Подготовка серебряно-палладий сплавленных наночастиц для плазмонной катализа под видимым освещением

Краткое содержание

Здесь представлен протокол для синтеза наночастиц сплава серебра-палладия (Ag-Pd), поддерживаемых на_{ЗРО 2} (Ag-Pd/ZrO₂). Эта система позволяет собирать энергию от видимого облучения света для ускорения и контроля молекулярных преобразований. Об этом свидетельствует сокращение нитробензена при облучению светом, который катализуется NPs Ag-Pd/zrO_2.

Аннотация

Локализованный поверхностный плазмонный резонанс (LSPR) в плазмонных наночастицах (NPs) может ускорять и контролировать селективность различных молекулярных преобразований. Это открывает возможности для использования видимого или ближнего ИК света в качестве устойчивого вклада для привода и контроля реакций, когда плазмонные наночастицы, поддерживающие возбуждение LSPR в этих диапазонах, используются в качестве катализаторов. К сожалению, это не так для нескольких каталитических металлов, таких как палладий (Pd). Одна из стратегий преодоления этого ограничения заключается в использовании биметаллических ПП, содержащих плазмонные и каталитические металлы. В этом случае возбуждение LSPR в плазмоничном металле может способствовать ускорению и контролю преобразований, обусловленных каталитическим компонентом. Метод, о чем сообщается в настоящем, фокусируется на синтезе биметаллических ПС из серебра палладия (Ag-Pd), поддерживаемых_{на ЗРО 2} (Ag-Pd/ZrO₂), который действует как плазмоно-каталитическая система. NPs были подготовлены путем совместного пропитки соответствующих металлических прекурсоров_{на поддержке ЗРО 2 с} последующим одновременным сокращением, что привело к образованию биметаллических NPs непосредственно на_{поддержку ЗРО 2.} В качестве плазмонных катализаторов для уменьшения нитробензена под 425 нм освещения светодиодными лампами использовались NPs Ag-Pd/zrO_2. С помощью газовой хроматографии (ГК) можно контролировать конверсию и селективность реакции сокращения в условиях темного и светлого облучения, демонстрируя повышенную каталитическую производительность и контроль над селективностью при возбуждении LSPR после сплава неплазмонной pd с плазмонной металлической аг. Этот метод может быть адаптирован к широкому спектру молекулярных преобразований и композиций NPs, что делает его полезным для характеристики плазмонной каталитической активности различных типов катализа с точки зрения конверсии и избирательности.

Введение

Среди нескольких применений металлических наночастиц (NPs), катализ заслуживает особого внимания. Катализ играет центральную роль в устойчивом будущем, способствуя меньшему потреблению энергии, лучшему использованию сырья и обеспечивая более чистые^{условия реакции 1,2,3,4.} Таким образом, прогресс в катализе может стать инструментом повышения атомной эффективности химических процессов, делая их более чистыми, экономически жизнеспособными и более экологически чистыми. Металлические NPs, охватывающие серебро (Ag), золото (Au) или медь (Cu) может....

Протокол

1. Синтез NPs Ag-Pd/zrO₂

ПРИМЕЧАНИЕ: В этой процедуре, Pd мол% в Ag-Pd соответствует 1%, и Ag-Pd загрузки на_{ЗРО 2} соответствует 3 wt.%.

1. Поместите 1 г порошка_{ЗРО 2} в стакан 250 мл.
2. Добавьте 50 мл AgNO₃ (aq) (0.0059 mol/L) и 9,71 мл растворов K₂PdCl₄ (aq) (0.00031 mol/L) в стакан под энергичным магнитным перемешиванием (500 об/мин) при комнатной температуре.
3. Добавьте 10 мл лизина (0,53 М) aqueous раствора.
4. Держите смесь под энергичным перемешиванием (500 об/мин) в течение 20 мин.
5. После 20 мин, используйте пипет....

Результаты

На рисунке 1A показаны цифровые фотографии твердых образцов, содержащих_{чистый оксид ЗРО 2 (слева)} и NPs Ag-Pd/zrO₂ (справа). Это изменение цвета от белого (в_{ЗРО 2}) до коричневого (Ag-Pd/ZrO 2 ) обеспечивает_{первоначальные}качественные данные о осаждении NPs Ag-Pd на поверхности_{ЗРО 2.} На рисунке 1B показаны УФ-видимые спектры поглощения от NPs Ag-Pd/zrO₂ (синий след), а также_{ЗРО 2} (черный .......

Обсуждение

Результаты, описанные в этом методе, показывают, что внутренняя каталитическая активность Pd (или другого каталитического, но не плазмонического металла) может быть значительно усилена возбуждением LSPR через видимое облучение в биметаллических сплавах NPs³⁵. В этом случае Ag (или другой плазмонный металл) способен собирать энергию от видимого облучения светом через возбуждение LSPR. Возбуждение LSPR приводит к образованию носителей горячего заряда (горячие электроны и отверстия) и

Материалы

Список материалов, использованных в этой статье

Имя	Компания	Каталожный номер	Комментарии
2-Пропанол (безводный, 99,5%)	Сигма-Олдрич	278475	КАС Номер 67-63-0
Анилин (для синтеза)	Сигма-Олдрич	8.22256	КАС Номер 62-53-3
Азобензол (98%)	Сигма-Олдрич	424633	КАС Номер 103-33-3
Этанол	Honeywell	32221	КАС Номер 64-17-5
Соляная кислота (37%)	VWR	PRLSMC310066	CAS Number 7647-01-0
L-лизин (кристаллизованный, ≥ 98,0% (NT))	Sigma-Aldrich	62840	CAS Номер 56-87-1
Азотная кислота (65%)	Merck	100456	CAS Номер 7697-37-2
Нитробензол	Sigma-Aldrich	8.06770	CAS Номер 98-95-3
Гидроксид калия	Fisher	10448990	CAS Номер 1310-58-3
Тетрахлорпалладат калия (II) (98%)	Sigma-Aldrich	205796	CAS Number 10025-98-6
Нитрат серебра (реагент ACS, ≥ 99.0%)	Sigma-Aldrich	209139	CAS Номер 7761-88-8
Борогидрид натрия (мелкозернистый для синтеза)	Sigma-Aldrich	8.06373	CAS Номер 16940-66-2
Оксид циркония (IV) (нанопорошок, < Размер частиц 100 нм (TEM))	Sigma-Aldrich	544760	CAS Номер 1314-23-4