Effet isotopique dans le processus de transfert double de proton du porphycène étudié par la méthode améliorée de QM/MM

Résumé

Un protocole qui emploie la méthode améliorée de QM/MM pour étudier l'effet isotopique sur le processus de transfert de double proton dans le porphycene est présenté ici.

Résumé

La substitution unique de deutérium dans le porphycène conduit à une géométrie moléculaire asymétrique, qui peut affecter le processus de transfert de double proton dans la molécule de porphycène. Dans cette étude, nous avons appliqué une méthode Améliorée de QM/MM appelée SITS-QM/MM pour étudier des effets d'isotope d'hydrogène/deutérium (H/D) sur le transfert double de proton dans le porphycène. Les changements de distance dans les simulations de dynamique moléculaire SITS-QM/MM ont suggéré que le porphycène substitué au deutérium ait adopté le mécanisme de transfert de double proton stepwise. L'analyse structurale et les changements d'énergie libre du processus de transfert de double proton ont indiqué que la substitution isotopique asymétrique a subtilement comprimé les liaisons d'hydrogène covalentes et peut modifier l'emplacement original de l'état de transition.

Introduction

Le processus de transfert de protons dans les porphycènes contient des applications potentielles dans le développement de commutateurs moléculaires, de transistors et de dispositifs de stockage d'informations^1,2. En particulier, la tautomerisation chez les porphycènes par le double processus de transfert de protons a suscité un grand intérêt dans les domaines de la spectroscopie et de la photophysique². Les atomes intérieurs d'hydrogène du porphycène peuvent migrer d'un isoété trans à l'autre isosomer trans équivalent par le double processus de transfert de protons com....

Protocole

1. Modèle de construction

1. Construire une structure de porphycène : Ouvrez le logiciel GaussView en cliquant deux fois sur la souris. Cliquez ensuite sur le bouton Fragment d'élément dans le menu de la GaussView pour choisir les éléments nécessaires. Construire le porphycène. Cliquez ensuite sur le bouton Fichier pour enregistrer le fichier pdb.
2. Solvate le modèle: Solvate porphycene in a cubic TIP3P²¹ water box with a edge length of 38 -by issuing the command in the linux operating system: genbox-d....

Résultats

L'effet unique de substitution de deutérium sur le double processus de transfert de protons dans le porphycène a été examiné dans le protocole actuel (figure 1). L'énergie potentielle du sous-système QM et de l'eau pendant l'étape de pré-équilibre et d'optimisation ont été vérifiées pour s'assurer que l'énergie a été élargie à une gamme d'énergie plus large (figure 2). Les changements représentatifs de la distance et de l'angle (figure3

Discussion

La structure du porphycène a été montrée à la figure 1. Le potentiel hybride qM/MM d'intégration électrostatique avec la méthode SITS a été utilisé pour décrire les réactions chimiques dans l'eau^23,24. Le transfert de protonse se produit dans le porphycène³ et donc le porphycène est réglé comme région QM et l'eau de rappel est réglé comme région DE MM. Ici, nous avons adopté DFTB / MIO comme notre méthode QM p.......

Matériaux

Liste des matériaux utilisés dans cet article

Nom	Entreprise	Numéro de catalogue	Commentaires
système d’exploitation	CentOS Linux version 6.0
QM4D logiciel	http://www.qm4d.info/		programme interne
Ordinateur de bureau	HP