Name: Un protocole expérimental pour femtoseconde NIR/UV - XUV pompe-sonde expériences avec des Lasers à électrons libres (Vidéo) | JoVE Journal
Uploaded: 2018-10-23T12:30:00.000+00:00
Duration: 9 min 49 s
Description: Découvrez les expériences pompe-sonde femtoseconde combinant laser optique et laser à électrons libres pour étudier les réactions photochimiques ultrarapides en phase gazeuse. Cette méthode permet d'analyser la dynamique des liaisons moléculaires avec une précision temporelle subpicoseconde.

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Les auteurs remercient Evgeny Savelyev, Cédric Bomme, Nora Schirmel, Harald Redlin, Stefan Düsterer, Erland Müller, Hauke Höppner, Sven Toleikis, Jost Müller, Marie Kristin Czwalinna, Rolf Treusch, Thomas Kierspel, Terence Mullins, Sebastian Trippel, Joss Wiese, Jochen Küpper, Felix Brauβe, Faruk Krecinic, Arnaud Rouzée, Piotr Rudawski, Per Johnsson, Kasra Amini, Alexandra Lauer, Michael Burt, Mark Brouard, Lauge Christensen, Jan Thøgersen, Henrik Stapelfeldt, Nora Berrah, de Maria Müller, de Anatoli Ulmer, de Simone Techert , Artem Rudenko, Daniela Rupp et Melanie Schnell, qui ont participé à le beamtime FLASH au cours de laquelle les données spécifiques montré et discutés ici ont été acquis et qui ont contribué à l’analyse et l’interprétation. Le travail des équipes scientifiques et techniques au FLASH, qui ont rendu possible l’expérience, elle aussi tient à reconnaître. D.R. reconnaît la prise en charge des Sciences chimiques, sciences de la terre et Biosciences Division, Bureau des Sciences de l’énergie base, Office of Science, U.S. Department of Energy, Grant no DE-FG02-86ER13491. Les expériences à FLASH étaient également soutenus par la Helmholtz-Gemeinschaft à travers le programme de jeunes chercheurs de Helmholtz. Nous remercions la Société Max-Planck pour le financement de l’élaboration et la mise en service de la centrale fin CAMP au sein de la Max Planck Advanced Study Group à CFEL et pour la fourniture de cet équipement pour CAMP@FLASH. L’installation de CAMP@FLASH a été financée en partie par le BMBF subventions 05K10KT2, 05K13KT2, 05K16KT3 et 05K10KTB de FSP-302

<ol><li>Feldhaus, J., Arthur, J., Hastings, J. B. <a target="_blank" href="https://www.slac.stanford.edu/pubs/slacpubs/12250/slac-pub-12342.pdf">X-ray free-electron lasers.</a> J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 38, S799-S819 (2005).</li>
<li>Pellegrini, C. <a target="_blank" href="https://link.springer.com/article/10.1140/epjh/e2012-20064-5">The history of X-ray free electron lasers.</a> Eur. Phys. J. H. 37, 659-708 (2012).</li>
<li>Bostedt, C., et al. <a target="_blank" href="https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0168900208020172">Experiments at FLASH.</a> Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. A. 601, 108-122 (2009).</li>
<li>Fang, L., et al. <a target="_blank" href="http://iopscience.iop.org/article/10.1088/0953-4075/47/12/124006/meta">Probing ultrafast electronic and molecular dynamics with free-electron lasers.</a> J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 47, 124006(2014).</li>
<li>Rudenko, A., Rolles, D. <a target="_blank" href="http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0368204815001553">Time-resolved studies with FELs.</a> J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom. 204, 228-236 (2015).</li>
<li>Bostedt, C., et al. <a target="_blank" href="https://journals.aps.org/rmp/abstract/10.1103/RevModPhys.88.015007">Linac Coherent Light Source: The first five years.</a> Rev. Mod. Phys. 88, 015007(2016).</li>
<li>Wernet, P., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Orbital-specific+mapping+of+the+ligand+exchange+dynamics+of+Fe%28CO%295+in+solution%5BTitle%5D)+AND+%22Nature%22%5BJournal%5D)">Orbital-specific mapping of the ligand exchange dynamics of Fe(CO)5 in solution.</a> Nature. 520, 78-81 (2015).</li>
<li>McFarland, B. K. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Ultrafast+X-ray+Auger+probing+of+photoexcited+molecular+dynamics%5BTitle%5D)+AND+%22Nat.+Commun%22%5BJournal%5D)">Ultrafast X-ray Auger probing of photoexcited molecular dynamics.</a> Nat. Commun. 5, 4235(2014).</li>
<li>Erk, B., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Imaging+charge+transfer+in+iodomethane+upon+X-ray+photoabsorption%5BTitle%5D)+AND+%22Science%22%5BJournal%5D)">Imaging charge transfer in iodomethane upon X-ray photoabsorption.</a> Science. 345, 288-291 (2014).</li>
<li>Boll, R., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Charge+transfer+in+dissociating+iodomethane+and+fluoromethane+molecules+ionized+by+intense+femtosecond+X-ray+pulses%5BTitle%5D)+AND+%22Struc.+Dyn%22%5BJournal%5D)">Charge transfer in dissociating iodomethane and fluoromethane molecules ionized by intense femtosecond X-ray pulses.</a> Struc. Dyn. 3, 043207(2016).</li>
<li>Amini, K., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Photodissociation+of+aligned+CH3I+and+C6H3F2I+molecules+probed+with+time-resolved+coulomb+explosion+imaging+by+site-selective+XUV+ionization%5BTitle%5D)+AND+%22Struct.+Dyn%22%5BJournal%5D)">Photodissociation of aligned CH3I and C6H3F2I molecules probed with time-resolved coulomb explosion imaging by site-selective XUV ionization.</a> Struct. Dyn. 5, 014301(2018).</li>
<li>Savelyev, E., et al. <a target="_blank" href="http://iopscience.iop.org/article/10.1088/1367-2630/aa652d">Jitter-correction for IR/UV-XUV pump-probe experiments at the FLASH Free-Electron Laser.</a> New J. Phys. 19, 043009(2017).</li>
<li>Dell'Angela, M., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Real-Time+Observation+of+Surface+Bond+Breaking+with+an+X-ray+laser%5BTitle%5D)+AND+%22Science%22%5BJournal%5D)">Real-Time Observation of Surface Bond Breaking with an X-ray laser.</a> Science. 339, 1302-1305 (2013).</li>
<li>Öström, H., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Probing+the+transition+state+region+in+catalytic+CO+oxidation+on+Ru%5BTitle%5D)+AND+%22Science%22%5BJournal%5D)">Probing the transition state region in catalytic CO oxidation on Ru.</a> Science. 347, 978-982 (2015).</li>
<li>Ackermann, W., et al. <a target="_blank" href="https://www.nature.com/articles/nphoton.2007.76">Operation of a free-electron laser from the extreme ultraviolet to the water window.</a> Nat. Photonics. 1, 336-342 (2007).</li>
<li>Feldhaus, J. <a target="_blank" href="http://iopscience.iop.org/article/10.1088/0953-4075/43/19/194002/meta">FLASH-the first soft X-ray free electron laser (FEL) user facility.</a> J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 43, 194002(2010).</li>
<li>Emma, P., et al. <a target="_blank" href="https://www.nature.com/articles/nphoton.2010.176">First lasing and operation of an Angstrom-wavelength free-electron laser.</a> Nat. Photonics. 4, 641-647 (2010).</li>
<li>Krikunova, M., et al. <a target="_blank" href="http://iopscience.iop.org/article/10.1088/1367-2630/11/12/123019">Time-resolved ion spectrometry on xenon with the jitter-compensated soft X-ray pulses of a free-electron laser.</a> New J. Phys. 11, 123019(2009).</li>
<li>Johnsson, P., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Characterization+of+a+two-color+pump-probe+setup+at+FLASH+using+a+velocity+map+imaging+spectrometer%5BTitle%5D)+AND+%22Opt.+Lett%22%5BJournal%5D)">Characterization of a two-color pump-probe setup at FLASH using a velocity map imaging spectrometer.</a> Opt. Lett. 35, 4163-4165 (2010).</li>
<li>Glownia, J. M., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Time-resolved+pump-probe+experiments+at+the+LCLS%5BTitle%5D)+AND+%22Opt.+Express%22%5BJournal%5D)">Time-resolved pump-probe experiments at the LCLS.</a> Opt. Express. 18, 17620-17630 (2010).</li>
<li>Schulz, S., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Femtosecond+all-optical+synchronization+of+an+X-ray+free-electron+laser%5BTitle%5D)+AND+%22Nat.+Commun%22%5BJournal%5D)">Femtosecond all-optical synchronization of an X-ray free-electron laser.</a> Nat. Commun. 6, 5938(2015).</li>
<li>Strüder, L., et al. <a target="_blank" href="http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0168900209023900">Large-format, high-speed, X-ray pnCCDs combined with electron and ion imaging spectrometers in a multipurpose chamber for experiments at 4th generation light sources.</a> Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. A. 614, 483-496 (2010).</li>
<li>Löhl, F., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Electron+Bunch+Timing+with+Femtosecond+Precision+in+a+Superconducting+Free-Electron+Laser%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+Lett%22%5BJournal%5D)">Electron Bunch Timing with Femtosecond Precision in a Superconducting Free-Electron Laser.</a> Phys. Rev. Lett. 104, 144801(2010).</li>
<li>Czwalinna, M. K. <a target="_blank" href="http://scholar.google.com/scholar?hl=en&safe=off&q=%22%28+%29%22">Dissertation (PhD Thesis)</a>. , Universität Hamburg. (2012).</li>
<li>Schorb, S., et al. <a target="_blank" href="http://aip.scitation.org/doi/full/10.1063/1.3695163">X-ray-optical cross correlator for gas-phase experiments at the LCLS free-electron laser.</a> Appl. Phys. Lett. 100, 121107(2012).</li>
<li>Beye, M., et al. <a target="_blank" href="http://aip.scitation.org/doi/abs/10.1063/1.3695164">X-ray pulse preserving single-shot optical cross-correlation method for improved experimental temporal resolution.</a> Appl. Phys. Lett. 100, 121108(2012).</li>
<li>Bionta, M. R., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Spectral+encoding+method+for+measuring+the+relative+arrival+time+between+x+ray%2Foptical+pulses%5BTitle%5D)+AND+%22Rev.+Sci.+Instrum%22%5BJournal%5D)">Spectral encoding method for measuring the relative arrival time between x ray/optical pulses.</a> Rev. Sci. Instrum. 85, 083116(2014).</li>
<li>Redlin, H., et al. <a target="_blank" href="https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0168900210021935">The FLASH pump-probe laser system: Setup, characterization and optical beamlines.</a> Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. A. 635, S88-S93 (2011).</li>
<li>Rolles, D., et al. <a target="_blank" href="http://iopscience.iop.org/article/10.1088/0953-4075/47/12/124035/meta">Femtosecond x-ray photoelectron diffraction on gas-phase dibromobenzene molecules.</a> J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 47, 124035(2014).</li>
<li>Maltezopoulos, T., et al. <a target="_blank" href="http://iopscience.iop.org/article/10.1088/1367-2630/10/3/033026/meta">Single-shot timing measurement of extreme-ultraviolet free-electron laser pulses.</a> New J. Phys. 10, 033026(2008).</li>
<li>Meyer, M., et al. <a target="_blank" href="http://photon-science.desy.de/research/research_highlights/archive/two_color_photoionization_in_xuv_free_electron_and_visible_laser_fields/index_eng.html">Two-color photoionization in XUV free-electron and visible laser fields.</a> Phys. Rev. A. 74, 011401(2006).</li>
<li>Radcliffe, P., et al. <a target="_blank" href="https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0168900207019699">An experiment for two-color photoionization using high intensity extreme-UV free electron and near-IR laser pulses.</a> Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A. 583, 516-525 (2007).</li>
<li>Gagnon, E., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Soft+X-ray-driven+femtosecond+molecular+dynamics%5BTitle%5D)+AND+%22Science%22%5BJournal%5D)">Soft X-ray-driven femtosecond molecular dynamics.</a> Science. 317, 1374-1378 (2007).</li>
<li>Wernet, P., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Real-time+evolution+of+the+valence+electronic+structure+in+a+dissociating+molecule%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+Lett%22%5BJournal%5D)">Real-time evolution of the valence electronic structure in a dissociating molecule.</a> Phys. Rev. Lett. 103, 013001(2009).</li>
<li>Calegari, F., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Ultrafast+electron+dynamics+in+phenylalanine+initiated+by+attosecond+pulses%5BTitle%5D)+AND+%22Science%22%5BJournal%5D)">Ultrafast electron dynamics in phenylalanine initiated by attosecond pulses.</a> Science. 346, 336-339 (2014).</li>
</ol>

Les auteurs ne déclarent aucun intérêts opposés.

En raison de la complexité des configurations expérimentales, des expériences de pompe-sonde avec les lasers à électrons libres exigent un haut niveau d’expertise et d’expérience et nécessité très minutieuse préparation et des discussions détaillées avec les scientifiques des équipes qui exploitent la laser à électrons libres, le laser optique et la station terminale, avant et Pendant l’expérience. Tout en exécutant l’expérience réelle, détermination précise du chevauchement spatial et temporel près suivi de tous les diagnostics et synchronisation de systèmes, tel que décrit dans le présent protocole, sont essentiels.
Notez que la plupart des méthodes décrites ici s’appliquent uniquement pour une gamme d’énergie de photon spécifique de la FEL car ils reposent sur des effets qui dépendent fortement de l’énergie des photons. Par exemple, la détermination du chevauchement temporel « rugueux » à l’aide de la lumière diffusée, réalisé sur une photodiode s’est avérée pour fonctionner bien pour les énergies de photon jusqu'à ~ 250 eV. Aux énergies de photon plus élevées, le signal généré par les impulsions FEL devient si faible qu’il est difficile à détecter. Dans ce cas, un câble SMA à composition non limitée qui peut être amené très près (moins d’un millimètre) ou même dans le faisceau FEL a été trouvé pour produire un signal plus fiable pour effectuer la procédure décrite à l’étape 3.1) du protocole. De même, la meilleure cible pour la détermination du moment « fin », décrit à l’étape 3.2), dépend fortement de l’énergie des photons. Pour FEL impulsions dans le XUV et douce région de rayons x 65,7 eV et énergie des photons eV ~ 57 (correspondant aux 4 seuils d’ionisationd xénon et CH3I, respectivement), Xe et CH3je devais trouvé que des cibles pour la procédure décrit à l’étape 3.2. La méthode à l’aide de CH3j’ai trouvé à travailler pour des énergies de photon jusqu'à 2 keV (au-dessus de laquelle il n'a pas encore été testé), tandis que la méthode à l’aide de Xe a été testé jusqu'à 250 eV. Pour les énergies de photon inférieures à 50 eV, la liaison ramollissement des processus en H2 peut être utilisé19. À des énergies de photon au-dessus de 400 eV, un processus semblable au N2 est également adapté20. Approches alternatives impliquent le changement dans la réflectivité d’un échantillon solide25,26,30 ou la formation de bandes latérales dans les photoélectrons spectre31,32.
Afin d’atteindre la meilleure résolution temporelle, il est nécessaire de trier les données expérimentales sur une base de tir-par-coup dans l’analyse des données afin de compenser la gigue de temps d’arrivée entre le FEL et les impulsions optiques laser, tel que décrit à l’étape 5. Cependant, la qualité des données pompe-sonde et, en particulier, la résolution temporelle réalisable, dépend fortement les performances de la FEL pendant l’expérience et les durées d’impulsion des impulsions laser optique et les impulsions FEL qui peuvent être fournies pendant ce temps. Pour les données exemplaires ci-contre, la durée de l’impulsion des impulsions UV a été estimée à 150 fs (FWHM) et la durée d’impulsion FEL a été estimée à 120 fs (FWHM). Bien que la temps total arrivée-gigue d’environ 90 fs (rms) avant correction de gigue pourrait être réduite à environ 27 fs (rms) à l’aide de la procédure décrite ici12, l’amélioration qui en résulte de la résolution temporelle totale de la expérience a été plutôt faible en raison de durées relativement longue pulsation de la FEL et le laser optique. Toutefois les deux peuvent être considérablement réduits, auquel cas l’impact du régime correction jitter seront plus importantes. Par exemple, un nouveau laser optique est en cours d’installation au FLASH, ce qui aura une durée d’impulsion (dans le proche infrarouge) au-dessous de 15 fs, tandis que de la nouvelle opération FEL modes sont également testés qui peut produire des impulsions FEL avec des durées d’impulsions de quelques femtosecondes ou même ci-dessous. Ces développements permettront bientôt des expériences de pompe-sonde combinant FEL et impulsions laser optique avec une résolution temporelle globale de seulement quelques dizaines de femtosecondes.
Alors que la disponibilité accrue d’impulsions courtes et intenses XUV et rayons x produites par FELs a donné naissance à un certain nombre de NIR/UV - XUV pompe-sonde expériences telles que celle décrite ici, des expériences similaires de pompe-sonde peuvent également être effectuées avec la grande génération d’harmoniques (HHG) sources33,34,35. La principale limitation des expériences axées sur le FEL est généralement la résolution temporelle réalisable, ce qui est fondamentalement limitée par la synchronisation entre le FEL et l’optiques laser ou par la précision avec laquelle le parent temporisation entre la pompe et le impulsions de la sonde peuvent être mesurées. Ce n’est pas le cas pour expérimenter une pompe-sonde HHG-basé, où les impulsions XUV et NIR sont intrinsèquement synchronisées avec une précision de cycle secondaire et qui peut donc, en général, avoir une résolution temporelle beaucoup plus élevée. L’avantage majeur des expériences axées sur le FEL, en revanche, est la plusieurs ordres de grandeur plus élevé photon fluence, qui permet des expériences, par exemple., diluer les cibles qui ne sont pas possible avec les sources actuelles de HHG, surtout au plus élevé énergies de photon dans le régime de rayons x mou. Dans un avenir prévisible, les expériences pompe-sonde FELs et HHG restera donc complémentaires, avec des chevauchements dans la région XUV où les deux peuvent être utilisés pour des enquêtes similaires. Certaines des étapes à réaliser ces expériences sont également similaires, et certaines des méthodes décrites ici peuvent donc aussi être appliqué aux expériences axées sur les HHG pompe-sonde.

La disponibilité des court et intense extrême ultraviolet (XUV) et des légumineuses aux rayons x de lasers à électrons libres (FELs)1,2 a ouvert de nouvelles perspectives pour les expériences de pompe-sonde femtoseconde exploitant le site - et élément-spécificité des couches internes photo-absorption processus3,4,5,6. Ces expériences peuvent être utilisés, par exemple, pour étudier la dynamique moléculaire et transfert de charge traite des liquides7 et gazeux molécules8,9,10,11 , 12, et pour les observations en temps réel des réactions catalytiques et ultrarapide de surface chimie13,14 , avec une résolution temporelle ou inférieure à 100 femtosecondes. Si l’expérience de la pompe-sonde est réalisée en combinant un laser femtoseconde optique synchronisée avec le FEL, qui était le cas dans tous les exemples mentionnés ci-dessus, la gigue heure d’arrivée intrinsèque entre le laser optique et les impulsions FEL doit être mesurée sur une base de plan par plan et corrigée pour l’analyse des données pour la meilleure résolution temporelle possible.
Au sein d’une grande collaboration, plusieurs expériences de pompe-sonde combinant optique laser avec un laser à électrons libres ont été récemment effectués9,10,11,12, tous les deux à la FLASH XUV FEL15 ,,16 et17 installations L.I.C. FEL de rayons x et un protocole expérimental pour l’exécution et l’analyse de ces expériences a été élaboré, qui est présenté dans ce qui suit. La méthode est démontrée pour une expérience exemplaire effectuée chez le FLASH laser d’électrons libres afin d’étudier la photochimie ultrarapide dans les molécules de la phase gazeuse au moyen de vitesse carte ion d’imagerie11,12. Cependant, la plupart des stratégies s’applique également aux expériences similaires de pompe-sonde à l’aide d’autres cibles ou autres techniques expérimentales et peut également être adaptée dans d’autres installations FEL. Alors que certaines des différentes étapes présentées ici, ou leurs variantes ont déjà été abordées dans la littérature18,19,20, ce protocole fournit une description détaillée des étapes clés, y compris certains qui tirent parti des plus récentes améliorations techniques dans la synchronisation et des diagnostics de calendrier, qui ont considérablement amélioré la stabilité et la résolution temporelle pour des expériences de pompe-sonde12, 21.
Le protocole suivant suppose une pompe-sonde-terminus, tels que le CAMP à FLASH22, équipé d’un ion temps de vol, une imagerie dynamique d’ion ou une carte de vitesse d’imagerie spectromètre ionique de (téléphone mobile STM) ; un jet de gaz expansif ou supersonique ; et un synchronisé proche infrarouge (NIR) ou laser de femtoseconde ultraviolet (UV), dont les impulsions peuvent se chevaucher collinearly ou près-collinearly avec le faisceau laser à électrons libres, comme esquissé schématiquement à la Figure 1. En outre, une suite appropriée du diagnostic des outils comme un écran de visualisation du faisceau amovible (par exemple. une pagaie recouverte de poudre de Ce:YAG ou un cristal mince Ce:YAG) dans la région d’interaction, une photodiode rapide sensible aux impulsions de laser et de la FEL et un tas heure d’arrivée monitor (BAM)23,24 ou « outil de chronométrage »25,26,27 sont nécessaires, qui sont habituellement intégrées dans la pompe-sonde-terminus ou sont fournis par l’installation FEL, si demandé avant l’expérience. Enfin, la correction de gigue de plan par plan suppose que les données expérimentales soient enregistré et accessibles sur une base de plan par plan et lié aux mesures coup-par-coup de la gigue d’arrivée-heure de tas en utilisant un ID unique « grouper » ou par un autre schéma équivalent.
Flash, les systèmes spécifiques qui sont cruciaux pour les expériences de pompe-sonde sont :
<ul><li>La rétroaction active, tout-optique et système de stabilisation du laser pompe-sonde à l’oscillateur laser maître, qui comprend un croix-corrélateur optique équilibré qui stabilise la sortie oscillateur pompe-sonde laser à l’oscillateur laser maître, et un Croix-corrélateur (« dérive corrélateur ») pour corriger les dérives lentes de l’amplificateur laser en ce qui concerne l' oscillateur21.</li>
	<li>Les moniteurs de l’heure d’arrivée tas (BAMs) qui mesurent les variations de tir-à-coup à l’heure d’arrivée de tas électron à diverses positions dans l’accélérateur en ce qui concerne le capitaine laser oscillateur23,24. Ils peuvent être utilisés pour un retour actif des grappes de boucle afin de stabiliser le timing de l’électron en ce qui concerne l’oscillateur laser maître, réduisant ainsi la lente dérive dans l’heure d’arrivée. En outre, le BAM situé fermé à l’expérience (BAM 4DBC3) peut être utilisé pour une correction de gigue de tir-à-coup dans l’analyse des données, qui est dans le détail à l’étape 5.1 du protocole expérimental.</li>
	<li>La pompe-sonde laser strie caméra, qui mesure le temps relatif entre la pompe-sonde laser sortie et la dipôle rayonnées par le tas d’électrons à la fin de l’accélérateur avant il est guidé dans le faisceau image28.</li>
	<li>La focus caméra, dont le laser « virtuel » se concentrer à l’aide de la partie du faisceau laser qui coule à travers le miroir tournant dernier derrière la mise au point des images de l’objectif afin de surveiller le parasite lente dérive spatiale du laser optique.</li>
</ul>Des systèmes similaires existent dans d’autres établissements FEL et sont essentiels pour réaliser une expérience fiable pompe-sonde.

<table><tbody><tr><td>Xénon</td><td>Linde</td><td></td><td>minican</td></tr><tr><td>CH3I (iodure de méthyle)</td><td>Sigma Aldrich</td><td>67692</td><td>ou autre échantillon approprié</td></tr><tr><td>Pompe-sonde FEL</td><td>station d’extrémité CAMP@FLASH ou LAMP@LCLS</td><td></td><td>ou une station similaire dans une autre installation FEL</td></tr><tr><td>photodiode rapide XUV</td><td>Opto Diode Corp.</td><td></td><td></td>AXUVHS11</tr><tr><td>biais T</td><td>Tektronix</td><td>PSPL5575A</td><td></td></tr><tr><td>rapide ( &ge ; 2 GHz) oscilloscope</td><td>LeCroy WaveMaster</td><td>8600A</td><td></td></tr></tbody></table>

un protocole expérimental pour femtoseconde nir/uv - xuv pompe-sonde expériences avec des lasers à électrons libres

An Experimental Protocol for Femtosecond NIR/UV - XUV Pump-Probe Experiments with Free-Electron Lasers

Ce protocole décrit les étapes principales de l’exécution et l’analyse des expériences de pompe-sonde femtoseconde qui combinent un femtoseconde optique laser avec un laser à électrons libres. Cela inclut des méthodes pour établir que la spatiale et temporelle se chevauchent entre les impulsions laser optique et électrons libres au cours de l’expérience, ainsi que des aspects importants de l’analyse de données, tels que les corrections pour la gigue d’arrivée de temps, qui sont nécessaires pour obtenir des ensembles de données de haute qualité pompe-sonde avec la meilleure résolution temporelle possible. Ces méthodes sont démontrés pour une expérience exemplaire effectuée au laser à électrons libres du FLASH (électrons libres LASer Hamburg) afin d’étudier la photochimie ultrarapide dans les molécules de la phase gazeuse par imagerie d’ion carte vélocité. Cependant, la plupart des stratégies est également applicable à des expériences similaires de pompe-sonde à l’aide d’autres cibles ou autres techniques expérimentales.

Si la FEL et les impulsions optiques laser sont spatialement superposées dans la région d’interaction du spectromètre ionique, chevauchement temporel, c’est à dire., la valeur de délai T0, au cours de laquelle les impulsions laser et FEL arrivent exactement dans le même temps, on trouvera en faisant varier le délai entre deux impulsions FEL et NIR et en analysant le rapport entre le Xe2 + 3 + l’ion Xe rendement en fonction du retard, comme expliqué plus haut dans la section 3.2.1. Quand l’impulsion NIR arrive après l’impulsion FEL (qui a besoin d’avoir une énergie de photon de 67,5 eV ou supérieur), la Xe3 + ion rendement est augmenté en raison de l’ionisation d’excité, ion2 + Xe métastable qui sont créés lors de la désintégration de la fraise processus à la suite du Xe (d) ionisation des couches internes18, tel qu’illustré à la Figure 2. Traçant le rapport entre le Xe2 + en Xe3 + ion donné comme une fonction de retard génère donc une fonction en escalier, qui peut être montée pour extraire la valeur exacte de T0.
Une fonction en escalier similaire peut être obtenue en faisant varier le délai entre deux impulsions FEL et laser et en analysant les traces de temps de vol ion ou les images élan ion d’ions hautement chargés d’iode, tels que j’ai3 + ou j’ai4 +, créé dans l’ionisation de CH3 j’ai, comme expliqué ci-dessus dans l’étape 3.2.2). Dans ce cas, une contribution de basse énergie apparaît comme un pic supplémentaire au centre des pics très chargés d’iode dans le spectre de temps de vol, soit comme une lueur d’espoir au centre des images dynamique correspondant, tel qu’illustré à la Figure 3. Les ions de basse énergie sont créées quand le CH3j’ai molécules sont tout d’abord dissociées de l’impulsion laser et le fragment de l’ion est ionisé puis après par le FEL impulsion9,10. Cette méthode peut être utilisée si des impulsions NIR ou UV sont utilisées pour l’expérience de la pompe-sonde, aussi longtemps que l’énergie des photons FEL est supérieure à 57 eV, qui est le seuil d’ionisation des couches internesd iode 4 CH3j’ai.
Afin de correct pour la gigue à l’heure d’arrivée relative des impulsions FEL en ce qui concerne les impulsions de laser, les coup-par-coup les données enregistrées par le moniteur de l’heure d’arrivée tas (BAM), illustré à la Figure 4, permet de trier les données enregistrées pompe-sonde dans le après analyse, comme expliqué ci-dessus dans l’article 5. Cela améliore généralement la résolution temporelle et la qualité globale des données pompe-sonde considérablement, comme illustré à la Figure 4 et, plus en détail dans Savelyev al 201712.
<img alt="Figure 1" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/57055/57055fig1.jpg"> Figure 1 : montage expérimental. Croquis de l’installation expérimentale pour une expérimentation UV-pompe XUV-sonde sur les molécules de la phase gazeuse. Le UV (266 nm) faisceau laser est produite comme la troisième harmonique d’un faisceau de 800 nm titane : saphir (Ti:Sa) à l’aide de cristaux Beta Barium Borate (BBO) et compressé à l’aide d’un compresseur de prisme. C’est collinearly se chevauchent avec le faisceau XUV FEL en utilisant un miroir percé et porté à l’intérieur d’un faisceau de gaz supersonique au centre d’une vitesse recto-verso carte d’imagerie spectromètre22,29. Distributions d’élan ions et les électrons sont enregistrées aux extrémités opposées du spectromètre à l’aide d’une crépine de MCP/phosphore suivie d’une caméra CCD. <a href="https://cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/57055/57055fig1large.jpg" target="_blank">S’il vous plaît cliquez ici pour visionner une version agrandie de cette figure.</a>
<img alt="Figure 2" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/57055/57055fig2.jpg"> Figure 2 : retard-dépendance à l’égard du rendement ion Xe. Spectre de temps de vol ion Xe (découplé signal de MCP enregistré par un numériseur rapide) à l’énergie des photons 83 eV et avec le RNI laser impulsions arrivant 1 μs avant (trace dessu, noir) et après (trace de fond, rouge) les impulsions FEL. Le changement dans le Xe2 + Xe3 + ratio est clairement visible. <a href="https://cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/57055/57055fig2large.jpg" target="_blank">S’il vous plaît cliquez ici pour visionner une version agrandie de cette figure.</a>
<img alt="Figure 3" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/57055/57055fig3.jpg"> Figure 3 : retard-dépendance à l’égard du rendement en ion iode et dynamique. (A) Zoom-in sur l’I4 + pic dans le spectre de temps de vol d’ion de CH3j’ai enregistré à l’énergie des photons 727 eV et avec des impulsions de laser UV arrivant avant (ligne rouge) et après (ligne noire) les impulsions FEL. La ligne bleue et verte, montrent respectivement, le spectre de temps de vol pour FEL et UV laser pulse seul. Ce chiffre a été modifié par Boll et coll. 201610. (B) Ion élan image de j’ai ions3 + CH3j’ai enregistré à l’énergie des photons 107 eV et avec le UV laser pulses qui arrivent avant les impulsions FEL. (C) identique (B), mais avec les impulsions UV arrivant après les impulsions FEL. L’échelle de couleur (B) et (C) montre le rendement en ion en unités arbitraires. <a href="https://cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/57055/57055fig3large.jpg" target="_blank">S’il vous plaît cliquez ici pour visionner une version agrandie de cette figure.</a>
<img alt="Figure 4" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/57055/57055fig4.jpg"> Figure 4 : gigue heure arrivée Relative de la FEL impulsions en ce qui concerne les impulsions optiques laser. (A) coup-par-coup bouquet données du moniteur de l’heure d’arrivée (BAM) pour tous les coups FEL, enregistrés lors d’une analyse de retard exemplaire. La valeur de référence BAM0 a été mises à la valeur BAM pour cette analyse moyenne. (B) Ion yield de faible énergie cinétique j’ai3 + ions produites dans une expérience de pompe-sonde UV-XUV sur difluoroiodobenzene avant la correction de la gigue de l’arrivée de tir-à-coup. La ligne rouge montre qu'une méthode des moindres carrés ajustement d’une fonction de distribution cumulative (fonction d’erreur de Gauss) aux données expérimentales. La forme paramètre σ est une mesure de la résolution temporelle totale de l’expérience de la pompe-sonde. (C) même comme dans (B) , mais avec les images d’un coup eu recours dans les nouveaux bacs de retard, en utilisant les données BAM. Les barres d’erreur représentent un écart. Figure adaptée de Savelyev al 201712. <a href="https://cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/57055/57055fig4large.jpg" target="_blank">S’il vous plaît cliquez ici pour visionner une version agrandie de cette figure.</a>

Ce protocole décrit les principales étapes pour l’exécution et l’analyse des expériences de pompe-sonde combinant un femtoseconde optique laser avec un laser à électrons libres afin d’étudier les réactions photochimiques ultrarapides dans les molécules de la phase gazeuse.

Un protocole expérimental pour femtoseconde NIR/UV - XUV pompe-sonde expériences avec des Lasers à électrons libres

This protocol describes key steps in performing and analyzing femtosecond pump-probe experiments that combine a femtosecond optical laser with a ...

Cette méthode peut aider à répondre à des questions clés en physique et en chimie telles que les liaisons qui sont brisées en premier ou comment les atomes et les électrons se réorganisent lors d’une réaction chimique. Le principal avantage de cette technique est que le rayonnement ultraviolet extrême d’un laser à électrons libres ou FEL peut agir comme une sonde spécifique au site, car il n’ionise que des atomes spécifiques dans une molécule. Apprendre à obtenir un chevauchement spatial et temporel entre les faisceaux laser FEL et optique bénéficie de la démonstration visuelle parce que des diagnostics très spécifiques sont utilisés et les effets peuvent être subtils.Demitrios Rompotis, physicien au laser flash à électrons libres de DESY, démontrera cette procédure. Tout d’abord, vérifiez que le détecteur d’ion, le détecteur d’électrons et la puissance à haute tension des électrodes spectrométriques irion sont éteints. Fermez les volets laser FEL et optiques à l’aide du logiciel d’instrument.Configurer les filtres et les atténuateurs installés dans la ligne de faisceau de sorte que l’énergie fel impulsion et la puissance laser optique sont réduits à moins de 1% de transmission. Insérez ensuite l’écran de visualisation du faisceau Cerium YAG dans la région d’interaction. Ouvrez l’obturateur FEL et examinez l’écran à l’aide d’une caméra CCD.Si la tache du faisceau n’est pas détectable sur l’écran, augmentez légèrement l’intensité du faisceau. Une fois que la tache de faisceau a été localisée, marquez la position du faisceau FEL comme une région d’intérêt pour le logiciel d’acquisition de données de caméra. Ouvrez ensuite l’obturateur laser optique et fermez l’obturateur FEL.Ajustez les rétroviseurs de direction pour aligner le faisceau laser optique avec la position marquée du faisceau FEL. Répétez ce processus de blocage du faisceau pour affiner le chevauchement spatial et vérifier que le chevauchement est stable. Une fois que les poutres sont alignées, retirez l’écran de visualisation du faisceau.Allumez les détecteurs et la puissance de l’électrode spectrométrique. Assurez-vous qu’une photodiode rapide reliée à un oscilloscope rapide est installée perpendiculairement au faisceau FEL avec un maillage mobile pour détourner une petite quantité de photons épars vers la diode. Réduisez l’énergie des impulsions FEL et la puissance optique du laser à 1 % de transmission.Fermez ensuite les volets laser FEL et optique. Insérez le maillage de diffusion dans le faisceau. Ajustez la position du maillage, l’énergie fel impulsion, et la puissance laser optique de sorte que chaque faisceau individuel produit un signal clair et les deux signaux ont la même hauteur.Ensuite, fermez l’obturateur laser optique. Configurez l’oscilloscope rapide pour utiliser la meilleure base de temps disponible et pour recueillir environ 100 moyennes pour une trace. Enregistrez et enregistrez une trace de référence du faisceau FEL seul.Fermez ensuite l’obturateur FEL et ouvrez l’obturateur laser optique. Comparez la trace du laser optique avec la trace de référence FEL. Déplacez ensuite l’heure d’arrivée de l’impulsion laser optique de sorte que l’apparition du signal laser optique corresponde précisément à l’apparition du signal FEL.Répétez la comparaison de blocage du faisceau et de début du signal pour confirmer que les impulsions laser FEL et optiques sont alignées avec précision. Notez le moment où les impulsions laser FEL et optique se chevauchent comme estimation initiale de T0. Pour commencer le réglage fin T0, atténuez le FEL et le laser optique à un degré suffisant pour éviter d’endommager les détecteurs d’ion et d’électrons lorsque le gaz xénon est introduit dans le système. Assurez-vous que le spectromètre est en mode temps de vol.Introduisez ensuite du gaz xénon dans la chambre soit par le jet de gaz, soit en permettant le gaz au xénon dans la chambre évacuée par une soupape d’aiguille. Si cette dernière méthode est utilisée, atteindre une pression de chambre entre une fois 10 au négatif sept et une fois 10 à la barre négative de six millibars. Enregistrez un temps d’ion au xénon du spectre de vol.Ensuite, fermez l’obturateur FEL et ajustez l’énergie d’impulsion FEL de sorte que le xénon deux plus et xénon trois plus sont parmi les états chargés de xénon les plus forts dans le temps du spectre de vol et des états chargés de xénon plus élevés sont supprimés autant que possible. Fermez ensuite l’obturateur FEL et ouvrez l’obturateur laser optique. Ajustez la puissance optique du laser de sorte que les impulsions laser produisent principalement du xénon plus avec seulement une petite quantité de xénon deux plus.Ouvrez l’obturateur FEL lorsque l’ajustement est terminé. Sur la base de la valeur T0 brute précédemment déterminée, définissez le FEL et le timing optique d’impulsion laser pour que les impulsions laser optiques arrivent environ 200 picosecondes avant les impulsions FEL. Acquérir un temps d’ion xénon du spectre de vol et de déterminer le rapport de xénon deux plus au xénon trois plus à partir des zones de pointe.Configurez ensuite les lasers de telle sorte que les impulsions laser optiques arrivent environ 200 picosecondes après les impulsions FEL. Acquérez une autre période du spectre de vol et déterminez le rapport du xénon deux plus au xénon trois plus. Vérifiez que le signal xénon trois plus est significativement plus fort dans ce spectre que dans le spectre précédent.Parfois, la différence entre le laser tôt et le laser tard dans le signal de xénon est très faible en raison du chevauchement spatial insuffisant. Dans un tel cas, il faut répéter la procédure de chevauchement spatial afin d’atteindre une grande différence dans les deux signaux. Réglez la synchronisation laser à mi-chemin entre les deux valeurs précédentes et d’acquérir une autre heure de spectre de vol.Comparez le rapport du xénon deux plus au xénon trois plus pour déterminer si les impulsions laser optiques arrivent avant ou après les impulsions FEL. Si les impulsions laser optiques arrivent avant les impulsions FEL, réglez le timing à mi-chemin entre la valeur actuelle et la valeur à laquelle les impulsions laser optiques sont arrivées 200 picosecondes après les impulsions FEL. Acquérir une autre fois du spectre de vol et examiner le rapport de xénon deux plus au xénon trois plus.Continuer à ajuster le timing de l’impulsion laser jusqu’à ce que T0 ait été approché avec une précision de plus de 500 femtosecondes. Ensuite, configurer un balayage de retard sur une région de plus ou moins une picoseconde autour de la position approximative de T0 dans des étapes d’au plus 50 femtosecondes. Acquérez un temps de spectre de vol et déterminez le rapport du xénon deux plus au xénon trois plus pour chaque étape.Tracez ces ratios par rapport aux délais, tirez une fonction d’étape et calculez le centre de la fonction d’étape pour obtenir la position temporelle exacte de T0. L’heure du xénon ion de la spectroscopie de vol pourrait être utilisée pour déterminer si une impulsion proche de l’IR de 800 nanomètres est arrivée dans une cible de gaz xénon avant ou après une impulsion FEL avec une énergie photon d’au moins 67,5 volts électroniques. La post-ionisation du xénon métastable excité deux plus s’est produite quand l’impulsion proche-IR est arrivée après que l’impulsion de FEL augmentant le xénon trois plus le rendement. Tracer le rapport du xénon deux plus au xénon trois plus en fonction du temps de retard a fourni une fonction d’étape à partir de laquelle T0 pourrait être déterminé.Des images d’élan d’iode ion ont également été employées pour déterminer T0 avec une énergie de photon d’au moins 57 volts d’électron. Une faible contribution énergétique n’était visible qu’à l’arrivée de l’impulsion UV avant l’impulsion FEL. T0 a été extrait d’une parcelle du rendement d’ion de pointe en fonction du temps de retard.Les données prises par coup enregistrées par un moniteur d’heure d’arrivée bunch ont été utilisées pour corriger la nervosité à l’heure d’arrivée relative des impulsions FEL en ce qui concerne les impulsions laser optiques. Ceci a produit une amélioration notable de la qualité de données particulièrement dans la résolution temporelle. Une fois maîtrisé, l’établissement du chevauchement temporel et spatial entre les impulsions laser optiques et le FEL peut être fait en environ deux à trois heures tandis que la mesure de la sonde de pompe qui suit prend généralement plusieurs jours.Bien que cette procédure ait été développée pour les atomes et les molécules dans la phase de gaz, elle peut également être appliquée à d’autres échantillons tels que les nanoparticules ou les liquides et les solides. N’oubliez pas que travailler avec des lasers femtoseconde de grande puissance peut être extrêmement dangereux. Une formation spécifique en matière de sécurité est obligatoire.Et lorsque vous travaillez avec des lasers de grande puissance, portez toujours vos lunettes de sécurité laser protectrices.

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