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Engineering

Wachstum und elektrostatischen/chemischen Eigenschaften von Metall/LaAlO3/SrTiO3 Heterostrukturen

doi: 10.3791/56951 Published: February 8, 2018

Summary

Wir fertigen Metall/LaAlO3/SrTiO3 Heterostrukturen mit einer Kombination aus pulsed Laser Deposition und in Situ Magnetron-Sputtern. Durch Magnetotransport und in Situ Röntgen-Photoelektronen-Spektroskopie-Experimenten untersuchen wir das Zusammenspiel von elektrostatischen und chemische Phänomene des quasi zweidimensionale Elektron Gases in diesem System gebildet.

Abstract

Die quasi-2D-Elektron-System (q2DES), das an der Schnittstelle zwischen LaAlO3 (LAO) und SrTiO3 (STO) bildet hat viel Aufmerksamkeit von der Oxid-Elektronik-Gemeinschaft angezogen. Eines seiner Markenzeichen-Features ist die Existenz einer kritischen LAO-Dicke von 4 Einheit-Zellen (Uc) für Grenzflächen Leitfähigkeit entstehen. Obwohl in der Vergangenheit zu beschreiben, die Existenz dieser kritischen Dicke elektrostatische Mechanismen vorgeschlagen wurden, hat die Bedeutung der chemischen Mängel vor kurzem akzentuiert worden. Hier beschreiben wir das Wachstum der Metall/LAO/STO Heterostrukturen in eine ultrahohe Vakuum (UHV) Cluster-System kombiniert gepulste Laser Deposition (zu den LAO wachsen), das Magnetron-Sputtern (um das Metall zu wachsen) und Röntgen-Photoelektronen-Spektroskopie (XPS). Wir lernen Schritt für Schritt die Entstehung und Entwicklung der q2DES und der chemischen Wechselwirkungen zwischen Metall und der LAO/STO, die auftreten. Darüber hinaus erläutern Magnetotransport Experimente auf den Transport und die elektronischen Eigenschaften der q2DES. Diese systematische Arbeit nicht nur zeigt einen Weg, um die elektrostatische und chemischen Zusammenspiel zwischen der q2DES und seiner Umgebung zu studieren, sondern auch entsperrt die Möglichkeit paar multifunktionale Capper Schichten mit der reichen Physik in zweidimensionalen beobachtet Elektronen-Systemen, ermöglicht die Herstellung neuer Arten von Geräten.

Introduction

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Quasi-2D-Elektronen-Systemen (q2DES) ausgiebig als gedient haben einen Spielplatz, um eine Vielzahl von niedrigdimensionalen zu studieren und Quantenphänomene. Ausgehend von der Samen-Papier auf dem LaAlO3/SrTiO3 System (LAO/STO)1, ein Platzen der verschiedenen Systeme, die neue Grenzflächen elektronische Phasen hosten erstellt worden sein. Kombination verschiedener Materialien führte zu die Entdeckung des q2DESs mit zusätzlichen Eigenschaften wie elektrische Feld abstimmbaren Spin Polarisation2, extrem hohe Elektron Mobilitäten3 oder Ferroelectricity-gekoppelte Phänomene4. Obwohl eine riesige Körper der Arbeit gewidmet worden, um die Erstellung und Bearbeitung dieser Systeme zu entwirren, haben einige Experimente und Techniken widersprüchliche Ergebnisse, auch in eher ähnliche Bedingungen gezeigt. Darüber hinaus fand die Balance zwischen elektrostatischen und chemische Wechselwirkungen unbedingt richtig zu verstehen, dass die Physik an5,6,7spielen.

In diesem Artikel beschreiben wir gründlich das Wachstum der verschiedenen Metall/LAO/STO Heterostrukturen mit einer Kombination aus pulsed Laser Deposition (PLD) und in Situ Magnetron-Sputtern. Dann, um die Wirkung der verschiedenen Oberflächenbeschaffenheiten in vergrabenen q2DES an der LAO/STO-Schnittstelle zu verstehen, eine elektronische und chemische Untersuchung erfolgt über Transport und Elektron-Spektroskopie-Experimenten.

Da bereits mehrere Methoden verwendet wurden, um kristalline LAO auf STO wachsen, die Wahl der geeigneten Ablagerung Techniken ist ein entscheidender Schritt für die Herstellung von qualitativ hochwertigen Oxid Heterostrukturen (neben Kosten und Zeit beschränkt). Im PLD trifft einen intensiven und kurzen Laserpuls das Ziel, das gewünschte Material, die dann abgetragen und auf dem Substrat als dünner Film hinterlegt wird. Eines der großen Vorteile dieser Technik ist die Fähigkeit, zuverlässig die Stöchiometrie des Ziels auf den Film, ein wesentliches Element zur Erreichung die gewünschten Phase Bildung übertragen. Darüber hinaus die Fähigkeit der Schicht für Schicht Wachstum (überwacht in Echtzeit mittels Reflexion hochenergetische Elektronenbeugung - RHEED) eine Vielzahl von komplexen Oxide, die Möglichkeit, mehrere Ziele innerhalb der Kammer auf die gleiche Zeit (Ausführung so dass das Wachstum der verschiedenen Materialien ohne Vakuum) und die Einfachheit des Aufbaus machen diese Technik eine der effektivsten und vielseitig.

Doch erlauben andere Techniken wie Molekularstrahl-Epitaxie (MBE) das Wachstum von noch höherer Qualität epitaktische Wachstum. Anstatt ein Ziel eines bestimmten Materials in MBE ist jedes spezifische Element gegenüber dem Substrat sublimiert wo sie gut definierte Atomlagen bilden miteinander reagieren. Darüber hinaus ermöglicht das Fehlen von hochenergetischen Arten und mehr gleichmäßige Energieverteilung die Herstellung von extrem scharfen Schnittstellen8. Diese Technik ist jedoch sehr viel komplexer als PLD, wenn es darum geht, das Wachstum von Oxiden, da es in extrem hohe ausgeführt werden muss Vakuum Bedingungen (so dass die lange meine freie Weglänge nicht zerstört) und erfordert im Allgemeinen eine größere Investition, Kosten - und zeitlich. Obwohl das Wachstum in den ersten LAO/STO-Publikationen verwendet PLD war, haben Proben mit ähnlichen Merkmalen von MBE9angebaut. Es ist auch erwähnenswert, dass LAO/STO Heterostrukturen mit Sputter10angebaut wurden. Obwohl atomar scharfe Schnittstellen bei hohen Temperaturen (920 ° C) und hohe Sauerstoff-Druck (0,8 Mbar) erreicht wurden, wurde Grenzflächen Leitfähigkeit nicht erreicht.

Für das Wachstum der metallischen Schichten Deckelung verwenden wir Magnetron Sputtern, da sie eine gute Balance zwischen Qualität und Flexibilität bietet. Ndere chemical Vapor Deposition basiert jedoch sein verwendet, um ähnliche Ergebnisse zu erzielen.

Zu guter Letzt ist ein Beispiel für die Kombination aus Transport- und Spektroskopie Techniken zeigte in diesem Artikel systematisch sondieren elektronische und chemische Wechselwirkungen, betonend, wie wichtig es ist, sprechen unterschiedliche Ansätze zu verstehen die vielen Funktionen dieser Arten von Systemen.

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Protocol

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Hinweis: Alle 5 in diesem Protokoll beschriebenen Schritte können angehalten und neu gestartet zu jeder Zeit, mit der einzigen Bedingung, die die Probe unter Hochvakuum von 3,4 bis 5 Schritt gehalten wird.

1. STO(001) Substrat Kündigung:

  1. Füllen Sie einen Ultraschall-Reiniger (mit 40 kHz-Wandler) mit Wasser und erhitzen Sie es auf 60 ° C. Füllen Sie einen Borosilikat Glas Becher mit Aceton. Unabhängig von der Größe des Bechers achten Sie darauf, füllen ihn mit mindestens 20 % seines maximalen Volumens, um sicherzustellen, dass die Substrate auch untergetaucht sind.
    1. Legen Sie eine Out of Box Mischung beendet einseitig poliert (001)-orientierte STO Einkristall Substrat (55 mm2 seitliche groß, 0,5 mm dick, miscut Winkel zwischen 0,01 ° und 0,02 °) in Borosilikat Glas Becher.
    2. Beschallen Sie das Substrat in Aceton für 3 min. trocken das Substrat mit einem Blasrohr Stickstoff mit einem Betriebsdruck von ca. 5 Bar.
  2. Wiederholen Sie den Vorgang der Schritt 1.1 aber mit Isopropanol und dann deionisiertes Wasser.
  3. Legen Sie den sauberen Untergrund in einen Probenhalter gemacht von Polyvinylidenfluorid PVDF, mit einer "Dipper" Form (Abbildung 1(ein). Füllen Sie einen zweite Borosilikat Glas Becher (Abbildung 1b) mit entionisiertem Wasser.
    Hinweis: Der Becher sollte groß genug sein, damit der Probenhalter in es passt.
  4. Legen Sie das Substrat in der Probenhalter.
  5. Entsprechenden Verschleißschutz, füllen einen Becher (Abbildung 1b), in der Regel aus Polytetrafluorethylen, PTFE, auf etwa 20 % seines maximalen Volumens eine gepufferte Flusssäure (HF)-Lösung (HF:NH4F = 1:7). Verwenden Sie etwa die gleiche Größe Becher wie die verwendet in Schritt 1.3.
  6. Tauchen der Probenhalter HF für genau 30 s und verschieben Sie ihn sofort in entionisiertem Wasser, alle nachfolgenden chemischen Reaktionen zu stoppen. Schütteln Sie es leicht.
  7. Nach 2 min entfernen der Probenhalter aus dem deionisiertes Wasser. Nehmen Sie das Substrat und trocknen Sie ihn mit einem Stickstoff-Blasrohr.
    Hinweis: Weitere Details finden Sie in Kawasaki Rezept11.
    Vorsicht: Die HF-Lösung verwendet ist stark ätzend und giftig. Die Manipulation und Entsorgung des verwendeten HF-Lösungen in geeignete Arbeitsumgebungen immer durchführen. Symptome der Vergiftung nach Kontakt mit einem Körperteil beginnen konnte, bis auf einen Tag nach der Exposition sichtbar und kann nicht in den ersten Stunden Schmerzen verursachen. Es ist auch möglich, einen alternative Kündigung Prozess anhand einer HCl-Druckaufschluss3 saure Lösung12 oder ein säurefreies Kündigung Rezept13zu verwenden.
  8. Legen Sie das Substrat in einem Rohrofen (Abbildung 1c) bei 20 ° C. Legen Sie den Ofen-Partialdruck etwa 1 atm von Sauerstoff. Rampe die Temperatur bis 1000 ° C mit einer Rate von 20 ° C/min. Tempern der Substrate für 3 Stunden bei 1000 ° C. Nach den 3 Stunden abkühlen der Probe bis zu 20 ° C. Das Substrat zu entfernen. Schließen Sie die Sauerstoffquelle.
  9. Wiederholen Sie Schritt 1.1 nachfolgende Oberfläche Kontaminationen während Glühen gefördert zu entfernen.

2. Vorbereitung des Einkristall LAO Ziels:

  1. Mechanisch Polieren Sie ein Einkristall LAO Ziel (1-Zoll Durchmesser) vorsichtig mit Schleifpapier und Isopropanol-Lösung als Schmiermittel. Trocknen Sie ihn mit einem Stickstoff-Blasrohr.
  2. Montieren Sie das Ziel in einem Karussell.
    Hinweis: Achten Sie darauf, dass das Karussell Ziel Drehung ermöglicht.
  3. Legen Sie das Karussell in die Klemmbalken Kammer (Abbildung 2). Lassen Sie das Ziel im Vakuum, Entgasen, während das kontinuierlich Pumpen der Kammers (bis zu einen Druck im Bereich von 10-8 Mbar). Übertragen Sie das Karussell der PLD-Kammer (Abbildung 3ein und 3 b). Warten Sie, bis der Basisdruck im Bereich von 10-9 Mbar ist.
    Hinweis: In Ermangelung einer Klemmbalken Kammer und im Vakuum -Transfer-System, das typische Wartezeit und Basisdruck erheblich beeinträchtigt.
  4. Überprüfen Sie die Laser-Energie mit einem Excimer-Laser-Energiezähler. Zu diesem Zweck, verwenden Sie einen rechteckigen Schlitz (6 x 16 mm) und ein externer Abschwächer direkt nach der Laserquelle um zu modulieren, die Form und die Energie des Strahls (Abbildung 4ein und 4 b). Ort der Energiezähler in den Pfad des Laserstrahls, zwischen der zweite Sammellinse und Quarz-Fenster. Dann schießen Sie die Laser mit einer beliebigen Frequenz und lesen Sie die Energie mit dem Energiezähler zu.
  5. Legen Sie die Energie gleich sein (oder geringfügig höher) während des Wachstums (Schritt 3.12) verwendet.
    Hinweis: Absolutwerte der Laserenergie variieren je nach der Geometrie des Setups. Für LAO Ablation ansprechen, verwenden jedoch eine Laser-Fluence von ca. 1 J/cm2 (Fluenz = Energie/Spot-Bereich). Verwenden Sie auch einen gepulsten KrF-Excimer-Laser der Wellenlänge λ = 248 nm, mit einer charakteristischen Pulsdauer von 25 ns und betrieben mit mindestens 21 kV (für verbesserte Reproduzierbarkeit von Puls zu Puls).
  6. Drehen Sie das LAO-Ziel bei ca. 10 u/min (mit der Drehung-Plattform des Karussells, wo das Ziel montiert).
    1. Anpassen der Zielgeschwindigkeit Drehung um die Punktgröße und laser-Wiederholrate, zwei aufeinander folgende überlappende Aufnahmen, möglicherweise führend zu einige lokale Überhitzungen oder Schmelzen des Ziels und anschließende aus Stöchiometrie zu vermeiden. Eine visuelle Beschreibung ist in Abbildung 4czur Verfügung gestellt.
  7. Fügen Sie Sauerstoff in der Kammer, bis ein Sauerstoff-Partialdruck von 2 x 10-4 Mbar erreicht ist. Entfernen der Energiezähler. Pre-Abtragen der LAO-Ziel bei 3 oder 4 Hz für 20000 Impulse.
    Hinweis: Der Laser sollte eingerichtet werden, so dass der Winkel zwischen den Balken und das Ziel 45° (Abbildung 4d ist). Diese relativ lange Ablation von der LAO einzelnes Ziel erwies sich als eine entscheidende Rolle in LAO/STO Probe zu Probe Reproduzierbarkeit haben.

(3) PLD-Wachstum:

  1. Führen Sie einen Rasterkraftmikroskop Microscopy (AFM) Scan der zuvor beendeten STO Substratoberfläche, Kündigung, Morphologie und Sauberkeit (Abbildung 5) zu überprüfen.
  2. Mit Silberpaste, kleben Sie das Substrat mit der gekündigten Oberfläche zeigt nach oben, um einen Probenhalter. Obwohl die Ausrichtung des Substrates nicht relevant ist, achten Sie darauf, dass es in der Mitte des Halters (Abbildung 6eine) platziert ist.
  3. Erhitzen Sie es bis etwa 100 ° C für 10 Minuten, damit das Lösungsmittel verdunstet und die Paste (für optimale Wärmeleitung verfestigt). Der Probenhalter lassen Sie abkühlen.
  4. Der Probenhalter innerhalb der Klemmbalken einfügen. Mit dem Arm innerhalb des Clusters übertragen der Probenhalter der XPS-Kammer die Sauerstoff, Carbon und Titan Gipfeln zu analysieren (siehe Schritt 5 für weitere Details).
  5. Übertragen Sie der Probenhalter auf der PLD-Kammer mit dem Substrat nach unten in Richtung des Ziels LAO (Abb. 6b).
  6. Fügen Sie Sauerstoff innerhalb der Kammer eine Sauerstoff-Partialdruck von 2 x 10-4 Mbar erreichen. Erhöhen Sie die Temperatur der Probenhalter bis 730 ° C (bei 25 ° C/min).
  7. Mit reflektierenden hochenergetische Elektronenbeugung (RHEED), Ausrichten des Elektronenstrahls am Winkel (zwischen 1° und 3°) mit der Substratoberfläche Weiden, so dass die Beugung Flecken auf dem Phosphor-Bildschirm beobachtet werden. Überwachen Sie die Intensität von jedem Ort mit einer CCD-Kamera und Bild-Analyse-Software in Echtzeit. Verwenden Sie eine Source-Spannung von 30 kV und Strom von 40 µA.
  8. Ort der Probenhalter 63 mm Weg vom Ziel.
    Hinweis: Der Ziel-Substrat Abstand erfordern ein gewisses Maß an Optimierung abhängig von der Geometrie des PLD-Setup verwendet.
  9. Den Laser zu schießen, um die Energie zu kalibrieren, so dass es etwa 1 J/cm2 (in der gleichen Weise wie in Schritt 2.4) entspricht. Verwenden Sie erneut einen rechteckigen Schlitz (6 x 16 mm) und ein externer Abschwächer direkt nach der Laser-Ausfahrt um zu modulieren, die Form und die Energie des Strahls (Abbildung 4ein und 4 b).
  10. Die Laser-Frequenz auf 1 Hz. Stopp den Laser schießen und entfernen Sie der Energiezähler.
  11. Starten Sie die Drehung des LAO Ziels (analog zu Schritt 2.6). Die RHEED Schwingungen lesen zu initiieren. Warten Sie, bis es stabilisiert.
  12. Starten Sie den Laser schießen. Beobachten Sie die Plume (Abbildung 6c) und die RHEED Schwingungen (Abbildung 6d). Stoppen Sie den Laser an der Spitze eines der Oszillation abhängig von der gewünschten Dicke.
    Hinweis: Denken Sie daran, dass jede Schwingung eine Elementarzelle (Uc) gewachsen ist. Für die Zwecke dieses Experiment wachsen Sie 1 und 2 Uc für Transport und spektroskopischen Experimenten bzw..
  13. Nach dem Wachstum ist fertig, Abschaltung der RHEED-Waffe und mit dem Post-Glühen Schritt fortfahren.
    Hinweis: Der Post-Glühen Schritt ist getan, gleich nachdem das Wachstum beendet ist.
    1. Um die Post-Glühen zu starten, erhöhen Sie der Sauerstoff-Partialdruck in der Kammer von 2 x 10-4 Mbar (Wachstum Druck) bis 1 x 10-1 Mbar und verringern Sie die Temperatur der Probenhalter von 730 ° C (Temperatur Wachstum) bis 500 ° C.
    2. Nach Temperatur und Druck stabilisiert sind, stellen Sie eine statische Sauerstoffpartialdruck von ca. 300 Mbar, unter Beibehaltung der Temperatur der Probe-Inhaber bei 500 ° C. Lassen Sie die Probe unter diesen Bedingungen für 60 min.
  14. Abkühlen der Probe bei 25 ° C/min während man selbst in der gleichen Sauerstoff-Partialdruck, bis es Zimmertemperatur erreicht hat.
  15. Übertragen die Probe auf die XPS-Kammer möglich Valence Änderungen in den Titan-Gipfel oder die relative La/Al-Konzentration zu untersuchen (siehe Schritt 5 für weitere Details).
  16. Um sicherzustellen, dass die LAO Oberfläche unberührten gehalten wird, übermitteln die Probe im Vakuum Sputter Kammer (Abbildung 7ein), die überhaupt gehalten ist mal bei einem Druck im Bereich von 10-8 Mbar.
    Hinweis: Durchführung dieser Experimente ex-Situ wird dazu führen, dass die Akkumulation von Kohlenstoff und Wasser auf der Oberfläche führt letztlich zu verändert Ergebnisse.

4. das Magnetron-Sputtern von metallischen sind:

Hinweis: Abhängig von dem gewünschten Metall, Parameter wie Ar Druck könnte Ablagerung Strömungen und Ziel-Substrat Entfernungen leicht variieren. Es wird empfohlen, jede Ablagerung Prozessoptimierung, abhängig von der Geometrie des Sputter-Setups verwendet. Das folgende Verfahren beschreibt die Ablagerung von 3 nm von Co.

  1. Legen Sie die Probe mit der Oberfläche nach unten in Richtung des Ziels.
  2. Fügen Sie ein reines Ar in der Sputter-Kammer um eine Atmosphäre der über 4.5x10-4 Mbar (ca. 100 Sccm) zu erreichen.
  3. Positionieren Sie das Substrat (LAO/STO) etwa 7 cm von der Co-Ziel entfernt.
  4. Mit dem Verschluss verschlossen, Rampe den Strom bis zu etwa 100 mA (36 W), dass das Plasma gezündet wird.
  5. Ein stabiles Plasma (Abb. 7b), senken den Strom zu 80 mA (Ablagerung aktuelle) sowie den Zufluss von Ar zu 5.2 Sccm. Stellen Sie sicher, dass das Plasma stabil bleibt.
  6. Pre-sputter-Co-Ziel für ca. 5 min, oxidierte Schicht zu entfernen, die an der Oberfläche gebildet haben können.
  7. Mit der Probe bei Raumtemperatur und der Verschluss geöffnet und Kaution für 25 nahe den Auslöser s., um die Abscheidung zu schließen.
    1. Für Transport-Experimente, hinterlegen eine nachfolgende Capper Schicht von ca. 3 nm Al (dessen Oberfläche passiviert, bilden eine Schutzschicht AlOx bei Kontakt mit Luft) zur Oxidation der zugrunde liegenden metallischen Schicht zu verhindern.
      Hinweis: Die Wachstumsrate wird nicht direkt im Inneren der Kammer gemessen. Um dies zu tun, wachsen Sie verschiedene Proben mit unterschiedlichen Ablagerung Zyklus-und mit den gleichen Parametern. Dann messen Sie die Dicke von jeder Probe mittels Röntgen Reflectometry. Tun Sie dieses Verfahren einmal für jedes metallische Ziel verwendet.
  8. Rampe des Stroms auf Null, die Ar-Quelle in der Nähe und die Kammer zu Pumpen.
  9. Transfer einmal mehr der Probenhalter zum XPS Kammer (Abbildung 8eine) möglich Valence Änderung überprüfen bei der Ti-2P-Niveau sowie eine mögliche Oxidation an der Grenzfläche Metall/LAO (siehe Schritt 5 für weitere Informationen).

(5) in Situ Röntgen-Photoelektronen-Spektroskopie:

  1. Legen Sie die Probe mit der Oberfläche normal Parallel ausgerichteten zur Elektron Analyzer Achse (Abb. 8b).
  2. Nähern sich die x-ray Gun so nah wie möglich zum Beispiel (Vermeidung von mechanischen Kontakt zwischen dem Ende der Waffe und der Probenhalter um Beschädigungen zu vermeiden) und schalten Sie ihn ein.
    1. Verwenden Sie in diesem Experiment eine Mg Kα-Quelle mit einem Anregungsenergie 1253,6 eV. Legen Sie das Filament zu einer Emission Strom von 20 mA bei einer Anode Spannung von 15 kV. Bezüglich der Analysator Elektronenoptik wählen Sie eine Einlauföffnung von 2 mm Durchmesser und einen Ausgang mit rechteckiger Form von 5 x 11 mm Schlitz.
      Hinweis: Finden Sie im Handbuch des XPS-Setups für Informationen über maximale Emission Ströme und Spannungen der Anode verwendet. Darüber hinaus kann die Größe von ein- und Ausgang rutscht für andere spezifische Setups abweichen. Der Analyzer unterschiedliche Spezifikationen, wählen Sie die Schlitze in einer Weise, zu hohen Intensität in die Zähleinheit Elektron zu vermeiden.
  3. Nach dem Einschalten der x-ray Gun sicherstellen Sie, dass die Kammer in Ultrahoch-Vakuum-Bedingungen (10-10 Mbar-Bereich). Sammeln Sie die Umfrage-Spektren (zwischen 0 und 1200 eV Bindungsenergie) mit einem ausgewählten Schritt von 0,05 eV eine Verweilzeit von 0,5 s, eine Passenergie zwischen 30 und 60 eV und eine angemessene Lupenmodus das kleinste Punktgröße mögliche zu erreichen. Passen Sie die Werte abhängig von der Auflösung bestimmt.
    1. Platzieren Sie die entsprechenden Gipfel (Abbildung 8c). Für verbesserte Statistiken messen jede Spitze mehrmals und durchschnittlich die Spektren gesammelt.
  4. Analysieren Sie die Spektren mit angemessenen XPS-Processing-Software.
    1. Um die Elektronen von einem bestimmten Übergang zu identifizieren, definieren Sie eine Energie, die den Gipfel analysieren umfasst.
    2. Erstellen Sie eine entsprechenden Hintergrund-Kurve (normalerweise ein Shirley Hintergrund14) und subtrahieren sie von den ursprünglichen Daten.
    3. Mit Literaturangaben15, finden Sie die möglich Gipfel, die den gemessenen Gipfel zu komponieren. Besonderes Augenmerk auf die tabellierten Abstände und relativen Intensitäten für verschiedenen Gipfeln.
      Hinweis: Mehr in tiefen Einblick in die XPS-Daten finden Sie in der "Vertreter" Ergebnisteil ebenso wie in Nr.7.

6. Magnetotransport Experimente:

  1. Verwenden ein Ultraschallgerät Keil-Bonding, Draht-Bindung der Metall/LAO/STO-Probe mit Al oder Au Drähte an die vergrabenen Schnittstelle ( Abbildung 9ein).
    Hinweis: Wählen Sie eine geeignete Keil-Probe-Abstand, Kraft und Zeit, je nach Setup verwendet und die Art der Beförderung Messung Halter.
  2. Verwenden Sie eine 8-adrig Geometrie (van der Pauw - Kanal 1 - 4 und 4 in der Halle Geometrie - Kanal 2-). Zu diesem Zweck starten Sie durch Kontaktaufnahme mit einem der Kanäle von Transport-Messung-Halter an den vier Ecken der Probe in van der Pauw Geometrie. Dann wenden Sie sich an einen zweiten Kanal zu den Kontakten, die zuvor in der Probe (Abbildung 9b).
  3. Prüfen Sie, ob die Kontakte gut sind durch Messung des Widerstandes mit einem Multimeter. Um sicherzustellen, dass die Probe gleichmäßig ist, überprüfen Sie, dass der Widerstand gemessen in verschiedene Richtungen etwa gleich, so dass die van der Pauw R100≈R010 Bedingung erfüllt ist.
    Hinweis: Wenn R-100 und R-010 erheblich unterschiedlich sind, sollte die van-der-Pauw-Messung in beide Richtungen (nach Nr.16) durchgeführt werden. Frühere Studien berichten stark anisotropen elektrischen Transporteigenschaften in LAO/STO17.
  4. Befestigen Sie die Halterung in einem Transport-Setup.
    1. Messen Sie den Widerstand (Kanal 1) bis zu 2 K.
    2. Bei niedrigen Temperaturen sourcing Maßnahme nacheinander der Tunnelwiderstand (Kanal 1) und Hall-Effekt (Kanal 2) durch eine externe und senkrecht Magnetfeld (-9 bis 9 T), kehren einen Strom von in der Regel 10 bis 100 µA für Metall/LAO/STO Proben.
    3. Wiederholen Sie Schritt 6.4.2. für 5 K, 10 K, 50 K, 100 K, 200 K und 300 K, um die Tunnelwiderstand Evolution mit der Temperatur zu beobachten.

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Representative Results

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Das volle experimentelle System verwendet für Wachstum und Charakterisierung ist in Abbildung 2dargestellt. Mit verschiedenen Setups einer Verteilerkammer im UHV durchgeschaltet wird dringend empfohlen, um sicherzustellen, dass die Oberfläche der Probe nach jeder Wachstumsprozess unberührten gehalten wird. Die PLD Kammer (Abbildung 3), Magnetron Sputtern (Abbildung 7) und XPS Kammer (Abbildung 8) sind auch im Detail beschrieben. Weitere Informationen zu den Strahlengang im PLD-Setup wird in Abbildung 4ein und 4 b (adaptiert von Ref.18) angezeigt. Wir stellen fest, dass die Bedingungen diskutiert im Protokoll für jede Technik je nach Geometrie des jede Kammer, die Art der Ziele verwendet oder der Art der Ausrüstung variieren.

Wir bestätigen atomar flache und saubere STO Oberflächen, vor Beginn des Wachstums durch Rasterkraftmikroskopie (AFM), wie in Abbildung 5ein. "Schritt und Terrasse" wie Struktur mit Einheit Zellenhöhe Schritt aufgrund der miscut Winkel in Bezug auf die Ausrichtung (001) Flugzeug belegt wird. Alle Proben wurden angebaut, auf Untergründen mit einer Schrittweite von ca. 250 nm (bei einem miscut Winkel zwischen 0,01 und 0,02 °) und eine Stufenhöhe zwischen 2,5 und 5 nm. LAO und Metallfolien reproduzieren die Morphologie die Oberfläche der Schichten unter, wie in Abbildung 5bzu sehen.

Während des Wachstums der PLD entsteht eine Rauchfahne durch den Prozess der abschmelzenden Arten vom Ziel auf das Substrat, wie in Abbildung 6cgezeigt. Für eine Sauerstoff-Partialdruck von 2 x 10-4 Mbar der Plume hat eine leicht violette Farbe und ist nicht sehr hell. Beachten Sie, dass die Intensität und Farbe der Fahne stark Sauerstoffdruck, Fluence und Ziel verwendeten Material abhängig. Änderung den Fluence wurde zuvor gezeigt, das La/Al kationische Verhältnis zu ändern, die letztlich zu einer Modulation der Grenzflächen leitenden Eigenschaften19,20führen könnte. Auch, RHEED Überwachung dient zur Schicht für Schicht Wachstum zu gewährleisten. Typische RHEED Daten zeigt Abbildung 6d für ein 2 Uc-Wachstum von LAO auf STO.

Eine XPS-Analyse des nackten STO Substrates ermöglicht es uns, praktisch keine zusätzliche Funktionen in der Sauerstoff Spitze, in der Regel vorhanden, aufgrund der beigefügten Wasser und Wasserstoff-Moleküle (Abbildung 8d), sowie eine sehr kleine Menge von adsorbierten Kohlenstoff zu bestätigen . Der Aufheizvorgang verwendet während des Wachstums der PLD normalerweise verringert entfernt/diese Funktionen. Eine Analyse auf eine LAO/STO-Probe durchgeführt zeigt das Erscheinungsbild des La und Al Gipfeln und einem zusätzlichen Intensität Rückgang von Ti und Sr Gipfeln, durch die Dämpfung durch die LAO Film eingeführt. Beachten Sie, dass die Al-Gipfel sind kaum wahrnehmbaren aus einem Umfrage-Scan, da nur 1 Uc von LAO hinterlegt wurde. Zu guter Letzt eine XPS Analyse ausgeführt, nachdem die Metallabscheidung zeigt deutliche Dämpfung aller Peaks aus der LAO/STO. Wie wir weiter diskutieren, gibt Analyse von den Gipfeln, verbunden mit dem hinterlegten Metall uns Informationen über seine Oxidationsstufe. Alle Umfrage-Spektren gerichtet sind in Abbildung 8cangezeigt.

Bei niedriger Temperatur (2 K) mit einem 8-adrigen Geometrie (4 für transversale Messungen) und 4 Drähte für Halle Messungen, wie in Abbildung 9ein und 9 bgezeigt werden Transport Experimente durchgeführt. Messungen zeigen auffallend anderes Verhalten in Abhängigkeit von der metallischen Deckelung Layer ausgewählt. Lao(2 UC)/STO Proben begrenzt mit Edelmetallen wie Au, Pt oder Pd zeigten eine lineare Hall-Spur mit einer Änderung im Widerstand von ein paar Dutzend mΩ über 9 T (Abbildung 9c). Jedoch ähnliche Proben begrenzt mit reaktiven Metallen wie Ti, Ta, Co, Ni80Fe20 und Nb (2,5 nm) zeigte Unterschriften von 2DES, nämlich s-förmige Hall Spuren (Abbildung 9d). Wir schließen, dass aus Sicht der Transport LAO/STO Proben unter den 4 Uc kritische Stärke (das unter normalen Bedingungen sind isolierende) ein Grenzflächen q2DES bilden, wenn eine reaktive Metall oben hinzugefügt wird. Verschließen mit edlen Metallen führt zu einer isolierenden Oberfläche, wo nur die Metallschicht ist (siehe Abbildung 9c und Einschub von Abbildung 9d) erkannt. Diese Ergebnisse sind konsistent mit der theoretischen Vorhersage auf ähnliche Heterostrukturen21durchgeführt. Sie scheinen auch zu unterstützen, dass für Metalle mit niedrigeren Arbeitsfunktionen (φ) Electron Transfer in Richtung der STO begünstigt wird, die erklärt, warum für Au begrenzt Proben gibt es keine 2DES erkannt aber für Co und Ta capped Trägers Dichte ca. 3 x 10-13 und 4 x 1013 cm-2 (beachten Sie, dass ΦTa< ΦCo< ΦAu) einen mehr in die Tiefenanalyse dieser Transportdaten finden Sie im Abschnitt "Methoden" von Ref.7.

Obwohl ein elektrostatische Ansatz dieses System vollständig zu beschreiben scheint, müssen chemische Reaktionen22,23,24berücksichtigt werden. Durch die Hinterlegung einer hochreaktiven Metalls wie Ta auf LAO/STO, tendenziell Sauerstoff auf das Metall zu verbreiten, so dass es beginnt zu oxidieren. Gesichtspunkten ein XPS (Abbildung 10ein), zwei Dinge gelten: Erstens verschiedenen Ta-Oxid-Peaks angezeigt (Abb. 10b) und die metallische Ta-Funktion unterdrückt (ganz oder teilweise); Zweitens bilden durch äußere Sauerstoffdiffusion Sauerstoff stellen an der Oberfläche des Perowskit, so dass Elektronen an das Gitter freigegeben werden. TI-Atomen in der STO sind dann in der Lage, einige dieser Elektronen bilden daher eine q2DES veranstalten. Infolgedessen ändert den Valenz Zustand von Ti von 4 + 3 + welche entsteht ein zusätzliches Feature auf der Unterseite der Bindungsenergie des Ti peak (siehe Abbildung 10c und 10d). Die Analyse dieser Ti3 + Funktion könnte dann mit der Anzahl der Träger in der q2DES25korreliert werden.

Winkelabhängige Studien bieten auch wertvolle Hinweise auf die Profiltiefe. Wenn der Elektron Start Winkel 90° (Oberfläche normal Parallel mit der Elektron-Analysator-Achse) ist die maximale Lautstärke sondiert. Wenn der Start-Winkel (schräge Muster) sinkt werden Elektronen aus der gleichen Tiefe größere Strecken zurücklegen, so dass das Gesamtvolumen gemessen reduziert wird. Eine winkelabhängige Studie zeigt der Inset Abbildung 10d. Beachten Sie, dass durch Veränderung der Winkel von 0° bis 50° ungefähr die gleiche Ti3 + Intensität beobachtet wird, was bedeutet, dass die q2DES-Region, die mehr den XPS maximalen Sondierungstiefe erstreckt sich (der über 5nm). Diese Ergebnisse zeigen deutlich, wie wichtig es ist, sichern Transport Experimente mit Elektron-Spektroskopie und umgekehrt. Für mehr Details über die Analyse finden Sie unter Nr.7.

Figure 1
Abbildung 1 : Für STO Substrat Kündigung Materialien verwendet. (a) PTFE-Becher für HF und Borosilikat-Glas Becher für deionisiertes Wasser. (b) PVDF Probenhalter mit "Dipper" Form. Beachten Sie, dass beide Becher groß genug sein sollte, so dass der Wagen in ihnen passt. (c) Rohrofen verwendet, um nach Beendigung der Substrate zu Tempern. Drei Thermostate steuern die Temperatur in drei verschiedenen Positionen des Ofens. Bitte klicken Sie hier für eine größere Version dieser Figur.

Figure 2
Abbildung 2 : Komplettes Setup. Alle Setups, einschließlich pulsed Laser Deposition Kammer, das Magnetron-Sputtern und Röntgen-Photoelektronen-Spektroskopie, sind durch ein Cluster verbunden, die für Probentransfer ermöglicht ohne Vakuum (10-9 Mbar-Bereich). Eine Probe wird zunächst in die Klemmbalken eingefügt und das Ventil, das es eine zu dem Cluster Verbindung ist geöffnet. Ein Arm befindet sich im Inneren des Clusters kann dann die Probe abholen und verschieben Sie sie in einer der genannten Setups. Bitte klicken Sie hier für eine größere Version dieser Figur.

Figure 3
Abbildung 3 : Pulsed Laser Deposition System. (a) äußere der PLD Kammer. Obwohl nicht sichtbar, sind Phosphor-Bildschirm und Kamera zur Überwachung der Elektronen RHEED gebeugt hinter der Kammer, ausgerichtet mit der Pistole RHEED. (b) Innere der PLD-Kammer. Das Ziel-Karussell ermöglicht die Speicherung von 5 verschiedenen Ziele im Inneren der Kammer zur gleichen Zeit. Bitte klicken Sie hier für eine größere Version dieser Figur.

Figure 4
Abbildung 4 : Optik für die PLD-System. (a) der Strahl des Lasers beendet und ist sofort durch einen Schlitz verkleinert. Die Variable Abschwächer ermöglicht die Kontrolle über die Strahlenergie ohne Variation der Quelle-Laser-Parameter. Zwei konvergierenden Objektive werden verwendet, um den Strahl auf das Ziel zu konzentrieren. (b) detaillierte Skizze des optischen Apparates (geändert von Ref.18). (c) um zwei weitere Schüsse an der gleichen Stelle zu vermeiden, die das Ziel überhitzen könnte, ist die Ziel-Rotation so programmiert, dass es dem Muster zeigte folgt. Der Laser beginnt mit dem Abtrag der äußeren Kurve (Weg Nr. 1). Nachdem ich halbe Drehung (90°) weiter entlang Weg Nr. 2 abtragen. Nach einer anderen 90° bewegt es sich auf Weg Nr. 3, und So weiter. Am Ende der Weg Nr. 6 geht es auf Weg Nr. 1 zurück. (d) die Laser-Ablation durchgeführt um 45°, erzeugt eine Wolke, die senkrecht zum Ziel erweitert. Bitte klicken Sie hier für eine größere Version dieser Figur.

Figure 5
Abbildung 5 : Der Rasterkraftmikroskopie (a) STO Substrat verwendet für das Wachstum von (b) eine Co (2nm) / LAO(2 uc)/STO Probe. Bitte klicken Sie hier für eine größere Version dieser Figur.

Figure 6
Abbildung 6 : Wachstum von LAO ultra-dünne Schichten (a) STO-Substrat montiert auf einem Substrat-Halter mit Silberpaste. (b) Innere der PLD-Kammer. Ein Infrarot-Laser wird verwendet, um vor Ort die Rückseite der Probenhalter erhitzen. X und y Positionierung durch Knöpfe an der Außenseite der Kammer gesteuert werden. (c) charakteristische Rauchfahne nach Abtrag der LAO-Ziel mit einem einzigen Strahl Impuls, bei 2 x 10-4 Mbar Sauerstoff gebildet. (d) typische RHEED Schwingungen und Beugung Flecken. Aus Konsistenzgründen Überwachung erfolgt immer auf der (0-1) Beugung vor Ort, befindet sich im Inneren das gelbe gepunktete Feld. Bitte klicken Sie hier für eine größere Version dieser Figur.

Figure 7
Abbildung 7 : Magnetron Sputtern System. (a) äußere der Sputter Kammer. (b) Innere der Sputter Kammer. AR Atome sind auf das Metall Ziel beschleunigt, befindet sich im Inneren der gezeigten Zylinder und montiert auf einem dc-Magnetron-Quelle, daher ein Plasma erzeugt. Bitte klicken Sie hier für eine größere Version dieser Figur.

Figure 8
Abbildung 8 : Röntgen-Photoelektronen-Spektroskopie-System. (a) äußere der XPS-Kammer. Emittierte Elektronen geben Sie das Transfer-Objektiv des Analysators. Dort sind sie verzögert/beschleunigt entsprechend der Analyzer-Passenergie vor dem Eintritt in den Analysator selbst und schließlich vom Elektron Detektor erfasst werden. Ein preamplified Signal wird dann an den optischen Empfänger gesendet, vor Erreichen der Verstärker und Computer. (b) Innere der XPS-Kammer. Die x-ray Gun kann zurückgezogen werden, um die Positionierung der Probenhalter. (c) typische Umfrage Scan durchgeführt auf einem nackten STO-Substrat, eine LAO(1 uc)/STO und Co/LAO(1 uc)/STO. Beachten Sie die Entwicklung der Gipfel. TI und Sr Gipfeln werden allmählich zunehmender Dicke Deckschicht abgeschwächt. La und kaum sichtbare Al-Gipfel erscheinen nach LAO Wachstum. Die Zugabe einer ultradünnen Schicht (3 Å) Co dämpft schnell die anderen Gipfeln. (d) vergrößert O 1 s Peak (STO-Substrat). Beachten Sie, dass eine sehr kleine Rute seitlich des Peaks, leichte Adsorption von Wasser und Kohlenstoff-Moleküle signalisieren hohe Bindungsenergie beobachtet wird. Bitte klicken Sie hier für eine größere Version dieser Figur.

Figure 9
Abbildung 9 : Eigenschaften von Metall/LAO/STO Heterostrukturen zu transportieren. (a) Wire Bonding einer Probe in einer Skizze (b) 8-adrig Geometrie (4-Draht für Hall-Widerstand und 4-Draht für längs Widerstand). Diese Geometrie ermöglicht die Sammlung von Halle und Tunnelwiderstand, sequenziell Beschaffung zwischen den beiden Kanälen, aber in einer einzigen Messfahrt. Halle Widerstand RXy als Funktion des angelegten Magnetfeldes senkrecht µ0H LAO(2 uc)/STO Proben mit Edelmetallen (c) und (d) reaktive Metalle begrenzt. Der Inset zeigt eine schematische Schaltung nach Drahtbonden, wo RM und Rq2DES die longitudinale Widerstände und VH, M und VH, q2DES repräsentieren die Hall-Spannungen in jeder Schicht erzeugt. Diese Zahl wurde von D.C. Vaz Et Al. modifiziert 7. Bitte klicken Sie hier für eine größere Version dieser Figur.

Figure 10
Abbildung 10 : Röntgen-Photoelektronen-Spektroskopie von Ta/LAO/STO Heterostrukturen. (a) schematische Skizze der Messung durchgeführt. Röntgen Anregung emittierte Photoelektronen tragen Informationen über LAO/STO und Metall/LAO-Schnittstelle. (b) dem Ta-4f-Spektren informiert auf der Oxidation der metallischen Begrenzung verwendet. Die Spektren können ausschließlich mit verschiedenen Ta-Oxid Gipfeln, darauf hinweist, dass 100 % der Metallschicht auf dem Oxid-Heterostruktur oxidiert hat ausgestattet werden. (c) Montage den Ti-2P-Gipfel mit zwei Komponenten, 4 + und 3 + ermöglicht es uns, eine Ti3 +/Ti4 + Intensitätsverhältnis von 20 % zu extrahieren. (d) Spektren gesammelt auf Ta/LAO/STO Proben (in rot) auf der Ti-2P Ebene Messe eine zusätzliche (Ti3 +) am unteren Bindungsenergie Schulter, verbunden mit zusätzlichen Elektronen an den Grenzflächen Ti-Atomen gehostet. Darüber hinaus zeigt der Inset schwache Winkelabhängigkeit des Ti3 + Features, aufschlussreich, dass die Erweiterung der q2DES, gebildet an der LAO/STO-Schnittstelle ist größer als die maximale Elektron Sondierungstiefe. Diese Zahl wurde von D.C. Vaz Et Al. modifiziert 7. Bitte klicken Sie hier für eine größere Version dieser Figur.

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Discussion

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Während Substrat Kündigung sollte man sehr vorsichtig sein mit die abtauchende Zeit in HF-Lösung. Wir beobachten unter und over - etched Oberflächen durch unterschiedliche nur 5 s in Bezug auf das original-Rezept. Darüber hinaus beobachten wir eine Abhängigkeit zwischen Substrat Schrittgröße und Zeit eintauchen. Für kleinere Schrittweiten (weniger als 100 nm) Untertauchen 30 s führen zu übermäßigen Radierung, obwohl danach das Glühen Verfahren möglicherweise ausreichend, um die Oberfläche richtig zu rekonstruieren. Aufgrund der Risiken der Verwendung von HF-basierte Säuren beraten wir auch die Optimierung einer HCl-Druckaufschluss3 saure Lösung Kündigung12 oder ein säurefreies Kündigung Technik13 die zu ähnlichen Ergebnissen führen sollten.

Über das Wachstum der LAO, empfehlen wir die Verwendung von Einkristall-Ziele mögliche bevorzugte Ablation von bestimmten Arten zu vermeiden, kann das zum Beispiel in Keramik/gesintert Ziele auftreten. In unserem Fall führte Proben mit einem keramischen Target gewachsen zu isolierende Proben, höchstwahrscheinlich wegen aus der Stöchiometrie der Erwachsenen Filme20. Der 20000 Impulse vor Ablation Schritt, den wir beschreiben mag übermäßig lang, aber wir beobachteten, dass die Transporteigenschaften sehr schnell verschlechtern, indem mit Blick auf diesen Schritt. Pre-Abtragschritt mit weniger als 10000 Impulsen wiederholt gezeigt isolierende LAO/STO-Schnittstellen. Erwartungsgemäß von PLD Wachstum empfehlen wir zusätzlich nicht auf Substraten wachsen größer als 10 mm x 10 mm seitliche groß. 4-Punkt elektrische sondieren in verschiedenen Regionen dieser 10 x 10 Proben zeigte leichte Unstimmigkeiten an den Proben Ecken wahrscheinlich aufgrund von Problemen aus der Stöchiometrie. Wir stellen auch fest, dass alle Proben mit dem Zentrum der Wolke vertikal ausgerichtet mit dem Substrat angebaut wurden. Zu wenig Sauerstoff Druck (weniger als 10-2 Mbar) und aufgrund der niedrigen Ziel-Substrat-Abstand, abgetragene Arten Reisen in einem ballistischen Regime, das auch begründen könnte, warum der Fluence genutzt so drastisch die Eigenschaften des die Interfacial beeinflusst Leitfähigkeit19.

Da die Laser-Energie-Messung außerhalb der Kammer erfolgt und der Laser Eingangsfenster bekommt im Laufe der Zeit, was zu einem Verlust des Getriebes ergibt beschichtet, orientieren wir uns durch die Ausrichtung auf ein konstantes Wachstum Wert stattdessen. Nach etwa 15 Wucherungen kann das Fenster bis zu 20 mJ von der Energie gemessen außerhalb unterscheiden. Die optimierte Wachstumsrate für LAO erwies sich etwa 25 Pulse/Elementarzelle für unsere spezifischen PLD Wachstumsprozess, gleichbedeutend mit einer (externen) Energie von ca. 60 mJ.

Die RHEED Schwingungen gemessen während des Wachstums sind extrem empfindlich auf die Feinpositionierung des Substrats. Die exakt gleichen Wachstumsprozess kann dazu führen, dass erhebliche Unterschiede in Bezug auf RHEED Schwingungen Intensitäten. Wir empfehlen, mit dem gleichen Parameter Positionierung und sondieren die gleichen Beugung stellen für jedes Wachstum. Wir haben alle unserer Proben Überwachung nur die (01) Beugung vor Ort, gewachsen da dies meist der elastischen Streuung Ereignisse zeigen, dass die Elektronen auf der Kristalloberfläche zu unterziehen, während (00) vor Ort zusätzliche unerwünschte Hintergrundinformationen tragen könnte inelastische Streuung Veranstaltungen26. TEM Bildgebung zeigte gute Gleichförmigkeit und bestätigt, zusammen mit standard x-ray Diffraction, die richtige entsprechende Anzahl von LAO Einheit Zellen.

Zu guter Letzt wurde wie in der Einleitung erwähnt, die Herstellung von LAO/STO Strukturen erfolgreich durch PLD oder MBE erreicht. Beide Techniken erfordern ein hohes Maß an Optimierung, wir empfehlen jedoch die folgenden: MBE sollte verwendet werden, wenn die Schnittstellenqualität entscheidend für das Experiment, da sie qualitativ hochwertige Heterostrukturen mit eine große Kontrolle der Schichtdicke und sehr niedrig Mangels Konzentration8. Doch es besitzt langsamere Depositionsraten und beinhaltet eine größere Investition.

PLD bietet auf der anderen Seite auch die Möglichkeit, qualitativ hochwertige Proben zu erstellen. Es hat die Vorteile des Seins vielseitig (so dass mehrere Ziele zur gleichen Zeit in der Kammer), kostengünstig, schnell (Wachstum dauert weniger als 2 min.) und konzeptionell einfach. Da es auf die Ablation von hochenergetischen Spezies gegen ein Substrat kann es jedoch zu einer etwas größeren Konzentration von defekten führen. Als Beispiel zeigt eine Vergleichsstudie über LaNiO3/LaAlO3 Heterostrukturen gewachsen von PLD und MBE Ref.27. Beachten Sie auch, dass während MBE realisiert wurden, bevor für groß angelegte Ablagerung von verschiedenen Materialien, PLD jetzt auch als möglicher Kandidat für industrielle Anwendungen28erwogen wird.

Bezüglich der Sputter Deposition betonen wir, dass verschiedene Metalle haben eine unterschiedliche Benetzung Verhaltensweisen auf Oxid Substrate22. Sollten Sie die Dicke entsprechend erhöhen, um volle Deckung zu erreichen. Filme unter ein paar nm dicke können nicht verqualmt Filme führen. Führen Sie SEM Charakterisierung nach Absetzung, gute Gleichförmigkeit zu überprüfen.

Mit langsamer Depositionsraten und weniger energisch eingehende Arten wird auch empfohlen, fein steuern die Foliendicke und vermeiden mögliche Eindringen von gesputterten Arten in der Probe. Dazu könnte man den Ziel-Substrat Abstand bzw. reduzieren die Plasma Erregerstrom.

Bezüglich der XPS-Messungen, da die Messungen durchgeführt in Situ, sind gibt es keine elektrische Verbindung zwischen den metallischen Overlayer (oder der q2DES) und der Probenhalter. Dies bedeutet, dass aufladen Effekte aufgrund der isolierenden Substrat STO ausfallen wird. Wir raten daher nicht zu dem Schluss über die Position des der gesammelten Spitzen, da sie möglicherweise mehrere eV verschoben. Es ist auch bekannt, dass Metalle sind in der Regel Elektronen sehr effizient Bildschirm, so dass ein 1 nm metallischen Deckelung sondieren andere begraben lagen bereits behindern könnten. Zusätzliche Gebühr Entschädigung durch eine Flut Waffe könnte helfen, um Spitze verlagert und Verformungen zu vermeiden. In unserem Fall war Spitze Verformung vernachlässigbar, da wir eine nicht monochromatischen Röntgenquelle, die Bereitstellung von genügend Sekundärelektronen verwendet.

Winkelabhängige Studien bieten auch wertvolle Hinweise auf die Profiltiefe. Wenn der Elektron Start Winkel 90° (Oberfläche normal Parallel mit der Elektron-Analysator-Achse) ist die maximale Lautstärke sondiert. Wenn der Start-Winkel (schräge Muster) sinkt werden Elektronen aus der gleichen Tiefe größere Strecken zurücklegen, so dass das Gesamtvolumen gemessen reduziert wird. Man ist dann in der Lage abzuschätzen, beispielsweise die Dicke der q2DES durch eine Wertigkeit tiefenabhängige Analyse, wie zuvor für LAO/STO Heterostrukturen25gezeigt wurde.

Wir bringen auch die Aufmerksamkeit auf zusätzliche Spitzen in den Umfrage-Spektren gesehen. Ist der Stichprobenumfang kleiner als die ermittelte Fläche des Elektrons Analyzer, fügen Sie Spuren von Silber an den Grenzen der Probe und der Gattung auf dem Substrat Halter hinterlegt wie La oder Al, gesammelt. Beachten Sie, dass diese Arten in gewissem Maße verschiedene Aufladungseffekten erleiden, die zum Beispiel auf das Aussehen des Peak-Funktionen führen wird. Dies kann leicht behoben werden, durch Reduzierung der Eingang Schlitz Größe für Elektron-Sammlung und Erhöhung der Verweildauer (für größere Anzahl von Elektronen).

Insgesamt, obwohl die Anweisungen in diesem Dokument als Leitfaden dienen für die LAO ultra-dünne Folien wachsen, zeigen sie eine generische Art wachsen die meisten ABO3 Perovskites mit PLD. Obwohl jedes Material für gewünschte strukturelle, Elektro-, oder magnetischen Eigenschaften optimiert spezifische Schritte erfordern wird, sollte man besonders aufmerksam auf einige wesentliche Merkmale: Art und Zusammensetzung der Ziel29, Sauerstoff-Partialdruck während des Wachstums und glühen,30,31, Substrattemperatur, Ablation Frequenz und Laser Fluenz19,32 und Art der Substrate (und früheren Oberflächenbehandlungen).

Durch eine Kombination von Transport- und Spektroskopie-Experimenten sind wir auch in der Lage, ein genaues und vollständiges Bild eines komplexen Systems zu ziehen, wo ist das Zusammenspiel von elektrostatischen und chemische Phänomene erfassen wichtig zu verstehen, die intrinsische doping-versus extrinsische Mechanismen. Wir bekräftigen, dass aufgrund ihres stark korreliert Charakters dieser komplexen Oxid-Systeme extrem empfindlich auf kleine Stöchiometrie und elektronische Änderungen sind, so dass ihre umfassende Studie verschiedene ergänzende in Situ und ex erfordert Situ Techniken.

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Disclosures

Die Autoren haben nichts preisgeben.

Acknowledgments

Diese Arbeit erhielt Unterstützung von ERC Consolidator Grant #615759 "MINT", der Region Île-de-France DIM "Oxymore" (Projekt "NEIMO") und die ANR-Projekt "NOMILOPS". N. wurde teilweise durch die EPSRC-JSPS Core, Core, JSPS Beihilfe für wissenschaftliche Forschung (B) (#15 H 03548) unterstützt. A.S. wurde von der Deutschen Forschungsgemeinschaft (HO 53461-1; postdoctoral Fellowship, A.S.) unterstützt. D.C.V. Dank dem französischen Ministerium für Hochschulbildung und Forschung und CNRS zur Finanzierung seiner Doktorarbeit. J.s. Dank der Universität Paris-Saclay (D'Alembert Programm) und CNRS zur Finanzierung seines Aufenthalts am CNRS/Thales.

Materials

Name Company Catalog Number Comments
Pulsed Laser Deposition SURFACE PLD Workstation + UHV Cluster System
KrF Excimer Laser Coherent Compex Pro 201F
Reflection High-Energy Electron Diffraction (electron gun) R-Dec Co., Ltd. RDA-003G Distributed in Europe by SURFACE.
Reflection High-Energy Electron Diffraction (CCD camera) k-Space Associates, Inc. kSA 400
Variable Laser Beam Attenuator Metrolux ML 2100
Excimer Laser Sensor Coherent J-50MUV-248
LaAlO3 target CrysTec Single-crystal target
SrTiO3 subtrates CrysTec Several different sizes. Possibility to order TiO2 terminated.
Buffered HF Acid Technic BOE 7:1 buffered hydrofluoric acid = BOE 7:1 (HF : NH4F = 12.5 : 87.5%) in VLSI-quality.
Silver Paste DuPont 4929N Conductive Silver Composite.
Ultrasonic Cleaner Bransonic 12 Ultrasonic Cleaning Bath
Tube Furnace AET Technologies Heat Treatment Furnace
Borosilicate Glass Beaker VWR 213-1128 Iow form
PTFE Beaker Dynalon PTFE Beaker
Substrate holder "dipper" Eberlé Custom made dipper
Magnetron Sputtering PLASSYS Sputtering system 5 chambers for targets.
Metal targets Neyco S.A. Purity > 99.9%
X-Ray Photoelectron Spectroscopy System Omicron Custom XPS System
X-Ray Source Omicron DAR 400 Twin Anode X-Ray Source.
Energy Analyser Omicron EA 125
Atomic Force Microscopy Bruker Innova AFM
Atomic Force Microscopy Probes Olympus OMCL-AC160TS-R3 Micro Cantilevers
Wire bonding Kulicke & Soffa 4523AD
PPMS Quantum Design PPMS Dynacool 9T magnet.

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Wachstum und elektrostatischen/chemischen Eigenschaften von Metall/LaAlO<sub>3</sub>/SrTiO<sub>3</sub> Heterostrukturen
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Vaz, D. C., Lesne, E., Sander, A., Naganuma, H., Jacquet, E., Santamaria, J., Barthélémy, A., Bibes, M. Growth and Electrostatic/chemical Properties of Metal/LaAlO3/SrTiO3 Heterostructures. J. Vis. Exp. (132), e56951, doi:10.3791/56951 (2018).More

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