Mesure d’ultrarapides cohérences vibrationnelles dans des Cations radicalaires polyatomiques avec ionisation adiabatique Strong-champ

Résumé

Nous présentons un protocole pour sonder ultrarapides cohérences vibrationnelles dans des cations radicalaires polyatomiques qui résultent de la dissociation moléculaire.

Résumé

Nous présentons une méthode de pompe-sonde pour la préparation des cohérences vibrationnels en cations radicalaires polyatomiques et sonder leur dynamique ultra-rapide. En passant la longueur d’onde de l’impulsion de pompe ionisantes champ fort du couramment utilisé 800 nm dans le proche infrarouge (1200-1600 nm), la contribution de l’adiabatique electron tunneling pour le processus d’ionisation augmente par rapport à absorption multiphoton. Ionisation adiabatique se traduit par une population prédominante de l’état électronique fondamental de l’ion lors du retrait des électrons, qui prépare efficacement un État vibrationnel cohérent (« paquet d’ondes ») se prêtent à une excitation ultérieure. Dans nos expériences, la dynamique vibratoire cohérente est hybridée avec une impulsion de nm 800 faibles-champ et la fonction du temps des produits de dissociation mesurées dans un spectromètre de masse à temps de vol. Nous présentons les mesures sur la molécule Diméthyl méthylphosphonate (DMMP) pour illustrer comment utilisant des impulsions de 1500 nm pour l’excitation augmente l’amplitude des oscillations cohérentes dans les rendements en ions d’un facteur 10 par rapport aux 800 impulsions nm. Ce protocole peut être mis en œuvre dans des configurations de pompe-sonde existants grâce à l’incorporation d’un amplificateur paramétrique optique (OPA) pour la conversion de longueur d’onde.

Introduction

Depuis l’invention du laser en 1960, le but de briser sélectivement les liaisons chimiques dans les molécules a été un rêve de longue date de chimistes et de physiciens. La capacité de régler les deux laser fréquence et intensité était censée permettre un clivage direct d’une caution de cible par absorption sélective de l’énergie à la fréquence de vibration associé^1,2,3,4 . Cependant, premières expériences trouvent qu’intramoléculaire redistribution vibratoire de l’énergie absorbée tout au long de la molécule souvent conduit à une coupure no....

Protocole

Remarque : Tous les instruments commercialement acquis et les pièces telles que le laser, pompes à vide, chambre, tube de temps de vol et détecteur de plat de microchannel ont été installés et utilisés conformément aux instructions du fabricant ou manuel de l’utilisateur. Lunettes de protection laser conçu pour les intensités de laser d’exploitation et longueurs d’onde doivent être portés.

1. construction de TOF-MS²⁶

1. Concevoir et construire une ultra haute chambre du vide (UHV) qui possède assez d’espace pour accueillir une pile standard ion optique²⁶ / dispositions pour monter les f....

Résultats

Résultats obtenus pour la molécule DMMP²¹ sont présentés. La figure 3 montre les spectres de masse de DMMP prises à zéro temporisé avec les intensités maximales de la pompe de 1500 nm et 800 impulsions de sonde nm étant 8 x 10,¹³ et 8 x 10¹² W cm^-2, respectivement. Pour référence, le spectre de masse pris avec seulement le pouls de la pompe est aussi indiqué. Les spectres sont en moyenne plus 10 000 las.......

Discussion

Ce protocole permet de résoudre ultrarapide dynamique vibratoire dans polyatomiques cations radicalaires par une préparation sélective des ions dans l’état électronique fondamental. Alors que la procédure standard champ fort d’ionisation à l’aide de 800 nm peut préparer des cohérences vibrationnels en cations radicalaires État sol-électronique de première rangée diatomiques^10,11,12,13 et CO

Matériaux

Liste des matériaux utilisés dans cet article

Nom	Entreprise	Numéro de catalogue	Commentaires
Composants <>Composants du spectromètre de masse
TOF et ensemble de tubes de vol	Jordan TOF Products, Inc.	C-677
Ensemble de détecteur Z-gap 18 mm	Jordan TOF Products, Inc.	C-701Z
TOF Alimentation haute tension	Jordan TOF Products, Inc.	D-603
Composants du système de vide
Pompe primaire à palettes rotatives	Edwards Vacuum	LLC RV12
Pompes turbomoléculaires (2)	Edwards Vacuum LLC	EXT255H
Contrôleurs de pompes turbomoléculaires (2)	Manomètre Edwards Vacuum LLC	EXC300
		AIGX-S-DN40CF
Refroidisseur pour refroidissement par eau	Neslab	CFT-25
Système laser femtoseconde
Ti :Sapphire amplificateur régénératif	Coherent, Inc.	Oscillateur et amplificateur Astrella	dans un seul système intégré
Amplificateur paramétrique optique (OPA)	Conversion de lumière	TOPAS Prime
Motion control
Motorized linear translation stage 1" travel	Thorlabs	Z825B
controller pour étage de translation linéaire	Thorlabs	KDC 101
Contrôleur hub et alimentation USB	Thorlabs	KCH 601
Étape de translation linéaire manuelle 1" de déplacement	Thorlabs	PT1
Detectors
Compteur d’énergie laser pyroélectrique	Coherent, Inc.
Capteur de puissance laser thermique	Coherent, Inc.	5356E16R
Détecteur à polarisation Si 200-1100 nm	Thorlabs	DET10A
Caméra CMOS USB compacte	Thorlabs	DCC1545M
Spectromètre USB	Ocean Optics	HR4000
Oscilloscope numérique 1 GHz  ;	LeCroy	WaveRunner 610Zi
Optics
Type 1 BBO crystal	Crylight Photonics	BBO007	l’ouverture et l’épaisseur peuvent être personnalisées
Plaque achromatique demi-onde, 1100-2000 nm	Thorlabs	AHWP05M-1600
Polariseur à prisme Wollaston	Thorlabs	WPM10
Hollow catadioptre	PLX, Inc.	OW-20-1C
Filtre à densité neutre variable	Thorlabs	NDC-100C-2
Miroir dichroïque passe-long 2" de diamètre	Thorlabs	DMLP950L
Software
Digital Camera Logiciel d’image	Thorlabs	ThorCam
Interface de communication d’instrument	National Instruments	NI-MAX
Environnement de développement graphique pour les programmes de mesure	National Instruments	LabVIEW
Logiciel de traitement de données	Mathworks	MATLAB

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