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Engineering

自旋角分辨光电子光谱与偏振变激光相结合的实验方法

Published: June 28, 2018 doi: 10.3791/57090

Summary

在这里, 我们将偏振变 7 eV 激光器与自旋-角分辨光电子技术相结合, 以可视化固态中的自旋轨道耦合效应。

Abstract

本协议的目的是介绍如何执行自旋和角分辨光电子光谱与偏振-变 7-eV 激光器 (激光 SARPES), 并证明了这一技术的力量, 研究固体物理。激光 SARPES 达到两大功能。首先, 通过对线性极化激光器的轨道选择规律的研究, 可以在 SAPRES 实验中进行轨道选择性激励。其次, 该技术可以显示自旋量子轴作为光极化函数的变化的完整信息。为了演示这些能力在激光 SARPES 中的协作能力, 我们将此技术应用于对 Bi2Se3的自旋轨道耦合表面状态的研究。这种技术可以从自旋轨道耦合波函数中分解自旋和轨道元件。此外, 该技术作为利用直接自旋检测与偏振变量激光器协作的代表优势, 明确地直观地揭示了自旋量子轴在三维中的光极化依赖性。激光 SARPES 显著提高了光电子技术的能力。

Introduction

角分辨光电子光谱学 (ARPES) 技术已发展成为研究固态1中准粒子带结构最有力的工具之一。ARPES 的最具吸引力的特征是在能量和动量空间中的电子态特征的波段映射能力。自旋解析 ARPES (SARPES), 这里装有自旋探测器, 即g。莫特探测器2,3, 进一步使我们能够解决的自旋特性的观测带结构4。由于莫特探测器可以测量两个轴 (xz, 或yz) 的旋转, 两个莫特探测器的组合进一步允许一个在三维度4,5 中获得旋转方向..然而, 几十年来, SARPES 实验的效率低 (通常是 1/10000, 与自旋集成 ARPES 测量相比)3,4,5,6 ,7, 它限制了能量和角分辨率。最近, SARPES 的能量分辨率增加了一个基于交换散射的高效自旋探测器, 所谓的极低能量电子衍射 (VLEED) 探测器7,8,9 ,10。利用该检测器, 数据质量得到了显著提高, 数据采集时间缩短。最近, SARPES 成功地解决了自旋极化电子态, 特别是自旋-轨道耦合效应, 导致了表面带7的自旋纹理。

在这里, 我们使用 SARPES 测量与偏振变真空紫外线激光 (激光 SARPES), 并证明了这一组合技术的巨大优势。通过对 Bi2Se3中自旋轨道耦合表面状态的研究, 提出了两种激光 SARPES 的能力。首先, 由于线性极化激光器在偶极过渡态中的轨道选择规律, p-s-偏振光有选择地激发了不同轨道对称的特征波函数的一部分。这样的轨道选择性激发, 从而在 SARPES, 即轨道选择性 SARPES。其次, SARPES 中的三维 (3D) 自旋检测显示了自旋量子轴的方向, 直接显示了光极化依赖性的完整信息。在本议定书中, 我们简要描述了一种方法来执行这一最先进的激光 SARPES 技术来研究强自旋轨道耦合效应。

我们的激光 SARPES 系统位于11东京大学固体物理研究所。图 1显示了我们的激光 SAPRES 机的原理图。偏振变 7 eV 激光光12照亮样品表面, 光电子从样品中发出。激光偏振由 MgF2基λ/2-和λ/4 waveplates 自动控制, 选择性地使用线性和圆形偏振。半球电子分析仪纠正了光电子, 并分析了它们的动能 (E族) 和发射角 (θx θy)。在 CCD 摄像机监控的Eθx 屏幕上映射了光电子强度。该图像直接转化为互补空间的能量带结构。

对于 SARPES 测量, 通过电子分析仪分析的光电子具有特定的发射角和动能, 对两个具有90度光电子偏转器的 VLEED 型自旋探测器进行了导引, 光电子束聚焦在两个铁 (001)p(1×1) 薄膜的不同靶点由氧终止。通过在每个自旋探测器中使用一个 channeltron, 在单通道检测中检测到目标反射的光电子。VLEED 的目标可以磁化与亥姆霍兹型的电线圈, 这是安排与正交几何相互尊重。磁化方向由双极电容器库控制。双 VLEED 自旋探测器从而使我们能够分析三维光电子的自旋极化矢量。

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Protocol

1. 装载和安装示例

  1. 将 Bi2Se313的单晶样品切成 1 x 1 x 0.5 毫米3 , 并使用银基环氧树脂将样品粘附在样品架上。
  2. 将透明胶带粘贴到样品表面上。
    注: 该透明胶带用于在超高真空 (特高压) 腔内切割样品以获得原子清洁的表面。
  3. 将样品安装到负载锁的样品杂志中, 启动泵直到负载锁的压力低于 1×10-5宾夕法尼亚州。

2. 试样裂解

  1. 打开负载锁和特高压准备室之间的特高压阀。
  2. 使用连接到负载锁室的线性/旋转馈将样品杂志从负载岩石移动到准备室。
  3. 从样品杂志上提取样品, 并附上准备室的转移杆。
  4. 把样品杂志放回负载锁中, 关闭特高压阀门。
  5. 等待, 直到准备室的压力低于 5×10-7宾夕法尼亚州
  6. 在制备室中使用摆动棒剥离透明胶带, 在特高压条件下对试样进行切割。

3. 样品转移到测量位置

  1. 将样品转移到特高压测量室, 并将试样固定在主 gonio 阶段, 由装有测量室的螺钉驱动。
  2. 将 gonio 阶段移动到测量位置, 并使用千分尺阶段精确地将取样位置移到光谱仪的焦点上。

4. 7 ev 激光装置

  1. 打开 Nd:YVO4 激光器。
    注: 激光产生355纳米激光光, 重复率高120兆赫。
  2. 打开激光光束快门, 确保激光穿过 KBBF 晶体, 产生 177 nm (6.994 eV) 的第二谐波波。
  3. 通过改变355纳米激光与可变衰减器的功率, 优化 7 ev 激光器的功率。

5. ARPES 数据采集

  1. 在台式计算机上打开分析器控制软件。
    注: 我们使用 "SES 软件", 这是一个通用的程序控制 ScientaOmicron 分析仪与电子偏转器。
  2. 在菜单栏上选择 "设置......" (图 2, 第一步 2-1)。
  3. 选择ARPES 配置(图 3, 步骤 i. 3-1) 和ARPES 映射在列表中 (图 3, 第一步 3-2) 执行费米表面映射与光电子偏转器。
  4. 单击 "编辑" (图 3, 第一步 3-3) 并配置费米曲面映射, 范围从-12°到12°的发射角θy 与0.5°的步长 (图 3, 第一步 3-4)。
    注意: 用电子偏转器的半球分析器使我们能够映射费米表面而不进行样本旋转。
  5. 单击 "运行" (图 2, 第一步 2-3)。

6. SARPES 数据采集

  1. 手动更改 SARPES 测量的机器设置, 包括分析仪入口狭缝和孔径大小 (图 1)。
  2. 在菜单栏上选择 "设置......" (图 2, 第一步 2-2)。
  3. 选择 "旋转配置" (图 4、步骤 4-1) 和列表中的正常(图 4, 第一步 4-2), 然后单击"确定" (图 4, 第一步. 4-3)。
  4. 选择DA30 (图 5, 第一步. 5-1) 在菜单栏和控制θ..。(图 5, 第一步. 5-2) 打开设置面板的 DA30 角 (θx, θy) 配置。
  5. 选择发射角 (θx, θy) = (-6°, 0°) 以 SARPES 光谱 (图 5, 第一步. 5-3)。
  6. 通过控制双极电容器库, 应用磁场, 将 VLEED 目标沿特定轴 (α: xyz) 的正方向磁化。
    注意: 在我们的系统中, 这个过程可以通过命令提示符完成 [图 6 (a)]。
  7. 单击 "运行" 以采取强度频谱 (图 2, 第一步 2-3)。
  8. 应用磁场对 VLEED 目标沿α方向磁化, 开始扫描以达到强度谱。
  9. 计算自旋极化和自旋分辨谱。

7. 扫描光极化依赖性

  1. 改变由步进电机精确控制的λ/2-waveplate 的角度来调节 7 eV 激光器的光极化。
    注意: 在我们的系统中, 这个过程可以通过命令提示符完成 [图 6 (b)]。
  2. x、yz轴的自旋分辨光谱。
  3. 将自旋分辨光谱扫描为光极化函数, 并将102°的半 waveplate 角与3°的步长大小变化。

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Representative Results

在开始 SARPES 实验之前, 需要用高能量和角分辨率 (5.1-5.5) 的高度统计自旋综合 ARPES 结果准确地确定k位置, 以获得自旋分辨谱。图 7展示了双2Se3单晶的 ARPES 结果。这种材料被称为一个典型的拓扑绝缘体与自旋极化表面状态14,15。ARPES 带图清楚地解析了二维表面状态16的非常陡峭的狄拉克锥状能量色散。结果表明, ARPES 的表面质量高, 样品定向。从带图和费米曲面映射的能量和动量信息, 现在可以选择 SARPES 实验的特定发射角。

图 8(a)代表不同磁化方向 (my 和-my) 的能量分布曲线 (EDCs) (θx, θy) = (-6°, 0°) 横跨kF的曲面带, 对应于图 7所示虚线的切割。从数据中可以获得自旋解析 EDCs。首先, 利用此关系估计自旋极化 (Py):

Equation 1

其中α是被分辨的轴 (xyz), 而+m α (im α) 是光电子强度为 +m α (-m α), 并且是谢尔曼函数, 通常是 0.311。得到的Py 曲线如图 8 (b)所示。然后通过以下方法获得自旋 (Equation 2) 和自旋下 (Equation 3) 的旋转解析谱:

Equation 4

由此产生的自旋解析谱如 图 8(c)所示。

双 VLEED 旋转探测器允许我们获得3D 的自旋分辨率沿x, yz轴。图 9(a)中演示了使用p-极化设置和相应的自旋极化 (pxpy pz) 的自旋分辨光谱是显示。在费米能量附近的明显峰值被分配到 Bi2Se3的表面状态。数据表明, py 是完全自旋极化〜 100%, 而其他组成部分, px pz, 是微乎其微小。3D 自旋解析谱从而说明了沿y固定的曲面状态的自旋量子轴, 它与带计算161718相一致。

然后, 重点研究了p-s-偏振激光器的轨道选择性激励问题。一般情况下, 在强自旋轨道耦合下, 不同的轨道对称性与相反的旋在单个本征函数1718中混合。在我们的实验几何中, p极化 (s-极化) 光对自旋轨道耦合波函数中的px pz (py) 轨道分量敏感 (嵌入在图 9)。因此, 通过自旋轨道耦合, 轨道选择性激光 SARPES 应检测p-s-极化的反旋极化。的确, 这一点在图 9(a)9 (b)中得到了证明。我们清楚地看到Py在表面状态17,18中直接显示自旋轨道耦合效应的显著光极化依赖性。

此外, 激光 SARPES 还可以进一步研究 p xpy pz 的线性极化演化, 即使是p-s-偏振之间的倾斜光极化。19. 如图 10(a)所示, 激光 SARPES 与3D 旋转检测显示px, py pz 在 0.025 eV 的结合能作为一个函数的线性偏振。在这里, 结果包含102个数据点, 这是在6小时内获得的。py 的极化依赖性很容易解释为一个事实, 即由应用激光器的ps分量激发的光电子的正负Py抵消掉。然而, 这不能解释px pz的演化。为了完全描述这一结果, 有必要考虑光电子中的相干自旋过程, 如图 10(b)所述。如果线性极化同时激发了自旋和自旋向下的状态, 这两个量子自旋基在光电子态中被相干叠加, 从而产生旋转旋转。事实上, 模型计算充分再现了所显示的极化依赖性, 并考虑了p-s-偏振19激发的自旋和自旋下的相干干扰。类似的自旋效应也被 3D SARPES 观测到, 同步辐射20,21

Figure 1
图 1: 激光 SARPES 检测系统示意图.采用正交几何的两个 VLEED 自旋探测器连接到半球光电子分析仪。这个数字已经从 Yaji, K. 11.请点击这里查看这个数字的更大版本.

Figure 2
图 2: 分析器控制软件的截图.步骤2-1 到 i. 2-3 显示如何开始选择检测模式 (ARPES 或 SARPES) 和采集数据。请单击此处查看此图的较大版本.

Figure 3
图 3: 用于选择检测模式的控制面板的屏幕截图.步骤3-1 到 i. 3-4 显示如何启动费米曲面映射。如果按下按钮编辑(第一步 3-3), 新面板将弹出以定义映射的属性 (第一步. 3-4)。

Figure 4
图 4: 用于选择检测模式的控制面板的屏幕截图.步骤4-1 到 i. 4-3 显示如何启动 SARPES 模式。如果选择了旋转区域 (第一步 4-1), 底部OK被按下 (第一步. 4-3), 面板将关闭, 整个分析器设置将变成 SARPES 模式。

Figure 5
图 5: 电子偏转器控制面板的屏幕截图.步骤5-1 到 i. 5-3 显示如何控制光电子偏转器。如果按下了区域控制θ (第一步 5-2), 新的面板将弹出以定义光电子偏转器 (第一步 5-3) 的属性。请单击此处查看此图的较大版本.

Figure 6
图 6: 旋转靶和光极化磁场的面板截图.这些属性由系统中的命令行控制。(a) 控制旋转目标磁场的命令: "spin_coil X" 对应于 "应用程序文件的名称"、"字段的方向、+ 或-" 和 "坐标轴、 Xyz"。(B) 控制光极化的命令: "wave_plate 180" 对应于 "应用程序文件的名称" 和 " λ/2-waveplate 的角度"。

Figure 7
图 7: 使用 ARPES 对2Se3表面状态的费米曲面映射和E k波段映射.虚线表示采用自旋分辨光谱的k位置, 如图 8图 9所示。请单击此处查看此图的较大版本.

Figure 8
图 8: Bi2Se3的自旋和角度分辨的表面带光谱.(a) 在与图 7中的虚线切割相对应的固定发射角上测量不同磁化方向 +my 和-my 的能量分布曲线 (EDCs)。(b) 自旋解析分析获得的结合能量函数的旋转偏振。(c) 由此产生的 EDCs (红色三角形) 和自旋向下 (蓝色三角形) 通道。请单击此处查看此图的较大版本.

Figure 9
图 9: 光电子自旋的ps-极化依赖于 Bi2Se3的表面状态.(a) 和 (b)x、y 和 z 轴的3D 自旋分辨光谱, 以及相应的自旋偏振(pxpy pz) 作为由P和 s 获得的结合能的函数-偏振在与图 7中的虚线切割相对应的固定发射角度。在嵌入式中, 给出了p-s-偏振的实验配置。这个数字已经从黑田 K. 19. p(s) 极化有选择地激发px pz (py) 象轨道波函数。px pz (py) 状态是耦合到y旋转 (−y旋转) 在自旋轨道耦合的表面状态16,17请单击此处查看此图的较大版本.

Figure 10
图 10: 由线性偏振光引起的三维自旋极化效应.一个2Se3表面状态的Pxyz 的图, 与应用的线性偏振激光器有关。在嵌入式中, 显示了投射到x z平面上的激光的应用电场。总数据点在6小时之内被采取了。这一数字已从黑田、K地修改。19. (b) 由于自旋和自旋自旋的干扰, 可视化的3D 旋转旋转。请单击此处查看此图的较大版本.

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Discussion

ARPES 和 SARPES 技术已被广泛用于研究电子带结构通过波段映射和自旋检测1,2。除了上述一般优点之外, 基于光偶极子激发的轨道选择规则的激光 SARPES 可以作为一种新的技术, 用于可视化波函数和量子自旋干涉中的自旋轨道耦合效应。.如图 9 和 10所示, 激光的偏振可以很容易地通过 waveplates 在ps-偏振19之间的倾斜线性偏振来操作。在原理上, 可以在激光 SAPRES 中获得和使用圆形甚至椭圆形偏振光。在传统光源中, 如惰性气体放电灯和同步辐射等, 很难得到这种可调谐极化的变化。因此, 将偏振变激光与 SARPES 3D 自旋分辨率相结合, 大大提高了光电子技术的性能。

要在最佳条件下进行激光 SARPES, 必须时刻注意空间电荷效应12, 因为在高强度激光发射的致密电子数据包中, 库仑斥力通常会增大光电子的能量。如果出现这个问题, 你需要优化 7 eV 激光器 (步骤 4.3) 的功率。第二, 如果样品的光电子强度较差, 分析仪入口狭缝, 孔径应该是开放的 (步骤 6.1), 然而, 在这种情况下, 能量的分辨率是牺牲的。因此, 我们需要仔细选择实验设置, 以适应激光 SARPES 实验。

激光 SARPES 与同步辐射标准光电子技术相比, 其主要缺点是激光 SAPRES 激光器的光子能量一般不可调谐。在光电子技术中, 可调谐光子是探测kz 色散的必要条件, 并识别3D 散带结构和二维表面状态1。此外, 本文所用的 7 eV 的光子能量可以扫描小k区, 与光子能量较高的区域相比。因此, 激光 SARPES 在布里渊区中心的二维表面状态的研究中可能受到限制。

但应注意的是, 激光 SARPES 技术的威力可以广泛地应用于自旋轨道耦合状态。最近, 通过使用本文所描述的协议, 我们进一步揭示了强自旋-轨道耦合效应及其对双薄膜22和 BiAg2/Ag (111) 表面合金23的显著k依赖性。此外, 值得注意的是, 高效的 SARPES 技术刚刚开始发展, 并逐渐成为一个标准的实验技术。该协议旨在帮助研究人员使用 SARPES 和了解所产生的数据。

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Disclosures

作者声明他们没有竞争的财政利益。

Acknowledgments

我们感谢 m. 中山, s. Toyohisa, 福岛和石田支持实验装置。我们感激地认识到, 通过26287061号项目和青年科学家 (b) 通过15K17675 项目的 Grantin (b) 为科学研究提供的资助。这项工作也得到日本下个 (创新领域 "拓扑材料科学", "16H00979 号") 和 jsp KAKENHI (批准号 16H02209) 的支持。

Materials

Name Company Catalog Number Comments
DA30-L hemispherical analyzer ScientaOmicron http://www.scientaomicron.com/en/products/353/1170
Silver-based epoxy Epoxy Technology H20E
Sctoch tape 3M 801-1-18C
UHV valve VAT 01034-KE01
linear/rotary feedthrough Ferrovac MD40
transfer rod UHV design PP series
wobble stick Ferrovac WM40
Paladin compact 355 Coherent
half waveplate Kogakugiken order made
Bipolar condenser bank Tsuji electronics

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References

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工程 问题 136 固态物理 固体的带结构 自旋轨道耦合 自旋极化 表面状态 光电子 自旋探测器 激光
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Kuroda, K., Yaji, K., Harasawa, A.,More

Kuroda, K., Yaji, K., Harasawa, A., Noguchi, R., Kondo, T., Komori, F., Shin, S. Experimental Methods for Spin- and Angle-Resolved Photoemission Spectroscopy Combined with Polarization-Variable Laser. J. Vis. Exp. (136), e57090, doi:10.3791/57090 (2018).

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