Name: Mesure d’ultrarapides cohérences vibrationnelles dans des Cations radicalaires polyatomiques avec ionisation adiabatique Strong-champ (Vidéo) | JoVE Journal
Uploaded: 2018-08-06T15:00:00.000+00:00
Duration: 8 min 22 s
Description: Découvrez comment mesurer les cohérences vibrationnelles ultrarapides dans les cations radicalaires polyatomiques par ionisation adiabatique strong-champ. Cette méthode améliore la résolution des mouvements vibrationnels cohérents.

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Les auteurs n’ont rien à divulguer.

Ce protocole permet de résoudre ultrarapide dynamique vibratoire dans polyatomiques cations radicalaires par une préparation sélective des ions dans l’état électronique fondamental. Alors que la procédure standard champ fort d’ionisation à l’aide de 800 nm peut préparer des cohérences vibrationnels en cations radicalaires État sol-électronique de première rangée diatomiques10,11,12,13 et CO <su...

Depuis l’invention du laser en 1960, le but de briser sélectivement les liaisons chimiques dans les molécules a été un rêve de longue date de chimistes et de physiciens. La capacité de régler les deux laser fréquence et intensité était censée permettre un clivage direct d’une caution de cible par absorption sélective de l’énergie à la fréquence de vibration associé1,2,3,4 . Cependant, premières expériences trouvent qu’intramoléculaire redistribution vibratoire de l’énergie absorbée tout au long de la molécule souvent conduit à une coupure non sélective des plus faibles liaisons4,5. Ce n’est que le développement de femtoseconde pulsé lasers et de la pompe-sonde technique6 vers la fin des années 1980 qui dirigent le manipulation des états vibrationnels cohérentes, ou des « paquets d’onde », activé contrôle réussi au clivage de la liaison et autre objectifs6,7,8. Mesures de pompe-sonde, dans lequel l’impulsion « pompe » prépare un état excité ou ion qui est excitée par la suite par une impulsion de différé « sonde », demeurent l’une des techniques plus largement utilisées pour l’étude des phénomènes ultrarapides en molécules9, 10,11,12,13,14,15,16,17,18, 19,20.
Une limitation importante à l’étude de la dissociation ultrarapide dynamique des cations de radicaux polyatomiques utilisant l’excitation de pompe-sonde couplée à une détection par spectrométrie de masse découle non sélectif fragmentation de la molécule cible par la pompe ionisante impulsions à la TI : Sapphire longueur d’onde de 800 nm21,22,23. Cette fragmentation excessive résulte d’ionisation multiphotonique non adiabatique et peuvent être atténuée en déplaçant la longueur d’onde d’excitation dans le proche infrarouge (e.g., 1200-1500 nm)22,23,24, 25. À ces longueurs d’onde, la contribution des augmentations tunnel électrons adiabatique par rapport à une excitation multiphotonique dans le processus d’ionisation22,23. Tunneling adiabatique donne peu d’énergie excédentaire à la molécule et formes principalement « à froid » état fondamental ions moléculaires19,22,23. Nos travaux antérieurs a démontré que l’utilisation d’excitation proche infrarouge améliore considérablement la préparation des excitations vibrationnelles cohérentes, ou « des paquets d’onde », dans des cations radicalaires polyatomiques comparativement à 800 nm excitation19, 20. Cet ouvrage illustre la différence entre champ fort ionisation dominée par contributions multiphotoniques et tunnel avec mesures pompe-sonde recueillies sur la guerre chimique agent simulant Diméthyl méthylphosphonate (DMMP) à l’aide de 1500 nm et 800 nm longueurs d’onde de pompe.
Dans nos expériences de pompe-sonde, une paire d’impulsions laser ultracourtes est différé, recombiné et ciblée dans un spectromètre de masse de temps de vol, comme le montre notre installation à la Figure 1. Ces expériences nécessitent un amplificateur régénératrice de TI : Sapphire produisant > 2 mJ, 800 nm, 30 impulsions fs. La sortie de l’amplificateur est répartie sur un séparateur de faisceau de 90/10 (r : %T %), où la plupart de l’énergie est utilisée pour pomper un amplificateur paramétrique optique (OPA) pour la génération de 1200-1600 nm, 100-300 µJ, impulsions de 20-30 fs. Le diamètre du faisceau IR pompe est étendu à 22 mm et le diamètre du faisceau sonde 800 nm bas-collimaté à 5,5 mm et fourrés en utilisant un iris. Ces collimations résultent en la faisceau pompe mise au point d’une beaucoup plus petite taille (9 µm) faisceau, que le faisceau de la sonde (30 µm), assurant ainsi que tous les ions formés durant l’impulsion de pompe ionisantes sont excitées par la pulsation sonde différées dans le temps. Cette configuration est utilisée parce que le but de nos expériences est d’étudier la dynamique de l’ion moléculaire parent, qui peut-être se former même à des intensités plus faibles près des bords du faisceau focalisé. Notons que si la dynamique des espèces ioniques plus fortement excité présentent un intérêt, alors le diamètre du faisceau sonde convient plus petit que celui de la pompe.
Les impulsions de la pompe et la sonde se propagent collinearly et sont concentrent dans la région d’extraction d’un Wiley-McLaren spectromètre de masse de temps de vol (TOF-MS)26 (Figure 2). Moléculaires échantillons placés dans un flacon sont attachés à l’entrée et ouvert au vide. Cette configuration nécessite que la molécule incriminés ont une pression de vapeur non nulle ; pour les molécules à faible pression de vapeur, le flacon peut être chauffé. Le débit de l’échantillon gazeux dans la chambre est contrôlé par deux soupapes fuite variable. L’échantillon entre dans la chambre grâce à un 1/16" en acier inoxydable tube environ 1 cm de la mise au point du laser (Figure 2) afin d’offrir une concentration locale élevée de molécule cible dans la région d’extraction27. La plaque d’extraction a une fente de 0,5 mm orientée orthogonale pour les voies de propagation et ion laser. Parce que la gamme de Rayleigh de la poutre de la pompe est d’environ 2 mm, cette fente est un filtre, qui permet uniquement des ions générées à partir du volume focal central où l’intensité est le plus élevée de passer à travers l’extraction plaque28. Les ions entrer dans un tube sans champ dérive de 1 m pour atteindre le Z-gap canal micro plaque (MCP) détecteur29, où ils sont détectés et enregistrés avec un oscilloscope numérique 1GHz à la fréquence de répétition de 1kHz du laser Ti : Sapphire commercial typique.

<table><tbody><tr><td>Composants <>Composants du spectromètre de masse</td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>TOF et ensemble de tubes de vol</td><td>Jordan TOF Products, Inc.</td><td>C-677</td><td></td></tr><tr><td>Ensemble de détecteur Z-gap 18 mm</td><td>Jordan TOF Products, Inc.</td><td>C-701Z</td><td></td></tr><tr><td>TOF Alimentation haute tension</td><td>Jordan TOF Products, Inc.</td><td>D-603</td><td></td></tr><tr><td>Composants du système de vide</td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>Pompe primaire à palettes rotatives</td><td>Edwards Vacuum</td><td>LLC RV12</td><td></td></tr><tr><td>Pompes turbomoléculaires (2)</td><td>Edwards Vacuum LLC</td><td>EXT255H</td><td></td></tr><tr><td>Contrôleurs de pompes turbomoléculaires (2)</td><td>Manomètre Edwards Vacuum LLC</td><td>EXC300</td><td></td></tr><tr><td></td><td></td><td>AIGX-S-DN40CF</td><td></td></tr><tr><td>Refroidisseur pour refroidissement par eau</td><td>Neslab</td><td>CFT-25</td><td></td></tr><tr><td>Système laser femtoseconde</td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>Ti :Sapphire amplificateur régénératif</td><td>Coherent, Inc.</td><td>Oscillateur et amplificateur Astrella</td><td>dans un seul système intégré</td></tr><tr><td>Amplificateur paramétrique optique (OPA)</td><td>Conversion de lumière</td><td>TOPAS Prime</td><td></td></tr><tr><td>Motion control</td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>Motorized linear translation stage 1" travel</td><td>Thorlabs</td><td>Z825B</td><td></td></tr><tr><td>controller pour étage de translation linéaire</td><td>Thorlabs</td><td>KDC 101</td><td></td></tr><tr><td>Contrôleur hub et alimentation USB</td><td>Thorlabs</td><td>KCH 601</td><td></td></tr><tr><td>Étape de translation linéaire manuelle 1" de déplacement</td><td>Thorlabs</td><td>PT1</td><td></td></tr><tr><td>Detectors</td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>Compteur d’énergie laser pyroélectrique</td><td>Coherent, Inc.</td><td></td><td></td>1168337</tr><tr><td>Capteur de puissance laser thermique</td><td>Coherent, Inc.</td><td>5356E16R</td><td></td></tr><tr><td>Détecteur à polarisation Si 200-1100 nm</td><td>Thorlabs</td><td>DET10A</td><td></td></tr><tr><td>Caméra CMOS USB compacte</td><td>Thorlabs</td><td>DCC1545M</td><td></td></tr><tr><td>Spectromètre USB</td><td>Ocean Optics</td><td>HR4000</td><td></td></tr><tr><td>Oscilloscope numérique 1 GHz&nbsp ;</td><td>LeCroy</td><td>WaveRunner 610Zi</td><td></td></tr><tr><td>Optics</td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>Type 1 BBO crystal</td><td>Crylight Photonics</td><td>BBO007</td><td>l’ouverture et l’épaisseur peuvent être personnalisées</td></tr><tr><td>Plaque achromatique demi-onde, 1100-2000 nm</td><td>Thorlabs</td><td>AHWP05M-1600</td><td></td></tr><tr><td>Polariseur à prisme Wollaston</td><td>Thorlabs</td><td>WPM10</td><td></td></tr><tr><td>Hollow catadioptre</td><td>PLX, Inc.</td><td>OW-20-1C</td><td></td></tr><tr><td>Filtre à densité neutre variable</td><td>Thorlabs</td><td>NDC-100C-2</td><td></td></tr><tr><td>Miroir dichroïque passe-long 2" de diamètre</td><td>Thorlabs</td><td>DMLP950L</td><td></td></tr><tr><td>Software</td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>Digital Camera Logiciel d’image</td><td>Thorlabs</td><td>ThorCam</td><td></td></tr><tr><td>Interface de communication d’instrument</td><td>National Instruments</td><td>NI-MAX</td><td></td></tr><tr><td>Environnement de développement graphique pour les programmes de mesure</td><td>National Instruments</td><td>LabVIEW</td><td></td></tr><tr><td>Logiciel de traitement de données</td><td>Mathworks</td><td>MATLAB</td><td></td></tr></tbody></table>

mesure d’ultrarapides cohérences vibrationnelles dans des cations radicalaires polyatomiques avec ionisation adiabatique strong-champ

Measurement of Ultrafast Vibrational Coherences in Polyatomic Radical Cations with Strong-Field Adiabatic Ionization

Nous présentons une méthode de pompe-sonde pour la préparation des cohérences vibrationnels en cations radicalaires polyatomiques et sonder leur dynamique ultra-rapide. En passant la longueur d’onde de l’impulsion de pompe ionisantes champ fort du couramment utilisé 800 nm dans le proche infrarouge (1200-1600 nm), la contribution de l’adiabatique electron tunneling pour le processus d’ionisation augmente par rapport à absorption multiphoton. Ionisation adiabatique se traduit par une population prédominante de l’état électronique fondamental de l’ion lors du retrait des électrons, qui prépare efficacement un État vibrationnel cohérent (« paquet d’ondes ») se prêtent à une excitation ultérieure. Dans nos expériences, la dynamique vibratoire cohérente est hybridée avec une impulsion de nm 800 faibles-champ et la fonction du temps des produits de dissociation mesurées dans un spectromètre de masse à temps de vol. Nous présentons les mesures sur la molécule Diméthyl méthylphosphonate (DMMP) pour illustrer comment utilisant des impulsions de 1500 nm pour l’excitation augmente l’amplitude des oscillations cohérentes dans les rendements en ions d’un facteur 10 par rapport aux 800 impulsions nm. Ce protocole peut être mis en œuvre dans des configurations de pompe-sonde existants grâce à l’incorporation d’un amplificateur paramétrique optique (OPA) pour la conversion de longueur d’onde.

Résultats obtenus pour la molécule DMMP21 sont présentés. La figure 3 montre les spectres de masse de DMMP prises à zéro temporisé avec les intensités maximales de la pompe de 1500 nm et 800 impulsions de sonde nm étant 8 x 10,13 et 8 x 1012 W cm-2, respectivement. Pour référence, le spectre de masse pris avec seulement le pouls de la pompe est aussi indiqué. Les spectres sont en moyenne plus 10 000 las...

Nous présentons un protocole pour sonder ultrarapides cohérences vibrationnelles dans des cations radicalaires polyatomiques qui résultent de la dissociation moléculaire.

Mesure d’ultrarapides cohérences vibrationnelles dans des Cations radicalaires polyatomiques avec ionisation adiabatique Strong-champ

We present a pump-probe method for preparing vibrational coherences in polyatomic radical cations and probing their ultrafast dynamics. By shifting the ...

Cette méthode peut aider à répondre à des questions clés sur la dynamique ultra-rapide des cations radicaux polyatomiques, par exemple si des mouvements vibratoires cohérents sont excités et comment une exotation cohérente entraîne l’association de liaisons. Le principal avantage de cette technique est que les cations radicaux polyatomiques peuvent être préparés à l’état électronique fondamental, ce qui améliore considérablement la capacité à résoudre des mouvements vibratoires cohérents. En général, les personnes novices dans cette méthode auraient du mal à configurer deux chemins de faisceau indépendants avec le même nom de chemin pour s’assurer que les deux faisceaux se propagent exactement parallèlement ou en collaboration lorsque cela est nécessaire.Tout d’abord, allumez le laser femtoseconde et attendez environ 30 minutes pour qu’il se stabilise. Positionnez un séparateur de faisceau 90/10 après la sortie laser pour générer deux répliques, qui seront utilisées pour construire la pompe et les lignes de faisceau de sonde. Vérifiez la puissance du laser avant le séparateur de faisceau et la puissance du faisceau transmis pour vous assurer qu’environ 10 % de la puissance est transmise.Dirigez le faisceau réfléchi dans l’amplificateur paramétrique optique. Ensuite, optimisez la puissance de sortie en utilisant les procédures du manuel. Ensuite, réglez le logiciel de l’amplificateur paramétrique optique pour sélectionner la longueur d’onde souhaitée.Dirigez le faisceau de sortie de l’amplificateur paramétrique optique à travers la plaque demi-onde et le polariseur. Bloquez le faisceau polarisé P et dirigez le faisceau polarisé S vers les miroirs concaves et convexes pour augmenter son diamètre d’un facteur cinq. Ensuite, dirigez le faisceau élargi vers le miroir dichroïque.Pour préparer le trajet optique de la sonde, dirigez le faisceau qui passe à travers le séparateur de faisceau 90/10 vers les miroirs convexes et concaves pour réduire son diamètre d’un facteur deux. Dirigez le faisceau collimaté vers le bas vers un rétroréflecteur creux monté sur un étage de retard linéaire motorisé. Ajustez les boutons de montage des deux miroirs plats avant le rétroréflecteur pour vous assurer que la position du faisceau après le rétroréflecteur ne change pas lorsque la platine est déplacée sur toute sa plage de course.Ensuite, insérez un filtre de densité neutre accordable après l’étape de retard pour atténuer la puissance de l’impulsion de la sonde, insérez un iris après le filtre de densité neutre pour ajuster le diamètre du faisceau et dirigez le faisceau vers le miroir dichroïque. Maintenant, insérez un cristal de borate de bêta-baryum de 15 millimètres de diamètre après le miroir dichroïque pour doubler les longueurs d’onde des deux faisceaux, les rendant ainsi visibles. Ajustez l’alignement des faisceaux de la sonde d’extrémité de la pompe à l’aide des supports de miroir avant le miroir dichroïque de sorte que les faisceaux se propagent de manière concurrente à travers la chambre TOFMS et ressortent de l’autre côté.Ensuite, placez un détecteur photodio rapide à quelques centimètres devant l’entrée de la fenêtre de la chambre TOFMS sur le chemin des faisceaux de la sonde d’extrémité de la pompe. Fixez le câble du détecteur à un oscilloscope numérique et localisez indépendamment les signaux des impulsions de la sonde d’extrémité de la pompe. Ajustez la position de l’étage de retard motorisé sur la ligne de sonde de sorte que les signaux de la sonde d’extrémité de la pompe dans l’oscilloscope se chevauchent dans le temps.Si un signal est constamment devant l’autre dans l’oscilloscope, déplacez les supports qui maintiennent l’étage de retard motorisé pour raccourcir ou allonger la longueur du trajet selon les besoins. Ensuite, retirez le détecteur à photodiode. Connectez l’échantillon souhaité à la chambre TOFMS et ajustez la pression.Allumez l’alimentation TOFMS et vérifiez les tensions. Vérifier le fonctionnement du logiciel d’acquisition de données en ce qui concerne la communication avec l’étage de retard motorisé et l’oscilloscope. Débloquez les poutres de sonde d’extrémité de la pompe et assurez-vous qu’elles sont alignées dans la chambre TOFMS.Maximisez la puissance de la sonde en ajustant le filtre à densité neutre. Réglez la puissance de la pompe avec la plaque d’onde à un niveau suffisamment élevé pour obtenir un signal ionique satisfaisant. Ensuite, ajustez la position spatiale du faisceau de la sonde à l’aide des boutons situés sur la monture du miroir dichroïque jusqu’à ce qu’un pic d’intensité de tous les ions soit observé, soit qu’un appauvrissement significatif de l’ion moléculaire parent et/ou une augmentation des rendements en ions fragmentaires soient observés.Ajustez la position de l’étage de retard motorisé pour produire un pic de signal ionique total, ce qui correspond à un retard temporel nul. Ajustez les énergies d’impulsion de la sonde d’extrémité de la pompe pour obtenir les signaux ioniques souhaités. Dans le logiciel d’acquisition de données, spécifiez la longueur et la taille du pas de numérisation.Enfin, exécutez le logiciel d’acquisition de données pour acquérir le spectre de masse à chaque retard pompe-sonde. Les spectres de masse DMMP pris sans retard et avec uniquement l’impulsion de la pompe sont présentés ici. Il y a peu de différence perceptible entre les spectres mal superposés et les spectres de pompe seule, ce qui illustre comment déterminer le chevauchement spatial optimal des faisceaux de sonde d’extrémité de la pompe en utilisant directement les signaux ioniques.Les données spectrales de masse obtenues à partir d’un balayage pompe-sonde avec le temps de vol sur l’abscisse et le retard pompe-sonde sur l’ordonnée sont affichées ici. Les données brutes illustrent comment les changements dans les signaux ioniques avec le retard pompe-sonde dans ces expériences peuvent être visualisés sans calcul de données supplémentaire. Les signaux ioniques DMMP résolus en temps à partir d’un balayage pompe-sonde avec un chevauchement spatial optimisé et médiocre des faisceaux de sonde d’extrémité de pompe sont illustrés ici.Ces résultats illustrent l’importance d’optimiser le chevauchement spatial pompe-sonde pour acquérir des signaux ioniques transitoires de haute qualité dans les données traitées. L’ion DMMP et le fragment PO2C2H4 les signaux ioniques transitoires pris à l’aide de longueurs d’onde de pompe de 800 nanomètres et 1500 nanomètres sont affichés ici. La transformation rapide des signaux ioniques DMMP pris avec des pompes de 800 nanomètres et 1500 nanomètres est illustrée ici.Le pic à 750 numéros d’onde visible pour la pompe de 1500 nanomètres illustre la résolution de fréquence sous les paramètres de balayage utilisés. Lors de cette procédure, il est important de ne pas oublier de vérifier le développement spatial de la pompe et des faisceaux de la sonde avant d’enregistrer des données expérimentales. À la suite de cette procédure, des calculs ab initio ou de la théorie de la fonctionnelle de la densité peuvent être effectués afin de déterminer quels modes vibratoires sont excités de manière cohérente, ainsi que d’identifier le ou les niveaux d’énergie électronique auxquels accède l’exotation sonde-impulsion.N’oubliez pas que travailler avec des lasers de haute puissance peut être extrêmement dangereux et que des précautions telles que le port de lunettes de sécurité appropriées doivent toujours être prises lors de l’exécution de cette procédure.

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