مقالة منهجية

إجراء التصنيع الأمثل لأجهزة Moiré Superlattice عالية الجودة القائمة على الجرافين

DOI:

10.3791/68230

⸱

يوليو 11, 2025

 , 
1Department of Physics, Massachusetts Institute of Technology

في هذه المقالة

ملخص

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

تقدم هذه المقالة بروتوكولا محسنا ومستنيرا بالخبرة لتصنيع أجهزة شبكية فائقة تعتمد على الجرافين عالية الجودة بزوايا الالتواء الدقيقة ، باستخدام تقنية نقل جاف معدلة تعتمد على إعداد نقل قابل للضبط بدرجة عالية ومصمم خصيصا.

الملخص

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

تشكل شبكات Moiré الفائقة منصة متعددة الاستخدامات للتحقيق في الظواهر الناشئة الناشئة عن التفاعل بين الارتباطات القوية والطوبولوجيا ، مع توفير قابلية ضبط مرنة في الموقع. ومع ذلك ، فإن تصنيع مثل هذه المشابك الفائقة يمثل تحديا. من الصعب تحقيق أجهزة موحدة للغاية بزاوية التواء دقيقة بسبب الإدخال غير المقصود للإجهاد غير المتجانس ، واضطراب زاوية الالتواء ، واسترخاء الزاوية / الشبكة أثناء عملية التصنيع النانوي. تقدم هذه المقالة بروتوكولا محسنا ومستنيرا بالخبرة لتصنيع أجهزة شبكة موير فائقة الجودة قائمة على الجرافين ، مع التركيز على تقنية النقل الجاف المعدلة. يتم تنفيذ عملية النقل في إعداد نقل قابل للضبط بدرجة عالية ومصمم خصيصا يتيح التحكم الدقيق في الموضع والزاوية ودرجة الحرارة. من خلال الجمع بين معايير اختيار الرقائق الصارمة ، والبوابات السفلية الخالية من الفقاعات التي تم تنظيفها مسبقا ، والاستئصال بالليزر الجرافين ، يتم إنشاء الشبكة الفائقة عن طريق تراكب رقائق الجرافين الملتوية عمدا بسرعة دون ميكرون في درجة حرارة الغرفة. من خلال التحكم الدقيق في عملية النقل ، تظهر أجهزة الشبكة الفائقة للجرافين الناتجة توحيدا عاليا وزوايا الالتواء المرغوبة. يعالج هذا البروتوكول المحسن التحديات الحالية في تصنيع أجهزة الشبكة الفائقة القائمة على الجرافين ويمهد الطريق لمزيد من التقدم في مجال مواد moiré سريعة التطور.

المقدمة

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

تتمثل القوة الدافعة الرئيسية لفيزياء المادة المكثفة الحديثة في الجمع بين الارتباطات القوية والطوبولوجيا في نظام فيزيائي واحد قابل للضبط. منذ اكتشاف حالات العازل المترابط1 والموصليةالفائقة 2 في الجرافين ثنائي الطبقة الملتوي ذو الزاوية السحرية (MATBG) ، حفزت خصائصه الرائعة عددا متزايدا من الدراسات حول مواد moiré3. في السنوات الأخيرة ، تم بناء مجموعة متنوعة من المشابك الفائقة القائمة على الجرافين والتحقيق فيها. كشف هذا المجال سريع النمو عن ثروة من الظواهر الناشئة ، بما في ذلك على سبيل المثال لا الحصر العوازل الغريبة المترابطة4،5،6،7،8،9 ، الموصلية الفائقة غير التقليدية10،11،12،13،14 ، النيماتيزية15 ، والمغناطيسية الحديدية المدارية16 ،17،18.

تستفيد الفيزياء الغنية التي تم الكشف عنها في هذه المشابك الفائقة من الجرافين من قابلية الضبط غير المسبوقة في الموقع التي توفرها زوايا الالتواء الصغيرة بين طبقات الجرافين. وفي الوقت نفسه ، فإنه يتأثر أيضا بعدم اليقين الناجم عن درجة الحرية الإضافية لزاوية الالتواء. يتم إنشاء زاوية الالتواء عن طريق تراكب رقائق الجرافين مع دوران نسبي لمحاورهما البلورية. لتحقيق نظام الزاوية السحرية (1 درجة -1.2 درجة) ، حيث تلعب الارتباطات دورا مهيمنا ، من الضروري التحكم بدقة في زاوية الالتواء بدقة أقل من 0.1 درجة. ومع ذلك ، أثناء إجراء التصنيع ، يمكن إدخال العديد من العوامل الضارة ، مثل السلالة غير المتجانسة19،20 ، واضطراب زاويةالالتواء 21،22،23 ، والاسترخاء الشبكي24،25 ، من بين أمور أخرى. يمكن أن يؤدي استخدام رقائق غير كاملة أو الفشل في التحكم في سرعة التقاط الجرافين إلى إجهاد مفرط واضطراب زاوي. نظرا لأن تكوين زاوية الالتواء الصغيرة ليس الحالة الأرضية الديناميكية الحرارية ، فإن دمج عمليات نقل درجات الحرارة العالية غير الضرورية يزيد من خطر استرخاء الشبكة غير المرغوب فيه. تقلل هذه العوامل من معدل نجاح تصنيع جهاز الجرافين الفائق للشبكة وهي بارزة بشكل خاص في نظام الزاوية السحرية. إنها تطرح تحديات تجريبية كبيرة26 للباحثين في هذا المجال ، مما يجعل من الصعب الحصول على أجهزة بزاوية الالتواء المطلوبة أو حتى إعادة إنتاج نتائج القياس السابقة.

في هذه المقالة ، بهدف التخفيف من التحديات المذكورة أعلاه ، يتم تقديم بروتوكول محسن ومستنير بالخبرة وخطوة بخطوة لتصنيع أجهزة مواير فائقة الجودة القائمة على الجرافين. استنادا إلى تقنية النقل الجافالمعدلة 27،28 ، يتم تنفيذ عملية النقل باستخدام إعداد نقل قابل للضبط للغاية ومصمم خصيصا مع تحكم دقيق في الموضع والزاوية ودرجة الحرارة. في قلب هذا البروتوكول توجد معايير صارمة لاختيار الرقائق ، وبوابات سفلية خالية من الفقاعات تم تنظيفها مسبقا ، واستئصال جرافين بالليزر ، والأهم من ذلك ، الالتقاط السلس لرقائق الجرافين المقطوعة مسبقا بسرعة دون ميكرون في درجة حرارة الغرفة. بصرف النظر عن هذه الجوانب الحاسمة ، تتم أيضا مناقشة العوامل الثانوية التي قد تؤثر على النتائج التجريبية. على الرغم من أن البروتوكول المقدم يستخدم الجرافين ثنائي الطبقة الملتوية كمثال ، إلا أنه ينطبق على جميع أنواع هياكل الشبكة الفائقة القائمة على الجرافين. يهدف سير العمل التفصيلي إلى تعزيز إمكانية الوصول إلى تصنيع أجهزة الجرافين الفائقة عالية الجودة للمجتمع البحثي الأوسع.

الوصول مقيد. يرجى تسجيل الدخول أو بدء فترة تجريبية لعرض هذا المحتوى.

البروتوكول

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

يمكن العثور على المواد والأدوات المستخدمة في جميع أنحاء البروتوكول في جدول المواد.

1. تحضير رقائق المواد ثنائية الأبعاد (2D)

  1. تقشير الجرافين
    1. قطع رقاقة Si / SiO2 إلى قطع بحجم 2 سم × 2 سم باستخدام كاتب كربيد التنجستن. نظف سطح الرقاقة بعد ذلك بمسدس رش النيتروجين لإزالة غبار السيليكون.
      ملاحظة: عادة ما تستخدم الرقائق ذات SiO2 بسمك 285 نانومتر لتقشير الجرافين و hBN ، حيث توفر هذه السماكة تباينا جيدا في الألوان للتعرف البصري على المواد ثنائية الأبعاد.
    2. سخني الصفيحة الساخنة إلى 250 درجة مئوية ، ثم ضعي رقائق Si / SiO2 على الطبق الساخن.
    3. ضع بلورة الجرافيت على شريط أزرق مستطيل خال من السيليكون (1005R). اطو الشريط إلى نصفين لتغطية البلورة. اضغط على بلورة الجرافيت بقوة ، ثم افتح الشريط برفق. يقشر طبقات الجرافيت العلوية ، ويكشف عن سطح بلوري مستو ولامع.
    4. ضع شريطا أزرق مستطيلا آخر على سطح الجرافيت المقشر حديثا. اضغط عليه برفق ثم قشره. ينقل الطبقات العليا من الجرافيت الطازج إلى الشريط الجديد.
    5. افحص طبقات الجرافيت المنقولة. كمية الكريستال ضرورية للحصول على نتائج التقشير المثلى. إذا لزم الأمر ، كرر الإجراء في الخطوة 1.1.4 حتى تتراكم كمية كافية من البلورة على الشريط الجديد (الشكل 1 أ).
    6. قم بطي الشريط الجديد وافتحه برفق عدة مرات ، وتوزيع الجرافيت عبر الشريط (الشكل 1 ب). توقف عندما يكون السطح مغطى بشكل موحد بطبقات رقيقة من الجرافيت.
      ملاحظة: قد يؤدي طي الشريط عدة مرات إلى تقليل إنتاجية رقائق الجرافين الكبيرة.
    7. افحص الشريط الجديد مقابل مصدر ضوء (الشكل 1 ج). من الناحية المثالية ، يتم تغطية الشريط بجزر الجرافيت الشفافة. إذا كان يحتوي على عدد كبير جدا من قطع الجرافيت السميكة ، فضع شريطا أزرق آخر في الأعلى. سيساعد تقشيره على تقليل سمك الجرافيت.
    8. قطع الشريط الأزرق المحضر إلى قطع بحجم تتناسب مع رقائق Si / SiO2 . قم بإزالة الرقائق من اللوح الساخن وقم بتطبيق الشريط على الفور.
    9. اترك الرقائق لتبرد إلى درجة حرارة الغرفة ، ثم انزع الشريط برفق. افحص نتائج التقشير باستخدام المجهر البصري. في حالة وجود بقايا شريطية زائدة على الرقاقة ، ضع في اعتبارك خفض درجة حرارة التسخين للمحاولة التالية.

figure-protocol-1
الشكل 1: تقشير التقشر ومعايير الاختيار. (أ-ج) تقشير الجرافين. (أ) بلورات الجرافيت من الطبقة العليا المنقولة حديثا على شريط أزرق جديد. (ب) قم بطي الشريط وافتحه لنشر بلورات الجرافيت على سطح الشريط. (ج) افحص الشريط باتجاه مصدر الضوء قبل الاستخدام. من الناحية المثالية ، يجب تغطية معظم المنطقة بجزر الجرافيت شبه الشفافة. (D-F) تقشير hBN. (د) حدد 2 إلى 3 بلورات hBN لامعة وضعها على الشريط. (ه) انشر بلورات hBN بالتساوي على الشريط عن طريق طيها وفتحها برفق. (و) افحص سطح الشريط باستخدام الضوء المنعكس قبل الاستخدام. إذا بدا أن معظم سطح البلورة ملون ، فاستخدم شريطا إضافيا لتقليل سمك البلورة. (ز ، ح) صور مجهرية بصرية لرقائق المواد ثنائية الأبعاد التمثيلية التي تفي بمعايير اختيار الرقائق ، بما في ذلك إصبع الجرافيت (G) ، والجرافين أحادي الطبقة (H) ، وطبقة hBN العلوية (I). يتم التقاط (G,I) بهدف 50x، بينما يتم التقاط (H) بهدف 100x. تشير جميع أشرطة المقياس إلى 30 ميكرومتر. الرجاء النقر هنا لعرض نسخة أكبر من هذا الشكل.

  1. تقشير نيتريد البورون السداسي (hBN)
    1. قص وتنظيف الرقائق كما هو موضح في الخطوة 1.1.1. سخني الصفيحة الساخنة إلى 160 درجة مئوية.
    2. ضع 2-3 بلورات hBN لامعة على شريط أزرق مستطيل خال من السيليكون (1009R) (الشكل 1 د).
      ملاحظة: يتم استخدام أشرطة مختلفة لتقشير الجرافين و hBN. يتميز الشريط 1005R بالالتصاق أقوى من 1009R ، مما يؤدي إلى كثافة تقشر أعلى ولكن المزيد من بقايا الشريط على الرقائق.
    3. قم بطي الشريط وافتحه برفق عدة مرات لتوزيع بلورات hBN عبر سطح الشريط (الشكل 1E). توقف عندما يكون الشريط مغطى ببلورات hBN رقيقة ولامعة.
    4. افحص سطح الشريط تحت الضوء المنعكس (الشكل 1F). إذا كان هناك عدد كبير جدا من البلورات السميكة ، فاستخدم شريطا أزرق آخر لتقليل سمكها ، كما هو موضح في الخطوة 1.1.7.
    5. قطع الشريط الأزرق المحضر إلى قطع تتناسب مع حجم رقائق Si / SiO2 . ضع الشريط بسلاسة على الرقائق في درجة حرارة الغرفة.
    6. ضع الرقائق المسجلة على الطبق الساخن على حرارة 160 درجة مئوية وقم بتسخينها لمدة دقيقتين. بعد التسخين ، بمجرد أن تبرد الرقائق إلى درجة حرارة الغرفة ، انزع الشريط برفق بسرعة بطيئة وخاضعة للرقابة تبلغ حوالي 2 دقيقة لكل رقاقة.
    7. بعد إزالة الشريط ، ضع الرقائق في أنبوب كوارتز داخل فرن وصلبها عند 350 درجة مئوية لمدة 10 ساعات في جو غاز مشكل (50٪ H2- 50٪ Ar). تهدف هذه الخطوة إلى تقليل بقايا الشريط على سطح الرقاقة.
      ملاحظة: يمكن أن تحقق حالات التلدين الأخرى ، مثل الفراغ العالي ، نتائج مماثلة.
    8. بعد اكتمال عملية التلدين ، قم بإزالة الرقائق من الفرن واستخدم مسدس رش النيتروجين لتفجير أي جزيئات زجاجية يتم إدخالها أثناء التلدين.
    9. قم بتلدين أنبوب الكوارتز عند 1000 درجة مئوية لمدة 1 ساعة مع تعريضه للغلاف الجوي. تزيل هذه الخطوة المخلفات الكيميائية من الأنبوب استعدادا لعملية التلدين المستقبلية.
  2. اختيار تقشر المواد ثنائية الأبعاد
    1. لاختيار رقائق المواد ثنائية الأبعاد ، استخدم مجهرا بصريا بهدف 5x للفحص المسبق للرقائق بسرعة تحت إضاءة المجال الساطع. حدد الرقائق بالحجم والشكل والسمك المطلوبين وفقا لمعايير اختيار الرقائق المحددة في قسم المناقشة. يتم عرض الرقائق التمثيلية التي تفي بالمعايير في الشكل 1G - I.
    2. استخدم هدف 50x أو 100x لتقييم جودة التشقق عن طريق ضبط تباين الألوان لصورة المجال الساطع. بدلا من ذلك ، استخدم إضاءة المجال المظلم مع وقت تعريض كاف للتحقق من التقشر. تساعد كلتا الاستراتيجيتين في القضاء على الرقائق غير الكاملة.
    3. للتحقق من جودة التقشر ، ضع في اعتبارك إجراء الفحص المجهري للقوة الذرية (AFM) في وضع النقر للتحقق من تضاريس سطح التقشر. حدد فقط الرقائق ذات السطح النظيف وبدون إجهاد واضح لمزيد من المعالجة.

figure-protocol-2
الشكل 2: تصنيع الشرائح الزجاجية بطوابع PC / PDMS. (أ) تم لصق شريط على الوجهين مع ثقب مثقوب على أحد طرفي الشريحة الزجاجية. (ب) تم وضع ختم PDMS نظيف في وسط الفتحة المثقوبة. (ج) تم توزيع كمية مناسبة من الكمبيوتر الشخصي في محلول الكلوروفورم على الشريحة الزجاجية. (د) تم وضع شريحة زجاجية نظيفة أخرى فوق الشريحة السفلية لنشر المحلول بشكل موحد ، وانزلقت الشرائح عبر بعضها البعض. (ه) يتشكل غشاء رقيق موحد للكمبيوتر الشخصي على الشريحة السفلية بعد تبخر الكلوروفورم. (و) تم وضع شريط آخر على الوجهين به ثقب مثقوب فوق منطقة نظيفة من فيلم الكمبيوتر. تم عمل خدوش حول الفتحة من الجزء الخلفي من الملقط لضمان وجود رابطة محكمة بين الشريط وفيلم الكمبيوتر. (ز) تم قطع فيلم الكمبيوتر الشخصي على طول حواف الشريط وتقشيره برفق. (ح) كان فيلم الكمبيوتر الموحد قائم بذاته مرئيا في وسط الحفرة. (I) تم تراكب فيلم الكمبيوتر الشخصي القائم بذاته على ختم PDMS عن طريق محاذاة الفتحة المثقوبة في (H) مع الفتحة الموجودة في (B). تم ضغط الأشرطة على الوجهين حول الفتحة معا بإحكام. (ي) تم قطع الشريط الإضافي ، ولم يتبق سوى منطقة طوابع الكمبيوتر / PDMS المركزية. (ك) عرض تكبير طابع الكمبيوتر الشخصي/نظام إدارة الطابع الرقمي. الرجاء النقر هنا لعرض نسخة أكبر من هذا الرقم.

2. تصنيع الشرائح الزجاجية مع طوابع PC / PDMS

  1. قم بتصنيع الشرائح الزجاجية بطوابع البولي كربونات (PC) والبولي ديميثيل سيلوكسان (PDMS) ، والتي تستخدم لالتقاط المواد ثنائية الأبعاد.
    1. تحضير طبق بتري نظيف مقاس 6 بوصات. امزج قاعدة المطاط الصناعي المصنوعة من السيليكون مع عامل المعالجة في طبق بتري ، مع نسبة وزن الخلط 10: 1. للحصول على سمك PDMS مثالي يبلغ حوالي 1-2 مم ، عادة ما يتم استخدام خليط من حوالي 10 جم من القاعدة و 1 جم عامل معالجة.
    2. بمجرد خلطه بالكامل ، ضع طبق بتري على سطح مستو وقم بمعالجته لمدة يومين في درجة حرارة الغرفة. بعد المعالجة ، يكون نظام إدارة الرسومات جاهزا للاستخدام.
    3. قم بتوصيل شريط على الوجهين بفتحة مثقوبة بأحد طرفي شريحة زجاجية نظيفة (الشكل 2 أ). بعد ذلك ، ضع ختم PDMS نظيف (بسمك 1-2 مم) في وسط الفتحة (الشكل 2 ب).
      ملاحظة: لتحقيق التصاق قوي بين ختم PDMS والشريحة الزجاجية ، يجب أن تكون الواجهة نظيفة وموحدة وخالية من الغبار أو الفقاعات.
    4. في غطاء الدخان ، خذ شريحة زجاجية نظيفة أخرى وقم بتوزيع كمية مناسبة من 6٪ وزن / وزن من الكمبيوتر في محلول الكلوروفورم على السطح (كما هو موضح في الشكل 2 ج).
    5. ضع شريحة زجاجية نظيفة أعلى الشريحة السفلية واضغط عليها برفق (الشكل 2 د). بمجرد انتشار الحل ، حرك الشريحتين الزجاجيتين عبر بعضهما البعض لإنشاء فيلم كمبيوتر سلس. بعد أن يتبخر الكلوروفورم ، يتشكل غشاء رقيق للكمبيوتر الشخصي على الشريحة السفلية (الشكل 2 ه).
    6. ضع قطعة أخرى من الشريط على الوجهين مع ثقب مثقوب فوق منطقة نظيفة وموحدة من فيلم الكمبيوتر. اضغط حول الفتحة باستخدام الجزء الخلفي من الملقط لضمان التثبيت الآمن بين الشريط وفيلم الكمبيوتر الشخصي (الشكل 2F).
    7. قم بقص فيلم الكمبيوتر الشخصي على طول حواف الشريط لفصل هذا القسم عن الجزء المتبقي على الشريحة الزجاجية ، ثم انزع الشريط برفق (الشكل 2G).
    8. بعد تقشير الشريط ، افحص فيلم الكمبيوتر الشخصي القائم بذاته في وسط الفتحة (الشكل 2H). يفضل تحضير فيلم الكمبيوتر الشخصي في بيئة عالية الرطوبة ، مثل الأيام الممطرة. خلاف ذلك ، قد يتجعد الفيلم أثناء عملية التقشير. في حالة حدوث تجاعيد، كرر الخطوات 2.1.6-2.1.7 حتى يتم تحقيق فيلم موحد للكمبيوتر الشخصي.
    9. قم بتراكب فيلم الكمبيوتر الشخصي القائم بذاته على طابع PDMS المعد في الخطوة 2.1.3. بعد ذلك ، استخدم شفرة حلاقة للضغط على الشريط على الوجهين حول الفتحة معا بإحكام (الشكل 2I).
    10. قم بقص الشريط الزائد خارج منطقة ختم الكمبيوتر / PDMS المركزية. يتم تصنيع شريحة زجاجية مع ختم PC/PDMS على أحد طرفيه (الشكل 2J)، مع عرض التكبير الموضح في الشكل 2K.

figure-protocol-3
الشكل 3: إعداد نقل مخصص قابل للضبط بدرجة كبيرة. (أ) منظر أمامي لإعداد النقل ، مع مكونات مهمة تحمل أسهم وأحرف حمراء. يتم إدراج اسم كل مكون على اليمين. يتم وضع المنطقة الأساسية للإعداد داخل مربع خط متقطع باللون الرمادي. (ب) منظر مكبر للمنطقة الأساسية في (A) في حالة ما قبل الاشتباك، يبين أن طابع PC/PDMS يوضع على بعد حوالي 2 مم فوق رقاقة Si/SiO2 . الرجاء النقر هنا لعرض نسخة أكبر من هذا الرقم.

figure-protocol-4
الشكل 4: استئصال الجرافين بالليزر. (أ) تخطيطي لمسار ضوء الليزر في إعداد النقل المصمم خصيصا. شعاع الليزر متحد البؤر مع مسار تصوير الكاميرا لاستئصال الليزر بدقة. (ب) رقائق الجرافين أحادية الطبقة بعد الاستئصال بالليزر. يتم قطع خط القطع بالليزر الأوسط مرتين لزيادة الفجوة بين قطع الجرافين المجاورة ، بينما يفصل الخطان الخارجيان المنطقة الأساسية عن بقية الرقائق. (ج) رقائق الجرافيت بسماكة موحدة ولكن غير منتظمة الشكل. (د) يشكل الاستئصال بالليزر الجرافيت غير المنتظم في إصبع جرافيت مستطيل ، مما يجعله مثاليا للاستخدام كقطب كهربائي لبوابة الجرافيت. تشير جميع أشرطة المقياس إلى 30 ميكرومتر. (A) مقتبس من Park et al.38. الرجاء النقر هنا لعرض نسخة أكبر من هذا الرقم.

3. النقل الجاف للجرافين moiré superlattice (الجرافين ثنائي الطبقة الملتوية كمثال)

ملاحظة: للحصول على تفاصيل حول إعداد النقل المصمم خصيصا (الشكل 3 أ) والليزر المتكامل للاستمرارية الفائقة (الشكل 4 أ) المستخدم في هذا البروتوكول ، يرجى الرجوع إلى قسم المناقشة.

  1. الاستئصال بالليزر الجرافين
    1. ضع رقاقة الجرافين على مرحلة العينة وحدد موقع الجرافين باستخدام هدف 10x. اضبط التقشر على الاتجاه المطلوب ، ثم قم بالتبديل إلى هدف 50x.
    2. استخدم وظيفة رسم منحنيات Bezier والخطوط المستقيمة في Inkscape لتحديد حدود الجرافين وخطوط القطع بالليزر المخطط لها. إذا كان الجرافين يحتوي على مناطق ذات طيات أو شقوق طفيفة ، فاستخدم خطوط القطع بالليزر لفصلها عن المنطقة الأساسية. يمكن أن يقلل من خطر المزيد من الطي أو التشقق أثناء عملية التقاط الجرافين.
      ملاحظة: يمكن لخطوط القطع بالليزر تقسيم الجرافين إلى قطعتين أو أكثر ، اعتمادا على الهيكل المقصود ، حيث يبلغ عرض كل قطعة 20 ميكرومتر على الأقل وطولها 30 ميكرومتر.
    3. قم بتشغيل الليزر وزيادة شدته حتى تصبح بقعة الشعاع مرئية. اضبط مرحلة العينة لمحاذاة بقعة الشعاع مع بداية خط القطع بالليزر المخطط له. ثم اضبط شدة الليزر على مستوى مناسب لاستئصال الجرافين.
      ملاحظة: تتراوح طاقة الليزر المطلوبة لقطع الجرافين دون الإضرار بسطح SiO2 بين 60 ميجاوات و 150 ميجاوات ، كما تم قياسها قبل فاصل الحزمة.
    4. حرك مرحلة العينة لتوجيه بقعة الشعاع على طول خط القطع بالليزر المخطط لقطع التقشر. بعد القطع ، قم بصفر شدة الليزر وفحص خط القطع بالليزر.
    5. كرر الإجراء لعمل قطع إضافي بجوار القطع الموجود. هذا يزيد من الفجوة بين قطع الجرافين ، مما يوفر مساحة أكبر لمحاذاة حافة hBN المستقيمة دون الاتصال بقطعة الجرافين المجاورة.
    6. كرر الإجراء لكل خط قطع بالليزر المخطط له. بعد الانتهاء من الاستئصال بالليزر ، ينقسم الجرافين البكر إلى عدة قطع (الشكل 4 ب). يتم عزل القطع المركزية المستخدمة في بناء الشبكة الفائقة عن بقية التقشر.
    7. قم بإزالة رقاقة الجرافين من المسرح وافحص خطوط القطع بالليزر باستخدام مجهر بصري. تأكد من خلو خطوط القطع من أي ملوثات.
      ملاحظة: يمكن أيضا استخدام تقنية الاستئصال بالليزر الجرافين لهندسة رقائق الجرافيت في الأشكال الهندسية المرغوبة. على سبيل المثال ، يمكن تشكيل رقائق الجرافيت غير المنتظمة (الشكل 4C) في إصبع جرافيت مستطيل مثالي (الشكل 4D) ، وهو مثالي للاستخدام كقطب كهربائي للبوابة. يقلل هذا النهج بشكل كبير من الوقت المستغرق في البحث عن رقائق الجرافيت ذات الأشكال الهندسية المحددة.

figure-protocol-5
الشكل 5: نقل بوابة الجرافيت السفلية. (أ) تم التركيز على فيلم الكمبيوتر الشخصي ، وتم تحديد منطقة نظيفة تحت هدف 2x. (ب) ركزت رقائق hBN على المنطقة النظيفة المحددة في (أ) ونقلت إليها. (ج) تلامس الطابع الرقاقة ، مكونا منطقة تلامس خضراء فاتحة ، مع الحافة اليمنى الملونة التي يشار إليها باسم واجهة الموجة. غطى فيلم الكمبيوتر بالكامل رقائق hBN السفلية. (د) تم التقاط تقشر hBN السفلي ، مع ظهور لون التقشر شبه شفاف. (ه) تم وضع hBN وإصبع الجرافيت في محاذاة نهائية قبل أن يلامس الختم الرقاقة. (و) اقتربت الجبهة الموجية من إصبع الجرافيت، حيث انخفضت سرعة التعشيق إلى 0.5 ميكرومتر/ثانية. (ح) تم التقاط إصبع الجرافيت بواسطة رقائق hBN السفلية. (I) تم تحرير بوابة الجرافيت السفلية على رقاقة علامة منقوشة مسبقا عند 160 درجة مئوية ، مما يضمن الاتصال بين إصبع الجرافيت والإصبع المعدني Ti / PdAu. (ي) تم تثبيت طابع الكمبيوتر الشخصي / نظام إدارة الأوضاع الشخصي بالكامل على الرقاقة. (ك) تم فصل فيلم الكمبيوتر الشخصي عن طابع PDMS. أشارت الجبهة الموجية الشفافة بين المناطق الملونة المختلفة إلى الانفصال بين فيلم الكمبيوتر الشخصي وختم PDMS. (L) تم تمزيق فيلم الكمبيوتر الشخصي من الشريحة الزجاجية ، تاركا بوابة الجرافيت السفلية على الرقاقة. تشير أشرطة المقياس في (A، B، J، K، L) إلى 500 ميكرومتر؛ في (C، D، F) تشير إلى 90 ميكرومتر. وفي (E، G، H، I) تشير إلى 30 ميكرومتر. الرجاء النقر هنا لعرض نسخة أكبر من هذا الشكل.

  1. تحضير بوابات الجرافيت السفلية
    1. التقط رقائق hBN السفلية (الشكل 5A - D) باتباع خطوات مماثلة في الخطوة 3.3. والجدير بالذكر أنه بالنسبة لقشرة hBN السفلية ، لا يلزم وجود حافة بلورية مستقيمة وواجهة موجية متوازية (لمعرفة تعريف واجهة الموجة ، انظر الخطوة 3.3.8).
    2. ضع الرقاقة بإصبع الجرافيت على مرحلة العينة. قم بتوسيط إصبع الجرافيت في نافذة الكاميرا وقم بتوجيهه في الاتجاه المطلوب. استخدم Peek Through لجعل نافذة Inkscape شبه شفافة أثناء الطفو فوق نافذة الكاميرا. حدد حدود إصبع الجرافيت في Inkscape.
    3. اضبط درجة حرارة مرحلة العينة على 80 درجة مئوية. قم بتحميل الشريحة الزجاجية وانقلها إلى وضع ما قبل التعشيق (انظر الخطوة 3.3.4 والشكل 3 ب).
    4. باتباع خطوات مماثلة لتلك الموضحة في 3.4.5-3.4.10 ، قم بمحاذاة رقائق hBN السفلية وإصبع الجرافيت قبل أن يتصل الختم بالرقاقة ، كما هو موضح في الشكل 5E. تضمن هذه المحاذاة وضع إصبع الجرافيت أسفل المنطقة النظيفة والموحدة لقشرة hBN السفلية.
    5. استخدم مشغل الاتجاه Z لتعشيق طابع PC / PDMS على الرقاقة بسرعة 5 ميكرومتر / ثانية حتى تقترب مقدمة الموجة من إصبع الجرافيت (الشكل 5F).
    6. قلل السرعة إلى 0.5 ميكرومتر / ثانية للسماح لواجهة الموجة بتمرير إصبع الجرافيت ببطء حتى يغطي الجرافيت بالكامل (الشكل 5G).
    7. افصل جبهة الموجة بسرعة 0.5 ميكرومتر / ثانية. سيتغير لون إصبع الجرافيت من اللون الأرجواني إلى الرمادي الداكن شبه الشفاف بمجرد التقاطه (الشكل 5H). عندما يتم التقاط الجرافيت بالكامل ، قم بفصل الجبهة الموجية تماما بسرعة 5 ميكرومتر / ثانية.
    8. حرر رقائق hBN السفلية وبوابة الجرافيت على رقاقة علامة منقوشة مسبقا عند درجة حرارة مرحلة العينة 160 درجة مئوية ، مع ملامسة الإصبع المعدني Ti / PdAu (الشكل 5I-L) ، باتباع خطوات مماثلة كما هو موضح في الخطوة 3.5.
    9. قم بإزالة فيلم الكمبيوتر عن طريق غمر الرقاقة في الكلوروفورم لمدة ساعة. بعد الإزالة ، اشطف الرقاقة بكحول الأيزوبروبيل وجففها بمسدس رش النيتروجين.
      ملاحظة: عادة ، 20 دقيقة في الكلوروفورم كافية لإذابة فيلم الكمبيوتر. هنا ، يتم استخدام 1 ساعة لتحقيق سطح بوابة أنظف.
    10. ضع الرقاقة في أنبوب كوارتز وصلبها عند 350 درجة مئوية لمدة 10 ساعات في جو غاز مشكل (50٪ H2- 50٪ Ar).
    11. افحص البوابة السفلية باستخدام المجهر البصري. تظهر الصور المجهرية للمجال الساطع والمجال المظلم لبوابة الجرافيت السفلية الخالية من الفقاعات في الشكل 6 أ ، ب.
    12. استخدم وضع النقر على AFM لمسح البوابة السفلية ضوئيا. حدد مناطق البوابة الخالية من الفقاعات والهياكل غير المنتظمة ، بحيث يكون عرض المنطقة أكبر قليلا من عرض البوابة. سطح البوابة بعد التلدين مغطى ببقايا البوليمر ، كما هو موضح في الشكل 6C.
    13. بعد تحديد مناطق البوابة الموحدة والخالية من الفقاعات، قم بتبديل AFM إلى وضع التلامس القياسي بنفس طرف وضع النقر المستخدم في الخطوة الأخيرة.
      ملاحظة: يكون طرف وضع التنصت أكثر صلابة من طرف وضع التلامس ، مما يعطي نتائج تنظيف أفضل.
    14. امسح المناطق المحددة بدقة 512 خطا لكل مسح ضوئي وقم بتطبيق القوة العادية على طرف بضع عشرات من النيتروجين بسرعة حوالي 20 ميكرومتر / ثانية لتنظيف بقايا البوليمر على السطح. يشار إلى هذه الخطوة باسم عملية تنظيف الأطراف.
    15. بعد جولة واحدة من تنظيف الأطراف ، قم بتبديل AFM مرة أخرى إلى وضع النقر وتحقق من نتائج التنظيف باستخدام طرف وضع النقر الجديد.
    16. كرر عملية تنظيف الأطراف حتى تتم إزالة بقايا البوليمر بالكامل من منطقة البوابة إلى الجانبين (الشكل 6 د).

figure-protocol-6
الشكل 6: بوابة الجرافيت السفلية الخالية من الفقاعات التي تم تنظيفها مسبقا. (أ ، ب) صور المجال الساطع المجهري البصري (A) والمجال المظلم (B) لبوابة الجرافيت السفلية التمثيلية الخالية من الفقاعات. صور تضاريس AFM لسطح البوابة المتسخة قبل عملية تنظيف الأطراف (C) وسطح البوابة النظيف بعد عملية تنظيف الطرف (D). يتم جرف بقايا البوليمر إلى الجانب ، مما ينتج عنه خطان رأسيان ، كما لوحظ في (D). تشير أشرطة المقياس في (A ، B) إلى 30 ميكرومتر ، وفي (C ، D) تشير إلى 1 ميكرومتر. الرجاء النقر هنا لعرض نسخة أكبر من هذا الشكل.

  1. التقط أعلى رقائق hBN
    1. ضع الرقاقة على مرحلة العينة وحدد موقع رقائق hBN العلوية باستخدام هدف 10x.
    2. اضبط اتجاه رقائق hBN حتى تصبح حافتها المستقيمة رأسية ويتم وضعها على الجانب الأيمن من التقشر. ثم حدد حدود التقشر في Inkscape. يعمل هذا الرسم كمرجع لمحاذاة hBN مع رقائق الجرافين لاحقا.
      ملاحظة: يجب الحفاظ على مستويات التكبير/التصغير للكاميرا وInkscape متسقة طوال عملية النقل بأكملها للحفاظ على مقياس موحد بين الرقائق والرسومات.
    3. قم بتثبيت الشريحة الزجاجية برفق باستخدام ختم الكمبيوتر / PDMS داخل المقبس بزاوية إمالة لأسفل من 2 درجة إلى 3 درجات. حرك المقبس إلى اليسار باستخدام الدرج المنزلق حتى يتم وضع الشريحة الزجاجية فوق رقاقة العينة، ثم قم بتثبيتها يدويا في مكانها.
    4. اضبط درجة حرارة مرحلة العينة على 50 درجة مئوية. قم بتعشيق الشريحة الزجاجية لأسفل باستخدام مشغل الاتجاه Z بسرعة عالية تبلغ 1 مم / ثانية ، حتى يصبح الختم 2 مم فوق الرقاقة. الآن ، النظام في وضع ما قبل الاشتباك (الشكل 3 ب).
    5. ركز المجهر على فيلم الكمبيوتر وفحص نظافة السطح (على غرار الشكل 5 أ). حدد منطقة نظيفة على يسار مركز الطوابع قليلا للتلامس مع رقائق hBN ، حيث سيتم تعشيق الختم من اليسار. انقل تقشر hBN إلى المنطقة النظيفة المحددة.
    6. قم بتعشيق الشريحة الزجاجية لأسفل بسرعة 0.1 مم / ثانية. عندما يكون فيلم الكمبيوتر والرقاقة في نفس المستوى البؤري تقريبا ، قلل السرعة إلى 5 ميكرومتر / ثانية.
    7. حدد نقطة اللمس من خلال مراقبة حلقات نيوتن المتكونة بين الختم والرقاقة. لتسهيل عملية الالتقاط السلسة، تأكد من وضع hBN على اليمين وبعيدا عن نقطة التلامس. إذا لم يكن الأمر كذلك، فارجع إلى موضع ما قبل الاشتباك، واضبط موقع hBN بتكرار الخطوات 3.3.5-3.3.7.
    8. عندما يتصل الختم بالرقاقة ، تظهر واجهتها منطقة ملامسة خضراء ، مع الحافة اليمنى الملونة التي يشار إليها باسم واجهة الموجة. من السهل تثبيت الجبهة الموجية المتوازية ، كما هو موضح في الشكل 7 أ ، عند الحافة المستقيمة ل hBN.
      ملاحظة: نظرا لسطح الختم المائل المحتمل ، قد يكون للواجهة الموجية ميل طفيف مقارنة بالحافة المستقيمة hBN. للتأكد من أنها متوازية أثناء التقاط الجرافين ، سجل زاوية الإمالة التقريبية وتذكر التعويض عنها باستخدام مقاييس الزوايا في الخطوة 3.4.3.
    9. قم بتثبيت الختم على الرقاقة بسرعة 5 ميكرومتر / ثانية ، حتى يغطي رقائق hBN بالكامل (على غرار الشكل 5C). ثم اضبط درجة حرارة مرحلة العينة على 80 درجة مئوية.
      ملاحظة: إذا كان مستوى التصاق فيلم الكمبيوتر غير مؤكد ، فقم في البداية بضبط درجة حرارة المسرح على 60 درجة مئوية ، ثم قم بزيادتها تدريجيا حتى يمكن التقاط hBN بسلاسة.
    10. بعد الوصول إلى درجة الحرارة ، قم بفصل الختم ب 5 ميكرومتر / ثانية حتى تقترب واجهة الموجة من الحافة المستقيمة ل hBN. بعد ذلك ، قلل السرعة إلى 2 ميكرومتر / ثانية لالتقاط hBN ببطء. بمجرد التقاطها ، قم بزيادة السرعة إلى 5 ميكرومتر / ثانية لفصل فيلم الكمبيوتر عن الرقاقة.
      ملاحظة: عندما تلامس واجهة الموجة المتراجع الحافة المستقيمة hBN ، راقب لون التقشر بعناية. يصبح شفافا عند الالتقاط الناجح. إذا ظلت القشرة ملونة ، فأعد تعشيق الختم لتغطية القشرة وكرر الخطوة المذكورة أعلاه عند درجة حرارة أعلى. سيصبح فيلم الكمبيوتر الشخصي أكثر التصاق بكل من الرقائق والرقاقة مع ارتفاع درجة الحرارة. الحد الأعلى لدرجة الحرارة الموصى به هو 120 درجة مئوية. قد يؤدي تجاوز 120 درجة مئوية إلى انفصال فيلم الكمبيوتر عن ختم PDMS أثناء فك الارتباط. إذا لم يكن فيلم الكمبيوتر لزجا بدرجة كافية ، ففكر في تطبيق معالجة الأشعة فوق البنفسجية / الأوزون على الشريحة الزجاجية بختم لمدة 5-10 دقائق. يعمل هذا العلاج على تحسين التصاق فيلم الكمبيوتر بالمواد ثنائية الأبعاد ، مما يزيد من معدل نجاح التقاط التقشر.
    11. قم بإيقاف تشغيل سخان المسرح وافتح نظام تبريد المياه. انتظر حتى تنخفض درجة الحرارة إلى أقل من 45 درجة مئوية ، ثم أغلق نظام التبريد بالماء وافصل الشريحة الزجاجية بالكامل بسرعة 1 مم / ثانية. اخلع رقاقة hBN من المسرح.
      ملاحظة: يؤدي تحريك الشريحة الزجاجية بشكل كبير في درجات الحرارة المرتفعة إلى إزعاج الرقائق الهشة ، مما قد يتسبب في ظهور طيات وتشققات بعد التبريد. في حالة حدوث طيات أو تشققات شديدة ، يجب التخلص من التقشر ، لأن هذه الهياكل غير المستوية يمكن أن تعيق الالتقاط السلس للجرافين.

figure-protocol-7
الشكل 7: الخطوات الحاسمة في عملية نقل الشبكة الفائقة للجرافين. (أ) صورة تصغير تم التقاطها قبل التقاط تقشر hBN العلوي. تظهر منطقة التلامس بين طابع الكمبيوتر / PDMS والرقاقة باللون الأخضر الفاتح. والجدير بالذكر أن واجهة الموجة موازية للحافة المستقيمة لرقائق hBN العلوية. (ب) تقشر الجرافين بعد الاستئصال بالليزر. يفصل خط القطع بالليزر الأوسط بين قطعتي الجرافين الأولى والثانية ، والتي تكون أوسع بسبب القطع المزدوج ، كما هو مذكور في الخطوة 3.1.5. القطعان الأخريان هما عزل منطقة الجرافين الأساسية عن ذيل الجرافين الطويل وقطعة الجرافيت السميكة ، مما قد يؤدي إلى إجهاد إضافي أثناء عملية الالتقاط إذا لم يتم فصلهما. (ج) يكون hBN والجرافين في موضع المحاذاة النهائي قبل التقاط قطعة الجرافين الأولى. (د) تكون جبهة الموجة قريبة جدا من الحافة اليسرى للهاتوبين البنزين، حيث ينبغي تقليل سرعة التعشيق إلى 0.02 ميكرومتر/ثانية. (F) تمر الجبهة الموجية بالكامل فوق قطعة الجرافين الأولى ويتم تثبيتها بواسطة الحافة المستقيمة hBN. (G) hBN يلتقط الجرافين بسلاسة. (ح) تتم محاذاة الرقائق مع الرسومات الخاصة بها قبل التقاط قطعة الجرافين الثانية. تم تحديد حدود hBN ورسومات الجرافين الأصلية باللون الأسود ، بينما تم تصوير رسم الجرافين المنسوخ بعد الدوران باللون الأزرق. (I) صورة مجهرية بصرية للمكدس العلوي الملفقة من خلال (A-H)، مع ضبط تباين الألوان على النحو الأمثل لإظهار الميزات الدقيقة داخل المكدس. يتم تحديد الحد الأدنى من الاضطراب ، مما يشير إلى كومة علوية من الجرافين ثنائية الطبقة عالية الجودة. تمثل أشرطة المقياس في جميع الصور 30 ميكرومتر، باستثناء (A)، حيث تمثل 200 ميكرومتر. الرجاء النقر هنا لعرض نسخة أكبر من هذا الشكل.

  1. التقط الجرافين moiré superlattice
    1. ضع الرقاقة مع الجرافين المقطوع بالليزر حديثا على مرحلة العينة. حدد موقع الجرافين باستخدام الهدف 10x ، ثم اضبط اتجاه التقشر بحيث تكون خطوط القطع بالليزر موازية للحافة المستقيمة hBN ، كما هو موضح في الشكل 7 ب.
    2. حدد حدود الجرافين في Inkscape ، بما في ذلك خطوط القطع بالليزر. استخدم نظرة خاطفة لجعل الرسم شبه شفاف أثناء الطفو فوق نافذة الكاميرا.
    3. اضبط مقاييس الزوايا للتعويض عن الإمالة بين واجهة الموجة والحافة المستقيمة ل hBN ، بناء على الملاحظة الواردة في الخطوة 3.3.8.
    4. قم بتحميل الشريحة الزجاجية بقشرة hBN العلوية وانقله إلى وضع التعشيق المسبق باستخدام ختم الكمبيوتر / PDMS 2 مم فوق رقاقة الجرافين.
    5. قم بمحاذاة رسومات hBN والجرافين عن طريق وضع الحافة المستقيمة hBN في منتصف خط القطع بالليزر الذي يفصل بين قطع الجرافين المركزية. اضبط المجهر للتركيز على الجرافين ، ثم قم بمحاذاة الرسم الخاص به في Inkscape.
    6. ركز على تقشر hBN العلوي وحرك الشريحة الزجاجية في اتجاه XY ، مع محاذاة hBN مع رسمه. هذا يكمل المحاذاة التقريبية في وضع ما قبل الاشتباك.
    7. ركز على الجرافين المقطوع مسبقا ، ثم اضبط المستوى البؤري لأعلى قليلا. قم بتعشيق الشريحة الزجاجية لأسفل باستخدام سرعة 0.1 مم / ثانية حتى يتم التركيز على تقشر hBN العلوي. في هذه المرحلة ، يكون hBN والجرافين المقطوع مسبقا على مقربة.
    8. أعد التركيز على الجرافين. اضبط السرعة على 5 ميكرومتر / ثانية وقم بتعشيق الختم ببطء حتى يصبح hBN مرئيا تقريبا ، مما يضمن عدم ملامسة الختم والرقاقة.
    9. أعد محاذاة كل من الجرافين وأعلى hBN إلى رسوماتهم. سيكون هذا بمثابة المحاذاة النهائية قبل أن يتصل الختم بالرقاقة. الرقائق محاذاة جيدا ، كما هو موضح في الشكل 7 ج.
      ملاحظة: بمجرد أن يلامس الختم الرقاقة ، يجب تجنب المزيد من تعديلات المحاذاة. يمكن أن يؤدي تحريك الختم إلى إجهاد مفرط في فيلم الكمبيوتر الشخصي و hBN
    10. استمر في تعشيق الختم لأسفل حتى يتصل بالرقاقة. إذا ظلت واجهة الموجة غير متوازية للحافة المستقيمة hBN، فأعد التشغيل من الخطوة 3.4.3 لإعادة ضبط مقاييس الزوايا. الهدف هو تحقيق جبهة موجية متوازية ، كما هو موضح في الشكل 7 أ.
    11. قم بتقييم مستوى التباطؤ لمرحلة المحور z عن طريق تحريك الطابع لأعلى باستمرار أثناء مراقبة حركة واجهة الموجة. إذا تحركت أولا للأمام لبضعة ميكرومتر ثم بدأت في التراجع ، فهذا يشير إلى أن المرحلة تظهر تباطؤا واضحا مع هذه الشريحة الزجاجية. من ناحية أخرى ، إذا تراجعت واجهة الموجة على الفور دون أي حركة أمامية ، فإن المرحلة لا تظهر أي تباطؤ واضح مع هذه الشريحة الزجاجية.
      ملاحظة: يمكن أن يؤثر التباطؤ على تثبيت واجهة الموجة عند الحافة المستقيمة ل hBN ويؤدي إلى الإفراط في التعشيق ، مما يؤدي إلى تلوث قطع الجرافين اللاحقة. لذلك ، إذا لوحظ التباطؤ ، يفضل استخدام طريقة تسخين تيار التيار المستمر (الخطوة 3.4.13) لعملية التعشيق التالية بدلا من الطريقة الميكانيكية (الخطوة 3.4.12).
    12. الطريقة الميكانيكية (بدون التباطؤ): استخدم سرعة 5 ميكرومتر / ثانية لتعشيق الختم حتى تقترب واجهة الموجة من الحافة اليسرى ل hBN (الشكل 7 د). قلل السرعة إلى 0.02 ميكرومتر / ثانية ، ثم استخدم هذه السرعة البطيئة للغاية لتعشيق hBN على قطعة الجرافين الأولى (الشكل 7E). بمجرد أن تغطي قطعة الجرافين الأولى بالكامل ويتم تثبيتها على الحافة المستقيمة hBN (الشكل 7F) ، أوقف عملية التعشيق. قم بإزالة التباطؤ عن طريق تحريك المرحلة لأعلى بسرعة 5 ميكرومتر / ثانية حتى تميل واجهة الموجة إلى التراجع.
      ملاحظة: راقب عن كثب عملية التعشيق البطيء ، حيث قد تفرط واجهة الموجة في الاشتباك وتلويث قطعة الجرافين التالية إذا لم يتم إيقافها على الفور عند الحافة المستقيمة ل hBN.
    13. طريقة تسخين التيار المستمر (مع التباطؤ): استخدم سرعة 5 ميكرومتر / ثانية لتعشيق الختم حتى تقترب واجهة الموجة من الحافة اليسرى ل hBN (الشكل 7 د). قم بإزالة التباطؤ عن طريق فك ارتباط الختم لأعلى حتى تبدأ واجهة الموجة في التراجع. قم بتطبيق تيار تيار مستمر صغير على سخان مرحلة العينة لتسخين المرحلة ببطء وتحكم ، مع سرعة زيادة درجة الحرارة من 0.5-1 درجة مئوية / دقيقة.
      ملاحظة: نظرا للتمدد الحراري للطابع ، ستتعشيق واجهة الموجة بشكل مستمر (الشكل 7E). بمجرد أن يغطي قطعة الجرافين الأولى بالكامل ويتم تثبيتها عند الحافة المستقيمة hBN (الشكل 7F) ، أوقف تيار التيار المستمر.
    14. اضبط سرعة فك الارتباط بمقدار 0.02 ميكرومتر / ثانية لالتقاط الجرافين برفق (الشكل 7G). انتظر حتى تبتعد واجهة الموجة عن hBN ، ثم قم بزيادة السرعة إلى 5 ميكرومتر / ثانية لفصل الختم تماما عن الرقاقة.
    15. بمجرد فصل الختم والرقاقة تماما ، حرك الختم لأعلى لمدة 3 ثوان إضافية بسرعة 5 ميكرومتر / ثانية للتأكد من فصل جميع الرقائق عن فيلم الكمبيوتر الشخصي أو الرقاقة. خلاف ذلك ، بمجرد التواء ، سوف يجعدون فيلم الكمبيوتر.
    16. انسخ رسم الجرافين بالكامل في Inkscape وقم بتدويره بزاوية الالتواء المطلوبة (±1.13 درجة ل MATBG). قم بتغيير الرسم المنسوخ إلى لون مختلف لمنع الالتباس (الأزرق في الشكل 7H). قم بمحاذاة قطعة الجرافين الثانية في الرسم المنسوخ مع القطعة الأولى في الرسم الأصلي ، مما يزيد من تداخلها.
      ملاحظة: بناء على التجربة ، تكون زاوية الالتواء النهائية في الجهاز أصغر بشكل عام من الزاوية المستهدفة أثناء عملية النقل. لذلك ، يتم تعيينه عادة ليكون أعلى قليلا (~ 0.05 درجة) من "الزاوية السحرية" ، وهذا هو سبب استهداف ±1.13 درجة لتصنيع جهاز MATBG.
    17. قم بتدوير مرحلة العينة بزاوية الالتواء المطلوبة (±1.13 درجة ل MATBG). قم بمحاذاة الجرافين المتبقي على الرقاقة مع رسم الجرافين المنسوخ. يتم تحقيق التحكم الدقيق في زاوية الالتواء من خلال محرك سيرفو DC في مرحلة الدوران ، والذي يوفر دورانا مستمرا بزاوية 360 درجة بدقة 2 ميكروراد وتباطؤ ضئيل.
    18. ركز على رقائق hBN العلوية على الشريحة الزجاجية وقم بمحاذاة الرسم. بالنظر إلى أن hBN والجرافين المتبقي على مقربة بالفعل ، فإن هذه المحاذاة تعمل كمحاذاة نهائية (الشكل 7H).
    19. كرر الخطوات 3.4.12-3.4.14 لالتقاط قطعة الجرافين الملتوية. إذا كانت هذه هي آخر قطعة من الجرافين يتم التقاطها ، فيمكن للواجهة الموجية أن تتفاعل بشكل مفرط عبر الحافة المستقيمة ل hBN للضغط على الفقاعات داخل المكدس بشكل كامل.
    20. في هذه المرحلة ، يتم التقاط الشبكة الفائقة للجرافين بالكامل بواسطة رقائق hBN العلوية ، والتي يشار إليها مجتمعة باسم المكدس العلوي.
    21. افحص جودة المكدس العلوي باستخدام مجهر بصري. احفظ صورة المجال الساطع المتباينة بالألوان لاستخدامها في الخطوة 3.5.2. في الشكل 7I ، يتم تقديم كومة علوية من الجرافين ثنائية الطبقة عالية الجودة مع عدد قليل من الفقاعات المرئية.
  2. تغليف الجرافين moiré superlattice
    1. ضع الرقاقة مع البوابة السفلية الخالية من الفقاعات التي تم تنظيفها مسبقا على مرحلة العينة. حدد موقع البوابة السفلية باستخدام الهدف 10x.
    2. قم باستيراد صورة المجال الساطع المتباينة بالألوان للمكدس العلوي إلى Inkscape وقم بمحاذاة الرسومات حدد موقع وحدد حدود منطقة الشبكة الفائقة للجرافين الخالية من الفقاعات للمكدس العلوي ، والتي سيتم تراكبها على البوابة السفلية.
    3. اضبط اتجاه البوابة لتغطية أكبر مساحة من المكدس العلوي الخالي من الفقاعات. ثم حدد حدود البوابة السفلية.
    4. لتمزيق فيلم الكمبيوتر الشخصي بعد التغليف ، اضبط درجة حرارة مرحلة العينة على 160 درجة مئوية ، وهي أعلى من درجة حرارة التزجج للكمبيوتر الشخصي (147 درجة مئوية).
    5. قم بتحميل الشريحة الزجاجية بالمكدس العلوي ، ثم انقلها إلى وضع ما قبل التعشيق. قم بمحاذاة كل من البوابة السفلية والمكدس العلوي تقريبا مع الرسومات.
    6. ركز على البوابة السفلية ، ثم ارفع المستوى البؤري قليلا. قم بتعشيق الشريحة الزجاجية لأسفل بسرعة 0.1 مم / ثانية حتى تصبح المكدس العلوي مرئية في المستوى البؤري.
    7. حدد مستوى بؤري متوسط آخر بين البوابة السفلية والمكدس العلوي. اضبط السرعة على 5 ميكرومتر / ثانية وقم بتعطيش الختم تدريجيا حتى تظهر المكدس العلوي.
      ملاحظة: عند درجة حرارة أعلى من 120 درجة مئوية ، بمجرد أن يلامس الختم الرقاقة ، يصبح من الصعب جدا فصلهما. يضمن استخدام المستوى البؤري الأوسط كمرجع عدم ملامسة الختم والرقاقة حتى يتم تحقيق المحاذاة المثلى.
    8. كرر الخطوة 3.5.7 حتى تصبح البوابة السفلية والمكدس العلوي في نفس المستوى البؤري تقريبا. قم بمحاذاة الرسومات بدقة. هذا بمثابة المحاذاة النهائية قبل أن يتصل الختم بالرقاقة. وفي الوقت نفسه ، تصل مرحلة العينة إلى حوالي 160 درجة مئوية.
      ملاحظة: تؤدي درجة الحرارة المرتفعة إلى الحمل الحراري للهواء، مما يؤدي إلى تذبذب صورة الكاميرا، مما يعقد المحاذاة الدقيقة. ومع ذلك ، من الضروري إكمال المحاذاة بسرعة لمنع استرخاء زاوية الالتواء الناجم حراريا. لذلك ، فإنه يتطلب ممارسة كبيرة.
    9. استخدم سرعة 5 ميكرومتر / ثانية لتعشيق الختم حتى يلامس الرقاقة. عندما تكون واجهة الموجة قريبة من البوابة السفلية ، قلل السرعة إلى 0.5 ميكرومتر / ثانية.
    10. قم بإشراك المكدس العلوي ببطء على البوابة السفلية. بمجرد أن تمر واجهة الموجة بالكومة العلوية ، عد إلى 5 ميكرومتر / ثانية لإشراك الختم بأكمله على الرقاقة (على غرار الشكل 5J).
      ملاحظة: تحكم بعناية في واجهة الموجة عند تعشيق المكدس العلوي. تزيد العملية السلسة من احتمالية الحفاظ على زاوية الالتواء المستهدفة في المكدس النهائي.
    11. انتظر لمدة دقيقة واحدة للتأكد من تليين فيلم الكمبيوتر بالكامل ، ثم قم بفصل الختم بسرعة 5 ميكرومتر / ثانية. يظل فيلم الكمبيوتر ملتصقا بالرقاقة بينما يتراجع ختم PDMS ، مكونا واجهة موجية شفافة بينهما (على غرار الشكل 5K).
    12. بمجرد سحب واجهة الموجة بالكامل ، سيتم فصل فيلم الكمبيوتر الشخصي وختم PDMS تماما. ارفع الطابع لأعلى لمدة 3 ثوان إضافية بسرعة 5 ميكرومتر / ثانية ، ثم ابدأ في تحريكه لتمزيق فيلم الكمبيوتر الشخصي (على غرار الشكل 5L).
    13. بعد تمزيق فيلم الكمبيوتر ، قم بفصل الشريحة الزجاجية بالكامل بسرعة 1 مم / ثانية ، ثم أخلعها من المقبس. قم بإيقاف تشغيل سخان المسرح وتنشيط نظام تبريد المياه. بمجرد أن تبرد المرحلة إلى درجة حرارة الغرفة ، قم بإزالة الرقاقة وافحص الشبكة الفائقة للجرافين المغلف باستخدام مجهر بصري.

4. تعريف هندسة شريط القاعة لأجهزة الجرافين الموير الفائقة

  1. قم بإزالة فيلم الكمبيوتر عن طريق غمر الرقاقة في الكلوروفورم لمدة 20 دقيقة. اشطف الرقاقة بكحول الأيزوبروبيل بمجرد إخراجه من محلول الكلوروفورم وجففه.
  2. افحص المكدس مرة أخرى باستخدام مجهر ضوئي للتأكد من أنه لم يتغير بعد إزالة فيلم الكمبيوتر. بعد ذلك، استخدم وضع النقر على AFM لمسح الشبكة الفائقة للجرافين المغلف. حدد المناطق الخالية من الفقاعات والشقوق والتوتر كمنطقة الجهاز المستهدفة. تعمل هذه العملية على تصفية المناطق شديدة الاضطراب ، مما يحسن تناسق زاوية الالتواء عبر عينات مختلفة.
  3. استخدم الطباعة الحجرية لشعاع الإلكترون (EBL) لتحديد تكوين التلامس ، ثم استخدم النقش الأيوني التفاعلي (RIE) مع وصفة نقش hBN القياسية (خليط CHF3 و O2 ) لفضح حواف الجرافين الطازجة. يتم تبخير جهات اتصال الحافة أحادية البعد Cr / Au29 حراريا مباشرة بعد النقش.
  4. استخدم EBL و RIE لتحديد هندسة جهاز شريط القاعة النهائية. هذا يكمل عملية تصنيع جهاز الجرافين الفائق الشبكي.

الوصول مقيد. يرجى تسجيل الدخول أو بدء فترة تجريبية لعرض هذا المحتوى.

النتائج

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

تم إجراء قياسات للانتقال في درجات الحرارة المنخفضة لتوصيف أجهزة الجرافين الفائقة الممورية. بدءا من MATBG كمثال ، يظهر مخطط مروحة Landau النموذجي لجهاز بزاوية سحرية عالية الجودة في الشكل 8A22. يصف عامل ملء النطاقات المسطحة ν = 4n / ns كثافة الموجة الحاملة للنظام ، حيث n هي كثافة الموجة الحاملة و ns = figure-results-1 هي كثافة الشبكة الفائقة (

الوصول مقيد. يرجى تسجيل الدخول أو بدء فترة تجريبية لعرض هذا المحتوى.

المناقشة

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

يمكن أن يؤدي فرض زاوية التواء صغيرة بين طبقات الجرافين إلى حدوث اضطراب كبير داخل البنية غير المتجانسة. لذلك ، لزيادة معدل النجاح في تصنيع أجهزة الجرافين الفائقة عالية الجودة ، من الضروري إعداد نقل قابل للضبط بدرجة عالية مع تحكم دقيق في الموضع والزاوية ودرجة الحرارة. بالإضافة إلى ذلك ، يتم تحديد العديد من الجوانب الحاسمة أثناء عملية التصنيع: معايير اختيار التقشر الصارمة ، والبوابات السفلية الخالية من الفقاعات التي تم تنظيفها مسبقا ، والاستئصال بالليزر الجرافين ، والأهم من ذلك ، الالتقاط ا...

الوصول مقيد. يرجى تسجيل الدخول أو بدء فترة تجريبية لعرض هذا المحتوى.

الإفصاحات

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

ويعلن أصحاب البلاغ عدم وجود تضارب في المصالح.

شكر وتقدير

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

يشكر المؤلفون بشدة جميع أعضاء مجموعة Jarillo-Herrero الحاليين والسابقين على تطوير بروتوكول التصنيع وتحسينه. تم دعم هذا العمل بشكل أساسي من قبل مكتب أبحاث الجيش MURI W911NF2120147. بدعم أيضا من 2DMAGIC MURI FA9550-19-1-0390 ، ومختبرات تكنولوجيا MIT / Microsystems Laboratories ، وصندوق أبحاث أشباه الموصلات من سامسونج ، وبرنامج Sagol WIS-MIT Bridge ، والمؤسسة الوطنية للعلوم (DMR-1809802) ، ومبادرة EPiQS التابعة لمؤسسة Gordon and Betty Moore من خلال GBMF9463 المنح ، ومؤسسة Ramon Areces. استفاد هذا العمل من مركز هارفارد للأنظمة النانوية ، بدعم من NSF (ECS-0335765).

الوصول مقيد. يرجى تسجيل الدخول أو بدء فترة تجريبية لعرض هذا المحتوى.

المواد

قائمة المواد المستخدمة في هذه المقالة
الاسمالشركةرقم فهرسيالتعليقات
منصة عزل الاهتزاز العلوية على مقاعد البدلاءناقص K Technology، Inc100BM-8عزل الاهتزاز لإعداد النقل المصمم خصيصا
الكاميرا الملونةTeledyne FLIR LLCBFS-U3-200S6C-CCMOS لإعداد النقل المصمم
مضخة الحجاب الحاجزPfeiffer VacuumMVP 015-2توفير قوة شفط فراغ لتأمين الرقاقة على مرحلة
العينةمرحلة دوران محرك الأقراص المباشرThorlabs، IncDDR 100مرحلة الدوران لإعداد النقل المصمم
خصيصا مجهر مريح عالي الطاقةMitutoyo & nbsp ؛FS70جسم المجهر لإعداد النقل المصمم خصيصا
مرحلة مقياس الزواياThorlabs، IncGNL 18 و GNL 10التحكم في زاوية إمالة الشريحة الزجاجية
بلورات الجرافيتNGS Trading & استشارات GmbHفلاجي فليكسبلورات الجرافيت المسطحة واللامعة لتقشير الجرافين
ليزر ألياف فائق الاستمرارية عالي الطاقةFianium، IncSC-400 & nbsp ؛للاستئصال بالليزر الجرافين
المحركات الخطية الدقيقة مع وحدات تحكم مدمجةZaber TechnologiesX-NA08A25التحكم في مرحلة عينة XY
Mitutoyo 10x M Plan APO ObjectiveMitutoyo   ؛378-803-310x الهدف المستخدم في مرحلة النقل
Mitutoyo 2x M Plan APO الهدفMitutoyo  378-801-122x الهدف المستخدم في مرحلة النقل
Mitutoyo 50x M خطة APO الهدفMitutoyo 378-805-3الهدف 50x المستخدم في مرحلة
النقل المشغل الآليZaber TechnologiesTRB12CC التحكم في مرحلة حامل الشريحة الزجاجية XYZ
بولي (كربونات Bisphenol A)MilliporeSigma181641-25Gجزيئات PC لصنع شرائح زجاجية مع طوابع PC / PDMS
رقائق Si من الدرجة الأولىNOVA المواد الإلكترونيةFP02-61160-DOرقاقة Si مخدرة P لتقشير المواد 2D. وصف مفصل: 6 "P < 100> .001-.005 أوم سم 650-700 مو ؛ m رقائق SSP Si سميكة من الدرجة الأولى ث / مسطحة أولية فقط & 2850 درجة مئوية ؛ ± 5 ٪ أكسيد حراري جاف
خال من السيليكون فيلم بلاستيكي لاصق أزرقUltron Systems، Inc1005R / 1009Rشريط أزرق لتقشير المواد ثنائية الأبعاد
SYLGARD 184 سيليكون مغلف ClearDow Inc.4019862اصنع وضع التنصت على ختم PDMS
مسبار AFM مع حلول مبتكرة من طلاء الألمنيومالعاكس بلغاريا المحدودةTap300Al-Gطرف وضع التنصت المستخدم لتنظيف الطرف المرحلة
الخطية اليدوية XYNewport CorporationM-462-XYمرحلة عينة XY لإعداد النقل المخصص
المرحلة الخطية اليدوية XYZNewport CorporationM-562-XYZمرحلة حامل الشريحة الزجاجي XYZ لإعداد النقل المصمم خصيصا
خصيصا

المراجع

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,
  1. Cao, Y., et al. Correlated insulator behaviour at half-filling in magic-angle graphene superlattices. Nature. 556 (7699), 80-84 (2018).
  2. Cao, Y., et al. Unconventional superconductivity in magic-angle graphene superlattices. Nature. 556 (7699), 43-50 (2018).
  3. Andrei, E. Y., et al. The marvels of moiré materials. Nat Rev Mater. 6 (3), 201-206 (2021).
  4. Chen, G., et al. Evidence of a gate-tunable Mott insulator in a trilayer graphene moiré superlattice. Nat Phys. 15 (3), 237-241 (2019).
  5. Burg, G. W., Zhu, J., Taniguchi, T., Watanabe, K., MacDonald, A. H., Tutuc, E. Correlated insulating states in twisted double bilayer graphene. Phys Rev Lett. 123 (19), 197702(2019).
  6. Cao, Y., et al. Tunable correlated states and spin-polarized phases in twisted bilayer-bilayer graphene. Nature. 583 (7815), 215-220 (2020).
  7. Shen, C., et al. Correlated states in twisted double bilayer graphene. Nat Phys. 16 (5), 520-525 (2020).
  8. Liu, X., et al. Tunable spin-polarized correlated states in twisted double bilayer graphene. Nature. 583 (7815), 221-225 (2020).
  9. He, M., et al. Symmetry breaking in twisted double bilayer graphene. Nat Phys. 17 (1), 26-30 (2021).
  10. Park, J. M., Cao, Y., Watanabe, K., Taniguchi, T., Jarillo-Herrero, P. Tunable strongly coupled superconductivity in magic-angle twisted trilayer graphene. Nature. 590 (7845), 249-255 (2021).
  11. Cao, Y., Park, J. M., Watanabe, K., Taniguchi, T., Jarillo-Herrero, P. Pauli-limit violation and re-entrant superconductivity in moiré graphene. Nature. 595 (7868), 526-531 (2021).
  12. Hao, Z., et al. Electric field-tunable superconductivity in alternating-twist magic-angle trilayer graphene. Science. 371 (6534), 1133-1138 (2021).
  13. Park, J. M., et al. Robust superconductivity in magic-angle multilayer graphene family. Nat Mater. 21 (8), 877-883 (2022).
  14. Zhang, Y., et al. Promotion of superconductivity in magic-angle graphene multilayers. Science. 377 (6614), 1538-1543 (2022).
  15. Cao, Y., et al. Nematicity and competing orders in superconducting magic-angle graphene. Science. 372 (6539), 264-271 (2021).
  16. Sharpe, A. L., et al. Emergent ferromagnetism near three-quarters filling in twisted bilayer graphene. Science. 365 (6453), 605-608 (2019).
  17. Serlin, M., et al. Intrinsic quantized anomalous Hall effect in a moiré heterostructure. Science. 367 (6480), 900-903 (2020).
  18. Chen, G., et al. Tunable correlated Chern insulator and ferromagnetism in a moiré superlattice. Nature. 579 (7797), 56-61 (2020).
  19. De Sanctis, A., et al. Strain-engineering of twist-angle in graphene/hBN superlattice devices. Nano Lett. 18 (12), 7919-7926 (2018).
  20. Kazmierczak, N. P., et al. Strain fields in twisted bilayer graphene. Nat Mater. 20 (7), 956-963 (2021).
  21. Beechem, T. E., Ohta, T., Diaconescu, B., Robinson, J. T. Rotational disorder in twisted bilayer graphene. ACS Nano. 8 (2), 1655-1663 (2014).
  22. Uri, A., et al. Mapping the twist-angle disorder and Landau levels in magic-angle graphene. Nature. 581 (7806), 47-52 (2020).
  23. Zondiner, U., et al. Cascade of phase transitions and Dirac revivals in magic-angle graphene. Nature. 582 (7811), 203-208 (2020).
  24. Wang, D., et al. Thermally induced graphene rotation on hexagonal boron nitride. Phys Rev Lett. 116 (12), 126101(2016).
  25. Woods, C. R., et al. Macroscopic self-reorientation of interacting two-dimensional crystals. Nat Commun. 7 (1), 10800(2016).
  26. Lau, C. N., Bockrath, M. W., Mak, K. F., Zhang, F. Reproducibility in the fabrication and physics of moiré materials. Nature. 602 (7895), 41-50 (2022).
  27. Castellanos-Gomez, A., et al. Deterministic transfer of two-dimensional materials by all-dry viscoelastic stamping. 2D Mater. 1 (1), 011002(2014).
  28. Zomer, P. J., Guimarães, M. H. D., Brant, J. C., Tombros, N., van Wees, B. J. Fast pick up technique for high quality heterostructures of bilayer graphene and hexagonal boron nitride. Appl Phys Lett. 105 (1), 013101(2014).
  29. Wang, L., et al. One-dimensional electrical contact to a two-dimensional material. Science. 342 (6158), 614-617 (2013).
  30. Bistritzer, R., MacDonald, A. H. Moiré bands in twisted double-layer graphene. Proc Natl Acad Sci U S A. 108 (30), 12233-12237 (2011).
  31. Uri, A., et al. Superconductivity and strong interactions in a tunable moiré quasicrystal. Nature. 620 (7975), 762-767 (2023).
  32. Xia, L. -Q., et al. Topological bands and correlated states in helical trilayer graphene. Nat Phys. 21 (2), 239-244 (2025).
  33. Zhu, J., Li, T., Young, A. F., Shan, J., Mak, K. F. Quantum oscillations in two-dimensional insulators induced by graphite gates. Phys Rev Lett. 127 (24), 247702(2021).
  34. Jang, S. K., Youn, J., Song, Y. J., Lee, S. Synthesis and characterization of hexagonal boron nitride as a gate dielectric. Sci Rep. 6 (1), 30449(2016).
  35. Kim, K., et al. der Waals heterostructures with high accuracy rotational alignment. Nano Lett. 16 (3), 1989-1995 (2016).
  36. Cao, Y., et al. Superlattice-induced insulating states and valley-protected orbits in twisted bilayer graphene. Phys Rev Lett. 117 (11), 116804(2016).
  37. Roberts, A., et al. Response of graphene to femtosecond high-intensity laser irradiation. Appl Phys Lett. 99 (5), 051912(2011).
  38. Park, J. M., Cao, Y., Watanabe, K., Taniguchi, T., Jarillo-Herrero, P. Flavour Hund's coupling, Chern gaps and charge diffusivity in moiré graphene. Nature. 592 (7852), 43-48 (2021).
  39. Li, H., et al. Electrode-free anodic oxidation nanolithography of low-dimensional materials. Nano Lett. 18 (12), 8011-8015 (2018).
  40. Park, J. M., Sun, S., Watanabe, K., Taniguchi, T., Jarillo-Herrero, P. Simultaneous transport and tunneling spectroscopy of moiré graphene: Distinct observation of the superconducting gap and signatures of nodal superconductivity. , http://arxiv.org/abs/2503.16410 (2025).
  41. Long, G., et al. Achieving ultrahigh carrier mobility in two-dimensional hole gas of black phosphorus. Nano Lett. 16 (12), 7768-7773 (2016).
  42. Haigh, S. J., et al. Cross-sectional imaging of individual layers and buried interfaces of graphene-based heterostructures and superlattices. Nat Mater. 11 (9), 764-767 (2012).
  43. Wang, W., et al. Clean assembly of van der Waals heterostructures using silicon nitride membranes. Nat Electron. 6 (12), 981-990 (2023).
  44. Masubuchi, S., et al. Autonomous robotic searching and assembly of two-dimensional crystals to build van der Waals superlattices. Nat Commun. 9 (1), 1413(2018).
  45. Mannix, A. J., et al. Robotic four-dimensional pixel assembly of van der Waals solids. Nat Nanotechnol. 17 (4), 361-366 (2022).

الوصول مقيد. يرجى تسجيل الدخول أو بدء فترة تجريبية لعرض هذا المحتوى.

إعادة الطباعة والأذونات

طلب إذن لإعادة استخدام النص أو الأشكال في مقالة JoVE هذه

طلب إذن

الوسوم

مقالات ذات صلة