Login processing...

Trial ends in Request Full Access Tell Your Colleague About Jove
Click here for the English version

Engineering

Groei en elektrostatische fysico-chemische eigenschappen van metaal/LaAlO3/SrTiO3 Heterostructuren

doi: 10.3791/56951 Published: February 8, 2018

Summary

Wij fabriceren metaal/LaAlO3/SrTiO3 Heterostructuren met behulp van een combinatie van gepulste laser afzetting en in situ magnetron sputteren. Door magnetotransport en in situ X-ray photoelectron spectroscopie experimenten onderzoeken we de wisselwerking tussen elektrostatische en chemische fenomenen van het quasi tweedimensionaal electron gas gevormd in dit systeem.

Abstract

Het quasi 2D elektron-systeem (q2DES) vormt op het raakvlak tussen LaAlO3 (LAO) en SrTiO3 (STO) heeft aangetrokken veel aandacht van de oxide elektronica Gemeenschap. Een van de kenmerken van hallmark is het bestaan van een kritische LAO dikte van 4 eenheid-cellen (uc) voor Interfaciale geleidbaarheid te ontstaan. Hoewel elektrostatische mechanismen zijn voorgesteld in het verleden om te beschrijven van het bestaan van deze kritische dikte, heeft het belang van chemische gebreken onlangs is geaccentueerd. Hier beschrijven we de groei van metaal/LAO/STO Heterostructuren in een ultra-hoge (UHV) cluster vacuümsysteem combinatie van gepulste laser deposition (te groeien de LAO), magnetron sputteren (om te groeien van het metaal) en X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). Stap voor stap bestuderen we de vorming en evolutie van de q2DES en de chemische interacties die plaatsvinden tussen het metaal en de LAO/STO. Bovendien toelichten magnetotransport experimenten inzake het vervoer en de elektronische eigenschappen van de q2DES. Dit systematische werk niet alleen een manier om te studeren het elektrostatische en chemische samenspel tussen de q2DES en zijn omgeving toont, maar opent ook de mogelijkheid aan paar multifunctionele overkoepelende lagen met de rijke fysica waargenomen in tweedimensionale elektron systemen, waardoor de fabricage van nieuwe soorten apparaten.

Introduction

or Start trial to access full content. Learn more about your institution’s access to JoVE content here

Quasi 2D elektron systemen (q2DES) zijn uitvoerig gebruikt als een speeltuin te bestuderen van een veelheid van laag-dimensionale en quantum verschijnselen. Vanaf de rudimentaire papier op het LaAlO3/SrTiO3 -systeem (LAO/STO)1, een uitbarsting van verschillende systemen die als host voor nieuwe Interfaciale elektronische fasen zijn gemaakt. Het combineren van verschillende materialen leidde tot de ontdekking van q2DESs met extra eigenschappen, zoals elektrische-veld afstembare spin polarisatie2, extreem hoge elektron mobiliteiten3 of ferroelectricity-coupled verschijnselen4. Hoewel een enorme hoeveelheid werk is gewijd om te ontrafelen van de oprichting en de manipulatie van deze systemen, hebben verschillende experimenten en technieken aangetoond tegenstrijdige resultaten, zelfs eerder vergelijkbare omstandigheden. Daarnaast is het evenwicht tussen elektrostatische en chemische interacties bleek te zijn essentieel om te correct begrijpen dat de fysica op spelen5,6,7.

In dit artikel grondig beschrijven we de groei van verschillende metaal/LAO/STO Heterostructuren, met behulp van een combinatie van gepulste laser deposition (PLD) en in situ magnetron sputteren. Vervolgens, om het effect van verschillende oppervlakte omstandigheden in de begraven q2DES op het grensvlak van LAO/STO te begrijpen, een elektronische en chemische studie wordt uitgevoerd, met behulp van vervoer en elektron-spectroscopie experimenten.

Aangezien meerdere methoden eerder gebruikt zijn om kristallijne LAO op STO groeien, de keuze van de juiste afzetting technieken is een cruciale stap voor de fabrikatie van hoge kwaliteit oxide Heterostructuren (naast de mogelijke kosten en tijd beperkt). In PLD hits een intense en korte laser impuls de doelgroep van het gewenste materiaal, dat is dan ablated worden en krijgt gestort op het substraat als een dunne film. Een van de grote voordelen van deze techniek is de mogelijkheid om betrouwbaar de stoichiometrie van het doel naar de film, een sleutelelement met het oog op de vorming van de gewenste fase. Bovendien, het vermogen van de groei van de laag-voor-laag (bewaakt in real time via reflectie high-energy elektronendiffractie - RHEED) uitvoeren van een groot aantal complexe stikstofoxiden, de mogelijkheid van het hebben van meerdere doelen binnen de kamer op de dezelfde tijd ( waardoor de groei van verschillende materialen zonder verbreking van de vacuüm) en de eenvoud van de installatie maken deze techniek een van de meest effectieve en veelzijdig.

Andere technieken zoals moleculaire straal epitaxie (MBE) kunnen echter de groei van nog hogere kwaliteit epitaxiale groei. In plaats van een doel van een specifiek materiaal, in MBE is elk specifiek element gesublimeerde richting het substraat, waar zij reageren met elkaar om te vormen van welomschreven atomaire lagen. Bovendien, kunt het gebrek aan zeer energieke soorten en meer uniforme energiedistributie de fabricage van uiterst scherp interfaces8. Deze techniek is echter veel complexer dan PLD als het gaat om de groei van stikstofoxiden, omdat het moet worden uitgevoerd in de ultra-hoge vacuüm voorwaarden (zodat de lange bedoel gratis pad is niet vernietigd) en in het algemeen vereist een grotere investering, kosten - en tijd-wijs. Hoewel het groeiproces in de eerste publicatie van de LAO/STO gebruikt PLD was, zijn monsters met soortgelijke kenmerken geteeld door MBE9. Het is ook vermeldenswaard dat LAO/STO Heterostructuren met behulp van sputteren10zijn geteeld. Hoewel beide scherpe interfaces werden bereikt bij hoge temperaturen (920 ° C) en hoge zuurstof druk (0.8 mbar), werd Interfaciale geleidbaarheid niet bereikt.

We gebruiken voor de groei van de metalen aftopping lagen, magnetron sputteren, want het biedt een goede balans tussen kwaliteit en flexibiliteit. Andere chemische damp depositie gebaseerd technieken kunnen echter worden gebruikt om gelijkaardige resultaten te bereiken.

Tot slot is de combinatie van vervoer en spectroscopie technieken bleek in dit artikel een voorbeeld van een systematische wijze van het sonderen van zowel elektronische en chemische interacties, wijzend op het belang van validatieregeling verschillende benaderingen om volledig te begrijpen de vele functies van deze types van systemen.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Protocol

or Start trial to access full content. Learn more about your institution’s access to JoVE content here

Opmerking: Alle 5 stappen die worden beschreven in dit protocol kunnen worden onderbroken en opnieuw gestart op elk gewenst moment, met de enkele voorwaarde dat het monster wordt gehouden onder hoog vacuüm uit stap 3.4 tot en met 5.

1. STO(001) substraat beëindiging:

  1. Een ultrasoon reiniger (met een 40 kHz transducer) vullen met water en verwarm het tot 60 ° C. Vul een borosilicaatglas bekerglas met aceton. Onafhankelijk van de grootte van het bekerglas, zorg ervoor dat te vullen met ten minste 20% van haar maximaal volume, om ervoor te zorgen dat de substraten goed worden ondergedompeld.
    1. Plaatst u een out of het vak mix-beëindigd single-side gepolijst (001)-georiënteerde STO single-crystal substraat (55 mm2 laterale grootte, 0,5 mm in dikte, hoek tussen 0,01 ° en 0,02 ° miscut) in het bekerglas van borosilicaatglas.
    2. Bewerk ultrasone trillingen het substraat in aceton voor 3 min. droog ten het substraat met behulp van een stikstof Blaaspistool met een bedrijfsdruk van ongeveer 5 bar.
  2. Herhaal de procedure voor stap 1.1 maar met behulp van isopropanol en vervolgens gedeïoniseerd water.
  3. Leg het schone substraat in een monsterhouder gemaakt van polyvinylideenfluoride, PVDF, met een "Beer" shape (Figuur 1een). Vul een tweede borosilicaatglas bekerglas (Figuur 1b) met stromend gedeïoniseerd water.
    Opmerking: Het bekerglas moet groot genoeg zijn zodat de monsterhouder in het past.
  4. Plaats het substraat, in de monsterhouder.
  5. Het dragen van passende bescherming, vul een bekerglas (Figuur 1,b), meestal gemaakt van polytetrafluorethyleen, PTFE, ongeveer 20% van haar maximaal volume, met de oplossing van een gebufferde vloeizuur (HF) (HF:NH4F = 1:7). Gebruik ongeveer de zelfde grootte bekerglas als degene die in stap 1.3 gebruikt.
  6. Onderdompelen van de monsterhouder in HF voor precies 30 s en verplaats het onmiddellijk in het gedeïoniseerd stromend water om te stoppen met eventuele latere chemische reacties. Agitate het licht.
  7. Na 2 min, de monsterhouder van de gedeïoniseerd water te verwijderen. Neem het substraat en droog het met een Blaaspistool stikstof.
    Opmerking: Meer details vindt u op Kawasaki's recept11.
    Let op: De HF-oplossing gebruikt is zeer bijtende en giftige. Altijd uitvoeren naar de manipulatie en de verwijdering van gebruikte HF oplossingen in een passende werkomgeving. Symptomen van vergiftiging na contact met een lichaamsdeel zichtbaar omhoog tot één dag na de blootstelling zou kunnen beginnen en mag geen pijn veroorzaken in de eerste paar uur. Het is ook mogelijk om een alternatieve beëindiging proces op basis van een zure oplossing voor HCl-HNO3 12 of een zuurvrije beëindiging recept13te gebruiken.
  8. Invoegen van het substraat in een oven van de buis (Figuur 1c) bij 20 ° C. De oven gedeeltelijke druk ingesteld op ongeveer 1 atm van zuurstof. Oprit de temperatuur tot 1000 ° C met een snelheid van 20 ° C/min. Anneal de substraten voor 3 uur bij 1000 ° C. Na de 3 uur, laat het monster afkoelen tot 20 ° C. Het verwijderen van het substraat. Sluit de bron van zuurstof.
  9. Herhaal stap 1.1 te verwijderen van de latere oppervlakte verontreinigingen bevorderd tijdens het gloeien.

2. voorbereiding van de single-crystal LAO doelstelling:

  1. Mechanisch Pools een single-crystal LAO doel (1-inch diameter) voorzichtig met behulp van schuurpapier en isopropanol oplossing als een smeermiddel. Droog het met een Blaaspistool stikstof.
  2. Monteer het doel in een carrousel.
    Opmerking: Zorg dat de carrousel doel rotatie staat.
  3. Plaats de carrousel in de zaal van de loadlock (Figuur 2). Laat het doel ontgas in vacuüm, terwijl het voortdurend het verpompen van de zaal (totdat het bereikt een druk in het bereik van 10-8 mbar). De carrousel overbrengen in de zaal van de PLD (Figuur 3een en 3b). Wacht tot de basis druk in het bereik van 10-9 mbar is.
    Opmerking: Bij gebrek aan een loadlock kunnen kamer en onder vacuüm transfersysteem, de typische wachttijd en de basis druk ernstig beïnvloed worden.
  4. Inspecteer de laser energie met behulp van een excimer laser energie meter. Om dit te doen, gebruikt u een rechthoekig gleuf (6 mm x 16 mm) en een externe verzwakker direct na de laserbron te moduleren van de vorm en de energie van de lichtbundel (Figuur 4een en 4b). Plaats de meter van de energie in het pad van de laserstraal, tussen de tweede convergerende lens en het kwarts scherm. Vervolgens de laser schieten op een willekeurige frequentie en lees de energie met behulp van de energie-meter.
  5. Instellen van de energie hetzelfde (of marginaal hoger) als degene die worden gebruikt tijdens de groei (stap 3.12).
    Opmerking: Absolute waarden van de laser energie kan variëren afhankelijk van de geometrie van de setup. Echter voor LAO ablatie target, gebruiken een laser fluentie van ongeveer 1 J/cm2 (fluentie = energie/plek gebied). Ook gebruik maken van een gepulseerde KrF excimeerlaser van golflengte λ = 248 nm, met een karakteristieke impulstijd van 25 ns en geëxploiteerd met een minimum van 21 kV (voor betere reproduceerbaarheid van de puls-aan-pulse).
  6. Draai de LAO doelgroep op ongeveer 10 rpm (met behulp van het platform van de rotatie van de carrousel, waar het doel is gemonteerd).
    1. De draaisnelheid van de doelgroep naar de plek grootte aanpassen en herhaling te voorkomen van twee opeenvolgende overlappende schoten, potentieel leiden tot sommige plaatselijke oververhitting of smelten van de doelgroep en de daaropvolgende af-stoichiometrie laser. Een visuele beschrijving wordt gegeven in Figuur 4c.
  7. Invoegen zuurstof in de kamer tot een gedeeltelijke druk van zuurstof van 2 x 10-4 mbar is bereikt. Het verwijderen van de energie-meter. Vooraf lasertherapie de LAO doelgroep op 3 of 4 Hz voor 20000 pulsen.
    Opmerking: De laser moet worden ingesteld, zodat de hoek tussen de balk en het doel 45° (Figuur 4d is). Deze relatief lange ablatie voor de LAO single-target bleek te hebben een bepalende rol in LAO/STO monster-naar-sample reproduceerbaarheid.

3. PLD groei:

  1. Een atomaire kracht microscopie (AFM) scannen van het eerder beëindigd STO substraat oppervlak om te controleren of de beëindiging, de morfologie en de properheid (Figuur 5).
  2. Met behulp van zilveren paste, lijm het substraat, met het beëindigd oppervlak naar boven gericht, aan de houder van een steekproef. Hoewel de oriëntatie van het substraat niet relevant is, er zeker van te zijn dat het wordt geplaatst in het midden van de houder (Figuur 6een).
  3. Verwarm het tot ongeveer 100 ° C gedurende 10 minuten zodat het oplosmiddel verdampt en de pasta (voor optimale thermische geleiding stolt). De monsterhouder laat afkoelen.
  4. Invoegen van de monsterhouder binnen de loadlock. Met behulp van de arm binnen het cluster, overbrengen in de monsterhouder de XPS zaal voor het analyseren van de pieken van het zuurstof, koolstof en titanium (zie stap 5 voor meer informatie).
  5. De monsterhouder overbrengen in de PLD kamer, met een substraat naar beneden richting van het doel van de LAO (Figuur 6b).
  6. Invoegen van zuurstof in de kamer te bereiken een gedeeltelijke druk van zuurstof van 2 x 10-4 mbar. Verhogen van de temperatuur van de monsterhouder tot 730 ° C (bij 25 ° C/min).
  7. Met behulp van reflecterende energierijke elektronendiffractie (RHEED), de elektronenbundel bij begrazing van hoek (tussen 1° en 3°) met het substraat oppervlak zodat de diffractie plekken worden waargenomen op het scherm fosfor uitlijnen Controleren in real time de intensiteit van elke vlek met behulp van een CCD-camera en beeld-analysesoftware. Gebruik een voedingsspanning van 30 kV en stroom van 40 µA.
  8. Plaats de monsterhouder 63 mm uit de buurt van het doel.
    Opmerking: De afstand van de target-naar-substraat wellicht een zekere mate van optimalisatie afhankelijk van de geometrie van de PLD setup gebruikt.
  9. De laser schieten om het kalibreren van de energie, zodat deze overeenkomt met ongeveer 1 J/cm2 (op dezelfde manier als in stap 2.4). Nogmaals, gebruik een rechthoekige gleuf (6 mm x 16 mm) en een externe verzwakker direct na de uitgang van de laser te moduleren van de vorm en de energie van de lichtbundel (Figuur 4een en 4b).
  10. Stel de frequentie van de laser op 1 Hz. Stop de laser schieten en verwijderen van de energie-meter.
  11. Start de rotatie van de LAO-target (dezelfde manier als in stap 2.6). Het initiëren van de trillingen van de RHEED lezen. Wacht totdat het stabiliseert.
  12. Start de laser schieten. Observeer de rookpluim (Figuur 6c) en de RHEED-oscillaties (Figuur 6d). Stop de laser op het hoogtepunt van een van de trilling afhankelijk van de gewenste dikte.
    Opmerking: Vergeet niet dat elke trilling een eenheidscel (uc vertegenwoordigt) gegroeid. Voor de toepassing van dit experiment, 1 en 2 uc voor vervoer en spectroscopische experimenten, respectievelijk te groeien.
  13. Na de groei is voltooid, afsluiten het pistool RHEED en ga naar de post onthardende stap.
    Opmerking: De post onthardende stap gebeurt vlak na de groei is voltooid.
    1. Om te beginnen de post gloeien, verhoging van de gedeeltelijke druk van zuurstof in de kamer van 2 x 10-4 mbar (groei druk) aan 1 x 10-1 mbar en verlaging van de temperatuur van de monsterhouder van 730 ° C (groei temperatuur) tot 500 ° C.
    2. Nadat de temperatuur en de druk is gestabiliseerd, voeren een statische zuurstof gedeeltelijke druk van ongeveer 300 mbar, terwijl de temperatuur van het monster houder bij 500 ° C. Laat het monster in de voorwaarden voor 60 min.
  14. Het monster bij 25 ° C/min afkoelen terwijl het in de dezelfde gedeeltelijke druk van zuurstof totdat het kamertemperatuur bereikt.
  15. Het monster overbrengen in de XPS-zaal te onderzoeken mogelijke valentie veranderingen in de titanium-piek of de relatieve La/Al-concentratie (zie stap 5 voor meer informatie).
  16. Om te zorgen dat het oppervlak van de LAO ongerepte wordt gehouden, het monster onder vacuüm overbrengen in de sputteren kamer (Figuur 7een), die wordt gehouden op alle tijden bij een druk in de range van 10-8 mbar.
    Opmerking: Uitvoeren van deze experimenten ex situ zal leiden tot de opeenstapeling van koolstof en water op het oppervlak die uiteindelijk tot leidt resultaten gewijzigd.

4. de magnetron sputteren van metalen Overlayers:

Opmerking: Afhankelijk van het gewenste metaal, parameters zoals Ar druk, kunnen afzetting stromingen en doel-te-substraat afstanden enigszins variëren. Het is aangeraden om het optimaliseren van elk deposition proces afhankelijk van de geometrie van het sputteren setup gebruikt. De volgende procedure beschrijft de afzetting van 3 nm van co

  1. Leg het monster met het oppervlak naar beneden richting van het doel.
  2. Pure Ar binnen het sputteren kamer om een sfeer van over 4.5x10-4 mbar (ongeveer 100 sccm) invoegen.
  3. Plaats het substraat (LAO/STO) ongeveer 7 cm van de Co-doelstelling.
  4. Oprit met de sluiter is gesloten, de huidige tot ongeveer 100 mA (36 W) zodat het plasma wordt aangestoken.
  5. Met een stabiele plasma (Figuur 7,b), het verlagen van de huidige 80 mA (depositie huidige) evenals de instroom van Ar tot 5,2 sccm. Zorg ervoor dat het plasma stabiel blijft.
  6. Vooraf sputter het Co-streefcijfer voor ongeveer 5 minuten om te verwijderen van een geoxideerd laag die op het oppervlak kan hebben gevormd.
  7. Met het monster bij kamertemperatuur, open de sluiter en storten voor 25 s. Sluit de sluiter tot slot de afzetting.
    1. Voor vervoer experimenten, stort een latere overkoepelende laag van ongeveer 3 nm Al (waarvan oppervlak passiveringen, vormen een beschermlaag AlOx bij blootstelling aan lucht) ter voorkoming van oxidatie van de onderliggende metalen laag.
      Opmerking: De groei is niet gemeten direct in de kamer. Om dit te doen, groeien verschillende monsters met verschillende afzetting keer tijdens het gebruik van dezelfde parameters. Vervolgens meet de dikte van elk monster met behulp van de reflectometrie van de X-ray. Voer deze procedure eenmaal voor elk metalen doel gebruikt.
  8. Oprit van de huidige tot nul, sluit u de bron van de Ar en pomp van de kamer.
  9. Overbrengen nogmaals de monsterhouder de XPS kamer (Figuur 8een) te inspecteren mogelijke valentie verandering op het niveau van de 2 p Ti, alsmede een mogelijk oxidatie op het raakvlak van metaal/LAO (zie stap 5 voor meer informatie).

5. in Situ X-ray Photoelectron Spectroscopy:

  1. Leg het monster met de oppervlakte normale uitgelijnde parallel aan de as analyzer elektron (Figuur 8b).
  2. Aanpak van de X-ray pistool zo dicht mogelijk aan het monster (Vermijd mechanisch contact tussen het einde van het pistool en de monsterhouder om beschadiging te voorkomen) en zet hem aan.
    1. In dit experiment, door een Mg Kα bron te gebruiken met een energie van de excitatie van 1253.6 eV. Instellen van de gloeidraad te bereiken van een uitstoot stroom van 20 mA bij een spanning van de anode van 15 kV. Met betrekking tot de analyzer elektron-optica, kies een ingang gleuf van 2 mm diameter en een gleuf met rechthoekige vorm van 5 x 11 mm uitgang.
      Opmerking: Raadpleeg de handleiding van de XPS setup gebruikt voor informatie met betrekking tot de maximale emissie stromen en spanningen van de anode. Ook macht de grootte van de ingang en uitgang slips zitten verschillend voor andere specifieke opstellingen. Als de analyzer verschillende specificaties heeft, kiest u de spleten in een manier om te voorkomen dat te hoge intensiteit in de tellende eenheid van elektron.
  3. Schakel de X-ray-pistool en zorgen ervoor dat de zaal in ultra-hoge vacuüm voorwaarden (10-10 mbar bereik). Verzamelen van de enquête spectra (tussen 0 en 1200 eV bindingsenergie) met een geselecteerde stap van 0,05 eV, een Nadruktijd van 0,5 s, een pass energie tussen 30 en 60 eV en een voldoende objectief-modus om de kleinste plek grootte mogelijk. Wijzig de waarden afhankelijk van de resolutie bedoeld.
    1. Zoek de positie van de relevante toppen (Figuur 8c). Voor betere statistieken, meet elke piek meerdere malen en het gemiddelde van de spectra verzameld.
  4. Het analyseren van de spectra met behulp van adequate XPS processing software.
    1. Teneinde de elektronen uit een bepaalde overgang, een energiebereik opgeven dat bestaat uit de piek te analyseren.
    2. Maak een passende achtergrond curve (normaal gesproken een Shirley achtergrond14) en het aftrekken van de oorspronkelijke gegevens.
    3. Met behulp van bibliografische verwijzingen15, zoek de mogelijke bergtoppen die de gemeten piek componeren. Speciale aandacht besteden aan getabelleerde afstanden en relatieve intensiteiten voor verschillende toppen.
      Opmerking: Een meer diepgaande blik op de verzamelde gegevens van XPS vindt u in de sectie "Vertegenwoordiger resultaten" zo goed als in Ref.7.

6. Magnetotransport experimenten:

  1. Met behulp van een ultrasoon wig-bonding machine, draad-bond het metaal/LAO/STO monster met Al of Au draden te contacteren de begraven interface ( Figuur 9een).
    Opmerking: Selecteer een juiste afstand van de wig-naar-sample, kracht en tijd, afhankelijk van de installatie gebruikt en de soort vervoer meting houder.
  2. Gebruik van een 8-draads meetkunde (in van der Pauw - kanaal 1 - 4 en 4 in de Hall meetkunde - kanaal 2-). Start om dit te doen, door contact met een van de kanalen van de houder van de meting van het vervoer aan de vier hoeken van het monster in de van der Pauw meetkunde. Dan contact op met een tweede kanaal naar de contacten eerder gedaan in de steekproef (Figuur 9b).
  3. Controleer als de contacten goed zijn door de weerstand meten met een multimeter. Om ervoor te zorgen dat het monster uniform is, controleert u of dat de weerstand gemeten in verschillende richtingen ongeveer hetzelfde is, zodat de van der Pauw R100≈R010 voorwaarde is voldaan.
    Opmerking: Als R100 en R010 aanzienlijk verschillend zijn, moet de meting van der Pauw in beide richtingen (na Ref.16) worden uitgevoerd. Eerdere studies verslag sterk anisotrope elektrisch vervoer eigenschappen in LAO/STO17.
  4. Monteer de houder bij een instelling met vervoer.
    1. Meten van de weerstand (kanaal 1) tot 2 K.
    2. Bij lage temperatuur sourcing maatregel opeenvolgend de magnetoresistance (kanaal 1) en Hall-effect (kanaal 2) door het vegen van een externe en loodrecht magnetisch veld (van -9 tot en met 9 T), een stroom van meestal 10 tot 100 µA voor metaal/LAO/STO monsters.
    3. Herhaal stap 6.4.2. voor 5 K, 10 K, 50 K, 100 K, 200 K en 300 K, om de evolutie van de magnetoresistance met temperatuur observeren.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Representative Results

or Start trial to access full content. Learn more about your institution’s access to JoVE content here

De volledige experimenteel systeem gebruikt voor groei en karakterisering is afgebeeld in Figuur 2. Met verschillende opstellingen in UHV via een distributie-kamer aangesloten wordt sterk aanbevolen om ervoor te zorgen dat het oppervlak van het monster na elke groeiproces ongerepte wordt gehouden. De PLD kamer (Figuur 3), magnetron sputteren (Figuur 7) en XPS kamer (Figuur 8) zijn ook in detail beschreven. Aanvullende informatie over de optische weglengte in de PLD setup is weergegeven in Figuur 4een en 4b (aangepast uit Ref.18). Wij stellen vast dat de voorwaarden beschreven in het protocol voor elke techniek afhankelijk van de exacte geometrie van elke kamer, de soort doelen gebruikt of het soort apparatuur variëren kunnen.

We bevestigd beide vlakke en schone STO oppervlakken, vóór het begin van de groei, door middel van atomaire kracht microscopie (AFM), zoals te zien in Figuur 5een. Een "stap en een terras" als structuur met de hoogte van de trede van de cel van de eenheid is blijkt als gevolg van de miscut hoek met betrekking tot de oriëntatie (001) vliegtuig. Alle monsters zijn geteeld op substraten met een stap grootte van ongeveer 250 nm (voor een miscut hoek tussen 0,01 en 0,02 °) en de hoogte van een trede tussen 2,5 en 5 nm. Zowel de LAO en de metalen films reproduceren de bovengrondse morfologie van de lagen onder, zoals te zien in Figuur 5b.

Tijdens PLD groei, wordt een pluim gegenereerd door het proces van geruineerd soorten van het doel naar de ondergrond, zoals aangegeven in Figuur 6c. Voor een zuurstof gedeeltelijke druk van 2 x 10-4 mbar, de rookpluim heeft een licht paarse kleur en is niet erg helder. Merk op dat de intensiteit en de kleur van de rookpluim sterk afhankelijk van de zuurstof druk, de fluentie en de soort doelgroep materiaal gebruikt zijn. Veranderen de fluentie werd eerder aangetoond dat de La/Al kationische ratio, die uiteindelijk zou kunnen tot een modulatie van de Interfaciale geleidende eigenschappen19,20 leidente wijzigen. RHEED controle wordt ook gebruikt om de groei van de laag-voor-laag. Typische RHEED gegevens is weergegeven in Figuur 6d voor een 2 uc groei van LAO op STO.

Een XPS-analyse van het blote STO substraat laat ons toe om de virtuele afwezigheid van extra functies in de piek van de zuurstof, meestal aanwezig als gevolg van de bijgevoegde water en waterstof moleculen (Figuur 8d), evenals een zeer kleine hoeveelheid geadsorbeerde koolstof bevestigen . Het verhittingsproces normaal gebruikt tijdens de groei PLD vermindert verwijdert/deze functies. Een analyse uitgevoerd op een monster LAO/STO blijkt het uiterlijk van La en Al pieken en een daling van de extra intensiteit van Ti en Sr pieken, als gevolg van de demping geïntroduceerd door de LAO-film. Merk op dat de pieken Al nauwelijks waarneembare van een enquête-scan, aangezien slechts 1 uc van LAO werd afgezet. Tot slot een XPS analyse uitgevoerd nadat metalen afzetting toont duidelijk demping van alle pieken vanuit de LAO/STO. Zoals we verder bespreken, geeft analyse van de pieken die is gekoppeld aan het gedeponeerde metaal ons informatie over de oxidatietoestand. Alle enquête spectra aangepakt worden weergegeven in Figuur 8c.

Vervoer experimenten worden uitgevoerd bij lage temperatuur (2K) met behulp van een 8-draads geometrie (4 draden voor transversale metingen) en 4 draden voor Hall metingen, zoals aangegeven in Figuur 9een en 9b. Metingen tonen opvallend anders kan afhankelijk van de metalen aftopping laag gekozen. Lao(2 UC)/STO monsters afgetopt met edele metalen zoals Au, Pt en Pd toonde een lineaire Hall-trace met een verandering in de weerstand van een paar tientallen mΩ meer dan 9 T (Figuur 9c). Echter soortgelijke monsters afgetopt met reactieve metalen zoals Ti, Ta, Co, Ni80Fe20 en Nb (2,5 nm) handtekeningen van een 2DES, namelijk S-vormige Hall toonde sporen (Figuur 9d). We concluderen dat vanuit een oogpunt van vervoer, LAO/STO monsters onder de 4 uc kritische dikte (die in normale omstandigheden zijn isolerende) een Interfaciale q2DES vormen als een reactief metaal is toegevoegd op de top. Aftopping met edele metalen leidt tot een isolerende interface, waar alleen de metalen laag is gedetecteerd (Zie Figuur 9c en inzet van Figuur 9d). Inderdaad, deze resultaten stroken met de theoretische voorspelling uitgevoerd op vergelijkbare Heterostructuren21. Ze lijken ook te ondersteunen dat voor metalen met lagere werk functies (φ) elektron overdracht naar de STO is begunstigd, hetgeen verklaart waarom voor Au afgetopt monsters er is geen 2DES gedetecteerd maar voor Co en Ta afgetopt de vervoerder dichtheid is ongeveer 3 x 1013 en 4 x 1013 cm-2 (merk op dat ΦTa< ΦCo< ΦAu) een meer diepgaande analyse van de gegevens van dit vervoer kan worden gevonden in de secties van de methoden van Ref.7.

Hoewel, een elektrostatische aanpak lijkt dit systeem volledig te beschrijven, moeten chemische reacties22,23,24worden beschouwd. Door nederlegging van een zeer reactief metaal zoals Ta op LAO/STO, neigt zuurstof te verspreiden naar het metaal zodat het begint te oxideren. Vanuit een XPS oogpunt (Figuur 10een), twee dingen worden gezien: ten eerste, verschillende Ta oxide pieken weergegeven (Figuur 10b) en de metalen Ta-functie is (geheel of gedeeltelijk) onderdrukt; Ten tweede, als gevolg van passieve zuurstof diffusie, zuurstof vacatures vormen aan het oppervlak van de perovskiet, zodat de elektronen worden vrijgegeven aan het lattice. TI-atomen in de STO kunnen vervolgens voor het hosten van sommige van deze elektronen daarom vormen een q2DES. Bijgevolg verandert de valentie staat voor Ti van 4 + 3 + welke geeft aanleiding tot een extra functie aan de onderkant van de bindingsenergie van de Ti piek (Zie Figuur 10c en 10 d). De analyse van deze Ti3 + functie kan dan worden gecorreleerd met het aantal luchtvaartmaatschappijen in de q2DES-25.

Hoek-afhankelijke studies kunnen ook waardevolle informatie verschaffen over het profiel van de diepte. Als de elektron opstijgen hoek 90° (oppervlakte normale parallel met de elektron analyzer as) is wordt dan het maximale volume onderzocht. Als de hoek opstijgen afneemt (gekanteld monster) reist elektronen uit dezelfde diepte grotere afstanden, zodat het totale volume gemeten wordt verminderd. Een hoek-afhankelijke studie is aangetoond op de inzet van Figuur 10d. Merk op dat door het veranderen van de hoek van 0° tot 50° ruwweg de zelfde Ti3 + intensiteit wordt waargenomen, wat betekent dat de q2DES-regio strekt zich uit meer dat het maximum van de XPS indringende diepte (van over 5nm). Deze resultaten tonen duidelijk het belang van back-ups vervoer experimenten met elektron-spectroscopie en vice versa. Raadpleeg voor meer informatie over de analyse Ref.7.

Figure 1
Figuur 1 : Materialen gebruikt voor STO substraat beëindiging. (a) PTFE bekerglas voor HF en borosilicaatglas beaker voor gedeïoniseerd water. (b) PVDF monsterhouder met "Beer" vorm. Merk op dat beide bekerglazen moet groot genoeg zijn zodat de beer erin past. (c) buis oven gebruikt om te ontharden de substraten na beëindiging. Drie thermostaten bepalen de temperatuur in drie verschillende posities van de oven. Klik hier voor een grotere versie van dit cijfer.

Figure 2
Figuur 2 : Volledige installatie. Alle opstellingen, waaronder de gepulste laser deposition kamer, magnetron sputteren en X-ray photoelectron spectroscopy, zijn verbonden door middel van een cluster dat voorziet in monster overdracht zonder verbreking van de vacuüm (10-9 mbar bereik). Een monster is in eerste instantie in de loadlock ingevoegd en de klep dat met het cluster verbonden is geopend. Een arm bevindt zich in het cluster kan dan te halen van het monster en verplaats het naar om het even welk van de opstellingen genoemd. Klik hier voor een grotere versie van dit cijfer.

Figure 3
Figuur 3 : Gepulste laser deposition systeem. (a) exterieur van de PLD kamer. Hoewel niet zichtbaar, zijn het fosfor scherm en de camera gebruikt om te controleren de RHEED eiwitkristallen elektronen achter de zaal, afgestemd op het RHEED-pistool. (b) -interieur van de kamer van de PLD. De carrousel doel kunt de opslag van 5 verschillende doelen binnen de kamer op hetzelfde moment. Klik hier voor een grotere versie van dit cijfer.

Figure 4
Figuur 4 : Optica voor de PLD-systeem. (a) de lichtbundel wordt afgesloten van de laser en onmiddellijk wordt verkleind door een spleet. De variabele verzwakker kan het besturingselement van de balk energie zonder variërend van de parameters bron laser. Twee convergerende lenzen worden vervolgens gebruikt om de lichtbundel richten op de doelgroep. (b) gedetailleerde schets van het optische apparaat (gewijzigd van Ref.18). (c) om te voorkomen dat twee opeenvolgende schoten op dezelfde plaats, die oververhit het doel raken kan, de doelgroep rotatie is geprogrammeerd zodat het volgt het patroon toonde. De laser wordt gestart door het wegnemen van de buitenste curve (pad nummer 1). Na het doen van de helft een rotatie (90°) blijft het lasertherapie langs pad nummer 2. Na een andere 90° wordt het verplaatst naar de pad nummer 3, enzovoort. Aan het einde van het pad nummer 6 gaat het terug naar pad nummer 1. (d) de laser ablatie, uitgevoerd op 45 °, genereert een pluim dat wordt uitgevouwen loodrecht naar het doel. Klik hier voor een grotere versie van dit cijfer.

Figure 5
Figuur 5 : Atomic force microscopie van (een) een STO-substraat gebruikt voor de groei van (b) een Co (2nm) / LAO(2 uc)/STO monster. Klik hier voor een grotere versie van dit cijfer.

Figure 6
Figuur 6 : Groei van LAO ultra-dunne films (a) STO substraat gemonteerd op een substraat houder met zilveren plak. (b) -interieur van de kamer van de PLD. Een infrarood laser wordt gebruikt om lokaal warmte de achterkant-kant van de monsterhouder. x en y positionering worden beheerd via de knoppen op de buitenkant van de kamer. (c) karakteristiek pluim gevormd na geruineerd het LAO doel met een enkele bundel puls, op 2 x 10-4 mbar van zuurstof. (d) typische RHEED oscillaties en diffractie vlekken. Voor consistentie, toezicht wordt altijd uitgevoerd op het (0-1) diffractie plek, gelegen in de gele gestippelde vak. Klik hier voor een grotere versie van dit cijfer.

Figure 7
Figuur 7 : Magnetron sputteren systeem. (a) exterieur van de sputteren kamer. (b) -interieur van de sputteren kamer. AR atomen zijn versnelde de metalen doelstelling, gelegen in de getoonde cilinder en gemonteerd op een dc-magnetron bron, vandaar het genereren van een plasma. Klik hier voor een grotere versie van dit cijfer.

Figure 8
Figuur 8 : X-ray photoelectron spectroscopy systeem. (a) exterieur van de XPS-kamer. Uitgezonden elektronen Voer de lens van de overdracht van de analyzer. Ze zijn er, achterlijk/versnelde aan de analyzer pass energie alvorens de analyzer zelf en ten slotte die door de elektron detector worden verzameld. Een preamplified signaal wordt het vervolgens verzonden naar de optische ontvanger vóór het bereiken van de versterker en de computer. (b) -interieur van de kamer van de XPS. Het pistool X-ray teruggeschoven kan worden zodat de positionering van de monsterhouder. (c) typische enquête scan uitgevoerd op een kale STO substraat, een LAO(1 uc)/STO en een Co/LAO(1 uc)/STO. Opmerking de evolutie van de pieken. TI en Sr pieken zijn geleidelijk verzwakt als de verhogingen van de dikte van de toplaag. La en nauwelijks zichtbaar Al pieken verschijnen na LAO groei. De toevoeging van een ultradunne laag (3 Å) Co verzwakt snel alle andere pieken. (d) in-of uitgezoomd O 1s piek (STO substraat). Merk op dat een zeer kleine staart aan de kant van de hoge bindingsenergie van de piek, signalering van lichte adsorptie van water en koolstof moleculen wordt nageleefd. Klik hier voor een grotere versie van dit cijfer.

Figure 9
Figuur 9 : Transport van eigenschappen van metaal/LAO/STO Heterostructuren. (a) Wire Binding van een monster in een schets van de 8-draads geometrie (4-draads voor Hall weerstand en 4-draads voor longitudinale weerstand) (b) . Deze geometrische vorm staat de inzameling van zowel Hall en magnetoresistance, opeenvolgend sourcing tussen de twee kanalen, maar in een enkele meting uitgevoerd. Hall weerstand Rxy als functie van de toegepaste loodrechte magnetische µ0H van LAO(2 uc)/STO veldmonsters afgetopt met (c) edele metalen en reactieve metalen (d) . De inzet toont een schematische circuit na wire binding, waarbij RM en Rq2DES vertegenwoordigen de longitudinale weerstanden en VH, M en VH, q2DES de spanningen van de Hall gegenereerd in elke laag. Dit cijfer is gewijzigd van D.C. Vaz et al. 7. Klik hier voor een grotere versie van dit cijfer.

Figure 10
Figuur 10 : X-ray photoelectron spectroscopy van Ta/LAO/STO Heterostructuren. (a) schematische schets van de meting uitgevoerd. Photoelectrons uitgestoten door X-ray excitatie dragen informatie over zowel de LAO/STO en de metaal/LAO-interface. (b) de Ta 4f spectra informeert over het niveau van de oxidatie van de metalen aftopping gebruikt. De spectra kunnen uitsluitend worden voorzien van verschillende Ta oxide pieken, die aangeeft dat 100% van de metalen laag op de top van de heterostructure oxide is geoxideerd. (c) passen de Ti 2 p piek met twee componenten, 4 + en 3 +, stelt ons in staat om te halen een Ti3 +/Ti4 + intensiteit ratio van 20%. (d) Spectra verzameld op Ta/LAO/STO monsters (in rood) op de Ti-2 p niveau show een extra (Ti3 +) van de schouder bij lagere bindingsenergie, gehost op het Interfaciale Ti-atomen elektronen is gekoppeld. Bovendien, toont de inzet de zwakke hoek-afhankelijkheid van de Ti3 + functie, onthullen dat de uitbreiding van de q2DES gevormd op het raakvlak van LAO/STO groter is dan het maximale elektron indringende diepte. Dit cijfer is gewijzigd van D.C. Vaz et al. 7. Klik hier voor een grotere versie van dit cijfer.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Discussion

or Start trial to access full content. Learn more about your institution’s access to JoVE content here

Tijdens de afsluiting van het substraat, moet men zeer voorzichtig met de onderdompeling keer in HF-oplossing. We waargenomen onder - en over - etched oppervlakken door verschillende slechts 5 s met betrekking tot het oorspronkelijke recept. Daarnaast zien we een afhankelijkheid tussen substraat stap-grootte en dompelen van tijd. Voor kleinere stap (minder dan 100 nm) dompelen 30 s zou kunnen leiden tot overmatige etsen, hoewel achteraf de onthardende procedure mogelijk voldoende aan het oppervlak correct te reconstrueren. Als gevolg van de risico's van het gebruik van de HF gebaseerd zuren, adviseren we ook het optimaliseren van een HCl-HNO3 zure oplossing beëindiging12 of een zuurvrije beëindiging techniek13 die tot vergelijkbare resultaten leiden moeten.

Betreffende de groei van LAO, adviseren wij het gebruik van één crystal doelstellingen om te voorkomen dat de mogelijke preferentiële ablatie van specifieke soorten, die zich bijvoorbeeld in keramiek/gesinterd doelen. In ons geval resulteerde monsters gegroeid met een keramische doel in isolerende monsters, meest waarschijnlijk wegens uit stoichiometrie van de volwassen films20. De 20000 pulsen pre ablatie stap we beschrijven lijkt misschien overdreven lang, maar we kunnen constateren dat de eigenschappen van vervoer uiterst snel verslechteren door met uitzicht op deze stap. Vooraf geruineerd met minder dan 10000 pulsen herhaaldelijk toonde isolerende LAO/STO interfaces. Zoals verwacht van PLD groei adviseren we bovendien niet te groeien op substraten groter dan 10 x 10 mm in zijdelingse grootte. 4-punts elektrische sonderen op verschillende regio's van deze monsters van 10 x 10, bleek er lichte inconsistenties waarschijnlijk te wijten aan uit-stoichiometrie kwesties op de hoeken van de monsters. Wij zijn het er ook rekening mee dat alle monsters waren gegroeid met het midden van de rookpluim verticaal uitgelijnd met het substraat. Bij lage zuurstof druk (lager dan 10-2 mbar) en als gevolg van de lage doel-substraat afstand, ablated worden soorten reizen in een ballistische regime, dat ook verklaren kan waarom de fluentie gebruikt zo drastisch de eigenschappen van de interfacial beïnvloedt geleidbaarheid19.

Aangezien de laser energie meting buiten de vergaderzaal gebeurt en de laser ingang venster na verloop van tijd, die aan een verlies van transmissie gecoat krijgt levert, begeleiden we onszelf richten op de waarde van een constante groei tarief in plaats daarvan. Na ongeveer 15 gezwellen, kan het venster verschillen tot 20 mJ van de energie buiten gemeten. Het geoptimaliseerde groeipercentage voor LAO bleek te zijn ongeveer 25 pulsen/eenheidscel voor onze specifieke PLD-groeiproces, gelijkwaardig zijn aan een (buiten) energie van ongeveer 60 mJ.

De trillingen van de RHEED gemeten tijdens de groei zijn zeer gevoelig voor de fijne positionering van het substraat. De exacte dezelfde groeiproces kan leiden tot aanzienlijke verschillen in termen van RHEED oscillaties intensiteiten. Wij adviseren met behulp van dezelfde parameters positionering en indringende de dezelfde diffractie plekken voor elke groei. We hebben al onze voorbeelden controle alleen de (01) diffractie plek, gegroeid sinds dit meestal de elastische verstrooiing gebeurtenissen tonen zal dat de elektronen ondergaan aan het oppervlak van het kristal, terwijl de (00) plek wat extra ongewenste achtergrondinformatie dragen kan op inelastische verstrooiing gebeurtenissen26. TEM imaging toonde goede uniformiteit en bevestigd, samen met standaard röntgendiffractie, het juiste aantal overeenkomstige LAO eenheid cellen.

Ten slotte, zoals vermeld in de inleiding, de fabricage van LAO/STO structuren met succes geboekt door PLD of MBE. Beide technieken vergen een hoge mate van optimalisatie, echter wij adviseren het volgende: MBE moet worden gebruikt wanneer de kwaliteit van de interface is van cruciaal belang voor het experiment, want het biedt hoge kwaliteit Heterostructuren met een grote controle met de laagdikte van de en zeer laag defect concentratie8. Nog, het bezit van langzamer depositie en impliceert een grotere investering.

PLD biedt aan de andere kant ook de middelen voor het maken van hoge kwaliteit monsters. Het heeft de voordelen van veelzijdige (waardoor meerdere doelen binnen de kamer op hetzelfde moment), kostenefficiënte en snelle (groei kan duren minder dan 2 min) en conceptueel eenvoudig. Omdat het is gebaseerd op de ablatie van hoge energie soorten tegen een substraat kan het echter leiden tot een lichtjes grotere concentratie van gebreken. Als voorbeeld, wordt een vergelijkende studie van LaNiO3/LaAlO3 Heterostructuren gegroeid door PLD en MBE weergegeven in Ref.27. Merk ook op dat terwijl MBE is gelegd voordat voor de afzetting van de grote schaal van verschillende materialen, PLD wordt nu ook beschouwd als een mogelijke kandidaat voor industriële toepassingen28.

Wat betreft de sputteren afzetting benadrukken we dat verschillende metalen verschillende bevochtiging gedrag bovenop oxide substraten22 hebben. Kunt u de dikte dienovereenkomstig om volledige dekking te verhogen. Films onder een paar nm in dikte kunnen resulteren in niet-percolatie films. Uitvoeren van SEM karakterisering na afzetting om te controleren of goed uniformiteit.

Met behulp van de tragere depositie en minder energiek binnenkomende soorten is ook aanbevolen, om fijn controle van de film dikte en vermijden van mogelijke penetratie plaatgaasfolie soorten in het monster. Om dit te doen, een mogelijk vergroot de afstand van de target-substraat en/of verminderen van de huidige plasma-excitatie.

Met betrekking tot de XPS metingen, aangezien de metingen uitgevoerd in situ zijn, er is geen elektrische verbinding tussen de metalen overlayer (of de q2DES) en de monsterhouder. Dit betekent dat het opladen effecten ernstige het isolerende karakter van het substraat van STO zullen. Wij adviseren daarom niet te concluderen over de positie van de verzamelde pieken, omdat ze zouden kunnen worden verschoven verschillende eV. Het is ook bekend dat metalen neiging om heel efficiënt met het scherm van elektronen zodat al een 1 nm metalen aftopping kan belemmeren indringende andere begraven lagen. Compensatie van de extra kosten door een overstroming pistool zou kunnen helpen om piek verschuiven en vervorming te voorkomen. In ons geval was vervorming van de piek te verwaarlozen omdat we gebruikt een niet-monochromatisch X-ray bron biedt van voldoende secundaire elektronen.

Hoek-afhankelijke studies kunnen ook waardevolle informatie verschaffen over het profiel van de diepte. Als de elektron opstijgen hoek 90° (oppervlakte normale parallel met de elektron analyzer as) is wordt dan het maximale volume onderzocht. Als de hoek opstijgen afneemt (gekanteld monster) reist elektronen uit dezelfde diepte grotere afstanden, zodat het totale volume gemeten wordt verminderd. Men kan dan naar, bijvoorbeeld, het beoordelen van de dikte van een q2DES door middel van een valentie staat diepte-afhankelijke analyse, zoals bleek eerder voor LAO/STO Heterostructuren25.

Ook brengen we de aandacht voor extra pieken in de enquête spectra gezien. Als de grootte van de steekproef kleiner dan het gedetecteerde gebied van de elektron-analyzer is, sporen van zilver plakken aan de grenzen van het monster en van de soorten gestort op het substraat houder, zoals La of Al, zijn verzameld. Merk op dat deze soorten tot op zekere hoogte, de verschillende opladen effecten, waardoor er bijvoorbeeld de weergave van dubbele piek onderdelen zal lijden. Dit kan gemakkelijk worden vastgesteld door het entree gleuf verkleinen voor elektron verzamelen en verhoging van de nadruktijd (voor hogere elektron telling).

Over het algemeen, hoewel de instructies in dit document als een gids om te groeien van LAO ultra dunne lagen dienen, zij aantonen een generieke manier van groeien de meeste ABO3 perovskites met PLD. Hoewel elk materiaal specifieke stappen vergt voor geoptimaliseerd gewenste structurele, elektro, of magnetische eigenschappen, moet men met name aandacht besteden aan enkele essentiële kenmerken: type en samenstelling van de target29, gedeeltelijke druk van zuurstof tijdens de groei en gloeien30,31, substraat temperatuur, ablatie frequentie en laser fluentie19,32 en soort substraten (en eerdere oppervlaktebehandelingen).

Door een combinatie van vervoer en spectroscopie experimenten kunnen we ook een meer accurate en volledige om beeld te schetsen van een complex systeem waar het vastleggen van de wisselwerking tussen elektrostatische en chemische fenomenen is essentieel om te begrijpen de intrinsieke versus extrinsieke doping mechanismen. Wij herhalen dat als gevolg van hun sterk gecorreleerde karakter, deze complexe oxide systemen zijn uiterst gevoelig voor kleine Stoichiometrie en elektronische veranderingen zodanig dat hun uitgebreide studie verschillende complementaire in situ en ex vereist situ technieken.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Disclosures

De auteurs hebben niets te onthullen.

Acknowledgments

Dit werk kreeg steun van de ERC Consolidator Grant #615759 "MINT", de regio Île-de-France DIM "Oxymore" (project "NEIMO") en de ANR-project "NOMILOPS". H.N. werd gedeeltelijk ondersteund door de EPSRC-JSPS Core-naar-Core Program, JSPS Grant-in-Aid voor wetenschappelijk onderzoek (B) (#15 H 03548). A.S. werd gesteund door de Deutsche Forschungsgemeinschaft (HO 53461-1; postdoctoral fellowship aan A.S.). Het Franse Ministerie van hoger onderwijs, onderzoek en CNRS Bedankt D.C.V. voor de financiering van zijn proefschrift. J.S. bedankt de Universiteit Parijs-Saclay (D'Alembert programma) en de CNRS voor de financiering van zijn verblijf in het CNRS/Thales.

Materials

Name Company Catalog Number Comments
Pulsed Laser Deposition SURFACE PLD Workstation + UHV Cluster System
KrF Excimer Laser Coherent Compex Pro 201F
Reflection High-Energy Electron Diffraction (electron gun) R-Dec Co., Ltd. RDA-003G Distributed in Europe by SURFACE.
Reflection High-Energy Electron Diffraction (CCD camera) k-Space Associates, Inc. kSA 400
Variable Laser Beam Attenuator Metrolux ML 2100
Excimer Laser Sensor Coherent J-50MUV-248
LaAlO3 target CrysTec Single-crystal target
SrTiO3 subtrates CrysTec Several different sizes. Possibility to order TiO2 terminated.
Buffered HF Acid Technic BOE 7:1 buffered hydrofluoric acid = BOE 7:1 (HF : NH4F = 12.5 : 87.5%) in VLSI-quality.
Silver Paste DuPont 4929N Conductive Silver Composite.
Ultrasonic Cleaner Bransonic 12 Ultrasonic Cleaning Bath
Tube Furnace AET Technologies Heat Treatment Furnace
Borosilicate Glass Beaker VWR 213-1128 Iow form
PTFE Beaker Dynalon PTFE Beaker
Substrate holder "dipper" Eberlé Custom made dipper
Magnetron Sputtering PLASSYS Sputtering system 5 chambers for targets.
Metal targets Neyco S.A. Purity > 99.9%
X-Ray Photoelectron Spectroscopy System Omicron Custom XPS System
X-Ray Source Omicron DAR 400 Twin Anode X-Ray Source.
Energy Analyser Omicron EA 125
Atomic Force Microscopy Bruker Innova AFM
Atomic Force Microscopy Probes Olympus OMCL-AC160TS-R3 Micro Cantilevers
Wire bonding Kulicke & Soffa 4523AD
PPMS Quantum Design PPMS Dynacool 9T magnet.

DOWNLOAD MATERIALS LIST

References

  1. Ohtomo, A., Hwang, H. Y. A high-mobility electron gas at the LaAlO3/SrTiO3 heterointerface. Nature. 427, 423-426 (2004).
  2. Stornaiuolo, D., et al. Tunable spin polarization and superconductivity in engineered oxide interfaces. Nat. Mater. 15, (3), 278-283 (2015).
  3. Chen, Y. Z., et al. Extreme mobility enhancement of two-dimensional electron gases at oxide interfaces by charge-transfer-induced modulation doping. Nat. Mater. 14, (8), 801-806 (2015).
  4. Rödel, T. C., et al. Universal Fabrication of 2D Electron Systems in Functional Oxides. Adv. Mater. 28, (10), 1976-1980 (2016).
  5. Xie, Y., Hikita, Y., Bell, C., Hwang, H. Y. Control of electronic conduction at an oxide heterointerface using surface polar adsorbates. Nat. Commun. 2, 494 (2011).
  6. Scheiderer, P., Pfaff, F., Gabel, J., Kamp, M., Sing, M., Claessen, R. Surface-interface coupling in an oxide heterostructure: Impact of adsorbates on LaAlO3/SrTiO3. Phys. Rev. B. 92, (19), (2015).
  7. Vaz, D. C., et al. Tuning Up or Down the Critical Thickness in LaAlO3/SrTiO3 through In Situ Deposition of Metal Overlayers. Adv. Mater. 29, (28), 1700486 (2017).
  8. Schlom, D. G. Perspective: Oxide molecular-beam epitaxy rocks. APL Mater. 3, (6), 1-6 (2015).
  9. Segal, Y., Ngai, J. H., Reiner, J. W., Walker, F. J., Ahn, C. H. X-ray photoemission studies of the metal-insulator transition in LaAlO3/SrTiO3 structures grown by molecular beam epitaxy. Phys. Rev. B. 80, (24), 241107 (2009).
  10. Dildar, I. M., et al. Growing LaAlO3/SrTiO3 interfaces by sputter deposition. AIP Adv. 5, (6), 67156 (2015).
  11. Kawasaki, M., et al. Atomic control of the SrTiO3 crystal surface. Science (80-). 266, 1540 (1994).
  12. Zhang, J., et al. Depth-resolved subsurface defects in chemically etched SrTiO3. Appl. Phys. Lett. 94, (9), 1-4 (2009).
  13. Connell, J. G., Isaac, B. J., Ekanayake, G. B., Strachan, D. R., Seo, S. S. A. Preparation of atomically flat SrTiO3 surfaces using a deionized-water leaching and thermal annealing procedure. Appl. Phys. Lett. 101, (25), 98-101 (2012).
  14. van der Heide, P. X-ray Photoelectron Spectroscopy: An introduction to Principles and Practices. 2011, (2011).
  15. Wagner, C. D., Riggs, W. M., Davis, L. E., Moulder, J. F. Handbook of X-ray Photoelectron Spectroscopy. John Wiley & Sons, Inc. Eden Prairie, Minnesota, USA. (1979).
  16. van der Pauw, L. J. A method of measuring the resistivity and Hall coefficient on lamellae of arbitrary shape. Philips Tech. Rev. 20, 220-224 (1958).
  17. Brinks, P., Siemons, W., Kleibeuker, J. E., Koster, G., Rijnders, G., Huijben, M. Anisotropic electrical transport properties of a two-dimensional electron gas at SrTiO3-LaAlO3 interfaces. Appl. Phys. Lett. 98, (24), 242904 (2011).
  18. Lesne, E. Non-Equilibrium Spin Accumulation Phenomenon at the LaAlO3/SrTiO3(001) Quasi-Two-Dimensional Electron System. Université Pierre et Marie Curie. France. Ph.D. Thesis (2015).
  19. Sato, H. K., Bell, C., Hikita, Y., Hwang, H. Y. Stoichiometry control of the electronic properties of the LaAlO3/SrTiO3 heterointerface. Appl. Phys. Lett. 102, (25), 251602 (2013).
  20. Warusawithana, M. P., et al. LaAlO3 stoichiometry is key to electron liquid formation at LaAlO3/SrTiO3 interfaces. Nat. Commun. 4, (2013).
  21. Arras, R., Ruiz, V. G., Pickett, W. E., Pentcheva, R. Tuning the two-dimensional electron gas at the LaAlO3/SrTiO3(001) interface by metallic contacts. Phys. Rev. B. 85, (12), (2012).
  22. Fu, Q., Wagner, T. Interaction of nanostructured metal overlayers with oxide surfaces. Surf. Sci. Rep. 62, (11), 431-498 (2007).
  23. Chen, Y., et al. Metallic and Insulating Interfaces of Amorphous SrTiO3-based Oxide Heterostructures. Nano Lett. 11, (9), 3774-3778 (2011).
  24. Posadas, A. B., et al. Scavenging of oxygen from SrTiO3 during oxide thin film deposition and the formation of interfacial 2DEGs. J. Appl. Phys. 121, (10), (2017).
  25. Sing, M., et al. Profiling the interface electron gas of LaAlO3/SrTiO3 heterostructures with hard x-ray photoelectron spectroscopy. Phys. Rev. Lett. 102, (17), (2009).
  26. Hasegawa, S. Reflection High-Energy Electron. Charact. Mater. (October 2012) 1925-1938 (2012).
  27. Wrobel, F., et al. Comparative study of LaNiO3/LaAlO3 heterostructures grown by pulsed laser deposition and oxide molecular beam epitaxy. Appl. Phys. Lett. 110, (4), 0-5 (2017).
  28. Blank, D. H. A., Dekkers, M., Rijnders, G. Pulsed laser deposition in Twente: from research tool towards industrial deposition. J. Phys. D. Appl. Phys. 47, (3), 34006 (2014).
  29. Preziosi, D., Sander, A., Barthélémy, A., Bibes, M. Reproducibility and off-stoichiometry issues in nickelate thin films grown by pulsed laser deposition. AIP Adv. 7, (1), (2017).
  30. Hensling, F. V. E., Xu, C., Gunkel, F., Dittmann, R. Unraveling the enhanced Oxygen Vacancy Formation in Complex Oxides during Annealing and Growth. Sci. Rep. 7, 39953 (2017).
  31. Xu, C., Bäumer, C., Heinen, R. A., Hoffmann-Eifert, S., Gunkel, F., Dittmann, R. Disentanglement of growth dynamic and thermodynamic effects in LaAlO3/SrTiO3 heterostructures. Sci. Rep. 6, 22410 (2016).
  32. Breckenfeld, E., et al. Effect of growth induced (non)stoichiometry on interfacial conductance in LaAlO3/SrTiO3. Phys. Rev. Lett. 110, (19), (2013).
Groei en elektrostatische fysico-chemische eigenschappen van metaal/LaAlO<sub>3</sub>/SrTiO<sub>3</sub> Heterostructuren
Play Video
PDF DOI DOWNLOAD MATERIALS LIST

Cite this Article

Vaz, D. C., Lesne, E., Sander, A., Naganuma, H., Jacquet, E., Santamaria, J., Barthélémy, A., Bibes, M. Growth and Electrostatic/chemical Properties of Metal/LaAlO3/SrTiO3 Heterostructures. J. Vis. Exp. (132), e56951, doi:10.3791/56951 (2018).More

Vaz, D. C., Lesne, E., Sander, A., Naganuma, H., Jacquet, E., Santamaria, J., Barthélémy, A., Bibes, M. Growth and Electrostatic/chemical Properties of Metal/LaAlO3/SrTiO3 Heterostructures. J. Vis. Exp. (132), e56951, doi:10.3791/56951 (2018).

Less
Copy Citation Download Citation Reprints and Permissions
View Video

Get cutting-edge science videos from JoVE sent straight to your inbox every month.

Waiting X
simple hit counter