مقالة منهجية

الفصل المكاني للمتشكلات الجزيئية والتجمعات

DOI:

10.3791/51137

⸱

يناير 9, 2014

 ,  ,  ,  ,  ,  , 
1Center for Free-Electron Laser Science, CFEL, DESY, 2Department of Physics, University of Hamburg, 3The Hamburg Center for Ultrafast Imaging, University of Hamburg

في هذه المقالة

ملخص

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

نقدم تقنية تسمح بالفصل المكاني لمختلف المطابقين أو المجموعات الموجودة في شعاع جزيئي. ويستخدم منحرف كهربائي لفصل الأنواع بنسبة الكتلة إلى ثنائي القطب لحظة، مما يؤدي إلى إنتاج مجموعات مرحلة الغاز من مطابق واحد أو قياس الاستواء العنقودي.

الملخص

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

تستخدم تجارب الفيزياء الجزيئية والكيمياء الفيزيائية في مرحلة الغاز عادة التوسعات الأسرع من الصوت من خلال الصمامات النابضة لإنتاج الحزم الجزيئية الباردة. ومع ذلك، غالبا ما تحتوي هذه الحزم على العديد من المطابقات والتجمعات، حتى في درجات الحرارة الدورانية المنخفضة. نقدم منهجية تجريبية تسمح بالفصل المكاني لهذه الأجزاء المكونة لتوسع الحزم الجزيئية. باستخدام منحرف كهربائي يتم فصل الحزمة بنسبة الكتلة إلى ثنائي القطب لحظة، مماثلة إلى بندر أو مطياف كتلة القطاع الكهربائي تشتيت الجزيئات المشحونة مكانيا على أساس نسبة كتلة إلى تهمة. يستغل هذا المنحرف تأثير ستارك في حقل كهربائي غير متجانس ويسمح بفصل الأنواع الفردية من الجزيئات والتجمعات المحايدة القطبية. وعلاوة على ذلك فإنه يسمح باختيار أبرد جزء من شعاع الجزيئية، والدول الكم الدورانية منخفضة الطاقة تجربة عموما أكبر انحراف. يمكن فصل الأيزومرات الهيكلية المختلفة (المطابقات) لنوع ما بسبب الترتيب المختلف للمجموعات الوظيفية ، مما يؤدي إلى لحظات ثنائية القطب متميزة. يتم استغلال هذه من قبل منحرف كهربائي لإنتاج عينة نقية تشكيليا من شعاع الجزيئية. وبالمثل، يمكن اختيار ستويتشيومتريز عنقودية محددة، حيث تعتمد لحظة الكتلة والديبول في مجموعة معينة على درجة الحل حول الجزيء الأم. وهذا يسمح بإجراء تجارب على أحجام وهياكل مجموعات محددة، مما يتيح إجراء دراسة منهجية لحل الجزيئات المحايدة.

المقدمة

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

غالبا ما تستخدم الفيزياء الجزيئية الحديثة في مرحلة الغاز وتجارب الكيمياء الفيزيائية توسعات أسرع من الصوت للجزيئات المستهدفة لإنتاج عينات جزيئية باردة بالتناوب داخل شعاع جزيئي. ومع ذلك ، حتى في درجات حرارة الدوران المنخفضة من 1 K ، والتي يمكن تحقيقها بشكل روتيني باستخدام التوسعات الأسرع من الصوت ، لا يزال بإمكان الجزيئات الكبيرة البقاء في تشكيلات متعددة داخل الحزمة1. وبالمثل، فإن إنتاج المجموعات الجزيئية في مصدر شعاع لا يؤدي إلى نوع واحد، بل إلى تشكيل "حساء عنقودي"، يحتوي على العديد من اللؤم العنقودي المختلفة، فضلا عن الجزيئات الأم النقية المتبقية. وهذا يجعل دراسة هذه النظم مع تقنيات جديدة مثل تصوير المدارات الجزيئية2، الجزيئية الإطار الضوئي التوزيعات الزاوي3-5 أو الإلكترون6-10 والأشعة السينية الحيود11-13 صعبة ، لأنها تتطلب عينات نقية ومتسقة ومتجانسة في مرحلة الغاز.

وفي حين أن هناك عدة منهجيات متاحة الآن لفصل مختلف مطابقي الأنواع المشحونة في مرحلة الغاز(مثل أنابيب الانجراف للحركة الأيونية14,15)ويتم فصل المجموعات المشحونة بسهولة بنسبة الكتلة إلى الشحنة، فإن هذه التقنيات لا تنطبق على الأنواع المحايدة. لقد أثبتنا مؤخرا أنه يمكن التغلب على هذه القضايا باستخدام جهاز انحراف كهربائي16،17، مما يسمح بفصل المطابقين الجزيئيين وكذلك المجموعات وإنتاج الحزم الجزيئية الباردة بالتناوب.

استخدام انحراف كهربائي هو تقنية شعاع الجزيئية الكلاسيكية، وأصول التي تقطع شوطا طويلا إلىالوراء 18،19. وقدم الأفكار الأولى لاستخدام انحراف كهربائي لفصل الدول الكم ستيرن في عام 192620. في حين أجريت التجارب المبكرة على جزيئات صغيرة في درجات حرارة عالية، ونحن نظهر تطبيق هذه التقنية على الجزيئات القطبية الكبيرة والتجمعات في درجات حرارة منخفضة16،21.

الجزيئات القطبية تجربة قوة داخل مجال كهربائي غير متجانس(ه)بسبب الاختلافات المكانية في الطاقة المحتملة. تعتمد هذه figure-introduction-1 القوة على لحظة ثنائي القطب الفعالة ، μeff، للجزيء ويمكن تقييمها على أنها

figure-introduction-2 (1)

كما المطابقين الجزيئية المختلفة تمتلك عادة لحظات ثنائي القطب مختلفة وأعداد مختلفة من جزيئات المذيبات داخل مجموعة تؤدي إلى كتل عنقودية مختلفة ولحظات ثنائي القطب، وهذه الأنواع سوف تشهد تسارع مختلف في وجود حقل كهربائي قوي غير متجانس. وبالتالي يمكن استخدام قوة تأثير ستارك الناتجة من حقل كهربائي غير متجانس لفصل المطابقين وحالات الكم22. يشار إلى ذلك في الشكل 1، مما يدل على منحنيات ستارك المحسوبة ل J = 0،1،2 حالات الدوران من رابطة الدول المستقلة والمتوافقين عبر 3-الفلوروفينول، على التوالي. وهذا يؤدي إلى اختلافات كبيرة في μeff، كما هو مبين في الشكلين 1c و 1d، وبالتالي يتم تجربة تسارع مختلف من قبل اثنين من التوافقيين في المجالات الكهربائية غير متجانسة. لذلك ، يمكن استخدام جهاز انحراف كهربائي كمعدل لحظة كتلة إلى ثنائي القطب (m /μeff) فاصل ، في القياس على مطياف الكتلة الذي يعمل كنسبة كتلة إلى شحن (m / z) فلتر23.

وعلاوة على ذلك، تسمح هذه التقنيات فصل الدول الكم التناوب24،25. كما الدول دوران الأرض (منحنيات زرقاء في الشكلين 1a و 1b) المعرض أكبر تحول ستارك، وسوف تكون هذه منحرفة أكثر ويمكن فصلها مكانيا من الجزيئات في الدول J أعلى17. لذلك يمكن اختيار أبرد جزء من الحزم الجزيئية ، مما يساعد بشكل كبير في العديد من التطبيقات ، مثل محاذاة وتوجيه الجزيئات المستهدفة17 و 26-28.

في هذه المساهمة نظهر كيف يمكن استخدام جهاز انحراف كهربائي لفصل أنواع مختلفة من الجزيئات القطبية الكبيرة والتجمعات مكانيا. وتقدم بيانات نموذجية لإنتاج شعاع نقي من الشخص المطابق ومجموعة من المذيبات المذابة ذات الحجم والنسبة المحددة جيدا. على وجه التحديد نقدم بيانات عن 3-fluorophenol، حيث يتم إنتاج شعاع نقي يحتوي فقط على مطابق عبر، وعلى مجموعات مياه الندول، حيث يمكن فصل مجموعة الندول (H2O)1 مكانيا من الماء، النعال، النعال (H2O)2، الخ.

الوصول مقيد. يرجى تسجيل الدخول أو بدء فترة تجريبية لعرض هذا المحتوى.

البروتوكول

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

1. وصف الإعداد التجريبي

يظهر مخطط لإعداد الحزمة الجزيئية في مرحلة الغاز والمحرف في الشكل 221. وهو يتألف من

  1. صمام إيفن لافي النابض29 الذي يحتوي على العينة الجزيئية. يمكن استخدام صمامات الحزم الجزيئية النابضة الأخرى بشكل جيد بنفس القدر طالما تم تشكيل شعاع جزيئي بارد (O(1 K)). المعلمات التالية محددة لصمامات Even-Lavie المستخدمة. في التجارب المعروضة هنا يتم تشغيل الصمام بمعدل تكرار 20 هرتز مع ضغوط دعم عالية (الهيليوم في ~ 50 بار) وتوسيعه إلى غرفة فراغ تم إخلاؤها إلى <10-6 ميجا بار.
  2. يتم وضع مقشطة شعاع الجزيئية (قطر 2 ملم) 22 سم المصب من صمام, collimating شعاع الجزيئية ويؤدي إلى ظروف الضخ التفاضلية بين صمام نبضي وبقية نظام فراغ.
  3. مباشرة بعد القشط الجزيئات تدخل جهاز انحراف كهربائي. ويتكون هذا من قضيب (نصف قطر 3.0 ملم) وحوض صغير (نصف قطر انحناء 3.2 ملم)، كل 24 سم طويلة. الفجوة الرأسية بين الأقطاب الكهربائية في وسط الجهاز هي 2.3 ملم. يتم تطبيق الفرق المحتمل بين 0-26 كيلو فولت بين القضيب والحوض الصغير ، مما ينتج حقلا كهربائيا قويا غير متجانس مع تدرج حقل ثابت تقريبا30، كما هو مبين في مجموعة الشكل 2.
  4. مباشرة بعد دخول جزيئات منحرف منطقة التفاعل من خلال كاشطة ثانية، وتوفير مرحلة ضخ مزيد من التفاضلية.
  5. منطقة التفاعل (أخليت لضغوط <10-9 mbar) يحتوي على معيار وايلي ماكلارين وقت الرحلة (TOF) الإعداد. وتأين الجزيئات بواسطة نبضات الليزر مركزة في وسط منطقة الاستخراج، بين طارد وأقطاب مستخرج. يتم تسريع الأيونات المنتجة نحو كاشف لوحة متعددة القنوات (MCP) ، حيث يتم تسجيل طيف الكتلة.
  6. وتستمد نبضات الليزر من ليزر صبغة Nd:YAG ضخ، وتوفير أطوال موجية الناتج نموذجية حول 283 نانومتر (تجارب النعال) أو 272 نانومتر (3-تجارب الفلوروفينول) ونبضات الطاقات من بضعة MJ. النبضات هي على مدى 10 نانو ثانية وتركز البقول مع عدسة و = 750 ملم إلى حجم بقعة ~ 100 ميكرومتر في منطقة التفاعل.
  7. يتم التحكم في تسلسل التوقيت بواسطة مولد تأخير رقمي يوفر الساعة الرئيسية. وهذا يؤدي ليزر Nd:YAG (مصابيح فلاش و Q-التبديل)، صمام نبضي، وبطاقة الرقمنة المستخدمة لتسجيل أطياف الكتلة.
  8. يتم تسجيل أطياف الكتلة على بطاقة رقمية ، يتم تشغيلها في نفس الوقت الذي يتم فيه تشغيل مفتاح Q بالليزر. يتم استخراج كثافات الحزم الجزيئية من بوابات الكتلة المناسبة في أطياف وقت الطيران المسجلة.

2. إنتاج وتوصيف شعاع الجزيئية المحددة المطابق

  1. يتم إنشاء شعاع جزيئي بارد من الجزيئات المستهدفة عن طريق التوسع الأسرع من الصوت ويتميز باستخدام التنميط المكاني (x و y) والزمانية (اتجاه z).
  2. تحميل خزان عينة من صمام نبضي مع العينة الكيميائية. حل عينات الصلبة في المذيبات المناسبة ووضع بضع قطرات على قطعة صغيرة من ورقة التصفية التي يتم إدراجها في خرطوشة العينة. ضع عينات سائلة مباشرة على ورق الفلتر.
  3. إنتاج التوسع الأسرع من الصوت، وذلك باستخدام غاز عالي النقاء دعم الضغط العالي. ضبط درجة حرارة خزان العينة داخل الصمام بحيث يكون الضغط الجزئي للعينة حوالي 10 mbar.
    ملاحظة: بالنسبة للعينات السائلة عادة لا يلزم التدفئة. يعتمد وقت فتح الصمام على النموذج الدقيق للصمام النابض المستخدم ، للتجربة المعروضة هنا يتم تشغيل صمام Even-Lavie لمدة نبض كهربائية تبلغ 10 ميكروثانية.
  4. تميز الحزمة الجزيئية المنتجة مع إيقاف انحراف الكهروستاتيكي. تعيين ليزر التأين إلى طول موجي معروف لتأين متعدد الفوتون المعزز بالرنين (REMPI) لمتوافق معين للعينة. سجل لمحة زمنية عن نبض الحزم الجزيئية من خلال رصد إجمالي إنتاج الأيونات الأم على كاشف MCP كدالة لتأخير الصمام بالليزر.
  5. إصلاح تأخير صمام ليزر في موقف كثافة قصوى لجميع القياسات اللاحقة.
  6. سجل ملفا جانبيا مكانيا للشعاع الجزيئي من خلال مراقبة إجمالي إنتاج الأيونات الأم كدالة لموضع y لتركيز الليزر. القيام بذلك عن طريق تحريك عدسة التركيز عمودي على اتجاه نشر الليزر، بحيث يتحرك التركيز في اتجاه y بالنسبة للشعاع الجزيئي.
  7. كرر التنميط الزمني والمكاني لجميع التوافقيين من الفائدة في شعاع.
    ملاحظة: عادة ما يكون لها رنين REMPI متميز، بحيث يمكن بحث كل مطابق بشكل منفصل. في غياب حقل انحراف ومع ذلك ، فإن الملامح الزمنية والمكانية متطابقة لجميع التوافقات.
  8. توصيف شعاع منحرفة. بدوره على إمدادات الجهد العالي للمحرف وسجل ملامح المكانية لجميع ايزومرات. وينبغي الآن أن تنحرف هذه وفقا لنسبة الكتلة إلى ثنائي القطب لحظة.
    ملاحظة: بالنسبة للأنواع التي تمر بانحرافات كبيرة قد يكون من الضروري تحريك المقشود مباشرة بعد المنحرف لضمان انتقال جيد للشعاع المنحرف إلى منطقة الكشف.
  9. إجراء تجارب على الجزء المطابق أو المحدد بالحجم من الحزمة الجزيئية من خلال ضمان التفاعل(مثل شعاع ليزر العبور) داخل جزء من الحزمة الجزيئية التي تحتوي فقط على الأنواع ذات الاهتمام.

الوصول مقيد. يرجى تسجيل الدخول أو بدء فترة تجريبية لعرض هذا المحتوى.

النتائج

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

وقد تم تطبيق تقنية انحراف كهربائي بنجاح لفصل ايزومرات الهيكلية16 والتجمعات محايدة21، فضلا عن إنتاج دولة الكم الدوران عينات الجزيئية المختارة31. ونحن نثبت ذلك مع نتائج تمثيلية لفصل رابطة الدول المستقلة والمتوافقين عبر 3-fluorophenol، وحجم مختارة indole (H2O)ن المجموعات.

تم فصل 3-فلوروفينول المطابقين في شعاع الجزيئية من التوسع الأسرع من الصوت من 50 أشرطة من الهيليوم. تم بحث الأنواع الفردية عبر الرنين REMPI مميزة حو...

الوصول مقيد. يرجى تسجيل الدخول أو بدء فترة تجريبية لعرض هذا المحتوى.

المناقشة

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

في جميع أنحاء هذه المخطوطة، يفترض الإلمام بمكونات الفراغ العالية جدا وصمامات الحزم الجزيئية النابضة ومصادر الليزر، وينبغي دائما الالتزام بإجراءات السلامة المرتبطة بها. يجب توخي الحذر الخاص عند التعامل مع أقطاب الجهد العالي للمحرف. أسطحها تحتاج إلى مصقول إلى مستوى عال ويجب أن تكون نظيفة تماما لتجنب تقوس داخل غرفة فراغ. قبل الاستخدام الأول يجب أن تكون مشروطة الأقطاب تحت فراغ. يتم زيادة الجهد المطبق ببطء ويتم قياس التيار من خلال الأقطاب الكهربائية. يجب أن ترسم الأقطاب الكهربائية أي تيار (بناء على ترتيب عدد قليل من nA على الأكثر) ، بغض النظر عن ...

الوصول مقيد. يرجى تسجيل الدخول أو بدء فترة تجريبية لعرض هذا المحتوى.

الإفصاحات

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

وليس لدى صاحبي البلاغ ما يكشفان عنه.

شكر وتقدير

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

وقد تم دعم هذا العمل من قبل مجموعة التميز "مركز هامبورغ للتصوير فائق السرعة - هيكل وديناميات ومراقبة المادة على النطاق الذري" من دويتشه فورتشونجسجيمينشافت ومعهد هيلمهولتز الافتراضي "المسارات الديناميكية في المناظر الطبيعية متعددة الأبعاد".

الوصول مقيد. يرجى تسجيل الدخول أو بدء فترة تجريبية لعرض هذا المحتوى.

المواد

قائمة المواد المستخدمة في هذه المقالة
الاسمالشركةرقم فهرسيالتعليقات
نظام فراغمختلف ، < > على سبيل المثال < / م >. فايفر فراغ, فاريان, إدواردز,
نظام ليبولد صبغ الليزرمختلف, <م> على سبيل المثال< / em>. متماسك, فيزياء الأطياف, Syrah, LIOP-TEC, أصباغ مشعة…
صمام نبضيEven-Lavie
امدادات الطاقة ذات الجهد العاليعلى سبيل المثال. FUGHCP 14-20000
عاكسمخصص صنع
مطياف وقت الرحلةالأردن TOFC-677
TOF مزود الطاقةالأردن TOFD-603
عدسة التركيزThorlabsLA4745
مرحلة الترجمةe.g< / em>. Vision Lasertechnik8MT167-25
Digitizer< em > على سبيل المثال < / em>. AgilentAcquiris DC440
مولد التأخير الرقميستانفورد سيستمزSRS DG645
مقشدة الشعاع الجزيئيBeam Dynamics Inc.http://www.beamdynamicsinc.com/

المراجع

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,
  1. Rizzo, T. R., Park, Y. D., Peteanu, L., Levy, D. H. Electronic spectrum of the amino acid tryptophan cooled in a supersonic molecular beam. J. Chem. Phys. 83, 4819-4820 (1985).
  2. Itatani, J., et al. Tomographic imaging of molecular orbitals. Nature. 432, 867-871 (2004).
  3. Kumarappan, V., et al. Multiphoton electron angular distributions from laser-aligned CS2 molecules. Phys. Rev. Lett. 100 (9), 093006-0910 (2008).
  4. Bisgaard, C. Z., et al. Time-resolved molecular frame dynamics of fixed-in-space CS2 molecules. Science. 323 (5920), 1464-1468 (2009).
  5. Holmegaard, L., et al. Photoelectron angular distributions from strong-field ionization of oriented molecules. Nat. Phys. 6, 428-4210 (2010).
  6. Ihee, H., et al. Direct imaging of transient molecular structures with ultrafast diffraction. Science. 291 (5503), 458-462 (2001).
  7. Chergui, M., Zewail, A. H. Electron and x-ray methods of ultrafast structural dynamics: Advances and applications. Chem. Phys. Chem. 10 (1), 28-43 (2009).
  8. Siwick, B. J., Dwyer, J. R., Jordan, R. E., Miller, R. J. D. An atomic-level view of melting using femtosecond electron diffraction. Science. 302 (5649), 1382-1385 (2003).
  9. Sciaini, G., Miller, R. J. D. Femtosecond electron diffraction: heralding the era of atomically resolved dynamics. Rep. Prog. Phys. 74 (9), 096101-0910 (2011).
  10. Hedberg, K., et al. Bond lengths in free molecules of buckminsterfullerene, C60, from gas-phase electron diffraction. Science. 254 (5030), 410-412 (1991).
  11. Filsinger, F., Meijer, G., Stapelfeldt, H., Chapman, H., Küpper, J. S. tate- and conformerselected beams of aligned and oriented molecules for ultrafast diffraction studies. Phys. Chem. Chem. Phys. 13 (6), 2076-2087 (2011).
  12. Seibert, M. M., et al. Single mimivirus particles intercepted and imaged with an x-ray laser. Nature. 470 (7332), (2011).
  13. Chapman, H. N., et al. Femtosecond x-ray protein nanocrystallography. Nature. 470 (7332), (2011).
  14. von Helden, G., Wyttenbach, T., Bowers, M. T. Conformation of macromolecules in the gasphase – use of matrix-assisted laser-desorption methods in ion chromatography. Science. 267, 1483-1485 (1995).
  15. Jarrold, M. Helices and sheets in vacuo. Phys. Chem. Chem. Phys. 9, 1659-1671 (2007).
  16. Filsinger, F., et al. Pure samples of individual conformers: the separation of stereo-isomers of complex molecules using electric fields. Angew. Chem. Int. Ed. 48, (2009).
  17. Filsinger, F., et al. Quantum-state selection, alignment, and orientation of large molecules using static electric and laser fields. J. Chem. Phys. 131, 10-1063 (2009).
  18. Kallmann, H., Reiche, F. Über den Durchgang bewegter Moleküle durch inhomogene Kraftfelder. Z. Phys. 6, 352-375 (1921).
  19. Wrede, E. Über die Ablenkung von Molekularstrahlen elektrischer Dipolmoleküle im inhomogenen elektrischen Feld. Z. Phys. 44 (4-5), 4-5 (1927).
  20. Gerlach, W., Der Stern, O. experimentelle Nachweis der Richtungsquantelung im Magnetfeld. Z. Phys. 9, 349-352 (1922).
  21. Trippel, S., Chang, Y. -P., Stern, S., Mullins, T., Holmegaard, L., Küpper, J. Spatial separation of state- and size-selected neutral clusters. Phys. Rev. A. 86, 10-1103 (2012).
  22. Filsinger, F., Erlekam, U., von Helden, G., Küpper, J., Meijer, G. Selector for structural isomers of neutral molecules. Phys. Rev. Lett. 100, 10-1103 (2008).
  23. Filsinger, F., Putzke, S., Haak, H., Meijer, G., Küpper, J. Tuning the resolution of the m=_- selector. Phys. Rev. A. 82, 052513-0510 (2010).
  24. Putzke, S., Filsinger, F., Haak, H., Küpper, J., Meijer, G. Rotational-state-specific guiding of large molecules. Phys. Chem. Chem. Phys. 13, (2011).
  25. Nielsen, J. H., et al. Stark-selected beam of ground-state OCS molecules characterized by revivals of impulsive alignment. Phys. Chem. Chem. Phys. 13, 18971-18975 (2011).
  26. Stapelfeldt, H., Seideman, T. Colloquium: Aligning molecules with strong laser pulses. Rev. Mod. Phys. 75 (2), 543-557 (2003).
  27. Holmegaard, L., et al. Laser-induced alignment and orientation of quantum-state-selected large molecules. Phys. Rev. Lett. 102, 10-1103 (2009).
  28. Ghafur, O., Rouzee, A., Gijsbertsen, A., Siu, W. K., Stolte, S., Vrakking, M. J. J. Impulsive orientation and alignment of quantum-state-selected NO molecules. Nat. Phys. 5, 289-293 (2009).
  29. Hillenkamp, M., Keinan, S., Even, U. Condensation limited cooling in supersonic expansions. J. Chem. Phys. 118 (19), 8699-8705 (2003).
  30. Ramsey, N. F. Molecular Beams. The International Series of Monographs on Physics. , Oxford University Press. London, GB. (1956).
  31. Nielsen, J. H., Stapelfeldt, H., Küpper, J., Friedrich, B., Omiste, J. J., González-Férez, R. Making the best of mixed-field orientation of polar molecules: A recipe for achieving adiabatic dynamics in an electrostatic field combined with laser pulses. Phys. Rev. Lett. 108 (19), 10-1103 (2012).
  32. Fujimaki, E., Fujii, A., Ebata, T., Mikami, N. Autoionization-detected infrared spectroscopy of intramolecular hydrogen bonds in aromatic cations. I. principle and application to fluorophenol and methoxyphenol. J. Chem. Phys. 110, 4238-4247 (1999).
  33. Kang, C., Korter, T. M., Pratt, D. W. Experimental measurement of the induced dipole moment of an isolated molecule in its ground and electronically excited states: Indole and indole–H2O. J. Chem. Phys. 122 (17), 174301-17 (2005).
  34. Korter, T. M., Pratt, D. W., Küpper, J. Indole-H2O in the gas phase. structures, barriers to internal motion, and S1 S0 transition moment orientation. solvent reorganization in the electronically excited state. J. Phys. Chem. A. 102 (37), 7211-7216 (1998).
  35. Küpper, J., Pratt, D. W., Meerts, L., Brand, C., Tatchen, J., Schmitt, M. Vibronic coupling in indole: II. experimental investigation of the 1La–1Lb interaction using rotationally resolved electronic spectroscopy. Phys. Chem. Chem. Phys. 12, 4980-4988 (2010).
  36. Suenram, R. D., Lovas, F. J. Millimeter wave spectrum of glycine - a new conformer. J. Am. Chem. Soc. 102, 7180-7184 (1980).
  37. Nir, E., Kleinermanns, K., de Vries, M. S. Pairing of isolated nucleic-acid bases in the absence of the DNA backbone. Nature. 408, 949-951 (2000).
  38. Bethlem, H. L., van Roij, A. J. A., Jongma, R. T., Meijer, G. Alternate gradient focusing and deceleration of a molecular beam. Phys. Rev. Lett. 88 (13), 10-1103 (2002).
  39. Wohlfart, K., Grätz, F., Filsinger, F., Haak, H., Meijer, G., Küpper, J. Alternating-gradient focusing and deceleration of large molecules. Phys. Rev. A. 77, 10-1103 (2008).
  40. Putzke, S., Filsinger, F., Küpper, J., Meijer, G. Alternating-gradient focusing of the benzonitrile-argon van der waals complex. J. Chem. Phys. 137 (10), 10-1063 (2012).
  41. Knight, W. D., Clemenger, K., de Heer, W. A., Saunders, W. A. Polarizability of alkali clusters. Phys. Rev. B. 31 (4), 2539-2540 (1985).
  42. Tarnovsky, V., Bunimovicz, M., Vuškovic, L., Stumpf, B., Bederson, B. Measurements of the DC electric-dipole polarizabilities of the alkali dimer molecules, homonuclear and heteronuclear. J. Chem. Phys. 98 (5), 3894-3904 (1993).
  43. Schäfer, R., Schlecht, S., Woenckhaus, J., Becker, J. Polarizabilities of Isolated Semiconductor Clusters. Phys. Rev. Lett. 76 (3), 471-474 (1996).
  44. Antoine, R., et al. Electric dipole moments and conformations of isolated peptides. Eur. Phys. J. D. 20, 583-587 (2002).
  45. Cosby, P. C., Smith, G. P., Moseley, J. T. Photodissociation and photodetachment of molecular negative ions. IV. Hydrates of O. J. Chem. Phys. 69, 2779-2781 (1978).
  46. Hunton, D. E., Hofmann, M., Lindeman, T. G., Albertoni, C. R., Castleman Jr,, W, A. Photodissociation spectroscopy and dynamics of negative ion clusters. II. CO. (H2O)1;2;3. J. Chem. Phys. 82, 2884-2895 (1985).
  47. Castleman, A. W., Bowen J, K. H., J, Clusters: Structure, energetics, and dynamics of intermediate states of matter. J. Phys. Chem. 100, 12911-12944 (1996).
  48. Verlet, J. R. R. Femtosecond spectroscopy of cluster anions: insights into condensed-phase phenomena from the gas-phase. Chem. Soc. Rev. 37, 505-517 (2008).
  49. Nevo, I., et al. Laser-induced 3D alignment and orientation of quantum state-selected molecules. Phys. Chem. Chem. Phys. 11, 9912-9918 (2009).
  50. Reckenthaeler, P., Centurion, M., Fuss, W., Trushin, S. A., Krausz, F., Fill, E. E. Time-resolved electron diffraction from selectively aligned molecules. Phys. Rev. Lett. 102 (21), 213001-2110 (2009).

الوصول مقيد. يرجى تسجيل الدخول أو بدء فترة تجريبية لعرض هذا المحتوى.

إعادة الطباعة والأذونات

طلب إذن لإعادة استخدام النص أو الأشكال في مقالة JoVE هذه

طلب إذن

الوسوم

مقالات ذات صلة