize bildet ved å tildele "1" til sentrum av masse koordinater og "0" til de andre piksler 27
      2. Sum det binæriserte bilder for 10.000 kamerarammer ved å sette "antall bilder" input boksen av programmet til 10.000.
        MERK: For å unngå metning effekt, sett bildedybde av summert bilde til 16 bit.
      3. Konverter kameraet koordinater (x, y) til polarkoordinatfunksjonen bruker ellipticity ε bestemt i trinn 4.4.4.
        MERK: Denne prosessen er fullført som følger: I den elliptiske område av interesse, alle pikselkoordinater (x, y) omdannes til deres relative polarkoordinater cp ved anvendelse av følgende ligning:
        ligning 1
        MERK: Dette trinnet er ekvivalent med det bilde utvidelse i vertikal retning ved konvertering av en ellipse til en sirkel.
      4. Omdanne det oppnådde bildet til et polardiagram der den vinkelavhengige signalintensiteten er plottet som avstanden fra origo.
        MERK: Angle-avhengige sannsynlighet P (Φ) beregnes ved hjelp av følgende ligning:

        ligning 2
      5. Normalpolar tomten, dele det med at av sonden beskyttet referanse.
        MERK: Dette trinnet kalibrerer både ufullstendig sirkulær polarisasjon av sonden pulsen og inhomogenitet av bildedetektoren.
      6. Flytt proben tid fremover ved ~ 33.356 fs.
        MERK: En 33,356-fs forskyvning av sonden tid svarer til en 5 um bevegelse av den motordrevne lineære trinnet.
    4. Fortsett sløyfen før minst ett rotasjons vekkelse periode, 1/2 B (~ 8,3 ps for N 2), er gått etter at pumpen to tiden.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Representative Results

Figur 4A viser en sonde-bare rå bilde av N 2 + ion kastet ut på probe bestråling (Coulomb eksplosjon), tatt for en sonde laser skudd. Hvert lyspunkt tilsvarer en ion. Figur 4B viser en summert bilde på 10.000 binæriserte rå kamerabilder. Disse bildene viser at vår bildeoppsettet kan overvåke molekyler av alle orienterings vinkler i polarisering planet. Figur 4C viser den normaliserte polare plottet som tilsvarer det i figur 4B. Fordi rotasjonskontrollen (pumpe) puls var fraværende, er fordelingen isotrop (Figur 4C viser en sirkel).

I figur 4B, kan en liten feil på grunn av detektoren inhomogeneity ses i bunnen av ellipsen. En slik feil vises alltid i samme posisjon i bildet. Derfor det cen kompenseres for ved å normalisere de observerte bilder med en sonde-bare bilde (trinn 4.5.3.7).

Figur 5 viser valgte øyeblikks tatt etter bestråling av de to pumpe pulser. Slik som å forbedre forståelsen, ikke bare de observerte ion bilder, men også de tilsvarende polare plott og "manual" modell Bildene vises som en funksjon av sonde tid. De polare tomter er opprettet i trinn 4.5.3.5. Dumbbell bildet er en overlappet bilde av manualer av ulike orienteringsvinkler, og deres vekter (opacity) er de observerte vinkelsannsynligheter. Sekvensen av bilder danner en klar film av enveis molekylære rotasjon. Bølgen natur bevegelse kan betraktes som de kompliserte knutepunkter strukturer og dispersjonen, blant annet en "X" -form formasjon.

Figur 6 viser et ion bilde tatt med en skadet slit og aphotograph av slissen kant med en bulk. En liten feil påvirker i stor grad de observerte bildet. I et slikt tilfelle er å gjenta trinn 1.5 nødvendig. Dette faktum er også omtalt i diskusjonskapittelet.

Figur 7 viser den rå kamerabildet på den optimaliserte pumpe-probe overlapping tilstand. Ved å overvåke en slik bjelke overlapping signal, kan de optiske baner optimaliseres. Dette fører til en klar film, som i figur 5.

Figur 1
Figur 1: Conceptual diagram av kameravinkler i upraktisk, typiske, og nye konfigurasjoner. I den typiske kameravinkel, er en detektor montert for å unngå lasereksponering, men utskytnings vinkler av ioner ikke kan rekonstrueres fra 2D projiserte bildet. I den foreliggende, nye kameravinkel, rotasjonsplanet (laser polarization-planet) er parallelt med detektoroverflaten, og er derfor egnet for å visualisere rotasjonsbevegelsen. Typiske skjevhet spenning 2500 V, 1799 V, 1846 V, 253 V, 0 V, 3500 V, -800 V og 4500 V for ion-optikk 1, 2, 3, 4, og 5, den pulsede repeller, microchannel platene , og den fosfor-skjerm, henholdsvis. Den ion-optikk nummereringen starter på bunnelektroden. Klikk her for å se en større versjon av dette tallet.

Figur 2
Figur 2: Skjematisk diagrammer av 2D bildeenheten. (A) Skjematisk fremstilling av detektorenheten. En sirkel plate farget i oransje er en bunnplate som de andre delene er montert med bolter. (B) Skjematisk fremstilling av slissen sammenstillingen. Riktig bildeforklarer bevegelse av slissen. De størrelsesverdier er i mm. Klikk her for å se en større versjon av dette tallet.

Figur 3
Figur 3: Skjematisk fremstilling av den foreliggende pumpe-probe optisk oppsett. De optiske baner for pumpe pulser for rotasjons eksitering er illustrert ved de røde linjer, mens det av sonden (imaging) puls er vist ved den blå linje. NLC, ikke-lineær krystall for andre-harmonisk generasjon; HWP, halv waveplate; QWP, kvart waveplate; DM, dichroic speil; BS, 50:50 stråledeler; HRM: høyoppløselig speil montere. Klikk her for å se en større versjon av dette tallet.

TVen på-page = "1"> Figur 4
Figur 4: Rå og analysert Coulomb eksploderte ion bilder. (A) En typisk rå bilde av N 2+ tatt for en sonde skudd. (B) Summert bilde for 10.000 binæriserte kamerabilder. Størrelsen av kamerabildet er 1200 x 750 piksler. Den tilsvarende virkelige plass størrelse er 80 mm x 50 mm. (C) Den normaliserte polare plott konstruert fra den summerte bildet. I de rå og summert bilder, ble falsk farge tilsatt for å vise signalintensiteten. De polare vinkler i grader er vist langs omkretsen. Den radielle verdi er en vinkelavhengig sannsynlighet (vilkårlig enhet). Klikk her for å se en større versjon av dette tallet.

4917fig5.jpg "/>
Figur 5: Utvalgte bilder av laser-indusert rotasjonsbølgepakke dynamikk. I hver tidsforsinkelse, viser den øverste panelet ion bilde hvor den elliptiske formen har blitt omgjort til en sirkel. Den midterste panelet viser den tilsvarende polare plottet. Det nederste panel viser en dumbbell modell av vinkelfordelingen. Dette dumbbell bildet er en overlappet bilde av manualer fra ulike orienteringsvinkler, og deres vekter (opacity) er de observerte vinkelsannsynligheter. Det polare plottet bruker samme enhet og omfang som i Figur 4. Lone bilde anvender transformerte koordinater, som i trinn 4.5.3.4. Klikk her for å se en større versjon av dette tallet.

Figur 6
Figur 6:Effekt av slissen defekt på den eksperimentelle ion bildet. (A) Observert probe-bare N 2 + ion bilde tatt med en skadet slit. (B) Fotografi av slissen kant som har en under mm dent. Klikk her for å se en større versjon av dette tallet.

Figur 7
Figur 7: Raw kamerabildet på den optimaliserte pumpe-probe overlapping tilstand. Sonden tiden er angitt ved t = 4,0 ps etter den første pumpepuls bestråling. På dette tidspunkt blir den maksimale grad av molekylær innretting oppnås. Størrelsen av kamerabildet er 1200 x 750 piksler. Den tilsvarende virkelige plass størrelse er 80 mm x 50 mm. Vennligst klikkher for å se en større versjon av dette tallet.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Discussion

Den nåværende prosedyren gjør oss i stand til å fange en real-time film av molekylære rotasjon med en spalte-baserte 2D-avbildning oppsett. Ettersom de observerte ioner passere gjennom slissen, trinn 1.5 er et av de kritiske trinn. Kantene av slissen knivene må være skarpe. Når det er en liten feil, slik som et 0,3 mm bulk i spalten, blir et skrape observert i ione-bildet (figur 6). I et slikt tilfelle bør slissen bladet skal poleres med 2000-sand vått sandpapir.

Bortsett fra den unike kameravinkel er vist på figur 1, har denne fremgangsmåte flere fordeler fremfor den 3D-avbildningsdetektoren, som tidligere var det eneste løsning for rotasjons-bølge pakke avbildning.

Først ved den foreliggende fremgangsmåte, optiske strålejustering kan utføres enkelt ved å overvåke rå ione-bilder, som i trinn 4,1-4,2. Figur 7 viser den rå kamerabildet på den optimaliserte pumpe-probe overlapping tilstand. Når pUMP-probe beam overlapping er tapt, anisotropisk eller forbedrede bilde signaturer kan ikke bli sett, som i figur 4A. Dette faktum understreker viktigheten av trinn 4,1-4,2 i dagens metode. Fordi spot størrelser av pumpen og sonde stråler er i størrelsesorden 10 um, er det generelt vanskelig å finne en optimal overlappingstilstand uten å overvåke sanntidsbilder. I tilfelle av et 3D-avbildningsdetektor, er flere sekunder som kreves for å danne et bilde med tilstrekkelig datapunkter (minst 1000 ioner) når en 1000 Hz eller lavere repetisjonsfrekvens laser anvendes, fordi telleverdien er begrenset til noen få hendelser per laser skutt i 3D detektoren. I den foreliggende fremgangsmåte, på den annen side, er telleraten i det vesentlige ubegrenset, og antallet ioner per ramme kan økes ganske enkelt ved å forlenge eksponeringstiden. I det foreliggende tilfelle er mer enn 1000 ioner detekteres innenfor den 50 ms eksponeringstiden.

Den høye tellehastighet av den foreliggende fremgangsmåte også fører til en kortere datainnsamling tid. Fordi bildefrekvens på kameraet er 250 fps, det tar bare ~ 40 s for å ta en snapshot av den molekylære bevegelse på et bestemt tidspunkt. For målingen over en molekylrotasjons vekkelse tid (~ 8,4 ps) med en ~ 33-fs trinn, er måletiden bare noen få timer. Dette er en annen fordel, fordi eksperimentelle data vil bli forringet av den begrensede langsiktige stabiliteten av lasere og hele forsøksoppsettet. I vårt oppsett, for eksempel endringer varighet over tid, delvis på grunn av temperaturendringer i fs forsterker. En 3-K forandring i løpet av 6 timer resulterte i den termiske utvidelsen av forsterkeren, inklusive forlengelsen av avstanden mellom pulskompressorgitterne, som fører til forlengelse av pulsvarigheten 31. Laserstråle drift, noe som forringer signalet av pumpe-indusert dynamikk, ble også detektert i løpet av ~ 8 timer, selv om opprinnelsen av denne drift ikke ble identifisert.

t "> Den foreliggende teknikk er en type 2D-avbildning, noe som begrenser den informasjonen i 3D. I tilfelle av en Coulomb eksplosjon, kun et fragment av ioner slynges ut i deteksjons plan bidrar til bildet. Dette innebærer at det er vanskelig å påføre den foreliggende fremgangsmåte direkte til kompliserte fragmentering prosesser, slik som de som er involvert i sammentreff avbildningsstudier 25, 32, 33. Vi merker oss at summen av signalintensiteten med vår metode er proporsjonal med sannsynlighet i påvisningsplanet. Dette representerer indirekte informasjon om dimensjonen ikke er inkludert i bildeplanet 11, 12.

Mens vi fokuserer på Coulomb eksplosjon avbildning på dette papiret, kan den foreliggende løsning er i prinsippet anvendes på generell ladet partikkel-avbildning, slik som den som er involvert i fotodissosiasjon studier 14. påeksisterende avbildningsprosedyren, for å skaffe en 2D-tomogram av en 3D-Newton sfære av ladede partikler, må polarisasjonen av lys være parallell med detektoroverflaten. Med andre ord, blir kameravinkelen er begrenset til spesielle forhold. Også, i den foreliggende 2D avbildningsteknikk, et 3D-ion sky er romlig skiver til et 2D-snitt og blir deretter avbildes. Med dette stykke imaging, vil friheten til kameravinkelen åpner en måte å oppnå hittil-ubemerket informasjon som noen ganger vises i laser forplantningsretning 26, 34.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Materials

Name Company Catalog Number Comments
CMOS camera Toshiba TELI BU-238M-ES equipped with SONY IMX174 sensor
High voltage switch Behlke HTS-41-03-GSM
High voltage switch Behlke HTS-80-03
Digital delay generator Stanford research systems DG535
Digital delay generator Stanford research systems DG645
Microchannel plate Photonis 3075
Pulsed valve LAMID LTD Even-Lavie valve  High repetition, room temperature model
Molecular beam skimmers Institute for Molecular Science 13C11 3 and 1.5 mm center hole, 25 degrees full inner angle, and ~50 mm length
Optical Comparator Nikon V-24B
DPSS laser Lighthouse Photonics Sprout
Femtosecond Ti:Sapphire oscillator KMLabs Halcyon
Femtosecond Ti:Sapphire amplifier Quantronix Odin-II HE
Motorized linear stage Sigma Koki KST(GS)-100X
Manual X-stage Sigma Koki TSD-601S
High resolution mirror mount Newport Suprema SX100-F2KN-254
High resolution mirror mount LIOP-TEC GmbH SR100-100R-2-HS
Polarization checker Paradigm Devices, Inc. O-tool VIS
Instrument communication interface National Instruments NI-MAX
Graphical development environment for measurement programs National Instruments LabVIEW 2014
Laser line dielectric mirror CVI/LEO TLM2-400/800-45UNP
Laser line dielectric mirror Altechna Low GDD Ultrafast mirror
Laser line dielectric mirror Altechna Low GDD Ultrafast mirror
Femtosecond polarizer Advanced Thin Films PBS-GVD

DOWNLOAD MATERIALS LIST

References

  1. Stapelfeldt, H., Constant, E., Sakai, H., Corkum, P. B. Time-resolved Coulomb explosion imaging: A method to measure structure and dynamics of molecular nuclear wave packets. Phys. Rev. A. 58, 426-433 (1998).
  2. Hishikawa, A., Matsuda, A., Fushitani, M., Takahashi, E. J. Visualizing Recurrently Migrating Hydrogen in Acetylene Dication by Intense Ultrashort Laser Pulses. Phys. Rev. Lett. 99, 258302 (2007).
  3. Légaré, F., et al. Laser Coulomb-explosion imaging of small molecules. Phys. Rev. A. 71, 013415 (2005).
  4. Stapelfeldt, H., Seideman, T. Colloquium: Aligning molecules with strong laser pulses. Rev. Mod. Phys. 75, 543-557 (2003).
  5. Ohshima, Y., Hasegawa, H. Coherent rotational excitation by intense nonresonant laser fields. Int. Rev. Phys. Chem. 29, 619-663 (2010).
  6. Kitano, K., Hasegawa, H., Ohshima, Y. Ultrafast Angular Momentum Orientation by Linearly Polarized Laser Fields. Phys. Rev. Lett. 103, 223002 (2009).
  7. Fleischer, S., Khodorkovsky, Y., Prior, Y., Averbukh, I. S. Controlling the sense of molecular rotation. New J. Phys. 11, 105039 (2009).
  8. Korobenko, A., Milner, A. A., Milner, V. Direct Observation, Study, and Control of Molecular Superrotors. Phys. Rev. Lett. 112, 113004 (2014).
  9. Rosca-Pruna, F., Vrakking, M. J. J. Revival structures in picosecond laser-induced alignment of I2 molecules. I. Experimental results. J. Chem. Phys. 116, 6567-6578 (2002).
  10. Dooley, P. W., et al. Direct imaging of rotational wave-packet dynamics of diatomic molecules. Phys. Rev. A. 68, 023406 (2003).
  11. Mizuse, K., Kitano, K., Hasegawa, H., Ohshima, Y. Quantum unidirectional rotation directly imaged with molecules. Sci. Adv. 1, 1400185 (2015).
  12. Lin, K., et al. Visualizing molecular unidirectional rotation. Phys. Rev. A. 92, 013410 (2015).
  13. Korobenko, A., Hepburn, J. W., Milner, V. Observation of nondispersing classical-like molecular rotation. Phys. Chem. Chem. Phys. 17, 951-956 (2015).
  14. Whitaker, B. J. Imaging in Molecular Dynamics. , Cambridge University Press. (2003).
  15. Ullrich, J., et al. Recoil-ion and electron momentum spectroscopy: reaction-microscopes. Rep. Prog. Phys. 66, 1463 (2003).
  16. Lee, S. K., et al. Coincidence ion imaging with a fast frame camera. Rev Sci Instrum. 85, 123303 (2014).
  17. Lee, S. K., et al. Communication: Time- and space-sliced velocity map electron imaging. J. Chem. Phys. 141, 221101 (2014).
  18. John, J. J., et al. PImMS, a fast event-triggered monolithic pixel detector with storage of multiple timestamps. Journal of Instrumentation. 7, 8001 (2012).
  19. Nomerotski, A., et al. Pixel Imaging Mass Spectrometry with fast and intelligent Pixel detectors. Journal of Instrumentation. 5, 07007 (2010).
  20. Luria, K., Christen, W., Even, U. Generation and Propagation of Intense Supersonic Beams. J. Phys. Chem. A. 115, 7362-7367 (2011).
  21. Eppink, A. T. J. B., Parker, D. H. Velocity map imaging of ions and electrons using electrostatic lenses: Application in photoelectron and photofragment ion imaging of molecular oxygen. Rev. Sci. Instrum. 68, 3477-3484 (1997).
  22. Gebhardt, C. R., Rakitzis, T. P., Samartzis, P. C., Ladopoulos, V., Kitsopoulos, T. N. Slice imaging: A new approach to ion imaging and velocity mapping. Rev. Sci. Instrum. 72, 3848 (2001).
  23. Stöhr, J. NEXAFS Spectroscopy. , Springer. 132 (1992).
  24. Siders, C. W., Siders, J. L. W., Taylor, A. J., Park, S. -G., Weiner, A. M. Efficient High-Energy Pulse-Train Generation Using a 2 n-Pulse Michelson Interferometer. Appl. Opt. 37, 5302-5305 (1998).
  25. Pitzer, M., et al. Direct Determination of Absolute Molecular Stereochemistry in Gas Phase by Coulomb Explosion Imaging. Science. 341, 1096-1100 (2013).
  26. Rakitzis, T. P., Samartzis, P. C., Kitsopoulos, T. N. Observing the symmetry breaking in the angular distributions of oriented photofragments using velocity mapping. J. Chem. Phys. 111, 10415 (1999).
  27. Chang, B. -Y., Hoetzlein, R. C., Mueller, J. A., Geiser, J. D., Houston, P. L. Improved two-dimensional product imaging: The real-time ion-counting method. Rev. Sci. Instrum. 69, 1665 (1998).
  28. Wiley, W. C., McLaren, I. H. Time-of-Flight Mass Spectrometer with Improved Resolution. Rev. Sci. Instrum. 26, 1150 (1955).
  29. Townsend, D., Minitti, M. P., Suits, A. G. Direct current slice imaging. Rev. Sci. Instrum. 74, 2530 (2003).
  30. Wu, G., et al. A new crossed molecular beam apparatus using time-sliced ion velocity imaging technique. Rev. Sci. Instrum. 79, 094104 (2008).
  31. Treacy, E. Optical pulse compression with diffraction gratings. Quantum Electronics, IEEE Journal of. 5, 454-458 (1969).
  32. Dörner, R., et al. Cold Target Recoil Ion Momentum Spectroscopy: a 'momentum microscope' to view atomic collision dynamics. Physics Reports. 330, 95-192 (2000).
  33. Herwig, P., et al. Imaging the Absolute Configuration of a Chiral Epoxide in the Gas Phase. Science. 342, 1084-1086 (2013).
  34. Suzuki, Y. -I., Suzuki, T. Linear and circular dichroism in photoelectron angular distributions caused by electron correlation. Phys. Rev. A. 91, 053413 (2015).

Tags

Kjemi femtochemistry lynraske fenomener sammenhengende kontroll hastighet-kart imaging skive bildebehandling pumpe-sonde eksperiment rotasjons bølge pakke intens laser felt molekyldynamikk molekylær innretting femtosecond laser molekylfysikk
Direkte Imaging av Laser-drevet Ultra Molecular Rotasjon
Play Video
PDF DOI DOWNLOAD MATERIALS LIST

Cite this Article

Mizuse, K., Fujimoto, R., Mizutani,More

Mizuse, K., Fujimoto, R., Mizutani, N., Ohshima, Y. Direct Imaging of Laser-driven Ultrafast Molecular Rotation. J. Vis. Exp. (120), e54917, doi:10.3791/54917 (2017).

Less
Copy Citation Download Citation Reprints and Permissions
View Video

Get cutting-edge science videos from JoVE sent straight to your inbox every month.

Waiting X
Simple Hit Counter