Summary
本文介绍了一种研究稠密流体分子流体力学过程的实验性模拟方法。该技术采用振动、高恢复力颗粒桩的粒子图像测速, 并允许对强相互作用、高密度气体和液体中已知和预测的动态过程进行直接、宏观的观察。
Abstract
本文介绍了一种研究稠密气体和液体中分子尺度流体力学过程的模拟、宏观方法。该技术适用于标准流体动态诊断, 粒子图像测速 (PIV), 以测量: i) 单个粒子 (晶粒) 的速度, 现存于短, 颗粒碰撞时间尺度, ii) 的速度系统的粒子, 在短碰撞时间-长, 连续流-时间尺度, iii) 在稠密分子流体中已知存在的集体水动力模式, 和 iv) 短期和长时间尺度的速度自相关函数, 中央了解粒子尺度动力学强相互作用, 稠密流体系统。基本系统由成像系统、光源、振动传感器、具有已知介质的振动系统以及 PIV 和分析软件组成。所需的实验测量和理论工具的概述, 当使用模拟技术来研究分子尺度的流体力学过程是突出的。该技术为传统用于分子流体力学研究的光子和中子束散射方法提供了一个相对简单的替代方案。
Introduction
分子流体力学研究的动力学和统计力学的个别分子和收集的分子在流体中。在研究分子水动力系统的许多实验技术中,1,2, 光散射1,2,3, 分子动态模拟4, 5、6、7以及在较小程度上, 非弹性中子散射8已被最常用。不幸的是, 后两种技术有很大的局限性。分子动力学 (MD) 模拟, 例如: i) 被限制到包含相对地少量分子的小空间和世俗域, ii) 需要使用近似的粒子间电位, iii) 通常引入周期性
边界条件, 在非平衡散流条件下无效, 和 iv) 目前不能回答的根本问题是如何分子尺度动力学, 涉及单一分子或分子集合, 受影响, 和夫妇回到, 散装, 非平衡流体流动。与中子散射有关的主要限制与获得有限数量的中子束源的困难有关。
为了为本文所提出的模拟实验技术提供背景, 我们着重介绍了光散射技术在简单稠密气体和液体状态流体中的应用。在典型的光散射实验中, 偏振激光光束被定向到含有固定流体样本的小审讯量。从样品中的分子中散射的光, 然后在相对于入射光束的固定角度检测。根据感兴趣的分子动力学机制, 散射光信号的检测和分析采用光滤波或光混合检测方法。正如伯尔尼和皮科拉1所概述的, 过滤技术, 它在时间尺度上探测流体状态分子动力学的短于, 引入了后向散射干涉仪或衍射光栅, 并允许扫描的频谱密度
的散射光。光学混合技术, 用于慢时间尺度的动态, s, 相比之下, 合并后散射 autocorrelator 或频谱分析仪, 其中的散射信号的光谱内容从测量散射光提取
强度.
一般而言, 激光探针, 至少在光谱的可见光范围内的探测器, 波长比液态态分子间的特征间距长得多。在这种情况下, 探头光束激发五集体, 慢时间尺度, 长波长度的水动力模式2,9,10 (相对于特征碰撞频率的慢速): 两个粘性阻尼, 反传播声波, 两个不耦合, 纯粹的扩散涡度模式, 和一个单一的扩散热 (熵) 模式。在入射光束的 (纵向) 方向上, 声模是兴奋的, 而涡模式在横向方向上是兴奋的。
考虑纯实验散射技术, 两个基本问题, 位于平衡的核心和非平衡统计力学的分子, 液体状态系统, 仍然超越光和中子散射测量:
1) 严格的参数9,11显示单个液态状态分子的随机、碰撞和次碰撞-时间尺度动力学, 无论是经典牛顿动力学还是量子动力学, 都可以在广义万方程 (GLE) 的形式。GLE 的, 反过来, 构成了一个中心的理论工具研究的非平衡的分子在稠密气体和液体的统计力学。不幸的是, 由于个体 (非大分子) 分子的动力学不能通过任何一种散射技术来解决, 目前还没有直接的方法, 除了 MD 模拟, 以测试 GLE 的有效性。
2) 一项基本假设位于宏观连续体流体动力学的核心, 以及微尺度分子流体力学, 假定在长度和时间尺度上相对于分子直径和碰撞时间大, 但相对于连续体小长度和时间尺度, 局部热力学平衡 (LTE) 盛行。在连续流和传热模型, 如 n-s-斯托克斯 (NS) 方程, LTE 假设是必需的9 , 以耦合本质上的非平衡, 连续尺度流和能量传输特征-像粘性剪应力和热传导-严格平衡热力学性质, 如温度和内部能量。同样, 虽然微尺度动量和能量传输本质上是非平衡过程, 反映了耦合的、微尺度的质量、动量和能量流的出现, 但这些微尺度过程的模型假设电流表示来自 LTE9的小扰动。再次, 据我们所知, 没有对 LTE 假设的直接实验测试。特别是, 似乎没有分子水动力学散射实验试图在稠密, 移动, 非平衡流体流动。
本文概述了用标准粒子成像测速仪 (PIV) 测量振动颗粒桩的宏观、单粒子和集体粒子动力学的模拟实验技术, 可用于间接预测,解释, 并暴露在稠密气体和液体的单和多分子流体力学。在我们的组12发布的最近一篇文章中, 介绍了启用该方法的物理和理论元素。实验上, 宏观系统必须表现: (一) 持续的趋势, 以局部, 宏观统计机械平衡, 和 (ii) 小, 线性偏离平衡, 模仿 (弱) 非平衡波动观察分子流体力学系统。从理论上讲: (一) 描述稠密、相互作用的 N 粒子系统的平衡和弱非平衡统计力学的经典微型模型必须以宏观形式进行重铸, (ii) 所产生的宏观模型必须可靠地预测单和多粒子动力学, 从短, 粒子碰撞-时间尺度到长, 连续流-时间尺度。
在这里, 我们提出了一个详细的实验协议, 以及代表性的结果得到了新的技术。与 MD 模拟和光和中子散射方法不同, 这项新技术首次允许对流动的、强烈的非平衡、稠密气体和液体中的分子流体力学过程进行详细研究。
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Protocol
1. 振动系统的制备
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设置振动系统, 如图 1所示。这个系统由一个环形聚氨酯碗 (具有外径600毫米), 连接到一个单一的速度 (1740 rpm), 不平衡的马达, 后者产生的过程振动。这是附加到一个加权的基础, 并由一组八弹簧 (碗和加权基地被购买组装成一件)。将碗总成固定在它的支架上, 并用两个供应的橡皮钩连接。将蠕动泵放在靠近碗的桌子上, 并将泵出口软管连接到碗润滑入口点。
- 将三轴加速度计附加到环形碗的内半径, 在低振幅条件下记录碗振动, 并将加速度计连接到传感器信号调理器。将信号调理装置放在远离振动系统的桌子上。加速度计/信号调理组合由标准计算机上安装的数据采集硬件/软件控制。
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通过在水中洗涤和允许干燥来准备选择的介质。在各种实验中使用了几种类型的介质。对于本文, 使用陶瓷抛光介质直切三角形 (10 mm x 10 mm x 10 mm 三角形, 从前面和10毫米厚)。
- 首先把一个空塑料袋放在实验室的天平上, 然后 taring, 确定介质的填料密度。用所选介质填充塑料袋 (不超过18.927 升 (5 加仑), 记录介质重量 (g 或千克)。对于这种类型的媒体和目前的实验设置, 重量是22.68 公斤 (50 磅)。
- 把水桶放在一个大水槽里, 或者从其他设备外面的大楼里。装满水桶 (为这个设置, 一个18.927 升 (5 加仑) 桶被使用) 与水的满分, 并慢慢降低塑料袋充满媒体进入水桶。一旦媒体袋被完全淹没, 慢慢地从水中提袋, 以避免飞溅和放在一旁的麻袋。使用1000毫升的毕业气缸重新灌装桶, 以其原来的满分, 记录了总水量增加。添加的水量将为, 其中是介质的材料包装容积 (对于此设置, 13750 毫升的水被添加回桶中).
增加的水量将取决于所使用的介质类型。 - 按以下公式计算介质的包装密度:
其中是媒体的包装密度, 是媒体的质量 (对于此媒体, 密度被计算为 1649).
- 把水桶放在一个大水槽里, 或者从其他设备外面的大楼里。装满水桶 (为这个设置, 一个18.927 升 (5 加仑) 桶被使用) 与水的满分, 并慢慢降低塑料袋充满媒体进入水桶。一旦媒体袋被完全淹没, 慢慢地从水中提袋, 以避免飞溅和放在一旁的麻袋。使用1000毫升的毕业气缸重新灌装桶, 以其原来的满分, 记录了总水量增加。添加的水量将为, 其中是介质的材料包装容积 (对于此设置, 13750 毫升的水被添加回桶中).
- 通过将振动系统插入到电源插座 (此模型有两个选项, 1) 插入到墙上或 2) 运行与定时器连接到站)。通过在用户编写的程序上按 "启动" 箭头并收集数据1分钟, 激活计算机上的数据采集软件。加速数据将同时显示, 以供立即审阅 (在时间域和频率域中), 并自动存储到. csv 文件中以进行潜在的后处理。从电源插座上拔下设备, 使振动系统停用。
- 将介质添加到振动碗中。
- 配制复合物, 由3880毫升水和120毫升的精加工化合物 (FC) (3% 体积) 溶液组成。将蠕动泵设置为1.9 升/小时 (旋转速度拨至27以达到此流速), 但不启动流量。这将确保解决方案不会再循环, 但足以使介质保持湿润。(本解决方案是一种常用的振动整理解决方案)。该溶液起到润滑剂的作用, 确保介质在过程中不粘在一起或磨损。
- 通过将振动系统插入电源插座来激活它。收集步骤1.2.2 中指定的加速度计数据。从电源插座上拔下设备, 使振动系统停用。
- 首先把一个空塑料袋放在实验室的天平上, 然后 taring, 确定介质的填料密度。用所选介质填充塑料袋 (不超过18.927 升 (5 加仑), 记录介质重量 (g 或千克)。对于这种类型的媒体和目前的实验设置, 重量是22.68 公斤 (50 磅)。
2. 高速成像
注: 对于颗粒速度场的测量, 通过对流动颗粒桩表面的一部分进行成像, 成像区, 对应于下面步骤2.2.4 中确定的视场 (视). 
通过选择一个小的、固定的子区域 () 在内, 可以获得时间变化、单个晶粒速度 (在桩表面) 的测量, 如下所述, 按单个晶粒的投影区域的顺序排列. 
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设置一个高速摄像头 (相机有 1504 x 1128 分辨率, 每秒1000帧 (fps)), 以捕捉图像, 无论是放置在三脚架上或建立一个刚性框架与镜头垂直的开放表面的振动系统 (当碗是振动婷), 如图 1所示。这个刚性的框架是独立于振动系统, 并确保从系统的振动不影响成像。
- 为所需的表面集成区域和分辨率附上适当的透镜。对于当前设置, 使用 18-250 毫米变焦镜头和镜头比 1:3. 6-6.3。 将电源和 GPS 天线连接到摄像头。 使用 CAT5 电缆将照相机连接到计算机。 放置相机, 使镜头的末端是大约550毫米以上的媒体表面。
注意: 将照相机放在离介质太近的时候会导致边缘效果增加, 将相机放得太远会导致图像太暗而无法处理。在指定的距离, 由于边缘效应和测试区域的整体曲率的误差是 < 2%。 - 取下镜头盖并启动摄像头软件。启动后, 单击 "照相机" 按钮, 然后单击 "确定"。当照相机列表填充时, 从列表中选择照相机, 然后单击 "打开"。
- 在计算机上的摄像头软件中, 在 "实时" 选项卡下, 单击 "实时" 按钮 (蓝色箭头) 查看照相机的视。打开光源以照亮要成像的区域。这可以是任何明亮的光, 只要它照亮测试区均匀。图 1显示了与振动系统有关的相机和光源配置。
- 若要确定 f 停止, 请从照相机中使用实时流查看计算机屏幕, 并将 f 停止调整为最小设置 (最大亮度)。如果 f 停止设置为 "低", 则结果为浅景深。如果 f 站设置为 "高", 则屏幕太暗。对于这个实验, f 站设置为3.6。
- 调整镜头焦距以提供所需的视 (本例中为 210 mm x 160 mm)。对于这个实验, 设置焦距在180毫米与照相机设置550毫米在媒介表面之上。图 2a通过照相机显示视。
- 使用相机软件对500X 放大倍数进行数字放大。调整镜头上的焦点环, 以最佳的光学焦点。将数字缩放返回到 100% (普通视图)。
- 在计算机上的购置设置下, 单击 "速率 [Hz]", 并设置为每秒500帧。
注意: 为了解决粒度碰撞-时间尺度动态,, 必须至少大于所施加的振动频率的数量级, (此处, Hz)
- 在拍摄图像之前, 在视野中放置一个标尺;这为后续图像数据处理提供了长度刻度。在 "相机软件" 的 "获取设置" 下, 选择 "实时" 下的 "记录" 选项卡。将 "记录模式" 设置为 "循环", 并将帧设置为1。单击 "实时" 选项卡中的 "红色圆圈" 以记录图 2b中所示的单个图像。
- 通过单击 "文件" 将获取的图像作为 TIFF 文件保存到一个方便的文件目录位置 (如外部硬盘驱动器), 然后单击 "保存购置"。将出现一个带有多个选项的对话框。在对话框的 "文件类型" 旁边, 从下拉菜单中选择. tiff。
- 在对话框底部选择 "下载选项" 选项卡, 然后单击 "浏览"。在对话框的顶部, 添加测试的文件夹名称。在 "浏览" 对话框中, 搜索并选择所需的位置 (如外置硬盘驱动器) 和适当的文件夹。选定文件夹后, 单击 "确定" 然后 "保存"。将显示 "下载管理器" 框。文件将开始传输并保存在子文件夹001中指定的文件位置。一旦图像转移, "完成" 状态框将出现在屏幕上。
- 单击 "红色删除" 按钮, 从照相机中删除图像。
注意: 协议可以在此处暂停。
- 为所需的表面集成区域和分辨率附上适当的透镜。对于当前设置, 使用 18-250 毫米变焦镜头和镜头比 1:3. 6-6.3。 将电源和 GPS 天线连接到摄像头。 使用 CAT5 电缆将照相机连接到计算机。 放置相机, 使镜头的末端是大约550毫米以上的媒体表面。
3. 收集数据
注意: 如果协议被暂停, 摄像机将需要重新启动。按照步骤3.1。如果协议未暂停, 请跳到步骤3.1.2。
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启动相机软件, 并按照步骤2中的规定打开照明。
- 随着摄像头软件的激活, 检查光的条件和运行现场详细的步骤2.2.2。以确保适当的焦点。
- 选择一个总的实验运行时间,
注意: 必须满足两个相互竞争的要求: i) 必须足够长, 在统计上稳定的颗粒流条件和 ii) 不应长到产生大量的多余数据.
固定条件出现的时间尺度必须通过试验和误差来确定。各种方法, 不同的严谨性, 可以使用。例如, i) 确保在固定点或多个固定点上的时间平均晶粒速度达到名义上固定的大小或数量, 或 ii), 确保除了固定的方法外, 相应的方差也假设名义上固定程度.对于这个实验, 收集了 10.12 s 的数据, 对应于5060帧的获取。稳定的条件在五谷流动在大约 1 s 以后设置了。
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激活振动碗。
- 将150毫升的精加工/润滑化合物 (步骤 1.2.4) 均匀地涂在碗周围, 以提供初始润湿介质;然后将壶与剩余的化合物放在地板上, 用软管连接在蠕动泵上。激活蠕动泵 (如步骤 1.2.4), 将开关从 "off" 翻转到 "顺时针"。
- 打开振动碗, 将其插入电源插座, 并等待至少一分钟, 以确保均匀润湿和稳定的流体运动在整个媒体 (稳态流体运动发生时, 流体从蠕动泵进入碗大约等于从碗里排出的液体流量。
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捕获视频和收集数据。
- 一旦流体达到稳定运动 (步骤 3.2.2), 通过单击计算机屏幕上的红色记录图标来触发照相机, 然后单击红色触发器复选标记以记录所选时间段的图像,. 照相机将为指定的记录图像, 并将这些图像保存到其内部内存中. 图 2a是从一组5060图像中取出的单个图像的示例。
- 一旦收集到数据, 关闭振动系统, 从电源插座, 关掉蠕动泵通过翻转开关从 "顺时针" 到 "关闭"。
注意: 协议可以在此处暂停。
- 一旦流体达到稳定运动 (步骤 3.2.2), 通过单击计算机屏幕上的红色记录图标来触发照相机, 然后单击红色触发器复选标记以记录所选时间段的图像,.
4. 利用 PIV 技术处理视频数据
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准备高速摄像图像进行 PIV 处理。
- 按照步骤2.1.9 中概述的步骤, 将获取的图像保存为 TIFF 文件。(在当前系统中, 在10.12 秒内收集的5060图像帧需要超过一小时才能传输)。一旦图像被转移, "完成" 状态框将出现在屏幕上。这些文件将保存在标识为002的子文件夹中的校准文件所在的目录中。从照相机中删除图像。
- 将彩色图像转换为灰度图像, 以便通过 PIV 软件进行处理。使用 "imread ()" 函数将图像上传到数据分析软件中。使用 "rgb2gray ()" 函数转换图像的副本, 并使用 "imwrite ()" 函数将这些新图像保存/写入新的文件夹中。
注: 此过程/数据分析功能可用于多种类型的数据分析软件, 并由研究员编写完整的程序。图 2c是在图像被转换为灰度并经过 PIV 处理后放大的一个示例。
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使用 PIV 软件计算速度场。
- 使用导入向导将灰度图像集作为单个帧图像导入到 PIV 软件环境中。通过单击 "文件" 开始导入, 然后选择 "导入" 和 "导入图像"。 将显示 "图像导入向导" 对话框。 从菜单中选择 "单帧" 导入选项, 然后单击 "添加图像" 按钮。 选择校准图像并单击 "打开", 这会将图像添加到 "要导入的图像" 对话框列表中。 导入图像时, 首先添加校准图像 (步骤 2.1.9), 使其成为导入列表中的顶部图像。 再次单击 "添加图像" 按钮并突出显示所有数据图像, 然后单击 "打开", 将它们添加到 "要导入的图像" 对话框中。 选择所有需要的图像后, 单击 "下一步"。输入相机设置使用, 包括帧率和像素间距在对话框。单击 "下一步" 和 "完成" 以完成导入过程。
- 将校准图像与图像集和输入长度刻度参数分离到 PIV 软件中。
- 如果内容列表尚未显示, 请右键单击导入的图像集, 并在数据基树的屏幕左侧选择 "显示内容列表"。假设校准图像是第一个导入的图像, 右键单击列表中的第二个图像, 然后选择 "从这里拆分合奏"。将新创建的图像集 (仅包含校准图像) 拖放到标有 "新校准" 的屏幕左侧的位置。
- 右键单击新放置的校准图像集, 然后选择 "测量比例因子"。当校准图像出现在屏幕上时, 将 "a" 和 "B" 标记放在图像标尺上 (或者如果没有使用标尺, 则将 "已知大小的其他对象") 定位到 "绝对距离" 文本框中的标记之间的距离。单击 "测量比例因子" 对话框中的 "确定", 它将保存校准设置并关闭对话框和校准图像。
- 通过选择导入的图像集创建一组图像对, 然后单击 "分析"。接下来从可用分析方法列表中选择 "制作双帧"。选择 "(1-2、2-3、3-4,.。。(N-1) 双图像) "样式选项。
- 打开图像集中的任何图像 (校准图像除外), 然后右击图像并选择 "粒子密度"。屏幕上会出现一个显示识别粒子的对话框。它将显示一个放大的视野中的探测区域。单击此对话框上的 "设置" 选项卡, 并更改 "探头大小区域", 直到探头区域中始终看到至少3粒子。 此探测区域大小将是在步骤4.2.5 中输入的审讯区域大小。
- 使用所选图像集的 "分析" 命令选择 PIV 处理算法和相关参数。选择 "自适应相关" 方法, 并定义将用于在步长4.2.5 中定义空间向量的像素区域。(此过程将图像划分为 n x n 像素 "审讯区域" 的网格)
- 通过定位 "审讯区域" 选项卡设置审讯区大小, 并在最小8像素和最大256像素之间选择任何可用的审讯区域大小 (对于此方法, 使用32像素32像素)。输入在步骤4.2.3.1 中确定的值。
- 若要增加所创建的向量的密度, 请通过从下拉菜单中选择0%、25%、50% 或75% 重叠来增加审讯区域的 "重叠" 百分比。
- 通过在 "自适应相关" 对话框中选择 "OK", 对测量的晶粒速度场进行分析。系统将开始分析。 当系统处理数据时, 第一个矢量映射将出现在屏幕上。检查前几个速度字段, 以确定它们是否在图 2c中看到的估计速度和方向是否满意。如果 "速度" 字段不符合实际, 请取消分析会话, 重复步骤 4.2.4, 并更改分析设置。(分析完成后, 将为集合中的每个图像对 (步骤 4.2.3) 创建一个矢量场, 跨越视。图 2c显示了在灰度图像上覆盖的分析过程中的一个满意向量场示例。
注: 对于每个 n 个像素的审讯区, PIV 软件比较了在审讯区内的子粒级亮点的模式, 以对应于下一幅图像中捕获的相应模式。从这个比较, PIV 软件确定一个区域平均位移向量,, 最后, 除以的时间增量之间的帧,, 区域平均速度, 的地方是指
审讯区域. 在当前的实验中, 每个审讯区域由 n x n = 32 x 32 象素组成;审讯区的总数细分每210毫米 x 160 毫米视因而是 47 x 35, 对应于 1504 x 1128 个映像点。
审讯区域. 5. 处理振动数据
注: 如果使用不同的计算机系统或分析软件, 请在步骤4中同时执行步骤5月5日。
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开放式数据分析软件和使用 "负载 ()" 功能, 带来的加速度计的数据, 是获得时, 振动碗是空的 (步骤 1.2.2)。使用 "fft ()" 函数对数据进行快速傅立叶变换。使用 "绘图" 函数创建数据的图形。重复所获得的数据时, 振动碗有媒体存在 (步骤 1.2.5)。
注: 此过程/数据分析功能可用于多种类型的数据分析软件, 并由研究员编写完整的程序。- 为了研究分子流体动力学过程, 通常需要一些数据处理操作。有关主要加工程序概述, 见代表性成果和讨论部分;见 Keanini, et al。(2017)12有关如何测量 PIV 数据以提取分子流体动力学系统的动态信息的细节。
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Representative Results
在介绍具有代表性的结果时, 我们指的是连续时间尺度过程, 它们是随着时间的推移而观察和预测的, 相对于特征粒碰撞时间刻度的来说, 是长期的, 和
粒子时间尺度的进程, 如观察和预测的时间尺度,, 按顺序, 或小于是谷物介质容器的振动频率. 
所提出的技术提供了同时, 集成, 叠加实验信息的单粒子和多粒子, 随机和时间平均动力学现存的时间尺度范围从反 PIV 相机采样率, 到
任何给定的实验运行的长度, 对于这里呈现的结果, 相机帧每秒和 = 10.12 秒. 
结果按以下方式组织。首先, 我们用一个具有代表性的视频剪辑显示, 所有的测量都是在强非平衡条件下获得的, 在这种情况下, 振动颗粒介质在集体流状流动中运动;请参阅补充电影 1 a-c 。局部热力学平衡的存在, LTE, 观察在任意, 空间有限的相机审讯区的颗粒流表面, 然后证明;请参见图 3。然后提出了在单个粒子尺度上的弱非平衡偏离的证据, 以及由振动能量向晶粒介质的循环注入产生的结果;请参见图 4。最后, 作为证明长期尺度, 非平衡颗粒流可以合理地预测的手段, 使用粗粒度的精确, 离散, 粒子尺度的质量和动量守恒定律, 这里, n-s-斯托克斯 (NS)方程, 我们提出了观测时平均颗粒流场与 NS 方程预测的比较;请参见图 6。
在我们的实验中, 我们研究了八种不同的谷物介质的振动驱动动力学, 每种介质类型都有特定的形状, 或者形状、质量密度和特性的混合, 以及固定的尺寸。在所有的实验中, 介质碗中都装满了固定的谷物介质, 而碗的振动频率和振幅分别固定在29.3 赫兹和2毫米。如补充电影1a 所示, 观察到的谷物流模式, 是所有八媒体, 定性类似: 一个缓慢的, 稳定的, 三维螺旋流, 反映了一个显性, 径向向内的组成部分, 其中媒体从外碗流边界径向向内向碗的内部边界, 结合弱的方位分量。因此, 与光和中子散射测量相比, 单粒子和多粒子尺度统计力学的测量必须在非平衡流存在的情况下进行。
振动谷物系统允许我们认为是第一次实验示范的局部热力学平衡在非平衡流体流动。如图 3所示, 经测量的水平特殊晶粒速度的规范化直方图 (在晶粒桩表面上固定的 4 mm x 4 mm 的审讯区) 得到了很好的麦克斯韦-玻尔兹曼 (MB) 分布函数。MB 分布, 反过来, 提供了几个基本的动力学性质的有力证据: i) 它们是一致的存在碰撞时间尺度 (dissipationless) 哈密顿动力学, ii) 他们同样是一致的存在速度无关的间势能, 以及一个潜在的独立动能, 和 iii) 它们提供了强有力的证据, 地方, 宏观, 机械平衡。重要的是, 所有这些特征都可以解释为在平衡液态分子水动力系统中传统假设的动力学性质的宏观体现。
为了暴露单个晶粒的统计力学, 必须从实测的局部晶粒速度中提取出局部的特殊的晶粒速度: i), 首先是局部测量速度内的周期谱分量, 反映颗粒桩的固样弹性振动, 必须从测点上观察到的 (PIV) 测量的时变速度进行滤波。二) 接下来, 本地的筛选速度记录 (表示颗粒动力学中的纯流体状流分量) 用于确定本地、时间平均速度 (在整个实验期间, iii) 最后, 本地
从时变的局部滤波速度中减去平均 (滤波) 速度。由此产生的时变速度记录代表了当地特有的流体速度, 如在审讯点所观察到的那样。
除了在所有地点向 LTE 方向恢复的趋势外, 宏观动力系统--如果它们是作为液态态分子水动力系统的真实类似物--必须拥有第二套关键性质: 来自当地的微弱随机波动平衡, 发生在碰撞和次碰撞-时间尺度, 这是一致的广义万动力学。在这里, 如图 4所示, 规范化的单晶粒 (特殊) 速度自相关函数,, 在密集气体和液体的 MD 模拟中显示了同一个定性结构长时间预测
2,13: i) 一个快速的、非指数的、次碰撞的时间尺度衰减到轻微的负值, 其次是二) 一个扩展的, 缓慢的, 接近于零的方法。物理上, 并再次与 MD 预测的单分子动力学在稠密流体2,4显示在图 4中的长的负尾, 反映了相邻的谷物对运动的集体影响单个晶粒12。从理论上讲, 的短时尺度时态结构与广义万动态
2完全一致, 且可辩明。
建立一个预测的宏观模拟液体-状态分子水动力系统所必需的另一个动力成分集中在集体流体力学上。首先, 在长时间尺度上-相对于-和大长度尺度-相对于特征粒维的大尺寸,-宏观系统流体力学必须表现出与预测和观察到相同的模态响应结构
液态分子系统2,9,10。如上所述, 稠密流体系统对自发涨落和外部施加扰动的响应-例如, 散射实验中的粒子束和我们实验中的小振幅振动-包括两个粘性阻尼反传播的声音模式, 两个, 不耦合, 扩散涡模式, 和一个扩散热 (熵) 模式。其次, 宏观 N 粒子系统的长时间尺度、大长尺度集体动力学必须--就像分子系统那样--遵循 NS 方程 (包括, 再次, 质量和能量守恒)。
目前, 关于宏观模态响应, 我们只有间接的实验证据阻尼流体状态声学模式: 如图 5所示,固态声波驻波, 驱动在强加的振动频率, 以及在谐波的是观察到我们的振动颗粒桩. 
不幸的是, 由于目前的实验系统的局限性, 我们不观察声学模式的频谱的局部奇特的流体速度。为了激发这种模式, 将进行新的实验, 其中媒体碗将受到周期性影响。基于固态声学模式的明确存在, 我们预计这种方法将暴露流体态声学模式。
相比之下, 我们有确凿的证据表明, 振动颗粒桩的集体、宏观、长时间和大尺度动力学都服从于 NS 方程。如图 6所示, 在振动桩表面测量的 PIV 测量的稳态速度分布是由 NS 方程14预测的。在这里, 如 Mullany et al.中的详细说明14, 该方程在一个矩形、二维域内进行数值求解, 对应于 PIV 速度场测量中使用的表面视,14。模拟使用实验测量的有效颗粒粘度和施加空间变化的速度边界条件, 由 PIV 测量, 在三的四领域边界。虽然模拟假设严格的二维流, 其中实际流量是三维, 并忽略了存在的媒体碗的中心枢纽 (后者给碗一个甜甜圈/环形形状), 平均误差之间的预测和实际速度大小仅是在15% 的顺序。
图 1: 振动系统实验装置, 配备摄像头和照明设备.该系统由一个环形聚氨酯碗, 其外径为 600 mm, 具有单速 (1740 rpm), 不平衡电机.摄像机和照明系统悬挂在振动碗上方, 并附着在支撑结构或三脚架上, 而不与振动系统接触。这确保了碗的运动不会导致在相机或光线的运动。蠕动泵提供稳定的流体流动来润滑介质。请单击此处查看此图的较大版本.
补充电影 1: 典型的谷物流视频(a) 由高速相机捕获的一个典型的谷物流片段。(b) 在固定工件周围进行切向流的介质慢动作视频 (c) 慢动作视频介质正向固定工件流动。(c) 中的 PIV 测量速度场与在图 6中的理论计算速度场进行了比较。请单击此处下载这些文件.
图 2: 示例处理和后处理图像.(a) 由高速摄影机拍摄的典型视单图像。(b) 具有缩放标尺的典型校准图像。(c) 缩放速度矢量图, 它覆盖在用于计算矢量的双帧图像的第一帧上。向量表示双帧的第一和第二帧之间的粒子运动。这个数字的速度从 ~ 0 米/秒 (暗红色) 到0.17 米/秒 (黄色) 不等。请单击此处查看此图的较大版本.
图 3: 本地统计机械平衡的实验证据.在 (f) 中所示的点上测量的水平奇特 (随机) 晶粒速度分布, 是由二维麦克斯韦-玻尔兹曼 (MB) 速度分布拟合的。(a-e) 描述速度 (v), 概率密度函数 (pdf) 分别以 cm s-1和 s cm-1的单位表示, 而红色刻度则按纹理类型代表1厘米。显示的颗粒有: (a) RS19K;(b) 混合介质;(c) RS1010;(d) RCP0909;和 (e) RS3515。此图已从 Keanini et al.中修改在科学报告 (2017)12。请单击此处查看此图的较大版本.
图 4: 单颗粒, 短时尺度动态.速度自相关函数,, 对于单个晶粒, 绘制为一个函数的粒子碰撞的特征数,, 其中 t 是时间滞后和是振动频率. 
碰撞时间尺度, 单颗粒动力学显示的趋势定性模仿那些预测的分子液体和稠密气体, 包括: (i) 被困粒子动力学, 这里确定的连续响应的谷物流体振动强制12, (ii) 在中的快速、非指数衰减, 与广义万动力学 12一致, 以及 (iii) 稠密气体、液体和混合液固热力学阶段的表现12。此图已从 Keanini et al.中修改在科学报告 (2017)12。请单击此处查看此图的较大版本.
图 5: 振动的振动响应.振幅谱15, 由本地 PIV 颗粒速度测量和同时容器加速测量确定, 分别显示在 (a和b) 中。PIV 测量位置如图 3f所示;谷物容器的加速度是从容器的外部得到的。在谷物堆-容器系统中的共振声波, 在光谱 (a) 中表现为峰值, 在 (b) 中显示为在空容器内激发的共振声学模式。通过滤除固体状的声学响应, 揭示了单个晶粒和整个晶粒桩的流体动力学。此图已从 Keanini et al.中修改在科学报告 (2017)12。请单击此处查看此图的较大版本.
图 6: piv 测量和 piv 预测速度场的比较.(a) 在静止工件周围正常流动的 PIV 测量速度场 (视被限制为 91 mm x 198 mm, 以匹配 CFD 指定区域) 覆盖在用于创建矢量图的振动介质的图像上;(b) CFD 预测固定工件周围正常流动的速度场。此图6b 已从 j Navare16的企业论文中修改。请单击此处查看此图的较大版本.
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Discussion
为了将振动颗粒桩作为宏观的类似物用于研究分子流体动力学过程, 实验必须一方面学习和使用四基本测量, 另一方面, 掌握一些基本的平衡元素和非平衡统计力学。首先将重点放在实验测量上, 这些测量包括: i) 通过测量单粒子速度自相关函数的单个晶粒动力学, 二) 测量时间平均/长时间尺度的表面晶粒速度场, iii) 测量颗粒介质的有效粘度, iv) 测量介质碗的振动谱, 既空又充满介质。
单粒子速度自相关函数的测量
通过测量单粒子速度自相关函数 ( 2), 对单个粒子 (无论是微尺度系统中的分子还是在本方法中的振动晶粒) 的随机动力学进行了研究。对于小的,例如, 双原子和三分子, 在分子液体中的只能通过 MD 模拟来确定2,6,7。相比之下, 对于液样振动颗粒桩中的单个晶粒可以进行实验测定. 具体地说, 为了可靠地测量, 为任何给定的谷物通过选定 (照相机) 审讯区而获得的图像的数目 (), 应按顺序排列, 或应超过其特征数 
粒度冲突, 所需的从初始值的 1 () 衰减到一些小的、近乎零的大小. 
对于存在于有效液态状态12中的颗粒, 将迅速衰减到略微负的大小-例如, 请参见 图 4 , 然后慢慢 reapproaches 零。在这些情况下, 可以估计为在瞬间发生的谷物碰撞的特征数, 当因此, 那里是强加的谷物碗振动频率. 
最后, 可以估计为, 其中表示 (正方形) 审讯区域的侧面长度、或与相关联的特征维度 (PIV) 测量 
在和的质心处的时间平均速度大小是相机帧速率. 
注意, 在我们的实验中,, 因此
暴露粒状液体状态流体力学所需的测量
弹性波模式, 特别是声子模式, 激发的外部手段和随机热波动, 已知存在于液体中17,18。如图 5所示, 振动的颗粒桩同样表现出对振动强迫的固体状弹性响应。为了隔离振动颗粒桩的流体性质, 必须进行两种测量: i) 在加载介质时, 必须通过测量媒体容器的加速度谱来识别桩内的弹性波模。被卸载的条件和 ii) 必须测量时间平均粮食速度, 或者在一个小审讯区域的中心, 如果调查各自的五谷的液体状态动力学, 或者在 (许多) 更大的审讯区域, 如果研究集体, 颗粒流体流场的连续动力学。
一旦获得这些度量, 然后在 Keanini et al.中详细说明12,用 PIV 测量的总速度的纯弹性/实像谱分量--无论是单个谷物还是谷物集合--都是从总的、位置和时间相关的速度的测量光谱中过滤出来的。重要的是, 这个结果被认为代表了振动颗粒的纯流体样动力学。考虑到位置和时间相关的过滤颗粒液速--在一个点或一个扩展区域--然后, 根据任务, 可以执行一些直接的数据处理程序。例如, 如果你有兴趣比较观测到的连续体颗粒流场与给定的流体力学模型预测的, 例如, NS 方程, 然后依赖于位置的时间平均速度场可以通过简单的计算来确定每个位置所依赖的时间平均值, 时间变化, 过滤速度。例如, 参见上面的图6。如果位置和时间相关的奇特的动态,即, 随机速度场的兴趣, 与位置相关的时间平均 (过滤) 速度从位置和时间依赖 (过滤) 总速度减去。这一处理步骤是必需的, 例如, 为了确定单粒子速度自相关函数, 请参见
图 4。
最后, 有效的动态或运动粘度, 或, 其中和是有效的颗粒流体密度14表示与振动相关的中心非平衡流体动力传输特性
谷物流动。例如, 在计算流体力学模拟谷物流时, 需要用实验或理论上确定的或值. 
从基本的角度来看, 为了验证这些属性的统计力学预测, 需要或的实验值 12。重要的是, 我们的小组将很快报告一个简单的粘技术, 测量有效的动态和运动粘度的大家族振动谷物, 如观察在我们的实验系统。
理论元素
在本节中, 我们重点介绍了在试图使用振动颗粒桩作为研究和预测分子液体分子流体力学的模拟方法时, 实验应认识到的最小的理论思想和方式。系统.以下适用于经典, 而不是量子液体系统;在大多数情况下, 建议的参考资料是大量论文、专著和书籍的代表。这些思想和方法通常分为两类: N 粒子系统的平衡和非平衡统计力学。
在平衡统计力学中, 实验需要首先对系统的哈密顿量进行建模19。哈密顿描述了 N 粒子系统的碰撞和次碰撞-时间尺度动力学, 通常由一个术语建模系统的总平动动能, 一个术语建模系统的总势能, 并在在粒子发生重大旋转运动的情况下, 捕获总旋转动能的术语。为了将 N 粒子系统的哈密顿动力学连接到相关的平衡热力学函数, 如系统内部能量, 或有效的系统温度或压力, 通常下一个选择一个适当的统计合奏.对于 N 粒子系统, 如在本文中研究的那些, 这是由一个名义上固定的能源兴奋-这里, 由单一频率电机产生的多模态振动-固定能量则合奏19,20,21是适当的。然而, 由于热力学计算, 例如系统熵的计算, 通常是困难的在这合奏, 规范化的合奏19通常是一个更好的选择, 而且, 产生相同的平衡热力学通过则合奏获得的功能。
给出系统的哈密顿量和选择的统计集合, 然后构造系统分区函数 q = q (N, V, T)19,23, 其中 V 和 t 是系统的平衡体积和温度。物理上19,23, Q 包含所有可能的能量状态, 原则上, 系统是可访问的。实际上, 给定 Q, 并给定所谓的桥梁关系19,23将离散 N 粒子系统动力学连接到平衡热力学函数19,23, 然后全部平衡可以计算与 N 粒子系统相关的热力学性质。我们强调了一个附加点: 在相互作用的系统中, 如由低振幅振动驱动的高恢复力颗粒桩12, 对相关函数的9,19通常出现 (在分区函数, Q), 必须确定, 以确定平衡热力学性质。
非平衡统计力学研究自发的, 即热, 非自发的, 外部强加的偏离局部热力学平衡, 后者出现由于空间梯度的质量, 动量和/或能量。为了解释和预测振动谷物系统的非平衡动力学, 假设弱偏离局部平衡--例如, 假设在连续体流体流受 NS 方程控制的情况下--四理论工具应学习和掌握。
首先, 考虑到单个晶粒的非平衡动力学, GLE 和更简单、无记忆的万方程 (LE)2,9,11为研究此功能提供了严格的基础。特别是, 短, 碰撞时间尺度, 单颗粒动力学, 在稠密的液体样态12, 是最好的模型使用 GLE, 而在较长的时间尺度-从, 说10碰撞时间和更长的-LE, 描述布朗粒子动力学, 是适当的12。
第二, 为了预测有效的颗粒粘度, 以及有效的晶粒自扩散系数2 -第一个, 为精确建模振动颗粒流体连续流所需的基本传输特性, 绿色久保关系2,9,23可用。为了应用绿色久保关系, 实验应该学习如何获得这些东西;例如, 在福利 & 业2中可以找到相对简单的派生。
研究振动谷物系统非平衡统计力学所需的第三种工具对应于严格的粗粒化过程9,12 , 重精确的、离散粒子的质量版本,动量和能量守恒定律成连续体, 即 NS, 形式。因此, 这一程序构成了严格推导关于振动谷物系统的流体状、集体动力学的连续统一体方程的必要桥梁, 以及理解相互关系的概念基础。局部平衡热力学性质, 如压力, 温度, 声速和比热, 到非平衡, 连续运输的质量, 动量和能量。
第四, 为了揭露和解释大长度尺度, 水动力模式2,9 , 这两种分子液体和振动谷物系统的普遍使用12, 实验应成为熟悉的分析这些模式。简单地来说, 分子液体对散射光束的连续响应1,29, 同样, 颗粒桩对振动的连续响应12, 揭示了存在五, 耦合, 线性 (i. e, 弱), 集体模式。模式产生于五, 耦合, 连续质量, 动量和能量守恒方程, 并在物理上, 揭示的模式过程, 沟通空间差异的保守性质。这些空间差异反过来又推动了这些特性的连续传输。
修改和故障排除
对于 PIV 测量, 碗直径可以修改 (增加) 到点, 相机的视野是垂直于一个几乎平坦的部分的测试区域, 这将删除更多的边缘效果。还可以添加其他方法来测量其他变量, 如力或压力。
实验组的机械部件是健壮的, 需要很小的故障拍摄。如果介质似乎粘在一起, FC 的解决方案率可能会增加, 以确保相对平稳的运动。
大多数的故障拍摄将在 PIV 或数据分析系统。当图像未按正确顺序导入时, 会出现第一个常见问题。如果在计算机文件系统中使用负数和正数对图像集进行了编号, 则在获得图像的初始缓冲区后将其设置为触发, 则可能会错误地对其进行排序。文件系统可以将负编号的图像直接放在相应的正编号图像旁边, 这将导致图像设置以错误的顺序导入到 PIV 软件环境中, 从而导致不正确地创建双框架.仅使用正数来重新标记图像, 以确保它们按正确的顺序排序。
如果 PIV 系统在导入图像时出现错误, 很可能是由于图像的格式错误。在将图像导入到 PIV 软件环境之前, 请使用数据处理软件并以 TIFF 格式保存图片。
校准错误也可以是常见的, 但在处理完成之前不能始终识别。PIV 软件环境将导入的图像集分为 "运行", 其中每一个都有自己独特的校准。因此, 每个新的运行必须包括一个校准图像 (步骤 2.2.7)。校准图像只能在运行之间重新使用, 如果有绝对没有改变的实验设置或视野。如果在开始导入过程之前选择了 "运行" (步骤 4.2.1), 则可能会将一组新映像导入到现有运行中。这将允许新的映像集使用运行的现有校准图像, 但仅当运行中的所有图像集都使用相同的照相机捕获时才应执行。
限制
PIV 测量技术的主要局限性在于, 它不能测量垂直于晶粒层的名义水平自由面的垂向晶粒速度分量。然而, 我们的观察表明, 在自由表面上, 长时间尺度的连续体颗粒流动基本上是水平的, 而垂直的、短期的、随机的 (奇特的) 速度分量可能与 (二) 测量水平奇特成分。因此, 这一限制对颗粒床表面连续流的分析影响不大, 而假设短时尺度垂直随机运动具有与水平分量测量相同的统计性质是合理的。12。
关于现有方法的意义
根据我们的知识, 这是第一个研究表明, 振动颗粒桩可作为预测模拟研究液态分子流体动力学过程。在稠密液体和气体中, 有两种研究分子尺度动力学的方法, 其中一项是测量从审问量1,2, 以及其他的, 在计算上模拟分子动力学系统6,7 。实验结果表明, 利用振动颗粒桩动力学的宏观实验测量可以直接观测到分子流体力学过程。同样重要的是, 本研究开发的宏观统计力学和连续流模型允许对平衡和非平衡、单晶粒和多晶粒动力学的一致、定量解释和预测。现在, 一个实验可以直接研究这些过程, 绕过, 例如, 计算昂贵的模拟, 或技术上具有挑战性的分子尺度粒子散射测量。此外, 这里开发的理论框架可以用来证明在类似的流中计算流体力学 (CFD) 建模的合理性14
未来应用
本文所开发的宏观实验方法和理论模型也可用于研究各种质量精加工过程,例如, 振动精加工14, 这在制造大范围机械组件.此外, 在我们探索振动、高恢复力颗粒桩和液态分子水动力系统之间的动态连接时, 这里开始的基础工作将继续进行。利用离散单元法 (DEM) 的模型也在开发中, 将用于模拟振动精加工过程的三维动力学行为, 以及计算研究振动晶粒的分子流体力学系统.[dem 与计算流体力学 (cfd) 不同, cfd 模拟受 NS 方程控制, 而 dem 模型受碰撞牛顿粒子动力学的控制。
协议中的关键步骤
从一开始, 这个协议中最关键的步骤是初始设置或整个系统, 特别是摄像机位置与碗有关, 照明应该是漫反射的, 以便它均匀地覆盖视, 验证没有反射导致眩光的图像, 稳定 FC 流量和校准的 PIV 系统。当设置碗和相机三脚架/脚手架, 它必须验证, 振动系统不触及任何部分的相机或相机支持系统, 以确保相机保持绝对稳定的整个测试。在整个测试区域必须有足够的光照, 以确保摄像机能够在整个测试中拾取单个介质, 而阴影不会产生额外的碎片。在启动振动系统之前, 必须先将初始量的溶液倾倒在介质上, 以确保介质 "润滑", 并且在测试开始时不粘在一起。如果这些碎片粘在一起, 它们就不再代表相互撞击的分子, 它们会引起摩擦, 从而磨损介质并改变其大小和质量。如果对 PIV 系统的标定或变量没有正确输入系统, 系统将给出伪矢量的方向和大小。为了确保校准准确, 标尺必须与相机垂直, 并在图像中易于读取。
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Disclosures
作者没有什么可透露的。
Acknowledgments
这项工作得到了海军研究办公室 (进货 N00014-15-1-0020) [Tkacik 和 Keanini] 的支持, 并在北卡罗莱纳大学在夏洛特的赛车研究实验室进行. 抛光介质由 Rosler 捐赠。
Materials
| Name | Company | Catalog Number | Comments |
| Vibratory Polishing Bowl | Raytech | AV-75 | |
| Flow Meter | Peristaltic Pumps | 913 Mity Flex | |
| Scale | Pelouze | 4040 | |
| Triaxial Accelerometer | PCB Piezotronics | PCB 356B11 | Accelerometer with Sensor Signal Conditioner |
| Data Acquisition Computer | IBM | Thinkpad | Used with high speed camera |
| High Speed Camera | Redlake | Motionxtra HG-XR | |
| Zoom Lens | Tamron | Model A18 | 18-250mm F/3.5-6.3 |
| High intensity Light | ARRI | EB 400/575 D | |
| Data Processing Computer | Dell | Dell Precision Tower 7910 | |
| PIV Software | Dantec Dynamics | Dynamic Studio 2013 | version 3.41.38 |
| Data Acquisition Hardware | National Instruments | SCXI | SCXI-1000 Chasis with SCXI 1100 Card and SCXI 1303 Adapter |
| Data Acquisition Software | National Instruments | LabVIEW 2012 | |
| Data Processing Software | MATHWORKS | MATLAB | |
| Polishing Media | Rosler | RSG 10/10S | Multiple media types used (mixed, spherical, triangular) |
| Polishing Solution | Rosler | FC KFL (3%) | 3% soap solution with water |
| Ruled Scale | Swiss Precision Instruments | 13-911-3 | |
| Graduated Cylinder | Global Scientific | 601082 |
References
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