Fjernelse af arsen ved hjælp af en kationisk polymer gel imprægneret med jern hydroxid

Environment

Your institution must subscribe to JoVE's Environment section to access this content.

Fill out the form below to receive a free trial or learn more about access:

 

Summary

I dette arbejde forberedte vi en adsorbent sammensat af kationisk n, n-dimethylamino propylacrylamid methylchlorid kvaternære (dmapaaq) polymer gel og jern hydroxid til adsorbering af arsen fra grundvand. Gelen blev fremstillet via en ny metode designet til at sikre det maksimale indhold af jern partikler i sin struktur.

Cite this Article

Copy Citation | Download Citations | Reprints and Permissions

Safi, S. R., Gotoh, T., Iizawa, T., Nakai, S. Removal of Arsenic Using a Cationic Polymer Gel Impregnated with Iron Hydroxide. J. Vis. Exp. (148), e59728, doi:10.3791/59728 (2019).

Please note that all translations are automatically generated.

Click here for the english version. For other languages click here.

Abstract

I dette arbejde forberedte vi en adsorbent sammensat af en kationisk polymer gel indeholdende jern hydroxid i sin struktur, der er konstrueret til at adsorberes arsen fra grundvandet. Den gel, vi valgte , var n-, n-dimethylamino-propylacrylamidmethylchlorid kvaternære-gel (dmapaaq). Formålet med vores forberedelsesmetode var at sikre det maksimale indhold af jern hydroxid i strukturen af gelen. Denne design metode aktiverede samtidig adsorptions ved både gelen og jern hydroxid bestandens polymer struktur, hvilket forbedrede materialets adsorptions evne. For at undersøge gelen, målte vi reaktionskinetikken, udførte pH-følsomheds-og selektivitets analyser, overvågede arsen-adsorptions ydelsen og udførte regenererings eksperimenter. Vi besluttede, at gelen gennemgår en af proces og når ligevægt på 10 h. Desuden adsorptions gelen arsen effektivt ved neutrale pH-niveauer og selektivt i komplekse ionmiljøer, hvilket opnår en maksimal adsorptions volumen på 1,63 mM/g. Gelen kunne regenereres med 87,6% effektivitet og NaCl kunne bruges til desorption i stedet for skadelige NaOH. Tilsammen er den præsenterede gel-baserede design metode en effektiv metode til at konstruere højtydende arsen-adsorbenter.

Introduction

Vandforurening er en stor miljømæssig bekymring, motivere forskerne til at udvikle metoder til at fjerne forurenende stoffer såsom arsen fra affalder1. Blandt alle de rapporterede metoder, adsorptionsprocesser er en relativt lav pris tilgang til tungmetal fjernelse2,3,4,5,6,7. Jern oxyhydroxid pulver anses for at være en af de mest effektive adsorbenter til udvinding af arsen fra vandige opløsninger8,9. Stadig, disse materialer lider af en række ulemper, herunder tidlig mætnings tider og giftige syntetiske prækursorer. Derudover er der en alvorlig negativ effekt i vandkvaliteten, når disse adsorbenter anvendes i en lang periode10. En yderligere separationsproces, såsom sedimentering eller filtrering, er derefter nødvendig for at rense det forurenede vand, hvilket øger omkostningerne ved produktionen yderligere8,11.

For nylig, forskere har udviklet polymer gels såsom kationiske hydrogels, microgels, og cryogels der har demonstreret effektive adsorptions egenskaber. F. eks. blev en fjernelse af arsenik på 96% opnået ved kationisk cryogel, poly (3-acrylamidopropyl) trimethylammoniumchlorid [p (APTMACl)]12. Desuden, ved pH 9, ca 99,7% fjernelse effektivitet blev opnået ved denne kationiske hydrogel13. Ved pH-værdi blev 98,72 mg/g maksimal arsen-adsorptions kapacitet opnået ved hjælp af en mikrogel baseret på tris (2-aminoethyl) Amin (TAEA) og glyceroldiglycidyl ether (GDE), p (TAEA-Co-GDE)14. Selv om disse geler demonstreret god adsorptions forestillinger, de undlod effektivt at fjerne arsen fra vand ved neutrale pH-niveauer, og deres selectivities i alle undersøgte miljøer blev ikke rapporteret15. Der blev målt en maksimal adsorptions evne på 227 mg/g, når FE (III)-SN (IV) blandet binær oxid belagt sand blev anvendt ved en temperatur på 313 K og en pH på 716. Alternativt har fe-ZR Binary oxid belagt sand (IZBOCS) også været anvendt til at fjerne arsen og opnået en maksimal adsorptions evne på 84,75 mg/g ved 318 K og en pH på 717. Andre rapporterede adsorbenter lider af lav adsorptions præstation, manglende genvindelighed, lav stabilitet, høje drifts-og vedligeholdelsesomkostninger og anvendelse af farlige kemikalier i synteseprocessen4.

Vi forsøgte at løse ovennævnte begrænsninger ved at udvikle et materiale med forbedret arsen-adsorptions præstation, høj selektivitet i komplekse miljøer, genbrugs kapacitet og effektiv aktivitet ved neutrale pH-niveauer. Derfor har vi udviklet en kationisk gel sammensat af n, n-dimethylamino propylacrylamid methylchlorid kvaternære (dmapaaq) gel og jern (III) hydroxid (feooh) partikler som en adsorbent for arsenik fjernelse. Vi valgte at kombinere FeOOH med vores gel, fordi FeOOH øger adsorptions af begge former for arsen18. I denne undersøgelse, vores gel komposit var designet til at være ikke-porøs og blev imprægneret med FeOOH under forberedelsen. I det næste afsnit, detaljerne i gel forberedelse metode, herunder vores strategi for maksimering af indholdet af FeOOH diskuteres yderligere.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Protocol

Forsigtig: arsen er ekstremt giftigt. Brug venligst handsker, langærmet tøj og eksperimentelle beskyttelsesbriller på alle tidspunkter under eksperimentet for at forhindre enhver kontakt med arsen opløsning med hud og øjne. Hvis arsen kommer i kontakt med nogen del af din krop, vask det straks med sæbe. Derudover skal du rydde op i eksperimenterende omgivelser regelmæssigt, så du og andre ikke kommer i kontakt med arsen, selv når eksperimentet ikke udføres. Symptomerne på arsen eksponering kan forekomme efter en lang periode. Før rengøring af udstyret skylles det først med rent vand, og vandet bortskaffes separat i en eksperimentel affaldsbeholder, der er beregnet til arsen. Rengør derefter udstyret godt med vaskemiddel. For at forhindre arsen forurening af miljøet, tage forholdsregler, mens bortskaffelse af arsen prøver. Bortskaf dem separat i eksperimentelle affaldsbeholdere, der er beregnet til arsen. Når adsorptions-eller desorptionseksperimentet er udført, indeholder geler en stor mængde arsen. Derfor kasseres geler separat til en udpeget eksperimentel affaldsspand for kun arsen-holdige geler.

1. syntese af DMAPAAQ + FeOOH gel komposit

  1. Tør 2 20 mL målekolber og 2 20 mL bægre, som er udstyret med magnetiske røre stænger.
  2. Overførsel 2,07 g DMAPAAQ (75%), 0,15 g n, n '-methylen bisacrylamid (mbaa), 0,25 g natriumsulfit og 1,68 g NaOH til 1 20 ml bægerglas.
  3. Opløsningen opløses helt i destilleret vand som ' opløsningsmiddel ' og omrøres i 30 minutter med en magnetisk rørstang.
  4. Blandingen overføres fra bægerglasset til 1 20 mL målekolbe, og der tilsættes destilleret vand for at generere en 20 mL opløsning. Mærk opløsningen som "monomer løsning".
  5. På samme måde skal du tage 0,27 g ammoniumperoxodisulfat (APS) og 3,78 g fæl3 i et andet 20 ml bægerglas.
  6. Opløsningen opløses fuldstændigt i destilleret vand og omrøres i 30 minutter med en magnetisk rørstang.
  7. Blandingen overføres fra bægerglasset til en anden 20 mL målekolbe, og der tilsættes destilleret vand for at komponere en 20 mL opløsning. Mærk løsningen som "initiatorløsning".
  8. Forbered forsøgs opsætningen som vist i figur 1.
  9. Løsningerne overføres til de respektive 20 mL skilletragte.
  10. Udryd løsningerne med N2 gas i 10 minutter.
  11. Bland løsningerne sammen, rør dem i et 50 mL testrør med en elektrisk omrører, og Placer derefter blandingen i en køler, der holdes ved 10 °C i 40 min.
  12. Tag gelblokken ud af prøverøret, og anbring den på et fladt skærebræt.
  13. Skær gel blokken i en kubisk form, 5 mm i længden.
  14. Læg gelskiver i blød med afioniseret vand i 24 timer for at fjerne urenhederne.
  15. Efter 12 timer skal du udskifte vandet og suge gelskiver igen.
  16. Spred gel skiver på en Petri skål og tør dem ved stuetemperatur i 24 timer.
  17. Petri skålen placeres med gel skiver i ovnen ved 50 °C i 24 timer.

2. analyser af pH-følsomhed

  1. Tør 9 40 mL plastikbeholdere.
  2. Mål 9 20 mg tørrede gel stykker og læg hver af dem i en separat 40 mL plastikbeholder.
  3. Der tilsættes 20 mL af en 4 mM dinatriumhydrogenarsenatheptahydrat (na2Haso4· 7h2O) opløsning til hver beholder.
  4. For at styre pH-niveauerne tilsættes 20 mL NaOH-opløsning eller HCL-opløsning med forskellige koncentrationer (0,1, 0,01, 0,001, 0,0001 M) i de respektive beholdere for at opretholde pH-niveauerne på 2, 6, 8, 10, 12, 13 og mærke dem.
  5. Opbevar beholderne i omrører ved 20 °C og 120 rpm i 24 timer.
  6. Der udtages en 5 mL prøve fra hver beholder, og hver prøve udtages i et plastikrør ved hjælp af en mikropipette.
  7. Mål ligevægts pH for alle prøverne.
  8. Den resterende koncentration af arsen i opløsningen måles ved hjælp af en højtydende væskekromatografi (HPLC). Brug en analytisk kolonne (4 x 200 mm), en vagt kolonne (4 x 50 mm) og et 4 mm suppressor med følgende betingelser:
    Flowhastighed: 1,5 mL/min;
    Mængde injiceret prøve: 10 mL;
    Kolonne temperatur: 30 °C;
    Eluent opløsning: 2,7 mM na2co3 og 0,3 mm NaHCO3;
    Pumpetryk: 2000 PSI;
    Elektrisk ledningsevne detektion: suppressor metode.
    Bemærk: vi indkøbte 1 mL af prøven i en 1 mL engangssprøjte. Sprøjten blev kombineret med et sprøjte membranfilter (porestørrelse: 0,22 mm, diameter: 13 mm) for at diskret de mikroskopiske fragmenter af gelen fra prøven. Omkring 0,7 mL af prøven blev indpodet i kolonnen. Destilleret vand blev inanvendt før påbegyndelse af injektion af prøverne som blindprøve. Toppe, der betegner eksistensen af arsen i prøven, blev påvist ved 13 min.
    Forsigtig: efter injektion af prøven skal du lade sprøjten ligge i HPL'S sugehoved i næsten 2 min. med ca. 0,2-0,3 mL prøve tilbage. Fordi støv og luft kunne trænge ind i kolonnen og ændre dens adepthed, hvilket muligvis vil resultere i fejlagtige udfald.

3. forsøg med adsorptions af arsen

  1. Tør 5 40 mL plastikbeholdere.
  2. Mål og Placer 20 mg tørret gel i hver 40 mL plastikbeholder.
  3. Tilsæt 40 mL dinatriumhydrogenarsenat heptahydrat (na2Haso4· 7h2O) opløsning til hver beholder ved følgende koncentrationer: 0,1, 0,2, 0,5, 1,2 mm.
  4. Opbevar beholderne i omrører ved 20 °C og 120 rpm i 24 timer.
  5. Der opsamles en 5 mL prøve fra hver beholder og placeres i et plastikrør med en mikropipette.
  6. Følg trin 2,8 for at vurdere ligevægts arsenindholdet i de opløsninger, som bruger HPLC.

4. selektivitet analyser af DMAPAAQ + FeOOH gel

  1. Tør 5 40 mL plastikbeholdere.
  2. 20 mg tørret gel placeres i hver af de 5 40 mL plastikbeholdere.
  3. Der tilsættes 20 mL af en 0,4 mM dinatriumhydrogenarsenatheptahydrat (na2Haso4· 7h2O) opløsning til hver beholder.
  4. Tilsæt 20 mL i koncentrationer på 0,5, 1, 2, 5, 10 mM na24 til de fem beholdere.
  5. Opbevar beholderne i omrører ved 20 °C og 120 rpm i 24 timer.
  6. Der opsamles en 5 mL prøve fra hver beholder og placeres i separate plastrør ved hjælp af Mikropipetter.
  7. Følg trin 2,8 for at kvantificere den resterende koncentration af arsen i opløsningen ved hjælp af HPLC.

5. analyser af ligevægts satsen

  1. Tør 7 40 mL plastikbeholdere.
  2. 20 mg tørret gel placeres i hver af de 40 mL plastikbeholdere.
  3. Der tilsættes 40 mL af en 0,2 mM dinatriumhydrogenarsenatheptahydrat (na2Haso4· 7h2O) opløsning til hver af beholderne.
  4. Beholderne skal opbevares i omrører ved 20 °C ved 120 rpm i de angivne tider.
  5. Saml 5 mL prøver i plastrør ved hjælp af Mikropipetter efter 0,5, 1, 3, 7, 11, 24 og 48 h.
  6. Følg trin 2,8 for at bestemme ligevægts arsenniveauet i hver opløsning ved hjælp af HPLC.

6. regenererings analyse

  1. Adsorptions analyse
    1. Tør en 40 mL plastikbeholder.
    2. Tag 20 mg tørret gel og Anbring det i 40 mL plastikbeholderen.
    3. Der tilsættes 40 mL af en 0,2 mM dinatriumhydrogenarsenatheptahydrat (na2Haso4· 7h2O) opløsning til beholderen.
    4. Opbevar beholderen i omrører ved 20 °C og 120 rpm i 24 timer.
    5. Der opsamles en 5 mL prøve i et plastikrør med en mikropipette.
    6. Se trin 2,8 for at evaluere ligevægts arsenarniveauet i opløsningen ved hjælp af HPLC.
  2. Rengøring af gelen
    1. Opnå en mesh-sigte.
    2. Saml forsigtigt gel stykker én ad gangen, så de ikke bryder og placere dem i mesh sigte.
    3. Gelen vaskes flere gange (mindst fem gange) ved hjælp af afioniseret vand, således at resterende arsen på overfladen af gelen vaskes væk.
      Forsigtig: gelstykkerne er skrøbelige. Håndtér dem med forsigtighed, mens du vasker og overfører dem fra arsenopløsningen til NaCl-opløsningen.
  3. Desorptionsanalyser
    1. Tør en 40 mL plastikbeholder.
    2. Sæt gelstykkerne fra trin 6,2 i en 40 mL plastikbeholder.
    3. Der tilsættes 40 mL af en 0,5 M NaCl-opløsning til beholderen.
    4. Opbevar beholderen i omrører ved 20 °C og 120 rpm i 24 timer.
    5. Der opsamles en 5 mL prøve i et plastikrør med en mikropipette.
    6. Følg trin 2,8 for at evaluere ligevægts arsenarniveauet i opløsningen ved hjælp af HPLC.
  4. Gentagelse af processen
    1. Efter opsamling af gelen fra trin 6,3 gentages processen i følgende sekvens for otte komplette cyklusser: 6,2 > 6,1 > 6,2 > 6,3 > 6,2 > 6,1 > 6,2 > 6,3.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Representative Results

Figur 1 beskriver det eksperimentelle setup til fremstilling af DMAPAAQ + FeOOH gel. Tabel 1 illustrerer sammensætningerne af de materialer, der er involveret i fremstillingen af gelen.

Figur 2 viser forholdet mellem kontakttid og adsorptions af arsen med DMAPAAQ + FeOOH gel. I figuren blev mængden af adsorptions af arsen undersøgt ved 0,5, 1, 3, 7, 11, 24 og 48 h. Resultaterne viser, at adsorptions af arsen når sin ligevægt efter 10 h, og efter 24 h adsorptions, en minimal stigning i mængden af adsorptions af arsen blev påvist.

Figur 3a , b viser den pseudo første ordre og pseudo anden ordre reaktionskinetik for arsen adsorptions af DMAPAAQ + FeOOH gel. Resultaterne tyder på, at korrelationskoefficienterne (R2) for pseudo første ordre og pseudo anden rækkefølge var henholdsvis 0,866 og 0,999.

Figur 4 viser pH-følsomheden af DMAPAAQ + FeOOH-gel. Den samme mængde tør DMAPAAQ + FeOOH gel (20 mg) blev nedsænket i arsenopløsninger (0,2 mM) ved forskellige pH-niveauer i 24 timer ved 20 °C og 120 rpm. Resultaterne tyder på, at adsorptions af arsen var høj ved lave og neutrale pH-niveauer og lav ved høje pH-niveauer.

Figur 5 viser adsorptions ydelsen for DMAPAAQ + FeOOH. Den samme mængde tør DMAPAAQ + FeOOH gel (20 mg) blev nedsænket i forskellige arsenopløsning koncentrationer (0,1, 0,2, 0,5.1,2 mM) ved 20 °C og 120 rpm for 24 timer. Resultaterne viser, at den maksimale arsen-adsorptions evne for DMAPAAQ + FeOOH gel var 1,63 mM/g. Dataene var også i overensstemmelse med Langmuir Isotherm.

Figur 6 viser selektivitets analysen af DMAPAAQ + FeOOH-gelen. Den samme mængde tør DMAPAAQ + FeOOH gel (20 mg) blev nedsænket i arsenopløsningen (0,2 mM) med forskellige SO42 − koncentrationer (1, 2, 5, 10, 20 mm) ved 20 °c og 120 rpm i 24 timer. Analysen viser, at adsorptions mængden af arsen faldt en smule med en stigning i så42 − koncentrationen; Men, ændringen var lille, og ved høje koncentrationer af så42 −, gelen stadig adsorbede arsen effektivt.

Figur 7 viser regenererings eksperimentet for DMAPAAQ + FeOOH gel. Den samme mængde tør gel (20 mg) blev anvendt i otte på hinanden følgende dage med eksperimenter. Forsøget blev udført med en 0,2 mM arsenopløsning ved 20 °C og 120 rpm i 24 timer. For at udføre desorptionsprocessen blev gelen vasket og nedsænket i en 0,5 M NaCl-opløsning ved 20 °C og 120 rpm i 24 timer. Gelen blev regenereret med succes efter otte dages kontinuerlig adsorptions-desorptionscyklusser. Vi beregnede regenererings effektiviteten fra adsorptions data på dag 1 og dag 7; der blev opnået en regenererings effektivitet på 87,6%.

Kemiske Mængde (mol/m3)
Monomer DMAPAAQ 500
Krydsbinderens MBAA 50
Accelerator Natriumsulfit 80
Natriumhydroxid (NaOH) 2100
Initiativtager Ammoniumperoxodisulfat (APS) 30
Ferric chlorid (fæl3) 700

Tabel 1: sammensætningen af DMAPAAQ + FeOOH gel. Denne tabel er blevet vedtaget fra chemosphere [217, 808-815, Doi: 10.1016/j. chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15 og beskriver de materialer, der anvendes ved klargøring af Dmapaaq + feooh gel.

Figure 1
Figur 1: eksperimentel opsætning til klargøring af DMAPAAQ + FeOOH gel. Dette tal viser placeringen af udstyr til klargøring af DMAPAAQ + FeOOH gel. Da vores forberedelsesmetode er unik, vil dette tal hjælpe forskerne med at replikere vores setup. Venligst klik her for at se en større version af dette tal.

Figure 2
Figur 2: om kontakttid med adsorptions beløbet mellem DMAPAAQ + FeOOH gel og arsenopløsning. Dette tal er blevet modificeret fra chemossphere [217, 808-815, Doi: 10.1016/j. chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15 og viser forholdet mellem adsorptions mængden af arsen ved Dmapaaq + feooh gel og kontakttid. Derudover illustrerer det den tid, det kræver, at gelen når sin adsorptionsligevægt. Venligst klik her for at se en større version af dette tal.

Figure 3
Figur 3: arsen-adsorptions reaktionskinetik af DMAPAAQ + FeOOH-gel. (a) pseudo første ordre. b) pseudo anden rækkefølge. Dette tal er blevet modificeret fra chemossphere [217, 808-815, Doi: 10.1016/j. chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15 og viser den kinetiske model ' egnethed til Dmapaaq + feooh gel. Venligst klik her for at se en større version af dette tal.

Figure 4
Figur 4: pH-følsomhedsanalyse af DMAPAAQ + FeOOH-gel. Dette tal er blevet vedtaget fra chemosphere [217, 808-815, Doi: 10.1016/j. chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15 og viser resultaterne af ph-følsomhedsanalysen af Dmapaaq + feooh gel i arsenopløsninger. Venligst klik her for at se en større version af dette tal.

Figure 5
Figur 5: adsorptions præstation af DMAPAAQ + FeOOH-gel. Dette tal er blevet ændret fra chemosphere [217, 808-815, Doi: 10.1016/j. chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15 og viser arsenens adsorptions mængde af Dmapaaq + feooh gel ved forskellige koncentrationer af arsen og montering af disse data med Langmuir Isotherm-modellen. Venligst klik her for at se en større version af dette tal.

Figure 6
Figur 6: selektivitets analyse af DMAPAAQ + FeOOH-gel. Dette tal er blevet ændret fra chemosphere [217, 808-815, Doi: 10.1016/j. chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15 og viser arsen-adsorptions selektiviteten af Dmapaaq + feooh-gelen i tilstedeværelse af forskellige koncentrationer af sulfatoner. Venligst klik her for at se en større version af dette tal.

Figure 7
Figur 7: regenererings analyse af DMAPAAQ + FeOOH-gel. Dette tal er blevet vedtaget fra chemosphere [217, 808-815, Doi: 10.1016/j. chemosphere. 2018.11.050 (2019)]15. Genanvendeligheden af DMAPAAQ + FeOOH gel blev undersøgt i otte sammenhængende dage ved hjælp af arsenopløsninger til adsorptions og NaCl til desorptionsprocesser. Venligst klik her for at se en større version af dette tal.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Discussion

Den vigtigste udvikling af vores udviklede metode er den unikke design strategi af gel komposit. Formålet med vores gel forberedelse metode var at maksimere mængden af jernindhold i gelen. Under forberedelsen tilføjede vi FeCl3 og NaOH til henholdsvis "initiatorløsningen" og "monomer Solution". Når monomer opløsningen blev blandet med initiatoropløsningen, var der en reaktion mellem fæl3 og NaOH, som producerede FeOOH inde i gelen. Dette fænomen sikrede maksimalt jernindhold i gel-komposit. På trods af fordelene ved denne metode dannes gelen ikke under følgende forhold: 1) når løsningerne ikke blandes grundigt; 2) når mængden af fæl3 overstiger 700 mol/m3 eller initiatoren, ApS, og speederen, natriumsulfit, er lavere.

Hvis gelen ikke dannes, tilsættes initiatoren og acceleratoren gradvist, og opløsningen blandes grundigt. Hvis mængden af initiator og Accelerator er for høj, er gelen i polymer-strukturen forskellig, og den ønskede ydeevne kan ikke opnås. Når gelen begynder at danne, skal du holde op med at blande den for at undgå at forvrænge gelen.

Tidligere undersøgelser har rapporteret ineffektiv adsorptions af arsen ved neutrale pH-niveauer. Således var pH-følsomheds eksperimentet i det nuværende arbejde vigtigt for at angive den praktiske anvendelighed af den udviklede gel. Vores undersøgelser viser, at gelen adsorbede arsen effektivt og blev regenereret af NaCl ved neutrale pH-niveauer. Selv om adsorptions mængden af arsen var høj ved sure pH-værdier og lav ved grundlæggende pH-værdier, var adsorptionsgraden effektiv ved neutrale pH-niveauer (figur 4). For at vurdere adsorptions adfærden under virkelige forhold udførte vi andre eksperimenter ved neutrale pH-niveauer.

Forholdet mellem gelen/arsenopløsningens kontakttid og arsen-adsorptions beløbet blev undersøgt. DMAPAAQ + FeOOH gel opnåede adsorptionsligevægt ved 10 timer (figur 2). Derudover undersøgte vi adsorptionsgraden ved DMAPAAQ + FeOOH gel med de to kinetiske modeller, pseudo første ordre og pseudo anden rækkefølge (figur 3a, b). Korrelationskoefficienterne (R2) angiver ligheden mellem de eksperimentelle værdier og de beregnede værdier. Vi konstaterede, at R2 -værdien var højere for pseudo anden ordre reaktionskinetik. Dette tyder på, at adsorptions mellem arsenopløsningen og DMAPAAQ + FeOOH gel er en kemisorptionsproces19.

Vi udførte adsorptions ydelses analyserne ved neutrale pH-niveauer. 20 mg tør gel blev nedsænket i arsenopløsningen i 24 timer ved forskellige koncentrationer af AS (V). Figur 5 viser mængden af arsen adsorbet af DMAPAAQ + FeOOH gel. Disse resultater var i overensstemmelse med Langmuir Isotherm-modellen for adsorption. Den maksimale adsorptions mængde ved gelen nåede 1,63 mM/g (figur 5). Især den udviklede gel udkonkurreret tidligere rapporterede adsorbenter studerede på neutrale pH-niveauer. Vi rationalisere denne observation af den unikke struktur af gelen, som muliggør samtidig arsen adsorptions af både DMAPAAQ og FeOOH enheder. Vi konstaterede, at 35,5% af arsen blev adsorbet af amino gruppen af DMAPAAQ + FeOOH Composite og 64,4% af arsen blev adsorbet af FeOOH partikler15. Under adsorptionsprocessen skal du sørge for, at gelen er helt nedsænket i arsenopløsningen. De høje niveauer af arsen adsorptions af den nuværende gel over konventionelle og for nylig undersøgt materialer demonstrere sin lovende nytte som en meget effektiv adsorbent.

Selektivitet er en vigtig egenskab ved en adsorbent, fordi der er mange konkurrerende ioner i vand, herunder CL, HS, så32 −, så42 −, H2Co3, HCO3og co 3 2 − 20. Hofmeister-serien antyder, at sulfation (så42 −) kan forstyrre kulbrinte pakningen og trænge ind i hovedgruppe regionen af enkeltlags af en adsorbent21. Koncentrationen af sulfat i grundvandet er fastslået til at være så høj som 230 mg/L22. Derfor, hvis den udviklede gel selektivt kan adsorbe arsen med sulfat som en konkurrerende ion, kan det være egnet til behandling af miljø grundvand. Der blev således udført selektivitets analyser med sulfoner, som viste, at DMAPAAQ + FeOOH gel adsorbede arsen effektivt ved høje koncentrationer af sulfat (figur 6). Da adsorptions mængden af arsen var den samme i fravær af eller tilstedeværelse af sulfoner, kan gelen optræde så effektivt i grundvandet som i laboratoriet.

Regenerering er et vigtigt element i enhver praktisk adsorbent, fordi det sikrer omkostningsreduktioner, miljøvenlighed og brugervenlighed23. Den udviklede gel blev regenereret med succes i otte på hinanden følgende dages eksperimenter (figur 7). Derudover blev 87,6% regenererings effektivitet opnået, når den samme gel blev anvendt til alle otte adsorptions-desorptionscyklusser. En af de vigtigste resultater af vores forskning var brugen af NaCl i desorption processen. Mens NaOH er konventionelt anvendes til desorption, det kan være skadeligt for menneskers sundhed. Derfor erstattede vi NaOH for NaCl i vores studier, som ikke tidligere var blevet rapporteret.

Subscription Required. Please recommend JoVE to your librarian.

Disclosures

Forfatterne har intet at afsløre.

Acknowledgments

Denne forskning blev støttet af JSPS KAKENHI'S Tilskudsnummer (26420764, JP17K06892). Bidraget fra ministeriet for jord, Insfrastruktur, transport og turisme (MLIT), regeringen i Japan under "byggeri teknologi forskning og udvikling tilskud program" til denne forskning er også anerkendt.  Vi anerkender også hr. Kiyotaka Senmoto ' bidrag til denne forskning. MS. Adele Pitkeathly, Senior skrivning rådgiver Fellow fra Writing Center of Hiroshima University er også anerkendt for engelske rettelser og forslag. Denne forskning blev udvalgt til mundtlig præsentation i 7th IWA-Aspire conference, 2017 og vand-og miljøteknologi konference, 2018.

Materials

Name Company Catalog Number Comments
N,N’-dimethylamino propylacrylamide, methyl chloride quaternary (DMAPAAQ) (75% in H2O) KJ Chemicals Corporation, Japan 150707
N,N’-Methylene bisacrylamide (MBAA) Sigma-Aldrich, USA 1002040622
Sodium sulfite (Na2SO3) Nacalai Tesque, Inc., Japan 31922-25
Sodium sulfate (Na2SO4) Nacalai Tesque, Inc., Japan 31916-15
Di-sodium hydrogenarsenate heptahydrate(Na2HAsO4.7H20) Nacalai Tesque, Inc., Japan 10048-95-0
Ferric chloride(FeCl3) Nacalai Tesque, Inc., Japan 19432-25
Sodium hydroxide(NaOH) Kishida Chemicals Corporation, Japan 000-75165
Ammonium peroxodisulfate (APS) Kanto Chemical Co. Inc., Japan 907W2052
Hydrochloric acid (HCl) Kanto Chemical Co. Inc., Japan 18078-01
Sodium Chloride (NaCl) Nacalai Tesque, Inc., Japan 31320-05

DOWNLOAD MATERIALS LIST

References

  1. Oremland, R. S., Stolz, J. F. The Ecology of Arsenic. Science. 300, (5621), 939-944 (2003).
  2. Bibi, I., Icenhower, J., Niazi, N. K., Naz, T., Shahid, M., Bashir, S. Chapter 21 - Clay Minerals: Structure, Chemistry, and Significance in Contaminated Environments and Geological {CO2} Sequestration. Environmental Materials and Waste. 543-567 (2016).
  3. He, R., Peng, Z., Lyu, H., Huang, H., Nan, Q., Tang, J. Synthesis and characterization of an iron-impregnated biochar for aqueous arsenic removal. Science of the Total Environment. 612, 1177-1186 (2018).
  4. Niazi, N. K., et al. Arsenic removal by Japanese oak wood biochar in aqueous solutions and well water: Investigating arsenic fate using integrated spectroscopic and microscopic techniques. Science of the Total Environment. 621, 1642-1651 (2017).
  5. Shaheen, S. M., Eissa, F. I., Ghanem, K. M., Gamal El-Din, H. M., Al Anany, F. S. Heavy metals removal from aqueous solutions and wastewaters by using various byproducts. Journal of Environmental Management. 128, 514-521 (2013).
  6. Shakoor, M. B., et al. Remediation of arsenic-contaminated water using agricultural wastes as biosorbents. Critical Reviews in Environmental Science and Technology. 46, (5), 467-499 (2016).
  7. Vithanage, M., et al. Interaction of arsenic with biochar in soil and water: A critical review. Carbon. 113, 219-230 (2017).
  8. Hu, X., Ding, Z., Zimmerman, A. R., Wang, S., Gao, B. Batch and column sorption of arsenic onto iron-impregnated biochar synthesized through hydrolysis. Water Research. 68, 206-216 (2015).
  9. Saharan, P., Chaudhary, G. R., Mehta, S. K., Umar, A. Removal of Water Contaminants by Iron Oxide Nanomaterials. Journal of Nanoscience and Nanotechnology. 14, (1), 627-643 (2014).
  10. Siddiqui, S. I., Chaudhry, S. A. Iron oxide and its modified forms as an adsorbent for arsenic removal: A comprehensive recent advancement. Process Safety and Environmental Protection. 111, 592-626 (2017).
  11. Tuna, A. ÖA., özdemir, E., şimşek, E. B., Beker, U. Removal of As(V) from aqueous solution by activated carbon-based hybrid adsorbents: Impact of experimental conditions. Chemical Engineering Journal. 223, 116-128 (2013).
  12. Sahiner, N., Demirci, S., Sahiner, M., Yilmaz, S., Al-Lohedan, H. The use of superporous p(3-acrylamidopropyl)trimethyl ammonium chloride cryogels for removal of toxic arsenate anions. Journal of Environmental Management. 152, 66-74 (2015).
  13. Barakat, M. A. A., Sahiner, N. Cationic hydrogels for toxic arsenate removal from aqueous environment. Journal of Environmental Management. 88, (4), 955-961 (2008).
  14. ur Rehman, S., et al. Removal of arsenate and dichromate ions from different aqueous media by amine based p(TAEA-co-GDE) microgels. Journal of Environmental Management. 197, 631-641 (2017).
  15. Safi, S. R., Gotoh, T., Iizawa, T., Nakai, S. Development and regeneration of composite of cationic gel and iron hydroxide for adsorbing arsenic from ground water. Chemosphere. 217, 808-815 (2019).
  16. Chaudhry, S. A., Ahmed, M., Siddiqui, S. I., Ahmed, S. Fe(III)-Sn(IV) mixed binary oxide-coated sand preparation and its use for the removal of As(III) and As(V) from water: Application of isotherm, kinetic and thermodynamics. Journal of Molecular Liquids. 224, 431-441 (2016).
  17. Chaudhry, S. A., Zaidi, Z., Siddiqui, S. I. Isotherm, kinetic and thermodynamics of arsenic adsorption onto Iron-Zirconium Binary Oxide-Coated Sand (IZBOCS): Modelling and process optimization. Journal of Molecular Liquids. 229, 230-240 (2017).
  18. Lin, S., Yang, H., Na, Z., Lin, K. A novel biodegradable arsenic adsorbent by immobilization of iron oxyhydroxide (FeOOH) on the root powder of long-root Eichhornia crassipes. Chemosphere. 192, 258-266 (2018).
  19. Allen, K. D., et al. Hsp70 chaperones as modulators of prion life cycle: Novel effects of Ssa and Ssb on the Saccharomyces cerevisiae prion [PSI+]. Genetics. 169, (3), 1227-1242 (2005).
  20. Chaplin, B. P., Roundy, E., Guy, K. A., Shapley, J. R., Werth, C. I. Effects of natural water ions and humic acid on catalytic nitrate reduction kinetics using an alumina supported Pd-Cu catalyst. Environmental Science and Technology. 40, (9), 3075-3081 (2006).
  21. Zhang, Y., Cremer, P. S. Interactions between macromolecules and ions: the Hofmeister series. Current Opinion in Chemical Biology. 10, (6), 658-663 (2006).
  22. Fawell, J. K., Ohanian, E., Giddings, M., Toft, P., Magara, Y., Jackson, P. Sulfate in Drinking-water Background document for development of WHO Guidelines for Drinking-water Quality. World Health Organization. 8 (2004).
  23. ur Rehman, S., et al. Fast removal of high quantities of toxic arsenate via cationic p(APTMACl) microgels. Journal of Environmental Management. 166, 217-226 (2016).

Comments

0 Comments


    Post a Question / Comment / Request

    You must be signed in to post a comment. Please or create an account.

    Usage Statistics