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Métodos experimentales para el giro y ángulo resuelto fotoemisión espectroscopia combinan con láser de polarización Variable

Published: June 28, 2018 doi: 10.3791/57090
Automatic Translation
1, 1, 1, 1, 1, 1, 1
1Institute for Solid State Physics, University of Tokyo

Summary

Aquí combinamos polarización variable 7-eV láser con giro y ángulo resuelto fotoemisión técnica de visualizar el efecto de acoplamiento spin-orbital en Estados sólidos.

Abstract

El objetivo de este protocolo es presentar cómo realizar espectroscopía de fotoemisión giro y ángulo resuelto combinado con polarización variable 7-eV laser (láser-SARPES) y demostrar una potencia de esta técnica para estudiar la física del estado sólido. Láser-SARPES logra dos grandes capacidades. En primer lugar, mediante el examen de regla de selección orbitales de láser linealmente polarizado, orbital excitación selectiva puede realizarse en SAPRES experimento. En segundo lugar, la técnica puede mostrar toda la información de una variación del eje cuántico spin en función de la polarización de la luz. Para demostrar el poder de la colaboración de estas capacidades en láser-SARPES, aplicamos esta técnica para las investigaciones de los Estados superficiales spin-órbita juntada de Bi2Se3. Esta técnica permite descomponer los componentes spin y orbital de los wavefunctions del hacer girar-órbita juntada. Por otra parte, como una ventaja representativa del uso de la detección directa de vuelta colaboró con el láser de polarización variable, la técnica visualiza claramente la dependencia de la polarización de la luz del eje cuántico spin en tres dimensiones. Láser-SARPES aumenta dramáticamente la capacidad técnica de la fotoemisión.

Introduction

Técnica de ángulo resuelto fotoemisión (ARPES) la espectroscopia se ha convertido en una de las herramientas más poderosas para investigar las estructuras de banda quasiparticle en Estados sólido1. El máximo atractivo de ARPES es la capacidad para la asignación de la banda caracterizar los Estados electrónicos en el espacio de energía e impulso. Spin-resolved ARPES (SARPES), que aquí está equipado con detectores de spin, por ejemplo. Mott detector2,3, además permite resolver el carácter de vuelta de la banda observada estructuras4. Puesto que el detector de Mott puede medir el giro de dos ejes (x y zo y y z), la combinación de los dos detectores de Mott además permite obtener la orientación de vuelta en tres dimensiones4,5 . Desde hace varias décadas, sin embargo, los experimentos SARPES se sufrieron de su baja eficiencia (típicamente 1/10000 en comparación con la medición ARPES integrado spin)3,4,5,6 ,7, que había limitado la energía y la resolución angular. Recientemente, se ha aumentado la resolución de la energía de SARPES con un detector de giro de alta eficiencia basado en dispersión de intercambio, el supuesto bajo consumo-difracción de electrones (VLEED) detector7,8,9 ,10. Con este detector ha mejorado significativamente la calidad de los datos y se ha acortado el tiempo de adquisición de datos. Recientemente, SARPES ha logrado mucho para polarización de spin electrónicos Estados y sobre todo efecto de acoplamiento spin-órbita resultante en la textura de la vuelta de la superficie bandas7.

Aquí empleamos SARPES medidas con una polarización variable vacío Ultravioleta luz (laser-SARPES) laser y demostrar las grandes ventajas de esta técnica combinada. A través de la investigación en los Estados de spin-órbita juntada superficial Bi2Se3, presentamos dos capacidades de láser SARPES. En primer lugar, debido a la regla de selección orbitales de láser linealmente polarizada en el régimen de transición de dipolo, p- y s-polarizadas luces excitan selectivamente una parte de eigen-wavefunctions con diferente simetría orbital. Una excitación selectiva tal orbital hay así SARPES, es decir, orbitales selectivo SARPES. En segundo lugar, tridimensional (3D) de detección de vuelta en SARPES muestra la dirección del eje cuántico spin y directamente toda la información de la dependencia de la polarización de la luz. En este protocolo, se describe brevemente una metodología para realizar esta técnica de vanguardia láser-SARPES para estudiar los efectos de acoplamiento fuerte hacer girar-órbita.

Nuestro sistema láser SARPES se encuentra en el Instituto de física del estado sólido, la Universidad de Tokio11. El dibujo esquemático de nuestra máquina láser SAPRES se muestra en la figura 1. La luz láser de polarización variable de 7-eV12 se ilumina la superficie de la muestra y los fotoelectrones son emitidos de la muestra. La polarización del láser es controlada automáticamente por MgF2- base λ/2 - y λ/4-waveplates selectivamente utilizar polarizaciones lineales y circulares. Un analizador de electrones hemisférico corrige los fotoelectrones y analiza su energía cinética (Ekin) y el ángulo de emisión (θx y θy). Las intensidades del fotoelectrón se asignan en el Ekin-θx pantalla monitoreada por una cámara CCD. Esta imagen se transforma directamente en la estructura de la banda de energía en el espacio recíproco.

Para la medición SARPES los fotoelectrones con un ángulo de emisión específica y energía cinética analizada por el analizador de electrones son guiados a dos detectores de giro tipo VLEED con una desviación de 90 grados del fotoelectrón y las vigas del fotoelectrón se centran en dos objetivos diferentes de Fe(001) -p(1 × 1) las películas terminadas por el oxígeno. Los fotoelectrones reflejados los objetivos se detectan en la detección de solo canal utilizando un channeltron colocado en cada detector de giro. Los objetivos de la VLEED pueden ser magnetizados con bobinas eléctricas tipo Helmholtz que se arreglan con geometría ortogonal con respecto a ellos. La dirección de magnetización es controlada por el Banco de condensador bipolar. Los detectores de giro doble de VLEED tal modo nos permiten analizar el vector polarización de spin del fotoelectrón en tres dimensiones.

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Protocol

1. instalación y montaje de la muestra

  1. Corte muestras del solo-cristal de Bi2Se313 en un tamaño aproximado de 1 × 1 × 0,5 mm3 y uso epoxi basada en cinta para pegar la muestra en el portamuestras.
  2. Pegar la cinta adhesiva sobre la superficie de la muestra.
    Nota: La cinta scotch se utiliza para hender la muestra en Ultra cámara de vacío (UHV) para obtener una superficie limpia atómico.
  3. Instalar la muestra en la muestra de revista en el bloqueo de carga y arranque la bomba hasta que la presión de la cerradura de la carga es inferior a 1 × 10-5 PA.

2. muestra hendiendo

  1. Abra la válvula UHV entre el bloqueo de carga y el compartimiento de la preparación de UHV.
  2. Hacia el compartimiento de muestra de la roca de carga del compartimiento de la preparación utilizando el paso lineal de rotary que se une a la cámara de bloqueo de carga.
  3. Recoger la muestra de la revista muestra por la barra de transferencia a la sala de preparación.
  4. Vuelva a colocar la muestra de revista en el bloqueo de carga y cierre la válvula UHV.
  5. Espere hasta que la presión de la cámara de preparación está por debajo de 5 × 10-7 PA.
  6. Despegue la cinta scotch usando palo de bamboleo en la cámara de preparación y hienden la muestra bajo la condición UHV.

3. muestra transferencia a la posición de medición

  1. Transferir la muestra a la cámara de medición de UHV y fijar la muestra de la gonio-escenario principal por el conductor de tornillo equipado con la cámara de medición.
  2. Mueva la gonio-fase a la posición de medida y la etapa de micrómetro para precisamente mover la posición de la muestra en el enfoque del espectrómetro.

4. configuración de 7eV-laser

  1. Activar el láser de Nd: YVO4.
    Nota: El láser genera 355 nm de luz láser con una tasa de alta repetición de 120 MHz.
  2. Abra el obturador del haz de láser y asegúrese de que el láser pasa a través del cristal KBBF y una ola de segundo armónico de 177 nm (6,994 eV) se genera.
  3. Optimizar la potencia del láser de 7eV cambiando la potencia del láser de 355 nm con el atenuador variable.

5. ARPES de adquisición de datos

  1. Abra el software de control del analizador en la computadora de escritorio.
    Nota: Utilizamos "SES software" que es un programa general de control ScientaOmicron analyzer con un deflector de electrón.
  2. Seleccione configuración... por debajo de la secuencia en el menú de la barra (figura 2, paso i.2-1).
  3. Elija configuración ARPES (figura 3, paso 1 i.3) y ARPES Mapping en la lista (figura 3, paso i.3-2) para realizar la asignación de superficie de Fermi con el deflector del fotoelectrón.
  4. Haga clic en Editar (figura 3, paso 3 i.3) y configurar asignación de superficie de Fermi desde-12 ° hasta 12 ° de un ángulo θy de la emisión con tamaño de paso de 0.5 ° (figura 3, paso 4 i.3).
    Nota: El analizador hemisférico con un deflector de electrónica nos permite mapear la superficie de Fermi sin las rotaciones de la muestra.
  5. Haga clic en Ejecutar (figura 2, paso 3 i.2).

6. SARPES de adquisición de datos

  1. Cambiar manualmente la configuración de la máquina para medición SARPES como la ranura de entrada del analizador y el tamaño de la abertura (figura 1).
  2. Seleccione configuración... por debajo de la secuencia en el menú de la barra (figura 2, paso 2 i.2).
  3. Elija configuración de giro (figura 4, paso i.4-1) y Normal en la lista (figura 4, paso 2 i.4) y haga clic en Aceptar (figura 4, paso 3 i.4).
  4. Seleccione DA30 (figura 5, paso i.5-1) en la barra de menús y Control Theta... (Figura 5, paso i.5-2) para abrir el panel de configuración para la configuración de ángulo (θx, θy) DA30.
  5. Elegir el ángulo de emisión (θxθy) = (-6 °, 0 °) para tomar espectros SARPES (figura 5, paso i.5-3).
  6. Campo magnético se aplica mediante el control del Banco condensador bipolar para magnetizar el objetivo VLEED en la dirección positiva del eje particular (α: x, yo z).
    Nota: En nuestro sistema, este proceso puede realizarse a través de comandos [figura 6 (a)].
  7. Haga clic en Ejecutar para espectro de intensidad (figura 2, paso 3 i.2).
  8. Aplicar el campo magnético para magnetizar el objetivo VLEED en sentido negativo a lo largo de α y exploración para espectro de intensidad.
  9. Calcular la polarización de spin y los espectros spin-resolved.

7. Análisis de la dependencia de la polarización de la luz

  1. Cambiar el ángulo de la λ/2-waveplate precisamente controlada por el motor para ajustar la polarización de la luz del eV-laser 7.
    Nota: En nuestro sistema, este proceso puede realizarse a través de comandos [figura 6 (b)].
  2. Tomar los espectros resueltos de vuelta para los ejes x, y y z .
  3. Analizar los espectros spin-resolved en función de la polarización de la luz con diversos la mitad waveplate ángulo de 0° a 102° con tamaño de paso de 3°.

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Representative Results

Antes de comenzar los experimentos SARPES, posiciones k deban ser determinado con precisión para la toma de espectro spin-resolved usando resultados ARPES integrado spin estadística alta con alta energía y angular-resoluciones (protocolo 5.1-5.5). Esto se demuestra en la figura 7 donde se presentan los resultados ARPES de Bi2cristalina Se3 . Este material es conocido como un aislante topológico prototipo con una polarización de spin superficie Estados14,15. El mapa de banda ARPES resuelve claramente la dispersión de energía de Dirac-cono-como muy escarpada del estado superficial de dos dimensiones16. Los resultados ARPES confirman la alta calidad de la superficie hendida y la orientación de la muestra. De la energía y el impulso información del mapa de banda y el mapeo de superficie de Fermi, ahora uno puede elegir el ángulo de emisión específicos para experimento SARPES.

Figura 8 (a) representa las curvas de distribución energía (EDCs) diferente magnetización dirección (+My y -My) a (θx, θy) = (-6 °, 0 °) a través de -kF de la banda superficial, corresponde al corte a lo largo de la línea punteada que se muestra en la figura 7. De los datos, los EDCs spin-resolved pueden obtenerse en el siguiente. En primer lugar, la polarización de spin (Py) se calcula mediante el uso de esta relación:

Equation 1

donde α es el eje resuelva (x, y y z), y +M α (–M α) es la intensidad del fotoelectrón de +M α (-M α), y S EFF es la función de Sherman, que es típicamente 0.311. Los obtenidos de Py la curva se muestra en la figura 8 (b). Los espectros spin-resolved de spin-up (Equation 2) y desaceleración (Equation 3) se obtendrán por:

Equation 4

La resultante spin-resolved espectros aparecen en figura 8(c).

Los detectores de giro doble de VLEED nos permiten obtener resolución de giro 3D a lo largo de los ejes x, y y z . Esto se demuestra en la figura 9(a) donde los espectros spin-resolved usando p-configuración de la polarización y la polarización de spin correspondiente (Px, Py y Pz) son se muestra. El pico claro cerca de la energía de Fermi se asigna el estado superficial de Bi2Se3. Los datos representan que Py es totalmente polarizado de vuelta ~ 100%, mientras que los otros componentes, Px y Pz, son insignificante pequeños. El 3D spin-resolved espectros ilustran así el eje de spin cuántica del estado superficial fijado a lo largo de y, que es consistente con los cálculos de banda16,17,18.

A continuación, nos centramos en la excitación selectiva orbital de p- y s-láser polarizado. En general, bajo spin-órbita fuerte acoplamiento, diferente simetría orbital se mezcla con spinor opuesto en una sola eigenfunction17,18. En nuestra geometría experimental, p-polarizado (s-polarizado) luz es sensible a px y pz (py) componentes orbitales en la órbita de giro junto wavefunction (detalle en Figura 9). Así, a través del acoplamiento spin-orbital, láser orbital-selectivo-SARPES debería detectar polarización de spin opuesto para p- y s-polarización. De hecho, esto se demuestra en la figura 9(a) y 9(b). Claramente observamos dependencia significativa polarización de la luz de Py directamente mostrando el efecto de acoplamiento spin-órbita en el estado superficial17,18.

Además, láser SARPES ofrece investigar la evolución de la polarización lineal de Px, Py y Pz incluso con polarización de la luz inclinada entre p- y s-polarizaciones 19. como se muestra en la figura 10(a), laser-SARPES con detección de giro 3D muestra Px, Py y Pz en 0,025 eV de la energía de enlace en función de la lineal-polarizaciones. Aquí, el resultado contiene 102 puntos de datos, que fue adquirido dentro de las 6 h. La dependencia de la polarización de Py se explica fácilmente por lo que el Ppositivos y negativosy de los fotoelectrones excitados por p- y s-componentes del láser aplicado se anulan. Sin embargo, esto no puede explicar la evolución de Px y Pz. Para describir completamente a ello, es necesario considerar spin coherente proceso de fotoemisión como se resume en la figura 10(b). Si la polarización lineal excita simultáneamente Estados de aceleración y desaceleración, estas dos bases de quantum spin son coherentemente superpuestas en un estado del fotoelectrón, dando por resultado la rotación de giro. De hecho, la dependencia de la polarización mostrada se reproduce bien por el cálculo del modelo con una consideración de la interferencia coherente entre aceleración y desaceleración excitados por p- y s-polarizaciones19. El efecto de giro similar ha sido observado también por 3D SARPES con radiación de sincrotrón20,21.

Figure 1
Figura 1: esquema de dibujo de los sistemas de detección de láser SARPES. Dos VLEED vuelta-detectores con geometría ortogonal son conectados al analizador hemisférico del fotoelectrón. Esta figura ha sido modificada desde Yaji, K. et al. 11. por favor haga clic aquí para ver una versión más grande de esta figura.

Figure 2
Figura 2: software de control de capturas de pantalla del analizador de. Pasos 1 i.2 i.2-3 muestran cómo iniciar para seleccionar el modo de detección (ARPES o SARPES) y toma de datos. Haga clic aquí para ver una versión más grande de esta figura.

Figure 3
Figura 3: imágenes del control panel para elegir el modo de detección de. Pasos i.3-1 i.3-4 muestra cómo iniciar asignación superficie de Fermi. Si se pulsa el botón Editar (paso i.3-3), el nuevo panel se abrirá para definir las propiedades de la asignación (paso i.3-4).

Figure 4
Figura 4: imágenes del control panel para elegir el modo de detección de. Pasos i.4-1 i.4-3 muestra cómo iniciar el modo SARPES. Si la región de spin es seleccionado (paso i.4-1) y el fondo OK se presiona (paso i.4-3), el panel se cerrará y la configuración del analizador todo volverá a ser el modo SARPES.

Figure 5
Figura 5: imágenes del panel de control de desviación electrónica. Pasos 1 i.5 i.5-3 muestran cómo controlar el deflector del fotoelectrón. Presionando la región control theta... (paso i.5-2), el nuevo panel se abrirá para definir las propiedades de la desviación del fotoelectrón (paso i.5-3). Haga clic aquí para ver una versión más grande de esta figura.

Figure 6
Figura 6: imágenes de los paneles para el campo magnético de spin objetivos y polarización de la luz. Estas propiedades son controladas por líneas de comandos en nuestro sistema. el comando para controlar el campo magnético para objetivos de spin: "spin_coil.exe + X" corresponde a "el nombre del archivo de aplicación", "la dirección del campo, + o -" y "el eje x, y y z". (B) el comando para el control de la polarización de la luz: "wave_plate.exe 180" corresponde a "el nombre del archivo de la aplicación" y "el ángulo de la /2-waveplate λ".

Figure 7
Figura 7: Asignación de superficie de Fermi y la E-k banda cartografía de Bi2Se3 superficie estado usando ARPES. La línea del salpicadero que indica posición k para tomar espectros spin-resolved que se muestra en la figura 8 y figura 9. Haga clic aquí para ver una versión más grande de esta figura.

Figure 8
Figura 8: Resuelto de giro y ángulo superficie espectros de banda de Bi2Se3. (a) las curvas de distribución de energía (EDCs) medición para direcciones de magnetización diferentes +My e -My en un ángulo de emisión fijo correspondiente al corte de línea punteado en la figura 7. (b) spin polarizaciones en función de la energía de enlace obtenida a partir del análisis de spin-resolved. (c) los EDCs resultantes para el spin (triángulos rojos) y desactivación (triángulos azules) canales. Haga clic aquí para ver una versión más grande de esta figura.

Figure 9
Figura 9: p- y s-dependencia de la polarización de espín del fotoelectrón del estado superficial de Bi2Se3. (a) y (b) 3D spin-resolved espectros parax, y y z ejes y el correspondiente giro polarizaciones (Px, Py y Pz) en función de la energía de enlace obtienen por p- y s -polarizaciones en un ángulo de emisión fijo correspondiente al corte de línea punteado en la figura 7. En las configuraciones experimentales, inserción p- y s-polarizaciones aparecen. Esta figura ha sido modificada desde K. Kuroda et al. 19. el p- (s-) polarización excita selectivamente px y pz (py) como wavefunction orbital. Px y pz (py) Estados están acoplados a +y spin (centrifugado dey −) en el spin-orbital acoplado estado superficial16,17. Haga clic aquí para ver una versión más grande de esta figura.

Figure 10
Figura 10: efecto de polarización de spin tridimensional inducida por luz linealmente polarizada. (a) Las parcelas de Px,y,z de la Bi2Se3 superficie estado con respecto a la aplicada linealmente polarizan láser. En el recuadro se muestra el campo eléctrico aplicado del láser proyectado sobre el plano x-z . Los puntos de datos generales se tomaron dentro de 6 h. Esta figura ha sido modificada de Kuroda, K. et al. 19. (b) visualiza rotación giro 3D debido a la interferencia de spin y spin spin. Haga clic aquí para ver una versión más grande de esta figura.

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Discussion

ARPES y SARPES técnicas se han utilizado comúnmente para el estudio de las estructuras de la banda electrónica a través de la asignación de la banda y spin-detección1,2. Además de estas ventajas generales indicadas, laser-SARPES basado en regla de selección orbital en la excitación óptica dipolo puede ser empleada como una nueva técnica para visualizar el efecto de acoplamiento spin-orbital en el wavefunction y quantum interferencia de vuelta . Como se muestra en la figura 9 y 10, la polarización del láser puede ser fácilmente manipulada sólo por waveplates para polarizaciones lineales inclinadas entre p- y s-polarizaciones19. En principio, luces polarizadas circulares y elípticas hasta pueden ser obtenidas y utilizadas en láser-SAPRES. Esta variedad de polarización armonioso apenas se obtiene en la fuente de luz convencional como lámpara de descarga de gas noble y radiación de sincrotrón. Por lo tanto, una combinación de láser de polarización variable y SARPES con resolución de giro 3D aumenta dramáticamente la capacidad técnica de la fotoemisión.

Para realizar la láser-SARPES bajo las mejores condiciones, uno debe ser siempre cuidadoso con el espacio-cargue efecto12, que generalmente amplía la energía de los fotoelectrones debido a la repulsión de Coulomb en un paquete denso de electrones emitido por el láser de alta intensidad. Si aparece este problema, es necesario optimizar la potencia del láser de 7 eV (paso 4.3). En segundo lugar, si la intensidad del fotoelectrón de muestras es pobre, la entrada del analizador de la raja, y la apertura abierta (paso 6.1), sin embargo, la resolución de la energía es sacrificada en este caso. Por lo tanto, es necesario seleccionar cuidadosamente el montaje experimental para experimentos de láser SARPES.

La principal desventaja de láser-SARPES comparado con técnica estándar fotoemisión con radiación de sincrotrón es que en laser-SAPRES la energía del fotón de láser generalmente no es armoniosa. En técnica de fotoemisión, el fotón armonioso es necesario sonda kz dispersión e identifica las estructuras de banda a granel 3D y Estados de superficie de dos dimensiones1. Por otra parte, la energía del fotón del eV 7 utilizado en este trabajo puede área de escaneo pequeño k comparado con la mayor energía del fotón. Por lo tanto, laser-SARPES probablemente está restringido en las investigaciones de dos dimensiones superficie Estados alrededor de centro de la zona de Brillouin.

Sin embargo, debe señalarse que el poder de la técnica de láser SARPES puede ser ampliamente aplicado para los Estados de spin-órbita juntada. Recientemente, mediante el protocolo descrito en este trabajo, nos hemos adicional reveló el efecto de acoplamiento spin-órbita fuerte y su importante k-dependencia en Bi capa delgada22 y BiAg2/Ag(111) aleación superficial23. También, cabe destacar que alta eficiencia técnica SARPES está empezando a desarrollar y poco a poco se convierte en una técnica experimental estándar. El protocolo pretende ayudar a los investigadores utilizar SARPES y comprender los datos producidos.

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Disclosures

Los autores declaran que no tienen intereses financieros que compiten.

Acknowledgments

Agradecemos a M. Nakayama, Toyohisa S., A. Fukushima y Y. Ishida para apoya a la instalación experimental. Agradecemos financiamiento desde la JSP Grantin-ayuda para la investigación científica (B) a través del proyecto núm. 26287061 y para jóvenes científicos (B) a través del proyecto Nº 15K 17675. Este trabajo fue apoyado también por el MEXT de Japón (innovadora área "ciencia topológica de los materiales," concesión Nº 16 H 00979) y JSPS KAKENHI (Grant no. 16 H 02209)

Materials

Name Company Catalog Number Comments
DA30-L hemispherical analyzer ScientaOmicron http://www.scientaomicron.com/en/products/353/1170
Silver-based epoxy Epoxy Technology H20E
Sctoch tape 3M 801-1-18C
UHV valve VAT 01034-KE01
linear/rotary feedthrough Ferrovac MD40
transfer rod UHV design PP series
wobble stick Ferrovac WM40
Paladin compact 355 Coherent
half waveplate Kogakugiken order made
Bipolar condenser bank Tsuji electronics

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