Article de méthode

Étude Soft-matière et les systèmes biologiques sur une échelle de longueur large de nanomètre et micromètre Tailles au Petit-angle Neutron Diffractomètre KWS-2

14K vues

⸱

DOI :

10.3791/54639

⸱

8 décembre 2016

 ,  ,  ,  ,  ,  ,  ,  ,  ,  ,  ,  ,  ,  , 
1Jülich Centre for Neutron Science Outstation at MLZ, Forschungszentrum Jülich GmbH, 2Department of Chemistry, Louisiana State University, 3Jülich Centre for Neutron Science JCNS-1 & Institute of Complex Systems ICS-1, Forschungszentrum Jülich GmbH, 4Central Institute of Engineering, Electronics and Analytics — Electronic Systems (ZEA-2), Forschungszentrum Jülich GmbH, 5Central Institute of Engineering, Electronics and Analytics — Engineering and Technology (ZEA-1), Forschungszentrum Jülich GmbH

Dans cet article

Résumé

Ici, nous présentons un protocole pour étudier la matière molle et les systèmes biophysiques sur une large échelle de longueur mésoscopique, de nm à μm, qui implique l’utilisation du diffractomètre SANS KWS-2 à haute intensité et à une résolution ajustable.

Résumé

Le KWS-2 SANS diffractomètre est dédié à l'étude de la matière molle et les systèmes biophysiques couvrant une échelle de longueur de large, de nm à um. L'instrument est optimisé pour l'exploration de la vaste gamme de Q de transfert de mouvement entre 1x10 -4 et 0,5 Å -1 en combinant sténopé classique, mise au point (avec des lentilles), et le temps de vol (avec chopper) méthodes, tout en fournissant simultanément haute -neutron intensités avec une résolution réglable. En raison de sa capacité à ajuster l'intensité et la résolution dans de larges limites pendant l'expérience, combinée avec la possibilité d'équiper les environnements d'échantillons spécifiques et les équipements auxiliaires, le KWS-2 montre une grande polyvalence dans la lutte contre la vaste gamme d'études structurales et morphologiques le champ. structures d'équilibre peuvent être étudiés dans les mesures statiques, tandis que les processus dynamiques et cinétiques peuvent être étudiés sur des échelles de temps entre les minutes à plusieurs dizaines de millisecondescondes avec des approches de résolution temporelle. Les systèmes typiques qui sont étudiés avec le couvercle KWS-2 la gamme de systèmes hiérarchiques complexes qui présentent des niveaux structurels multiples (par exemple, des gels, des réseaux ou macro-agrégats) aux petites et mal de diffusion de systèmes (par exemple, des polymères simples ou protéines dans Solution). La récente mise à jour du système de détection, ce qui permet la détection de taux de comptage dans la plage MHz, ouvre de nouvelles opportunités pour étudier même de très petites morphologies biologiques en solution tampon avec de faibles diffusion des signaux proches du niveau de diffusion de la mémoire tampon à haute Q.

Dans cet article, nous fournissons un protocole pour enquêter sur des échantillons avec des niveaux de taille caractéristique couvrant une échelle de longueur de large et présentant la commande dans la structure mesoscale utilisant KWS-2. Nous présentons en détail comment utiliser les multiples modes de travail qui sont offerts par l'instrument et le niveau de performance qui est atteint.

Introduction

Les matériaux souples et biologiques montrent une riche variété de morphologies qui sont caractérisés par des fonctionnalités telles que l'auto-organisation et l'auto-assemblage d'unités élémentaires aux plus grandes, des agrégats complexes. Ils montrent également l'interaction de coopération avec un grand nombre de degrés de liberté; interaction faible entre les unités structurelles, et donc une sensibilité élevée aux champs externes; et les corrélations spatio-temporelles qui peuvent couvrir une large gamme, de nanomètres à millimètres et de nanosecondes à jours. En raison de la large gamme de longueur-et les délais pertinents, la caractérisation expérimentale des propriétés de ces matériaux sont très difficiles. techniques Scattering avec des neutrons jouent un rôle important dans l'enquête sur la structure, la dynamique et les propriétés thermodynamiques de ces systèmes complexes. En tant que sondes uniques, les neutrons offrent l'avantage de différentes interactions entre le 1 H et 2 H (deuterium, D) , les isotopes de l' hydrogène. La grande diffèrentrence de la densité de la longueur de diffusion cohérente entre l'hydrogène et le deuterium représente la base des méthodes de variation de contraste et un contraste correspondant. Comme la plupart des matières tendres et des systèmes biologiques sont constitués par des hydrocarbures, de l'hydrogène / deutérium (H / D) la substitution offre la possibilité de faire varier la densité de longueur de diffusion cohérente d'un composé sur une large plage. Avec cette technique, des composants sélectionnés dans un système complexe peut être marqué par échange isotopique. En fonction de son contraste la différence quadratique entre la densité de sa longueur de diffusion et celle des composantes sélectionnées d'autres composants ou régions au sein d'une matière molle complexe ou la morphologie biophysique peut être rendu visible ou invisible dans l'expérience de diffusion sans modifier chimiquement le système. De plus, les neutrons sont très pénétrants et peuvent être utilisés en tant que sondes non destructive et pour l'étude d'échantillons dans des environnements particuliers, où la contribution des matériaux supplémentaires placés dans le faisceau peut être relihabilement mesuré et corrigé pour.

Les expériences de diffusion élastiques fournissent des informations sur la structure et la morphologie d'un échantillon. L'intensité diffusée est mesurée dans l' espace réciproque en fonction du transfert de quantité de mouvement Q, où Q = 4π / λ sin Θ / 2, avec λ - la longueur d'onde de neutrons et Θ - l'angle de diffusion; ceci est ensuite traduit dans l'espace réel par le biais d'une transformation de Fourier inverse. Ainsi, les grandes valeurs de Q se rapportent à des échelles de longueur courte, avec les corrélations inter-atomiques étudiés par diffraction neutronique classique (ND). A petites valeurs de Q, de grandes échelles de longueur peuvent être explorées par un petit angle de diffusion de neutrons (SANS). En règle générale, seule ou assemblage synthétique ou macromolécules naturelles en solution, faire fondre, films, ou des échantillons en vrac sont caractérisés sur une échelle de longueur de large, de nanomètre et micromètre tailles, via l'application des classiques SANS trou d'épingle et l'ultra-SANS (basé sur diffractométrie monocristallines mise au point ou) techniques. Cependant, la combinaison de différentes méthodes ou installations pour obtenir une caractérisation structurale complète est parfois difficile en raison de problèmes tels que le montant disponible de l'échantillon, la stabilité des échantillons sur de longues périodes, la reproductibilité des effets dans des conditions thermodynamiques spéciales, et l'analyse conjointe des données expérimentales obtenu dans différentes géométries expérimentales. De plus, les études qui traitent des structures et des changements structurels rapides qui se caractérisent par une forte espace ou la résolution de temps sont très difficiles, nécessitant des configurations expérimentales très spéciales. Par conséquent, le développement d'instruments SANS très polyvalents, où les limites peuvent être poussé au-delà de la configuration typique d'une manière simple et pratique, est bénéfique pour la réunion de toutes les exigences particulières de la communauté des utilisateurs.

Le diffractomètre SANS KWS-2 (figure 1), actionné par le J2; lich Centre de Neutron Science (JCNS) au Heinz Maier-Leibnitz Center (MLZ) à Garching, était à l' origine un SANS sténopé instrument classique bénéficiant d'un haut flux de neutrons (figure supplémentaire 1) délivré par la source de neutrons FRM II 1 et le système de guidage dédié 2-4. Après les mises à jour répétées, l'instrument a été optimisé pour l'exploration d'une gamme de Q large, entre 1x10 -4 et 0,5 Å -1, fournissant des intensités de neutrons élevées et une résolution réglable. Avec la disponibilité des environnements d'échantillons spécifiques et des dispositifs auxiliaires (tableau 1), l'instrument peut être équipé pour étudier la matière molle et les systèmes biophysiques sur une échelle de longueur de large, de nm jusqu'à um, par des mesures statiques; il peut également effectuer des enquêtes résolues en temps des structures et des morphologies à l'équilibre ou sous transformation en raison de processus cinétiques, couvrant une échelle de temps important entre les minutes et des dizaines demillisecondes. En mode de travail conventionnel (figure 2A), une gamme de Q entre 7x10 -4 Å -1 et 0,5 Å -1 peut être couvert par la variation de la distance échantillon-détecteur et / ou la longueur d' onde. Par conséquent, les niveaux structurels et des effets de corrélation sur une échelle de longueur de 10 Å jusqu'à 9.000 Å peuvent être inspectés dans l' espace réel (où la dimension est considérée comme 2π / Q). La sélection de la longueur d' onde, entre 4,5 Å et 20 Å, en utilisant un monochromateur mécanique (sélecteur de vitesse) , qui fournit une répartition de longueur d'onde Δλ / λ = 20%, la variation des conditions de collimation (collimation longueur L c et de l' ouverture d' ouvertures, A C - l'ouverture d'entrée, à la suite du dernier segment de neutrons dans le faisceau de guidage et A S - l'ouverture de l' échantillon, juste en face de l'échantillon) et la détection de la distance l D sont effectués automatiquement, par le contrôle de l' ordinateur.

améliorations considérables sur l'intensité de l'échantillon, la résolution de l' instrument, le minimum transfert d'impulsion Q m, et la détection rapide à des taux de comptage élevés dans la gamme MHz ont été réalisées récemment, visant à améliorer les performances de l' instrument. Pendant ce processus, l'instrument a été équipé avec des fonctionnalités supplémentaires.

Il y a un chopper double disque 5 avec des ouvertures variables de fente (figure complémentaire 2) et le temps de vol (TOF) mode d'acquisition de données. Le hachoir peut être exploité à une fréquence variable f hacheur entre 10 Hz et 100 Hz et à des ouvertures angulaires des deux fenêtres de découpage entre les angles de 0 ° ≤ Δφ ≤ 90 ° , en modifiant la position des deux disques par rapport à l'autre. L'amélioration de la résolution de longueur d'onde Δλ / λ est obtenue en réduisant le temps d'ouverture de la τ guide de neutrons w par decrassouplissement Δφ et / ou en augmentant f chopper. Les impulsions résultantes enregistrées sur le détecteur sont divisés en un nombre approprié de canaux temporels qui correspondent à τ w en largeur et sont caractérisés par la Δλ / λ visé.

Il existe également des éléments de focalisation en fluorite de magnésium MgF 2 lentilles paraboliques 6 ayant un diamètre de 50 mm (figure 1). 26 MgF 2 lentilles sont regroupées en trois ensembles (4 + 6 + 16 lentilles) qui peuvent être déplacés indépendamment dans le faisceau pour obtenir des conditions de focalisation avec différentes longueurs d' onde X = 7-20 Å. Afin d'augmenter la transmission en réduisant la diffusion sur phonons dans le matériau de la lentille, les lentilles sont maintenues à 70 K au moyen d'un système de refroidissement spécial.

Il existe une position sensible à haute résolution détecteur de scintillation secondaire avec une résolution de position 1 mm et 0,45 mm de taille de pixel. le détecteurest typiquement placé dans la tour au sommet du réservoir à vide à une distance fixe L = 17 m D et peut être déplacée verticalement dans ou hors du faisceau (figure 1). Le détecteur principal est stationné dans la position d'extrémité du réservoir à 20 m, tandis que le détecteur secondaire est déplacé dans le faisceau lors des enquêtes à haute résolution (faible Q) à l' aide de lentilles sont effectuées 4,7. Le détecteur secondaire est placé en un point focal du système de lentilles, tandis qu'une petite ouverture d'entrée à L C = 20 m serait, dans ce cas, dans l'autre point focal.

Il y a un nouveau système de détection principal qui consiste en un réseau de 144 3 tubes He (avec un rendement global par tube de 85% pour λ = 5 Å) et qui définit une zone de détection active équivalente à 0,9 m 2 (figure 1). Électronique de lecture rapide innovants montés dans un boîtier fermé à l'arrière du châssis tubulaire 3 Il améliore lalecture caractéristiques et réduit le bruit de fond. Le nouveau système , qui a remplacé l'ancien détecteur de scintillation (6 Li scintillateur et un réseau de photomultiplicateurs 8x8, Figure 1) est caractérisé par une constante de temps mort effectif de 25 nanosecondes et un taux de comptage global aussi élevé que 5 MHz à 10% date limite temps pour profils plats. Ces caractéristiques sont dues au fait que le système comporte des canaux indépendants fonctionnant en parallèle, ce qui est un avantage par rapport aux systèmes qui subissent des temps morts après un événement. Le taux de comptage beaucoup plus élevé raccourcit les temps de mesure et augmente le nombre d'expériences qui peuvent être effectuées dans le même laps de temps conséquent.

Avec toutes ces innovations, l'instrument est devenu un outil très polyvalent qui peut répondre à un large éventail d'études structurales en offrant de multiples modes de travail (tableau 2) qui peuvent être sélectionnées et utilisées d'une manière directe et conviviale. Dans le mode de haute intensité (La figure 2B), jusqu'à douze fois le gain d'intensité par rapport au mode conventionnel sténopé pour la même résolution peut être obtenue avec des lentilles en augmentant la taille de l' échantillon. Dans le mode de résolution accordable avec l' acquisition de hachage et des données TOF, une meilleure caractérisation des caractéristiques de diffusion au sein de différentes gammes de Q sont activés par la possibilité de faire varier la résolution de longueur d'onde Δ λ / λ entre 2% et 20% 5. Dans le mode étendu Q -range (figure 2C), à l' aide de lentilles et le détecteur secondaire à haute résolution, un m aussi bas que 1 x 10 -4 -1 peut être atteint, qui, en combinaison avec le mode sténopé, permis Q l'exploration des dimensions sur une échelle de longueur continue à partir de la nm à l'ordre du micron. L'utilisation d'un hachoir pour rétrécissant Δ λ / λ fournit des caractéristiques de faisceau précises en évitant la gravité des effets chromatiques et when utilisant les lentilles. En mode temps réel, en exploitant la forte intensité et le déclenchement externe de l'acquisition de données par des environnements d'échantillons, les changements structurels peuvent être résolus avec des résolutions de temps jusqu'à 50 msec. En améliorant la résolution de longueur d'onde vers / λ = 5% de Δ avec le hachoir, des résolutions temporelles aussi bonnes que 2 ms peuvent être réalisés.

Ici, nous présentons en détail un protocole sur la façon dont les expériences typiques sont menées sur le KWS-2 dans ses différents modes de travail et de la façon dont l'information structurelle des échantillons étudiés peuvent être obtenues à partir des données collectées par le biais de la réduction des données. Dans cette démonstration, nous allons utiliser SANS pour caractériser plusieurs tailles de solutions de particules standard et une solution micellaire polymère hautement concentré afin de montrer comment la taille et l'ordre peuvent être étudiés sur de larges gammes d'une manière souple et efficace avec le KWS-2 au cours de une session expérimentale. des particules sphériques de polystyrène avec diffelocation tailles (rayons de R = 150, 350, 500, 1000 et 4000 Å) et une polydispersité de taille σ R figure-introduction-1 8% sont dispersés dans une solution d'eau (un mélange de 90% de D 2 O et 10% de H 2 O) , à une fraction volumique de 1%. Des micelles formées par les C 28 H 57 -PEO5 copolymères diblocs dans D 2 O à une concentration de 12% présentent une structure ordonnée.

Protocole

1. Chargement des cellules exemples

  1. Disperser des particules sphériques de polystyrène ayant des tailles différentes (rayons de R = 150, 350, 500, 1000 et 4000 Å) et une polydispersité de taille σ R figure-protocol-1 8% dans une solution d'eau (un mélange de 90% de D 2 O et 10% de H 2 O) , à une fraction volumique de 1%.
  2. Transférer les six solutions de particules de polystyrène dans D 2 O / H 2 O, la solution de C 28 H 57 -PEO5 dans D 2 O et D 2 O / H 2 O et D 2 O solvants à des cellules de quartz (Figure 3 ) en utilisant des pipettes Pasteur. Remplir chacune des cellules de quartz jusqu'au cou. Fermez les cellules de quartz avec leurs bouchons.
    REMARQUE: L'opération de remplissage des cellules de quartz avec des échantillons doit être effectuée dans le laboratoire de préparation d'échantillons de FRM II en se conformant aux conditions de travail particulières qui y sont définies.
  3. Instaoutes les cellules de quartz remplies dans les Al-cartouches du porte-échantillon (Figures 3). Placer chaque cellule de quartz rempli dans une cavité de la cartouche et vérifier que la cellule de quartz est rempli avec suffisamment de l'échantillon en déterminant si l'échantillon recouvre entièrement l'ouverture de fenêtre dans la cartouche qui est prévu pour les neutrons. Placez la correction et les échantillons standards (la cellule de quartz vide, la plaque de carbure de bore, et la plaque en plexiglas) dans des emplacements supplémentaires sur la cartouche et de laisser un emplacement libre pour la mesure du faisceau vide.
  4. Couvrir la cartouche avec les plaques Al-couverture Cd-enduits (figure 3) à l' aide de vis (M3x5). Fixer la cartouche sur le Al-cadre du support de l' échantillon à l'aide des vis spéciales Al (Figure 4).

2. Positionnement du support d'échantillon / échantillon Environnement sur la scène de l'échantillon

  1. Déterminer l'espace nécessaire à la position du porte-échantillon de l'échantillon en ajustantla longueur du nez de collimation (figure 5). Sélectionnez la configuration appropriée pour le support d'échantillon à partir des configurations stockées dans le système collimation de contrôle de nez.
  2. Installez l'environnement support / échantillon approprié de l' échantillon sur la scène de l' échantillon dans la position prédéterminée sur la carte de test optique à l' aide des vis à six pans creux, M6x40 (figure 6).
  3. Fermer la porte coulissante motorisée plomb (Figure 5) en utilisant les boutons sur son côté extérieur, en gardant les boutons de commande activés jusqu'à ce que la porte atteint la position finale, qui sera indiqué par un signal lumineux.
    Attention: Sans la porte complètement fermée et l'activation de fin commutateur, l'obturateur de faisceau ne peut pas être ouvert, soit manuellement, soit à partir du logiciel de commande de mesure; le logiciel de mesure exigera une vérification supplémentaire pour cette question avant de commencer la mesure.

3. Planification des expériences

  1. Choisissez le adequmangé configuration expérimentale et le mode pour effectuer l'enquête dans une plage de Q qui est approprié pour l'échelle de longueur des structures et des effets de corrélation révélés par l'échantillon. Vérifiez la plage dynamique de l'instrument 4 (figure 7 et le tableau 2).
  2. Choisissez la configuration expérimentale appropriée et le mode pour permettre une bonne intensité sur l'échantillon sur la base du niveau estimé de l'intensité diffusée en connaissant le facteur taille approximative, la concentration, et le contraste qui caractérisent les échantillons à examiner 8. Cela se fait afin d'optimiser le temps de mesure pour une mesure statistique ciblée et pour correspondre à la stabilité de l'échantillon dans le cas d'échantillons avec un temps de stabilité à court. Vérifiez la carte d'intensité pour différentes configurations expérimentales 4 (Figure complémentaire 1 et tableau 2).
  3. Choisissez la configuration expérimentale appropriée et le modepour fournir une résolution appropriée basée sur une connaissance approximative du degré de polydispersité en taille et la concentration des objets de diffusion dans l'échantillon 8. Ceci est réalisé afin de permettre la résolution des caractéristiques de dispersion de fines qui se produisent en raison des effets de l'échantillon de commande. Vérifier la possibilité de réglage de la résolution de longueur d'onde 5 (Tableau 2).

4. Préparer le logiciel de mesure et de la conduite et de visualisation de l'Expérience

  1. Démarrez le logiciel de mesure en tapant la KWS2TC dans une fenêtre de terminal à l'ordinateur de commande de mesure de l'instrument KWS-2 afin d'activer le menu principal (figure supplémentaire 3). Utilisez l'ensemble gauche de fonctions pour définir les positions du moteur élémentaire (Configuration), pour sélectionner des échantillons et des conditions de configuration (Définition), pour démarrer la mesure et de superviser tous les moteurs (contrôle), et de superviser la réelledétecteur (Live-Display).
  2. Sélectionnez la fonction de configuration dans le menu principal pour activer le menu kws2-Configuration (Figure complémentaire 4) pour définir les données de l' utilisateur et configurer les positions de moteur élémentaires et les points de consigne pour les appareils et les champs de l'échantillon.
    1. Sélectionnez la fonction UserData (Figure complémentaire 4) et remplir le nom des champs de l' utilisateur, E-mail, Première partie du nom de fichier, et évaluation commentaire dans le menu de données de l' utilisateur (voir / modifier). Quitter le menu en cliquant sur Enregistrer.
      Attention: Ne pas utiliser des caractères spéciaux, comme @, $,%, etc., pour le préfixe de nom de fichier. Évitez d'utiliser des caractères spéciaux tout au long de la procédure expérimentale entier.
    2. Sélectionnez la fonction de l' échantillon (Figure complémentaire 4) afin d'activer le menu de configuration de l' échantillon (Figure complémentaire 4). Remplissez les champs de titre échantillon, fenêtre de faisceau échantillon - taille, l'épaisseur de l'échantillon, et commenter pour chaque sample et la position sélectionnée dans la liste verticale gauche du menu. Enregistrer chaque configuration de l'échantillon après avoir terminé la définition. Quitter le menu en cliquant sur Fermer.
    3. Enregistrer toutes les configurations sous la fonction du fichier à l'ensemble supérieur de fonctions dans le menu de configuration.
  3. Sélectionnez la fonction de définition dans le menu principal (figure supplémentaire 3) afin d'activer le menu kws2 Définition (Figure complémentaire 5) pour définir la configuration expérimentale et le programme de mesure.
    1. Sélectionnez la fonction de l' échantillon afin d'activer le menu Samples Select (Figure complémentaire 5).
      1. Choisissez les douze échantillons qui doivent être mesurés (comme le montre la figure 3) à partir de la liste des échantillons connus dans le champ vertical gauche et les déplacer vers le champ des échantillons en utilisant la flèche bleue. Commandez la liste des échantillons sélectionnés en utilisant les flèches bleues verticales.
      2. Vérifiez l'échantillon paramètres et régler le nom, l'épaisseur, et de commentaires, le cas échéant. Quitter le menu en cliquant sur Enregistrer ou Fermer.
    2. Sélectionnez la fonction de détecteur pour activer la définition de mesures menu (Figure complémentaire 6).
      1. Choisissez le type de mesure statique en sélectionnant standard dans la zone de mesure. Dans la zone Conditions de fin, sélectionnez l'unité de temps appropriée pour le temps de mesure de champ.
      2. Dans la zone Sélectionner Détecteur et Collimation Distances, sélectionnez la configuration expérimentale et le mode de travail en choisissant les valeurs appropriées pour la longueur d'onde (champ de sélection), la distance de détection (détecteur de champ Distance), le mode d'acquisition de données (champ TOF), la résolution de longueur d'onde destiné (DLambda / champ Lambda), le temps de mesure (champ Time), la configuration de lentilles (champ objectifs), et la distance de collimation (champ collimation Distance).
      3. Cliquez sur le bouton Nouveau après une configuration est entièrement définie afin de le fixer et de le stocker dans le loTable wer. Définir la configuration suivante et le stocker de manière similaire jusqu'à ce que l'ensemble des configurations (figure supplémentaire 6) est terminée. Hit Enregistrer ou Fermer dans la définition de menu Mesures lors de l'ajustement du dispositif expérimental et les modes de travail est terminé.
      4. Trier la liste des mesures selon les trois boucles (conditions de tri) indiquées au bas du menu qui est généré par le programme (Figure complémentaire 7). Retirez les mesures qui ne sont pas souhaitées par le marquage de la ligne correspondante et en cliquant sur le bouton "X" en rouge. Réglez le temps de mesure pour chaque mesure que désiré en vérifiant le temps de mesure total défini dans le champ central, marqué en rouge, dans le menu kws2 Définition, qui reste toujours actif à l'écran.
      5. Quitter le menu avec Enregistrer ou Fermer et retourner au menu kws2 Définition (Figure complémentaire 5). Fermez la définition de kws2menu et revenir au menu principal (Figure complémentaire 3).
  4. Sélectionnez la fonction de contrôle dans le menu principal du logiciel de mesure de KWS2 (figure supplémentaire 3) pour activer le menu de commande de mesure (figure supplémentaire 8).
    1. Connectez-vous avec le nom d'utilisateur et mot de passe qui sera communiquée par le scientifique de l'instrument et de verrouiller la session pour générer le script, qui va exécuter les commandes du programme de mesure téléchargé. Sélectionnez Boucle Définition afin de vérifier le programme de mesure téléchargé.
    2. Appuyez sur le bouton Démarrer, puis répondre aux questions générées par le programme sur l'état réel de la porte de la position de l'échantillon et le faisceau-obturateur. Le programme de mesure sera lancée. Sélectionnez Valeurs actuelles afin de permettre la visualisation de la mesure en cours (les positions des moteurs et l'état des composants de l'instrument, le taux de comptage, et Evolution de l'intensité intégrale dans le temps).
      NOTE: L'intensité intégrale sur le détecteur et le taux du détecteur et surveille comptage sont présentés et peuvent être utilisés pour modifier le programme de mesure, soit individuellement, soit la totalité de l'ensemble de mesures.
  5. Laisser les mesures effectuées et complétées selon le programme de mesure définie.
    NOTE: Les mesures peuvent être interrompus ou arrêtés en activant la fonction d'arrêt et de choisir l'option désirée (pour continuer, pour arrêter la mesure de courant avec ou sans enregistrer le fichier, ou d'arrêter l'ensemble du programme) lorsque l'intensité intégrale recueilli jusqu'à un certain point de temps est considérée comme suffisante ou lorsque des défaillances sont identifiées dans la séquence de mesures.
    1. Générez le Logbook de la session de mesure en cliquant sur le bouton Imprimer sous l'option Boucle Définitions (Figure complémentaire 8) lorsque le programme de mesure définie a été arrêté ou compsupprimée.
  6. Select Live-Display dans le menu principal du logiciel de mesure de KWS2 (figure supplémentaire 3) afin d'activer l'interface KWSlive_MainWindow (figure supplémentaire 9).
    1. A l'écran Type, choisissez GEDET ou PSD afin de visualiser les données recueillies avec le principal ou avec le (haute résolution) détecteur secondaire, respectivement. Choisissez le mode de visualisation au mode d'affichage en sélectionnant les trois dimensions (surface), les deux dimensions (Contour), ou le mode à une dimension (moyenne Radial). Entrez les options de tracé (linéaires ou échelle logarithmique) et les valeurs des paramètres (longueur d' onde et de détection distance L D) dans les domaines du menu radial des options moyennes afin de permettre la présentation des données n intensité (non corrigée) par rapport à Q.
    2. Choisir un canal désiré TOF afin de visualiser les données collectées en mode TOF (avec soit le principal ou le détecteur secondaire).

Analyse 5. Données

  1. Démarrez le logiciel de traitement de données en tapant la commande qtiKWS dans une fenêtre de terminal de l'ordinateur de l'analyse des données de l'instrument KWS-2. Choisissez l'option Nouveau script sur le côté droit de l'interface principale.
  2. Choisissez l'option DAN dans le menu des fonctions supérieures de l'interface principale (figure supplémentaire 10) afin d'activer les fonctions d'analyse de données. Sélectionnez le KWS-2 instrument de Options dans le menu de droite afin d'activer le mode d'analyse de données pour les données mesurées sur le KWS-2 en utilisant le détecteur principal. Définir le dossier dans lequel les fichiers de données mesurées sont situées et où les fichiers de données corrigées seront stockées.
  3. Choisissez l'option Outils et activez la fonction Header (s) sur le menu de droite (Figure complémentaire 11) et générer l'info-table qui contient les fichiers à traiter. Définir le nom de la table en cliquant sur l'ensemble gauche de flèches vertessur le champ en-tête (s). Chargez les fichiers mesurés en cliquant sur le bon ensemble de flèches vertes sur le champ en-tête (s) et en sélectionnant les fichiers mesurés.
    NOTE: L'info-table qui contient les renseignements complets sur chaque fichier de mesure est stocké dans le menu de l'explorateur-comme dans la partie inférieure du projet. Tous les résultats qui seront générés plus tard dans le projet y seront stockés.
  4. Activez la fonction de masque dans le menu de droite (Figure complémentaire 12) et générer le masque actif qui définit la zone du détecteur qui sera considéré pour le traitement des données. Entrez les valeurs dans le bord et les champs Beam-stop pour définir les coins inférieur gauche et supérieur droit du masque rectangulaire dans le cas de l'analyse des motifs de diffusion isotrope.
  5. Activez la fonction de sensibilité dans le menu de droite (Figure complémentaire 13) et générer la sensibilité du détecteur pour une certaine configuration en entrant dans la fi verte marquéeELDS les numéros de passage pour les mesures de l'échantillon standard (Plexiglas), vide faisceau (EB), et le faisceau bloqué (B4C).
    1. Cliquez sur l'ensemble des flèches vertes à côté du champ jaune (transmission) pour le calcul de la transmission de l'échantillon standard. Générer et nommez la matrice de sensibilité en sélectionnant Calculer comme nouveau, et de visualiser la matrice générée en utilisant les fonctions de traçage appropriées dans le menu inférieur. Répétez cette procédure en cas d'autres configurations.
  6. Activez la fonction de traitement des données dans le menu de droite (Figure complémentaire 14) et générer la table de correction et d' étalonnage et la table de script afin de corriger, étalonner et effectuer le calcul de la moyenne radiale des données.
    1. Définir le nombre de conditions utilisées dans l'expérience en utilisant le curseur horizontal sur le haut du menu de droite (flèche rouge). Remplissez les champs indiqués avec le crayon jaune en entrant pour chaque condition expérimentale duexécuter des numéros pour la cellule vide (CE), faisceau bloqué (B4C) et standards échantillons-le plexiglas (Abs. Cal. FS), faisceau vide pour la correction standard (Abs. Cal. EB), et le faisceau bloqué pour la norme correction (Abs. Cal. B4C).
    2. Entrez les numéros exécuter des mesures avec une forte diffusion vers l'avant dans le domaine Center. Entrez le numéro de l'exécution d'un faisceau vide dans le domaine EB et sélectionnez la condition expérimentale correspondante pour le calcul de la transmission d'échantillons en cochant la case à côté de la fonction Tr (Ec-to-EB).
    3. Cliquez sur chaque bouton indiqué par un ensemble de rotation des flèches vertes sur la série verticale d'options (Figure complémentaire 14) afin de charger les informations nécessaires pour le traitement de données à partir des fichiers définis et pour calculer la transmission de la cellule vide. Cliquez sur la tête de chaque colonne jaune afin de définir le nom de colonne.
    4. Cliquez sur le bouton Nouveau pour générer et nommer la table des fichiers de données qui be traitée. Cliquez sur le bouton Ajouter afin de charger les fichiers de données qui seront traitées. Cliquez sur le bouton Tr indiqué avec le jeu de rotation des flèches vertes sous la zone Outils Script-tableau afin de calculer la transmission de chaque échantillon. Vérifiez les résultats dans le tableau généré (Figure complémentaire 14).
    5. Choisissez Projet dans le coin inférieur droit de l'interface (figure complémentaire 14) afin de sauver tous les résultats sous forme de tableaux ou de matrices dans la session qtiKWS actuelle (projet). Cliquez sur le bouton I [x, y] afin d'effectuer la correction et l'étalonnage des données en deux dimensions. Cliquez sur le bouton I (Q) afin d'effectuer la correction, l'étalonnage et la moyenne radiale des données. Tracer les résultats en utilisant les fonctions graphiques sous l'option Graphique (Figure complémentaire 15).
      NOTE: Tous les résultats seront générés sous forme de fichiers externes qui seront enregistrés dans le dossier externe qui a été défini à l'étape 5.2, quand, dans ee coin inférieur droit de l'interface, fichier est choisi à la place du projet.
  7. Choisissez Outils dans le menu de droite (Figure complémentaire 11) et activer le TOF | Option RT (Figure complémentaire 16), afin de diviser les données qui ont été recueillies avec le détecteur principal dans le mode de travail TOF en fichiers individuels correspondant à chaque fois canal.
    1. Cliquez sur le TOF :: Calculer la fonction Paramètres et charge un fichier, à partir de laquelle des informations sur les conditions de TOF est extrait. Cliquez sur la TOF | RT :: Somme vs Nombre :: Lire la fonction et charger le fichier d'intérêt, mesurée dans les modes en temps réel ou TOF, afin de générer une table somme-tof fichier tel que celui représenté sur le côté gauche de l'interface de travail. Tracer l'intensité intégrale en fonction des canaux de temps (Figure 16) complémentaire de la somme-tof fichier en utilisant les options graphiques sous la fonction graphique dans le menu supérieur de fonctions.
    2. Définir le traitement pramètres dans les domaines de la fonction TOF. Cliquez sur le TOF | RT :: Toutes les étapes sélectionnées :: bouton Continuer afin de charger les fichiers de données qui seront séparés en fichiers uniques correspondant à chacun des intervalles de temps définis.
      REMARQUE: Les fichiers contenant des données mesurées dans chaque intervalle de temps sont générées et stockées dans l'emplacement du fichier défini à l'étape 5.2 et reçoivent le nom du fichier original TOF, suivi du numéro de la tranche horaire.
    3. Procédez comme à l' étape 5.6, afin d'analyser les données mesurées avec une résolution améliorée, ce qui correspond à AX λ vise, en utilisant le chopper.
  8. Sélectionnez l'instrument KWS2-HRD d'Options dans le menu de droite de l'interface principale (Figure complémentaire 17) afin d'activer le mode d'analyse de données pour les données mesurées avec le KWS-2 en utilisant le détecteur secondaire à haute résolution. Activez la fonction de masque dans le menu de droite (supplémentaire Figure 18A) et generate le masque actif qui définit la zone active du détecteur.
    1. Choisissez l'option danp dans le menu supérieur fonctions de l'interface principale (supplémentaire Figure 18B). Sélectionnez l'option ASCII.2D dans le menu de droite. Activez la fonction 2D Masking afin de définir un secteur particulier sur le détecteur qui sera pris en considération pour l'analyse des données.
    2. Introduire le centre faisceau-stop dans le centre de terrain. Sélectionnez la matrice de masque et la valeur 0 dans Mask :: Conditions à négliger la zone à l'extérieur du masque spécial. Choisissez le secteur angulaire et cliquez sur le bouton de couleur sur le côté droit des champs du secteur. Procéder avec les données mesurées avec le détecteur de haute résolution, comme dans les étapes 5.5 et 5.6.
  9. Enregistrez le projet qtiKWS (sauf fonctions sous l'option Fichier du menu supérieur).

Résultats

Les résultats représentatifs d'une expérience réussie qui a été réalisée avec le KWS-2 dans différents modes de fonctionnement sur la structure et la morphologie des deux types représentatifs de systèmes de matière souple sont donnés sur les figures 8-11. Ces résultats proviennent de l'enquête sur une série de particules de polystyrène de taille standard dans D 2 O / H 2 O solutions, avec un D 2 O contenu de 90%, et du dibloc entièrement protonée copolymère C 28 H 57 -PEO5 dans D 2 O à une fraction volumique élevée en polymère (12%). Les particules de polystyrène de taille standard, avec des rayons de R = 150, 350, 500 et 1000 Å ont été utilisés pour tester le mode sténopé classique en utilisant différentes combinaisons de détection des distances L D et des longueurs d' onde λ. Particules de plus grande taille (R = 4,000 Å) ont été utilisés pour tester et mettre en service le mode Q -range étendu. Le copolymère dibloc qui donne un micel ordonnéstructure lar à des concentrations élevées de D 2 O a été utilisé pour tester et mettre en service le mode de résolution accordable.

La figure 8 présente les résultats des motifs de diffusion à deux dimensions mesurées en mode sténopé à l' aide du détecteur principal (l'ancien détecteur de scintillation) et dans le mode Q -range étendue en utilisant des lentilles de focalisation et le détecteur secondaire à haute résolution. La figure 8A représente le motif de diffusion de particules de polystyrène avec R = 500 Å mesurée à L D = 8 m en utilisant λ = 5 Å. La figure 8B montre le diagramme de dispersion de particules de polystyrène avec R = 1,000 Å, recueilli à L = 20 m D en utilisant λ = 20 Å. Pour les mesures effectuées avec λ = 5 Å, le faisceau direct a été recueilli sur la centrale faisceau-stop installé devant le détecteur, et le faisceau transmis peut être contrôlé avec un small compteur 3 He qui a été installé dans le milieu de la poutre-stop. Ceci est le soi - disant Monitor 3 (figure supplémentaire 8). L'instrument a deux autres 3 Il compteurs, qui sont installés en face du sélecteur de vitesse (moniteur 1) pour surveiller le faisceau polychromatique, et derrière le sélecteur de vitesse (Monitor 2) pour surveiller le faisceau monochromatique. En raison de limitations techniques, les mesures avec λ = 20 Å ont été réalisées avec le faisceau direct sur le détecteur, ce qui était la configuration typique utilisé avec l'ancien détecteur KWS-2. L'intensité de faisceau direct plus faible à grandes longueurs d'onde, qui descend par gravité, pourrait être détectée sans dommages causés au détecteur. Le faisceau transmis dans ce cas a été contrôlée avec Monitor 3 à une détection courte distance L D = 2 m. Dans ce cas, les effets de la gravité sont faibles et le faisceau direct tombe sur la poutre-stop (comme dans la figure 8A). Les données recueillies à deux dimensionale sur le détecteur pour une taille de pixel de 5,25 mm x 5,25 mm ont encore été corrigées pour la sensibilité du détecteur, et les contributions de la cellule vide, instrument de fond, et le solvant ont été absolument étalonnés en utilisant la diffusion de la norme secondaire Plexiglas 4. Enfin, les motifs de diffusion isotropique qui ont été distribués autour de la position Q → 0 ont été moyennées radialement, qui a délivré le dΣ / dΩ pour chacun des systèmes en particules de polystyrène.

Le motif de diffraction bidimensionnelle à partir des grosses particules de polystyrène (R = 4,000 Å) est représentée sur la figure 8C, telle qu'elle a été mesurée avec le détecteur de haute résolution pour une taille de pixel de 0,5 mm x 0,5 mm. Le petit faisceau direct est focalisé par le système de lentilles sur le plan de détection et est capturé par un petit faisceau-stop (4 mm x 4 mm) installé sur la face du détecteur. L'ombre de la poutre-stop quadratique peut être observée dans Figure 8C dans la partie supérieure gauche de la zone de détection active. Les effets de la gravité induisent une large distribution verticale des neutrons de différentes longueurs d'onde sur le détecteur. En outre, puisque les lentilles sont parfaitement centrées, seuls les neutrons , caractérisé par la longueur d' onde λ central de la distribution triangulaire sont délivrés par le sélecteur de vitesse 2,5; les neutrons de différentes longueurs d'onde autour de la centrale arrivent sur le détecteur légèrement floue. Ces deux effets donnent les faibles traces de faisceaux directs qui peuvent être observés juste au-dessus et au-dessous du faisceau-stop. Dans le mode Q -range étendu statique en utilisant des lentilles et du détecteur à haute résolution, les données sont collectées en continu. Afin de diminuer la contribution des effets de la gravité, les données dispersées sont analysées dans un secteur angulaire étroit qui commence à partir de la poutre-stop et étire horizontalement à sa droite, comme représenté sur la figure 8C. Les données sont traitées futres en utilisant l'approche typique pour la réalisation de l'dΣ / dΩ. La figure 8D présente l'intensité en fonction de la position du faisceau d'arrêt vers le bord du détecteur, comme il a été recueilli dans une tranche horizontale étroite avec une largeur de 1 pixel (0,5 mm) sur le détecteur à résolution élevée. Les données de la solution d'échantillon et la référence (solvant) sont présentés comme ils ont été recueillis dans une mesure d'essai à court de 5 min. La baisse de l'intensité à des positions courtes est due à la poutre-stop. À partir du rapport des intensités dans les positions les plus courts, la transmission de l'échantillon (87%) a pu être estimée.

Les résultats corrigés et calibrés obtenus en termes de dΣ / dΩ sur la solution des particules de polystyrène avec R = 500 nm sont représentés sur la figure 9, ainsi que celles du solvant. Ces résultats illustrent la gamme Q qui peut être couvert avec le KWS-2 en mode sténopé classiquepar la variation de la position de détection D et L de l'utilisation d'une ou plusieurs longueurs d' onde. Le facteur de forme comprend 8,9 des particules sphériques sont également révélé: la région Guinier à faible Q et les oscillations dues à la fonction de Bessel sphérique dans la gamme Q intermédiaire. Dans la plage de Q élevée, le profil de diffusion est dominée par la diffusion du solvant et, par conséquent , il présente un comportement à plat, comme celui du solvant lui - même. Les minima de facteur de forme sont affectés par la résolution de l' instrument 5 d'une part, et par la polydispersité de la taille des particules d'autre part. La résolution de l'instrument dans le cas du KWS-2 est principalement déterminée par la propagation de longueur d'onde Δλ / λ = 20%. La polydispersité de taille pour tous les types de particules était d' environ σ R = 8%. La figure 10 montre les résultats obtenus dans l'étude SANS de tous les types de particules de polystyrène exprimées en dΣ/ DΩ après la correction de la contribution solvant a été appliqué. Les régions Guinier sont clairement mis en évidence pour toutes les particules vers de faibles valeurs de Q, tandis que dans les hautes chaînes de Q, la pente de -4 est révélé, qui est typique pour le facteur de forme des objets sphériques. Les paramètres structuraux des particules de taille standard ont été confirmées par l'ajustement des données avec le facteur de forme de 8,9 polydisperse sphères alambiqué avec la fonction de résolution de l'instrument 10-12.

La figure 11 présente les deux dimensions , et les motifs de diffusion à une dimension radiale moyennées à partir de la structure de commande de C 28 H 57 -PEO5 micelles polymères qui se produit dans D 2 O à une fraction de volume de polymère de 12%. Les résultats ont été recueillis à la détection des distances différentes L D, avec les deux modes de résolution sténopé et accordables classiques combinés dans lemême session de mesure. Lorsque le système est étudiée en mode sténopé classique en utilisant la propagation de longueur d'onde Δλ / λ = 20%, tel que prévu par le sélecteur de vitesse, et l' acquisition en continu (statique) de données, trois grands pics sont observés dans les motifs de diffusion à L D = 4 m. Dans le mode de résolution accordable, en utilisant le hacheur et l'acquisition de données TOF en combinaison avec le sélecteur de vitesse, la propagation de longueur d'onde peut être améliorée de manière à pouvoir vérifier si ces caractéristiques sont réelles ou si une structure fine d'entre eux finira par apparaître. Les premier et second pics observés à Δλ / λ = 20% révèlent un clivage quand ils sont mesurés avec Δλ / λ = 5%, ce qui a permis l'identification claire de l'ordre des micelles en cubes (fcc) cristaux à faces centrées 5,13 .

Ce sont deux exemples typiques de la façon dont la polyvalence et la performance du KWS-2 SANS Diffra ctometer peut être utilisé d'une manière simple et conviviale en suivant le protocole fourni pour mener des enquêtes détaillées sur la matière molle et les systèmes biophysiques qui montrent des caractéristiques structurelles complexes en termes d'échelle de longueur et de commande.

figure-results-1
Figure 1: Présentation de l'instrument KWS-2 SANS, y compris toutes les améliorations effectuées entre 2010 et 2015. (A) Le point de vue général de l'instrument. (B) le détecteur secondaire à haute résolution et à son tour sur la partie supérieure du réservoir à vide. (C) Les MgF 2 lentilles de focalisation, regroupés en trois paquets, et leur système de refroidissement (tête froide). (D) L'ancien détecteur principal (scintillation) avec son réseau de photomultiplicateurs 8 x 8. (E) Le nouveau détecteur principal (3 He tubes) avec une zone de détection plus grande.f = "http://ecsource.jove.com/files/ftp_upload/54639/54639fig1large.jpg" target = "_ blank"> S'il vous plaît cliquer ici pour voir une version plus grande de cette figure.

figure-results-2
Figure 2: Vue schématique de trois modes de travail offerts sur le KWS-2. (A) Le mode sténopé classique. L C = L D, L c et L D sont la collimation et la durée de détection, respectivement, et optimale sténopé condition A C = 2A S, où A C A S sont l'ouverture d'entrée de collimation et l'ouverture d'échantillonnage, respectivement , le profil de faisceau I 'P au niveau du détecteur est à peu près triangulaire avec une largeur de base égale à 2A C. (B) La haute intensité en mode mise au point. En utilisant des lentilles, des échantillons plus importants peuvent être mesurés avec la même résolution que dans eMode sténopé classique e (le profil de faisceau I 'P au niveau du détecteur est rectangulaire dans ce cas). (C) Le Q étendu -range mode de mise. À l'aide de lentilles et une ouverture d'entrée petite A C (typiquement 4 mm x 4 mm) qui est placé sur un point focal du système de lentilles, un petit faisceau est transmis sur le détecteur, qui est placé sur l'autre point focal des lentilles . Par conséquent, une valeur plus faible pour le minimum vecteur d'onde Q transfert m que dans le mode sténopé classique peut être atteint. S'il vous plaît cliquer ici pour voir une version plus grande de cette figure.

figure-results-3
Figure 3: Vue des échantillons montés dans la cartouche Al du porte-échantillon pour la mesure à température ambiante. dans lecavités prévues dans le Al-cartouche. (A) cellules de quartz (B) remplies d'échantillons , et recouverts de leurs bouchons (C) peuvent être placés. Les positions sur la cartouche Al étaient occupées par des échantillons de la manière suivante: dans des positions n ° 1 à n ° 5, les particules de polystyrène avec des tailles de R = 150, 350, 500, 1000 et 4000 Å dans D 2 O / H 2 O solvant; en position n ° 6, le H copolymère C 28 57 -PEO5 dibloc dans D 2 O; dans des positions n ° 7 et n ° 8, le solvant D 2 O / H 2 O et D 2 O; en position n ° 9, la cellule de quartz vide (de référence); en position n ° 10, le plexiglas (standard); en position n ° 11, rien (pour la mesure du faisceau vide); en position n ° 12, la plaque B 4 C (collé sur la face arrière, pour la mesure de l'arrière - plan de l' instrument avec le faisceau bloqué). La plaque de couverture Al (D), revêtu d' un masque Cd sur la face extérieure, estfixé sur le dessus de la cartouche avec les vis (E) afin d'obtenir des cellules d'échantillon et de définir la fenêtre à neutrons (F). S'il vous plaît cliquer ici pour voir une version plus grande de cette figure.

figure-results-4
Figure 4: Vue de l' un des porteurs de cellules-les multi - niveaux et multi-positions utilisées sur le KWS-2 pour les mesures dans des conditions ambiantes. Les échantillons pour la session en cours d'expérimentation ont été installés dans le niveau intermédiaire. Les trois niveaux peuvent être équipés de cartouches (A) conçus pour différentes géométries de cellules qui sont fermées avec des plaques Al-couverture revêtus de masques Cd sur la face externe (vers les neutrons). L'installation des cartouches sur le support se fait à l' aide des vis (B ). Le support comporte un support de base (C) qui permet son installation dans une position prédéterminée sur l'étage d'échantillon. S'il vous plaît cliquer ici pour voir une version plus grande de cette figure.

figure-results-5
Figure 5: Vue schématique haut de la zone de KWS-2 échantillon. (A) Présentation de deux configurations extrêmes du nez de collimation, montrant l'espace disponible pour l'installation de divers environnements échantillons en faisceau (les neutrons sont à venir à partir du bas, comme indiqué par les flèches jaunes). (B) Le panneau de la porte conducteur de commande, avec l'ouverture et la fermeture des touches (1 et 2, respectivement). Le moteur de la porte ne fonctionne que tant que les touches sont pressées en continu. La porte est équipée sur ses bords avecdes capteurs qui induisent l'arrêt du moteur lorsqu'un obstacle est détecté. Après avoir enlevé l'obstacle, le blocage du moteur peut être annulé par la touche supérieure (3) et l'ouverture ou la fermeture de l'action peut être repris. (C) Le panneau du nez de collimation de contrôle. A partir du panneau avant, une configuration appropriée peut être sélectionnée à l'aide de la touche (4). Le nez est déplacé en maintenant la touche (5) activé en continu jusqu'à ce que le positionnement choisi est atteint et l'arrêt du mouvement par lui-même. S'il vous plaît cliquer ici pour voir une version plus grande de cette figure.

figure-results-6
Figure 6: Installation du porte-échantillon multi - niveaux et multi-position sur la scène de l' échantillon pour SANS mesures à température ambiante (Crédits photo: Wenzel Schürmann, Technische Universität München, Allemagne). Les principaux composants à la position de l' échantillon sont le nez de collimation avec l'ouverture d'échantillon à son extrémité (A), l'étage d'échantillon qui assure le positionnement horizontal et vertical des échantillons dans le faisceau (B), la fenêtre d'entrée du réservoir à vide du détecteur (C), la porte de plomb avec des capteurs sur son bord (D) et le support de base du porte-pile (E), qui prévoit la mise en place du support sur la carte de test optique (F) de l'étage d'échantillon. S'il vous plaît cliquer ici pour voir une version plus grande de cette figure.

figure-results-7
Figure 7: La gamme dynamique pour différentes configurations instrumentales sur le KWS-2. I 0 représente le flux de neutrons dans la position de l' échantillon. Les zones définies indiquent la gamme Q disponibles qui peuvent être couverts lorsque la longueur d' onde varie entre 4,5 Å et 20 Å pour des configurations particulières collimation-détection. S'il vous plaît cliquer ici pour voir une version plus grande de cette figure.

figure-results-8
Figure 8: Des exemples de motifs de diffusion bidimensionnelles recueillies au cours de la session expérimentale selon le protocole en vigueur. (A) Le diagramme de diffraction ont été recueillies à L D = 8 m de particules de polystyrène ayant un rayon de R = 500 Å dans D 2 O / H 2 O, telle que mesurée avec λ = 5 Å. Le modèle de diffusion est isotrope distribué autour du beam-stop, qui bloque le faisceau direct au milieu du détecteur. (B) Le motif de diffraction ont été recueillies à L D = 20 m de particules de polystyrène ayant un rayon de R = 1,000 Å dans D 2 O / H 2 O, telle que mesurée avec λ = 20 Å. Le motif de diffusion est répartie de façon isotrope autour de la position du faisceau transmis qui, à cette longueur d'onde se situe sous la poutre-butée et est masquée en même temps que le faisceau d'arrêt en utilisant les fonctions du logiciel de visualisation. (C) Le motif de diffusion recueillies avec le détecteur de haute résolution à L D = 17 m à partir de particules de polystyrène avec une taille de R = 4,000 Å dans D 2 O / H 2 O, telle que mesurée avec λ = 7 Å dans la gamme Q étendue , avec des lentilles et du détecteur de haute résolution. Le modèle de diffusion est isotrope distribué autour du petit faisceau-stop (4 mm x 4 mm), qui bloque le faisceau focalisé directe. Le secteur angulaire wUEL les données sont analysées est indiqué sur le côté droit du faisceau-stop. (D) L'intensité en fonction de la position du faisceau d'arrêt comme il a été recueilli dans une mesure d'essai à court dans une tranche horizontale étroite, la largeur de 1 pixel (0,5 mm), sur le détecteur à résolution élevée. Les données sont présentées à partir de la solution d'échantillon et la référence (solvant). S'il vous plaît cliquer ici pour voir une version plus grande de cette figure.

figure-results-9
Figure 9: Les diagrammes de dispersion des particules de polystyrène dans D 2 O / H 2 O solution (symboles) et du solvant (lignes). Les données ont été recueillies dans le mode sténopé classique à des configurations d'instruments différents quisont indiquées par des couleurs différentes. S'il vous plaît cliquer ici pour voir une version plus grande de cette figure.

figure-results-10
Figure 10: Les motifs de diffusion de particules de polystyrène de tailles différentes dans D 2 O / H 2 O après la correction de la dispersion de solvant a été appliqué. Les lignes rouges représentent des crises avec le facteur de forme sphérique 9, y compris la résolution de l' instrument 10, 11 et la polydispersité de taille. Le comportement typique de Q -4 asymptotique pour le sphérique facteur de forme est indiquée par la ligne droite dans la plage de Q élevée. La limite inférieure de la plage de Q recouverte de différentes longueurs d' onde ou des configurations est spécifiquement marked. S'il vous plaît cliquer ici pour voir une version plus grande de cette figure.

figure-results-11
Figure 11: les motifs des C 28 H 57 -PEO5k micelles polymères dans D2O (à une fraction de volume de polymère de 12%), mesurée dans le mode sténopé classique avec Δλ dispersant les deux dimensions et la direction radiale moyenne unidimensionnels / λ = 20% ( en haut) et le mode de résolution accordable, avec Δλ / λ = 5% à l D = 4m (côté gauche) et l D = 8m (côté droit). Dans le mode classique, trois grands pics peuvent être observés. Une structure fine des deux premiers pics est révélé 5, 13 avec l' amélioration Δ & #955; la résolution /. S'il vous plaît cliquer ici pour voir une version plus grande de cette figure.

figure-results-12
Figure 12: Le diagramme de dispersion de micelles de copolymère dibloc PHO10k-PEO10k entièrement protonée dans D 2 O (après correction pour la diffusion du solvant a été appliquée), tel que mesuré en combinant le sténopé classique et les modes q -range étendus. Une cylindrique morphologie noyau-enveloppe est indiquée par la dépendance de la Q d'intensité diffusée à Q intermédiaire et le Q -5/3 dépendance (diffusion de blob) observée à Q élevé. Le plateau d'intensité à faible Q et le pliage à Q intermédiaire Reveal til a la longueur et l'épaisseur des cylindres, respectivement. La courbe rouge représente l'ajustement des données expérimentales avec un modèle de cylindre core-shell 9, avec la résolution instrumentale inclus 10-12. S'il vous plaît cliquer ici pour voir une version plus grande de cette figure.

figure-results-13
Figure 13: Les motifs de diffusion de particules de polystyrène (R = 150 Å) dans D 2 O / H 2 O, telle que mesurée dans le sténopé classique et de haute intensité (lentilles) modes. (A) Les motifs de diffusion à une dimension mesurée avec un λ = 7 à L = 8 m de D dans le mode classique et à L = 20 m D dans le mode de haute intensité avec des lentilles. en til en mode de haute intensité, les différentes tailles de faisceau sur l'échantillon ont été utilisés afin d'augmenter l'intensité. Jusqu'à 12 fois le gain en intensité a été atteint lorsque 26 lentilles ont été utilisés par rapport au mode sténopé classique. Un grand échantillon a été placé dans le faisceau en utilisant une cellule en quartz ronde avec un diamètre de 5 cm. (B) Le motif de diffraction bidimensionnelle recueillie sur le détecteur en mode sténopé pour un faisceau de taille de 10 mm x 10 mm. (C) Le motif de diffraction bidimensionnelle recueillie sur le détecteur en mode de haute intensité à l'aide de lentilles 27 et une taille de faisceau de 30 mm x 30 mm. La taille (résolution) du faisceau focalisé directement sur le détecteur est la même que dans le mode sténopé. S'il vous plaît cliquer ici pour voir une version plus grande de cette figure.

figure-results-14
Figure 14: Le diagramme de diffraction de la solution tampon et à partir des monomères de protéine bêta-amyloïde (Aß 1-42, le poids moléculaire M w = 4,5 kDa) dans un tampon dHFIP de l' hexafluoroisopropanol deutéré à une concentration de 5,6 mg / ml au bout de trois semaines d'incubation. Les points pleins représentent la courbe de dispersion de la solution de protéine tandis que le triangle plein représente la courbe de dispersion de la solution tampon. Les points bleus indiquent la section de diffusion (sur l'échelle verticale à droite) à partir de monomères après la correction de la contribution de la mémoire tampon a été appliqué. Les barres d'erreur représentent les écarts-types issus des comptes de neutrons. La ligne continue rouge montre la fonction Beaucage équipée avec dimensionnalité fixe d = 2 14. S'il vous plaît cliquer ici pour voir une version plus grande de cette figure.

figure-results-15
Figure 15: Les motifs de diffusion de lysozyme 50 mg / ml dans du tampon acétate 50 mM dans D2O et de la solution tampon mesurée à des pressions différentes, de la température ambiante à 5000 bars. Les symboles représentent les données provenant de la solution de protéines, tandis que les lignes indiquent les données du tampon. Les données ont été recueillies à deux distances de détection, L D = 4 m (symboles ouverts) et L D = 1 m (symboles pleins). L'encart montre le comportement de l'intensité diffusée vers l' avant I (Q → 0) à partir de la solution de protéine, le tampon et la protéine elle - même (après correction de la contribution du tampon a été appliquée) en fonction de la pression. S'il vous plaît cliquer ici pour voir une version plus grande de cette figure.

Paramètre / Fonction Équipements auxiliaires Plage d'utilisation exactitude Détails techniques
placement stade de l'échantillon max. charger 600 kg
X 0 - 360 mm 0,05 mm
Y 0 - 330 mm 0,05 mm
Z (axe du faisceau) manuellement, 600 mm
θ r (rotation) 0 ° - 360 ° 0,002 °
θ t (berceau) ± 30 ° 0,002 °
Température ambiante multi-positions à trois niveaux Al titulaire (masques Cd) 3x9 = 27 cellules de quartz large
3x12 = 36 cellules étroites de quartz
trois positions 3 grandes cellules de quartz (diamètre Φ = 5 cm)
Al titulaire (B 4 masque C)
Température Thermostat (bain d'huile) + de -25 ° C à 200 ° C ± 0,5 ° C 4 positions
petit bloc de cuivre dans l'air ou dans la chambre à vide (avec des cuvettes étanches)
thermostat (bain d'eau) + deux niveaux multi-positions de 5 ° C à 85 ° C ± 0,2 ° C 2x9 = 18 cellules de quartz large; 2x12 = 24 cellules étroites de quartz
Al bloc
thermostat + four haute précision de 10 ° C à120 ° C <0,1 ° C 1 poste, cellule de quartz large
porte-cuvette Peltier thermorégulé de -20 ° C à 140 ° C ± 0,2 ° C 8 positions (tous les types de cellules de type quartz ou des soutiens-gorge en sandwich cellules); atmosphère contrôlée inférieure à 5 ° C,
(Masque de B4C)
Pression SANS cellulaires HP + thermostat (bain d'eau) jusqu'à 5000 bar Température comprise dans l'intervalle de 5 ° C à 85 ° C
Basse température Cryostat avec des fenêtres en saphir jusqu'à 50 K
Rheometry rhéomètre; modes étatiques et oscillatoires stables
Humidité Humidité cellulaire 5% à 95% Températuredans l'intervalle de 15 ° C à 60 ° C,
In-situ FT-IR 20 spectromètre FT-IR cellules d'exemples avec des fenêtres de ZnSe

Tableau 1: La liste des équipements auxiliaires disponibles pour le diffractomètre KWS-2 SANS, y compris la plage d'utilisation, la précision et les détails de chaque appareil.

mode de mesure Montage expérimental Résolution faisceau / taille de l'échantillon max. intensité [n / s] Q-gamme [Å -1]
Δλ / λ
sténopé conventionnel λ = 7 Å 20% 10 x10 mm 2 1,3 x 10 8 0,002 .. 0,3
L C = 2 m - 20 m
L D = 1 m - 20 m
λ = 4,5 Å, L C = 2 m, L D = 1 m 20% 10 x 10 mm 2 2 x 10 8 0,01 .. 0,5
λ = 10 Å, L C = 20 m, L D = 20 m 20% 10 x 10 mm 2 7,5 x 10 5 0,001 .. 0,02
λ = 20 Å, L C = 20 m, L D = 20 m 20% 10 x 10 mm 2 4 x 10 4 7x10 -4 .. 1,5x10 -2
Mise au point de haute intensité λ = 7 Å, L C = 20 m, L D = 17 m 20% Φ = 50 mm 3 x 10 7 ≈ 0,002 .. 0,03
concentration
haute résolution
(Q-gamme étendue) 		λ = 7 Å, L C = 20 m, L D = 17 m,
A C = 4 x 4 mm 2 		20% 10 x 10 mm 2 1,6 x 10 4 ≈ 2x10 -4 .. 0.02
résolution accordable λ = 4,5 Å, 5% 10 x 10 mm 2 Californie. 7% à partir du mode conventionnel 0,002 .. 0,5
L C = 20 m,
L D = 1 m .. 20 m

Tableau 2: Les configurations expérimentales disponibles sur le SANS diffractomètre KWS-2.

Figure supplémentaire 1: Le flux de neutrons absolue à la position de l' échantillon de la KWS-2 en fonction de la longueur d' onde λ à différentes longueurs L collimation C et pour un remplissage optimal de la source froide du réacteur. S'il vous plaît cliquer ici pour télécharger ce chiffre.

Figure complémentaire 2: Vue schématique de la double hacheur de disque avec une ouverture à fente variable. La fente d' ouverture Δφ peut être ajustée entre 0 ° et 90 ° , de sorte que, en fonction de la fréquence de découpage fchopper, le temps d'ouverture τ w du guide (le rectangle rouge sur la série verticale de droite des images) peut être variée. S'il vous plaît cliquer ici pour télécharger ce chiffre.

Figure supplémentaire 3: L'interface utilisateur principal du logiciel de commande de mesure et de visualisation de la KWS-2. Les fonctions de gauche (A) peuvent être utilisés par les expérimentateurs, tandis que les fonctions du côté droit et les indicateurs (B) sont utilisés par l'instrument responsable. Un serveur ou d'un procédé montré dans le menu de droite est opérationnel et fonctionne normalement quand il est marqué en vert. Les composants marqués en jaune ne sont pas activés. Tout dysfonctionnement est indiqué en rouge. S'il vous plaît cliquer ici pour télécharger eest la figure.

Figure complémentaire 4: Vue du menu kws2-configuration et les fonctions de configuration exemples. Les utilisateurs doivent remplir des informations dans les domaines UserData premier et ensuite faire la configuration d'échantillons. Les champs qui doivent être remplis et les actions qui doivent être prises sont marqués en rouge. S'il vous plaît cliquer ici pour télécharger ce chiffre.

Figure complémentaire 5: Vue du menu Définition kws2 et sélectionner les fonctions d' exemples. Les actions qui doivent être prises par l'utilisateur sont décrites dans l'étape 4.3. S'il vous plaît cliquer ici pour télécharger ce chiffre.

SupplémentFigure ary 6: Vue du menu kws2 Définition et définition des fonctions de mesures. Les actions qui doivent être prises par l'utilisateur sont décrites dans l'étape 4.3. S'il vous plaît cliquer ici pour télécharger ce chiffre.

Figure complémentaire 7: Le programme de mesure généré en combinant les échantillons définis et les conditions expérimentales définies. Les actions qui doivent être prises par l'utilisateur sont décrites dans l'étape 4.3. S'il vous plaît cliquer ici pour télécharger ce chiffre.

Figure supplémentaire 8: Le menu de commande kws2-mesure et l'option actuelle Valeurs. Les paramètres fixes (positions, noms, longueur d' onde, etc.) et le variables (temps, intensité, taux de comptage, etc.) qui caractérisent la mesure en cours sont affichés. Les actions qui doivent être prises par l'utilisateur sont décrites dans l'étape 4.4. S'il vous plaît cliquer ici pour télécharger ce chiffre.

Figure complémentaire 9: L'option direct-Display avec le menu KWSlive_MainWindow et différentes options de visualisation de données. Le mode de visualisation de la surface est sélectionnée. Lorsque le mode moyenne Radial est sélectionné ( l' image de droite), le réglage des paramètres peut être trouvée dans le menu Options S'il vous plaît cliquer ici pour télécharger ce chiffre.

Figure supplémentaire 10: L'interface principale du qtiKWS logiciel de réduction des données w vec les options pour la sélection de l'instrument et l'emplacement des données expérimentales et traitées. S'il vous plaît cliquer ici pour télécharger ce chiffre.

Figure complémentaire 11: Les fonctions de définition du journal de bord pour l'ensemble de données à traiter (info-tableau). Les actions qui doivent être prises par l'utilisateur sont décrits à l'étape 5.3. S'il vous plaît cliquer ici pour télécharger ce chiffre.

Figure supplémentaire 12: Les fonctions de définition du masque de détecteur pour lequel les données sont traitées. Les actions qui doivent être prises par l'utilisateur sont décrits à l'étape 5.4.target = "_ blank"> S'il vous plaît cliquer ici pour télécharger ce chiffre.

Figure complémentaire 13: Les fonctions de définition des cartes de sensibilité du détecteur. Les actions qui doivent être prises par l'utilisateur sont décrits dans l'étape 5.5. S'il vous plaît cliquer ici pour télécharger ce chiffre.

Figure complémentaire 14: Les fonctions de génération de la table de script pour la correction, l' étalonnage et radiale moyenne des données. Les actions qui doivent être prises par l'utilisateur sont décrites dans l'étape 5.6. S'il vous plaît cliquer ici pour télécharger ce chiffre.

Figure complémentaire 15: Les fonctions de traçage til a traité les données. Les actions qui doivent être prises par l'utilisateur sont décrits à l'étape 5.6.5. S'il vous plaît cliquer ici pour télécharger ce chiffre.

Figure supplémentaire 16: Les fonctions pour la préparation et le fractionnement des données mesurées dans le mode accordable résolution. Les données des deux impulsions délivrées par le hacheur et collectées initialement dans 64 canaux TOF sont fusionnées en une seule impulsion. Plusieurs canaux sont regroupés de telle sorte que les canaux temporels résultant qui sont caractérisés par le Δλ / λ visant peuvent être enregistrées sous forme de fichiers séparés. S'il vous plaît cliquer ici pour télécharger ce chiffre.

Figure complémentaire 17: L'interface principale du qtiKWS logiciel de réduction des données avec l'option sélectionnée pour traiter les données mesurées par le détecteur à haute résolution. S'il vous plaît cliquer ici pour télécharger ce chiffre.

Figure complémentaire 18: Les fonctions de définition des détecteurs masques à haute résolution pour laquelle les données seront traitées. Les actions qui doivent être prises par l'utilisateur sont décrits dans l'étape 5.8. S'il vous plaît cliquer ici pour télécharger ce chiffre.

Figure complémentaire 19: Vue d'ensemble de tous les types de cellules d'échantillon généralement utilisés sur le KWS-2 pour l'étude de la matière molle et des échantillons biologiques à température ambiante ou variable. (A) Vue de la lcellules disponibles pour le mode de haute intensité avec des lentilles et une grande taille du faisceau arge quartz. Le titulaire de la cellule, qui est équipé avec des masques en plastique borates (1), permet la planification et la réalisation de trois mesures en une seule session. (B) Vue des cellules en quartz ou en laiton qui sont utilisés comme récipients d'échantillons et d'un support à température contrôlée (de type Peltier) équipé de cartouches à 8 positions appropriées pour chaque type de cellule. Le support est protégé par des masques en matière plastique borée (1) sur les deux faces. (C) Vue de la cellule de pression en fonctionnement sur le KWS-2. La cellule peut exercer une pression sur l'échantillon entre la température ambiante et 5000 bars dans un mode automatique, commandé par le programme de mesure. Le masque de Cd rond (1) avec une petite ouverture au milieu détermine la taille de faisceau sur l'échantillon. S'il vous plaît cliquer ici pour télécharger ce chiffre.

Discussion

Matière molle et les systèmes biophysiques sont généralement caractérisés par des corrélations structurelles et les niveaux de microstructure et morphologiques interdépendants qui couvrent une échelle de longueur de large, de nm à microns. Pour comprendre le mécanisme de la formation et de l' évolution de la morphologie de ces systèmes et la relation entre leurs caractéristiques microscopiques et les propriétés macroscopiques, il est important d'explorer leur microstructure sur l'échelle de toute la longueur et dans des conditions environnementales pertinentes (par exemple, température, pression, pH , humidité, etc.). En règle générale, un petit angle techniques avec des neutrons (SANS) ou rayons X synchrotron (SAXS) de diffusion sont impliqués dans de telles études. L'inconvénient de l'intensité des neutrons par rapport aux rayons X synchrotron est compensée par l'utilisation de relativement grande Δλ / λ, ce qui conduit cependant à l'aggravation de la résolution instrumentale. Néanmoins, SANS offre des avantages uniques en raison des possibilités offertes par le contrvariation de ast, en particulier entre les isotopes de l'hydrogène. Par conséquent, SANS est une méthode expérimentale spécifiquement utilisée dans l'étude des systèmes de matière et biophysiques doux, pour lesquels il fournit des informations structurales et morphologique unique. La plupart des diffractomètres SANS dans le monde entier 21 de travail sur le principe sténopé (figure 2A), ce qui permet la résolution de Q faible visant. Pratiquement, tous les flux élevé SANS diffractomètres ont un flux maximum similaire de l'ordre de 1 x 10 8 n cm -2 s -1. Sur la base de la résolution de longueur d'onde détendue, KWS-2 a presque doublé d' un flux 2, 4. Récemment, SANS très spécialisés diffractomètres sont devenus opérationnels pour servir avec des caractéristiques optimisées pour une gamme spécifique d'applications, telles que des enquêtes à très faible dispersion de vecteurs 22, 23. Avec la commission très récente des spécialisés diffractomètres TOF-SANS dans les réacteurs en régime permanent 24 ou spallation sources 25, 26, une gamme massivement augmenté Q dynamique dans une configuration expérimentale donnée et une flexibilité accrue et une optimisation en ce qui concerne le choix de la résolution expérimentale sont offerts. Pour le SANS diffractomètre KWS-2, un niveau élevé de polyvalence et les performances requises pour les études structurelles très spécifiques dans le domaine de la matière molle et biophysique est activé sur un instrument SANS autrement classique. L'optimisation, la flexibilité et la spontanéité dans la conception et la réalisation d' études complexes, comme soutenu par le protocole décrit, est obtenu par la combinaison des paramètres optimisés expérimentaux (par exemple, l' intensité, échelle de longueur, la résolution spatiale et la résolution temporelle) et l'échantillon complexe environnements. En utilisant les multiples modes de travail énumérés dans l'introduction et soutenues par les résultats présentés dans les figures 8-15, le KWS-2 améliore d'une manière simple et pratique les performances d'un SANS diffractomètre classiqueà une source de neutrons stable (réacteur) au-delà des limites conventionnelles de ces instruments.

Ce protocole présente les étapes qu'un utilisateur régulier doit effectuer pour définir et mener un programme expérimental simple qui implique que l'enquête des échantillons dans des conditions ambiantes thermodynamiques (température, pression, humidité relative) et dans des conditions statiques (pas de cinétique de la formation de la structure ou transformation, pas de cisaillement ou de flux). Plusieurs supports à température contrôlée ou des environnements particuliers de l' échantillon (tableau 1 et complémentaire figure 19), telles que les cellules de pression, rhéomètres, ou des cellules d'humidité, sont disponibles et peuvent être parfaitement installés et réglés avec l' aide spéciale de l'équipe de l' instrument. Ce protocole ne fournit pas d'instructions sur les réglages et les contrôles de ces équipements. La définition et l'activation des contrôleurs externes nécessitent l'utilisation d'un autre protocole, plus complexe. Ce protocole présente l'cas de travail avec des cellules d'une forme rectangulaire étroite (figure 3) de l' échantillon en quartz. Cependant, une large gamme de géométries de cellules et types (figure supplémentaire 19) est offert aux utilisateurs, afin d'offrir une flexibilité et une efficacité accrue dans la conduite des expériences. Dans le cas de l'utilisation de ces cellules, le présent protocole peut être suivi avec le réglage des paramètres décrits à l'étape 4.2.2. Le logiciel de contrôle de mesure a été développé pour offrir aux utilisateurs une plus grande flexibilité dans la poursuite de leurs objectifs scientifiques et d'optimisation dans le fonctionnement technique de l'instrument. Tous les réglages et configurations des fonctions et composants de l'instrument spéciales sont faites par l'équipe de l'instrument. La participation des utilisateurs scientifiques dans la configuration, la définition et l'utilisation de l'instrument est simplifiée et spécifiquement limitée aux seuls aspects qui sont en relation avec les questions scientifiques de la session expérimentale. Cofichiers nfiguration sont prédéfinis afin de couvrir toutes les questions expérimentales particulières, telles que le positionnement des supports spéciaux dans le faisceau, le positionnement de l' échantillon dans le faisceau (coordonnées x, y, Φ et ω sur la scène de l' échantillon, une table de rotation, ou berceau dans supplémentaire Figure 5), le réglage des positions de détection et de faisceaux d' arrêt pour différentes longueurs d' onde, le réglage des paramètres de découpage (fréquence et la fenêtre d' ouverture) pour différentes longueurs d' onde, les distances de détection et de la résolution visé, etc. en outre, le protocole actuel ne décrit pas comment le mode en temps réel peut être utilisé sur le KWS-2. L'utilisation d'un protocole plus complexe est également nécessaire afin de mener SANS expériences résolues en temps.

En outre, ce protocole présente la façon dont les données mesurées peuvent être corrigées pour les différentes contributions de diffusion de l'instrument et les références et calibrés afin d'obtenir le differenti de l'échantillonal section de diffusion, dΣ / dΩ, exprimée en cm -1. Cette quantité contient l'ensemble des informations structurales et morphologiques de l'échantillon et est mesurée sur une plage de Q large correspondant à une échelle de longueur large, sur laquelle les corrélations structurelles et taille-niveaux interdépendants caractéristiques du système étudié apparaissent. La section efficace de diffusion dΣ / dΩ concerne donc l'intensité mesurée dans un essai de dispersion statique à un angle Θ, I s = f (Θ) pour les propriétés structurales de l'échantillon.

Pour l'évaluation des dΣ / dΩ pour un système d'intérêt, en plus de la mesure du système, des mesures supplémentaires sont nécessaires pour corriger les données pour chaque diffusion externe ( par exemple, l' environnement cellulaire de l' échantillon, solution dans un solvant ou un tampon dans le cas d' systèmes de soluté, etc.) et de calibrer les données corrigées en unités absolues > 8. L'arrière-plan externe (cellule d'échantillon ou le conteneur), l'échantillon de référence (solutions de solvants ou de tampons), la transmission de l'échantillon (nécessaire pour la soustraction de fond correcte et l'étalonnage des résultats corrigés en unités absolues), le fond électronique du détecteur, le détecteur sensibilité (inhomogénéité efficacité du détecteur qui est inhérent pour les détecteurs de surface), et l'échantillon standard normalisé devrait également être mesurée. Pour le KWS-2, Plexiglas (PMMA) est utilisé comme échantillon standard. Ceci est la norme dite secondaire et est périodiquement étalonné par rapport à un échantillon étalon primaire, qui est le vanadium. Vanadium délivre une intensité diffusée très faible et nécessite des temps de mesure très longues pour la collecte des statistiques appropriées; Par conséquent, il est peu pratique pour Sans fin. L'intensité recueillie à partir de l'échantillon d'intérêt I S , et à partir de l'échantillon standard I St peut être exprimée comme suit:

t "> figure-discussion-1 [1]

figure-discussion-2 [2]

où I 0 représente l'intensité d' entrée (fournie par le système de collimation), t est l'épaisseur, A est la surface exposée au faisceau, T est la transmission, et Δ ψ est l'angle solide à laquelle une cellule de détection est visible à partir de la position de l'échantillon. Si l'échantillon et étalon sont mesurées dans les mêmes conditions par rapport au faisceau entrant ( par exemple, L C A C A S, et λ et Δ λ / λ) I 0 et A sont les mêmes , et l'angle solide est exprimée en a D / l D (D avec a représentant la surface d'une cellule de détection). En divisant les deux relations, la dispersion inter-sectisur de l'échantillon est obtenue comme suit:

figure-discussion-3 [3]

où I St est exprimé en tant que moyenne (la norme comme un système de diffusion incohérente délivre un motif de diffusion plat). Le I S est obtenue après correction de l'intensité mesurée de l'échantillon dans la cellule (conteneur) par rapport à la contribution de la cellule vide I eCell et l'arrière - plan sur le détecteur pour le faisceau fermé, I B. Le facteur t St St T (dΣ / dΩ) St, qui contient la dispersion et les paramètres physiques de l'échantillon étalon, dépend de la longueur d' onde λ des neutrons et est généralement connue par l'étalonnage de l'échantillon standard. Ainsi, il est tabulée dans le logiciel de réduction des données 4. Les paramètres et les quantités dans l'équation. 3 qui sont connus de l'étalonnage procedures et la définition de la configuration expérimentale (t S, L D) forment le soi-disant facteur d'étalonnage k. Les intensités et la transmission de l' échantillon T S qui apparaissent dans l' équation. 3 doit être mesuré. Le programme d'analyse des données qtiKWS permet la correction, l'étalonnage et radiale moyenne des données expérimentales et la réalisation des dΣ / dΩ pour les échantillons étudiés dans un mode de travail flexible et polyvalent. Les résultats finaux générés avec le logiciel qtiKWS sont présentés sous forme de tableaux à quatre colonnes: Q, I, Δ I, Δσ où je représente dΣ / dΩ et Δσ est la résolution Q 5.

D'un point de vue pratique, avec le KWS-2, SANS combinées et les enquêtes USANS peuvent être effectuées, avec l'avantage que la géométrie de l'échantillon et les conditions thermodynamiques restent constantes. Morphologies qui montrent de grands multIPLE niveaux structurels couvrant une échelle de longueur large du nanomètre au micromètre tailles peuvent être étudiés d'une manière directe, comme le montre la Figure 12. Outre la petite limite structurelle R C observée dans la courbe de diffusion mesurée dans le mode sténopé classique, en activant les lentilles et le détecteur à haute résolution, à grande échelle structurelle limite L C cylindriques micelles noyau-enveloppe formée par le poly - (hexylène-oxyde-co-oxyde d' éthylène) copolymère dibloc PHO10k-PEO10k (entièrement protonée) dans D 2 O 14 ont pu être observées à des valeurs très basses de Q dans le mode de fonctionnement prolongée Q -range. Les micelles cylindriques se caractérisent par une épaisseur totale d'environ 300 Å et une longueur d'environ 7000 Å, comme révélé par l'ajustement des résultats expérimentaux avec le noyau-enveloppe cylindrique sous forme de facteur 9,14. Par conséquent, certains effets sensibles tels que les gels sensibles à la chaleur ou à la formation et la croissance des cristauxligne ou partiellement cristallins morphologies peuvent être clairement explorées avec le KWS-2, contrairement à l'approche classique de la participation de deux ou plusieurs instruments et des géométries échantillon.

Comme présenté dans la figure 11, les systèmes corrélés et structures ordonnées peut être étudié avec des solutions adaptées d'une manière très souple, sans perdre de temps et d' efforts à l'installation de systèmes de monochromatisation complexes, ce qui impliquerait des aspects de soins et de sécurité supplémentaires. De plus, en impliquant le chopper et le mode d'acquisition de données TOF, systèmes ou complexes avec une faible polydispersité de taille matière molle monodisperses peut être caractérisée très précisément à encore des intensités élevées 5.

Les obstacles générés par la faible diffusion due à l'utilisation de systèmes hautement dilués ou des conditions de contraste défavorables peuvent être surmontées par l'utilisation d'intensités encore plus élevées en fonction de la taille du faisceau plus large sur l'échantillon, tout en gardant lerésolution. La figure 13A présente les motifs de diffusion de particules de polystyrène d'un rayon de R = 150 Å, mesuré dans le mode de haute intensité à l' aide des lentilles et une taille de faisceau quadratique comprise entre 10 mm x 10 mm, la taille typique utilisé dans le mode sténopé conventionnel et de 30 mm x 30 mm. En outre, le résultat d'une mesure avec une ronde poutre 50 mm de diamètre (taille réelle de l'objectif) est affiché. Parallèlement, le résultat normalisé obtenu dans le mode sténopé classique est présenté. En utilisant 26 des lentilles avec des neutrons de λ = 7 Å et la même taille d'ouverture d'entrée A C comme pour le mode sténopé classique (figure 2B), soit un gain en intensité sur l'échantillon d'environ 12 heures est obtenue tout en conservant une taille de faisceau constante (résolution ) sur le détecteur, comme représenté sur la figure 13B-C. 27 Le système de lentilles a une transmission d'environ 32% à la température ambiante. Refroidi à une température de 50 K, la transmission de la lentille augmente à causela suppression de la diffusion sur phonons dans le matériau de la lentille. Le système de 26 lentilles paraboliques a une transmission d'environ 65% pour une taille de faisceau rond de 50 mm, lorsque le faisceau passe à travers la totalité du volume de la lentille, et d'environ 92% pour une taille de faisceau quadratique de 10 mm x 10 mm , alors que seulement une quantité même de matériau de la lentille reste dans le faisceau. Le mode de haute intensité avec des lentilles offre des avantages dans le cas d'une faible dispersion qui est généralement rencontrée à une grande distance de détection et est particulièrement problématique dans le cas des faibles conditions de contraste. En outre, lorsque l'échantillon est stable sur une courte période de temps, l'utilisation de ce mode représente un avantage évident, comme cela est démontré ailleurs 15.

D'autre part, dans le cas des systèmes biologiques, les petits volumes d'échantillons sont généralement disponibles pour les expériences. Les petites molécules biologiques dans des conditions physiologiques avec des tailles de quelques nanomètres délivrent des signaux de diffusion faibles au-dessus du domila diffusion de solutions domi- les tampons. De tels signaux peuvent être mesurés avec le KWS-2, bénéficiant de la haute intensité de l'instrument dans la configuration basse résolution du mode sténopé, en utilisant court collimation longueurs L C = 2 m ou 4 m et la détection de courtes distances L D = 1 m, 2 m ou 4 m. La figure 14 présente les motifs de diffusion de la protéine bêta-amyloïde (Aß 1-42, M = 4,5 kDa) monomères dans l' hexafluoroisopropanol deutéré dHFIP, tel qu'obtenu après la correction du signal de diffusion à partir du tampon a été appliqué. Un ajustement du modèle des données livré une taille de monomère d'environ 16 ± 1 Å 16. Un temps de plusieurs heures pour chaque condition expérimentale (distance de détection L D et le type d'échantillon) , la mesure à long a été impliqué, bien que les mesures ont été effectuées à des distances de détection courtes. Le vieux détecteur, qui a montré des limites en ce qui concerne le taux de comptage, entravé l'utilisation de courtes distances de collimationL C, d' où l'utilisation du flux maximal à l'instrument. Avec la commission du nouveau système de détection permettant l'utilisation du flux de neutrons plein, ces faibles intensités seront mesurées dans des temps plus courts et avec des statistiques améliorées à l'avenir.

Enfin, les effets des stimuli-sensibles peuvent être étudiés d'une manière flexible et facile à l'aide de l'équipement auxiliaire spécial du KWS-2. Un exemple est indiqué sur la figure 15, qui montre les motifs de la protéine lysozyme SANS dans D 2 O tampon et du tampon ont été recueillies à des pressions différentes. Une attention particulière a été accordée à l'enquête sur l'arrière-plan et de diffusion vers l'avant à partir des molécules de lysozyme, utilisé dans le test de performance de la nouvelle cellule de pression fabriqués en interne en suivant un design réalisé par PSI, Suisse. Les résultats étaient similaires à ceux obtenus par Kohlbrecher et al. Dans une étude similaire pour tester le modèle de cellule de pression initiale construiteil 17, 18. Avec le KWS-2, de nouvelles données ont été acquises depuis une pression de 5000 bar soit atteinte. Evolution de l'intensité diffusée vers l' avant à partir de la protéine suit un comportement linéaire, comme observé dans l'étude du PSI, Suisse 18.

Déclarations de divulgation

Les auteurs n’ont rien à divulguer.

Remerciements

Nous remercions le Dr Dietmar Schwahn (Forschungszentrum Jülich GmbH) pour son soutien et ses discussions stimulantes concernant les améliorations effectuées sur le KWS-2 en 2010-2015. L’aide constante de l’Institut central d’ingénierie, d’électronique et d’analyse (ZEA) et des instituts JCNS-1 (diffusion des neutrons) et JCNS-2 (méthodes de diffusion) du Forschungszentrum Jülich GmbH lors de la conception, de l’installation et de la mise en service des composants, des appareils et des logiciels de contrôle pour les nouveaux modes de fonctionnement du KWS-2 est vivement remerciée. Nous sommes reconnaissants à Matthew Binns et Christopher J. Van Leeuwen (tous deux de l’Université d’État de Louisiane) pour l’édition professionnelle de ce manuscrit.

Matériaux

eau
Liste des matériaux utilisés dans cet article
NomEntrepriseNuméro de catalogueCommentaires
lourde D2OSigma-Aldrich151882
eau lourde D2O/H2OSigma-Aldrich15188290 % D2O et 10 % H2O
Normes de taille des nanosphères de la série 3000 (polystyrène)Thermo Scientific3030A90 % D2O et 10 % H2O
Normes de taille de nanospher série 3000 (polystyrène)Thermo Scientific3070A90 % de D2O et 10 % de H2O
Normes de taille de nanosphère série 3000 (polystyrène)Thermo Scientific3100A90 % de D2O et 10 % de H2O
Taille du nanospher série 3000 Étalons (polystyrène)Thermo Scientific3200A90 % D2O et 10 % H2O
Étalons de taille des nanosphères série 3000 (polystyrène)Thermo Scientific3800A90 % D2O et 10 % H2O
copolymère dibloc C28H57-PEO5ksynthétisé en interneen D2
O Cellules à quartz 110-QXHellma analytics110-1-46
Porte-cuvetteen aluminium fabriqué en internepour les mesures à température ambiante
Tournevis
Allen

Références

  1. Gläser, W., Petry, W. The new neutron source FRM II. Physica. B. 276-278, 30-32 (2000).
  2. Radulescu, A., Pipich, V., Ioffe, A. Quality assessment of neutron delivery system for small-angle neutron scattering diffractometers of the Jülich Centre for Neutron Science at FRM II. Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. Sect. A. 689, 1-6 (2012).
  3. Radulescu, A., Ioffe, A. Neutron guide system for small-angle neutron scattering instruments of the Jülich Centre for Neutron Science at FRM-II. Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. Sect. A. 586, 55-58 (2008).
  4. Radulescu, A., Pipich, V., Frielinghaus, H., Appavou, M. S. K. W. S. -2 the high intensity/wide Q-range small angle neutron diffractometer for soft-matter and biology at FRM II. J. Phys.: Conf. Ser. 351, 012026(2012).
  5. Radulescu, A., et al. Tuning the instrument resolution using chopper and time of flight at the small-angle neutron scattering diffractometer KWS-2. J.Appl.Cryst. 48, 1849-1859 (2015).
  6. Frielinghaus, H., et al. Aspherical refractive lenses for small-angle neutron scattering. J. Appl. Cryst. 42, 681-690 (2009).
  7. Radulescu, A., Fetters, L. J., Richter, D. Structural characterization of semicrystalline polymer morphologies by imaging-SANS. J.Phys.: Conf.Ser. 340, 012089(2012).
  8. Neutron, X-rays and Light Scattering Methods Applied to Soft Condensed Matter. Zemb, T., Lindner, P. , Elsevier Science. (2002).
  9. Pedersen, J. S. Analysis of small-angle scattering data from colloids and polymer solutions: modeling and least square fittings. Adv. Colloid Interface Sci. 70, 171-210 (1997).
  10. Barker, J. G., Pedersen, J. S. Instrumental Smearing Effects in Radially Symmetric Small-Angle Neutron Scattering by Numerical and Analytical Methods. J. Appl. Cryst. 28, 105-114 (1995).
  11. Hammouda, B., Mildner, D. F. R. Small-angle neutron scattering resolution with refractive optics. J. Appl. Cryst. 40, 250-259 (2007).
  12. Vad, T., Sager, W. F. C., Zhang, J., Buitenhuis, J., Radulescu, A. Experimental determination of resolution function parameters from small-angle neutron scattering data of a colloidal SiO2 dispersion. J. Appl. Cryst. 43, 686-692 (2010).
  13. Amann, M., Willner, L., Stellbrink, J., Radulescu, A., Richter, D. Studying the concentration dependence of the aggregation number of a micellar model system by SANS. Soft Matter. 11, 4208-4217 (2015).
  14. Ströbl, M. Diploma Thesis. , Univ. Regensburg. Germany. (2008).
  15. Dahdal, Y. N., et al. Small-Angle Neutron Scattering Studies of Mineralization on BSA Coated Citrate Capped Gold Nanoparticles Used as a Model Surface for Membrane Scaling in RO Wastewater Desalination. Langmuir. 30, 15072-15082 (2014).
  16. Zhang-Haagen, B., et al. Monomeric Amyloid Beta Peptide in Hexafluoroisopropanol Detected by Small Angle Neutron Scattering. PLOS One. 11, e0150267(2016).
  17. Kaneko, F., Radulescu, A., Ute, K. Time-resolved small-angle neutron scattering on guest-exchange processes in co-crystals of syndiotactic polystyrene. J. Appl. Cryst. 47, 6-13 (2014).
  18. Kohlbrecher, J., et al. A high pressure cell for small angle neutron scattering up to 5000 MPa in combination with light scattering to investigate liquid samples. Rev. Sci. Instr. 78, 125101(2007).
  19. Vavrin, R., et al. Structure and phase diagram of an adhesive colloidal dispersion under high pressure: A small angle neutron scattering, diffuse wave spectroscopy, and light scattering. J. Chem. Phys. 130, 154903(2009).
  20. Kaneko, F., et al. Development of a Simultaneous SANS/FTIR Measuring System. Chem. Lett. 44, 497-499 (2015).
  21. SAS Portal. , Available from: www.smallangle.org (2016).
  22. Goerigk, G., Varga, Z. Comprehensive upgrade of the high-resolution small angle neutron scattering instrument KWS-3 at FRM II. J. Appl. Cryst. 44, 337-342 (2011).
  23. Desert, S., Thevenot, V., Oberdisse, J., Brulet, A. The new very-small-angle neutron scattering spectrometer at Laboratoire Léon Brillouin. J. Appl. Cryst. 40, s471-s473 (2007).
  24. Dewhurst, C. W. D33 - a third small-angle neutron scattering instrument at the Institute Laue Langevin. Meas. Sci. Technol. 19, 034007(2008).
  25. Zhao, J. K., Gao, K. Y., Liu, D. The extended Q-range small-angle neutron scattering diffractometer at the SNS. J. Appl. Cryst. 43, 1068-1077 (2010).
  26. Takata, S., Suzuki, J., Shinohara, T., Oku, T., Tominaga, T., Ohishi, K., Iwase, H., Nakatani, T., Inamura, Y., Ito, T., Suzuya, K., Aizawa, K., Arai, M., Otomo, T., Sugiyama, M. The Design and q Resolution of the Small and Wide Angle Neutron Scattering Instrument (TAIKAN) in J-PARC. JPS Conf. Proc. 8, 036020(2015).

Réimpressions et autorisations

Demander l’autorisation de réutiliser le texte ou les figures de cet article JoVE

Demander une autorisation

Mots-clés

Diffusion neutronique aux petits anglessyst mes de mati re mollediffractom tre KWS 2instrument de diffusion neutroniqueanalyse de la morphologie des polym resmesure sur une large gamme de Qdiffusion r solue en tempscontr le de l environnement de l chantillonlogiciel de traitement des donn es

Articles connexes