Tutto-elettronico nanosecondo-risolto scansione microscopio a effetto tunnel: Agevolare le indagini di drogante singola carica dinamica

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Summary

Dimostriamo un metodo tutto-elettronico per osservare le dinamiche di nanosecondo-risolto carica degli atomi di drogante nel silicio con un microscopio a effetto tunnel.

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Rashidi, M., Vine, W., Burgess, J. A. J., Taucer, M., Achal, R., Pitters, J. L., Loth, S., Wolkow, R. A. All-electronic Nanosecond-resolved Scanning Tunneling Microscopy: Facilitating the Investigation of Single Dopant Charge Dynamics. J. Vis. Exp. (131), e56861, doi:10.3791/56861 (2018).

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Abstract

La miniaturizzazione dei dispositivi a semiconduttore alle scale dove un piccolo numero di droganti possa controllare le proprietà della periferica richiede lo sviluppo di nuove tecniche in grado di caratterizzare la loro dinamica. Indagando su singole droganti richiede risoluzione spaziale sub-nanometrica, che motiva l'uso di microscopia a scansione (STM). Tuttavia, STM convenzionale è limitata alla risoluzione temporale di millisecondo. Diversi metodi sono stati sviluppati per superare questa carenza, tra cui tutto-elettronico STM risolta in tempo, che viene utilizzato in questo studio per esaminare la dinamica di drogante nel silicio con risoluzione nanosecondo. I metodi presentati qui sono ampiamente accessibili e permettono per misura locale di una vasta gamma di dinamica su scala atomica. Un romanzo tempo-risolta scanning tunneling tecnica di spettroscopia è presentato e utilizzato per cercare in modo efficace per dynamics.

Introduction

Scansione a effetto tunnel (STM) la microscopia è diventato lo strumento premier in nanoscience per la sua capacità di risolvere su scala atomica topografia e struttura elettronica. Una limitazione di STM convenzionale, tuttavia, è che la risoluzione temporale è limitata alla scala cronologica millisecondo a causa della limitata larghezza di banda del preamplificatore attuale1. E ' stato a lungo un obiettivo di estendere la risoluzione temporale di STM per le scale su cui comunemente si verificano processi atomici. Il pionieristico lavoro in microscopia a scansione (TR-STM) risolto tempo da Freeman et al. 1 utilizzato fotoconduttivi interruttori e linee di trasmissione microstrip modellati sull'esempio di trasmettere impulsi di tensione di picosecondi fino allo svincolo di tunnel. Questa tecnica di giunzione di miscelazione è stata utilizzata per raggiungere risoluzioni simultanee di 1 nm e 20 ps2, ma mai è stato ampiamente adottato a causa della necessità di utilizzare strutture specializzate del campione. Fortunatamente, l'intuizione fondamentale che ha guadagnato da queste opere può essere generalizzata a molte tecniche risolta nel tempo; anche se la larghezza di banda di circuiteria di STM è limitato a parecchi kilohertz, la risposta non-lineare perpendicolarmente in STM permette dinamiche più veloce per essere sondata misurando la corrente di tunnelling medio ottenuto sopra molti cicli di pompa-sonda. Negli anni successivi, molti approcci sono stati esplorati, il più popolare dei quali brevemente sono esaminato qui di seguito.

Scosso-impulso-coppia-eccitato STM (SPPX) sfrutta i progressi nelle tecnologie laser pulsato ultraveloce per ottenere risoluzione sub-picosecondi di illuminare direttamente la giunzione tunnel ed emozionante vettori in esempio3. Luce laser incidente crea elementi portanti liberi che migliorano transitoriamente la conduzione, e modulazione del ritardo tra la pompa e la sonda (td) permette dho/dtd essere misurato con un lock-in amplifier. Poiché il ritardo tra la pompa e la sonda è modulato piuttosto che di intensità del laser, come in molti altri approcci ottici, SPPX-STM evita foto illuminazione-indotta espansione termica della punta3. Le estensioni più recenti di questo approccio hanno esteso le tempistiche sopra cui SPPX-STM può essere utilizzato per studiare la dinamica utilizzando tecniche di impulso-picking per aumentare la portata della pompa-sonda ritardo volte4. D'importanza, questo recente sviluppo fornisce anche la possibilità di misurare le curve ho(td) direttamente anziché tramite integrazione numerica. Recenti applicazioni di SPPX-STM hanno incluso lo studio di ricombinazione di vettore in singolo-(Mn, Fe)/GaAs(110) strutture dinamiche5 e donatore in GaAs6. Applicazioni di SPPX-STM alcune restrizioni. Il segnale CHE SPPX-STM misura dipende da elementi portanti liberi eccitati da impulsi ottici ed è più adatto ai semiconduttori. Inoltre, anche se la corrente di tunneling è localizzato alla punta, perché una grande area è eccitata da impulsi ottici, il segnale è una convoluzione di proprietà locale e trasporto materiale. Infine, il bias al bivio è fissato presso la scala di misurazione cronologica affinché la dinamica in fase di studio deve essere fotoindotti.

Una tecnica più recente ottica, terahertz (THz-STM), STM coppie impulsi THz spazio incentrati sulla diramazione per la punta STM. A differenza di SPPX-STM, gli impulsi accoppiati si comportano come impulsi di tensione veloce che consente per l'indagine di eccitazioni elettronicamente guidati con Sub-picosecondi risoluzione7. È interessante notare che, la corrente raddrizzata generata dagli impulsi THz risultati in densità di corrente di picco estreme non accessibile da convenzionale STM8,9. La tecnica è stata utilizzata recentemente per studiare gli elettroni caldi in Si(111)-(7x7)9 e la vibrazione di una molecola di pentacene singolo10di immagine. THz-impulsi coppia naturalmente alla punta, tuttavia, la necessità di integrare una fonte THz per un esperimento STM è probabile che sia difficile da molti sperimentatori. Questo motiva lo sviluppo di altre tecniche ampiamente applicabile e facilmente attuabile.

Nel 2010, restio et al. 11 sviluppato una tecnica tutto-elettronico cui impulsi di tensione di nanosecondo applicati sopra un offset DC elettronicamente pompa e il sistema11della sonda. L'introduzione di questa tecnica offerto una dimostrazione critica delle applicazioni inequivocabili e pratiche di STM risolta nel tempo per misurare fisica precedentemente inosservata. Anche se non è veloce come giunzione miscelazione STM, che ha preceduto, l'applicazione di impulsi a microonde fino alla punta STM permette arbitrari campioni per essere studiato. Questa tecnica non richiede alcun complicati metodologie ottici o accesso ottico fino al bivio STM. Questo rende la tecnica più semplice adattarsi a bassa temperatura STMs. La prima dimostrazione di queste tecniche è stata applicata allo studio della dinamica di spin dove un STM polarizzata in spin è stato utilizzato per misurare la dinamica di rilassamento degli spin-stati eccitati da impulsi pompa11. Fino a poco tempo, la sua applicazione è rimasta limitata al magnetico tengono sistemi12,13,14 , ma ha poiché stato esteso allo studio della velocità di cattura di vettore da un discreto gap metà stato15 e carica dinamica di droganti singolo arsenico in silicio15,16. Lo studio di quest'ultimo è il focus di questo lavoro.

Studi sulle proprietà delle singole droganti nei semiconduttori recentemente hanno attirato l'attenzione significativa perché dispositivi a semiconduttore (CMOS) ossido di metallo complementare entrano ora il regime cui singole droganti possono influenzare Proprietà dispositivo17 . Inoltre, parecchi studi hanno dimostrato che singole droganti possono servire come componente fondamentale dei futuri dispositivi, ad esempio come qubits per quantum calcolo18 e quantum memoria19e come singolo atomo transistor20 , 15. dispositivi di futuro possono anche includere altri difetti su scala atomica, quali il silicio penzoloni bond (DB) che può essere modellato con precisione atomica con STM Litografia21. A tal fine, DBs sono stati proposti come carica qubits22, punti quantici per quantum automi cellulari architetture23,24e fili atomici25,26 e sono state modellate per creare 27 e28,di molecole artificiali29cancelli logica Hamiltoniana quantistica. Andando avanti, dispositivi possono incorporare sia singole droganti e DBs. Si tratta di un'attraente strategia perché DBs sono difetti superficiali che facilmente possono essere caratterizzati con STM e utilizzati come un handle per la caratterizzazione di dispositivi drogante singolo. Come esempio di questa strategia, DBs sono utilizzati in questo lavoro come sensori di carica per dedurre la carica dinamica di droganti vicino alla superficie. Queste dinamiche vengono acquisite con l'uso di un approccio tutto-elettronico al TR-STM che è adattato dalle tecniche sviluppate da Loth et al. 11

Misurazioni eseguite su DBs selezionato su una superficie di Si(100)-(2x1) di idrogeno è terminato. Una regione di svuotamento di drogante che si estende circa 60 nm sotto la superficie, creato tramite trattamento termico del cristallo30, disaccoppia il DB e i pochi restanti vicino alla superficie droganti dalle bande di massa. Gli studi STM di DBs hanno trovato che loro conduttanza è dipendente da parametri del campione globale, quali la concentrazione di droganti e la temperatura, ma singoli DBs mostrano anche forti variazioni a seconda del loro ambiente locale16. Durante una misurazione di STM nel corso di un singolo DB, il flusso di corrente è regolato dal tasso a cui gli elettroni possono tunnel dalla maggior parte al DB (Γalla rinfusa) e dal DB fino alla punta (puntaΓ) (Figura 1). Tuttavia, poiché la conduzione del DB è sensibile al suo ambiente locale, lo stato di carica della vicinanze droganti influenze Γmassa (Figura 1B), che possono essere dedotte mediante monitoraggio conduttanza del DB. Di conseguenza, la conduttanza di un DB può essere utilizzata per rilevare gli Stati di carica di droganti nelle vicinanze e può essere utilizzata per determinare le tariffe a cui i droganti sono forniti gli elettroni dalla massa (ΓLH) e li perdono fino alla punta STM (ΓHL < / c13 >). Per risolvere queste dinamiche, TR-STS viene eseguita intorno le tensioni di soglia (Vthr) in cui la punta induce la ionizzazione di droganti vicino alla superficie. Il ruolo degli impulsi di pompa e sonda è lo stesso nelle tre tecniche sperimentali risolta in tempo qui presentate. La pompa transitoriamente porta il livello di polarizzazione da sotto a sopra Vthr, che induce la ionizzazione di drogante. Questo aumenta la conduttanza del DB, che è campionata dall'impulso di sonda che segue a una distorsione inferiore.

Le tecniche descritte in questo documento saranno particolarmente coloro che desiderano caratterizzare le dinamiche che si verificano su al millisecondo alla scala cronologica di nanosecondi con STM. Sebbene queste tecniche non sono limitate a studiare carica dinamica, è essenziale che le dinamiche sono manifesta attraverso cambiamenti transitori nella conduttanza degli Stati che possono essere sondati da STM (cioè, stati su o vicino alla superficie). Se la conduttanza degli stati transitori non differisce significativamente dallo stato di equilibrio, tale che moltiplicato per la differenza tra le correnti transitori ed equilibrio il ciclo di dovere di impulso sonda è minore il rumore di fondo di sistemi (in genere 1 pA), il segnale sarà perso nel rumore e non sarà rilevabile da questa tecnica. Perché le modifiche sperimentali dei sistemi STM commercialmente disponibili necessari per eseguire le tecniche descritte in questo documento sono modeste, si prevede che queste tecniche saranno ampiamente accessibili alla comunità.

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Protocol

1. il primo Setup di microscopio e gli esperimenti

  1. Iniziare con un'altissima STM criogenico capace di vuoto e software di controllo associato. Raffreddare la STM a temperature criogeniche.
    Nota: In questo rapporto, vuoto ultraelevato si riferisce a sistemi che raggiungere < 10 x 10-10 Torr. La STM deve essere raffreddato a temperature criogeniche; Ciò è particolarmente importante quando studia le dinamiche di carica di droganti, che sono attivati termicamente a temperature modeste. Altre camere possono essere a temperatura ambiente.
  2. Assicurarsi che la punta STM è dotata di cablaggio ad alta frequenza (~ 500 MHz).
    Nota: Utilizzando impulso plasmare metodi, un enorme aumento del tempo di risposta di un STM con cablaggio coassiale standard temperatura criogenica (~ 20 MHz) è stato segnalato da Grosse et al. 31
  3. Collegare un generatore di funzioni arbitrarie con almeno due canali fino alla punta (Figura 2), che verrà utilizzato per preparare i cicli di tensione impulso coppie utilizzate per esperimenti di pompa-sonda.
  4. Configurare il generatore di funzioni arbitrarie in modo che gli impulsi di tensione pompa e sonda vengono generati in modo indipendente e sommati prima di essere immessa nella punta.
  5. Applicare la tensione di polarizzazione di CC utilizzata per la spettroscopia imaging e convenzionale per il campione (VDC).
  6. Collegare due interruttori radio frequenza ai canali di uscita del generatore di funzioni arbitrarie.
  7. Configurare le opzioni in modo che la punta sarà essere collegate a terra durante spettroscopia convenzionale e di imaging di STM, e la polarizzazione efficace è VDC + Vpunta durante gli esperimenti di pompa-sonda (Figura 4A).
  8. Raccogliere la corrente per tutte le misurazioni attraverso un preamplificatore collegato al campione di tunneling.

2. preparazione della ricostruzione H-Si(100)-(2x1)

  1. Fendere un campione da un wafer di Si(100) di 3-4 mΩ·cm n-tipo arsenico drogato con graffi sul retro del wafer con una punta per tracciare in carburo di silicio e agganciando delicatamente il campione fuori la cialda con vetrini.
  2. Appone il campione ad un titolare di campione STM e introdurlo in una camera a vuoto ultraelevata adiacente alla camera di STM.
  3. Degassare il campione di riscaldamento resistivo a 600 ° C (un pirometro può essere utilizzato per monitorare la temperatura del campione) e mantenuto a tale temperatura per almeno 6 h nel vuoto ultraelevato.
    Nota: La pressione inizialmente aumenterà come il campione e il supporto del campione degas, ma si dovrebbe stabilizzare vicino la pressione base (< 10-10 Torr) dopo diverse ore.
  4. Lasciare raffreddare a temperatura ambiente prima di continuare il campione.
  5. Degassare un filamento di tungsteno nella stessa camera come l'esempio resistivo riscaldando il filamento a 1800 ° C e in attesa per il sistema di recuperare alla pressione di base. Spegnere il filamento prima di continuare.
    Nota: Il campione può rimanere in aula durante questo passaggio perché esso è passivato dallo strato di ossido nativo alla sua superficie, e qualsiasi contaminazione della superficie del campione causata da questo passaggio verrà rimosso successivamente. Temperatura del filamento dovrà essere tarato per una specifica corrente/tensione applicata al filamento usando un pirometro.
  6. Rimuovere l'ossido dalla superficie del campione da lampeggiante il campione a 900 ° C e mantenuto a tale temperatura per 10 s prima raffreddare a temperatura ambiente. Diversi ordini di grandezza dalla base pressione aumenta la pressione durante la procedura di lampeggia. Dopo ciascuno dei flash trovato tutta questa procedura, attendere che il campione raffreddare a temperatura ambiente e il sistema di recuperare alla pressione di base prima di continuare.
    Nota: Il lampeggio è definito all'interno di questo rapporto come riscaldamento e raffreddamento del campione con tassi di rampa alta, dell'ordine di 100 ° C/s.
  7. Flash progressivamente il campione a temperature più elevate durante il tentativo di raggiungere un lampo finale di 1250 ° C. Interrompere qualsiasi flash dove la pressione aumenta sopra 9 x 10-10 Torr per evitare che la superficie del campione da sempre contaminato. Registrare la tensione/corrente utilizzata per raggiungere i 1250 ° C flash (la luce emessa dal filamento riscaldato al punto 2.6 impedirà un pirometro dando una lettura precisa della temperatura del campione, e pertanto deve essere utilizzato questo setpoint). Il flash finale, determinare la tensione/corrente necessaria per riscaldare il campione a 330 ° C come il cristallo viene raffreddato, poi lasciare il campione raffreddare alla temperatura ambiente e lasciare che il sistema di recuperare alla pressione di base prima di continuare.
  8. Una perdita di gas di2 H nella camera ad una pressione di 1 x 10-6 Torr e riscaldare il filamento di tungsteno a 1800 ° C.
    Nota: Questo ha l'effetto di cracking H2 a atmoic idrogeno32.
  9. Tenere il campione in queste condizioni per 2 min prima di lampeggiare il campione a 1250 ° C, mantenuto a tale temperatura per 5 s e raffreddamento che a 330 ° C.
  10. Dopo 1 min di esposizione a 330 ° C, allo stesso tempo chiudere la valvola di fuga2 H, spegnere il filamento di tungsteno e lasciare raffreddare il campione a temperatura ambiente.
    Nota: Queste alte temperature flash influenzano la distribuzione di droganti nel campione. Riscaldamento a 1250 ° C è stato trovato per indurre una regione di svuotamento ~ 60 nm drogante vicino la superficie del campione30.
  11. Verificare la qualità del campione prendendo immagini STM della superficie.
    Nota: Buoni campioni avrà grande (> 30 nm, x 30 nm) terrazze con un tasso di difetto di < 1% (ciondolante molecole adsorbite, adatomi, obbligazioni, ecc.) e dimostrerà il classico Si(100)-(2x1) ricostruzione32, che presenta righe di dimero esecuzione in antiparallelo uno a altro attraverso bordi passo (Figura 3B).

3. valutazione della qualità degli impulsi Pump-probe al bivio Tunnel

  1. Approccio la punta STM per la superficie del campione impegnandosi controller di feedback corrente con un valore nominale di corrente di 50 pA e un campione parziale di -1,8 V.
    Nota: In queste condizioni, la punta è stimata per essere < 1 nm dalla superficie del campione. La punta STM utilizzata in questo lavoro è stato prodotto da chimicamente acquaforte policristallino tungsteno. Esso era affilato ulteriormente utilizzando un azoto acquaforte procedura, che è descritto bene in Filippo et al. 33.
  2. Cercare un'area sulla superficie del campione privo di difetti di superficie grandi prendendo scansioni di grande area (ad es., 50 nm, x 50 nm).
  3. Posizione del STM punta su un H-Si sulla superficie, che appaiono come le righe di dimero in immagini STM (Figura 3B).
  4. Spegnere il controller corrente di feedback
  5. Impostare VDC a -1,0 V, Vpompa a -0.5 V, Vsonda a -0.5 V, la larghezza degli impulsi di pompa e sonda a 200 ns e il tempo di salita/discesa degli impulsi a 2,5 ns (Figura 4A).
  6. Invia una serie di treni di impulsi di pompa e sonda dove il relativo ritardo della pompa e sonda è spazzato da -900 ns a 900 ns.
  7. Tracciare la corrente in funzione del ritardo tra la pompa e la sonda di tunneling. Probabilmente dimostrerà forte squilla (oscillazioni nella corrente in funzione del relativo ritardo tra gli impulsi di pompa e sonda, Figura 4Bdi tunneling).
    Nota: Il software Python e origine sono stati utilizzati per tracciare, analizzare e valutare i dati raccolti per questo manoscritto.
  8. Ripetere i passaggi da 3.1 – 3.5, ma aumentare i tempi di salita/discesa degli impulsi. Lo squillo diminuirà come sono aumentati i tempi di salita/discesa.
    Nota: Si è voluta eliminare squilla per fornire i risultati più accurati e spettroscopici, tuttavia, la risoluzione di tempo di queste tecniche è limitata alla larghezza degli impulsi utilizzata. 25 ns tempi di aumento sono stati utilizzati per questo lavoro.

4. time-Resolved Scanning Tunneling Spectroscopy (TR-STS)

  1. Posizione del STM rovesciarsi un silicio DB, che appaiono come sporgenze luminose alle polarizzazioni di punta-campione negativi (Figura 3B).
  2. Disattivare il controller di feedback corrente STM.
  3. Inviare che un treno composto da solo l'impulso di sonda con un tasso di ripetizione di 25 kHz. Nel corso di una serie di treni di impulsi, spazzare la polarizzazione dell'impulso sonda sopra una gamma di 500 mV dalla polarizzazione di CC di -1,8 V.
    Nota: Questo semplice esperimento è analogo alla STS convenzionale dove la conduttanza viene campionata sopra una gamma di pregiudizi.
    1. Configurare la durata di treni di impulsi (ciascuna con un diverso orientamento) in modo tale che gli spettri risultanti hanno un rapporto segnale-rumore > 10.
  4. Inviare un treno composto da pompa impulsi fissato a una polarizzazione fissa (tale che VDC + Vpompa > Vthr) con un tasso di ripetizione di 25 kHz. In questi esperimenti, impostare il VDC, Vpompae Vthr -1,8 V, 500 mV e -2,0 V, rispettivamente.
    Nota: La pompa impulsi possono avere arbitrariamente lunghe durate (1 µs è in genere sufficiente).
  5. Inviare un treno composto degli impulsi di pompa con gli impulsi di sonda seguiti da un ritardo di 10 ns. In questi esperimenti, impostare l'ampiezza dell'impulso pompa come 500 mV e della sonda pulse sweep da 50 a 500 mV.
    Nota: In questo esperimento, l'impulso di sonda è campionamento dello stato preparato dall'impulso di pompa, piuttosto che lo stato di equilibrio campionate in STS convenzionali.
    1. Sottrarre il segnale ottenuto quando solo l'impulso di pompa è stato applicato durante la visualizzazione/valutazione del segnale raccolto da questo passaggio.
  6. Confronta solo la sonda e la pompa + sonda segnali tracciando loro nello stesso grafico. Qualsiasi isteresi in due segnali è un'indicazione delle dinamiche che possono essere sondata con tecniche di STM risolta nel tempo.
    Nota: Mantenendo la gamma dell'impulso sonda fissata e scansione grossolanamente il DC offset (incrementi di 0,25 V, per esempio), uno in modo efficiente possibile mappare la gamma intera energia del campione per identificare le dinamiche accessibili alla tecnica. Durate di impulso possono essere modificate a seconda dell'esperimento. La larghezza dell'impulso pompa deve essere più lungo il tasso a cui il drogante è ionizzato, tale che ionizza costantemente il drogante. In generale, le durate sonda dovrebbero essere dello stesso ordine come il processo dinamico in fase di studio, tale che il segnale massimo può essere misurato senza aver assaggiato una media degli stati due conduttanza. Quando sono alla ricerca di energie alle quali dinamiche presenti, è consigliabile che le durate della sonda sono ridotti al minimo tale che solo uno stato del sistema viene misurato per migliorare isteresi. Come si trovano le costanti di tempo di rilassamento, la durata dell'impulso sonda può essere aumentata per migliorare il rapporto segnale-rumore.

5. time-resolved STM misure di rilassamento Dynamics

  1. Posizionare la punta STM su un DB di silicio e spegnere il controller di feedback corrente STM.
  2. Inviare un treno composto da pompa impulsi fissato a una polarizzazione fissa (tale che VDC + Vpompa > Vthr) con un tasso di ripetizione di 25 kHz. In questi esperimenti, impostare il VDC, Vpompae Vthr -1,8 V, 400 mV e -2,0 V, rispettivamente.
    Nota: La pompa impulsi possono avere arbitrariamente lunghe durate (1 µs è in genere sufficiente).
  3. Inviare un treno di impulsi di pompa e sonda. Garantire che gli impulsi di sonda hanno un'ampiezza inferiore rispetto alle pompe e paragonabile alla gamma al quale isteresi si verifica (Vsonda < Vpompa, Vsonda + VDC Visteresi).
  4. Spazzare il ritardo tra l'impulso di pompa e sonda fino a diverse decine di µs.
  5. Sottrarre il segnale ottenuto quando è stato applicato solo l'impulso di pompa. In questi esperimenti, impostare il VDC, Vpompae Vsonda -1,8 V, 400 mV e 210 mV, rispettivamente. Impostare il ritardo relativo sweep da-5 μs a 35 μs.
    Nota: Se il segnale ottenuto dal passaggio precedente è ben in forma (R2 > 0.80) da una funzione singola decadimento esponenziale, quindi la durata dello stato transitorio preparato dall'impulso di pompa può essere estratta dal fit.

6. time-resolved STM misure di eccitazione dinamica

  1. Inviare un treno composto da pompa impulsi fissato a una polarizzazione fissa (tale che maggiore di VDC + Vpompa > Vthr) con un tasso di ripetizione di 25 kHz. In questi esperimenti, impostare la VDC e Vthr -1,8 V e -2,0 V, rispettivamente. Impostare Vpompa tra 220 e 450 mV.
  2. Spazzare la durata dell'impulso di pompa da nanosecondi diversi a diverse centinaia di nanosecondi.
  3. Inviare un treno di impulsi di pompa e sonda. Gli impulsi di sonda dovrebbero avere un'ampiezza minore rispetto alle pompe e paragonabile alla gamma al quale isteresi si verifica (Vsonda < Vpompa, Vsonda + VDCV isteresi). In questi esperimenti, impostare Vsonda a 210 mV.
  4. Sottrarre il segnale ottenuto quando è stato applicato solo l'impulso di sonda.
    Nota: Se il segnale ottenuto è esponenziale, indica che l'impulso di pompa sta preparando lo stato transitorio (ionizzato drogante) ad un tasso che può essere estratta dal fit (R2> 0.80). Il protocollo descritto sopra è specifico per gli esperimenti e le apparecchiature descritte nel presente documento. Ci sono molti potenziali vie per i lettori di personalizzare la propria installazione sperimentale per gli studi di altri sistemi. Ad esempio, le tecniche generali non sono limitate a STMs criogenicamente raffreddato; può essere utilizzato qualsiasi materiale di punta, e non necessitano di acquaforte di azoto. Inoltre, potrebbe essere utilizzato un generatore di funzioni arbitrarie opportunamente programmato per generare forme d'onda doppio impulso, che annullerebbero la necessità di sommare due canali indipendenti. Infine, cablaggio di larghezza di banda inferiore potrebbe essere usato31.

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Representative Results

I risultati presentati in questa sezione del testo sono stati precedentemente pubblicati15,16. Nella figura 3 viene illustrato il comportamento di un esempio selezionato DB con STM convenzionali. Una misurazione perpendicolarmente convenzionale (Figura 3A) rappresenta chiaramente un brusco cambiamento nella conduttanza del DB a Vthr = -2,0 V. Questo comportamento è osservato anche in STM immagini prese a -2.1 V (Figura 3B, pannello di sinistra), -2,0 V (pannello centrale) e -1,8 V (pannello di destra), dove il DB ha l'aspetto di una protrusione brillante, una protrusione macchiata e una depressione scura, rispettivamente. Questa transizione può essere osservata anche guardando la corrente di tunneling raccolti con la punta posizionata direttamente sopra il DB con il z-controller spento e la polarizzazione impostato su Vthr, che si traduce in due livelli telegrafo (figura di rumore 3 C). fondamentalmente, in queste misure, la punta del STM è stata posizionata direttamente sopra il DB. In questa disposizione, la fluttuazione dello stato di carica del DB si verifica esauriranno qui sotto e / IT = 2ns, che è molto più veloce di commutazione osservato. Come tale, il comportamento osservato è attribuito alla carica dinamica della vicinanze droganti che colpisce la conduttanza del DB. È importante notare che perché la funzione d'onda estesa di energia media lacuna di DB afferma atto come un ponte per condurre gli elettroni dalla banda di conduzione di massa fino alla punta, il comportamento osservato è solo apparente quando la punta è posizionata direttamente sopra la DBs. Come il bias è stato aumentato, la frequenza del rumore telegrafo anche fortemente aumentata, tale che a-2.02 V, il comportamento di commutazione non può essere risolto direttamente da preamplificatore di STM. Questo ha motivato l'uso di microscopia tunneling scansione risolta in tempo (TR-STM) e scanning tunneling spectroscopy (TR-STS) risolta in tempo.

Nella figura 4 viene illustrato un metodo che può essere utilizzato per valutare la qualità degli impulsi consegnato fino al bivio. Squillo è osservato quando tempi di salita veloce sono utilizzati per gli impulsi di pompa e sonda a causa del disadattamento di impedenza tra i circuiti STM e lo svincolo di tunnel. Una cross-correlazione degli impulsi di pompa e sonda possa essere generata da spazzare il relativo ritardo dell'impulso sonda attraverso ritardo zero. Un forte aumento nella corrente di tunneling si verifica quando gli impulsi della pompa e la sonda si sovrappongono a causa del comportamento non lineare caratteristico delle misurazioni perpendicolarmente. Squillo si manifesta attraverso più piccola ampiezza oscillazioni nel tunneling corrente su entrambi i lati dell'origine. Aumentando i tempi di salita sugli impulsi da 2,5 ns a 25 ns, si osserva una forte soppressione dello squillo. L'offset relativo dei segnali generati con ogni tempo di salita di impulso è un risultato del fatto che la larghezza di impulso è misurata per includere i tempi di salita degli impulsi. Pertanto, impulsi con tempi di salita 2,5 ns hanno una maggiore area integrata, e pertanto una maggiore integrato corrente, rispetto a impulsi con tempi di salita 25 ns. Questo mette in evidenza quel confronto quantitativo di TR-STM misurazioni devono essere eseguite solo quando i tempi di salita degli impulsi utilizzati sono uguali.

Figura 5 viene illustrato TR-STS. In queste misure, un impulso di pompa porta transitoriamente il sistema sopra Vthr, e subito dopo un impulso di sonda interroga la conduttanza dello stato transitorio. La conduttanza dello stato transitorio può essere mappata sottraendo il segnale acquisito con sonda solo dal segnale ottenuto con pompa + sonda. Quando i segnali soli pompa + sonda e sonda sono confrontati direttamente, qualsiasi isteresi sono indicativo di processi dinamici che possono essere sondati da TR-STS. Modificando il valore dello scostamento offset DC fisso, la dinamica del sistema che può sondato da TR-STS può essere identificata in modo efficiente.

In TR-STS, è importante considerare la durata degli impulsi di pompa e sonda. L'impulso di pompa dovrebbe essere sufficientemente lungo per indurre uno stato di costante del sistema (cioè, pompa in stato alta conduttanza). Se la durata dell'impulso sonda è troppo lunga, tuttavia, poi ad ampiezze di sonde di basso, la conduttanza del DB può rilassarsi durante la misurazione. In questo caso, l'impulso di sonda sarà entrambi gli Stati di alta e bassa conduttanza del DB di esempio e ridurre la visibilità dell'isteresi. Pertanto, per massimizzare la visibilità dell'isteresi, la durata dell'impulso sonda dovrebbe essere più breve rispetto al tasso di rilassamento dello stato alta conduttanza.

Figura 6 dimostra risolta in tempo misure delle dinamiche di rilassamento e di eccitazione di drogante. Come in TR-STS, il campione è impostato su un fisso DC offset bias sotto Vthre gli impulsi della pompa portano transitoriamente il sistema sopra Vthr. Dinamica di rilassamento sono stati sondati da spazzare il relativo ritardo degli impulsi sonda (Figura 6A). Raccordo un complotto della sonda corrente in funzione del ritardo relativo (Figura 6B) con un decadimento esponenziale singolo permesso ΓHL da estrarre. È importante notare che questo tasso non è mai osservato per un singolo ciclo, piuttosto ΓHL viene dedotto dalla corrente di tunneling mediato nel tempo, che è composto di molti eventi. Ciò è analoga alla spettroscopia ottica, dove la durata di uno stato eccitato può essere determinata da singole misurazioni di un ensemble, tranne che in questo caso la durata di un singolo drogante possa essere caratterizzata attraverso un insieme di misurazioni perché esso può essere sondata direttamente dalla punta STM. È importante notare che la sonda corrente osservata in Figura 6B non decade a zero, ma piuttosto di un offset fisso. Questo è perché l'impulso di pompa eccita dinamiche (osservato come il rumore del telegrafo di millisecondo-scala in Figura 3) che non decade entro i tempi di misurazione. Questo indica che la conduttanza del DB in fase di studio è recintata da due droganti con costanti di tempo di rilassamento distinti. Figura 6 viene illustrato un esperimento di controllo dove l'ampiezza della pompa varia da -0.25 V a -0,6 V. Un cambiamento nella durata dello stato ionizzato, in funzione della ampiezza pompa, indicherebbe che ulteriori processi dinamici nelle vicinanze esistono in energia per Vthr. Perché ΓHL è costante di là di-2.05 V, si è concluso che solo gli Stati di carica dei droganti identificati due sono gating la conduttanza del DB.

Eccitazione dinamica sono stati sondati da spazzare la larghezza dell'impulso di pompa (Figura 6). Γ LH è stata estratta da una vestibilità esponenziale della corrente media in funzione della larghezza della pompa (Figura 6E). Quando la polarizzazione pompata non superi Vthr, non c'è nessuna dipendenza osservata tra la larghezza della pompa e il tunneling attuale perché i droganti rimangano neutrale. Quando la polarizzazione pompata supera Vthr, un elettrone può effettuare il tunneling dal drogante alla punta lasciando il drogante ionizzato. Da spazzare la larghezza della pompa, il tasso medio a cui il drogante è ionizzato è mappato. Figura 6F indaga la dipendenza di ΓLH in funzione della ampiezza della pompa. Se un DB è recintato da un singolo drogante, ΓLH è previsto per scalare in modo esponenziale con ampiezza della pompa sopra l' intera gamma di sbieco16. Questo è previsto perché il tasso di ionizzazione di drogante dipende esponenzialmente la forza il campo elettrico locale, che scala con il bias applicato alla punta. DB1, che è il DB studiato in tutte le figure precedenti, dimostra una dipendenza esponenziale tra -2,1 V -2.25 V e un passo a-2.05 V. Questo passaggio è ulteriore prova che DB1 è recintato da due vicine droganti. Una dipendenza esponenziale è stata osservata per DB2 in campo -1,3 V a -1.6 V, che indica che una singola drogante gated esso. DB2 non ha esibito alcun dinamica oltre la scala cronologica di millisecondo e pertanto non è stato studiato con le altre tecniche risolta nel tempo.

Figure 1
Figura 1: schematica del sistema di studio e relativo diagramma di energia associato. (A), la corrente campionata mediante la punta STM posizionata direttamente sopra un silicio che DB è composto principalmente di elettroni passando dalla maggior parte al DB e dal DB fino alla punta, con tariffe Γmassa e Γpunta, rispettivamente. Droganti arsenico, rappresentate da palline verdi, hanno anche (ΓHL) di riempimento e svuotamento tariffe (ΓLH) che possono essere provate tramite le misure di STM risolta nel tempo. (B) il limite di banda di conduzione in presenza di un drogante ionizzato (curva verde) è tirato giù relativo a quando il drogante è neutro (curva nera), che si traduce in un'aumentata conduttanza. Il diagramma di energia è stato calcolato per un campione parziale di -2,0 V. L'area colorata blu rappresenta gli stati riempiti. Questa figura è stata scattata con il permesso di Rashidi et al. 16 Clicca qui per visualizzare una versione più grande di questa figura.

Figure 2
Figura 2: le modifiche necessarie che devono essere fatte per un STM commerciale tale che TR-STM può essere eseguita con i metodi descritti in questo lavoro. Un bias offset DC è applicato al campione, e durante la spettroscopia convenzionale e di imaging di STM, la punta STM è a terra. Quando utilizzato per misure risolte in tempo, i segnali creati da un generatore di funzioni arbitrarie con due canali indipendenti sono sommati e nutriti fino alla punta di STM, che deve essere dotato di cablaggio ad alta frequenza. Due interruttori di radiofrequenza sono utilizzati per controllare i treni di impulsi. La corrente di tunneling è misurata sul lato del campione. Questa figura è stata scattata con il permesso di Rashidi et al. 16 Clicca qui per visualizzare una versione più grande di questa figura.

Figure 3
Figura 3: il comportamento spettroscopico di un DB selezionato con convenzionale STM. (A) una misurazione perpendicolarmente sopra il DB raccolto ad altezza costante. (B) costante-corrente STM immagini del DB di là (-2.1 V, sinistra), a (-2,0 V, medio) e di sotto (-1,8 V, destra) la tensione di soglia. Righe di dimero della ricostruzione H-Si(100)-(2x1) vengono visualizzati come barre parallele. (C) con la retroazione di corrente controller di STM fuori una traccia di tempo corrente acquisite nel corso della DB presso la tensione di soglia (-2.01 V) Visualizza due stati telegrafo rumore sulla scala cronologica millisecondo. Questa figura è stata scattata con il permesso di Rashidi et al. 16 Clicca qui per visualizzare una versione più grande di questa figura.

Figure 4
Figura 4: una cross-correlazione degli impulsi di pompa e sonda allo svincolo tunnel. Schema (A) delle sequenze di impulsi di cross-correlazione. Un statico DC offset bias (barra verde) è applicato al campione. Il relativo ritardo tra gli impulsi della pompa (barre rosse) e gli impulsi di sonda (barre blu) è spazzato attraverso ritardo nullo. Ogni coppia di impulsi di pompa e sonda rappresenta un treno di impulsi inviati alla punta. (B), la punta è posizionato sulla H-Si e un treno di coppie di pompa-sonda viene consegnato fino al bivio di tunnel. Il ritardo relativo della sonda è misurato dal bordo d'uscita della pompa a bordo della sonda ed è stato spazzato da -900 ns a 900 ns. Al campione è stato applicato un offset di DC statico del -1,0 V. Pompa e sonda ampiezze venivano impostate a -0,50 V con 200 larghezze di ns. Il tempo di salita/discesa degli impulsi è impostato su 25 ns (nero), 10 ns (rosso) e 2.5 ns (blu). La sonda di corrente è stata moltiplicata per un fattore di venti a rappresentano il 5% duty cycle impiegato nella misurazione, tuttavia, è stato effettuato nessun tentativo di correggere per il fatto che le zone integrate di ogni treno di impulsi differiscono. Inserto: una vista ingrandita dello squillo tra 0 e 900 ritardo relativo di ns. Clicca qui per visualizzare una versione più grande di questa figura.

Figure 5
Figura 5: Time-resolved scanning tunneling perpendicolarmente spettroscopia (TR-STS). (A) schema di sequenze di impulsi di TR-STS. Un statico DC offset bias (barra verde) è applicato al campione. Impulsi della pompa (barre rosse) precedono sonda impulsi (barre blu). Ogni coppia di impulsi di pompa e sonda rappresenta un treno di impulsi inviati alla punta. (B) misurazione TR-STS con 1 µs larghezza pompa e sonda impulsi. L'isteresi tra le curve senza la pompa (triangoli rossi) e con la pompa (cerchi blu) si sovrappone all'intervallo bias dove il sistema è bistabile. La polarizzazione di CC è impostata su-1.80 V, la polarizzazione di pompa è -0,50 V e la polarizzazione della sonda è stata spazzata da 500 a 50 mV. Gli impulsi sono sorti e caduti volte di 25 ns, il relativo ritardo tra la trailing edge della pompa e la leading edge dell'impulso sonda è 10 ns e il tasso di replezione è 25 kHz. Questa figura è stata scattata con il permesso di Rashidi et al. 16 Clicca qui per visualizzare una versione più grande di questa figura.

Figure 6
Figura 6: misure risolte in tempo delle dinamiche di eccitazione e rilassamento di drogante. (A,D) Schemi delle sequenze di impulsi. Un statico DC offset bias (barra verde) è applicato al campione. Impulsi della pompa (barre rosse) precedono sonda impulsi (barre blu). Ogni coppia di impulsi di pompa e sonda rappresenta un treno di impulsi inviati alla punta. (B) misurazione di ΓHL fatta da spazzare il relativo ritardo degli impulsi di pompa e sonda. Gli impulsi di pompa e sonda hanno larghezze di 1 µs. Un offset DC di-1.80 V viene applicato al campione; gli impulsi di pompa e sonda hanno ampiezze di -0,4 e-0.21 V, rispettivamente. La linea continua è una misura dei dati con una singola funzione esponenziale. (C) misure di ΓHL ad ampiezze differenti della pompa. Barre di errore rappresentano gli errori standard dei raccordi esponenziali. (E) misura della ΓLH è effettuata da spazzare la durata della pompa. Un offset DC di-1.80 V viene applicato al campione e gli impulsi di sonda hanno un'ampiezza di-0.21 V. Vthr per il DB selezionato è-2.05 V. La linea continua è una misura dei dati con una singola funzione esponenziale. (F) misure di ΓLH ad ampiezze differenti della pompa per due selezionati DBs. DB1 (triangoli rossi) è il DB utilizzato per tutte le altre misurazioni nel testo. DB2 è un DB selezionato diversi e viene descritto completamente in Rashidi et al. 16 linee continue sono si inserisce dei dati con una singola funzione esponenziale. Questa figura è stata scattata con il permesso di Rashidi et al. 16 Clicca qui per visualizzare una versione più grande di questa figura.

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Discussion

La variante del TR-STS in cui non viene applicato l'impulso di pompa è paragonabile a STS convenzionale, ad eccezione del fatto che il sistema viene campionato ad alta frequenza, piuttosto che continuamente. Se le durate degli impulsi di sonda sono appropriate (>ΓLH), il TR-STS segnale acquisito senza l'impulso di pompa può essere moltiplicato per una costante proporzionale al ciclo di dovere dell'esperimento in modo da coincidere esattamente con un convenzionale STS unità di misura. Questo è possibile solo perché le misurazioni sono effettuate senza l'uso di lock-in amplifier, che altrimenti sarebbe attenuare una parte sconosciuta del segnale a causa del filtraggio passa-basso utilizzato. Si tratta di una differenza significativa tra i metodi impiegati da Loth et al. 11 e quelli presentati in questo lavoro. L'uso di lock-in amplifier può essere utilizzato per migliorare la sensibilità delle misurazioni, ma impedisce il confronto diretto delle TR-m con le misure convenzionali di STS. In sistemi dove è richiesta questa sensibilità, si prevede che entrambi i metodi potrebbero essere utilizzati in concerto, con il lock-in amplifier disattivato tale che gli sperimentatori possono cercare in modo efficace per la dinamica e il lock-in amplifier acceso per aggiunto sensibilità durante la caratterizzazione della dinamica di eccitazione e rilassamento.

Il principale svantaggio di queste tecniche è che loro risoluzione temporale è attualmente limitata a parecchi nanosecondi. Si tratta di diversi ordini di grandezza più lenti di quello che può essere realizzato con tecniche di giunzione-miscelazione o ottiche. Si tratta di una conseguenza di segnale di chiamata, che si verifica quando vengono utilizzati impulsi di tensione con tempi di salita di Sub-nanosecondo, a causa del disadattamento di impedenza tra il circuito STM e il tunnel junction31. Infatti, tutto-elettronico metodi hanno realizzato la risoluzione tempo fine come 120 ps34 ma non sono ancora stati utilizzati per studiare la dinamica a quella risoluzione. Un STM progettato in modo ottimale avrebbe un circuito STM perfettamente abbinati impedenza fino allo svincolo di tunnel, che sarebbe perfettamente impedenza-mal adattato. Questo sarebbe eliminare la distorsione e dissipazione dell'impulso e sarebbe riflettono la potenza del forno a microonde, anziché consegnarlo attraverso la giunzione. Una possibile strategia per eliminare la suoneria risultante sarebbe di aggiungere dissipazione supplementare per il circuito STM, affinché rifletta impulsi sarebbero essere attenuati in modo efficace.

In questo lavoro, l'approccio più semplice è stata presa, vale a dire, è stata eseguita alcuna modifica interna per il commerciale STM. Una tecnica di cross-correlazione è stata usata per caratterizzare lo squillo, che poi è stato minimizzato semplicemente estendendo i tempi di salita degli impulsi. Poiché il tempo di salita degli impulsi limita la risoluzione di tempo, questa strategia non utilizzabile per caratterizzare i processi dinamici che si verificano su scale temporali ai limiti di queste tecniche (diversi ns). In queste situazioni, ronzio può essere attivamente soppresso impiegando le tecniche sviluppate da Grosse et al. 31 , che coinvolgono plasmare gli impulsi per tenere conto per la funzione di trasferimento del generatore di funzioni arbitrarie e lo svincolo di tunnel.

L'approccio tutto-elettronico al TR-STM ha molti vantaggi rispetto ad altri approcci di TR-STM prominente. In primo luogo, rispetto al bivio-miscelazione STM, questo approccio non richiede qualsiasi strutture specializzate campione. Eventuali campioni possono essere analizzati con STM convenzionali devono essere suscettibili di queste tecniche. Inoltre, l'approccio tutto-elettronico non richiede modifiche significative per la STM o l'uso dell'ottica ultraveloce. Infatti, le modifiche ai circuiti STM necessari per eseguire queste tecniche sono estremamente modeste, come STMs commerciale con cablaggio ad alta frequenza sono disponibili. Inoltre, le dinamiche sondate con l'approccio tutto-elettronico sono puramente locale, in quanto gli impulsi vengono forniti direttamente alla punta STM. Questo contrasta con SPPX-STM, dove gli impulsi laser incidente possono essere concentrati solo per alcuni micron quadrati. Infine, il metodo tutto-elettronico permette la capacità di manipolare con precisione i pregiudizi della pompa e sonda, permettendo un confronto diretto a misure standard di STM. Questo è centrale rispetto a molte delle tecniche descritte in questo documento, e mentre è possibile implementare simili sequenze di impulsi in ottici approcci al TR-STM, è sperimentalmente difficile.

Le tecniche sperimentali presentate qui misura carica dinamica con risoluzione spaziale atomica e risoluzione temporale nanosecondo. C'è una ricchezza di nuova fisica per essere studiato con questo approccio molto accessibile. Ad esempio, la dinamica dei singoli atomi è affascinanti e importanti tecnologicamente. Dinamiche di singolo atomo precedentemente sono stati studiati nei limiti del STM convenzionale, ma questa tecnica apre la porta per indagare simili elabora più di sei ulteriori ordini di grandezza (da millisecondo per nanosecondo). In particolare, questo colma il divario dagli eventi lenti in genere osservate in STM, per i processi fondamentali che sono alla base di essi.

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Disclosures

Gli autori dichiarano di non avere nessun concorrenti interessi finanziari.

Acknowledgments

Vorremmo ringraziare Martin Cloutier e Mark Salomons per la loro competenza tecnica. Ringraziamo anche NRC, NSERC e AITF sostegno finanziario.

Materials

Name Company Catalog Number Comments
Low Temperature Scanning Tunneling Microscope Scientaomicron Custom-made with 500MHz bandwidth wiring
Arbitarary Function Genorator Tektronix AFG3252C
RF Power Splitter/ Combiner Mini-Circuits ZFRSC-42-S +
RF Switch Mini-Circuits X80-DR230-S +
Non-Contact Infrared Pyrometers Micron Infrared MI 140

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References

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