Summary
تم إعداد تعليق متناهية الصغر من هيدروكسيد الألومنيوم من خلال المعايرة التي تسيطر عليها [آل (H 2 O)] 3+ مع L- أرجينين لدرجة الحموضة 4.6 مع وبدون قفص تأثير الحبس داخل القنوات ميسوبورووس من مسم-41.
Abstract
تم تركيب معلق مائي ل نانوجيبزيت عن طريق معايرة حمض أكوا الألومنيوم [آل (H 2 O) 6 ] 3+ مع L- أرجينين إلى الرقم الهيدروجيني 4.6. وبما أن التحلل المائي لأملاح الألومنيوم المائية يعرف بأنه ينتج مجموعة واسعة من المنتجات ذات مجموعة واسعة من توزيعات الحجم، فإن مجموعة متنوعة من الأدوات المتطورة ( أي 27 آل / 1 H نمر، فتير، إيكب-أوس ، و تيم-إدكس، و زس، و زرد، و بيت) لتوصيف منتجات التوليف وتحديد المنتجات الثانوية. تم عزل المنتج، الذي كان يتألف من الجسيمات النانوية (10-30 نانومتر)، باستخدام تقنية كروماتوجرافي تخلل هلام (غك) العمود. تحويل فورييه الأشعة تحت الحمراء (فتير) الطيفي ومسحوق حيود الأشعة السينية (بسرد) تحديد المواد المنقى كما بوليبورف جيبسيت من هيدروكسيد الألومنيوم. إضافة الأملاح غير العضوية (على سبيل المثال ، كلوريد الصوديوم) تسببت في زعزعة استقرار الكهرباء من تعليق، وبالتالي تكتل الجسيمات النانوية إلى ييلد آل (أوه) 3 تترسب مع أحجام الجسيمات الكبيرة. من خلال استخدام الطريقة الاصطناعية الجديدة الموصوفة هنا، تم تحميل آل (أوه) 3 جزئيا داخل الإطار ميسوبورووس أمر للغاية من مسم-41، مع متوسط أبعاد المسام 2.7 نانومتر، وإنتاج مادة ألومينوسيليكات مع كل من ثماني السطوح ورباعي السطوح آل (O ح / T d = 1.4). وكان مجموع المحتوى، قياس باستخدام طيف الأشعة السينية تشتت الطاقة (إدكس)، 11٪ ث / ث مع نسبة سي / آل مولار 2.9. وأظهرت مقارنة بين إدكس السائبة مع التحليل السطحي الضوئية الأشعة السينية (زس) التحليل البصري نظرة ثاقبة في توزيع آل داخل مادة ألومينوسيليكات. وعلاوة على ذلك، لوحظت نسبة أعلى من سي / آل على السطح الخارجي (3.6) بالمقارنة مع الجزء الأكبر (2.9). تقريب نسب O / آل تشير إلى وجود تركيز أعلى من آل (O) 3 و آل (O) 4 مجموعات بالقرب من الأساسية والسطح الخارجي، على التوالي. ينتج التوليف الذي تم تطويره حديثا من ال مسم-41مرتفعة نسبيا المحتوى مع الحفاظ على سلامة إطار السيليكا أمر ويمكن استخدامها للتطبيقات حيث المائية أو اللامائية آل 2 O 3 النانوية هي مفيدة.
Introduction
المواد المصنوعة من هيدروكسيد الألومنيوم هي مرشحات واعدة لمجموعة متنوعة من التطبيقات الصناعية، بما في ذلك الحفز، والمستحضرات الصيدلانية، ومعالجة المياه، ومستحضرات التجميل. 1 ، 2 ، 3 ، 4 في درجات الحرارة المرتفعة، يمتص هيدروكسيد الألومنيوم قدرا كبيرا من الحرارة أثناء التحلل لانتاج الألومينا (آل 2 O 3 )، مما يجعله عاملا مثبطا للهب. 5 وقد تم التحقيق في الأشكال الأربعة المعروفة من هيدروكسيد الألومنيوم ( أي ، جيبزيت، البيريت، نوردسترانديت، ودويليت) باستخدام تقنيات حسابية وتجريبية لتحسين فهمنا لتشكيل وهياكل منها 6 . إعداد الجسيمات النانوية ذات أهمية خاصة نظرا لقدرتها على إظهار الآثار الكمومية وخصائص تختلف عن تلك التي ثي(2). الجسيمات نانوجيبسيت مع أبعاد على أمر من 100 نانومتر يتم إعدادها بسهولة في ظل ظروف مختلفة 7 ، 8 ، 9 ، 10 ، 11 ، 12 ، 13 ، 14 .
ومن الصعب التغلب على التحديات المتأصلة المرتبطة بتقليل حجم الجسيمات؛ وبالتالي، توجد فقط عدد قليل من الحالات حيث الجسيمات نانوجيبسيت لها أبعاد على الترتيب من 50 نانومتر. 14 ، 15 ، 16 ، 17 على حد علمنا، لم تكن هناك تقارير عن الجسيمات نانوجيبسيت أصغر من 50 نانومتر. ويعزى ذلك جزئيا إلى أن الجسيمات النانوية تميل إلى التكتل بسبب عدم الاستقرار الكهروستاتيكيوالاحتمال الكبير لتشكيل الروابط الهيدروجينية بين الجسيمات الغروية، وخاصة في المذيبات البروتيية القطبية. وكان هدفنا هو تجميع الجزيئات النانوية الصغيرة (أوه) 3 باستخدام المكونات والسلائف الآمنة حصريا. في العمل الحالي، تم تثبيط تجميع الجسيمات المائية من خلال دمج الأحماض الأمينية ( أي L- أرجينين) كمخزن مؤقت ومثبت. وعلاوة على ذلك، أفيد أن غانيدينيوم التي تحتوي على أرجينين منعت نمو هيدروكسيد الألومنيوم الجسيمات والتجميع لانتاج تعليق الغروية المائية مع متوسط أحجام الجسيمات من 10-30 نانومتر. ومن المقترح هنا أن خصائص أمفوتيريك و زويتيريونيك من أرجينين تخفيف تهمة سطح جزيئات الألومنيوم هيدروكسيد خلال التحلل المائي الخفيف لنمو الجسيمات الاستياء وراء 30 نانومتر. على الرغم من أن أرجينين لم يكن قادرا على خفض حجم الجسيمات أقل من 10 نانومتر، تم تحقيق هذه الجسيمات من خلال الاستفادة من "القفص" تأثير الحبس خفة دمهين ميسوبوريس من مسم-41. توصيف المواد المركبة مسم-41 كشفت متناهية الصغر الألومنيوم هيدروكسيد النانوية داخل السيليكا ميسوبورووس، التي لديها متوسط حجم المسام 2.7 نانومتر.
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Protocol
1. آل (أوه) 3 الجسيمات النانوية توليف
- حل 1.40 غرام من كلوريد الألومنيوم هيكساهيدرات في 5.822 غرام من الماء منزوع الأيونات.
- إضافة 2.778 غرام من L- أرجينين إلى محلول كلوريد الألومنيوم مائي بينما تحت التحريك المغناطيسي. إضافة L- أرجينين ببطء، بحيث يذوب أرجينين المضافة ولا تشكل كتل كبيرة أو قطع. وعلاوة على ذلك، إضافة بطيئة يقلل من تركيزات المحلية من القلوية ويوفر الظروف للتحلل المائي أكثر قابلية للتحكم.
- مرة واحدة كل أرجينين يذوب في الحل، وتسخين الحل لمدة 72 ساعة في 50 درجة مئوية. عند هذه النقطة، قد يظهر الحل كما تعليق غائم.
2. ترسب آل (أوه) 3 مع كلوريد الصوديوم
- إعداد عمود غك الذي هو 49 في طويلة و 1.125 في القطر. حزمة هلام في خطوات متتالية من إضافة هلام والسماح للمياه لتتدفق من خلال العمود لضمان التعبئة المناسبة، مع الحد الأدنى من الفضاء بين الخرز هلام. حزمةهلام إلى حوالي 80٪ من العمود؛ كمية من هلام معبأة يختلف في كل مرة ويؤثر فقط على وقت الاحتفاظ من الأنواع المفصولة.
- إدخال 10 مل من آل-أوه ( 3 ) تعليق جسيمات متناهية الصغر تجميعها (أعدت في الخطوة 1.3) في العمود باستخدام مضخة هبلك مع حلقة 10 مل حاقن. مخصص جعل حلقة حاقن باستخدام أنابيب مع قطر خارجي من حوالي 0.125 في وطول يتم معايرة لتقديم 10 مل من عينة حقن.
- جمع شطف العمود في فترات مرتبطة مع موقع الذروة دري. قم بتوصيل خرج غك بإدخال كاشف مؤشر الانكسار التفاضلي (دري).
ملاحظة: كما فصل الأنواع يخرج من المؤتمر الشعبي العام، فإنها تظهر على كاشف دري كذروة ويتم جمعها ثم في 125 مل زجاجات. ينتج عمود غك قممتين تم حلهما بشكل جيد، ويتم جمعهما وتحليلهما باستخدام كروماتوغرافيا الاستبعاد (سيك) وتحليل العناصر (إي) لتمييز أرجينين من الألومنيومCIES. ويعتمد الحجم الكلي الذي تم جمعه على حجم عمود غك، والمبلغ الإجمالي لمواد التعبئة المستخدمة، ومعدل تدفق الماء منزوع الأيونات المستخدم في عمود العمود.- جمع غالبية ذروة 1 جزء أكثر من 100 دقيقة بمعدل تدفق 0.2 مل / دقيقة.
- جمع فصيحة في فترات 30 دقيقة مرة واحدة تظهر الذروة على كاشف ري من العمود غك.
ملاحظة: تغيير نطاق الفاصل سيغير تركيز ونقاوة الناتجة المنقي الذروة 1 المواد. فمن الأفضل لجمع فترات صغيرة من الذروة في البداية لتحديد أي جزء يحتوي على أعلى تركيز ونقاء الذروة 1 الأنواع لعمود معين.
- إعداد 1٪ بالوزن من كلوريد الصوديوم.
- إضافة محلول كلوريد الصوديوم أعدت قطرة قطرة إلى 10 مل من تنقية (أوه) 3 الجسيمات النانوية. لا يتم استخدام المواد التي أعدت باستخدام هطول الأمطار كلوريد الصوديوم لمزيد من التجارب.
3. إعداد آل مسم-41
- ميلانتيفات ما يقرب من 1.0 غرام من مسم-41 في 120 درجة مئوية تحت فراغ لمدة 3 ساعات في فرن فراغ.
- إعداد 50.0 غرام من محلول كلوريد الألومنيوم من خلال الجمع بين 9.6926 غرام من ألكل 3 · 6H 2 O مع 40.3074 غرام من الماء منزوع الأيونات.
- إضافة 0.7 غرام من مسم-41 المنشط إلى 50.0 غرام من محلول كلوريد الألومنيوم (أعدت في الخطوة 3.2).
- السماح الوقت المناسب خلط (1 ساعة) لضمان تجانس ألكل 3 منتشرة في جميع أنحاء قنوات مسم-41.
- إضافة L- أرجينين إلى خليط غير متجانسة إلى نسبة أرغ / آل مولار من 2.75 تحت التحريك المغناطيسي. وبالمثل إلى الخطوة 1.2، إضافة أرجينين ببطء بما فيه الكفاية وذلك للسماح تتشكل على الفور فلوكولاتس إلى ريديسولف والحد من تراص من أرجينين قبل مواصلة إضافة.
- مرة واحدة متجانسة، وتسخين الخليط في 50 درجة مئوية لمدة 72 ساعة.
- تصفية الحل غير المتجانسة التي تم الحصول عليها باستخدام قمع بوشنر، تحت فراغ ومجهزة نوعية 90 ملم تصفية الدوائر الورقية(أو أي أوراق تصفية أخرى مناسبة).
- غسل مسحوق أبيض تصفيتها مع الماء منزوع الأيونات الزائدة لضمان إزالة كلوريد الألومنيوم غير المتفاعل، أرجينين، أو المنتجات الثانوية للذوبان في الماء من إنتاج المادة مسم-41.
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Representative Results
نانوجيبزيت توليف
تم تحضير نانوجيبسيت من خلال معايرة ألكل 3 · 6H 2 O (14٪ بالوزن) مع L- أرجينين إلى نسبة أرغ / آل مولار النهائية من 2.75. تم رصد توليف جسيمات نانوجيبسيت عن طريق سيك ، وهو تقنية تحليل تستخدم على نطاق واسع لمحلول كلوريد الألومنيوم تحلل جزئيا، قادرة على تمييز خمسة مجالات تعسفا تعسفا كما قمم 1 و 2 و 3 و 4 و 5 1 . هنا، نذكر أن الجسيمات نانوجيبسيت مع أحجام الجسيمات من 10-30 نانومتر هي مكونات مختلف الهياكل المحتملة التي تزل تحت نطاق 1 الذروة من تحليل سيك نموذجية. على حد علمنا، وتحديد جزيئات التي أزلت داخل سيك الذروة 1 لم يتم وصفها في الأدب حتى الآن. مسحوق حيود الأشعة السينية (بسرد) وتحويل فورييه الطيفي الأشعة تحت الحمراء (فتير) التجارب كانت قادرة على أونبيميغوأوسلي تحديد هيكل آل (أوه) 3 . أدى الشطف من عمود غك إلى تعليق آل (أوه) 3 الشفاف مع نقاء 99٪ (على أساس المحتوى)، ودرجة الحموضة من 6.7، +8.9 مف زيتا المحتملة (التنقل الكهربي والتوصيل من 0.7 ميكرون · سم / V · ق و 0.7 مس / سم، على التوالي)، وكميات غير قابلة للكشف من النيتروجين. تم الكشف عن كميات غير متكافئة من كلوريد (آل: كل نسبة 35: 1) أنيونز بعد تنقية مع غك، مما يوحي بوجود الشوائب الموجبة تحلل جزئيا مع الكيمياء الكيمياء [آل (أوه) x كل 3-س ] هي نسبة التحلل المولي عادة في المدى من 0-3)، والتي هي المسؤولة على الأرجح لإمكانية زيتا إيجابية. المسحوق التي تم الحصول عليها عن طريق تجميد تجفيف الحل المنقى لم يكن قابل للذوبان في الماء. وكانت نسبة الأكسجين إلى الألومنيوم (3.3: 1) في اتفاق جيد مع آل (أوه) 3 الكيمياء المتكافئة. تحليل سيك يشير إلى أن الجسيمات نانوجيبسيت يمكن توليفها بمعدل التحويلمن 82٪. تم إجراء التوصيف اللاحق على المادة المنقى من غك.
وصف
وأكد تحليل فتير بنية بوليمورف جبسي من خلال وجود خاصية أوه تمتد في 3،620 سم -1 ، والتي يمكن تمييزها من أن البايريت (3،650 سم -1 ) 2 ، 3 . وعلاوة على ذلك، كانت وسائط اهتزاز جيبسيت أخرى واضحة من الامتصاصات في 3،617، 3،523، 3،453، 1،023، 970، و 918 سم -1 4 ، 5 ، 6 . لم يتم الكشف عن أرجينين بواسطة طريقة فتير. وأظهر تحليل تشتت الضوء الساكن للعينة مع نسبة أرج / آل مولار 2.75 أن متوسط حجم الجسيمات كان في نطاق 10-30 نانومتر. حجم البلورات المحسوبة، المحسوبة من نمط زرد باستخدام ث ه شريرر المعادلة 7 ، 8 ، كان ~ 8 نانومتر، وهو في اتفاق لائق مع بيانات نثر الضوء. وقد لوحظت جزيئات منفصلة بأقطار في نطاق 5-15 نانومتر في الصور تيم ( الشكل 1 ).
27 تم قياس نمر للعينات مع نسب أرج / آل مولار من 0، 2.25، و 2.75 ( الشكل 2 ). تشير النتائج إلى أن المونومر ( أي ألكل 3 )، الذي يحتوي على إشارة حادة مميزة عند 0 جزء في المليون، تحلل لإنتاج مجموعات كيجين ( أي آل - مر و آل - مر -مير ) عند نسبة أرج / آل من 2.25، كما يتضح من خاصتيها 63 و 70 جزء في المليون. تم قياس أقصى تركيز لمجموعات كيجين في أرج / آل 2.25، والذي هو في توافق جيد مع بيانات المجلس الأعلى للتعليم. في نسبة أرج / آل من 2.75، وعرضت أطياف الرنين المغناطيسي النووي 27 إشارة O واحدة واحدة في 8 جزء في المليون.
أس = "jove_step" فو: كيب-together.within-بادج = "1"> آل-مسم-41 التوليف والتوصيف
منذ اكتشافها في عام 1992، كان مسم-41 من مصلحة علمية وصناعية كبيرة لمختلف التطبيقات، مثل الحفز، وتسليم المخدرات، والفصل. وخلافا للزيوليت، يمكن تصميم هيكل المواد مسم-41 من نوع لعرض أحجام المسام موحدة بين 1.6-10 نانومتر في القطر وعموما المناطق السطحية على أمر من 1000 م 2 ز -1 . هنا، تم استخدام مسم-41، مع حجم المسام متوسط 2.7 نانومتر، كدعم "قفص" للنمو المحصورة من الجسيمات نانوجيبزيت. قبل آل التحميل، تم تنشيط مسم-41 عند 120 درجة مئوية لإزالة أي الملوثات الممتزة (على سبيل المثال ، المياه والغازات الجوية، وما إلى ذلك ) من سطح السيليكا. في وقت لاحق، تم إضافة محلول كلوريد الألومنيوم إلى سيليسي بحتة مسم-41 الصلبة وسمحت للتوازن مع آل + 3 الامتزاز ويتين المسام من مسم-41 لمدة 1 ساعة. تسبب البطيء إضافة مسحوق أرجينين تحت التحريك المغناطيسي التلبد المحلي، والذي سمح لتبديد قبل إضافة المزيد من أرجينين. تم رصد تكوين المنتج في محلول السائبة باستخدام تحليل سيك و 27 آل نمر، والتي أشارت إلى أن كلوريد الألومنيوم تم تحويله على نحو فعال في الغالب 1 ذروة والأنواع نانوجيبزيت، على التوالي. تم ترشيح المادة الناتجة من ال مسم-41 وغسلها بكميات وافرة من الماء قبل التوصيف.
يوضح الشكل رقم ( 27) من مادة آل ماس-41 من مادة آل-مسم-41 وجود كل من البيئات الثماني السطحي (~ 2 جزء في المليون) و رباعي السطوح (~ 57 جزء في المليون)، والتي لوحظت عادة في السيليكا ميسوبورووس المعدلة مع آل الأنواع 12 - تم قياس نسبة H h / T d عند 1.4. أما التركيبة الأساسية (إدكس) فقد كانت 8.02٪ آل، 23.26٪ S، و 68.70٪ O. تتألف التركيبة الأولية للسطح (زس) من 6.13٪ آل، 21.75٪ سي، و 66.36٪ O، مما يوحي بأن هناك محتوى أصغر من آل على سطح الجسيمات بالمقارنة مع الجزء الأكبر النظيرة. وكانت نسبة سي / آل 2.9 و 3.6، كما يقاس إدكس و زس، على التوالي. تشير النسبة الأعلى من سي / آل في زس مقابل تحليل إدكس إلى أن جزءا أكبر من آل اختراق في المسام بدلا من البناء على السطح. لم يتم الكشف عن الكلوريد في تركيزات متكافئة باستخدام أي من الأسلوبين.
تم قياس أنماط انعراج الأشعة السينية الصغيرة (ساكسرد) قبل وبعد التحميل، وتمت فهرستها على أساس التماثل سداسي الشكل ( الشكل 4 ). وقد لوحظ وجود انعكاسات شعرية 100 (2.2 درجة) و 110 (3.9 درجة) و 200 (4.4 درجة) و 210 (5.8 درجة) في كلا النموذجين، مما يشير إلى أن التغيرات الكبيرة في المسامية عالية الترتيب لم تحدث كما أرإسولت من الإدراج. أسفر تحليل برونور-إيميت-تيلر (بيت) للمادة الأصلية مسم-41 عن مساحة سطح بيت تبلغ 997 م 2 / جم، وحجم مسام يبلغ 0.932 سم 3 / جم، وعرض مسام يبلغ 2.7 نانومتر. بیانات بیت بعد التطعیم أظهر البرید مساحة سطح بیت من 742 م 2 / جم (خفض بنسبة 20.4٪)، حجم المسام 0.649 سم 3 / جم (خفض بنسبة 30.4٪)، وعرض المسام 2.1 نانومتر (انخفاض بنسبة 22.2٪). وعلاوة على ذلك، فإن دمج آل داخل المسام خفض إجمالي N 2 كثف من 602 إلى 419 سم مكعب / غرام. أظهر منحنى الامتزاز N 2 (غير موضح) حلقة التباطؤ نموذجية من ميسوبوروسيتي موحدة. 1 تم قياس H ماس نمر أيضا قبل وبعد نمو الجسيمات داخل ميسوبوريس. أدى إدخال آل إلى تحول في اتجاه الهبوط (~ 1 جزء في المليون) للإشارة الغالبة 3.1 جزء في المليون لوحظ في مسم-41. وظهرت إشارة جديدة ومعزولة عند 0.9 جزء في المليون، تم تعيينها لتنسيق بروتونات الهيدروكسيل مع ذرات الألمنيوم، لأنها تتعامل نسبيا أقوى التدريع ويلاحظ عادة في المواد الزيوليت الحمضية المصنوعة من الألومنيوم 15 ، 16 ، 17 .
تم الحصول على الرنين المغنطيسي النووي ( 27 نمر) وقياسات الرقم الهيدروجيني للعينات ذات نسب أرج / نسب مختلفة ( الشكلان 2 و 5 ). وأجريت تجارب المجهر الإلكتروني فتير-أتر والمجهر الإلكتروني (تيم) ل نانوجيبسيت أعدت مع نسبة أرج / آل المولي 2.75 ( الشكلان 1 و 6 ). بعد تحميل آل في المساحة الفراغة مسم-41، تم تنفيذ 27 ماس الرنين المغناطيسي النووي، N 2 الامتزاز، ساكسرد، 1 H ماس نمر، وتحليلات تيم لتوصيف المواد أعدت مسم-41 ( الأشكال 3 و 4 و 7 -10 ).
لواد / 55423 / 55423fig1.jpg "/>
الشكل 1: ميكروغراف تيم لتنقية نانو آل (أوه) 3 مع شريط مقياس 100 نانومتر. الرجاء انقر هنا لعرض نسخة أكبر من هذا الرقم.
الشكل 2: السائل 27 نمر عينات مع أرج / الحصص من 0 ( أ )، 2.25 ( ب )، و 2.75 ( ج ). وترد الذروة الرئيسية في 0 و 8 و 63 و 70 جزء في المليون فوق مواقع الذروة ذات الصلة. الرجاء انقر هنا لعرض نسخة أكبر من هذا الرقم.
الشكل 3: 27 آل ماس نمر الطيف أعدت نانوجيبزيت ( أ ) وأعدت مسم-41 ( ب ). يتم وضع قمم رئيسية عند 7.6 و 2.4 و 56.9 جزء في المليون فوق مواقع الذروة ذات الصلة. الرجاء انقر هنا لعرض نسخة أكبر من هذا الرقم.
الشكل 4: نمط انعراج ساكسرد من مسم-41 ( a ) و مسم-41 ( b )، مع انعكاساتها الشبكية المجدولة وما يقابلها من تباعد d. يتم تكبير 10 و 200 انعكاسات 10X في نمط حيود مسم-41. الرجاء انقر هنا لعرض نسخة أكبر من هذا الرقم.
الشكل 5: قيم الرقم الهيدروجيني المقاسة في مختلف نسب أرج / آل مولار. تشير الأسهم إلى العينات التي تتكون من أرج / نسب 2.75 و 3.00، والتي تظهر زيادة كبيرة في الرقم الهيدروجيني بعد إضافة المزيد من أرجينين الماضي نانوجيبسيت التي تحتوي على أرغ / آل 2.75 عينة. الرجاء انقر هنا لعرض نسخة أكبر من هذا الرقم.
الشكل 6: طيف الامتصاص فتير-أتر من مسحوق آل (أوه) المنقى، مع الاهتزازات جيبزيت مميزة المسمى مع القيم وافنومبر بهم. الرجاء انقر هنا لعرض نسخة أكبر من هذا الرقم.
الشكل 7: N 2 إسوثرمز الامتصاص من مسم-41 و مسم-41 الحصول عليها عن طريق طريقة بيت في 77 K. إنسيت هو توزيع حجم المسام ب المقابلة. الرجاء انقر هنا لعرض نسخة أكبر من هذا الرقم.
الشكل 8: 1 H أطياف نمر ماس من آل مسم-41 ( أ ) و مسم-41 ( b ). وتتميز القمم المهيمنة عند 0.9 و 3.1 و 4.2 جزء في المليون فوق مواقع الذروة ذات الصلة. الرجاء انقر هنا لعرض نسخة أكبر من هذا الرقم.
الصفحة = "1"> 
الشكل 9: ميكروغراف تيم من مسم-41. شريط مقياس = 100 نانومتر. الرجاء انقر هنا لعرض نسخة أكبر من هذا الرقم.
الشكل 10: ميكروغراف تيم من آل مسم-41. مقياس شريط = 100 نانومتر. الرجاء انقر هنا لعرض نسخة أكبر من هذا الرقم.
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Discussion
استلزم تحضير محلول كلوريد ألومنيوم مائي استخدام ملح سداسي هيدرات بلوري من كلوريد الألومنيوم. على الرغم من أن شكل اللامائية يمكن أن تستخدم أيضا، فإنه لا يفضل بسبب خصائص استرطابي كبيرة، مما يجعل من الصعب العمل مع والسيطرة على تركيز الألومنيوم. ومن الجدير بالذكر أنه يجب استخدام محلول كلوريد الألومنيوم في غضون عدة أيام من التحضير لأنه بمرور الوقت، يتحلل حمض [A (H2 O) 6 ] من حمض أكوا لإنتاج منتجات ثانوية غير مرغوبة يمكن أن تقلل في النهاية من العائد الكلي والنقاء النهائي المنتج. وقد أجريت المنهجية الاصطناعية الموصوفة هنا مع مجموعة من تركيزات الألومنيوم (~ 0.8-3.1 بالوزن٪ آل). في أعلى تركيزات، تم التوصل إلى الحد من الذوبان أرجينين؛ ولذلك، فإن التوليف لا يمكن أن يستمر على النحو المنشود. من ناحية أخرى، تركيزات أقل من آل تركيزات أصغر من نانو آل (أوه)
تم إجراء عملية التنقية للمعلب النانوجيبزيت الذي تم تحضيره بنجاح باستخدام مجموعة متنوعة من كميات التعبئة الهلامية، والتعبئة المورفولوجية، ومعدلات التدفق. بسبب وصلات البلاستيك الهشة على عمودنا، كان الحد من معدل التدفق حوالي 0.5 مل / دقيقة، مع الغالبية العظمى من تنقية أجريت في 0.2 مل / دقيقة. وقت الاحتفاظمن الجسيمات نانوجيبزيت تراوحت على أساس معدل التدفق وكمية من مواد التعبئة والتغليف. ومن الضروري أن يسمح للمواد العمود التعبئة والتغليف ببطء، وهو ما يعني إضافة حوالي 1 في مواد التعبئة في وقت وتدفق المياه في 0.2 مل / دقيقة لمدة 30 دقيقة تقريبا للسماح للهلام لحزمة جيدا. وعلاوة على ذلك، بعد إضافة حوالي نصف عمود من مواد التعبئة والتغليف، سمح لنا 24 ساعة من الماء لتتدفق من خلال العمود، مما أدى إلى تعزيز كبير في كفاءة التعبئة العمود. تم إجراء تشغيل أولي لقياس زمن الإبقاء على قمم الانكسار الملاحظتين ( أي نانوجيبسيت و أرجينين) على العمود. وفي وقت لاحق، تم فصل الحل توليفها على العمود، وتم جمع القمم اثنين في فترات 10 أو 30 دقيقة ضمن الفترة الزمنية من القمم. ثم كان من الضروري لتحليل قوارير مختلفة للألومنيوم وتركيزات أرجينين لفهم الأنواع التي ترفع تحت ذروة محددة. نظرا لكمية كبيرة منالمياه التي تتدفق من خلال العمود، تم تخفيف الحل المنقى التي تم الحصول عليها بشكل ملحوظ.
من أجل تحميل آل في مادة السيليكا ميسوبورووس، فمن المهم لتنشيط المواد قبل التجربة لإزالة الغاز كثف السطح والشوائب السائلة، وضمان أقصى قدر من التحميل داخل المسام. مجموعة واسعة من المواد الصلبة التي يسهل اختراقها إلى جانب السيليكا يمكن استخدامها كدعم للجزيئات نانوجيبسيت الضيف (على سبيل المثال ، ميسوبورووس الكربون، ميسوبورووس أكسيد المعادن الانتقالية، وما إلى ذلك )، والتي يمكن أن تزيد بشكل كبير من تأثير المنهجية الاصطناعية الحالية. أثناء عملية التسخين، فهو مثالي للحفاظ على درجة الحرارة والمدة إلى أقل من 80 درجة مئوية وأقل من 3-5 أيام، على التوالي. زيادة درجة حرارة التدفئة أو الوقت يمكن أن يسبب تجميع جزيئات نانوجيبزيت ويمكن أن تمنع المسام أو معطف السطح مع الألومنيوم. الطريقة المتطورة تحقق تحميل مرتفع نسبيا من آل وتركيز oكاثيدرال آل بالمقارنة مع الأساليب الأخرى.
Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.
Disclosures
الكتاب ليس لديهم ما يكشف.
Acknowledgments
المؤلفين تعرب عن تقديرها للدكتور توماس ج. إمج ووي ليو من جامعة روتجرز لتحليلها والخبرة في زاوية صغيرة حيود الأشعة السينية ومسحوق حيود الأشعة السينية. وعلاوة على ذلك، يعترف المؤلفون هاو وانغ لدعمه مع N2 التجارب الامتزاز.
Materials
| Name | Company | Catalog Number | Comments |
| aluminum chloride hexahydrate | Alfa Aesar | 12297 | |
| L-arginine | BioKyowa | N/A | |
| aluminum hydroxide | Sigma Aldrich | 239186 | |
| Bio-Gel P-4 Gel | Bio-Rad | 150-4128 | |
| Mesoporous siica (MCM-41 type) | Sigma Aldrich | 643645 |
References
- Laden, K. Antiperspirants and Deodorants. , 2nd, Marcel Dekker, Inc. New York. (1999).
- Kumara, C. K., Ng, W. J., Bandara, A., Weerasooriya, R. Nanogibbsite: Synthesis and characterization. J. Colloid Interface Sci. 352 (2), 252-258 (2010).
- Demichelis, R., Noel, Y., Ugliengo, P., Zicovich-Wilson, C. M., Dovesi, R. Physico-Chemical Features of Aluminum Hydroxides As Modeled with the Hybrid B3LYP Functional and Localized Basis Functions. J.Phys. Chem. C. 115 (27), 13107-13134 (2011).
- Elderfield, H., Hem, J. D. The development of crystalline structure in aluminum hydroxide polymorphs on ageing. Mineral. Mag. 39, 89-96 (1973).
- Wang, S. L., Johnston, C. T. Assignment of the structural OH stretching bands of gibbsite. Am. Mineral. 85, 739-744 (2000).
- Balan, E., Lazzer, M., Morin, G., Mauri, F. First-principles study of the OH-stretching modes of gibbsite. Am. Mineral. 91 (1), 115-119 (2006).
- Scherrer, P. Bestimmung der Grosse und der inneren Struktur von Kolloidteilchen mittels Rontgenstrahlen . Gottingen. 26, 98-100 (1918).
- Langford, J. I., Wilson, A. J. C. Scherrer after sixty years: a survey and some new results in the determination of crystallite size. J. Appl. Cryst. 11 (2), 102-113 (1978).
- Swaddle, T. W., et al. Kinetic Evidence for Five-Coordination in AlOH(aq)2+ Ion. Science. 308 (5727), 1450-1453 (2005).
- Casey, W. H. Large Aqueous Aluminum Hydroxide Molecules. Chem. Rev. 106 (1), 1-16 (2006).
- Lutzenkirchen, J., et al. Adsorption of Al13-Keggin clusters to sapphire c-plane single crystals: Kinetic observations by streaming current measurements. Appl. Surf. Sci. 256 (17), 5406-5411 (2010).
- Mokaya, R., Jones, W. Efficient post-synthesis alumination of MCM-41 using aluminum chlorohydrate containing Al polycations. J. Mater. Chem. 9 (2), 555-561 (1999).
- Brunauer, S., Deming, L. S., Deming, W. E., Teller, E. On a Theory of the van der Waals adsorption of gases. J. Am. Chem. Soc. 62 (7), 1723-1732 (1940).
- Kresge, C. T., Leonowicz, M. E., Roth, W. J., Vartuli, J. C., Beck, J. S. Ordered mesoporous molecular sieves synthesized by a liquid-crystal template mechanism. Nature. 359 (6397), 710-712 (1992).
- Zeng, Q., Nekvasil, H., Grey, C. P. Proton Environments in Hydrous Aluminosilicate Glasses: A 1H MAS, 1H/27Al, and 1H/23Na TRAPDOR NMR Study. J. Phys. Chem. B. 103 (35), 7406-7415 (1999).
- Kao, H. M., Grey, C. P. Probing the Bronsted and Lewis acidity of zeolite HY: A 1H/27Al and 15N/27Al TRAPDOOR NMR study of mono-methylamine adsorbed on HY. J. Phys. Chem. 100 (12), 5105-5117 (1996).
- DeCanio, E. C., Edwards, J. C., Bruno, J. W. Solid-state 1H MAS NMR characterization of γ-alumina and modified γ-aluminas. J. Catal. 148 (1), 76-83 (1994).
- Shafran, K. L., Deschaume, O., Perry, C. C. The static anion exchange method for generation of high purity aluminium polyoxocations and monodisperse aluminum hydroxide nanoparticles. J. Mater. Chem. 15 (33), 3415-3423 (2005).
- Vogels, R. J. M. J., Kloprogge, J. T., Geus, J. W. Homogeneous forced hydrolysis of aluminum through the thermal decomposition of urea. J. Colloid Interface Sci. 285 (1), 86-93 (2005).
