التوليف والأداء التحفيزي من الذهب مقحم في جدران Mesoporous السيليكا

الهدف العام من هذا الإجراء هو تصنيع مواد تحفيزية جديدة مع نانو جولد متداخل في جدران السيليكا المسامية المتوسطة. يتم تحقيق ذلك عن طريق تكوين خلاياي أولا بإضافة مادة خافضة للتوتر السطحي ، والتي تعمل كقالب لتكوين السيليكا المسامية المتوسطة. ثم تتم إضافة مصدر السيليكون وعامل تعديل السطح إلى المحلول قبل إضافة سلائف الذهب بالتنقيط لينتج عنه جزيئات الذهب النانوية.

بعد التحريك لمدة 24 ساعة ، يتم نقل المحلول إلى فرن للمعالجة الحرارية المائية. أثناء المعالجة الحرارية المائية ، يتم بلمرة السيليكا لتشكيل هيكلها المسامي ، وتبدأ سلائف الذهب في النمو على نطاق النانو. الخطوة الأخيرة هي تكلس المادة لإزالة أي مادة خافضة للتوتر السطحي متبقية والحصول على بنية مسامية متوسطة محددة جيدا.

في النهاية ، يتم استخدام امتصاص fiz وحيود الأشعة السينية والفحص المجهري الإلكتروني للإرسال لإظهار أن جزيئات الذهب النانوية تتداخل في الجدران المحددة جيدا للسيليكا المسامية المتوسطة. الميزة الرئيسية لهذه الطريقة على غيرها ، مثل هطول الأمطار المباشر ، هي أن المواد المركبة هنا قوية جدا حراريا. بشكل عام ، سيكافح الأفراد الجدد في هذه الطريقة لأن التوليف الناجح يتطلب التحكم في درجة الحرارة وظروف الحل.

تعرف تقنية النانو بأنها نظام الحجم ، وهو نظام المقياس النانوي الذي تتغير فيه خصائص المادة كدالة لتغيير حجم الجسيمات. في هذه الحالة ، نحن نتحدث عن جزيئات الذهب النانوية ، ويعاني الذهب أيضا من كونه معدنا ناعما يمكن صهره بسهولة. لذا فإن إثبات المبدأ هنا الذي يمكننا إظهاره لإضافة الاستقرار الحراري إلى الذهب يجب أن ينطبق على جميع الأنظمة المعدنية.

لبدء تحضير الذهب في جزء في جدار السيليكا المسامية المتوسطة أو GMS ، أضف 2.0 جرام من P 1 23 إلى 75 مل من محلول حمض الهيدروكلوريك المولي. في درجة حرارة الغرفة ، ضع التحريك المغناطيسي على المحلول. بسرعة 350 دورة في الدقيقة حتى يتم إذابة P 1 23 تماما ، سيكون الحل واضحا.

أضف أربعة جرامات من TEOS إلى قارورة صغيرة ، متبوعة ب 180 ميكرولترا من T-E-S-P-T-S. رج القارورة ببطء لخلط المادتين الكيميائيتين في قارورة أخرى ، قم بإذابة 38 ملليغرام من حمض الكلورو أوريك في مليلتر واحد من الماء منزوع الأيونات. قم بزيادة درجة حرارة محلول P 1 23 إلى 35 درجة مئوية في حمام زيت مع التحكم في درجة الحرارة بواسطة المزدوجة الحرارية.

ثم أضف كل خليط TEOS و T-E-S-P-T-S إلى محلول P 1 23 واحتفظ بالمحلول عند تقليب مغناطيسي قوي يبلغ 700 دورة في الدقيقة. بعد أن يقلب المحلول لمدة دقيقتين ، أضف كل محلول حمض الكلورو أوريك المحضر بالتنقيط في غضون 30 ثانية. قلب المحلول على 700 دورة في الدقيقة لمدة 24 ساعة عند 35 درجة مئوية.

بعد 24 ساعة ، انقل المحلول إلى زجاجة محكمة الغلق واحفظه في فرن على حرارة 100 درجة مئوية لمدة 72 ساعة. وهذا ما يسمى المعالجة الحرارية المائية. بعد المعالجة الحرارية المائية ، قم بتصفية المحلول بورق ترشيح رقم واحد وضغط سلبي تحت قمع.

ثم اغسل العينة مرتين بالماء وثلاث مرات بالإيثانول لإزالة حمض الهيدروكلوريك المتبقي. أثناء كل عملية غسيل ، أضف الماء أو الإيثانول سنتيمترا واحدا فوق المادة الصلبة وانتظر حتى تجف المادة. نقل الترسيب من الترشيح إلى بوتقة السيراميك إلى الكالسين في الفرن.

اضبط برنامج المنحدر على زيادة من 25 إلى 550 درجة مئوية لمدة ساعتين ، والحفاظ على 550 درجة مئوية لمدة أربع ساعات. ثم اترك العينة تبقى في الفرن مع إغلاق الباب حتى تنخفض درجة الحرارة إلى أقل من 40 درجة مئوية. بعد التكليس ، ينقل المنتج إلى قارورة زجاجية بملعقة بلاستيكية ، يكون للمادة المركبة لون أحمر من خلال أكسدة كحول البنزو.

كرد فعل معياري ، يتم اختبار مواد GMS وتظهر انتقائية عالية وقابلية لإعادة التدوير. نظرا لأن أكسدة كحول البنزو هي تفاعل طور سائل بدون مذيب منفصل ، فقم بنقل خمسة ملليلتر من كحول البنزو إلى قارورة 25 ملليلتر ثلاثية الرقبة. ثم أضف 10 ملليغرام من محفز GMS إلى كحول البنزو.

قم بإعداد حمام زيت يتم التحكم في درجة حرارته مع التحريك المغناطيسي عند 100 درجة مئوية. لضمان التحكم الدقيق والموحد في درجة حرارة التفاعل. ضعي القارورة مع كحول البنزويل والمحفز في حمام الزيت وقلبي بمعدل 150 دورة في الدقيقة.

قم بتدفق غاز الأكسجين بدرجة نقاء 99.9٪ في القارورة بمعدل ملليلتر في الدقيقة يتم التحكم فيه بواسطة وحدة التحكم في التدفق الشامل. عندما تصل درجة حرارة حمام الزيت إلى 100 درجة مئوية وتستقر ، أدخل غاز الأكسجين في قارورة العنق الثلاثة. حافظ على معدل تدفق الأكسجين ودرجة الحرارة ثابتة واسمح للتفاعل بالاستمرار لمدة ست ساعات.

بعد التفاعل ، قم بتصفية المنتج بورق ترشيح رقم واحد. اجمع المرحلة السائلة وانقل إلى قارورة كروماتوغرافيا الغاز في مزيج القارورة أربعة أجزاء من حمض الخليك من الدرجة HPLC. لكل عينة جزء واحد ، ضع القارورة على جهاز أخذ عينات السيارات كروماتوجراف الغاز للتحليل.

اغسل الراسب الصلب على ورق الترشيح بالماء منزوع الأيونات ثم الإيثانول قبل السماح للراسب بالجفاف في الهواء باستخدام ملعقة. اجمع المادة الصلبة المجففة ، وهي المحفز المعاد تدويره. كرر هذا الإجراء باستخدام المحفز المعاد تدويره ثلاث مرات في كل تكرار ، واضبط كمية الكحول البنزو لتبقى كمية المحفز المعاد تدويره بنفس النسبة.

تزن ثلاثة أجزاء منفصلة 300 ملليغرام من متجر GMS المركب. أجزاء GMS المركبة في قوارير زجاجية تم تمييزها على أنها الدفعة الأولى والدفعة الثانية والدفعة الثالثة. ستعمل الدفعة الأولى كمجموعة تحكم بينما ستخضع الدفعة الثانية والدفعة الثالثة للمعالجة الحرارية.

قم ببرمجة الفرن على منحدر من 25 درجة مئوية إلى 400 درجة مئوية في 0.5 ساعة ، ثم حافظ على 400 درجة مئوية لمدة أربع ساعات. ضع الدفعة الثانية في بوتقة وابدأ البرنامج للسماح للعينة بالبقاء في الفرن مع إغلاق الباب حتى تنخفض درجة الحرارة إلى أقل من 40 درجة مئوية. بالنسبة للدفعة الثالثة ، قم ببرمجة الفرن لتكثيف درجة الحرارة من 25 درجة مئوية إلى 650 درجة مئوية في 0.75 ساعة والحفاظ على درجة حرارة 650 درجة مئوية لمدة أربع ساعات.

ضع الدفعة الثالثة في بوتقة وابدأ البرنامج كما كان من قبل. اترك العينة تبقى في الفرن مع إغلاق الباب حتى تنخفض درجة الحرارة إلى أقل من 40 درجة مئوية على أداة امتصاص fiz. DGAs المواد GMS عند 90 درجة مئوية لمدة 60 دقيقة ، ثم 350 درجة مئوية لمدة 480 دقيقة.

قم بإجراء تحليل متساوي الحرارة الكامل على مواد DGAs للحصول على بيانات الامتصاص الفوار. قم بتفريق عينة GMS على مجهر إلكتروني لنقل الكربون بالكامل 200 شبكة أو شبكة TEM ، وراقب العينة تحت المجهر الإلكتروني الناقل. قم أيضا بتشغيل حيود الأشعة السينية مع إشعاع ألفا K النحاسي كما هو موضح في بروتوكول النص.

تكشف صورة TEM ل GMS أن مصفوفة السيليكا شكلت قنوات طويلة محددة جيدا بجدار ثابت. تم تحديد قطر المسام على أنه حوالي خمسة نانومتر وسداسي الشكل ، كما هو معتاد في السيليكا المسامية المتوسطة. تكشف مقارنة امتصاص BET fiz ، متساوي الحرارة لمصفوفة السيليكا بدون تدخل الذهب مع متساوي الحرارة ل GMS مع الذهب والمتداخل في الجدران أنه لا يوجد فرق كبير بين المادتين.

كلاهما يظهر الشكل النموذجي للمواد المسامية المتوسطة مع حلقة التباطؤ مما يشير إلى أن التدخل الذهبي لم يفرض أي تغيير على بنية المسام. يتم أيضا عرض هيكل مسام BET و BJH التوزيع الضعيف لمادة GMS الكالسين في درجات حرارة مختلفة. لم يغير التكليس بدرجة حرارة عالية مصفوفة السيليكون المسامية المتوسطة.

علاوة على ذلك ، ظل كل من بنية المسام وتوزيع المسام كما هو بعد المعالجة بدرجة الحرارة التي تصل إلى 650 درجة مئوية ، مما يشير إلى أن الذهب لم يتجمع ويسد المسام. يتم التحقق من الاستقرار الحراري للذهب في GMS بشكل أكبر عن طريق حيود الأشعة السينية من خلال نمط حيود مادة GMS ، الكالسين في درجات حرارة مختلفة. لا يظهر موقع الذروة وشدة الذروة وعرض الذروة أي تغيير بسبب عملية التكليس التي تشير إلى أن جزيئات الذهب لم تتغير في الحجم أو التشكل.

سيد واحد ، يمكن القيام بهذه التقنية في 120 ساعة إذا تم إجراؤها بشكل صحيح. عند محاولة هذا التوليف ، من المهم التحكم في ظروف التفاعل بدقة لأن عامل القوالب حساس للتغيرات الصغيرة في درجة حرارة الأس الهيدروجيني وتركيزه ، وقد زود تحقيق هذه التقنية للباحثين نموذجا يمكننا من خلاله نقل الاستقرار الحراري إلى أنظمة المحفزات. يتم تنفيذ هذا حاليا في أنظمة تحسين الكتلة الأحيائية وتقنيات الأنتيكو لمجموعة واسعة من تقنيات الطاقة المتجددة.