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Remoção de arsênico usando um gel de polímero catiônico impregnado com hidróxido de ferro

Published: June 28, 2019 doi: 10.3791/59728
Automatic Translation
1, 1, 1, 1
1Department of Chemical Engineering, Hiroshima University

Summary

Neste trabalho, nós preparamos um adsorvente composto de n catiônico , n-dimethylamino propilacrilamida cloreto de metilo quaternário (DMAPAAQ) gel de polímero e hidróxido de ferro para adsorver arsênico das águas subterrâneas. O gel foi preparado através de um novo método projetado para garantir o máximo teor de partículas de ferro em sua estrutura.

Abstract

Neste trabalho, preparamos um adsorvente composto por um gel de polímero catiônico contendo hidróxido de ferro em sua estrutura projetada para adsorvar o arsênico das águas subterrâneas. O gel que selecionamos foi o n, n-dimethylamino propylacrylamide cloreto de metilo quaternário (DMAPAAQ) gel. O objetivo do nosso método de preparação foi garantir o teor máximo de hidróxido de ferro na estrutura do gel. Esta aproximação do projeto permitiu a adsorção simultânea pela estrutura do polímero do gel e do componente do hidróxido de ferro, assim, realçando a capacidade da adsorção do material. Para examinar o desempenho do gel, medimos a cinética de reação, realizamos análises de sensibilidade e seletividade de pH, monitoramos o desempenho da adsorção de arsênico e realizamos experimentos de regeneração. Determinamos que o gel sofre um processo de Quimissorção e atinge o equilíbrio em 10 h. Além disso, o gel adsorvido arsênico eficazmente em níveis neutros do pH e seletivamente em ambientes complexos do íon, conseguindo um volume máximo da adsorção de 1,63 milímetros/g. O gel poderia ser regenerado com 87,6% de eficiência e NaCl poderia ser usado para dessorção em vez de NaOH prejudicial. Tomados em conjunto, o método de design baseado em gel apresentado é uma abordagem eficaz para a construção de adsorventes de arsênico de alto desempenho.

Introduction

A poluição da água é uma grande preocupação ambiental, motivando os pesquisadores a desenvolver métodos para a remoção de contaminantes como arsênico de wastewaster1. Entre todos os métodos relatados, os processos de adsorção são uma abordagem de custo relativamente baixo para a remoção de metais pesados2,3,4,5,6,7. Os pós de oxihidróxido de ferro são considerados um dos adsorventes mais eficientes para extração de arsênico a partir de soluções aquosas8,9. Ainda assim, esses materiais sofrem de uma série de inconvenientes, incluindo tempos de saturação precoce e precursores sintéticos tóxicos. Adicionalmente, há um efeito adverso severo na qualidade de água quando estes adsorventes são usados por um longo período de tempo10. Um processo de separação adicional, como sedimentação ou filtração, é então necessário para purificar a água contaminada, o que aumenta o custo da produção mais8,11.

Recentemente, pesquisadores desenvolveram géis de polímero, como hidrogéis catiônicos, microgéis e criogels que demonstraram Propriedades de adsorção eficientes. Por exemplo, uma taxa de remoção de arsênico de 96% foi alcançada pelo cryogel catiônico, cloreto de poli (3-acrilamidopropilo) trimetil amônio [p (APTMACl)]12. Adicionalmente, em pH 9, aproximadamente 99,7% de eficiência de remoção foi alcançada por este hidrogel catiônico13. A pH 4, 98,72 mg/g de capacidade máxima de adsorção de arsênico foi alcançada pelo Microgel, com base na tris (2-aminoetil) amina (TAEA) e no éter gliceroldiglicílico (GDE), p (TAEA-co-GDE)14. Embora estes géis demonstraram bons desempenhos da adsorção, não conseguiram remover eficazmente o arsênico da água em níveis neutros do pH, e suas selectividades em todos os ambientes estudados não foram relatadas15. Uma capacidade máxima de adsorção de 227 mg/g de foi medida quando FE (III)-SN (IV) misturado binário óxido-revestido de areia foi usado a uma temperatura de 313 K e um pH de 716. Alternativamente, a areia óxido-revestida binária do FE-ZR (IZBOCS) foi usada igualmente para remover o arsênico e alcançou uma capacidade de adsorção máxima de 84,75 MGS/g em 318 K e em um pH de 717. Outros adsorventes relatados sofrem de baixos desempenhos de adsorção, falta de reciclabilidade, baixa estabilidade, altos custos operacionais e de manutenção, e o uso de produtos químicos perigosos no processo de síntese4.

Procurou-se abordar as limitações acima, desenvolvendo um material com melhor desempenho de adsorção de arsênico, alta seletividade em ambientes complexos, capacidade de reciclagem e atividade eficiente em níveis de pH neutros. Conseqüentemente, nós desenvolvemos um composto catiônico do gel de n,de n-dimethylamino propilacrilamida o gel quaternário do cloreto de metil (dmapaaq) e do hidróxido do ferro (III) (feooh) partículas como um adsorvente para a remoção do arsênico. Nós escolhemos para combinar FeOOH com o nosso gel porque FeOOH aumenta a adsorção de ambas as formas de arsênico18. Neste estudo, nosso composto de gel foi projetado para ser não-poroso e foi impregnado com FeOOH durante a preparação. Na próxima seção, os detalhes do método de preparação de gel, incluindo a nossa estratégia para maximizar o conteúdo de FeOOH é discutido ainda mais.

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Protocol

Cuidado: o arsênico é extremamente tóxico. Por favor, use luvas, roupas de manga comprida e óculos experimentais em todos os momentos durante o experimento para evitar qualquer contato de solução de arsênico com a pele e os olhos. Se arsênico entra em contato com qualquer parte do seu corpo, lave-o imediatamente com sabão. Além disso, limpe o ambiente experimental regularmente para que você e outros não entram em contato com arsênico, mesmo quando o experimento não está sendo realizado. Os sintomas da exposição ao arsênico podem aparecer após um longo período de tempo. Antes de limpar o equipamento, lave-o primeiro com água limpa e elimine a água separadamente num contentor de resíduos experimental designado para arsênico. Em seguida, limpe bem o equipamento com detergente. Para evitar a contaminação do arsênico do ambiente, tome precauções ao descartar amostras de arsênico. Descarte-os separadamente em recipientes de resíduos experimentais designados para arsênico. Após a realização do experimento de adsorção ou dessorção, os géis contêm uma quantidade elevada de arsênico. Portanto, elimine os géis separadamente para um caixote de lixo experimental designado para apenas géis contendo arsênico.

1. síntese do composto de gel DMAPAAQ + FeOOH

  1. Seque os frascos de medição de 2 20 mL e os copos 2 20 mL equipados com as barras magnéticas do stir.
  2. Transferência 2, 7 g de DMAPAAQ (75%), 0,15 g de n, n '-metileno bisacrilamida (mbaa), 0,25 g de sulfito de sódio e 1,68 g de NaOH a 1 20 ml taça.
  3. Dissolver a solução totalmente em água destilada como "solvente" e agitando-a por 30 min com uma barra de agitação magnética.
  4. Transfira a mistura da taça para 1 20 mL de frasco de medição e adicione água destilada para gerar uma solução de 20 mL. Rotule a solução como a "solução de monómero".
  5. Da mesma forma, tomar 0,27 g de peroxodisulfato de amônio (APS) e 3,78 g de FeCl3 em outro copo de 20 ml.
  6. Dissolva a solução completamente em água destilada e agitando-a por 30 min com uma barra de agitação magnética.
  7. Transfira a mistura do béquer para outro balão de medição de 20 mL e adicione água destilada para compor uma solução de 20 mL. Rotule a solução como a "solução do iniciador".
  8. Prepare a configuração experimental como mostrado na Figura 1.
  9. Transfira as soluções para os respectivos funis de separação de 20 mL.
  10. Limpe as soluções com gás N2 por 10 min.
  11. Misture as soluções juntas, mexa-as em um tubo de teste de 50 mL com um agitador elétrico e, em seguida, coloque a mistura em um resfriador mantido a 10 ° c por 40 min.
  12. Tirar o bloco de gel do tubo de ensaio e colocá-lo em uma placa de corte plana.
  13. Corte o bloco de gel em uma forma cubica, 5 mm de comprimento.
  14. Mergulhe as fatias de gel com água de-ionizada para 24 h para remover as impurezas.
  15. Depois de 12 h, substitua a água e mergulhe as fatias de gel novamente.
  16. Espalhe as fatias de gel sobre uma placa de Petri e seque-as à temperatura ambiente durante 24 h.
  17. Coloque o prato de Petri com as fatias de gel no forno a 50 ° c durante 24 h.

2. análises de sensibilidade ao pH

  1. Secar 9 40 mL recipientes plásticos.
  2. Meça 9 20 mg de gel seco e coloque cada um deles em um recipiente de plástico 40 mL separado.
  3. Adicionar 20 mL de um hidrogenarsenato dissódico de 4 mM heptahidrato (na2Haso4· 7h2O) solução para cada recipiente.
  4. Para controlar os níveis de pH, adicione 20 mL de solução de NaOH ou solução de HCL com diferentes concentrações (0,1, 0, 1, 0, 1, 0, 1 M) nos respectivos recipientes para manter os níveis de pH de 2, 6, 8, 10, 12, 13 e rotulá-los.
  5. Mantenha os recipientes no agitador a 20 ° c e 120 rpm por 24 h.
  6. Colete uma amostra de 5 mL de cada recipiente e coloque cada amostra em um tubo de plástico usando uma micropipeta.
  7. Medir o pH de equilíbrio para todas as amostras.
  8. Meça a concentração restante de arsênico na solução usando uma cromatografia líquida do elevado desempenho (HPLC). Use uma coluna analítica (4 x 200 mm), uma coluna de proteção (4 x 50 mm) e um supressor de 4 mm com as seguintes condições:
    Vazão: 1,5 mL/min;
    Quantidade de amostra injetada: 10 mL;
    Temperatura da coluna: 30 ° c;
    Solução eluent: 2,7 mM nd2co3 e 0,3 mm NaHCO3;
    Pressão da bomba: 2000 psi;
    Detecção de condutividade elétrica: método supressor.
    Nota: nós adquirimos 1 mL da amostra em uma seringa de uso único de 1 mL. A seringa foi acoplada com um filtro da membrana da seringa (tamanho do pore: 0,22 milímetros, diâmetro: 13 milímetros) para discretas os fragmentos microscópicos do gel da amostra. Cerca de 0,7 mL de amostra foi instilado na coluna. A água destilada foi infundida antes do início de injetar as amostras como amostra em branco. Picos que indicam a existência de arsênico na amostra foi detectado em 13 min.
    PRECAUÇÃO: após injetar a amostra, por favor deixe a seringa na cabeça de sucção da HPLC durante quase 2 min com cerca de 0,2-0,3 mL de amostra restante. Porque a poeira eo ar poderia penetrar na coluna e alterar a sua adeptness, o que possivelmente resultará em resultado errôneo.

3. experimento de adsorção de arsênico

  1. Secar 5 40 mL recipientes plásticos.
  2. Meça e coloque 20 mg de gel seco em cada recipiente de plástico de 40 mL.
  3. Adicionar 40 mL de hidrogenarsenato dissódico heptahidrato (na2Haso4· 7h2O) solução para cada recipiente nas seguintes concentrações: 0,1, 0,2, 0,5, 1,2 mm.
  4. Mantenha os recipientes no agitador a 20 ° c e 120 rpm por 24 h.
  5. Colete uma amostra de 5 mL de cada recipiente e coloque em um tubo de plástico usando uma micropipeta.
  6. Siga a etapa 2,8 para avaliar os níveis de arsênico de equilíbrio nas soluções usando HPLC.

4. análises de seletividade do gel de DMAPAAQ + FeOOH

  1. Secar 5 40 mL recipientes plásticos.
  2. Coloque 20 mg de gel seco em cada um dos recipientes de plástico de 5 40 mL.
  3. Adicionar 20 mL de um hidrogenarsenato dissódico de 0,4 mM heptahidrato (na2Haso4· 7h2O) solução para cada recipiente.
  4. Adicionar 20 mL em concentrações de 0,5, 1, 2, 5, 10 mM na2so4 para os cinco recipientes.
  5. Mantenha os recipientes no agitador a 20 ° c e 120 rpm por 24 h.
  6. Colete uma amostra de 5 mL de cada recipiente e coloque em tubos plásticos separados usando micropipetas.
  7. Siga a etapa 2,8 para quantificar a concentração restante de arsênico na solução usando HPLC.

5. análise da taxa de equilíbrio

  1. Secar 7 40 mL recipientes plásticos.
  2. Coloque 20 mg de gel seco em cada um dos recipientes de plástico de 40 mL.
  3. Adicionar 40 mL de um hidrogenarsenato dissódico de 0,2 mM heptahidrato (na2Haso4· 7h2o) solução para cada um dos recipientes.
  4. Mantenha os recipientes no agitador a 20 ° c a 120 rpm durante o período de tempo designado.
  5. Colete amostras de 5 mL em tubos plásticos usando micropipetas após 0,5, 1, 3, 7, 11, 24 e 48 h.
  6. Siga a etapa 2,8 para determinar o nível de arsênico de equilíbrio em cada solução usando HPLC.

6. análise de regeneração

  1. Análise de adsorção
    1. Seque um recipiente de plástico de 40 mL.
    2. Tome 20 mg de gel seco e coloque-o no recipiente de plástico de 40 mL.
    3. Adicionar 40 mL de um hidrogenarsenato dissódico de 0,2 mM heptahidrato (na2Haso4· 7h2O) solução para o recipiente.
    4. Mantenha o recipiente no agitador a 20 ° c e 120 rpm por 24 h.
    5. Colete uma amostra de 5 mL em um tubo plástico usando uma micropipeta.
    6. Consulte a etapa 2,8 para avaliar o nível de arsênico de equilíbrio na solução usando HPLC.
  2. Limpando o gel
    1. Obter uma peneira de malha.
    2. Cuidadosamente recolher as peças de gel um de cada vez para que eles não quebram e colocá-los na peneira de malha.
    3. Lave o gel várias vezes (mínimo cinco vezes) usando água de-ionizada para que qualquer arsênico remanescente na superfície do gel seja lavado.
      Cuidado: as peças de gel são frágeis. Manuseie-os com cuidado ao lavar e transferi-los da solução de arsênico para a solução NaCl.
  3. Análises de dessorção
    1. Seque um recipiente de plástico de 40 mL.
    2. Põr as partes do gel da etapa 6,2 em um recipiente do plástico de 40 mL.
    3. Adicione 40 mL de uma solução de NaCl de 0,5 M ao contentor.
    4. Mantenha o recipiente no agitador a 20 ° c e 120 rpm por 24 h.
    5. Colete uma amostra de 5 mL em um tubo plástico usando uma micropipeta.
    6. Siga a etapa 2,8 para avaliar o nível de arsênico de equilíbrio na solução usando HPLC.
  4. Repetição do processo
    1. Depois de recolher o gel da etapa 6,3, repita o processo na seguinte sequência para oito ciclos completos: 6,2 > 6,1 > 6,2 > 6,3 > 6,2 > 6,1 > 6,2 > 6,3.

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Representative Results

A Figura 1 descreve a configuração experimental para a preparação do gel DMAPAAQ + feooh. A tabela 1 ilustra as composições dos materiais envolvidos na preparação do gel.

A Figura 2 mostra a relação do tempo de contato com a adsorção de arsênico pelo gel de DMAPAAQ + feooh. Na figura, a quantidade de adsorção de arsênico foi examinada em 0,5, 1, 3, 7, 11, 24 e 48 h. Os resultados mostram que a adsorção do arsênico atinge seu equilíbrio após 10 h, e após 24 h de adsorção, foi detectado um aumento mínimo na quantidade de adsorção de arsênico.

Figura 3a , b mostra a primeira ordem pseudo e a segunda cinética de reação da ordem pseudo para a adsorção de arsênico pelo gel de DMAPAAQ + feooh. Os resultados sugerem que os coeficientes de correlação (R2) para pseudo primeira ordem e pseudo segunda ordem foram 0,866 e 0,999, respectivamente.

A Figura 4 mostra a sensibilidade do pH do gel de DMAPAAQ + feooh. A mesma quantidade de gel seco de DMAPAAQ + FeOOH (20 mgs) foi imersa em soluções do arsênico (0,2 milímetros) em níveis diferentes do pH por 24 h em 20 ° c e em 120 rpm. Os resultados sugerem que a adsorção de arsênico foi elevada em níveis de pH baixo e neutro e baixa em níveis elevados de pH.

A Figura 5 mostra o desempenho de adsorção de DMAPAAQ + feooh. A mesma quantidade de gel seco de DMAPAAQ + FeOOH (20 mgs) foi imersa em diferentes concentrações de solução de arsênico (0,1, 0,2, 0,5.1,2 mM) a 20 ° c e 120 rpm por 24 h. Os resultados mostraram que a capacidade máxima de adsorção de arsênico do gel de DMAPAAQ + FeOOH foi de 1,63 mM/g. Os dados também foram consistentes com o Isotherm de Langmuir.

A Figura 6 mostra a análise de seletividade do gel de DMAPAAQ + feooh. A mesma quantidade de gel seco de DMAPAAQ + FeOOH (20 mgs) foi imersa na solução do arsênico (0,2 milímetros) com as concentrações diferentes de SO42 − (1, 2, 5, 10, 20 milímetros) em 20 ° c e 120 rpm por 24 h. A análise mostra que a quantidade de adsorção de arsênico diminuiu ligeiramente com um aumento na concentração de SO42 − ; Entretanto, a mudança era pequena, e em concentrações elevadas de so42 −, o gel ainda adsorvido o arsênico eficazmente.

A Figura 7 mostra o experimento de regeneração do gel DMAPAAQ + feooh. A mesma quantidade de gel seco (20 mg) foi utilizada por oito dias consecutivos de experimentação. O experimento foi conduzido com solução de arsênico de 0,2 mM a 20 ° c e 120 rpm por 24 h. Para realizar o processo de dessorção, o gel foi então lavado e imerso em uma solução de NaCl de 0,5 M a 20 ° c e 120 rpm por 24 h. O gel foi regenerado com sucesso após oito dias de ciclos contínuos da adsorção-dessorption. Calculamos a eficiência de regeneração dos dados de adsorção no dia 1 e dia 7; uma eficiência da regeneração de 87,6% foi conseguida.

Química Quantidade (mol/m3)
Monômero DMAPAAQ 500
Chapéu cabeado O MBAA 50
Acelerador Sulfito de sódio 80
Hidróxido de sódio (NaOH) 2100
Iniciador Peroxodisulfato de amônio (APS) 30
Cloreto férrico (FeCl3) 700

Tabela 1: composição do gel de DMAPAAQ + FeOOH. Esta tabela foi adotada a partir da quimiofera [217, 808-815, doi: 10.1016/j. Chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15 e detalha os materiais utilizados na preparação do gel Dmapaaq + feooh.

Figure 1
Figura 1: configuração experimental para preparar o gel de DMAPAAQ + FeOOH. Esta figura mostra o arranjo do equipamento para preparar o gel de DMAPAAQ + FeOOH. Como nosso método de preparação é único, essa figura ajudará os pesquisadores a replicar nossa configuração. Por favor clique aqui para ver uma versão maior desta figura.

Figure 2
Figura 2: relacionando o tempo de contato com a quantidade de adsorção entre o gel de DMAPAAQ + FeOOH e a solução de arsênico. Este número foi modificado da quimiofera [217, 808-815, doi: 10.1016/j. Chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15 e mostra a relação entre a quantidade de adsorção de arsênico pelo gel de Dmapaaq + feooh e o tempo de contato. Adicionalmente, ilustra o tempo exigido para que o gel alcangue seu equilíbrio da adsorção. Por favor clique aqui para ver uma versão maior desta figura.

Figure 3
Figura 3: cinética de reação de adsorção de arsênico do gel de DMAPAAQ + FeOOH. (a) pseudo primeira ordem. (b) pseudo segunda ordem. Este número foi modificado da quimiofera [217, 808-815, doi: 10.1016/j. Chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15 e mostra a adequação do modelo cinético ao gel de Dmapaaq + feooh. Por favor clique aqui para ver uma versão maior desta figura.

Figure 4
Figura 4: análise de sensibilidade ao pH do gel de DMAPAAQ + FeOOH. Este número foi adotado a partir da quimiofera [217, 808-815, doi: 10.1016/j. Chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15 e mostra os resultados da análise de sensibilidade ao pH do gel de Dmapaaq + feooh em soluções de arsênico. Por favor clique aqui para ver uma versão maior desta figura.

Figure 5
Figura 5: desempenho da adsorção do gel de DMAPAAQ + FeOOH. Este número foi modificado da quimiofera [217, 808-815, doi: 10.1016/j. Chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15 e mostra a quantidade de adsorção de arsênico pelo gel de Dmapaaq + feooh em diferentes concentrações de arsênico e o destes dados com o modelo de Langmuir isoterma. Por favor clique aqui para ver uma versão maior desta figura.

Figure 6
Figura 6: análise de seletividade do gel de DMAPAAQ + FeOOH. Este número foi modificado da quimiofera [217, 808-815, doi: 10.1016/j. Chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15 e mostra a seletividade de adsorção de arsênico do gel de Dmapaaq + feooh na presença de diferentes concentrações de íons de sulfato. Por favor clique aqui para ver uma versão maior desta figura.

Figure 7
Figura 7: análise de regeneração do gel de DMAPAAQ + FeOOH. Este número foi adotado de Chemosphere [217, 808-815, doi: 10.1016/j. Chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15. A reutilização do gel de DMAPAAQ + FeOOH foi examinada por oito dias contínuos utilizando soluções de arsênico para adsorção e NaCl para processos de dessorção. Por favor clique aqui para ver uma versão maior desta figura.

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Discussion

O avanço principal de nosso método desenvolvido é a estratégia de projeto original do composto do gel. O objetivo do nosso método de preparação de gel foi maximizar a quantidade de conteúdo de ferro no gel. Durante a preparação, adicionamos FeCl3 e NaOH à "solução de iniciador" e à "solução de monómero", respectivamente. Uma vez que a solução do monômero foi misturada com a solução do iniciador, havia uma reação entre FeCl3 e NaOH, produzindo feooh dentro do gel. Este fenômeno garantiu o teor máximo de ferro no compósito de gel. Apesar das vantagens deste método, o gel não se forma as seguintes condições: 1) quando as soluções não são misturadas completamente; 2) quando a quantidade de FeCl3 excede 700 mol/m3 ou o iniciador, APS, e o acelerador, sulfito de sódio, são mais baixos.

Se o gel não se formar, adicione o iniciador e o acelerador gradualmente e misture a solução completamente. Se a quantidade de iniciador e acelerador é muito alta, a estrutura do polímero do gel difere, e o desempenho desejado não pode ser alcançado. Quando o gel começa a se formar, pare de misturà-lo para evitar distortar o gel.

Estudos prévios relataram adsorção ineficaz de arsênico em níveis de pH neutro. Assim, o experimento de sensibilidade ao pH no presente trabalho foi importante para indicar a aplicabilidade prática do gel desenvolvido. Nossos estudos demonstram que o gel adsorvido o arsênico eficazmente e foi regenerado por NaCl em níveis neutros do pH. Embora a quantidade de adsorção de arsênico tenha sido elevada em valores de pH ácidos e baixa em valores de pH básicos, a adsorção foi efetiva em níveis de pH neutro (Figura 4). Para avaliar o comportamento de adsorção em condições de vida real, realizamos outros experimentos em níveis de pH neutro.

Foi estudada a relação entre os tempos de contato da solução de gel/arsênico e a quantidade de adsorção de arsênico. O gel de DMAPAAQ + FeOOH alcançou o equilíbrio de adsorção a 10 h (Figura 2). Adicionalmente, nós examinamos a taxa de adsorção pelo gel de DMAPAAQ + FeOOH com os dois modelos cinéticos, primeira ordem pseudo e pseudo segunda ordem (Figura 3a, b). Os coeficientes de correlação (R2) denotaram a similaridade entre os valores experimentais e os valores calculados. Verificou-se que o valor de R2 foi maior para a cinética de reação da pseudosegunda ordem. Este achado sugere que a adsorção entre a solução de arsênico e o gel de DMAPAAQ + FeOOH é um processo de Quimissorção19.

Realizamos as análises de desempenho de adsorção em níveis de pH neutro. 20 mg de gel seco foi imerso na solução de arsênico por 24 h em diferentes concentrações de as (V). A Figura 5 mostra as quantidades de arsênico adsorvedas pelo gel DMAPAAQ + feooh. Estes resultados eram consistentes com o modelo do isoterma de Langmuir da adsorção. A quantidade máxima de adsorção pelo gel atingiu 1,63 mM/g (Figura 5). Notavelmente, o gel desenvolvido superou os adsorventes previamente relatados estudados em níveis de pH neutro. Nós racionalizamos esta observação pela estrutura original do gel, que permite a adsorção simultânea do arsênico pelas unidades de DMAPAAQ e de FeOOH. Verificou-se que 35,5% do arsênico foi Adsorgido pelo grupo amino do composto de DMAPAAQ + FeOOH e 64,4% de arsênico foi Adsorgido por partículas de FeOOH15. Durante o processo de adsorção, certifique-se de que o gel está imerso na solução de arsênico completamente. Os altos níveis de adsorção do arsênico pelo gel atual sobre materiais convencionais e recentemente estudados demonstram sua utilidade prometedora como um adsorvente altamente eficiente.

A seletividade é uma propriedade importante de um adsorvente porque há muitos íons competindo na água, incluindo CL−, HS−, assim que32 −,assim 42 −,H 2co3, HCO3−, e co 3. º 2 − a série de 20. The Hofmeister sugere que o íon do sulfato (assim que42 −) possa interromper a embalagem do hidrocarboneto e penetrar a região do headgroup do monocamada de um adsorvente21. A concentração de sulfato na água subterrânea foi determinada para ser tão elevada quanto 230 mg/L22. Portanto, se o gel desenvolvido pode seletivamente adsorver arsênico com sulfato como um íon concorrente, pode ser adequado para o tratamento de águas subterrâneas ambientais. Assim, as análises de seletividade com íons sulfato foram realizadas e mostraram que o gel de DMAPAAQ + FeOOH adsorveou arsênico efetivamente em altas concentrações de sulfato (Figura 6). Uma vez que a quantidade de adsorção de arsênico foi semelhante na ausência ou presença de íons de sulfato, o gel pode executar de forma tão eficaz nas águas subterrâneas como no laboratório.

A regeneração é uma característica importante de qualquer adsorvente prático, pois garante reduções de custos, eco-simpatia e usabilidade23. O gel desenvolvido foi regenerado com sucesso por oito dias consecutivos de experimentação (Figura 7). Adicionalmente, a eficiência da regeneração de 87,6% foi conseguida quando o mesmo gel foi usado para todos os oito ciclos da adsorção-dessorption. Um dos achados mais importantes de nossa pesquisa foi o uso de NaCl no processo de dessorção. Quando NaOH for usado convencionalmente para o dessorption, pode ser prejudicial à saúde humana. Conseqüentemente, nós substituímos NaOH para NaCl em nossos estudos, que não tinham sido relatados previamente.

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Disclosures

Os autores não têm nada a revelar.

Acknowledgments

Esta pesquisa foi apoiada pelo JSPS KAKENHI Grant Number (26420764, JP17K06892). Também é reconhecida a contribuição do Ministério da terra, da insfraestrutura, dos transportes e do turismo (MLIT), do governo do Japão, o programa de subsídios para pesquisa e desenvolvimento de tecnologia de construção.  Também reconhecemos a contribuição do Sr. Kiyotaka Senmoto para esta pesquisa. Sra. Adele Pitkeathly, Senior Writing Advisor Fellow do centro de escrita da Universidade de Hiroshima também é reconhecida por correções e sugestões inglesas. Esta pesquisa foi selecionada para apresentação oral na 7ª conferência IWA-Aspire, 2017 e conferência de tecnologia de água e meio ambiente, 2018.

Materials

Name Company Catalog Number Comments
N,N’-dimethylamino propylacrylamide, methyl chloride quaternary (DMAPAAQ) (75% in H2O) KJ Chemicals Corporation, Japan 150707
N,N’-Methylene bisacrylamide (MBAA) Sigma-Aldrich, USA 1002040622
Sodium sulfite (Na2SO3) Nacalai Tesque, Inc., Japan 31922-25
Sodium sulfate (Na2SO4) Nacalai Tesque, Inc., Japan 31916-15
Di-sodium hydrogenarsenate heptahydrate(Na2HAsO4.7H20) Nacalai Tesque, Inc., Japan 10048-95-0
Ferric chloride(FeCl3) Nacalai Tesque, Inc., Japan 19432-25
Sodium hydroxide(NaOH) Kishida Chemicals Corporation, Japan 000-75165
Ammonium peroxodisulfate (APS) Kanto Chemical Co. Inc., Japan 907W2052
Hydrochloric acid (HCl) Kanto Chemical Co. Inc., Japan 18078-01
Sodium Chloride (NaCl) Nacalai Tesque, Inc., Japan 31320-05

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Remoção de arsênico usando um gel de polímero catiônico impregnado com hidróxido de ferro
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