Imagerie directe de Laser-driven Ultrafast moléculaire Rotation

Dans l’ensemble, l’objectif de cette expérience est de prendre des instantanés à haute résolution et en temps réel de la rotation moléculaire ultrarapide. Cette méthode peut aider à répondre à des questions clés dans le domaine de la mécanique quantique et de la chimie physique, telles que le lien entre le mouvement moléculaire quantique et le monde de la mécanique classique. Le principal avantage de cette technique est que nous pouvons réaliser une imagerie en temps réel à haute résolution et à haut débit des molécules à partir d’un angle de caméra qui n’a pas été réalisé auparavant.

Cette méthode peut donner un aperçu de la dynamique de rotation des molécules. Il peut également être appliqué à d’autres systèmes tels que les molécules orientées et les actions des ressources photo. L’équipement nécessaire à l’expérience comporte deux composantes principales.

Le premier est un appareil d’imagerie en coupe bidimensionnelle construit dans une chambre à vide. Ce schéma donne une idée de ce qu’il y a à l’intérieur de la chambre. Après les lasers, les molécules diatomiques ionisées.

Il y a des éléments optiques ioniques pour guider les produits d’ionisation. Il y a une fente pour sélectionner les ions dans le plan de polarisation laser et une électrode qui agit comme un répulsif pulsé. Il dirige les ions vers un détecteur parallèle composé de plaques à microcanaux soutenues par un écran au phosphore.

Le deuxième composant est la configuration optique de la sonde de pompe. Comme le montre le schéma, la configuration utilise un amplificateur laser en saphir de titane pour créer trois impulsions femptosecondes colinéaires. La première impulsion est polarisée linéairement avec une longueur d’onde centrale de 820 nanomètres et sert à l’alignement moléculaire.

La deuxième impulsion est pour le contrôle de la direction. Il s’agit d’une réplique retardée de la première impulsion, sauf que la polarisation linéaire est inclinée de 45 degrés par rapport à la première. La troisième impulsion est la sonde d’imagerie de l’explosion de Coulomb.

Il est à 407 nanomètres, polarisé circulairement, et dure 100 femtosecondes. Ces trois impulsions pénètrent dans la chambre à vide par le même chemin. Une étape importante consiste à ajuster l’état de polarisation des impulsions à l’aide d’un vérificateur de polarisation.

Ce vérificateur permet de visualiser l’état de polarisation par l’intensité de transmission dépendante de l’angle de polarisation. Installez le vérificateur de polarisation dans le trajet du faisceau juste avant qu’il n’entre dans la chambre. Focus sur l’état de polarisation de la sonde d’imagerie.

L’objectif est la polarisation circulaire. Pour changer la polarisation, utilisez les plaques d’onde sur le chemin de l’impulsion. Ajustez les plaques d’onde dans leurs montures optiques rotatives.

Arrêtez-vous lorsque le vérificateur indique que la polarisation est circulaire. Suivez une procédure similaire avec l’impulsion un en ajustant ses plaques d’onde. En fin de compte, son angle de polarisation doit être vertical.

Manipulez les plaques d’onde de la deuxième impulsion pour produire une polarisation linéaire où l’angle est à 45 degrés par rapport à celui de la première impulsion. Retirez le vérificateur de polarisation et les décharges du trajet du faisceau et effectuez les autres préparations de configuration. Le chevauchement temporel des impulsions doit être grossièrement optimisé.

Pour ce faire, quatre éléments doivent être montés juste avant la lentille de mise au point dans le système. La première sur le chemin est une fenêtre optique aussi épaisse que la lentille de mise au point et la fenêtre de la chambre combinées. Vient ensuite un cristal non linéaire avec une réponse non linéaire uniquement lorsque la pompe et la sonde interagissent simultanément.

Le troisième long du chemin se trouve un prisme de dispersion. Enfin, il y a une feuille de papier blanc pour enregistrer le signal non linéaire. Travaillez avec la pompe à un faisceau et l’impulsion de la sonde en plaçant une décharge de faisceau sur la pompe à deux faisceaux.

Recherchez un troisième signal harmonique à l’aide de la platine motorisée. Appuyez sur le bouton de déplacement du contrôleur de scène pour scanner et rechercher le troisième signal. Le papier dans le trajet du faisceau indiquera le signal harmonique avec une fluorescence blanc-bleu.

Ensuite, débloquez la pompe deux et bloquez la pompe un avec un dumper à poutre. Utilisez l’étage manuel dans les deux lignes de la pompe pour ajuster la trajectoire du faisceau. Balayez l’étage basé sur le micromètre jusqu’à ce que la troisième émission harmonique se produise.

La détermination du temps zéro ou du chevauchement temporel est complète lorsque la fluorescence est visible sur le papier. Avant de continuer, supprimez tous les éléments qui ont été ajoutés à la ligne de faisceau pour trouver le chevauchement temporel. L’aspect unique de la configuration de mesure est le placement de la caméra.

Comme suggéré dans ce schéma, la surface du détecteur est perpendiculaire au plan de polarisation laser. L’axe de la caméra est perpendiculaire à la surface du détecteur et donc parallèle à la ligne de propagation du laser. Installez un appareil photo numérique sur le poteau optique devant le port de vue sous vide en vous assurant qu’il est correctement orienté.

De plus, installez un ventilateur de refroidissement derrière la caméra. Pour réduire la lumière indésirable, drapez un rideau sur la zone située entre la fenêtre et l’objectif. Avec la caméra connectée à l’ordinateur, démarrez le logiciel de contrôle et maximisez le gain de la caméra.

Commencez à capturer des images résultant de l’ionisation moléculaire. Les images de la caméra doivent couvrir toute la surface du détecteur lorsque la caméra est correctement positionnée. Continuez à surveiller les images capturées pour ajuster la mise au point de l’appareil photo.

La taille des taches dues aux ions doit être aussi nette et aussi petite que possible. Pour les mesures, il faut d’abord trouver le signal et optimiser les paramètres d’imagerie ionique. Pour ce faire, utilisez uniquement l’impulsion de la sonde en bloquant les faisceaux d’impulsion de la pompe.

L’impulsion se déplace à travers une lentille convexe plano pour la focaliser sur les faisceaux moléculaires. Un générateur d’impulsions règle l’heure des commutateurs haute tension pour l’optique ionique. Réglez-le sur l’heure d’arrivée estimée des ions de la molécule d’azote.

Surveillez l’image ionique tout en ajustant la position de l’objectif et le temps d’impulsion de gaz pour obtenir l’image la plus grande et la plus lumineuse. Ensuite, utilisez le générateur d’impulsions pour modifier l’heure des commutateurs haute tension. Utilisez le temps pour le canal d’azote doublement ionisé de Coulomb

Sur l’ordinateur, diminuez la fréquence d’images de l’appareil photo et augmentez le temps d’exposition. De plus, ajustez les polarisations optiques ioniques de sorte que la distribution ionique observée devienne une ellipse non déformée. Passez à la recherche du chevauchement spatial de la sonde de pompe.

Débloquez la première pompe, mais gardez la deuxième pompe bloquée. Utilisez le télescope pour positionner la perte de faisceau d’impulsion de la pompe dans un miroir haute résolution pour modifier la position du faisceau. Au fur et à mesure que le télescope est ajusté, surveillez le point en fonction des impulsions de la pompe.

Lorsque la plus petite taille de spot est observée, les déchets du faisceau se trouvent dans le faisceau moléculaire. Poursuivez en vous assurant que l’impulsion de la sonde image les molécules irradiées par l’impulsion de la pompe. Cela nécessite de déplacer l’étage de retard de sa position zéro.

Pour l’azote, déplacez la platine motorisée d’environ 600 micromètres vers l’avant. Comme dans cet exemple, l’image précédemment isotrope devrait devenir fortement anisotrope dans la direction de la polarisation de la pompe un. À ce stade, bloquez la pompe un et débloquez la pompe deux.

Utilisez le support de miroir haute résolution deux pour trouver le chevauchement de la sonde de pompe. Ajustez le miroir tout en gardant le chemin optique de la pompe un inchangé. L’alignement doit se faire le long de l’angle oblique de la direction de polarisation de la deuxième pompe par rapport à la polarisation de la première pompe.

Pour observer la dynamique de rotation unidirectionnelle, débloquez les deux faisceaux de pompe. Utilisez l’étape de retard manuelle pour régler le retard entre les faisceaux de la pompe. Ajustez la platine à quatre picosecondes dans le cas de l’azote moléculaire.

Installez la platine motorisée dans le faisceau de la sonde pour balayer les retards de la sonde. Vérifiez si la rotation unidirectionnelle peut être reconnue dans les images de la caméra lorsque le retard de la sonde est balayé. Pour un film à rotation moléculaire unidirectionnelle, modifiez la fréquence d’images de l’appareil photo et le temps d’exposition.

Utilisez le contrôle de l’ordinateur pour collecter des données et parcourir les valeurs de temps de sonde. Il s’agit d’une image brute de sonde d’azote doublement ionisé qui a été éjecté après un tir d’irradiation de la sonde. Chaque point brillant correspond à un ion.

Cette image est produite lorsque 10 000 images binarisées de ce type sont additionnées. La taille réelle de l’espace est de 80 millimètres sur 50 millimètres. Notez que la fausse couleur est utilisée pour indiquer l’intensité du signal.

En fin de compte, les données peuvent être utilisées pour générer un tracé polaire normalisé avec la valeur radiale proportionnelle à une probabilité dépendante de l’angle. Cette série d’instantanés sélectionnés pris après l’irradiation avec deux impulsions de pompe met clairement en évidence la présence d’une rotation moléculaire unidirectionnelle. Il y a trois séries.

L’une a l’image ionique dans laquelle la forme elliptique a été convertie en cercle. Le second a un graphique polaire correspondant. Enfin, il y a une série créée à partir d’un modèle construit à l’aide d’images superposées d’haltères à différents angles d’orientation, pondérés par les probabilités angulaires observées.

Après ses débuts, cette technique a ouvert la voie aux chercheurs dans le domaine des sciences moléculaires pour explorer la nature quantique de la rotation moléculaire. Après avoir regardé cette vidéo, vous devriez avoir une bonne compréhension de la façon de contrôler et de visualiser la rotation moléculaire ultrarapide à l’aide d’impulsions laser de pistolet phaseur.