Name: Imagerie directe de Laser-driven Ultrafast moléculaire Rotation (Vidéo) | JoVE Journal
Uploaded: 2017-02-04T13:00:00.000+00:00
Duration: 10 min 52 s
Description: Découvrez l'imagerie Coulomb explosion pour capturer la rotation moléculaire ultrarapide en temps réel. Cette méthode haute résolution relie la mécanique quantique et classique pour étudier la dynamique rotationnelle.

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Ce travail a été soutenu en partie par des subventions KAKENHI de la Société japonaise pour la promotion de la science (JSPS) et du ministère de l’Éducation, de la Culture, des Sports, de la Science et de la Technologie (MEXT) Japon (#26104539, #26620020, #26810011, #15H03766, #15KT0060, #16H00826 et #16K13927) ; la Fondation Konica Minolta pour la science et la technologie ; le programme « Planter des graines pour la recherche » de TokyoTech ; le projet de science de l’imagerie du Center for Novel Science Initiatives (CNSI) à les National Institutes of Natural Sciences (NINS) (#IS261006) ; le programme conjoint RIKEN-IMS sur la « photonique extrême » et le Consortium pour la science et la technologie des photons (CPhoST).

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</ol>

Les auteurs n’ont rien à divulguer.

La procédure actuelle nous permet de capturer un film en temps réel de rotation moléculaire avec une installation d&#39;imagerie 2D à base de fente. Du fait que les ions observés passent à travers la fente, l&#39;étape 1.5 est l&#39;une des étapes critiques. Les bords des lames fendues doivent être coupants. Quand il y a un petit défaut, tel qu&#39;une dent de 0,3 mm dans la fente, une rayure est observé dans l&#39;image d&#39;ions (figure 6). Dans un tel cas, la lame de fente doit être polie avec du pa...

Pour une meilleure compréhension et une meilleure utilisation de la nature dynamique des molécules, il est essentiel de visualiser clairement les mouvements moléculaires d&#39;intérêt. Coulomb explosion imagerie résolue en temps est l&#39; une des approches puissantes pour atteindre cet objectif 1, 2, 3. Dans cette approche, la dynamique moléculaire d&#39;intérêt sont initiées par un champ laser pompe ultracourtes et sont ensuite sondés par une impulsion de sonde retardée dans le temps. Lors de l&#39;irradiation de la sonde, les molécules sont ionisées se multiplient et divisées en ions fragments en raison de la répulsion Coulomb. La répartition spatiale des ions éjectés est une mesure de la structure moléculaire et l&#39;orientation spatiale du rayonnement de la sonde. Une séquence de mesure balayant le temps de retard pompe-sonde conduit à la création d&#39;un film moléculaire. Il est à noter que, dans le cas le plus simple - molécules diatomiques - la distribution angulaire des ions éjectésreflète directement la distribution de l&#39; axe moléculaire (ie, la fonction de rotation au carré d&#39;onde). En ce qui concerne le processus de la pompe, les progrès récents dans le contrôle cohérent de mouvement moléculaire en utilisant des champs laser ultracourtes a conduit à la création de paquets d&#39;ondes de rotation très contrôlées 4, 5. En outre, le sens de rotation peut être commandée activement à l&#39;aide d&#39; un champ de polarisation contrôlé par laser 6, 7, 8. Il a donc été prévu qu&#39;une image détaillée de rotation moléculaire, y compris les natures de vagues, peut être visualisé lorsque la technique d&#39;imagerie par explosion de Coulomb est combiné avec un tel procédé de la pompe 9, 10, 11, 12, 13. Cependant, nous avons une certaineparfois rencontrer des difficultés expérimentales liées aux méthodes d&#39;imagerie existantes, comme mentionné ci-dessous. Le but de cet article est de présenter une nouvelle façon de surmonter ces difficultés et de créer un film de haute qualité de paquets d&#39;ondes de rotation moléculaire. Le premier film expérimental de rotation moléculaire prise avec le présent procédé, ainsi que ses implications physiques, ont été présentés dans notre précédent article 11. L&#39;arrière-plan du développement, l&#39;aspect théorique détaillée de la technique d&#39;imagerie présente, et une comparaison avec d&#39;autres techniques existantes seront donnés dans un prochain article. Ici, nous nous concentrerons principalement sur les aspects pratiques et techniques de la procédure, y compris la combinaison de la configuration optique pompe-sonde typique et le nouvel appareil d&#39;imagerie. Comme dans le précédent document, le système cible est en rotation unidirectionnellement 11 molécules d&#39;azote. La principale difficulté expérimentale de lainstallation d&#39;imagerie, schématiquement représenté sur la figure 1 existante, doit faire avec la position du détecteur, ou l&#39;angle de la caméra. Étant donné que l&#39;axe de rotation coïncide avec la propagation du laser à l&#39; axe 6, 7, 8 en rotation laser moléculaire induite par champ, il est peu pratique d&#39;installer un détecteur le long de l&#39;axe de rotation. Lorsque le détecteur est installé de manière à éviter une irradiation laser, l&#39;angle de la caméra correspond à une observation latérale de la rotation. Dans ce cas, il est impossible de reconstituer l&#39;orientation initiale des molécules de l&#39;image (2D) d&#39;ions projetés 14. Une imagerie 3D du détecteur 14, 15, 16, 17, 18, 19, avec lequel le temps d&#39;arrivée au détecteur supérieur et le PCIGA ioniquet positions peuvent être mesurées, a offert une façon unique d&#39;observer directement la rotation moléculaire en utilisant Coulomb explosion imagerie 10, 12. Cependant, les chiffres d&#39;ions acceptables par tir laser sont faibles (typiquement &lt;10 ions) dans le détecteur 3D, ce qui signifie qu&#39;il est difficile de créer un long film de mouvement moléculaire avec une haute qualité d&#39;image 14. Le temps mort des détecteurs (typiquement ns) affecte également la résolution de l&#39;image et l&#39;efficacité de l&#39;imagerie. Il est également pas une tâche simple de faire une bonne pompe-sonde chevauchement de faisceau en surveillant une image d&#39;ions en temps réel avec un taux de répétition laser de &lt;~ 1 kHz. Bien que plusieurs groupes ont observé des paquets d&#39;ondes de rotation en utilisant la technique 3D, l&#39;information spatiale est limitée et / ou directe, et une visualisation détaillée de la nature des vagues, y compris les structures nodales compliquées, n&#39;a pas été atteint 10, 12. L&#39;essence dela nouvelle technique d&#39;imagerie est l&#39;utilisation du «nouvel angle de caméra&quot; à la figure 1. Dans cette configuration, l&#39;exposition au faisceau laser vers un détecteur est évité tandis que le détecteur 2D est parallèle au plan de rotation, ce qui conduit à l&#39;observation de la direction de l&#39;axe de rotation. La fente permet uniquement l&#39;ion dans le plan de rotation (le plan de polarisation des impulsions laser) afin de contribuer à une image. Un détecteur 2D, qui offre un taux de comptage plus élevé (typiquement ~ 100 ions) que d&#39;un détecteur 3D, peut être utilisé. La mise en place de l&#39;électronique est plus simple que dans le cas de la détection 3D, alors que l&#39;efficacité de la mesure est plus élevée. , Est également pas nécessaire du temps de reconstruction mathématique, comme Abel inversion 14 pour extraire l&#39; information angulaire. Ces caractéristiques conduisent à une optimisation aisée du système de mesure et à la production de films de haute qualité. Un appareil d&#39;imagerie de particules chargées norme 2D / 3D peut être facilement modifié pour la présente configuration without l&#39;utilisation d&#39;équipements coûteux.

<table><tbody><tr><td>Caméra CMOS</td><td>Toshiba TELI</td><td>BU-238M-ES</td><td>équipée d’un capteur SONY IMX174</td></tr><tr><td>Interrupteur haute tension</td><td>Behlke</td><td>HTS-41-03-GSM</td><td></td></tr><tr><td>Interrupteur haute tension</td><td>Behlke</td><td>HTS-80-03</td><td></td></tr><tr><td>Générateur de retard numérique</td><td>Stanford systèmes de recherche</td><td>DG535</td><td></td></tr><tr><td>Générateur de retard numérique</td><td>Stanford systèmes de recherche</td><td>DG645</td><td></td></tr><tr><td>Plaque à microcanaux</td><td>Photonis</td><td>3075</td><td></td></tr><tr><td>Vanne pulsée</td><td>LAMID LTD</td><td>Vanne Even-Lavie&nbsp ;</td><td>Modèle à haute répétition, température ambiante</td></tr><tr><td>Skimmers de faisceau moléculaire</td><td>Institute for Molecular Science</td><td>13C11</td><td>Trou central de 3 et 1,5 mm, angle intérieur complet de 25 degrés et longueur ~50 mm</td></tr><tr><td>Comparateur optique</td><td>Nikon</td><td>V-24B</td><td></td></tr><tr><td>DPSS laser</td><td>Lighthouse Photonics Sprout</td><td></td><td></td></tr><tr><td>Femtosecond Ti :Sapphire oscillateur</td><td>KMLabs</td><td>Halcyon</td><td></td></tr><tr><td>Femtosecond Ti :Sapphire amplifier</td><td>Quantronix</td><td>Odin-II HE</td><td></td></tr><tr><td>Platine linéaire motorisée</td><td>Sigma Koki</td><td>KST(GS)-100X</td><td></td></tr><tr><td>Mode d’emploi X-stage</td><td>Sigma Koki</td><td>TSD-601S</td><td></td></tr><tr><td>Monture de rétroviseur haute résolution</td><td>Newport</td><td>Suprema SX100-F2KN-254</td><td></td></tr><tr><td>Monture de rétroviseur haute résolution</td><td>LIOP-TEC GmbH</td><td>SR100-100R-2-HS</td><td></td></tr><tr><td>Vérificateur de polarisation</td><td>Paradigm Appareils, Inc.</td><td>O-tool VIS Interface de communication d’instrument</td><td></td></tr><tr><td></td><td>National Instruments</td><td>NI-MAX</td><td></td></tr><tr><td>Environnement de développement graphique pour les programmes de mesure</td><td>National Instruments</td><td>LabVIEW 2014</td><td></td></tr><tr><td>Miroir diélectrique linéaire laser</td><td>CVI/LEO</td><td>TLM2-400/800-45UNP</td><td></td></tr><tr><td>Miroir diélectrique linéaire laser</td><td>Altechna</td><td>Low GDD Miroir</td> <td>ultrarapide</td></tr><tr><td>Miroir diélectrique à ligne laser</td><td>Altechna</td><td>Low GDD Miroir</td><td></td>ultrarapide</tr><tr><td>Polariseur femtoseconde</td><td>Advanced Thin Films</td><td>PBS-GVD</td><td></td></tr></tbody></table>

imagerie directe de laser-driven ultrafast moléculaire rotation

Direct Imaging of Laser-driven Ultrafast Molecular Rotation

Nous présentons une méthode pour visualiser ultrarapides moléculaires de rotation dynamique des paquets d&#39;onde induite par laser,. Nous avons développé une nouvelle Coulomb configuration d&#39;imagerie d&#39;explosion 2 dimensions dans lequel un angle de caméra jusque-là-pratique est réalisé. Dans notre technique d&#39;imagerie, des molécules diatomiques sont irradiés par une impulsion laser solide polarisé circulairement. Les ions atomiques éjectées sont accélérées perpendiculairement à la propagation du laser. Les ions se trouvant dans le plan de polarisation du laser sont sélectionnés grâce à l&#39;utilisation d&#39;une fente mécanique et imagées avec un débit élevé, le détecteur 2 dimensions installé parallèlement au plan de polarisation. Parce qu&#39;une polarisation circulaire (isotrope) Coulomb impulsion explosion est utilisé, la distribution angulaire observée des ions éjectés correspond directement à la fonction de rotation au carré d&#39;onde au moment de l&#39;irradiation de l&#39;impulsion. Pour créer un film en temps réel de rotation moléculaire, la technique d&#39;imagerie présente est combinée avec une femtoseconde pompe-sonde oConfiguration ptical dans lequel les impulsions de pompage créent un seul sens de rotation des ensembles moléculaires. En raison de l&#39;image à haut débit de notre système de détection, la pompe-sonde condition expérimentale peut être facilement optimisée en surveillant un instantané en temps réel. En conséquence, la qualité du film est suffisamment élevée observée pour la visualisation de la nature détaillée d&#39;onde de mouvement. Nous notons également que la présente technique peut être mise en œuvre dans des configurations existantes d&#39;imagerie ion standard, offrant un nouvel angle de caméra ou de point de vue pour les systèmes moléculaires sans la nécessité d&#39;une modification importante.

La figure 4A montre une image brute sonde seule du N 2+ ions éjecté lors de l' irradiation de la sonde (Coulomb explosion), pris pour une sonde tir laser. Chaque point lumineux correspond à un ion. La figure 4B montre une image résumée de 10.000 binarisées images brutes. Ces images montrent que notre dispositif d'imagerie peut surveiller les molécules de tous les angles d'orientation dans le plan de polarisation. La figure 4C</s...

Nous présentons un protocole pour créer un film en temps réel d’un paquet d’ondes de rotation moléculaire à l’aide d’une configuration d’imagerie d’explosion de Coulomb à haute résolution.

Imagerie directe de Laser-driven Ultrafast moléculaire Rotation

We present a method for visualizing laser-induced, ultrafast molecular rotational wave packet dynamics. We have developed a new 2-dimensional Coulomb ...

Dans l’ensemble, l’objectif de cette expérience est de prendre des instantanés à haute résolution et en temps réel de la rotation moléculaire ultrarapide. Cette méthode peut aider à répondre à des questions clés dans le domaine de la mécanique quantique et de la chimie physique, telles que le lien entre le mouvement moléculaire quantique et le monde de la mécanique classique. Le principal avantage de cette technique est que nous pouvons réaliser une imagerie en temps réel à haute résolution et à haut débit des molécules à partir d’un angle de caméra qui n’a pas été réalisé auparavant.Cette méthode peut donner un aperçu de la dynamique de rotation des molécules. Il peut également être appliqué à d’autres systèmes tels que les molécules orientées et les actions des ressources photo. L’équipement nécessaire à l’expérience comporte deux composantes principales.Le premier est un appareil d’imagerie en coupe bidimensionnelle construit dans une chambre à vide. Ce schéma donne une idée de ce qu’il y a à l’intérieur de la chambre. Après les lasers, les molécules diatomiques ionisées.Il y a des éléments optiques ioniques pour guider les produits d’ionisation. Il y a une fente pour sélectionner les ions dans le plan de polarisation laser et une électrode qui agit comme un répulsif pulsé. Il dirige les ions vers un détecteur parallèle composé de plaques à microcanaux soutenues par un écran au phosphore.Le deuxième composant est la configuration optique de la sonde de pompe. Comme le montre le schéma, la configuration utilise un amplificateur laser en saphir de titane pour créer trois impulsions femptosecondes colinéaires. La première impulsion est polarisée linéairement avec une longueur d’onde centrale de 820 nanomètres et sert à l’alignement moléculaire.La deuxième impulsion est pour le contrôle de la direction. Il s’agit d’une réplique retardée de la première impulsion, sauf que la polarisation linéaire est inclinée de 45 degrés par rapport à la première. La troisième impulsion est la sonde d’imagerie de l’explosion de Coulomb.Il est à 407 nanomètres, polarisé circulairement, et dure 100 femtosecondes. Ces trois impulsions pénètrent dans la chambre à vide par le même chemin. Une étape importante consiste à ajuster l’état de polarisation des impulsions à l’aide d’un vérificateur de polarisation.Ce vérificateur permet de visualiser l’état de polarisation par l’intensité de transmission dépendante de l’angle de polarisation. Installez le vérificateur de polarisation dans le trajet du faisceau juste avant qu’il n’entre dans la chambre. Focus sur l’état de polarisation de la sonde d’imagerie.L’objectif est la polarisation circulaire. Pour changer la polarisation, utilisez les plaques d’onde sur le chemin de l’impulsion. Ajustez les plaques d’onde dans leurs montures optiques rotatives.Arrêtez-vous lorsque le vérificateur indique que la polarisation est circulaire. Suivez une procédure similaire avec l’impulsion un en ajustant ses plaques d’onde. En fin de compte, son angle de polarisation doit être vertical.Manipulez les plaques d’onde de la deuxième impulsion pour produire une polarisation linéaire où l’angle est à 45 degrés par rapport à celui de la première impulsion. Retirez le vérificateur de polarisation et les décharges du trajet du faisceau et effectuez les autres préparations de configuration. Le chevauchement temporel des impulsions doit être grossièrement optimisé.Pour ce faire, quatre éléments doivent être montés juste avant la lentille de mise au point dans le système. La première sur le chemin est une fenêtre optique aussi épaisse que la lentille de mise au point et la fenêtre de la chambre combinées. Vient ensuite un cristal non linéaire avec une réponse non linéaire uniquement lorsque la pompe et la sonde interagissent simultanément.Le troisième long du chemin se trouve un prisme de dispersion. Enfin, il y a une feuille de papier blanc pour enregistrer le signal non linéaire. Travaillez avec la pompe à un faisceau et l’impulsion de la sonde en plaçant une décharge de faisceau sur la pompe à deux faisceaux.Recherchez un troisième signal harmonique à l’aide de la platine motorisée. Appuyez sur le bouton de déplacement du contrôleur de scène pour scanner et rechercher le troisième signal. Le papier dans le trajet du faisceau indiquera le signal harmonique avec une fluorescence blanc-bleu.Ensuite, débloquez la pompe deux et bloquez la pompe un avec un dumper à poutre. Utilisez l’étage manuel dans les deux lignes de la pompe pour ajuster la trajectoire du faisceau. Balayez l’étage basé sur le micromètre jusqu’à ce que la troisième émission harmonique se produise.La détermination du temps zéro ou du chevauchement temporel est complète lorsque la fluorescence est visible sur le papier. Avant de continuer, supprimez tous les éléments qui ont été ajoutés à la ligne de faisceau pour trouver le chevauchement temporel. L’aspect unique de la configuration de mesure est le placement de la caméra.Comme suggéré dans ce schéma, la surface du détecteur est perpendiculaire au plan de polarisation laser. L’axe de la caméra est perpendiculaire à la surface du détecteur et donc parallèle à la ligne de propagation du laser. Installez un appareil photo numérique sur le poteau optique devant le port de vue sous vide en vous assurant qu’il est correctement orienté.De plus, installez un ventilateur de refroidissement derrière la caméra. Pour réduire la lumière indésirable, drapez un rideau sur la zone située entre la fenêtre et l’objectif. Avec la caméra connectée à l’ordinateur, démarrez le logiciel de contrôle et maximisez le gain de la caméra.Commencez à capturer des images résultant de l’ionisation moléculaire. Les images de la caméra doivent couvrir toute la surface du détecteur lorsque la caméra est correctement positionnée. Continuez à surveiller les images capturées pour ajuster la mise au point de l’appareil photo.La taille des taches dues aux ions doit être aussi nette et aussi petite que possible. Pour les mesures, il faut d’abord trouver le signal et optimiser les paramètres d’imagerie ionique. Pour ce faire, utilisez uniquement l’impulsion de la sonde en bloquant les faisceaux d’impulsion de la pompe.L’impulsion se déplace à travers une lentille convexe plano pour la focaliser sur les faisceaux moléculaires. Un générateur d’impulsions règle l’heure des commutateurs haute tension pour l’optique ionique. Réglez-le sur l’heure d’arrivée estimée des ions de la molécule d’azote.Surveillez l’image ionique tout en ajustant la position de l’objectif et le temps d’impulsion de gaz pour obtenir l’image la plus grande et la plus lumineuse. Ensuite, utilisez le générateur d’impulsions pour modifier l’heure des commutateurs haute tension. Utilisez le temps pour le canal d’azote doublement ionisé de Coulomb.Sur l’ordinateur, diminuez la fréquence d’images de l’appareil photo et augmentez le temps d’exposition. De plus, ajustez les polarisations optiques ioniques de sorte que la distribution ionique observée devienne une ellipse non déformée. Passez à la recherche du chevauchement spatial de la sonde de pompe.Débloquez la première pompe, mais gardez la deuxième pompe bloquée. Utilisez le télescope pour positionner la perte de faisceau d’impulsion de la pompe dans un miroir haute résolution pour modifier la position du faisceau. Au fur et à mesure que le télescope est ajusté, surveillez le point en fonction des impulsions de la pompe.Lorsque la plus petite taille de spot est observée, les déchets du faisceau se trouvent dans le faisceau moléculaire. Poursuivez en vous assurant que l’impulsion de la sonde image les molécules irradiées par l’impulsion de la pompe. Cela nécessite de déplacer l’étage de retard de sa position zéro.Pour l’azote, déplacez la platine motorisée d’environ 600 micromètres vers l’avant. Comme dans cet exemple, l’image précédemment isotrope devrait devenir fortement anisotrope dans la direction de la polarisation de la pompe un. À ce stade, bloquez la pompe un et débloquez la pompe deux.Utilisez le support de miroir haute résolution deux pour trouver le chevauchement de la sonde de pompe. Ajustez le miroir tout en gardant le chemin optique de la pompe un inchangé. L’alignement doit se faire le long de l’angle oblique de la direction de polarisation de la deuxième pompe par rapport à la polarisation de la première pompe.Pour observer la dynamique de rotation unidirectionnelle, débloquez les deux faisceaux de pompe. Utilisez l’étape de retard manuelle pour régler le retard entre les faisceaux de la pompe. Ajustez la platine à quatre picosecondes dans le cas de l’azote moléculaire.Installez la platine motorisée dans le faisceau de la sonde pour balayer les retards de la sonde. Vérifiez si la rotation unidirectionnelle peut être reconnue dans les images de la caméra lorsque le retard de la sonde est balayé. Pour un film à rotation moléculaire unidirectionnelle, modifiez la fréquence d’images de l’appareil photo et le temps d’exposition.Utilisez le contrôle de l’ordinateur pour collecter des données et parcourir les valeurs de temps de sonde. Il s’agit d’une image brute de sonde d’azote doublement ionisé qui a été éjecté après un tir d’irradiation de la sonde. Chaque point brillant correspond à un ion.Cette image est produite lorsque 10 000 images binarisées de ce type sont additionnées. La taille réelle de l’espace est de 80 millimètres sur 50 millimètres. Notez que la fausse couleur est utilisée pour indiquer l’intensité du signal.En fin de compte, les données peuvent être utilisées pour générer un tracé polaire normalisé avec la valeur radiale proportionnelle à une probabilité dépendante de l’angle. Cette série d’instantanés sélectionnés pris après l’irradiation avec deux impulsions de pompe met clairement en évidence la présence d’une rotation moléculaire unidirectionnelle. Il y a trois séries.L’une a l’image ionique dans laquelle la forme elliptique a été convertie en cercle. Le second a un graphique polaire correspondant. Enfin, il y a une série créée à partir d’un modèle construit à l’aide d’images superposées d’haltères à différents angles d’orientation, pondérés par les probabilités angulaires observées.Après ses débuts, cette technique a ouvert la voie aux chercheurs dans le domaine des sciences moléculaires pour explorer la nature quantique de la rotation moléculaire. Après avoir regardé cette vidéo, vous devriez avoir une bonne compréhension de la façon de contrôler et de visualiser la rotation moléculaire ultrarapide à l’aide d’impulsions laser de pistolet phaseur.

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