Waiting
Login processing...

Trial ends in Request Full Access Tell Your Colleague About Jove
JoVE Journal Engineering
Click here for the English version

Engineering

Voorbereiding van een Isotopisch zuivere 229e Ion Beam voor studies van 229mth

Published: May 3, 2019 doi: 10.3791/58516
Automatic Translation
1, 1, 1, 1
1Faculty of Physics, Ludwig-Maximilians-Universität München

Summary

We presenteren een protocol voor het genereren van een isotopisch gezuiverde lage-energie 229th Ion Beam van een 233U bron. Deze ionen straal wordt gebruikt voor de directe detectie van de 229mvan de grondtoestand verval via de interne-conversie verval kanaal. We meten ook de interne conversie levensduur van 229mth.

Abstract

Een methodologie wordt beschreven voor het genereren van een isotopisch zuivere 229th Ion Beam in de 2 + en 3 + charge States. Deze ionen straal maakt het mogelijk om de laagliggende isomere eerste opgewonden toestand van 229th te onderzoeken met een excitatie-energie van ongeveer 7,8 (5) EV en een stralings levensduur van maximaal 104 seconden. De gepresenteerde methode toegestaan voor een eerste directe identificatie van het verval van de thorium isomeer, het leggen van de fundamenten om zijn verval eigenschappen te bestuderen als voorwaarde voor een optische controle van deze nucleaire transitie. Hoge energie 229th-ionen worden geproduceerd in de α-afbraak van een radioactieve 233U-bron. De ionen worden gethermaliseerd in een buffer-gasstopcel, geëxtraheerd en vervolgens wordt een ionen straal gevormd. Deze ionen straal wordt massa gezuiverd door een vierpolige massa afscheider om een zuivere ionen straal te genereren. Om het isomere verval te detecteren, worden de ionen verzameld op het oppervlak van een microkanaalplaat detector, waarbij elektronen, zoals uitgestoten in het interne omzettings verval van de isomere toestand, worden waargenomen.

Introduction

De eerste opgewonden metastabiele-toestand in de thorium-229-kern, aangeduid als 229mth, vertoont een speciale positie in het nucleaire landschap, omdat het de laagste nucleaire excitatie-energie bezit van alle momenteel bekende ca. 176.000 nucleaire opgewonden Staten. Hoewel typische nucleaire energieën variëren van keV tot de regio MeV, bezit 229mth een energie van minder dan 10 LW boven de nucleaire grond staat1,2,3. De momenteel meest geaccepteerde energiewaarde voor deze toestand is 7,8 (5) EV4,5. Deze lage energetische waarde heeft de interesse van verschillende fysieke gemeenschappen teweegbracht en leidde tot het voorstel van verschillende interessante toepassingen. Onder hen zijn een nucleaire Laser6, een zeer stabiele Qubit voor Quantum Computing7 en een nucleaire klok8,9.

De reden dat 229mth naar verwachting een breed scala aan toepassingen aan te bieden is gebaseerd op het feit dat, vanwege zijn buitengewone lage energie, het is de enige nucleaire staat die kan leiden tot directe nucleaire Laser excitatie met behulp van momenteel beschikbare laser Technologie. Tot nu toe werd echter directe nucleaire Laser excitatie van 229mth verhinderd door onvoldoende kennis van de parameters van de metastabiele State, zoals de precieze energie en levensduur. Hoewel het bestaan van een nucleaire opgewonden staat van lage energie in 229th al werd gevermoeden in 197610, kon alle kennis over deze toestand alleen worden afgeleid uit indirecte metingen, waardoor een precieze bepaling van het verval ervan niet mogelijk was Parameters. Deze situatie is veranderd sinds 2016, toen de eerste directe detectie van de 229m-verval de deur opende voor een veelheid aan metingen, gericht op het vastzetten van de parameters van de opgewonden staat11,12. Hier wordt een gedetailleerd protocol verstrekt, waarin de afzonderlijke stappen worden beschreven die nodig zijn voor een directe detectie van 229mth zoals bereikt in het experiment van 2016. Deze directe detectie vormt de basis voor een precieze bepaling van de 229me energie en levensduur en dus voor de ontwikkeling van een nucleaire klok. In het volgende wordt het concept van een nucleaire klok als belangrijkste aanvraag voor 229mth besproken.

Met een relatieve lijnbreedte van δe/E ~ 10-20 kan de overgang van de grondtoestand van het thorium isomeer mogelijk worden aangemerkt als een nucleaire frequentie standaard ("nucleaire klok")8,9. Als gevolg van een atoomkern ongeveer 5 ordes van grootte kleiner in vergelijking met de atomaire shell, zijn de nucleaire momenten (magnetische dipool en elektrische quadrupole) dienovereenkomstig kleiner dan die in atomen, waardoor een nucleaire klok grotendeels immuun is voor externe verstoringen (vergeleken met de huidige State-of-the-art atoomklokken). Daarom belooft een standaard voor nucleaire frequenties een zeer stabiele en nauwkeurige klok werking. Hoewel de nauwkeurigheid die is bereikt in de beste huidige atoomklokken ongeveer 2,1 X10-1813bereikt, wat overeenkomt met een afwijking van 1 seconde in een periode die aanzienlijk langer is dan de leeftijd van het universum, houden kern klokken het potentieel van een verdere verbetering die essentieel kan worden voor een groot toepassingsgebied. Op satelliet gebaseerde navigatiesystemen zoals het Global Positioning System (GPS), het wereldwijde navigatie satellietsysteem (GLONASS) of Galileo werken momenteel met een positioneringsnauwkeurigheid van enkele meters. Als dit kan worden verbeterd tot de centimeter of zelfs millimeter schaal, een overvloed aan toepassingen kunnen worden overwogen, van autonome rijden naar vracht of component tracking. Naast zeer nauwkeurige klokken, zouden dergelijke systemen een betrouwbare ononderbroken werking vereisen, met lange termijn drift stabiliteit die lange-hersynchronisatieintervallen beveiligt. Het gebruik van kern klokken zou vanuit praktisch oogpunt voordelig kunnen blijken. Verdere praktische toepassingen van (gesynchroniseerde netwerken van) nucleaire klokken kunnen liggen op het gebied van relativistische Geodesie14, waar de klok fungeert als een 3D-zwaartekrachtsensor, met betrekking tot lokale zwaartekracht POTENTIAALVERSCHILLEN δu te meten (relatief) klokfrequentie verschillen Δf/f via de relatie Δf/f =-ΔU/c2 (c die de lichtsnelheid aangeeft). De beste huidige klokken zijn geschikt voor het meten van zwaartekracht verschuivingen van hoogteverschillen van ± 2 cm. Zo kunnen uiterst nauwkeurige metingen met behulp van een nucleair klok netwerk worden gebruikt om de dynamiek van vulkanische magma kamers of tektonische plaat bewegingen te bewaken15. Bovendien werd het gebruik van dergelijke klokken netwerken voorgesteld als een instrument om te zoeken naar de theoretisch beschreven klasse van topologische donkere materie16. Uitgebreide discussie kan worden gevonden in de literatuur over de toepassing van een 229mth-gebaseerde nucleaire klok in de zoektocht naar de detectie van mogelijke temporele variaties van fundamentele constanten zoals de fijne structuur constante α of de sterke interactie parameter (m q/Δ QCD, met mq die de Quark massa en ΔQCD de schaalparameter van de sterke interactie), gesuggereerd in sommige theorieën verenigen zwaartekracht met andere interacties17. De detectie van een temporele variatie in de overgangs energie van de grondtoestand van 229mth kan een verbeterde gevoeligheid van ongeveer 2-5 ordes van grootte voor temporele variaties van de fijne structuur constante of de sterke interactie parameter 18,19,20,21,22,23,24,25,26. De huidige experimentele limiet voor een dergelijke variatie van α bedraagt (dα/DT)/α =-0,7 (2.1) 10-17/Jr27. In het volgende wordt de experimentele aanpak voor de directe detectie van de 229mvan de grond staat verval beschreven.

Bewijs voor het bestaan van de 229-thorium isomeer tot voor kort kon alleen worden afgeleid uit indirecte metingen, wat een excitatie-energie van 7,8 (5) eV suggereert (equivalent aan een golflengte in het vacuüm ultraviolette spectrum van 160 (11) nm)4 , 5. onze experimentele aanpak, gericht op een directe identificatie van de isomere grond-staat deexcitatie van de 229mth isomeer, bouwt voort op een ruimtelijke scheiding van de isomeer populatie in een buffer-gas stopcel, gevolgd door een extractie, en massa gescheiden transport naar een geschikte detectie-eenheid voor de registratie van de deexcitatie producten28,29. Zo kan de populatie en deexcitatie van de isomeer worden verstrengeld, wat resulteert in een schone meet omgeving, onaangetast door onmiddellijke achtergrond bijdragen. Populatie van de isomeer wordt bereikt via de α-verval van een radioactieve 233U-bron, waarbij een 2% verval tak niet rechtstreeks naar de grond staat van 229th, maar vult de isomere eerste opgewonden staat in plaats daarvan. α-Decay terugslag-kernen zijn gethermaliseerd in een ultra-zuivere helium atmosfeer van een buffer-gasstopcel, voordat ze worden geleid door elektrische radiofrequente (RF) en gelijkstroom (DC) velden naar een afzuigmondstuk, waar de opkomende supersonische gasstraal sleept ze in een aangrenzende vacuümkamer, huisvesting een (gesegmenteerde) Radio Frequency quadrupool (offerteaanvraag) structuur fungeert als Ion Guide, fase-ruimte koeler en mogelijk ook als lineaire Paul trap voor het bunchen van de geëxtraheerde ionen. Voor een gedetailleerde beschrijving van de buffer-gas stoppen cel en extractie offerteaanvraag Zie refs. 30 , 31 , 32. sinds tot dat moment bevat de geëxtraheerde ionen straal naast 229 (m)ook de keten van α-verval-dochter producten, wordt massascheiding uitgevoerd met behulp van een vierpolige massa separator (QMS) in een daaropvolgende vacuümkamer om uiteindelijk Genereer een isotopisch zuivere 229 (m)th Beam in selecteerbare charge toestanden (q = 1-3). Een gedetailleerde beschrijving van de QMS kan gevonden worden in refs. 33 , 34. detectie van het isomere verval werd bereikt door de ionen direct op het oppervlak van een Microchannel-Plate detector (MCP) te brengen, waar elektronen worden bevrijd, versneld naar een fosfor scherm en bekeken door een laadapparaat (CCD) Camera. Een overzicht van de experimentele opstelling wordt weergegeven in Figuur 1. Een gedetailleerde beschrijving wordt gegeven in Ref.35.

Figure 1
Figuur 1: overzicht van de experimentele opstelling. De thorium-229 isomeer wordt bevolkt via de 2% verval tak in het α-verval van uranium-233. 229m De ionen, die de 233U-bron verlaten vanwege hun kinetische terugslag energie, worden in een buffer gasstopcel gevuld met een helium gas van 30 mbar. De ionen worden geëxtraheerd uit het stop volume met de hulp voor RF-en DC-velden en een laag-energetische ionen straal wordt gevormd met behulp van een radiofrequente vierpolige (RFQ). De ionen straal wordt massa gezuiverd met behulp van een quadrupole-Mass-separator (QMS) en de ionen worden zachtjes geïmplanteerd in het oppervlak van een Micro-Channel-Plate (MCP) detector in combinatie met een fosfor scherm dat een ruimtelijk opgeloste detectie mogelijk maakt van optredende signalen. Met vriendelijke toestemming van Springer Research is dit cijfer gewijzigd van11. Klik hier om een grotere versie van dit cijfer te bekijken.

Het volgende protocol beschrijft de onderliggende procedure voor het genereren van de 229 (m)e ionen straal die de eerste directe detectie van het verval van de grondtoestand van het thorium-isomeer mogelijk heeft gemaakt, waardoor de basis wordt gelegd voor het bestuderen van zijn verval eigenschappen als een voorwaarde voor de uiteindelijk beoogde all-optische controle van deze exotische nucleaire staat in de richting van de toepassing ervan als een ultra-precieze nucleaire frequentie standaard. Voor een betere oriëntatie wordt in Figuur 2een schematisch overzicht gegeven van de instellingen die worden gebruikt voor de directe detectie van isomere Decay11 , met een numerieke etikettering van de componenten die in het volgende protocol worden behandeld. Ook de componenten die worden gebruikt voor levenslange bepaling12 zijn vervat in een inzet.

Figure 2
Figuur 2: schematische schets van de experimentele opstelling die wordt gebruikt voor de detectie van isomere verval. De componenten die worden gebruikt voor levenslange metingen worden weergegeven als een inzet. Afzonderlijke onderdelen waarnaar wordt verwezen in de sectie Protocol worden numeriek gelabeld. Klik hier om een grotere versie van dit cijfer te bekijken.

Protocol

Opmerking: nummers in het protocol verwijzen naar Figuur 2.

1. directe detectie van th-229 isomere Decay

  1. Montage van de 233-uranium bron
    1. Monteer de 233-uranium α-bron (1) via een toegangsflens opening in de gascel-vacuümkamer aan het stroomopwaartse uiteinde van het trechter ring-elektrode systeem (2) in de gascel (3).
      Opmerking: de 290 kBq, 90 mm diameter 233U bron werd geproduceerd via moleculaire plating op een titanium-Sputtered Si wafer36. Om een optimale α-terugslag-efficiëntie van de bron te bereiken, mag de dikte niet hoger zijn dan 16 nm, zijnde het stop bereik van 84 keV 229th in uranium.
    2. Sluit de kabel aan op de bron bevestiging om een gelijkstroom verschuiving van de bron mogelijk te maken. Sluit en verzegelen de toegangs flens en sluit de externe bedrading aan op de 233U-bron.
  2. Evacuatie van de vacuümkamer en bakken uit
    1. Start de evacuatie van het complete vacuümsysteem door de voorbewerken vacuümpomp (4) uit te schakelen (bestuurd via een computergebaseerde gebruikersinterface (5)) en open de drie (handbediende) kleppen (6) die de afzonderlijke delen van het differentieel pomp- naar de voorbewerken pomp.
      Opmerking: start het openen van de kleppen stroomafwaarts van de gascel met Open Gate Valve (7) naar de turbo moleculaire pomp van de gascel om een drukgradiënt te creëren die voorkomt dat mogelijke verontreinigingen van downstreamkamers in de gascel kamer waar de hoogste reinheid wordt geëist.
    2. Zodra de druk een niveau in het sub-mbar bereik heeft bereikt (uitlezen via de gebruikersinterface (5)), start u de Turbo pompen van de gascel (8), de extractie radiofrequentie vierpolige (RFQ) (9) en de vierpolige massa separator (QMS) (10).
    3. optionele Open de bypassklep (11) om ook een efficiënte evacuatie van de gastoevoer slang mogelijk te maken.
    4. Doorgaan met pompen voor een paar (4-5) uur tot het bereiken van verzadiging druk, meestal in het bereik van lage 10-7 mbar.
    5. Start het baksysteem (12) via de gebruikersinterface (5) met een uphellend (meestal 20 °C-40 °C per uur) verwarmingscurve tot een maximum van 130 °C.
    6. Houd het vacuümsysteem gedurende 1-2 dagen op 130 °C, totdat de drukmetingen beginnen te dalen.
    7. Start de koel sequentie van het baksysteem via de gebruikersinterface (5) met een downramping-sequentie, doorgaans 20 °C-40 °C per uur.
      Opmerking: afkoeltijd van het systeem vereist meestal 8 uur en wordt 's nachts uitgevoerd. Succesvolle voorbereiding van het vacuümsysteem wordt bereikt wanneer de uiteindelijke celdruk na het afkoelen beneden bereiken onder 5x10-10 mbar. De druk in de offerteaanvraag en de QMS-kamer zal respectievelijk in het bereik van 10-9 mbar en 10-8 mbar liggen.
    8. Sluit de externe bedrading aan op de vacuümkamer van de offerteaanvraag.
  3. Voorbereiding van het gassysteem en levering van ultra-zuivere hij
    1. Start de MonoTorr-Gaszuiveraar (13) en wacht 20 minuten totdat de bedrijfstemperatuur is bereikt.
    2. Sluit de bypassklep (11) indien geopend.
    3. Open de he-gas cilinder (14) (hij van 99,9999% zuiverheid wordt gebruikt voor gebruik).
    4. Open het druk reducer ventiel (15) tot een druk van ongeveer 0,5 bar wordt getoond.
    5. Open de klep die de druk reducer verbindt met de gasslang (16).
    6. Open de gasstroom regeling (17) totdat een gasstroom van ongeveer 1,1 (overeenkomend met ongeveer 5 mbar l/s) wordt weergegeven.
    7. Spoel de gasslang ongeveer 10 minuten om rest gassen uit de slang te verwijderen.
    8. Sluit de klep die de drukreductor met de gasslang verbindt (16).
    9. Wacht een paar minuten totdat hij uit de gasslang is verwijderd.
    10. optionele Voor de hoogste zuiverheid van het buffer gas vult u de Cryo-trap (18) met vloeibare stikstof.
    11. Stel de Gate Valve (7) tussen de buffergascel en de turbo moleculaire pomp in op automatische werking en sluit de klep via de gebruikersinterface (5).
    12. Open de klep die de druk reducer verbindt met de gasslang (16).
      Opmerking: de buffer-gas stopcel is nu gevuld met ca. 30 mbar van he gas. Op deze manier worden de offerteaanvraag en de QMS-druk verhoogd tot respectievelijk 10-4 mbar en 10-5 mbar.
    13. Stel de draaisnelheid van de turbo-moleculaire pomp van de extractie-offerteaanvraag vacuümkamer (9) in op 50% om een omgevingsdruk van ongeveer 10-2 mbar in te stellen.
  4. Breng de elektrische geleidings velden aan voor continue ionen extractie
    1. Breng een gelijkstroom potentiaal aan op de 233-uranium α-bron (1) van 39 V in continue modus via een aangepaste DC-spanningsvoorziening (19).
    2. Breng een potentiaal gradiënt van 4 V/cm (variërend van 35 V tot 3 V) aan via een GELIJKSTROOMvoeding (20) en een spannings offset van 3 V via een 24-kanaals DC-offset toevoer (21) naar het 50-voudige gesegmenteerde trechter ring-elektrode systeem. Alle spanningen worden geregeld met de computergebaseerde gebruikersinterface (5).
    3. Breng een DC-potentiaal van typisch 2 V aan op de extractie-nozzle-elektrode (22) met behulp van dezelfde computergebaseerde gebruikersinterface (5).
    4. Een potentiaal verloop DC toepassen op de 12-voudige gesegmenteerde extractie-RFQ (27).
      Opmerking: de spanning van elk segment kan individueel worden toegepast met behulp van de computergebaseerde gebruikersinterface (5) via de 24-kanaals DC-offset voorziening (21). Een spanning van 1,8 V wordt toegepast op het segment dat het dichtst bij het afzuigmondstuk ligt. De spanningen van de daaropvolgende segmenten worden vervolgens stapsgewijs verlaagd met 0,2 V, wat resulteert in een spanning van 0 V die wordt toegepast op het 10e OFFERTEAANVRAAGSEGMENT. Dit komt overeen met een gelijkstroom gradiënt van 0,1 V/cm. In het geval van beoogd continu transport van de geëxtraheerde ionen wordt een spanning van 0 V toegepast op de 11e en 12e OFFERTEAANVRAAGSEGMENTEN. Voor dit doel is de gelijkstroom spanningstoevoer van het 12e offerteaanvraagsegment (23) op 0 V en de aangepaste trigger module (24) is ingesteld op continue bedrijfsmodus.
    5. Breng RF-frequentie en amplitude aan op het trechter ring-elektrode systeem via een functiegenerator (25) en een lineaire RF-versterker (26).
      Opmerking: typische waarden voor frequentie en amplitude zijn respectievelijk 850 kHz en 220 VPP. De spanningen kunnen worden aangestuurd met een computergebaseerde gebruikersinterface (5). Houd tijdens de trechter-RF-spannings toepassing de stroom van de trechter DC-offset toevoer (21) in de gaten. In het geval van vonken, die kunnen optreden als de zuiverheid van de buffer-gas ontoereikend is, zal deze stroom beginnen te stijgen.
    6. Breng RF-frequentie (meestal 880 kHz) en amplitude (meestal 120-250 VPP) aan op de extractie radiofrequente quadrupool (27) (extractie-RFQ) via een frequentie Generator (28) en twee RF-versterkers (29, 30), één voor de offerteaanvraag en één voor de individuele trode elektrode. De spanning kan worden bediend met de computergebaseerde gebruikersinterface (5).
    7. Breng een gelijkstroom potentiaal van-1 V aan op de afsluit elektrode (31) van de extractie-offerteaanvraag via een Mesytec MHV-4 DC spanningsvoorziening (32).
    8. Breng Gelijkstroom offset spanningen aan op de vierpolige massa separator (33) (QMS). De offset spanning van de QMS (Center elektrode en Brubaker lenzen) wordt gekozen om-2 V via aangepaste DC offset modules (34, 35).
    9. Start de quadrupool Mass separator (33) QMS door de QMS-functiegenerator (36), de RF-versterker (37) aan te schakelen en de QMS-gebruikersinterface (38) te starten. In de QMS-gebruikersinterface wordt de massa-overlading verhouding van de geselecteerde ionen soort ingevoegd (meestal 76 u/e of 114,5 u/e, voor de extractie van respectievelijk3 + of2 +). Ook de QMS acceptatie (meestal 1 tot 2 u/e) en de RF-frequentie (meestal 825 kHz) wordt ingevoegd.
      Opmerking: het Labview-programma zal automatisch de RF-amplitude en de DC-potentialen toepassen en regelen die nodig zijn voor ionen electie. De vereiste RF amplitudes variëren van 600 tot 1500 VPP en de gelijkstroom potentialen variëren van 50 v tot 120 v. De gelijkstroom potentialen voor massascheiding worden gegenereerd door een aangepaste DC-module (39). Een feedback-lus is geïmplementeerd voor RF en DC spanning stabilisatie.
    10. Breng DC potentiaal aan op de focus triodic elektrode structuur (40) achter de QMS (-2 V/-62 V/-22 V) via de Mesytec 4-kanaals (MHV-4) spannings voorzienings module (32).
  5. Test de ionen extractie en stem de QMS af
    1. Breng een aantrekkelijk oppervlakte potentieel van-1000 V aan op de voorplaat van de dubbele plaat (Chevron geometrie) micro kanaal-plaat detector (41) (MCP) via een hoogspanning (HV)-module (42).
    2. Breng een potentiaal van + 900 V aan op de achterzijde van de tweede MCP plaat via een HV-module (43).
    3. Breng een potentiaal van + 5.000 V aan op het fosfor scherm (44) dat achter de MCP-detector wordt geplaatst via een HV-module (45).
    4. Schakel de CCD-camera (46) achter het fosfor scherm in en configureer de belichtings parameters van de CCD-camera in de corresponderende grafische gebruikersinterface op de Data Acquisition-PC (47).
      Opmerking: de CCD-camera wordt in een lichtdichte behuizing (48) geplaatst om de detectie van omgevingslicht te bedekken. In het geval dat de extractie goed werkt en ionen door de QMS passeren, moet een sterk signaal zichtbaar zijn op het fosfor scherm, veroorzaakt door de Ionische impact van de geëxtraheerde ionen. Dit signaal wordt nu bewaakt door de CCD camera.
    5. Voer een massa scan uit om de signaalvorm te controleren en stem de QMS dienovereenkomstig af om de gewenste ionen soort te extraheren.
      Opmerking: dit is een iteratieve procedure uitgevoerd met behulp van de QMS gebruikersinterface (38). Selecteer een gewenste massa-overlaad verhouding (meestal 114,5 u/e voor 229th2 +) en de QMS die het vermogen oplossen (meestal 1 u/e) en test vervolgens het Ionische-effect signaal via de CCD-camera. Verschuif de geselecteerde massa in stappen van 0,5 u/e tot een signaal wordt waargenomen. Zodra een signaal wordt waargenomen, sonde als ook de 233U2 + signaal is waarneembaar door het verschuiven van de massa-over-charge-ratio door 2 U/e naar hogere massa's. Als ook dit signaal wordt waargenomen, sonde als de signalen kunnen worden gescheiden. Als dit niet het geval is, pas dan de QMS aan om de stroom op te lossen totdat de 229th2 + en 233u2 + signalen duidelijk kunnen worden onderscheiden. Stel vervolgens de QMS in om alleen de 229th2 + Ion-soorten te extraheren.
  6. Detectie van het isomere verval
    1. Schakel de QMS-druksensor (49) uit via de regeleenheid van de druksensor (50) om de achtergrond van geïoniseerd helium en licht geproduceerd door de sensor te verminderen.
    2. Pas de QMS-parameters aan om de2 + of de3 + Ion-soorten te extraheren voor isomere verval detectie.
    3. Verminder het oppervlakte potentieel van de voorste plaat van de MCP-detector (41) tot-25 V via (42) om te voorkomen dat het signaal van elektronen afkomstig van de Ionische impact van de ontlucht ionen wordt gedetecteerd. Op deze manier wordt een ' zachte landing ' van de 229 (m)-ionen op het MCP-oppervlak bereikt vóór het isomere verval.
    4. Breng een versnellende potentiaal van typisch + 1.900 V aan op de tweede MCP plaat voor een optimale elektron versterking via (43).
    5. Breng een versnellende potentiaal van typisch + 6.000 V aan op het fosfor scherm dat achter de MCP-detector is geplaatst via (45).
      Opmerking: de daadwerkelijk toegepaste spanningen zullen afhangen van de MCP-prestaties.
    6. Start de overname volgorde van CCD-afbeeldingen en sla de gegevens op de schijf op via de gebruikersinterface van de camera (47).
    7. Gebruik MATLAB-Programma's voorbeeld evaluatie en nabewerking.
      Opmerking: een beschrijving van de Programma's en hoe deze worden gebruikt, vindt u in Ref.35 aanhangsel B. 3. RAW-gegevens van beeldframes en de Programma's die worden gebruikt voor evaluatie zijn online beschikbaar gesteld op DOI 10.5281/zenodo. 1037981.

2. meting van de 229m e Half-Life (herschikking van de installatie)

  1. Afsluiten en ontstoppen van het systeem.
    1. Schakel de hoge spanningen van het MCP-detectiesysteem uit (42, 43, 45), de QMS (37, 38), het trechter systeem (25, 26) en de extractie offerteaanvraag (28, 29, 30).
    2. Optionele Schakel alle resterende gelijkstroom spanningen uit.
    3. Sluit handmatig het toevoersysteem (kleppen 14 en 16) en wacht tot de druk van de buffer gasstopcel tot onder de 2 mbar wordt gereduceerd.
    4. Open de Gate Valve die de Turbo pomp met de buffer-gas stopcel (7) verbindt via de gebruikersinterface (5) en wacht tot hij volledig uit het systeem is verwijderd.
    5. Sluit de klep (17) van de gastoevoer leiding en schakel de Gaszuiveraar uit (13).
    6. Stel de Gate Valve (7) in op handmatige bediening om te verhinderen dat het systeem wordt gesloten wanneer het wordt geventileerd met droge stikstof.
    7. Sluit de drie kleppen die de Turbo pompen met de voorbewerken pomp (6) verbinden en schakel de drie Turbo pompen (8, 9, 10).
    8. Schakel de QMS-druksensor (49) in.
    9. Wacht tot de rotatiesnelheid van de Turbo pompen wordt gereduceerd tot aanzienlijk minder dan 100 Hz, zoals bewaakt op de gebruikersinterface (5).
    10. Vul de Dewar (51) met vloeibare stikstof en open de Ventilatieklep (52) langzaam. Wacht enkele minuten totdat het systeem volledig is geventileerd met droge stikstof.
      Opmerking: u ook droge stikstof uit een gascilinder gebruiken. Maar in dit geval moet er voor gezorgd worden dat er geen overdruk optreedt (bijv. door het inbrengen van een overdrukventiel of ruptuur schijf). Het gebruik van lucht is ook een alternatief, maar zal leiden tot iets langere evacuatie tijden als gevolg van de vochtigheid.
    11. Sluit de ontventilatie klep (52).
  2. Vervang de MCP met fosfor scherm (41, 44) door een kleine single-anode MCP detector (53)
    1. Ontkoppel en verwijder de CCD-camera (46) samen met de lichtdichte behuizing (48).
    2. Ontkoppel de MCP-detector met het fosfor scherm (41, 44).
    3. Open de vacuüm flens die het MCP-en fosfor-scherm met de vacuümkamer verbindt.
    4. Plaats de single-anode MCP (53) met een paar mm afstand achter de uitgang van het Triode extractie systeem (40) en verbind de drie draden die de voorplaat (42), achterplaat (43) en de anode van de MCP (54) met de elektrische doorstroom verbinden.
    5. Sluit de vacuümkamer, het systeem is nu klaar om te evacueren en uit te bakken.
    6. Voorzie de externe bedrading van de enkelvoudige anode MCP van de HV-modulen en het uitlees systeem.
  3. Evacuatie van het systeem en bakken uit
    1. Evacueren het vacuümsysteem door de stappen 1.2.1 tot en met 1.2.3 te volgen.
    2. Volg de Bake-out procedure van stappen 1.2.4 tot en met 1.2.8.
  4. Voorbereiding van de gasslang en levering van ultra-zuivere hij
    1. Volg de stappen 1.3.1 tot en met 1.3.12.
      Opmerking: voor bewerking in de stapelmodus gebruiken we doorgaans de offerteaanvraag Turbo-pomp met een rotatiesnelheid van 100%, resulterend in een druk in het bereik van 10-4 mbar.
  5. Breng de elektrische geleidings velden aan voor ionen opeenhoping
    1. Breng een gelijkstroom potentiaal van 69 V aan op de 233-uraan α-bron (1) via de aangepaste gelijkstroom spanningsvoorziening (19).
    2. Breng een potentiaal gradiënt van 4 V/cm (variërend van 65 V tot 33 V) aan via de DC-voeding (20) en een spannings offset van 33 V via de 24-kanaals DC-offset-toevoer (21) naar het 50-voudige gesegmenteerde trechter ring-elektrode systeem. Alle spanningen worden geregeld met de computergebaseerde gebruikersinterface (5).
    3. Breng een gelijkstroom potentiaal van 32 V aan op de extractie-nozzle-elektrode (22) met behulp van dezelfde computergebaseerde gebruikersinterface (5).
    4. Een potentiaal verloop DC toepassen op de 12-voudige gesegmenteerde extractie-offerteaanvraag.
      Opmerking: de spanning van elk segment kan individueel worden toegepast met behulp van de computergebaseerde gebruikersinterface (5) via de 24-kanaals DC-offset voorziening (21). Een spanning van 31,8 V wordt toegepast op het segment dat het dichtst bij het afzuigmondstuk ligt. De spanningen van de daaropvolgende segmenten worden vervolgens stapsgewijs verlaagd met 0,2 V, wat resulteert in een spanning van 30 V die wordt toegepast op het 10e OFFERTEAANVRAAGSEGMENT. Dit komt overeen met een gelijkstroom gradiënt van 0,1 V/cm. In het geval van de creatie van een stapel straal worden de ionen opgeslagen en gekoeld in de 11e elektrode. Daarom is de 11e elektrode ingesteld op 25 V en het laatste OFFERTEAANVRAAGSEGMENT wordt verhoogd tot 44 V via de DC-spanningstoevoer (23) om ionen in de lokale potentiaal emmer te accumuleren voordat de ionen bundel wordt vrijgegeven door het verlagen van het laatste elektrode segment tot 0 V binnen een microseconde , geactiveerd door een aangepaste trigger module (24).
    5. Stel de trigger module (24) in op de Bunch-modus. De trigger module maakt een aanpassing van de trigger snelheid en timing mogelijk. Meestal wordt 10 Hz gekozen als de trigger snelheid.
    6. De resterende spanningen op het systeem, de volgende stappen 1.4.5 naar 1.4.10.
  6. Test de ionen extractie en stem de QMS af
    1. Schakel de QMS-druksensor (49) uit via de regeleenheid van de druksensor (50) om de achtergrond van geïoniseerd helium en licht geproduceerd door de sensor te verminderen.
    2. Breng een aantrekkelijk oppervlakte vermogen van-2.000 V aan op de voorplaat van de enkelvoudige anode MCP (52) via een HV-module (42).
    3. Breng een potentiaal van-100 V aan op de achterzijde van de MCP. De MCP anode is op de grond gezet.
    4. Schakel de 12 V-voedingsmodule (55) in voor de MCP-voorversterker (56).
      Opmerking: enkelvoudige ionen die op de MCP-detector worden geimponeerde, worden nu geteld met behulp van de combinatie van de voorversterker (56), een versterker (57) en een constante fractie discriminator (CFD) (58). Het CFD-signaal wordt verzonden naar een Data Acquisition (DAQ)-kaart van de PC die wordt gebruikt voor QMS-besturing en kan worden bewaakt via de QMS-gebruikersinterface (38).
    5. Voer een massa scan uit om de signaalvorm te controleren en stem de QMS dienovereenkomstig af om de gewenste ionen soort te extraheren.
      Opmerking: dit wordt gedaan met behulp van de QMS gebruikers interface (38). Hiertoe wordt een initiële en een uiteindelijke massa-overlading-ratio ingesteld (bijv. 110 u/e tot 120 u/e voor de 229e2 + massa-Range), evenals het oplossend vermogen (bijv. 1 u/e) en de integratie tijd (5 s) per scan stap en de massa scan wordt gestart door op de knop Scan te drukken. In het geval dat de extractie goed loopt en ionen de QMS passeren, zullen sterke signalen van thorium en uranium zichtbaar zijn, veroorzaakt door de Ionische impact van de geëxtraheerde ionen.
  7. Levenslange meting
    1. Pas de QMS-parameters aan om de2 + of de3 + Ion-soorten te extraheren voor isomere verval detectie.
    2. Verminder het oppervlakte potentieel van de voorste plaat van de MCP-detector (52) tot-25 V via (42) om het Ionische-effect signaal te verminderen.
    3. Breng een versnellende potentiaal van typisch + 1.900 V aan op de tweede MCP plaat voor een optimale elektron versterking via (43).
    4. Breng een versnellende potentiaal van typisch + 2.100 V aan op de MCP anode via (53).
    5. Start de data-acquisitie via een Microchannel Scaler (59).
      Opmerking: de voorversterker (56) en de MicroChannel Scaler (59) staan toe dat de MCP-detector op tijd wordt uitgelezen. De ionen trossen en de MicroChannel Scaler worden beide geactiveerd door de trigger module (24). Het Scaler-signaal wordt verkregen via een Labview-gebruikersinterface (60). Een exponentiële verval staart van ongeveer 10 microseconden levensduur wordt zichtbaar na de ionen trossen, overeenkomend met het thorium isomere verval.

Representative Results

De eerder beschreven methode was toegestaan voor de extractie van α-vervalproducten uit een 233U-bron die in een buffer-gasstopcel werd geplaatst en op kamertemperatuur bij circa 30 mbar ultrazuiver helium gas werd gebruikt. Voor de eerste keer kunnen tot geïdentificeerdc geladen ionen worden geëxtraheerd uit een dergelijk apparaat met een hoog rendement29. Figuur 3a toont het massaspectrum van ionen geëxtraheerd uit de buffergascel, met drie groepen van 233U α-vervalproducten (plus begeleidende verontreinigingen) in afzonderlijk, dubbel en driedelig geladen Ionische toestanden. Opmerkelijk is de dominantie van 229th3 + extractie in vergelijking met 233U3 +, terwijl beide soorten worden geëxtraheerd met ongeveer gelijke intensiteit wanneer ze dubbel worden opgeladen. Dit feit werd gebruikt voor vergelijkende metingen met 233U-ionen, waardoor de uitsluiting van elke Ionische-impact als signaal oorsprong werd toegestaan.

Figure 3
Figuur 3 : Identificatie van het directe verval van de 229-thorium-isomeer. a) volledige massa scan uitgevoerd met de 233U bron 129. Eenheden worden gegeven als atoommassa (u) over elektrische lading (e). b) vergelijking van de MCP-signalen die zijn verkregen tijdens de accumulatie van thorium en uranium in de 2 + en 3 + laad toestanden (zoals aangegeven door de pijlen die naar de massa scan linken). 233 u en 234u bronnen werden gebruikt (het bronnummer wordt gegeven aan de rechterkant van elke rij). Elke afbeelding komt overeen met een individuele meting van 2.000 s integratie tijd (diafragma van 20 mm diameter aangegeven door de onderbroken cirkel). Metingen werden uitgevoerd bij-25 V MCP oppervlaktespanning om een zachte landing van de ionen te garanderen. c) signaal van de 229th isomere Decay verkregen tijdens 229th3 + extractie met bron 1. Een signaalgebied diameter van ongeveer 2 mm (FWHM) wordt bereikt. De verkregen maximale signaalintensiteit is 0,08 tellingen/(s mm2) bij een achtergrond snelheid van ongeveer 0,01 tellingen/(s mm2). Met vriendelijke toestemming van Springer Research 11. Klik hier om een grotere versie van dit cijfer te bekijken.

Na transport, koeling en massascheiding gaat de ionen straal over op het oppervlak van een Microchannel-plaat detector, waarbij een laag aantrekkelijk oppervlakte vermogen de onderdrukking van Ionische effect signalen waarborgt en alleen elektronen uit de inwendige Conversie (IC) verval kanaal van de 229mth isomeer te worden vermenigvuldigd in het sterke elektrische veld van de detector plaat kanalen. De resulterende MCP-signalen, zoals verkregen voor drie verschillende uranium bronnen, worden weergegeven in Figuur 3b. De ionen soorten van dubbel of geïdentificeerdc geladen ionen die met behulp van de vierpolige massa afscheider in elke afzonderlijke meting werd geselecteerd, worden aangegeven door de pijlen van het bovenste paneel. Getoonde Foto's zijn verkregen met de CCD-camera achter het fosfor scherm, waarop de elektronen uit de MCP werden versneld. Het gezichtsveld van de CCD camera wordt aangegeven door de onderbroken cirkels voor geïdentificeerdc (eerste twee kolommen) en dubbel geladen (laatste twee kolommen) 229th en 233U ionen, respectievelijk. De bovenste rij staat voor het resultaat dat is verkregen voor een kleine 233U-bron (ca. 1000 geëxtraheerd 229th3 + ionen per seconde, bron 1), terwijl de onderste rij hetzelfde voor een sterkere bron toont met ca. 10.000 geëxtraheerd 229th3 + ionen per seconde (bron 3). Het is duidelijk dat in beide gevallen een duidelijk signaal wordt verkregen voor 229th, terwijl geen indicatie van een elektron signaal wordt waargenomen voor 233U 11. Om te bewijzen dat dit signaal inderdaad afkomstig is van een nucleaire deexcitatie en niet van een atomaire-shellproces, toont de middelste rij het resulterende camerabeeld bij gebruik van een 234U-bron, waarbij de α-Decay de naburige isotoop 230 vult Th, met een vergelijkbare elektronische, maar toch verschillende nucleaire structuur. Zoals verwacht voor 230th, geen indicatie van een conversie elektron signaal wordt gevonden in een van de onderzochte gevallen. Dus het sterke signaal, weergegeven in figuur 3c met een uitstekende signaal-naar-achtergrond ratio, is duidelijk gecorreleerd met het verval van 229mth.

Aanvullende verificatie metingen ter ondersteuning van deze interpretatie worden weergegeven in Figuur 4. Ze tonen twee metingen om verder bewijs te leveren dat de geregistreerde elektron signalen inderdaad afkomstig zijn van het verval van de nucleaire isomeer: in figuur 4a wordt aangetoond dat het aantrekkelijke oppervlakte potentieel van de MCP-detector varieerde van-100 V ( ten gunste van het vóórkomen van elektronen van Ionische impact) tot 0 V, het vergelijken van de tellings percentages geregistreerd met de MCP voor geëxtraheerd 229th2 + (rood) en 233U2 + ionen (blauw). Duidelijk het aantal daalt tot nul voor 233U2 + bij het realiseren van een ' zachte landing ' van de inkomende ionen met een oppervlaktespanning onder ca.-40 V, terwijl een aanzienlijke telling tarief blijft voor 229th2 + tot de drempel van 0 V. In figuur 4btoont de blauwe curve het elektron tellings percentage dat is geregistreerd voor geëxtraheerde ionen na een sterke versnelling naar het MCP-detector oppervlak met-2000 V. Ionische impact van 233U2 + en 229th2 + ionen wordt waargenomen met ongeveer gelijke intensiteit, zoals reeds aangetoond voor dubbel geladen ionen in het geëxtraheerde massaspectrum van Figuur 3a. De rode curve toont hetzelfde scenario, maar nu voor een ' zachte landing ' van inkomende ionen met-25 V MCP oppervlakte potentiaal. Geen indicatie van het Ionische-impact signaal van 233U2 + is meer zichtbaar, terwijl voor 229th2 + een signaal overblijft, afkomstig van de isomere interne conversie Decay11.

Figure 4
Figuur 4 : Controlemetingen van de isomeer verval. a) 229th2 + signaal (rood) vergeleken met 233U2 + (blauw) als functie van de MCP-oppervlaktespanning. Fouten worden aangegeven met gearceerde banden. b) signaal van geëxtraheerde ionen als functie van de massa-oplaad verhouding achter de QMS voor MCP-oppervlaktespanningen van-25 V (isomeer verval, rood) en-2.000 V (Ion-impact, blauw). Noteer de verschillende integratie tijden en asweegschalen. Naast het signaal op 114,5 u/e (overeenkomend met 229th2 +), treedt een aanvullend signaal op 117,5 u/e op, dat afkomstig is van het isomere verval van 235u. Met vriendelijke toestemming van Springer Research11. Klik hier om een grotere versie van dit cijfer te bekijken.

Het kan dus ondubbelzinnig worden aangetoond (samen met aanvullende argumenten in Ref. 11) dat het in Figuur 4 waargenomen signaal afkomstig is van het isomere verval van 229men de eerste directe identificatie vormt van de deexcitatie van deze ongrijpbare isomeer.

Vervolgens werd de gesegmenteerde extractie-RFQ gebruikt als een lineaire Paul-val om een gebunkte ionen straal te creëren, waardoor levenslange metingen van het thorium-isomeer mogelijk werden. Aangezien onze kamertemperatuur hoge vacuüm niet voldoende lange opslag tijden toelaat om de verwachte stralings levensduur van maximaal 104 seconden te onderzoeken, kan slechts een ondergrens van t1/2 > 1 minuut worden afgeleid voor een opgeladen 229mth ionen, beperkt door de maximaal haalbare ionen opslagtijd in de lineaire Paul trap11. Echter, met behulp van dezelfde detectie strategie zoals eerder toegepast voor de identificatie van het isomeer verval na neutralisatie van de thorium ionen op het oppervlak van een MCP detector, de verwachte veel kortere levensduur voor neutrale 229mth atomen ondergaan interne conversie verval biedt toegang tot levenslange informatie12. Figuur 5a toont de verwachte vorm van de vervaltijd spectrum als gesimuleerd voor een ion bos met een pulsbreedte van 10 μs. Terwijl de rode curve geeft het Ionische effect signaal en het signaal van een exponentiële verval met 7 μs Half-Life wordt vertegenwoordigd door de grijze kromme met een lange verval staart, het verwachte signaal van het verval van de thorium isomeer, bestaande uit zowel de Ionische impact en de e xponentiële isomere Decay, wordt geïllustreerd door de blauwe curve. Fig. 5b geeft de uitkomst van de corresponderende meting voor respectievelijk 233U3 + (rood) en 229th3 + (blauw) weer. Terwijl uranium ionen alleen hun Ionische impact signaal vertonen, kan voor 229-thorium duidelijk de verwachte verval staart van het isomeer verval12worden waargenomen.

Figure 5
Figuur 5 : Gesimuleerde en gemeten temporale ionen impact-en verval karakteristieken. a) simulatie van de isomeer vervaltijd kenmerken van 229th trossen. De simulatie is gebaseerd op een gemeten bosvorm en de veronderstelling dat 2% van de 229e ionen in de isomere toestand is met een halfwaardetijd van 7 μs na neutralisatie. De elektron detectie-efficiëntie wordt verondersteld 25 keer groter te zijn dan de ionen detectie-efficiëntie. b) meting van het isomere verval met een gebunkte 229 (m)th3 + ionen straal (blauw). Een vergelijkende meting met 233U3 + wordt in rood weergegeven. Met vriendelijke toestemming van de American Physical Society12. Klik hier om een grotere versie van dit cijfer te bekijken.

Het aanbrengen van de verval staart met een exponentiële (overeenkomend met een lineaire aanpassing aan de logaritmische representatie in Figuur 6) resulteert uiteindelijk in een halfwaardetijd van de neutrale 229mth-isomeer van 7 (1) μs12. Deze waarde stemt goed overeen met de theoretisch verwachte levensduur reductie met negen ordes van grootte van de ca. 104 seconden in het geval van de geladen isomeer als gevolg van de grote omrekeningscoëfficiënt van αIC ~ 109 37.

Figure 6
Figuur 6 : Pasvorm tot 229m Th verval curve. Logaritmisch plot van de temporele verval karakteristieken voor 229 (m)th2 + ionen (a) en 229(m) th3 + ionen (b) samen met een passende curve toegepast om de isomere halfwaardetijd van 229mth na charge recombinatie op het MCP-detector oppervlak. Met vriendelijke toestemming van de American Physical Society12. Klik hier om een grotere versie van dit cijfer te bekijken.

Discussion

Het bereik van de bijcoiling α Decay dochter kernen in uranium bedraagt slechts ongeveer 16 Nm. Om een hoge efficiëntie van de bron voor α-Recoil-ionen voor een bepaalde bronactiviteit te bereiken, is het verplicht om de dikte van de bronmateriaal te beperken tot dit bereik. De α terugslag extractie-efficiëntie wordt sterk beïnvloed door de reinheid van de buffergascel. Contaminaties van het stopgas zullen leiden tot het in rekening brengen van wissel-of molecuul vorming. Daarom moet de gascel zelf worden gebouwd volgens ultra-hoge vacuüm normen, in het bijzonder om een bak van de cel te maken en organische materialen binnen te vermijden. Het stopgas moet worden gezuiverd volgens technische State-of-the-Art, beginnend met de hoogste kwaliteit gaszuiverheid bijgestaan door katalytische zuivering en levering aan de gascel via een ultraschone gastoevoer leiding, deels omringd door een cryogene val om Vries onzuiverheden uit. In het algemeen is een zorgvuldige uitlijning van de centrale as van de volledige instelling op de positie van de gascel extractie nozzle essentieel voor het bereiken van een hoge transport-en detectie-efficiëntie29.

Stap 1.4.5 is de meest kritische van het protocol. Voor een efficiënte ionen extractie moet een hoge RF-amplitude worden toegepast op de trechter ring-elektrode. Echter, als de amplitude te hoog is gekozen, zullen vonken in de gascel voorkomen. De maximale haalbare RF-spannings amplitude is kritisch afhankelijk van de zuiverheid van het buffer gas. Een succesvolle toepassing van de spanning wordt bewaakt via de stroom van de trechter offset spanning. Deze stroom zal toenemen in het geval van vonken. Als er vonken hebben plaatsgevonden, moet de Bake-out procedure worden herhaald om de hoogste ionen extractie-efficiëntie te garanderen.

Een ander kritisch punt is de toepassing van de hoge spanningen op de MCP-detector (stappen 1.6.2-1.6.4). De veld emissies kunnen op de MCP voorkomen, wat leidt tot de emissie van elektronen die kunnen leiden tot artefeitelijke signalen.

Optimale ionen extractie en (gekoeld en massa gezuiverd) transport naar de detectie-eenheid vereist een zorgvuldige uitlijning van de centrale optische as. De beschikbaarheid van een optisch uitlijnings systeem (uitlijningslaser of Theodoliet) is essentieel. Het efficiënte ionen transport door de extractie offerteaanvraag en de QMS vereist een continue stabilisatie van de radiofrequentie-amplituden voor de twee tegenovergestelde fasen toegepast op elk tegenoverliggende paar hengels29. De identificatie van de extractie-of vervoersproblemen kan worden vergemakkelijkt door een ionen diagnose , bijvoorbeeld via een meerkanaalplaat detector die achter elkaar op verschillende posities langs het ionpad wordt geplaatst tijdens de inbedrijfstelling van de Setup, of alternatief, bijvoorbeeld, onder 90o achter de extractie offerteaanvraag met een hoge negatieve oppervlaktespanning (1-2 kV) om alle geëxtraheerde ionen naar de detector aan te trekken.

Tijdens het gebruik kunnen meestal twee problemen optreden. Niet alle spanningen worden correct toegepast. In dit geval meestal geen ionen worden geëxtraheerd, en men moet de plaats van niet correct toegepaste spanning te vinden. Ook zijn er onzuiverheden aanwezig in de helium buffer-gas. In dit geval zal de extractie-efficiëntie voor geïdentificeerdc geladen thorium ionen drastisch worden verlaagd en ontstaat molecuul vorming. In het slechtste geval worden zelfs vonken weergegeven wanneer de trechter spanning wordt toegepast. De reden voor een ontoereikende gaszuiverheid is doorgaans een lekkage in de gastoevoer leiding of een niet goed gesloten flens van de buffer-gasstopcel.

De beschreven methode om een schone straal van ionen te genereren die de energetisch laag liggende 229mth-isomeer bevat, kan worden toegepast op alle vergelijkbare gevallen waarin het ion van belang in aanzienlijke hoeveelheden uit de buffer gasatmosfeer kan worden geëxtraheerd. Reinheid van de gascel en buffer gas is verplicht, dus de hoeveelheid resterende gasverontreinigingen is een beperking van de gevoeligheid van de methode. Hoewel de gebruikte Microchannel-Plate detector (MCP) is gebaseerd op de detectie van elektronen, zoals hier gebruikt voor de registratie van energie-omzettings elektronen, ligt deze zaak al aan de lage-energie grens van de rendementscurve voor MCPs38, terwijl voor hogere energieën de methode aanzienlijk zou winnen in de detectie-efficiëntie.

Tot nu toe heeft de beschreven methode de enige gerapporteerde directe en ondubbelzinnige identificatie van de ontexcitatie van het thorium-isomeer. Als alternatief, vacuüm Ultra-Violet (VUV)-transparante kristallen (met grote band gaten, overschrijding van de veronderstelde excitatie energie van de isomeer) zijn gedoteerd met 229th. Het doel is om 229th-ionen in hoge (4+) laadtoestand van Crystal rooster posities te plaatsen, de-excitatie door de grote band kloof te remmen en te streven naar een excitatie van de isomeer met behulp van röntgenstralen van Synchrotron lichtbronnen. Ondanks het elegante concept van deze aanpak, tot nu toe geen VUV fluorescentie kan worden waargenomen in een reeks van experimenten gerapporteerd door verschillende groepen wereldwijd39,40,41,42,43 . Hetzelfde geldt voor een klasse van experimenten die is gericht op het realiseren van de nucleaire excitatie van de isomeer via de elektronen schil van 229th, met behulp van een zogenaamde elektron-brug overgang. Hier moet een resonante koppeling tussen een elektronen schil overgang en de nucleaire isomeer zorgen voor een efficiëntere isomeer populatie44,45. Andere experimenten die gericht zijn op het onderzoek naar de isomere eigenschappen zijn gebaseerd op microcalorimetrie46 of de observatie van de hyperfine-Shift in de atoom schelp47. Zeer recentelijk een andere methode om de isomeer in een door laser geïnduceerde plasma te prikkelen werd gerapporteerd48 en is onderworpen aan wetenschappelijke discussie binnen de Gemeenschap.

De ontdekking van de interne conversie verval kanaal van de thorium isomeer11 en de bepaling van de bijbehorende halfwaardetijd van neutrale 229mth (7 (1) μs)12 kunnen in de toekomst worden benut om te realiseren van een eerste all-Optical excitatie met een gepulseerde, instelbare VUV-laser op basis van reeds bestaande technologie. Dus het huidige paradigma dat dit veel betere kennis van de excitatie-energie en een overeenkomstige aangepaste Laser ontwikkeling zou vereisen, kan worden omzeild. In tegenstelling tot het benutten van de kennis van interne conversie-elektronen emissie, zorgt het gating van de detectie van conversie-elektronen met de laserpuls voor een hoge signaal-naar-achtergrond ratio, terwijl een scan van 1 eV van excitatie-energie in minder dan 3 dagen49. Bovendien kan een bepaling van de excitatie-energie van de isomeer, die nog steeds in uitvoering is, worden gebaseerd op de beschreven methode om de 229mlange straal te genereren door IC-verval elektronen te zenden in een magnetische-fles elektronen spectrometer met vertragende veld elektrode roosters50. Dezelfde techniek zal ook toelaten om de isomere levensduur te bepalen voor verschillende chemische omgevingen (bijvoorbeeld op grote band-gap materialen zoals CaF2 of Frozen argon) of in 229th+ evenals in het vrije, neutrale atoom.

De beschreven methode van het genereren van een isotopisch zuivere thorium Ion straal van 3 + charge State kan worden gebruikt als een instrument om thorium ionen voor toekomstige laser-spectroscopie experimenten. In dit geval kan de Ion Beam worden gebruikt om een Paul trap op een stabiele en efficiënte manier te laden. Tot nu toe is de enige alternatieve methode om 229th3 + te produceren door laser ablatie van een solide doel. Dit vereist echter hoge Laser intensiteiten en een grote hoeveelheid van 229th, wat een duur radioactief materiaal is en leidt tot de besmetting van gebruikte vacuümcomponenten. Om deze reden kan de beschreven methode van aanzienlijk voordeel zijn als het gaat om experimenten met nucleaire laser spectroscopie. Een eerste toepassing van dit type is al gepubliceerd51.

Disclosures

De auteurs hebben niets te onthullen.

Acknowledgments

Dit werk werd gesteund door het Horizon 2020 onderzoeks-en innovatieprogramma van de Europese Unie in het kader van subsidieovereenkomst nr. 664732 "nuClock", door DFG Grant Th956/3-1, en door het LMU-departement van medische fysica via het Maier-Leibnitz-laboratorium.

Materials

Name Company Catalog Number Comments
Uranium-233 Source Institut für Radiochemie Universität Mainz customized 290 kBq U-233 deposited onto 90 mm diameter
RF funnel Secamus Laserschneidtechnik GmbH customized 50 ring electrodes, laser cut and electropolished
Buffer-gas stopping cell Workshop of LMU Munich customized Vacuuchamber DN200 CF for buffer-gas stopping cell
Roughing pump Leybold Screwline SP 250 Roughing pump for entire system
Roughing pump control Siemens Micromaster 420 Control unit for Screwline SP 250
Vacuum gauge Prepressure Pfeiffer TPR 265 Pressure control for roughing pump
Vacuum gauge cell 1 Pfeiffer CMR 261 Pressure control for cell (high-pressure range)
Vacuum gauge cell 2 Pfeiffer PBR 260 Pressure control for cell (low-pressure range)
Vacuum gauge RFQ Pfeiffer PKR 261 Pressure control for RFQ pressure read-out
Pressure gauge QMS Pfeiffer PKR 261 Pressure control for QMS pressure read-out
Pressure control unit Pfeiffer TPG 256 A Control unit for all pressure gauges
Control PC 1 Fujitsu unknown Control computer for buffer-gas stopping cell
Simatic with CPU Siemens S7-300 Simatic for automation and control
Simatic without CPU Siemens ET 200M Simatic for automation and control
Vacuum valves SMC XLH-40 Vacuum valves for evacuation control
UHV gate valve VAT 48240-CE74 Gate valve for cell closing during operation
Turbo-Molecular pump 1 Pfeiffer TMU 400M Turbo pump for cell
Control unit for TMP 1 Pfeiffer TCM 1601 Control unit for TMP TMU 400M
Turbo-Molecular pump 2 Pfeiffer HiMag 2400 Trubo pump for RFQ
Turbo-Molecular pump 3 Edwards STP 603 Trubo pump for QMS
Control unit for TMP 3 Edwards SCU-800 Control unit for TMP Edwards STP 603
Bypass valve of gas tubing Swagelok SS-6BG-MM Valve to bypass the mass-flow controller
Heating sleeves Isopad customized Heating sleeves for bake out of cell and RFQ
Temperature sensors Isopad TAI/NM NiCrNi Temperature sensors for bake-out system
Heating control unit Electronic workshop of LMU Munich customized Control unit for Isopad heating sleeves
Catalytic gas purifier SAES MonoTorr PS4-MT3-R-2 Gas purifier for ultra-pure helium supply
He gas cylinder Air Liquide He 6.0, 50 liters Helium of 99.9999 % purity
Pressure reducer Druva FMD 502-16 Pressure reducer for He gas cylinder
Valve of gas supply Swagelok SS-6BG-MM Valve to open or close the gas supply
Mass flow control AERA FC-780CHT Mass flow control valve for He supply
control unit for mass flow valve Electronic workshop of LMU Munich customized Control unit for AERA mass flow control
Gas tubing Dockweiler Ultron electropolished gas tubing for He supply
Cryogenic trap Isotherm unknown cryogenic trap for He purification (optional)
DC voltage supply for source Electronic workshop of LMU Munich customized DC offset voltage supply for U-233 source
DC voltage supply for funnel Heinzinger LNG 350-6 Power supply for DC gradient of funnel
DC voltage supply for RFQ Iseg unknown DC voltage supply for funnel offset, nozzle and RFQ
Laval nozzle Friatec AG customized Laval nozzle for He and ion extraction
DC voltage supply for buncher Heinzinger LNG 350-6 DC supply for bunching electrode
Trigger module Electronic workshop of LMU Munich customized Trigger module for bunched operation
RF generator for funnel Stanford Research Systems SRS DS 345 RF generator for funnel
RF amplifier for funnel Electronic Navigation Industries ENI 240L-1301 Rf amplifier for funnel
RF phase divider for funnel Electronic workshop of LMU Munich customized RF phase divider for funnel
RF+DC  mixer for funnel Electronic workshop of LMU Munich customized Voltage divider and RF+DC mixer for funnel voltage
Extraction RFQ Workshop of LMU Munich customized Extraction RFQ for ion-beam formation or storage
RF generator for RFQ Stanford Research Systems SRS DS 345 RF generator for RFQ
RF amplifier for RFQ Electronic workshop of LMU Munich customized RF amplifier for RFQ
RF amplifier for bunch electrode Electronic workshop of LMU Munich customized RF amplifier for bunch electrode
RF+DC mixer for RFQ Electronic workshop of LMU Munich customized Mixes the RF and DC potentials for RFQ voltage
RFQ exit electrode Workshop of LMU Munich customized 2-mm diameter exit aperture for differential pumping
4 Channel DC supply Mesytec MHV 4 DC offset for aperture and triode
QMS Workshop of LMU Munich customized Quadrupole mass separator for m/q selection
Brubaker DC offset module Electronic workshop of LMU Munich customized DC offset supply for Brubaker lenses of QMS
QMS DC offset module Electronic workshop of LMU Munich customized DC offset supply for QMS
USB-to-Analog converter EA Elektro-Automatik UTA12 to generate signal for QMS HV shifter
QMS HV shifter Electronic workshop of LMU Munich customized to shift the voltage of the QMS DC module
QMS DC module Electronic workshop of LMU Munich customized Module to provide DC voltages for QMS
RF generator for QMS Tektronix AFG 3022B RF generator for QMS
RF amplifier for QMS Electronic workshop of LMU Munich customized RF amplifier for QMS
Picoscope Pico Technology Picoscope 4227 Oscilloscope for QMS RF control
Control PC 2 Fujitsu Esprimo P900 Control computer for QMS
Triode extraction system Workshop of LMU Munich customized Set of three ring electrodes to guide ions
MCP detector Beam-Imaging-Solutions BOS-75-FO MCP detector with phosphor sreen
DC voltage supply for MCP Keithley Instruments HV Supply 246 Voltage supply for MCP front side
DC voltage supply for MCP CMTE (NIM module) HV 3160 Voltage supply for MCP back side
DC voltage supply for MCP Fluke HV Supply 410B Voltage supply for phosphor sreen
CCD camera PointGrey FL2-14S3M-C CCD camera for image recording
Control PC 3 Fujitsu Esprimo P910 Control computer for CCD camera
Light-tight housing Workshop of LMU Munich customized Light tight wooden box for CCD camera
Dewar for LN2 supply Isotherm unknown Dewar to provide dry nitrogen for venting
Evaporator for LN2 Workshop of LMU Munich customized Evaporator to provide dry nitrogen
Single anode MCP detector Hamamatsu F2223 Single anode MCP for lilfetime measurement
DC voltage supply for MCP Fluke HV supply 410B Voltage supply for MCP anode
Power supply for preamplifier Delta Elektronika E 030-1 Power supply for preamplifier
Preamplifier for MCP signals Ortec  VT120A Preamplifier for MCP signals
Amplifier for MCP signals Ortec (NIM module) Ortec 571 Amplifier for MCP signals
CFD Canberra 1428A Constant-fraction-discriminator for MCP signals
Multichannel Scaler Stanford Research SR 430 Multichannel scaler for signal read-out
Control PC 4 Fujitsu Esprimo P920 Control computer for scaler read-out
Labview National Instruments various versions Program used for measurement control
Matlab Mathworks Inc. version 7.0 Program used for data analysis

DOWNLOAD MATERIALS LIST

References

  1. Reich, C. W., Helmer, R. G. Energy separation of the doublet of intrinsic states at the ground state of 229Th. Physical Review Letters. 64, 271-273 (1990).
  2. Reich, C. W., Helmer, R. G. An excited state of 229Th at 3.5 eV. Physical Review C. 49, 1845-1858 (1994).
  3. Guimaraes-Filho, Z. O., Helene, O. Energy of the 3/2+ state of 229Th reexamined. Physical Review C. 71, 044303 (2005).
  4. Beck, B. R., et al. Energy splitting of the ground-state doublet in the nucleus 229Th. Physical Review Letters. 98, 142501 (2007).
  5. Cerutti, F., Ferrari, A. Improved value for the energy splitting of the ground-state doublet in the nucleus 229Th. Proceedings of the 12th International Conference on Nuclear Reaction Mechanisms, , Varenna. (2009).
  6. Tkalya, E. V. Proposal for a nuclear gamma-ray laser of optical range. Physical Review Letters. 106, 162501 (2011).
  7. Raeder, S., et al. Resonance ionization spectroscopy of thorium isotopes-towards a laser spectroscopic identification of the low-lying 7.6 eV isomer of 229Th. NJ. Physics. 44, 165005 (2011).
  8. Peik, E., Tamm, C. Nuclear laser spectroscopy of the 3.5 eV transition in 229Th. European Physical Letters. 61, 181-186 (2003).
  9. Campbell, C. J., Radnaev, A. G., Kuzmich, A., Dzuba, V. A., Flambaum, V. V. Derevianko, A Single-Ion nuclear clock for metrology at the 19th decimal place. Physical Review Letters. 108, 120802 (2012).
  10. Kroger, L. A., Reich, C. W. Features of the low energy level scheme of 229Th as observed in the α of 233U. Nuclear Physics A. 259, 29-60 (1976).
  11. vd Wense, L., et al. Direct detection of the Thorium-229 nuclear clock transition. Nature. 533, 47-51 (2016).
  12. Seiferle, B., vd Wense, L., Thirolf, P. G. Lifetime measurement of the 229Th nuclear isomer. Physical Review Letters. 118, 042501 (2017).
  13. Nicholson, T. L., et al. Systematic evaluation of an atomic clock at 2.10-18 total uncertainty. Nature Communications. 6, 7896 (2015).
  14. Flury, J. Relativistic geodesy. Journal of Physics - Conference. 723, 012051 (2016).
  15. Ludlow, A. D., Boyd, M. M., Ye, J., Peik, E., Schmidt, P. O. Optical atomic clocks. Reviews of Modern Physics. 87, 637-701 (2015).
  16. Derevianko, A., Pospelov, M. Hunting for topological dark matter with atomic clocks. Nature Physics. 10, 933-936 (2014).
  17. Uzan, J. P. The fundamental constants and their variation: observational and theoretical status. Review of Modern Physics. 75, 403-455 (2003).
  18. Flambaum, V. V. Enhanced effect of temporal variation of the fine structure constant and the strong interaction in 229Th. Physical Review Letters. 97, 092502 (2006).
  19. He, X., Ren, Z. Temporal variation of the fine structure constant and the strong interaction parameter in the 229Th transition. Nuclear Physics A. 806, 117-123 (2008).
  20. Litvinova, E., Feldmeier, H., Dobaczewski, J., Flambaum, V. Nuclear structure of lowest 229Th states and time dependent fundamental constants. Physical Review C. 79, 064303 (2009).
  21. Flambaum, V. V., Wiringa, R. B. Enhanced effect of quark mass variation in Th229 and limits from Oklo data. Physical Review C. 79, 034302 (2009).
  22. Rellergert, W. G., et al. Constraining the evolution of the fundamental constants with a solid-state optical frequency reference based on the 229Th nucleus. Physical Review Letters. 104, 200802 (2010).
  23. Hayes, A. C., Friar, J. L. Sensitivity of nuclear transition frequencies to temporal variation of the fine structure constant or the strong interaction. Physics Letters B. 650, 229-232 (2007).
  24. Berengut, J. C., Dzuba, V. A., Flambaum, V. V., Porsev, S. G. Proposed experimental method to determine a sensitivity of splitting between ground and 7.6 eV isomeric states in 229Th. Physical Review Letters. 102, 210808 (2009).
  25. Flambaum, V. V., Auerbach, N., Dmitriev, V. F. Coulomb energy contribution to the excitation energy in 229Th and enhanced effect of α variation. Europhysics Letters. 85, 50005 (2009).
  26. Porsev, S. G., Flambaum, V. V. Effect of atomic electrons on the 7.6 eV nuclear transition in 229mTh3+. Physical Review A. 81, 032504 (2010).
  27. Godun, R. M., et al. Frequency ratio of two optical clock transitions in 171Yb+ and constraints on the time variation of fundamental constants. Physical Review Letters. 113, 210801 (2014).
  28. vd Wense, L., Thirolf, P. G., Kalb, D., Laatiaoui, M., Thirolf, P. G. Towards a direct transition energy measurement of the lowest nuclear excitation in 229mTh. Journal of Instrumentation. 8, P03005 (2013).
  29. vd Wense, L., Seiferle, B., Laatiaoui, M., Thirolf, P. G. Determination of the extraction efficiency for 233U source recoil ions from the MLL buffer-gas stopping cell. European Physical Journal A. 51, 29 (2015).
  30. Neumayr, J. B. The buffer-gas cell and extraction RFQ for SHIPTRAP. , LMU . Munich, Germany. PhD Thesis (2004).
  31. Neumayr, J. B., et al. The ion-catcher device for SHIPTRAP. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B. 244, 489-500 (2006).
  32. Neumayr, J. B., et al. Performance of the MLL-Ion catcher. Review of Scientific Instruments. 77, 065109 (2006).
  33. Haettner, E. A novel radio frequency quadrupole system for SHIPTRAP & New mass measurements of rp nuclides. , University of Giessen. Germany. PhD Thesis (2011).
  34. Haettner, E., et al. A versatile triple radiofrequency quadrupole system for cooling, mass separation and bunching of exotic nuclei. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A. 880, 138-151 (2018).
  35. vd Wense, L. On the direct detection of 229mTh. Springer Theses 2018. , Springer international publishing. ISBN 978-3-319-70460-9 (2018).
  36. Eberhardt, K., et al. Actinide targets for fundamental research in nuclear physics. AIP Conference Proceeding 1962s. , 030009 (2018).
  37. Karpeshin, F. F., Trzhaskovskaya, M. B. Impact of the electron environment on the lifetime of the 229Thm low-lying isomer. Physical Review C. 76, 054313 (2007).
  38. Gorugantu, R. R., Wilson, W. G. Relative electron detection efficiency of microchannel plates from 0-3 keV. Review of Scientific Instruments. 55, 2030-2033 (1984).
  39. Jeet, J., et al. Results of a direct search using synchrotron radiation for the low-energy 229Th nuclear isomeric transition. Physical Review Letters. 114, 253001 (2015).
  40. Yamaguchi, A., Kolbe, M., Kaser, H., Reichel, T., Gottwald, A., Peik, E. Experimental search for the low-energy nuclear transition in 229Th with undulator radiation. New Journal of Physics. 17, 053053 (2015).
  41. Stellmer, S., Schreitl, M., Schumm, T. Radioluminescence and photoluminescence of Th:CaF2 crystals. Scientific Reports. 5, 15580 (2015).
  42. Stellmer, S., Schreitl, M., Kazakov, G. A., Sterba, J. H., Schumm, T. Feasibility study of measuring the 229Th nuclear isomer transition with 233U-doped crystals. Physical Review C. 94, 014302 (2016).
  43. Stellmer, S., et al. On an attempt to optically excite the nuclear isomer in Th-229. arXiv:1803.09294 [physics.atom-ph]. , (2018).
  44. Porsev, S. G., Flambaum, V. V., Peik, E., Tamm, C. Excitation of the isomeric 229mTh nuclear state via an electronic bridge process in 229Th+. Physical Review Letters. 105, 182501 (2010).
  45. Campbell, C. J., Radnaev, A. G., Kuzmich, A. Wigner Crystals of 229Th for optical excitation of the nuclear isomer. Physical Review Letters. 106, 223001 (2011).
  46. Kazakov, G., et al. Prospects for measuring the 229Th isomer energy using a metallic magnetic microcalorimeter. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A. 735, 229-239 (2014).
  47. Sonnenschein, V., et al. The search for the existence of 229mTh at IGISOL. European Physical Journal A. 48, 52 (2012).
  48. Borisyuk, P. V., et al. Excitation energy of 229Th nuclei in laser plasma: the energy and half-life of the low-lying isomeric state. arXiv:1804.00299v1 [nucl-th]. 53, 108 (2018).
  49. vd Wense, L., et al. A laser excitation scheme for 229mTh. Physical Review Letters. 119, 132503 (2017).
  50. Seiferle, B., vd Wense, L., Thirolf, P. G. Feasibility study of Internal Conversion Electron Spectroscopy of 229mTh. European Physical Journal A. 53, 108 (2017).
  51. Thielking, J., et al. Laser spectroscopic characterization of the nuclear-clock isomer 229mTh. Nature. 556, 321-325 (2018).

Tags

Engineering uitgave 147 nucleaire klok 229-thorium isomeer buffer-gascel Ion Guide Paul trap massascheiding Alfa verval interne conversie
Voorbereiding van een Isotopisch zuivere <sup>229</sup>e Ion Beam voor studies van <sup>229m</sup>th
Play Video
PDF DOI DOWNLOAD MATERIALS LIST

Cite this Article

Wense, L. v. d., Seiferle, B.,… More

Wense, L. v. d., Seiferle, B., Amersdorffer, I., Thirolf, P. G. Preparing an Isotopically Pure 229Th Ion Beam for Studies of 229mTh. J. Vis. Exp. (147), e58516, doi:10.3791/58516 (2019).

Less
Copy Citation Download Citation Reprints and Permissions
View Video

Get cutting-edge science videos from JoVE sent straight to your inbox every month.

Waiting X
Simple Hit Counter