ADOR (조립 - 분해 - 조직 - 재 조립) 경로를 사용하여 제올라이트의 합성

Chemistry
 

Summary

ADOR에 의해 새로운 제올라이트를 제조하기위한 프로토콜은 (A ssembly- D isassembly- O rganization- R eassembly) 합성 경로가 표시됩니다.

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Wheatley, P. S., Čejka, J., Morris, R. E. Synthesis of Zeolites Using the ADOR (Assembly-Disassembly-Organization-Reassembly) Route. J. Vis. Exp. (110), e53463, doi:10.3791/53463 (2016).

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Abstract

Introduction

제올라이트는 사면체의 중심에 금속 양이온 (전통적 규소 및 알루미늄) 4 산화물 음이온 둘러싸여 코너 공유 면체의 3 차원 오픈 배열 구성 고체의 클래스이다. 기공 구조의 다양한 소유 할 다른 제올라이트 프레임 워크 이러한 코너 공유 사면체 리드의 다른 배열. 이러한 기공 구조는 다른 사람의 사이에서, 석유 화학, 원자력 및 의료 분야에서 자신의 응용 프로그램에 이르게 작은 분자를 수용 할 수 있습니다. 그 제올라이트 토폴로지를 참고 자료 (예를 들어, IPC-2) 자신의 토폴로지 (예 : UTL) 또는 실제 물질을 식별 코드 부여 - 국제 제올라이트 협회의 웹 사이트를 참조하시기 바랍니다 자세한 내용을 www.iza-online.org .

제올라이트의 중요한 기능은 양 accessibil에 적용하여 유틸리티를 정의 자신의 다공성이며,중요한 화학 물질의 대부분이 발생하는 내부 표면적 성만. 이것은 차례로 재료의 화학적 활성 및 선택성을 결정한다. 제올라이트 과학 (실제로 모든 다공성 재료 과학)의 주요 목표는 다공성을 제어하는​​ 것입니다.

제올라이트는 전통적으로 지난 50 년 동안 거의 변경되었습니다 수열 방법 (1), (2)에 의해 합성된다. 사실, 최근의 주요 발전 인 실리콘 재료의 알루미 제품군에 상승을주는 대체 할 수있는 탐색과 구조 지시 제 1과와 1982 년 급 암모늄염의 도입으로 1961 년에 발생했습니다. 3 위대한 유틸리티의 주어 제올라이트, 새로운 재료에 새로운 노선 개발에 큰 관심이있다. 다음, Disassembl 부모 제올라이트 조립 7 - 이러한 경로는 최근에 개발 된 ADOR 전략 4ED 새로운 최종 고체로 재 조립을 허용하는 방식으로 구성 얻어진 종. 이것은 우리가 이용할 수의 프레임 워크에 내장 된 고유의 불안정성이 미리 준비 제올라이트를 사용한다. (8)이 가난한 안정성이 우선적으로 D4R (더블 사 - 링) 단위 내에있는 가수 불안정한 게르마늄의 결합에서 유래하는 함께 바인드 인접 실리카 풍부한 레이어 (그림 1). 이러한 D4R 유닛은 상기 선택적 화학적 조작은 중간 적층 재료에 수행 될 수 있도록, 비교적 가벼운 처리를 사용하여 제거 할 수있다. (4)

기존의 수열 합성 ADOR 주요 차이점은 구조 형성의 최종적인 방법이다. 수열 합성이 최종 구조가 결정되도록 허용 가역 공정이다. ADOR 공정에서, 그러나, 최종 구조 형성 단계 (재 조립)은 비가 역적이다 CO고온에서 층 ndensation. 고결 정성 최종 물질을 받기위한 키는 적층 중간체 뉴 워크에 비가역 응축 가능한 최적대로 일어날 수 있도록 적절한 상대 위치에 배치 된 조직 단계이다.

다음 예에서는 상위 제올라이트의 UTL 제올라이트 토폴로지 9와 germanosilicate가 (10)가 구조 유도제 (SDA)로 미리 제작 한 유기 양이온을 사용하여 (어셈블리 공정)을 제조 할 수있는 방법을 보여준다. 이 프로토콜의 성공의 열쇠는 부모 Ge- UTL은 IPC-1P라는 적층 중간체를 생산하는 산 가수 분해를 사용하여 분해하고 구성 할 수있는 제올라이트, 특정 장소에있는 게르마늄의 위치이다. 이 중간체는 다음 두 가지 방식으로 처리 될 수있다. 고온에서 IPC-1P 재료의 직접 재결합 t 리드토폴로지 국제 제올라이트 협회 (IZA)에 의해 코드 PCR을 주어진 IPC-4 구조와 OA 제올라이트. 그러나, IPC-1P를 층들 사이에 실리콘 - 함유 종의 층간을 서로 다르게 구성 될 수있다. 우리는이 조작 IPC-2P의 결과를 호출합니다. 이 인터 및 조직 IPC-2P 재료의 고온 처리는 누구의 토폴로지 IZA 코드 OKO 주어집니다 IPC-2라는 새로운 제올라이트, 리드. OKO (IPC-2) 및 PCR (IPC-4) 토폴로지 차이는 IPC-4가 더 S4R 단위가없는 반면, IPC-2 층 -like UTL 사이 실리카 소단위 (단일 네 고리 S4R)를 포함한다는 것이다.

제올라이트는 주 사형 전자 현미경을 사용하여 X 선 회절, N이 흡착 및 에너지 분산 X 선 분석에 의해 특징 지어진다.

Protocol

주의 : 모든 관련 물질 안전 보건 자료 (MSDS)를 참조하고 사용하기 전에 모든 절차의 위험 평가를 수행하십시오. 이 합성 과정에서 사용되는 화학 물질 중 일부는 급성 독성 및 발암 성이다. 공학적 관리 (흄 후드) 및 개인 보호 장비 (안전 안경, 실험실 코트와 적당한 내 화학성 장갑)을 포함하여 이러한 절차의 기간 동안 모든 적절한 안전 절차를 사용하십시오.

UTL의 합성을위한 구조 - 유도제 1. 제조

  1. 증류수 140 ㎖에 수산화 나트륨 5.68 g을 녹인다. 솔루션 및 교반에 1,4- 디 브로 모 부탄의 30.66 g을 추가합니다.
  2. (110 ℃, 오일 욕) 환류 용액을 가열한다.
  3. 적가 추가 (~ 초당 1 방울) (2R, 6S) -2,6- 다이 메틸 피 페리 딘 및 추가 12 시간 동안 환류를 계속 중 16.07 g.
  4. 얼음 조에서 실온으로 냉각 한 다음 냉각.
  5. 나트륨 50g을 녹여증류수 75 ㎖ 중의 수산화 40 중량 % 용액을 제조 하였다. 얼음에 차가운. 얼음의 추가 70 ㎖을 상기 냉각 된 용액에 40 중량 % 수산화 나트륨 용액을 냉각시켰다.
  6. 흰색 침전물을 여과하고, 최소한의 클로로포름에 용해.
  7. 클로로포름으로 수성 잔류 물 (세 200 ml의 부분)를 추출합니다. 클로로포름 부분을 결합 ~ 무수 황산나트륨 20g을 사용해 건조.
  8. 여과지를 이용하여 여과하여 황산 나트륨을 제거하고, 클로로포름 (50ml)로 세척 하였다.
  9. 일부 백색 침전물을 형성하기 시작할 때까지 회전 증발기를 사용하여 클로로포름을 증발시켰다. 회전 증발기에서 제거하고 더 이상의 강수량을 볼 수 없을 때까지 디 에틸 에테르를 추가합니다.
  10. 깔때기에 여과지를 이용하여 여과에 의해 백색 침전물을 회수하고, 디 에틸 에테르 (50ml)로 세척 하였다.
  11. 60 ° CO의 백색 침전물을 건조 / N은 ​​염 (6R, 10S) -6,10 디메틸 -5- azoniaspiro [4,5] 데칸 브로마이드를 얻었다.
  12. 25.0 g을 녹여(6R, 10S) -6,10 디메틸 -5- azoniaspiro 증류수 50ml에 [4,5] 데칸 브로마이드.
  13. 수산화물 이온 교환 수지를 사용하여 수산화물 음이온 브롬 음이온을 교환한다.
    1. 브로마이드 염 용액에 수산화 이온 교환 수지 25.0 g을 첨가하고 12 시간 동안 교반한다.
    2. 여과지로 여과하고 용액을 12 시간 동안 교반하면서 수산화 이온 교환 수지 25.0 g 여액을 다시 노출. 할로겐위한 질산은 시험 부정적인 결과를 반환 할 때까지 수산화 이온 교환 수지에 노출되는 것을 반복한다.
      주 : 질산은 시험 브로마이드 이온을위한 매우 중요한 시험이다.
      1. 질산 용액 (1.0 M)를 희석이 상품 용액 0.25 mL로 산성화. 제품 솔루션에 질산은 용액 (0.05 M) 2 ~ 3 방울을 추가합니다. 침전물 형태는 다음 수산화 이온 교환 수지에 노출 반복 침전을 볼 수 없다까지 재검사 경우.
  14. hydroxid의 농도를 확인지시약으로 페놀프탈레인 용액​​을 사용하여, 염산 (0.1 N에 해당) 0.1 M로 적정 E. 페놀프탈레인 표시는 단지 색 변화까지 뷰렛을 사용하여 천천히 생성물 용액의 공지 된 용적의 작은 부분에 0.1 M 염산 작은 분취 량을 추가 (즉, 엔드 포인트에 도달한다). 추가 염산 총 몰수 초기 용액에 수산화의 몰수와 같다.
  15. 수산화 0.625 M의 농도를 제공하기 위해 증류수로 용액을 희석.

부모 GE-UTL의 제올라이트 2. 준비

  1. 구조 유도제의 용액 15 ㎖ (6R, 10S) -6,10 디메틸 -5- azoniaspiro [4,5] 데칸 하이드 록 사이드 (0.625 M의 농도)에 이산화 게르마늄 1.08 g을 녹인다.
  2. 균질 용액이 형성 될 때까지 추가로 30 분 동안 상기 용액에 발연 이산화 규소 부분이 많다는 1.246 g을 첨가하고 교반 하였다.
    주 : 0.4 지역 : 2 : 0.4 ROH : 얻어진 겔의 SiO2, 0.8 몰 조성은 ROH 구조 유도제 30 H 2 O.
  3. 폴리 테트라 플루오로 에틸렌 늘어선 오토 클레이브 (30 ml의 용량)에 젤을 전송합니다. 그 후 10 일 동안 175 ° C의 오븐 가열에 배치합니다.
  4. 십일 후, 오븐에서 오토 클레이브를 제거하고 실온으로 자연 냉각 할 수 있습니다. 여과하여 흰색 제올라이트 제품을 복구 할 수 있습니다. 물이 풍부한 양 (~ 200 ml)로 세척 할 것. 70 ° CO / N의 제올라이트를 건조.
  5. 1, 2 ℃의 속도로 실온으로 냉각되기 전에 6 시간 동안 550 ° C로 유지 - 34 ° C의 분의 속도로 550 ° C에 제올라이트를 가열하여, 제올라이트의 세공의 구조 유도제를 제거 분 - 1.
  6. 제조자의 프로토콜을 사용하여 구조를 확인하기 위하여 분말 X 선 회절 스펙트럼을 획득.
    주 : 분말 X 선 회절 패턴이 일치해야주고n은 그림 2 UTL합니다.
  7. 제조자의 프로토콜을 이용하여 공극율을 확인하기 위해 N 2 흡착 등온선을 획득.
  8. 제조 업체의 프로토콜을 사용하여 에너지 분산 X 선 분광법을 사용하여 원소 분석을 취득.
  9. 물질의 가수 분해를 방지하기 위해 건조한 불활성 분위기 중에서 소성하여 제올라이트를 저장한다.

GE-UTL 3. 가수 분해는 IPC-1P를 형성하기 위해

  1. 0.1 M 염산 용액 160 mL를 하소 된 제올라이트 1.0 g을 추가한다.
  2. RT로 냉각 18 시간, 95 ℃에서 상기 혼합물을 가열하고, 필터 종이를 사용하여 고체를 여과에 의해 회수. 풍부한 물의 양 (~ 300 ㎖) 및 70 ° CO / N에서 건조 씻으시오.
  3. 제조자의 프로토콜을 사용하여 IPC-1P의 구조를 확인하기 위하여 분말 X 선 회절 스펙트럼을 획득.
    주 : 분말 X 선 회절 패턴이도 2에 IPC-1P 주어진 일치해야 건조물이 지정된다.IPC-1P와 더 사용을 위해 저장된다.

IPC -4- 제올라이트의 제조 4

  1. 1 ° C의 분의 가열 속도로 575 ° C에 세라믹 도가니 가열에 IPC-1P 0.5 g을 놓고 - 1, 2 ° C 분의 속도로 실온으로 냉각되기 전에 6 시간 동안 575 ℃에서 유지 - 1.
  2. 제조자의 프로토콜을 사용하여 구조를 확인하기 위하여 분말 X 선 회절 스펙트럼을 획득.
    주 : 분말 X 선 회절 패턴이도 2에 IPC -4- 주어진 일치한다.
  3. 제조자의 프로토콜을 이용하여 공극율을 확인하기 위해 N 2 흡착 등온선을 획득.
  4. 제조 업체의 프로토콜을 사용하여 에너지 분산 X 선 분광법을 사용하여 원소 분석을 취득. 이 창은 구조에 남아있는 많은 정보를 제공 할 것입니다.

IPC-2 제올라이트 5. 준비

  1. 1.0 M 질산 10 ㎖에 IPC-1P 0.5 g 추가산 용액.
  2. 이 용액에 diethoxydimethylsilane 0.1 g (DEDMS)를 추가합니다.
  3. 18 시간 동안 175 ° C의 오븐에서 폴리 테트라 플루오로 에틸렌 늘어선 오토 클레이브 가열에 대한 해결책을 전송합니다.
  4. 오븐에서 오토 클레이브를 제거하고 실온으로 자연 냉각 할 수 있습니다.
  5. 풍부한 물의 양 (~ 100 ㎖) 및 70 ° CO / N에서 건조 세척, 여과하여 흰색 제품을 복구 할 수 있습니다.
  6. 구조를 확인하기 위하여 분말 X 선 회절 스펙트럼을 획득. 분말 X 선 회절 패턴은도 2에 IPC-2P 주어진 일치한다.
  7. 1 ° C의 분의 가열 속도로 575 ° C에 세라믹 도가니 가열에 제품 배치 - 1, 2 ° C의 분의 속도로 실온으로 냉각되기 전에 6 시간 동안 575 ℃에서 유지 - 1.
  8. 제조자의 프로토콜을 사용하여 구조를 확인하기 위하여 분말 X 선 회절 스펙트럼을 획득.
    주 : 회절 패턴이 일치한다 t그림 2에서 IPC-2 주어진 모자입니다.
  9. 제조자의 프로토콜을 이용하여 공극율을 확인하기 위해 N 2 흡착 등온선을 획득.
  10. 제조 업체의 프로토콜을 사용하여 에너지 분산 X 선 분광법을 사용하여 원소 분석을 취득.

Representative Results

분말 X 선 회절 패턴 (도 2)은 중간층 상 IPC-1P 및 IPC-2P 포함한 생산 된 모든 자료를 위해 수집 하였다. 분말 X 선 회절은 본 제올라이트의 위상 특성을 결정하는 데 사용되는 기본 기술이다. 재료는 항상 다소 무질서이기 때문에 IPC-1P와 IPC-2P의 결정 구조가 완전히 특징되지 않습니다. 그러나 각각의 분말 회절 패턴은 관심의 위상에 대한 지문을 사용될 수있다. 찾기 위해 가장 중요한 특징은, 단위 셀 크기에 대한 정보를 제공하는 패턴의 피크 위치이다. 제올라이트 (상기 중간체)의 각각은 서로 다른 단위 셀 크기를 갖는 각각의 수집 된 회절 패턴에 따라서 피크 위치는 특정 단계의 존재 여부를 진단하고,도 2에 도시 된 기준 패턴의 위치와 일치한다. 년 이상적 상대가장 강한 피크의 위치를​​ 큘라하기 위해 가장 먼저 살펴보아야 할 것입니다. 이 메인 피크의 위치는 상기 기준 패턴의 위치와 일치 한 경우는 다른 피크는 일치되는지보고한다. 사용되는 회절이 잘 정렬되고 유지되는 경우,이 경기는 상대적으로 잘되어야합니다. 도 2에서의 각 패턴에없는 샘플 X 선 회절 패턴에 존재하는 여분의 피크 준비된 샘플 상 순수한 아님을 나타낸다. 회절 패턴에서의 피크의 강도는 위상 식별 절차에 중요하지 않고, 무시 될 수 있기 때문에 이들은 기기의 차이 샘플과 기준 패턴 간의 차이가있다. 이 연구에 필요하지 않습니다 원자의 위치에 대한 정보를 얻기 위해 전체 구조 연구를 수행 할 경우 강도는 중요하게.

X 선 회절은 기본 메트이지만구조 해석, 질소 흡착 등온선 (도 3)의 외경은 제품 제올라이트를 특성화하는데 사용될 수있다. 이러한 실험 방법은 먼저 채널의 세공에 존재하는 분자 (일반적으로 물)을 주로 진공 하에서 샘플을 가열에 의해 제거해야. 이어서 샘플은 일반적으로 77 K까지 냉각시키고, 질소 가스를 소량의 시스템으로 관리되고 중량 또는 체적 중 측정 시료에 흡착 된 질소의 양을 결정하기 위해 사용된다. 질소 흡착 량은도 3에 도시 된 등온선을 제공하는 가스의 압력에 대해 도시된다. 성공적인 합성은도 1에서와 쇼와 유사한 형상의 등온선을 보여줄 것이다. 총량가 큰 것 흡착 최상의 상황에서 양이 IPC-4 IPC-2 및 낮은 낮은 인으로 상위 UTL 샘플. 이것은 기공 크기의 변화에​​ 일치한다. 이것으로부터데이터 BET 식 (표 1)을 사용하여 표면적을 얻을 수있다. (11)

원소 분석은 게르마늄이 생성물로부터 제거 된 정도를 결정하는데 이용 될 수있는 또 다른 기술이다. 임의의 적절한 화학적 분석 기법이 사용될 수 있지만, 우리는 분산 형 X 선 분석 (EDX) 부모 GE-UTL 제올라이트의 조성을 확인하기 위하여, 주사 전자 현미경을 사용하여 최종 제올라이트 IPC-2 -4 (표 에너지를 사용한 1).

그림 4
그림 1. 최종 제올라이트에 부모 제올라이트 UTL에서기구의 설계도를 제안 IPC-2 빨간색으로 강조 표시됩니다 부모 UTL -4. D4R 단위. P임대이 그림의 더 큰 버전을 보려면 여기를 클릭하십시오.

그림 4
'표시 만든'부모 하소 UTL 제올라이트 (왼쪽)와 중간체 및 최종 제올라이트 (오른쪽)의도 2 분말 X 선 회절 패턴. IPC-2P는 DEMDA 종래와 적층 IPC-1P를 인터의 생성물 인 소성. 이 그림의 더 큰 버전을 보려면 여기를 클릭하십시오.

그림 4
그림 3. UTL (블랙) 77 K 기록 질소 흡착 등온선은 IPC-2 (청색) 및 IPC-4 (적색). 흡착 등온선은 잔여 형상 및 desorpti로 나타낸다채워진 모양으로 등온선에. 이 그림은 친절 참조 4에서 자연 출판 그룹의 허가에 의해 재생 이 그림의 더 큰 버전을 보려면 여기를 클릭하십시오.

비석 BET 표면적 (m 2 / g) 시 : 게르마늄 비율
GE-UTL 541.3 ± 1.1 5.8
IPC-2 334 ± 1.0 > (500)
IPC-4 236 ± 0.7 (90)

1. 다공성 값과 제올라이트의 원소 조성.

Discussion

ADOR 프로세스의 실제기구의 전체 설명은 본 문서의 범위를 벗어나지 만 발표 된 논문에서 찾을 수있다 들었다. 3, 5, 8 그러나, 프로세스의 잠재적 중요성 확대 가치가있다. 제올라이트의 제조 방법 ADOR 최종 물질을 제조하는 방법으로, 제올라이트의 합성 전통적인 방법과 상당히 다르다. 이것의 중요한 결과는 ADOR 공정을 사용하여 제조 된 물질은 전통적으로 이루어진 제올라이트는 근본적으로 상이 할 수있는 잠재력을 가지고있다. 특히 정력적으로 구별되는 물질을 제조하기 ADOR 메서드를 사용하는 범위가있다. 배후 이론은 기준 (8)에 기재되어있다.

기공을 통해 제어가 ADOR 방법은 전통적인 방법으로 다른 특성을 나타낸다 또 다른 영역이다. 특히 13, 그것은 처리장 가능하다하지 지금까지 제올라이트 가능한되었습니다 지속적으로 조정 가능한 기공과 제올라이트의 전체 시리즈 재 수열 합성법을 이용하여 제조. 시리즈를 사용하도록 변형이 전술 한 프로세스의 3 단계이다. 줄곧 6 M (심지어 이후)에 0.1 M에서 사용되는 산의 농도를 변경하여 하나의 최종 물질의 성질을 조정할 수있다. 이 달성 할 수있는 방법의 자세한 내용은 참조 (13)에 제시되어이 좋은 기회와 위험을 모두입니다. 산의 농도가 사용되는 경우에 경우, 온도 및 시간은 생성 된 물질이 가장 강한 피크의 위치는도 2에 도시 된 것과 일치하지 않는 회절 패턴을 보여 최적하지 않은 반응 떠났다. 그러나, 이러한 상황에서 이것은 기준 (13)에 기재된 것과 실험에서 분말 X 선 패턴을 비교하여 인식 할 수있다.

성공적인 OU가 있는지 확인 프로토콜의 중요한 단계tcome 그 조작 다루고 달성된다. 우선 특히 고온에서, 실리카 용해를 촉진로 적층 중간체와 접촉하는 용액이 알칼리성없는 것이 중요하다. 둘째, ADOR 프로세스 비가역 마지막 단계는 중요한 요소이기 때문에 재료의 적절한 조직 (3.2 단계 5.2) 공정의 성공에 매우 중요하다. 전술 한 바와 같이, 시간 및 산도 중요 프로세스 변수 등이 단계가 최적화되는 것을 보장하는 것이 매우 중요하다 모두이다.

상술 한 바와 같이 상위 제올라이트 구조의 특정 장소에 위치한 게르마늄와 germanosilicate 인 요구가있다. 이것은 부모로서 사용될 수 제올라이트의 수를 제한한다. 제올라이트 UTL이 크게 부모로서 탐구 한 유일한 물질이다. 그러나, 다른 부모가 성공적으로 AP 될 수 있다는 초기 징후가있다프로세스로 합연하지만 추가 작업은이 분야에 필요하다.

ADOR 방법이 작동하는지 확인하기 위해 큰 관심은 중간 IPC-1P의 층이 용해 또는 상당한 재 배열을받지 않도록 분해 단계 후 조작에주의해야한다. 이는 최종 제품을 최적화 오른쪽 반응 조건의 산도, 시간 및 온도를 얻는 것이 중요하다. 반응 조건 위에 미세한 제어는 제 인스턴스 오히려 혼동 및 절차의 영상 정보가 우리의 소망 뒤에 큰 원동력이다있다.

결론적으로,이 절차는 제올라이트 합성 ADOR 방법은 두 개의 서로 다른 제올라이트, IPC-2 (OKO) 및 IPC-4 (PCR)을 형성하는 UTL 골격 구조를 갖는 germanosilicate에 적용 할 수있는 방법을 설명한다.

Materials

Name Company Catalog Number Comments
Sodium hydroxide Fisher Chemical S/4920/53 99%
1,4-dibromobutane Aldrich 140805-500G 99%
(2R,6S)-2,6-dimethylpiperidine  Aldrich 41470-100ML >99%
Paraffin oil Fisher Chemical P/0320/17
Chloroform Fisher Chemical C/4920/17 >99%
Sodium sulfate (anhydrous) Fisher Chemical S/6600/60 >99%
Diethyl ether Sigma Aldrich 24002-2.5L >99.5%
Ambersep 900-OH Acros Organics 301340025
Hydrochloric acid, 0.1 N Fluka 318965-500ML
Phenolphthalein Sigma Aldrich 105945-50G ACS Reagent
Silver nitrate Ames Goldsmith
Germanium dioxide Alfa Aesar 11155 100.00%
fumed silica (Cab-o-sil M-5) Acros Organics 403731500

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References

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