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Harvesting Solar Energy by Means of Charge-Separating Nanocrystals and Their Solids

Conjoining different semiconductor materials in a single nano-composite provides synthetic means for the development of novel optoelectronic materials ...

Bowling Green State University

Pt &#x5012;&#x534A;&#x5BFC;&#x4F53;&#x7EB3;&#x7C73;&#x6676;&#x7684;&#x5149;&#x50AC;&#x5316;&#x6D3B;&#x6027;&#x5B54;&#x5B9A;&#x4F4D;&#x7684;&#x5F71;&#x54CD;&#x8FDB;&#x884C;&#x8C03;&#x67E5;&#x3002;&#x901A;&#x8FC7;&#x4F18;&#x5316;&#x534A;&#x5BFC;&#x4F53;&#x914D;&#x4F53;&#x754C;&#x9762;&#x5904;&#x7684;&#x80FD;&#x91CF;&#x5E73;&#x8861;&#xFF0C;&#x6211;&#x4EEC;&#x8BC1;&#x660E;&#x6C22;&#x751F;&#x4EA7; Pt &#x7AD9;&#x70B9;&#x4E0A;&#x7684;&#x662F;&#x6709;&#x6548;&#x7684;&#x53EA;&#x6709;&#x5F53;&#x7535;&#x5B50;&#x6350;&#x8D60;&#x5206;&#x5B50;&#x7528;&#x4E8E;&#x7A33;&#x5B9A;&#x534A;&#x5BFC;&#x4F53;&#x8868;&#x9762;&#x3002;&#x8FD9;&#x4E9B;&#x8868;&#x9762;&#x6D3B;&#x6027;&#x5242;&#x65B9;&#x9762;&#x53D1;&#x6325;&#x91CD;&#x8981;&#x4F5C;&#x7528;&#xFF0C;&#x56E0;&#x4E3A;&#x4ED6;&#x4EEC;&#x586B;&#x8865;&#x7A7A;&#x7F3A;&#x5728;&#x534A;&#x5BFC;&#x4F53;&#x9886;&#x57DF;&#xFF0C;&#x9632;&#x6B62;&#x5176;&#x9000;&#x5316;&#x7684;&#x4EF7;&#x5E26;&#x7684;&#x5F02;&#x6784;&#x7EB3;&#x7C73;&#x6676;&#x542F;&#x7528;&#x9AD8;&#x6548;&#x7A33;&#x5B9A;&#x7684;&#x6C34;&#x51CF;&#x5C11;&#x3002;&#x5C24;&#x5176;&#x662F;&#xFF0C;&#x6211;&#x4EEC;&#x663E;&#x793A;&#x7684;&#x6C27;&#x5316;&#x5B54;&#x80FD;&#x91CF;&#x53EF;&#x4EE5;&#x9AD8;&#x6548;&#x5730;&#x8F6C;&#x5165;&#x914D;&#x4F53;&#x7ED3;&#x6784;&#xFF0C;&#x4F7F;&#x534A;&#x5BFC;&#x4F53;&#x57DF;&#x4FDD;&#x6301;&#x4E0D;&#x53D8;&#x3002;&#x8FD9;&#x5C06;&#x5141;&#x8BB8;&#x91CD;&#x7528;&#x7684;&quot;&#x964D;&#x7EA7;&quot;&#x7EB3;&#x7C73;&#x6676;-&#x914D;&#x4F4D;&#x4F53;&#x7CFB;&#x7EDF;&#x4E2D;&#x7684;&#x65E0;&#x673A;&#x90E8;&#x5206;&#x53EA;&#x9700;&#x901A;&#x8FC7;&#x5145;&#x503C;&#x8FD9;&#x4E9B;&#x7EB3;&#x7C73;&#x7C92;&#x5B50;&#x7684;&#x65B0;&#x9C9C;&#x7684;&#x914D;&#x4F53;&#x3002;

&#x5B54;&#x5B9A;&#x4F4D;&#x5728;&#x534A;&#x5BFC;&#x4F53;&#x91D1;&#x5C5E;&#x5F02;&#x6784;&#x7EB3;&#x7C73;&#x6676;&#x796D;&#x7940;&#x5236;&#x6C22;&#x4E2D;&#x7684;&#x4F5C;&#x7528;&#x3002;

The effect of hole localization on photocatalytic activity of Pt-tipped semiconductor nanocrystals is investigated. By tuning the energy balance at the semiconductor-ligand interface, we demonstrate that hydrogen production on Pt sites is efficient only when electron-donating molecules are used for stabilizing semiconductor surfaces. These surfactants play an important role in enabling an efficient and stable reduction of water by heterostructured nanocrystals as they fill vacancies in the valence band of the semiconductor domain, preventing its degradation. In particular, we show that the energy of oxidizing holes can be efficiently transferred to a ligand moiety, leaving the semiconductor domain intact. This allows reusing the inorganic portion of the "degraded" nanocrystal-ligand system simply by recharging these nanoparticles with fresh ligands.

The role of hole localization in sacrificial hydrogen production by semiconductor-metal heterostructured nanocrystals.

L&#39;effet de la localisation du trou sur l&#39;activit&eacute; photocatalytique de NANOCRISTAUX SEMICONDUCTEURS pointe Pt est &eacute;tudi&eacute;. Par le r&eacute;glage de l&#39;&eacute;quilibre de l&#39;&eacute;nergie &agrave; l&#39;interface de semi-conducteur-ligand, nous d&eacute;montrons que la production d&#39;hydrog&egrave;ne sur des sites de Pt est efficace uniquement lorsque les mol&eacute;cules &eacute;lectrodonneurs sont utilis&eacute;s pour stabiliser des surfaces semi-conductrices. Ces agents tensio-actifs jouent un r&ocirc;le important en permettant une r&eacute;duction efficace et stable de l&#39;eau de nanocristaux de heterostructured comme ils vacants dans la bande de valence du domaine des semi-conducteurs, emp&ecirc;chant sa d&eacute;gradation. En particulier, nous montrons que l&#39;&eacute;nergie de l&#39;oxydation des trous peut &ecirc;tre transf&eacute;r&eacute;e efficacement &agrave; une portion de ligand, laissant le domaine des semi-conducteurs intact. Cela permet de r&eacute;utiliser la partie inorganique du syst&egrave;me &laquo; d&eacute;grad&eacute; &raquo; NANOCRISTAUX SEMICONDUCTEURS-ligand simplement en chargeant ces nanoparticules avec les ligands fra&icirc;ches.

Le r&ocirc;le de la localisation de trou dans la production d&#39;hydrog&egrave;ne sacrificiel de NANOCRISTAUX SEMICONDUCTEURS-m&eacute;tal heterostructured.

Die Wirkung von Loch Lokalisierung Photokatalytische Aktivit&auml;t Pt-Kreiss&auml;gebl&auml;tter Halbleiter-Nanokristallen ist untersucht. Durch Optimierung der Energiebilanz an der Halbleiter-Ligand-Schnittstelle, zeigen wir, dass Wasserstoffproduktion auf Pt-Websites effizient ist, nur wenn Molek&uuml;len Elektronen-Spende zur Stabilisierung des Halbleiter-Oberfl&auml;chen verwendet werden. Die Tenside Rolle eine wichtige in eine effiziente und stabile Reduktion des Wassers durch Heterostructured Nanokristalle aktivieren, wie sie Vakanzen im Valenzband der Halbleiter-Dom&auml;ne f&uuml;llen, seinen Abbau zu verhindern. Insbesondere zeigen wir, dass die Energie der oxidierenden L&ouml;cher ein Ligand-Gruppe effizient &uuml;bertragen werden kann die Halbleiter-Dom&auml;ne intakt. Dies erm&ouml;glicht die Wiederverwendung des anorganischen Teils des Systems &quot;degradiert&quot; Nanokristall-Ligand einfach durch diese Nanopartikel mit frischen Liganden aufladen.

Die Rolle der Loch-Lokalisierung in opfernden Wasserstoffproduktion von Halbleiter-Metall-Heterostructured-Nanokristallen.

L&#39;effetto della localizzazione del foro su attivit&agrave; fotocatalitica di nanocristalli semiconduttori Pt-tipped &egrave; indagato. Dall&#39;ottimizzazione del bilancio energetico nell&#39;interfaccia semiconduttore-ligando, dimostriamo che la produzione di idrogeno su siti di Pt &egrave; efficiente solo quando elettrone-donante molecole vengono utilizzati per stabilizzare le superfici di semiconduttori. Questi tensioattivi svolgono un ruolo importante nel consentire un&#39;efficiente e stabile riduzione dell&#39;acqua di nanocristalli eterostrutturati come essi riempire posti vacanti nella banda di valenza del dominio dei semiconduttori, impedendo la degradazione. In particolare, ci mostra che l&#39;energia di ossidazione fori pu&ograve; essere trasferito in modo efficiente a un gruppo di ligando, lasciando intatto il dominio dei semiconduttori. Questo permette di riutilizzare la parte inorganica del sistema &quot;degradato&quot; nanocristallo-ligando semplicemente da queste nanoparticelle con ligandi fresche di ricarica.

Il ruolo della localizzazione del foro nella produzione di idrogeno sacrificale di nanocristalli semiconduttori-metal eterostrutturati.

Pt &#x3092;&#x3072;&#x3063;&#x304F;&#x308A;&#x8FD4;&#x3057;&#x305F;&#x534A;&#x5C0E;&#x4F53;&#x30CA;&#x30CE;&#x30AF;&#x30EA;&#x30B9;&#x30BF;&#x30EB;&#x306E;&#x5149;&#x89E6;&#x5A92;&#x6D3B;&#x6027;&#x306B;&#x7A74;&#x30ED;&#x30FC;&#x30AB;&#x30EA;&#x30BC;&#x30FC;&#x30B7;&#x30E7;&#x30F3;&#x306E;&#x52B9;&#x679C;&#x3092;&#x8ABF;&#x3079;&#x305F;&#x3002;&#x534A;&#x5C0E;&#x4F53;&#x30EA;&#x30AC;&#x30F3;&#x30C9;&#x754C;&#x9762;&#x30A8;&#x30CD;&#x30EB;&#x30AE;&#x30FC;&#x306E;&#x30D0;&#x30E9;&#x30F3;&#x30B9;&#x3092;&#x8ABF;&#x6574;&#x3059;&#x308B;&#x3053;&#x3068;&#x306B;&#x3088;&#x308A;&#x3001;&#x6211;&#x3005; &#x3060;&#x3051;&#x96FB;&#x5B50;&#x5BC4;&#x4ED8;&#x5206;&#x5B50;&#x534A;&#x5C0E;&#x4F53;&#x8868;&#x9762;&#x306E;&#x5B89;&#x5B9A;&#x5316;&#x306B;&#x4F7F;&#x7528;&#x3059;&#x308B;&#x3068; Pt &#x306E;&#x30B5;&#x30A4;&#x30C8;&#x4E0A;&#x306E;&#x6C34;&#x7D20;&#x751F;&#x7523;&#x304C;&#x52B9;&#x7387;&#x7684;&#x3067;&#x3042;&#x308B;&#x3053;&#x3068;&#x3092;&#x793A;&#x3057;&#x3066;&#x3044;&#x307E;&#x3059;&#x3002;&#x3053;&#x308C;&#x3089;&#x306E;&#x754C;&#x9762;&#x6D3B;&#x6027;&#x5264;&#x305D;&#x306E;&#x52A3;&#x5316;&#x9632;&#x6B62;&#x3001;&#x534A;&#x5C0E;&#x4F53;&#x30C9;&#x30E1;&#x30A4;&#x30F3;&#x306E;&#x4FA1;&#x96FB;&#x5B50;&#x5E2F;&#x3067;&#x6B20;&#x54E1;&#x3092;&#x57CB;&#x3081;&#x308B;&#x3088;&#x3046;&#x3001;&#x52B9;&#x7387;&#x7684;&#x304B;&#x3064;&#x5B89;&#x5B9A;&#x7684;&#x306A;&#x6C34;&#x306E;&#x6E1B;&#x5C11;&#x306E;&#x30D8;&#x30C6;&#x30ED; &#x30CA;&#x30CE;&#x30AF;&#x30EA;&#x30B9;&#x30BF;&#x30EB;&#x306B;&#x3088;&#x3063;&#x3066;&#x6709;&#x52B9;&#x5316;&#x306B;&#x91CD;&#x8981;&#x306A;&#x5F79;&#x5272;&#x3092;&#x679C;&#x305F;&#x3057;&#x307E;&#x3059;&#x3002;&#x7279;&#x306B;&#x3001;&#x6211;&#x3005; &#x7A74;&#x9178;&#x5316;&#x6027;&#x306E;&#x30A8;&#x30CD;&#x30EB;&#x30AE;&#x30FC;&#x3092;&#x52B9;&#x7387;&#x7684;&#x306B;&#x30EA;&#x30AC;&#x30F3;&#x30C9;&#x306E;&#x90E8;&#x4F4D;&#x306B;&#x306F;&#x3001;&#x8EE2;&#x9001;&#x3067;&#x304D;&#x308B;&#x534A;&#x5C0E;&#x4F53;&#x30C9;&#x30E1;&#x30A4;&#x30F3;&#x3092;&#x305D;&#x306E;&#x307E;&#x307E;&#x8868;&#x793A;&#x3057;&#x307E;&#x3059;&#x3002;&#x3053;&#x308C;&#x306F;&#x3001;&#x65B0;&#x9BAE;&#x306A;&#x914D;&#x4F4D;&#x5B50;&#x3092;&#x6301;&#x3064;&#x3053;&#x308C;&#x3089;&#x306E;&#x30CA;&#x30CE;&#x7C92;&#x5B50;&#x3092;&#x5358;&#x306B;&#x5145;&#x96FB;&#x3059;&#x308B;&#x3053;&#x3068;&#x306B;&#x3088;&#x3063;&#x3066;&#x300C;&#x52A3;&#x5316;&#x300D;&#x30CA;&#x30CE;&#x30AF;&#x30EA;&#x30B9;&#x30BF;&#x30EB; &#x30EA;&#x30AC;&#x30F3;&#x30C9; &#x30B7;&#x30B9;&#x30C6;&#x30E0;&#x306E;&#x7121;&#x6A5F;&#x90E8;&#x5206;&#x3092;&#x518D;&#x5229;&#x7528;&#x3067;&#x304D;&#x307E;&#x3059;&#x3002;

&#x7A74;&#x30ED;&#x30FC;&#x30AB;&#x30EA;&#x30BC;&#x30FC;&#x30B7;&#x30E7;&#x30F3;&#x306B;&#x3088;&#x308B;&#x534A;&#x5C0E;&#x4F53;-&#x91D1;&#x5C5E;&#x30D8;&#x30C6;&#x30ED; &#x30CA;&#x30CE;&#x30AF;&#x30EA;&#x30B9;&#x30BF;&#x30EB;&#x3044;&#x3051;&#x306B;&#x3048;&#x6C34;&#x7D20;&#x751F;&#x7523;&#x3067;&#x306E;&#x5F79;&#x5272;&#x3002;

Pt &#xC2A4;&#xCCD0; &#xBC18;&#xB3C4;&#xCCB4; &#xBC29;&#xD638;&#xC758; &#xCD09;&#xB9E4; &#xD65C;&#xB3D9;&#xC5D0; &#xAD6C;&#xBA4D; &#xC9C0;&#xC5ED;&#xD654;&#xC758; &#xD6A8;&#xACFC; &#xC870;&#xC0AC; &#xD558;&#xB294;. &#xBC18;&#xB3C4;&#xCCB4; &#xB9AC;&#xAC04;&#xB4DC; &#xC778;&#xD130;&#xD398;&#xC774;&#xC2A4;&#xC5D0;&#xC11C; &#xC5D0;&#xB108;&#xC9C0; &#xADE0;&#xD615;&#xC744; &#xC870;&#xC815; &#xD558; &#xC5EC; Pt &#xC0AC;&#xC774;&#xD2B8;&#xC5D0; &#xC218;&#xC18C; &#xC0DD;&#xC0B0;&#xC740; &#xD6A8;&#xC728;&#xC801;&#xC778; &#xC804;&#xC790; &#xAE30;&#xBD80; &#xBD84;&#xC790; &#xBC18;&#xB3C4;&#xCCB4; &#xD45C;&#xBA74; &#xC548;&#xC815;&#xD654;&#xC5D0; &#xC0AC;&#xC6A9; &#xB418;&#xB294; &#xACBD;&#xC6B0;&#xC5D0; &#xBCF4;&#xC5EC; &#xC90D;&#xB2C8;&#xB2E4;. &#xC774; &#xACC4;&#xBA74;&#xC758; &#xC800;&#xD558;&#xB97C; &#xBC29;&#xC9C0; &#xD558;&#xB294; &#xBC18;&#xB3C4;&#xCCB4; &#xC601;&#xC5ED;&#xC758; valence &#xBC34;&#xB4DC;&#xC5D0;&#xC11C; &#xACF5;&#xC11D; &#xCC44;&#xC6B0;&#xB294; &#xB300;&#xB85C; heterostructured &#xBC29;&#xD638; &#xD558; &#xC5EC; &#xBB3C;&#xC758; &#xD6A8;&#xC728;&#xC801;&#xC774; &#xACE0; &#xC548;&#xC815;&#xC801;&#xC778; &#xAC10;&#xC18C;&#xB97C; &#xD65C;&#xC131;&#xD654; &#xC911;&#xC694; &#xD55C; &#xC5ED;&#xD560;&#xC744; &#xD55C;&#xB2E4;. &#xD2B9;&#xD788;, &#xC6B0;&#xB9AC;&#xB294; &#xBCF4;&#xC5EC; &#xAD6C;&#xBA4D; &#xC0B0;&#xD654;&#xC758; &#xC5D0;&#xB108;&#xC9C0; &#xB9AC;&#xAC04;&#xB4DC; moiety&#xB97C; &#xD6A8;&#xC728;&#xC801;&#xC73C;&#xB85C; &#xC804;&#xC1A1;&#xD560; &#xC218; &#xC788;&#xC2B5;&#xB2C8;&#xB2E4; &#xBC18;&#xB3C4;&#xCCB4; &#xB3C4;&#xBA54;&#xC778;&#xC740; &#xADF8;&#xB300;&#xB85C; &#xB450;&#xACE0;. &quot;&#xD0C0;&#xB77D;&#xB41C;&quot; nanocrystal &#xB9AC;&#xAC04;&#xB4DC; &#xC2DC;&#xC2A4;&#xD15C;&#xC758; &#xBB34;&#xAE30; &#xBD80;&#xBD84; &#xC2E0;&#xC120;&#xD55C; ligands &#xD568;&#xAED8; &#xC774;&#xB7EC;&#xD55C; &#xB098;&#xB178; &#xC785;&#xC790;&#xB97C; &#xCDA9;&#xC804; &#xD558; &#xC5EC; &#xC7AC;&#xC0AC;&#xC6A9; &#xAC00;&#xB2A5;

&#xBC18;&#xB3C4;&#xCCB4; &#xAE08;&#xC18D; heterostructured &#xBC29;&#xD638; &#xD558; &#xC5EC; &#xD76C;&#xC0DD; &#xC801; &#xC218;&#xC18C; &#xC0DD;&#xC0B0;&#xC5D0; &#xAD6C;&#xBA4D; &#xC9C0;&#xC5ED;&#xD654;&#xC758; &#xC5ED;&#xD560;.

El efecto de la localizaci&oacute;n del agujero en actividad fotocatal&iacute;tica de nanocristales semiconductores con punta de Pt es investigado. Al adaptar el balance energ&eacute;tico en la interfaz de semiconductor-ligando, demostramos que la producci&oacute;n de hidr&oacute;geno en sitios de Pt es eficiente s&oacute;lo cuando se utilizan mol&eacute;culas electr&oacute;n-donar para estabilizar superficies de semiconductores. Estos surfactantes juegan un papel importante en lo que permite una reducci&oacute;n estable y eficiente del agua por nanocristales de heterostructured como se llenan las vacantes en la banda de Valencia del dominio del semiconductor, impidiendo su degradaci&oacute;n. En particular, mostramos que la energ&iacute;a de oxidar los agujeros puede transferirse eficazmente a una mol&eacute;cula de ligando, dejando intacto el dominio del semiconductor. Esto permite reutilizar la parte inorg&aacute;nica del sistema nanocrystal-ligando &quot;degradados&quot; simplemente por recarga estas nanopart&iacute;culas con ligandos frescos.

La funci&oacute;n de la localizaci&oacute;n del agujero en la producci&oacute;n de hidr&oacute;geno sacrificial por nanocristales semiconductores-metal heterostructured.

Martene Imboden

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