Login processing...

JoVE Journal
Chemistry

This content is Open Access.

JoVE Journal Chemistry

Multiscale prøveudtagning af en heterogene vand/Metal katalysator Interface ved hjælp af tæthed funktionelle teori og kraftfelt Molekylær dynamik

Insights into the Interactions of Amino Acids and Peptides with Inorganic Materials Using Single-Molecule Force Spectroscopy

Journal (Chemistry)

Insights into the Interactions of Amino Acids and Peptides with Inorganic Materials Using Single-Molecule Force Spectroscopy

Protocol for the Solid-phase Synthesis of Oligomers of RNA Containing a 2'-O-thiophenylmethyl Modification and Characterization via Circular Dichroism

Journal (Chemistry)

Protocol for the Solid-phase Synthesis of Oligomers of RNA Containing a 2'-O-thiophenylmethyl Modification and Characterization via Circular Dichroism

Click here for the English version

Multiscale prøveudtagning af en heterogene vand/Metal katalysator Interface ved hjælp af tæthed funktionelle teori og kraftfelt Molekylær dynamik

Article DOI: 10.3791/59284-v

April 12th, 2019 •

Cameron J. Bodenschatz*¹, Xiaohong Zhang*¹, Tianjun Xie*¹, Jeremy Arvay^1,2, Sapna Sarupria¹, Rachel B. Getman¹

¹Department of Chemical and Biomolecular Engineering, Clemson University, ²Davidson School of Chemical Engineering, Purdue University

* These authors contributed equally

Chapters

Summary
Automatic Translation

English (Original)
العربية (Arabic)
中文 (Chinese)
dansk (Danish)
Nederlands (Dutch)
français (French)
Deutsch (German)
עברית (Hebrew)
हिंदी (Hindi)
italiano (Italian)
日本語 (Japanese)
한국어 (Korean)
norsk (Norwegian)
português (Portugese)
русский (Russian)
español (Spanish)
svenska (Swedish)
Türkçe (Turkish)

April 12th, 2019

Please note that all translations are automatically generated.

Click here for the English version.

Målet med protokollen præsenteres her er at generere og prøve baner af konfigurationer af flydende vandmolekyler omkring katalytisk arter på en flad overgangen metal overflade. De stikprøveudvalgte konfigurationer kan bruges som udgangspunkt strukturer i quantum mekanik-baseret metoder.

Transcript

Protokolmodellerne, termiske og kvantefænomener i neterogen katalyse i væskefasen. Det er den første, så at vi ved, at indarbejde kvantemekanik med komplet prøveudtagning af en eksplicit flydende miljø. Konfigurationer af flydende molekyler genereret fra denne protokol repræsenterer dem, der forventes under faktiske reaktionsbetingelser og kan bruges til at udforske molekylære niveau fænomener, der afhænger af den rumlige arrangementer af molekyler.

Konfigurationerne af flydende molekyler genereret af denne protokol giver indsigt i de roller, som opløsningsmiddel spiller på flydende fase heterogen katalyse. Hvis du prøver denne protokol for første gang, vil jeg anbefale, at du først sikre, at du har adgang til og kan køre VASP, MCPliQ, VMD, og LAMMPS software. Demonstration af proceduren vil være Tianjun Xie, en kandidat studerende fra mit laboratorium.

Efter generering af adsorbatstrukturen skal du generere LAMMPS-inputfilerne til en NPT-simulering og kvilibrere cellevolumenet ved hjælp af FFMD. Kopier LAMMPS-inputfilen til arbejdsmappen. Rediger gruppevariablen på linje 34 for at angive atomtypeindekserne for vandilt og vand hydrogenatomer.

I gruppevariablen på linje 35 angives atomtypeindekserne for platin- og adsorbatatomer. På linje 17 i inputfilen skal du redigere kørselstrinvariablen for at indstille varigheden af NPT-simuleringen længe nok til at omfatte en ækvilibreringskørsel og en produktionskørsel. Udfør LAMMPS-softwaren ved at skrive kommandoen ved kommandolinjegrænsefladen, som indeholder oplysninger om antallet af CPU-kerner, der skal bruges, og navnet på lammps eksekverbar.

Energiminimeringen forædler vandmolekylekonfigurationen og efterfølges af en FFMD-simulering, der udføres ved konstant antal vandmolekyler, volumen og temperatur for at bringe vandet til simuleringstemperaturen. En anden FFMD simulering køres derefter ved konstant antal vandmolekyler, tryk og temperatur for at bestemme simuleringsboksens fysisk korrekte højde. Outputfilerne vil blive brugt senere.

Efter NPT simuleringen, plot højden af supercellen mod tiden. Det punkt, hvor det niveauer ud til en stabil tilstand værdi er det punkt i NPT simulering, når produktionen kan begynde. Kontroller ækvivalensen af NPT-simuleringen ved at sikre, at udsvingene i supercellens højde er minimale eller har konvergeret til en stabil værdi.

Hvis der opstår store udsving, skal du åbne inputtet. equil fil og mindske timestep på linje 92 at regenerere vandmolekyle konfiguration og udføre LAMMPS software som før. Hvis du vil starte, skal du skrive på kommandolinjegrænsefladen for at udføre scriptet.

Dette script udsender den gennemsnitlige supercellehøjde fra produktionskørselsdelen af NPT-simuleringen til en TXT-fil. Scriptet læser længden af cellens z-dimension med 1.000 femtosekundintervaller, som er standardintervallet for udskrivning af oplysninger i LAMMPS. Hvis der ønskes et andet udskriftsinterval, kan det ændres ved at redigere linje 20 i get_npt_lz.

py-script og linje 16 af LAMMPS-input. ensfil. Scriptet registrerer og kasserer de første to nanosekunder af lz-værdier, da de udgør ækvivilibreringsdelen af simuleringen.

Varigheden af ækvilibreringskørslen kan ændres ved at redigere linje 19 i filen. De resterende tre nanosekunder omfatter produktionsdelen og bruges således til at beregne den gennemsnitlige z-dimensionlængde. Desuden scriptet output en anden TXT-fil, som giver værdier af lz som en funktion af timestep samt en PNG-fil, som plotter de samme data.

Plottet kan bruges til at kontrollere ækvilibrering af NPT simulering. Hvis du vil rekonstruere supercellen ved hjælp af den gennemsnitlige højde, der er bestemt i NPT, skal du kopiere den tidligere genererede datafil til en ny arbejdsmappe og omdøbe den som data.myadsorbate. Rediger derefter den nye datafil for at ændre zlo til 0,0 og zhi til lz-værdien fra den gennemsnitlige værdioutput i TXT-filen.

Kopier LAMMPS-inputfilen til den nye arbejdsmappe. Rediger gruppevariablen på linje 32 for at angive atomtypeindekserne for vandil- og vand hydrogenatomerne og gruppevariablen på linje 33 for at angive atomtypeindekserne for platin- og adsorbatatomerne. Rediger derefter variablen runStep på linje 16, så den er lang nok til at bestå en ækvilibreringskørsel og en produktionskørsel.

Skriv kommandoen for at udføre LAMMPS i kommandolinjegrænsefladen for at udføre LAMMPS-softwaren. Dette vil køre en konstant NVT simulering på vandmolekyler, og nøglen output fil genereres. NVT-simuleringen består af en ækvilibreringsdel og en produktionsdel.

Produktionsdelen starter, når systemets energi afbildes i forhold til tidsniveauer. Til at begynde, åbne brint obligation levetid script. Rediger den faktiske startvariabel på linje 22 for at angive tidstrinnet for den første tidsramme.

Skift tidstrinsvariablen på linje 23 for at angive, hvor ofte rammer skrives til LAMMPS-banefilen. Skift N_first- og N-sidste variabler på linje 24 og 25 for at angive de første og sidste tidstrin, og skift den aldrig anvendte variabel på linje 26 for at angive, om fortløbende rammer skal betragtes eller springes over. Angiv antallet af linjer pr. rammesektion i banefilen ved at ændre rammelinjevariablen på linje 27.

Rediger desuden linje 31 til 35 for at angive, hvilke atomtyper i dataene. myadsorbat fil tilhører adsorbat, og hvilke atomtyper tilhører vandmolekyler. Scriptet analyserer vandkonfigurationerne i produktionskørslen og afgør, om vandmolekyler er hydrogenforsegtede til adsorbaten.

Derefter tæller simuleringstiden, at hver brintbinding forbliver intakt, og rapporterer disse oplysninger som en fordeling af hydrogenbindingslevetiden i enheder af picoseconds. LAMMPS skriver konfigurationen af vandmolekyler til filen hver 1.000 femtosekonder, som er standard i den medfølgende LAMMPS-inputfil. Den registrerer og kasserer de første to nanosekunder af konfigurationer i filen, da de udgør ækvilibreringsdelen af simuleringen og bruger de resterende tre nanosekunder til at beregne levetiden for brintbindinger.

Hvis du vil udføre scriptet, skal du skrive på kommandolinjegrænsefladen. Derefter genererer en DAT-fil. Afbilde dataene i filen for at få vist fordelingen af levetiden for brintbindinger, der opstod under NVT-simuleringen.

Hvis du vil bestemme den tidsinterval, der skal bruges til tidsudtagningsintervallet, skal du bruge et tidsinterval, der er større end eller lig med den maksimale levetid for brintbinding. Bestem antallet af konfigurationer fra produktionskørslen af NVT FFMD-forløbet for at udtage prøver, således at minimumstiden mellem konfigurationerne er lig med eller større end det tidligere konstaterede tidsudtagningsinterval. Rediger standardværdien for antallet af rammer variabel på linje 21 i det tidligere skrevne rammeudtræksscript for at angive det antal konfigurationer, der skal udtrækkes.

Hvis du vil udføre scriptet, skal du skrive scriptnavnet på kommandolinjegrænsefladen. Dette vil udsende en liste over simuleringstider, der svarer til de konfigurationer, der skal udtrækkes fra NVT-simuleringsfilen. Disse konfigurationer kan bruges som startstrukturer i AIMD- eller QM-simuleringer.

I denne procedure blev FFMD brugt til at generere den oprindelige konfiguration af vandmolekyler. AIMD simulering viser, at et vandmolekyle, der oprindeligt er hydrogen-bundet til en sukker alkohol adsorbat på en platin-111 overflade abstracts brint fra alkohol adsorbat og aflejringer en anden brint på platin-111 overflade. Strukturerne af flydende vandmolekyler er afhængige af inputindstillinger.

Indstilling af disse forkert kan have utilsigtede påvirkninger på vandstrukturerne. I dette tal er venstre side startstrukturen for en FFMD-kørsel. Og den højre side er inden for et picosecond for at starte simuleringen.

FFMD simulering blæser op på grund af ufysisk store kraft indstillinger, forårsager vandmolekyler til at bevæge sig langt væk fra overfladen. Konfigurationerne kan bruges i kvantemekanikken, eller QMM simulering, eller de kan bruges til at analysere statistikker relateret til de rumlige positioner af molekylerne. Denne teknik baner vejen for forskere til at udforske de roller, som flydende reaktion miljøer har på katalyse ved at generere faktiske konfigurationer af flydende molekyler på katalytiske grænseflader.

X

Simple Hit Counter