Enmolekylära ytförstärkta Raman-spridningsmätningar möjliggjorda av plasmoniska DNA-origami nanoantenner

Vår forskning syftar till att utveckla nya verktyg för att detektera enskilda molekyler genom ytförstärkt Ramanspridning eller källa. Detta är den enda tekniken som ger ett kemiskt fingeravtryck av en molekyl och är tillräckligt känslig för att detektera enskilda molekyler. På detta sätt kan detaljerad mekanistisk information om kemiska reaktioner erhållas.

DNA-origami nanostrukturer har använts för att exakt positionera både plasmoniska nanopartiklar och målmolekyler. Och detta krävs eftersom den förbättrade Raman-spridningen härrör från en liten nanometrisk volym mellan nanopartiklarna som vi kallar hotspots. Och vi har nu skapat nya plasmoniska DNA-origami nanoantenn, exakt för detta ändamål.

Den största utmaningen är att placera målmolekyler i sådana hotspots mellan två nanopartiklar och samla in Raman-data från exakt en nanoantennstruktur. För att samla in stora mängder data och effektiv korrelation mellan atomkraftsmikroskopi behöver en Ramanspektroskopi göras. De plasmoniska DNA-origami nanoantennerna möjliggör en reproducerbar produktion av ett stort antal plasmoniska dimerer där målmolekylen är exakt placerad mellan nanopartiklarna i hotspot.

Och genom en korrelation mellan AFM- och Raman-data kan vi nu se till att det bara finns en enda molekyl som detekteras. Nu kan vi spåra enskilda molekyler som färgämnesmolekyler eller proteiner i realtid, och deras beteende i hotspots och deras reaktioner på kemiska förändringar i miljön. Till exempel övervakades nyligen förändringen av spinntillståndet hos enskilda mänskliga molekyler.

I framtiden strävar vi efter att övervaka kemiska reaktioner på en enda molekylär nivå och studera deras reaktionsmekanismer. Dessutom kan vi använda denna teknik för att detektera medicinskt relevanta biomolekyler med mycket hög känslighet.