Summary
Il calore di bassa qualità è abbondante, ma il suo recupero efficiente è ancora una grande sfida. Riportiamo una cellula termoelettrochimica asimmetrica usando l'ossido di grafene come catodo e polianilino come anodo con KCl come elettrolita. Questa cella lavora sotto il riscaldamento isotermico, mostrando un'elevata efficienza di conversione da calore a elettricità nelle regioni a bassa temperatura.
Abstract
Il calore di bassa qualità è abbondantemente disponibile nell'ambiente come calore di scarto. L'efficiente conversione del calore di basso grado in elettricità è molto difficile. Abbiamo sviluppato una cella termoelettronica asimmetrica (aTEC) per la conversione da calore a elettricità nell'ambito del funzionamento isotermico nei processi di ricarica e scarico senza sfruttare il gradiente termico o il ciclo termico. L'aTEC è composto da un catodo di ossido di grafene (GO), un anodo polianilino (PANI) e 1M KCl come elettrolita. La cella genera una tensione a causa della reazione pseudo-conduttiva di GO quando si riscalda dalla temperatura ambiente (RT) ad una temperatura elevata (TH, 40-90 gradi centigradi), e quindi la corrente viene prodotta successivamente ossidando PANI quando è collegato un carico elettrico esterno. L'aTEC dimostra un notevole coefficiente di temperatura di 4,1 mV/K e un'elevata efficienza di conversione da calore a elettricità del 3,32%, lavorando a un TH , 70 gradi centigradi con un'efficienza Carnot del 25,3%, svelando una nuova promettente tecnologia termoelettrochimica per il recupero di calore di bassa qualità.
Introduction
L'energia termica di bassa qualità (<100 gradi) potrebbe essere riciclata e convertita in elettricità1,2 ma viene invece sprecata. Purtroppo, il recupero di calore è ancora una grande sfida, perché la conversione di calore di bassa qualità in elettricità è di solito inefficiente a causa del differenziale a bassa temperatura e la natura distribuita delle fonti di calore3. Negli ultimi decenni è stata condotta un'intensa ricerca su materiali e dispositivi termoelettrici (TE) a stato solido, ma l'applicazione scalabile dei dispositivi TE in un regime di calore di bassa qualità è limitata dalla bassa efficienza di conversione dell'energia ()del <2%4.
Approcci alternativi basati sull'effetto della temperatura sulle cellule elettrochimiche sono stati suggeriti come soluzione a questo problema, perché il coefficiente ionico Seebeck (z) delle cellule termoelettrochimiche (TEC) è molto superiore a quello dei semiconduttori TE5,6. Le celle termogalvaniche (TGC) utilizzano elettroliti attivi redox inseriti tra due elettrodi identici per generare una tensione attraverso la cella quando viene applicato un gradiente termico. L'elettrolita di uso comune Fe(CN)63-/Fe(CN)64- nei TPC è stato segnalato per avere un numero di -1,4 mV/K e produrre un segno di spuntadi <1%7,8,9,10,11. Tuttavia, i TNC subiscono lo svantaggio della scarsa conduttività ionica dell'elettrolita liquido, che è di circa tre ordini di grandezza più piccola della conduttività elettronica nei materiali TE. La conduttività elettrica potrebbe essere migliorata, ma questo miglioramento è sempre accompagnato da una maggiore conduttività termica, che porta ad un gradiente di temperatura più basso. Pertanto, l'E del TCS è intrinsecamente limitato a causa del compromesso tra la conduttanza degli elettroliti liquidi e il fabbisogno di temperatura per le reazioni di ridox desiderate in ogni lato dell'elettrodo.
Un ciclo elettrochimico termicamente rigenerativo (TREC)12,13,14 basato su un sistema di batterie che utilizza un catopo di rame solido (CuHCF) e un anodo Cu/Cu è stato recentemente segnalato. IL TREC è configurato come una cella di sacca per migliorare la conduttanza dell'elettrolita, mostrando un valore di 1,2 mV/K e raggiungendo un'alta E del 3,7% (21% delcarnot )quando viene azionata a 60 e 10 gradi centigradi. Tuttavia, un limite di TREC è che l'elettricità esterna è necessaria all'inizio del processo per caricare gli elettrodi in ogni ciclo termico, portando a complicati progetti di sistema14. Un TREC senza questa limitazione può essere raggiunto, ma soffre di una scarsa efficienza di conversione di <1%13. Il sistema TREC dimostra che una termocella di tipo batteria secondaria agli ioni di sodio (SIB) costituita da due tipi di analoghi blu prussiani (PBA) con diversi valori di z può raccogliere calore di scarto. L'efficienza termica (z) aumenta proporzionalmente con il valore di T. Inoltre, il numero raggiunge l'1,08%, il 3,19% a 30 K, 56 K separatamente. La ciclicità termica è migliorata utilizzando PBA15,16,17,18sostituiti da Ni.
In alternativa, una batteria di ammoniaca termicamente rigenerativa (TRAB) impiega coppie di redox a base di rame [Cu(NH3)42 eCu(II)/Cu] che operano con il gradiente di temperatura inversa cambiando la temperatura degli elettroliti in coluso con elettrodi positivi e negativi, che produce una E s- dello 0,53% (13% dicarnot). Tuttavia, questo sistema è configurato con due serbatoi pieni di elettroliti liquido, causando riscaldamento e raffreddamento lenti. Inoltre, il flusso di ammoniaca nel sistema crea preoccupazioni per quanto riguarda la sicurezza, le perdite e la stabilità19,20,21.
Qui presentiamo una cella termoelettronica asimmetrica (aTEC) per la conversione termica-elettrica che può essere caricata termicamente ed elettricamente scaricata dal riscaldamento isotermico continuo senza mantenere un gradiente di temperatura in una configurazione geometrica o cambiare le temperature in un ciclo termico. L'aTEC utilizza elettrodi asimmetrici, tra cui un catodio di ossido di grafene (GO) e un anodo polianilino (PANI), e KCl come elettrolita. Viene caricata termicamente tramite l'effetto termo-pseudo-pseudo-pseudodenziale di GO e poi scaricata con la reazione di ossidazione di PANI. In particolare, l'aTEC presenta un'alta cifra di 4,1 mV/K e raggiunge un'e-E del 3,32%, la più alta mai raggiunta a 70 gradi centigradi (25,3% diCarnot) .
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Protocol
1. Preparazione dell'elettrodo di ossido di grafene
- Sintesi dell'ossido di grafene attraverso il metodo dell'Hummer modificato
- I passaggi 1.1.2 e 1.1.3 si verificano a bassa temperatura (<0 )C). Circolare l'acqua di ghiaccio che scorre attraverso lo strato esterno di un becher di vetro a doppia parete posto su un mescolatore magnetico per creare condizioni di bassa temperatura per i reagenti all'interno.
- Mescolare 1 g di nitrato di sodio (NaNO3)con 100 mL di acido solforico (H2SO4, grado reagente, 95-98%) mescolando lentamente nel becher.
- Aggiungere 1 g di grafite a scaglie nell'acido solforico e mescolare per 1 h nel bagno freddo. Aggiungere 6 g di permanganazione di potassio (KMnO4) gradualmente alla soluzione e mescolare la miscela per altri 2 h.
- Il passo successivo della reazione avviene ad una temperatura media ( Modificare l'acqua ghiacciata a 35 gradi centigradi e continuare l'ossidazione della grafite mescolando per 1/2 h.
- L'ultimo passo della reazione avviene a un TH (80-90 gradi centigradi). Aggiungere 46 mL di acqua deionizzata (DI) nel serbatoio di reazione goccia a goccia. Si noti che la reazione è forte. Aggiungere 140 mL di acqua DI e 20 mL di perossido di idrogeno (30% H2O2) nel serbatoio di reazione come ultimo passo della reazione. Assicurarsi che le particelle d'oro di GO appaiano come risultato.
- Lavare accuratamente il prodotto con acido cloridrico diluito (HCl) e acqua DI più volte fino a quando la sospensione GO raggiunge il pH 7.
- Congelare la sospensione GO lavata durante la notte e asciugarla in un'asciugatrice congelata fino a quando l'acqua non evapora completamente.
- Preparazione dell'elettrodo di ossido di grafene
- Mescolare l'ossido di grafene, il nero carbonio e il PVDF in un rapporto di massa di 75:15:10 e metterli in una bottiglia di vetro. Gocciolare il solvente N-metil-2-pyrrolidone (NMP) nella miscela solida e garantire che il rapporto di peso di solvente e miscela solida sia 4:1.
- Preparare la pasta mescolando a 2.000 giri/mm per 13 min e defoaming in 1.200 rpm per 2 min con un mixer.
- Spennellare la pasta su carta di carbonio fino a quando il mantello è di 8-15 mg/cm2 e asciugarlo per 4 h a 40 gradi centigradi.
2. Preparazione dell'elettrodo polianinilino (PANI)
- Preparare 1 wt% carboxymethyl cellulosa (CMC) soluzione aqueous dissoluzione CMC in acqua DI mescolando per 10 h.
- Mescolare 50 mg di leucoemeraldine-base PANI e 10 mg di nero carbonio in un becher. Aggiungere nel becher la soluzione CMC 150 l una di 1 wt% e mescolare con un agitatore magnetico per 12 h.
- Aggiungere nella miscela la soluzione SBR (40%) di styrene-butadiene (SBR) e mescolare per altri 15 min.
- Posizionare un pezzo di carta carbone sul rivestimento della lama del medico e rilasciare i liquami PANI misti sul bordo anteriore della carta carbone.
- La lama riveste il liquame per produrre una pellicola spessa 400 m sulla carta carbone. Asciugare il rivestimento per 4 ore a 50 gradi centigradi.
3. Assemblaggio della cella della sacca
- Tagliare la pellicola di titanio nella dimensione dell'approproate e quindi collegare ogni pezzo a una linguetta di nichel con una saldatrice a spot ad ultrasuoni da 20 kHz.
- Posizionare il separatore poroso a base di polipropilene idrofilo tra l'elettrodo GO e l'elettrodo PANI per evitare cortocircuiti. Ogni elettrodo è abbinato a un collettore a corrente.
- Imballare gli elettrodi utilizzando pellicola laminata in alluminio. Sigillare i lati della pellicola laminata in alluminio con un sigillante a vuoto compatto per 4 s. Impostare separatamente la temperatura delle parti di sigillatura superiore e inferiore come 180 e 160 gradi centigradi.
- Iniettare 500 luna dell'elettrol da 1 M KCl nella cella della sacca e lasciare che l'equilibrato sia di 10 min.
- Estrudere l'elettrolita in eccesso e sigillare l'ultimo lato della cella della sacca in una camera a vuoto -80 kPa.
4. Impostazione del sistema di controllo della temperatura
- Impilare la cella della sacca tra due moduli termoelettrici. Posizionare le termocoppie sui lati superiore e inferiore della cella. Applicare la pasta termica a tutte le interfacce per garantire un buon contatto termico.
NOTA: la temperatura è controllata con codice LabVIEW. Le temperature misurate dalle termocoppie sono confrontate con le temperature di impostazione e la tensione di uscita è determinata dalla differenza tra la temperatura in tempo reale e l'impostazione della temperatura tramite un controllo PID. I segnali di tensione vengono trasmessi all'alimentatore e sono collegati al modulo termoelettrico. Il controllo a circuito chiuso garantisce una precisione di misurazione della temperatura entro 0,5 gradi centigradi.
5. Caratterizzazione elettrochimica
- Eseguire i test elettrochimici della cellula utilizzando un potentiostat. Condurre la ricarica termica in modalità circuito aperto durante l'esecuzione del processo di scarico elettrico a una corrente costante.
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Representative Results
La cella atecera aTEC era configurata con elettrodi asimmetrici costituiti da un catodo GO, un anodo PANI, e riempita con l'elettrolita KCl. Lo spessore della cella della sacca mostrata nella Figura 1A è 1 mm, che facilita le condizioni isotermiche tra i due elettrodi e la conduzione di calore efficiente. Le immagini a microscopia elettronica a scansione (SEM) del catodo GO e dell'anodo PANI rivestito su carta carbone sono mostrate nella Figura 1B e Nella Figura 1C. La struttura porosa aumenta l'area di contatto tra i materiali attivi dell'elettrodo e l'elettrolita, ottimizzando così la corrente di scarico e la potenza di uscita.
Con le diverse funzioni di lavoro degli elettrodi asimmetrici,è stata osservata una tensione incorporata (0 ) sulla cella in condizioni di circuito aperto a RT (Figura 2A1). Quando l'aTEC è stato riscaldato da RT a TH, il calore ha innescato le reazioni pseudocondensive tra gruppi funzionali contenenti ossigeno (ad es. legami di C-O) e protoni nell'elettrolita all'interfaccia GO-aqueous, quindi la tensione cellulare (Voc) è aumentata man mano che gli elettroni si spostavano sulla superficie del GO (Figura 2A2). Quando un carico esterno è stato collegato, l'aTEC è stato scaricato sotto il potenziale differenziale tra gli elettrodi a TH, dove la capacità di scarico era dovuta principalmente all'ossidazione dell'nodo PANI e alla riduzione dei gruppi funzionali (Figura 2A3), che può essere presentata come
Riduzione:
Ossidazione:
Le tensioni di aTEC durante la ricarica termica e lo scarico elettrico a TH : 70 gradi centigradi sono mostrate nella Figura 2B. Il potenziale del circuito aperto ha raggiunto lo 0,185 V quando la cella è stata riscaldata da RT a TH - 70 gradi centigradi, dove aTEC ha mostrato un coefficiente ad alta temperatura(Sezione V/T, dove V è la tensione dell'elettrodo e T è la temperatura) di 4,1 mV / K. Lo scarico di aTEC è stato condotto sotto una corrente costante di 0,1 mA. La capacità gravimetrica specifica del GO era di 10,43 mAh/g, mentre quella del PANI era di 103,4 mAh/g. L'efficienza di conversione da calore a elettricità di aTEC di aTEC può essere calcolata come il lavoro elettrico in uscita (W) diviso per l'energia termica di ingresso, che può essere espressa come
Il lavoro elettrico in uscita è stato calcolato dall'integrazione della capacità di sovratensione della tensione di scarico, mentre l'energia termica di ingresso consisteva nel QH per il riscaldamento della cella da RT a TH e Qiso per il calore assorbito durante lo scarico a TH. Nell'equazione, q è la capacità di scarico, -HX è l'efficienza del recupero del calore, m è la massa dei materiali attivi di elettrodi ed elettroliti, Cp è il calore specifico,T è la differenza di temperatura tra la temperatura di esercizio e RT, eS è il cambiamento di entropia di reazione. Sulla base dello scarico mostrato nella Figura 2B, il nostro aTEC ha raggiunto un E - di 3,32% a 70 gradi centigradi, che equivale al 25,3% di Carnot (13,1%).
Il funzionamento isotermico di aTEC ne consente l'uso in molti scenari diversi. L'aTEC può essere caricata da una pentola calda con acqua bollente (Figura 3). La tensione di sei aTEC collegati in una serie può raggiungere >1 V. Il nostro aTEC ha illustrato un'eccellente performance dal calore all'elettricità con un coefficiente ad alta temperatura e un'efficienza di conversione energetica. Le prestazioni del dispositivo cellulare e la finestra della temperatura di esercizio potrebbero essere ulteriormente migliorate modificando la composizione dell'elettrolita e utilizzando materiali di elettrodi con un'elevata , bassa capacità di calore e robuste funzionalità. Il nostro lavoro fa luce sulla progettazione di sistemi termoelettrochimici. Con ulteriori attività di ricerca e sviluppo, aTEC ha il potenziale per diventare una tecnologia chiave per il recupero di calore di bassa qualità.
Figura 1: cella della sacca aTEC. (A) Configurazione della cella Pouch. Il catodo GO e l'anodo PANI sono assemblati con il collettore di corrente in titanio (Ti) e separati dal separatore idrofilo polipropilene. Immagini SEM di (B) il catodo GO e (C) l'anodo PANI entrambi rivestiti su carta carbone. Fare clic qui per visualizzare una versione più grande di questa figura.
Figura 2: carica e scarico aTEC. (A) Principio di lavoro dell'aTEC. (B) Tensione a circuito aperto del processo di ricarica termica (linea rossa) e della curva di scarico elettrica (linea blu) dell'aTEC. Fare clic qui per visualizzare una versione più grande di questa figura.
Figura 3: Dimostrazione di aTEC caricata da una pentola calda. Fare clic qui per visualizzare una versione più grande di questa figura.
| Modalità di funzionamento | Sistema TEC | Struttura e materiali | Un | E | Ref |
| (mV/K) | (e) | ||||
| Sfumatura di temperatura (funzionamento continuo basato sui potenziali di redox dipendenti dalla temperatura ai lati caldi e freddi) |
Tgc | Elettrodo: nanotubi di carbonio a parete multipla (MWCNT) | 1.4 | 0.24% | 9 |
| Elettrolitico: K3Fe(CN)6/K4Fe(CN)6 | -1.40% | ||||
| Elettrodo: Materiale a base di carbonio | 1.85 | 0.11% | 6 | ||
| Elettrolitico: K3[Fe(CN)6]/(NH4)4[Fe(CN)6] o Fe2(SO4)3/FeSO4 | -0.40% | ||||
| Elettrodi: fogli di aerogel CNT | 1.43 | 0.55% | 8 | ||
| Elettrolitico: K3Fe(CN)6/K4Fe(CN)6 | -3.95% | ||||
| Sfumatura di temperatura | Rfb | Elettrodo: tessuto in carbonio | 3 | 1.80% | 10 |
| Elettrolita di flusso: [Fe(CN)6]3-/[Fe(CN) 6]4- e V3 | -15% | ||||
| Ciclo di temperatura | Trec | Elettrodo: CuHCF e Cu | 1.2 | 3.70% | 14 |
| Elettrolicita: NaNO3 e Cu(NO3)2 | -25% | ||||
| Elettrodo: NiHCF e Ag/AgCl | 0.74 | 1.60% | 12 | ||
| Elettrolitico: KCl | -13% | ||||
| Elettrodo: KFeIIFeIII(CN)6 e K3Fe(CN)6/K4Fe(CN)6 con panno di carbonio | 1.45 | 0.72% | 13 | ||
| Elettrolitico: KNO3 | -6.00% | ||||
| TRAB | Elettrodo: Cu | - | 0.86% | 19 | |
| Elettrolicita: Cu(NO3)2/NH4NO3 | -6.10% | ||||
| Elettrodo: Cu | - | 0.70% | 20 | ||
| Elettrolita di flusso: Cu(NO3)2/NH4NO3 | -5.00% | ||||
| Ciclo di temperatura | ATEC (informazioni in stato in | Elettrodo: GO e PANI | 4.1 | 3.32% (25.3%) | Questo lavoro |
| Elettrolitico: KCl |
Tabella 1: Confronto tra diverse tecnologie TEC per la conversione da calore a elettricità di basso grado.
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Discussion
L'aTEC converte l'energia termica in elettricità attraverso un processo di ricarica termica durante il riscaldamento da RT a TH e un successivo processo di scarico elettrico a TH. Eliminando la dipendenza da un gradiente di temperatura o un ciclo di temperatura come il TGC e TREC, aTEC consente il funzionamento del riscaldamento isotermico durante l'intero processo di ricarica e scarico. La tensione indotta termica si basa sull'effetto pseudo-condensante di GO perché il riscaldamento facilita la chemisorption dei protoni sui gruppi funzionali di ossigeno di GO, causando la reazione pseudo-condensante all'interfaccia GO-aqueous. PANI contribuisce poco all'aumento della tensione, ma fornisce elettroni nel processo di scarico. L'utilizzo dell'elettrol KCl mantiene bilanciata la carica dell'interfaccia elettrodo-elettrolita durante la reazione e migliora la conduttività dell'intera cellula. Il sistema è non tossico e rispettoso dell'ambiente, il che lo rende ideale per applicazioni commerciali. Altre alternative per l'elettrolita possono essere il sale cloruro, come NaCl, perché gli ioni di cloruro svolgono un ruolo essenziale nella reazione di ossidazione del PANI nel processo di scarico.
A differenza delle tecnologie basate su gradienti termici o cicli termici, aTEC è unica e ha il potenziale per applicazioni pratiche a causa del suo basso costo, flessibilità, peso leggero, il suo processo di carica termica/elettrica isotermica e continua, e la capacità di formare pile di cellule. L'aTEC raggiunge un alto numero di 4,1 mV/K e un'elevata : E del 3,32% (equivalente al 25,3% dicarnot)a 70 gradi centigradi, che è superiore alle tecniche esistenti per la raccolta del calore di basso grado. Un confronto tra aTEC e altre tecniche TEC è illustrato nella tabella 1.
Le prestazioni di ciclabilità di unTEC sono ancora insoddisfacenti. Questo può essere migliorato aggiungendo una coppia redox nell'elettrolita o cambiando i materiali dell'elettrodo. Analoghi blu prussiani (PBA) sono suscettibili di fare un elettrodo anodo migliore per aTEC, perché il coefficiente di temperatura negativa di alcuni PBA può contribuire a migliorare l'efficienza di aTEC. Un aTEC con una migliore ciclicità ha un grande potenziale per uso commerciale, come il recupero del calore di scarto da un condizionatore d'aria.
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Disclosures
Gli autori non dichiarano interessi finanziari concorrenti.
Acknowledgments
Gli autori riconoscono una discussione costruttiva con il professor D.Y.C. Leung e il Dr. Y. Chen (Università di Hong Kong), il prof. Gli autori riconoscono il sostegno finanziario del Fondo generale di ricerca del Research Grants Council della regione amministrativa speciale di Hong Kong, Cina, nell'ambito del premio numero 17204516 e 17206518, e del Fondo per l'innovazione e la tecnologia (R: ITS/171/16FX).
Materials
| Name | Company | Catalog Number | Comments |
| Alumina laminated film | Showa Denko | SPALF C4 | |
| Carbon black | Alfa Aesar | H30253.22 | |
| Carbon paper | CeTech Co. Ltd | W0S1009 | |
| Carboxymethyl cellulose (CMC) | Guidechem company | ||
| DC Power supply | B&K Precision | Model 913-B | |
| Doctor blade coater | Shining Energy Co. Ltd | ||
| Gamry | Gamry Instruments | Reference 3000 | |
| Graphite | Sigma-Aldrich | 332461-2.5KG | |
| Mixer | Thinky | ARE-250 | |
| Nickel tab | Tianjin Iversonchem company | 4 mm width | |
| N-Methyl-2-pyrrolidone (NMP) | Sigma-Aldrich | 443778-1L | |
| Polyaniline (leucoemeraldine base) | Sigma-Aldrich | 530670-5G | |
| potassium permanganate (KMnO4) | Sigma-Aldrich | 223468-500G | |
| Separator | CLDP | 25 um thickness | |
| Sodium nitrate (NaNO3) | Sigma-Aldrich | S5506-250G | |
| Styrene butadiene | Tianjin Iversonchem company | BM400 | |
| Sulfuric acid | Sigma-Aldrich | 320501-2.5L | |
| Thermoelectric modules | CUI Inc. | CP455535H | |
| Titanum foil | Qingyuan metal | 0.03 mm thickness |
References
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