Synthèse et performance catalytique de l'or intercalé dans les murs de silice mésoporeuse

L’objectif global de cette procédure est de synthétiser de nouveaux matériaux catalytiques avec du nano-or interactif dans les parois de la silice mésoporeuse. Ceci est accompli en formant d’abord mes cellules avec l’ajout de tensioactif, qui agit comme un modèle pour la formation de silice méso poreuse. Une source de silicium et un agent de modification de surface sont ensuite ajoutés à la solution avant d’ajouter un précurseur d’or goutte à goutte pour obtenir des nanoparticules d’or.

Après avoir agité pendant 24 heures, la solution est transférée dans un four pour le traitement hydrothermal. Au cours du traitement hydrothermal, la silice est polymérisée pour former sa structure mésoporeuse, et le précurseur de l’or commence à se développer à l’échelle nanométrique. La dernière étape consiste à calciner le matériau pour éliminer tout tensioactif restant et obtenir une structure mésoporeuse bien définie.

En fin de compte, l’absorption fiz, la diffraction des rayons X et la microscopie électronique à transmission sont utilisées pour montrer que les nanoparticules d’or sont intégrées dans les parois bien définies de la silice mésoporeuse. Le principal avantage de cette méthode par rapport à d’autres, telles que la précipitation directe, est que les matériaux synthétisés ici sont très robustes thermiquement. En général, les personnes qui ne connaissent pas cette méthode auront du mal, car une synthèse réussie nécessite un contrôle du processus sur la température et les conditions de la solution.

La nanotechnologie est définie comme un régime de taille, le régime à l’échelle nanométrique dans lequel les propriétés d’un matériau changent en fonction du changement de taille des particules. Dans ce cas, nous parlons de nanoparticules d’or, et l’or souffre également d’être un métal mou qui fond facilement. Ainsi, la preuve de principe que nous pouvons démontrer ici pour l’ajout de stabilité thermique à l’or devrait être applicable à tous les systèmes métalliques.

Pour commencer la préparation de l’or intercalé dans la paroi de silice mésoporeuse ou GMS, ajoutez 2,0 grammes de P 1 23 à 75 millilitres de solution d’acide chlorhydrique à deux molaires. À température ambiante, appliquez un brassage magnétique à la solution. À une vitesse de 350 rotations par minute jusqu’à ce que P 1 23 soit complètement dissous, la solution sera claire.

Ajoutez quatre grammes de TEOS dans un petit flacon, suivi de 180 microlitres de T-E-S-P-T-S. Secouez lentement le flacon pour mélanger les deux produits chimiques dans un autre flacon, dissolvez 38 milligrammes d’acide chloro-orique dans un millilitre d’eau déminéralisée. Augmentez la température de la solution P 1 23 à 35 degrés Celsius dans un bain d’huile avec température contrôlée par thermocouple.

Ajoutez ensuite tout le mélange TEOS et T-E-S-P-T-S à la solution P 1 23 et maintenez la solution à une agitation magnétique vigoureuse de 700 rotations par minute. Après que la solution ait agité pendant deux minutes, ajoutez toute la solution d’acide chloro ORIC préparée goutte à goutte dans les 30 secondes. Remuez la solution à 700 rotations par minute pendant 24 heures à 35 degrés Celsius.

Après 24 heures, transférez la solution dans un flacon scellé et conservez-la dans un four réglé à 100 degrés Celsius pendant 72 heures. C’est ce qu’on appelle le traitement hydrothermal. Après le traitement hydrothermal, filtrez la solution avec un papier filtrant numéro un et une pression négative sous un entonnoir.

Ensuite, lavez l’échantillon deux fois avec de l’eau et trois fois avec de l’éthanol pour éliminer l’acide chlorhydrique restant. Lors de chaque processus de lavage, ajoutez de l’eau ou de l’éthanol à un centimètre au-dessus du solide et attendez que le matériau sèche. Transférez la précipitation de la filtration à un creuset en céramique pour la calcine dans un four.

Réglez le programme de rampe pour qu’il augmente de 25 à 550 degrés Celsius pendant deux heures et pour qu’il maintienne 550 degrés Celsius pendant quatre heures. Laissez ensuite l’échantillon dans le four avec la porte fermée jusqu’à ce que la température descende en dessous de 40 degrés Celsius. Après calcination, transférez le produit dans un flacon en verre à l’aide d’une spatule en plastique, le matériau synthétisé a une couleur rouge grâce à l’oxydation de l’alcool benzo.

À titre de référence, les matériaux GMS sont testés et présentent une sélectivité et une recyclabilité élevées. Étant donné que l’oxydation de l’alcool benzogénique est une réaction en phase liquide sans solvant séparé, transférez cinq millilitres d’alcool benzogénique dans une fiole de 25 millilitres à trois cols. Ajoutez ensuite 10 milligrammes de catalyseur GMS à l’alcool benzo.

Mettez en place un bain d’huile à température contrôlée avec agitation magnétique à 100 degrés Celsius. Pour assurer un contrôle précis et uniforme de la température de réaction. Placez le ballon avec de l’alcool benzoylique et du catalyseur dans le bain d’huile et remuez à 150 rotations par minute.

Écoulez de l’oxygène gazeux d’une pureté de 99,9 % dans le ballon à raison de deux millilitres par minute et contrôlé par un régulateur de débit massique. Lorsque la température du bain d’huile atteint 100 degrés Celsius et se stabilise, introduisez de l’oxygène gazeux dans la fiole à trois cols. Maintenez le débit d’oxygène et la température constants et laissez la réaction se dérouler pendant six heures.

Après la réaction, filtrez le produit avec un papier filtrant numéro un. Recueillir la phase liquide et la transférer dans un flacon de chromatographie en phase gazeuse dans le flacon, mélanger quatre parties d’acide acétique de qualité HPLC. Pour chaque échantillon de pièce, placez le flacon sur un échantillonneur automatique de chromatographe en phase gazeuse pour analyse.

Lavez le précipité solide sur le papier filtre avec de l’eau désionisée, puis de l’éthanol avant de laisser le précipité sécher à l’air libre avec une spatule. Récupérez le solide séché, qui est le catalyseur recyclé. Répétez cette procédure avec du catalyseur recyclé trois fois à chaque répétition, ajustez la quantité d’alcool benzobenzogène pour que la quantité de catalyseur recyclé reste le même ratio.

Pesez trois portions distinctes de 300 milligrammes de stock GMS synthétisé. Les portions de GMS synthétisées dans des flacons en verre marqués comme le premier lot, le deuxième lot et le troisième lot. Le premier lot servira de groupe de contrôle, tandis que les deuxième et troisième lots seront soumis à un traitement thermique.

Programmez le four pour qu’il passe de 25 degrés Celsius à 400 degrés Celsius en 0,5 heure, puis maintenez 400 degrés Celsius pendant quatre heures. Mettez le deuxième lot dans un creuset et démarrez le programme en laissant l’échantillon dans le four avec la porte fermée jusqu’à ce que la température descende en dessous de 40 degrés Celsius. Pour le troisième lot, programmez le four pour qu’il passe de 25 degrés Celsius à 650 degrés Celsius en 0,75 heure et maintienne sa température de 650 degrés Celsius pendant quatre heures.

Mettez le troisième lot dans un creuset et démarrez le programme comme précédemment. Laissez l’échantillon dans le four avec la porte fermée jusqu’à ce que la température descende en dessous de 40 degrés Celsius sur l’instrument d’absorption fiz. Les DGA établissent les matériaux GMS à 90 degrés Celsius pendant 60 minutes, puis à 350 degrés Celsius pendant 480 minutes.

Exécutez une analyse isotherme complète sur les matériaux DGA pour obtenir des données d’absorption pétillante. Dispersez l’échantillon GMS sur un microscope électronique à transmission de carbone ou une grille TEM de 200 mailles, et observez l’échantillon sous un microscope électronique à transmission. Exécutez également la diffraction des rayons X avec le rayonnement alpha du cuivre K comme décrit dans le protocole texte.

Une image TEM du GMS révèle que la matrice de silice formait de longs canaux bien définis avec une paroi stable. Le diamètre des pores a été identifié comme étant d’environ cinq nanomètres et de forme hexagonale, comme c’est le cas pour la silice mésoporeuse. La comparaison de l’isotherme d’absorption BET fiz pour la matrice de silice sans interaction d’or à l’isotherme pour GMS avec de l’or et interated dans les parois révèle qu’il n’y a pas de différence significative entre les deux matériaux.

Les deux montrent la forme typique des matériaux mésoporeux avec une boucle d’hystérésis indiquant que l’interaction dorée n’a imposé aucune altération à la structure des pores. La structure des pores BET et la mauvaise distribution de la calcine du matériau GMS à différentes températures sont également montrées. La calcination à haute température n’a pas altéré la matrice de silicium mésoporeuse.

De plus, la structure et la distribution des pores sont restées les mêmes après un traitement à la température allant jusqu’à 650 degrés Celsius, ce qui indique que l’or ne s’est pas agrégé et n’a pas bloqué les pores. La stabilité thermique de l’or dans le GMS est vérifiée par diffraction des rayons X à travers le modèle de diffraction du matériau GMS, calcine à différentes températures. L’emplacement du pic, l’intensité du pic et la largeur du pic ne montrent aucun changement en raison du processus de calcination, ce qui indique que les particules d’or n’ont pas changé de taille ou de morphologie.

Un maître, cette technique peut être réalisée en 120 heures si elle est exécutée correctement. Lors de cette tentative de synthèse, il est important de contrôler les conditions de réaction avec précision, car l’agent modélisant est sensible à de petits changements de pH, de température et de concentration. La réalisation de cette technologie a fourni aux chercheurs un paradigme par lequel nous pouvons conférer une stabilité thermique aux systèmes catalytiques. Cela est actuellement mis en œuvre dans les systèmes de valorisation de la biomasse et les technologies antico pour un large portefeuille de technologies d’énergie renouvelable.