הטכניקה של מילויים מתרחבים בשכבות דקות (DGT) מוצע ללימודי התפצלות של פלוטוניום. פרוטוקול זה מתאר ניסויי דיפוזיה חיטוט ההתנהגות של פו (IV) ופו (V) בנוכחותו של חומר אורגני. DGTs נפרס במעיין קרסטי לאפשר הערכה של הזמינות הביולוגית של פו.
Method Article
הטכניקה של מילויים מתרחבים בשכבות דקות (DGT) מוצע ללימודי התפצלות של פלוטוניום. פרוטוקול זה מתאר ניסויי דיפוזיה חיטוט ההתנהגות של פו (IV) ופו (V) בנוכחותו של חומר אורגני. DGTs נפרס במעיין קרסטי לאפשר הערכה של הזמינות הביולוגית של פו.
הספיגה הביולוגית של פלוטוניום (פו) במערכות אקולוגיות ימיות היא מדאיגה במיוחד שכן הוא פולט חלקיקי אלפא עם זמן מחצית חיים ארוכים שעלולים לתרום לחשיפה של Biota ובני אדם. מילויים מתרחבים בטכניקת סרטים דקה הוא הציג כאן למדידות באתר של זמינות ביולוגית פו והתפצלות. תא דיפוזיה נבנה עבור ניסויי מעבדה עם פו והפרוטוקול החדש שפותח מאפשר לדמות את ההתנהגות הסביבתית של פו בפתרונות מודל של הרכב כימי שונים. התאמה של מצבי החמצון לפו (IV) ופו (V) שתוארו בפרוטוקול זה היא חיוני כדי לחקור את הכימיה חיזור המורכבת של פלוטוניום באיכות הסביבה. הכיול של טכניקה זו והתוצאות שהתקבלו בניסויי המעבדה יאפשרו לפתח מכשיר DGT ספציפי למדידות פו באתר בfreshwaters. מדידות ספקטרומטר המסה מבוססת Acceleratorשל פו שנצבר על ידי DGTs באביב הקארסט אפשר קביעת הזמינות הביולוגית של פו בסביבת מים מתוקים מינרלים. יישום של פרוטוקול זה למדידות פו באמצעות מכשירי DGT יש פוטנציאל גדול לשיפור ההבנה של התפצלות וההעברה הביולוגית של פו במערכות אקולוגיות ימיות שלנו.
פלוטוניום הוא הווה רדיונוקלידים מלאכותי בסביבה כתוצאה מהנשורת הגלובלית הבאים בדיקות פצצה הגרעיניות ותאונות גרעיניות. יש הכימיה חיזור של פלוטוניום השלכות חשובות על ההגירה שלה ורכיבה על אופני biogeochemical במערכות מים סביבתיים 1. יש פלוטוניום כימיה מורכבת ויכול להתקיים בארבעה מצבי חמצון (III, IV, V, VI) באותו הזמן. לכן, ההפצה של מיני חיזור של פלוטוניום במים הטבעיים היא רגישה מאוד לסביבה כימית מקומית 2,3. מצב החמצון של פלוטוניום תלוי גם במוצאו של המקור - הצהרה זו היא בעיקר רלוונטית לסביבות מזוהמות ואתרי סילוק. מיני פלוטוניום מופחתים (+ III ו+ IV) נמצאים ברובה בסביבות anoxic ומקורן הנשורת הגלובלית ומצוידי שפכי פסולת, ואילו ניתן למצוא מצבי חמצון גבוהים יותר (+ V ו+ VI) בין מוצרי דעיכה של אקטינידים אחריםובסביבות oxic 4.
הניידות וההתנהגות הסביבתית של פלוטוניום ניתן לחזות מהתפצלות חיזור במידה מסוימת. פלוטוניום ב+ שלישי והרביעי + מצבי חמצון קיימים ברובה בשלב מוצק וגדל יכולת sorb לקולואידים אורגניים וטבעיים חומר אורגני מולקולות (NOM). פלוטוניום ב+ שלישי והרביעי + מצבי חמצון נחשב פחות ניידת. צורות חמצון מסיסים יותר של פלוטוניום (+ V ו+ VI, + להיות סביר ביותר V) 5 עלולים לתרום להעברה ביולוגית גבוהה יותר לאורגניזמים החיים במים בשל ניידות גבוהה יותר. עם זאת, בנוכחותם של NOM, במיוחד של חומצת humic, פו (V) מצטמצם 17, הסטת המחיצות כמה סדרי גודל לטובת משקעים. למרות העובדה כי שיעור ההפחתה של פו (V) לפו (IV) הוא 4 עד 5 סדרי הגודל מהר יותר מאשר התגובה ההפוכה, remobilization של פו (IV) תחת תנאי חמצון may גם יתקיים 1. נתוני ניסוי אחרונים על משקעי מינרלים מתוקנים עם פו (IV) והכפופים לתנאי חמצון טבעיים הראו כי הריכוז של פו המסיס בשלב המימי מוגבר לאורך זמן 1,6. המחברים להסביר את זה על ידי desorption חמצוני של פו (IV) והיווצרות של פו יותר מסיס (V) ופו מינים (VI). חמצון של פו (IV) עלול להתרחש גם עקב תחמוצות מנגן נתקלו באופן טבעי 7. תצפיות אלה חשובים עבור מודלים זמינות ביולוגית והערכת סיכונים סביבתית של סילוק פסולת ואתרים מזוהמים.
מחקרים על זמינות ביולוגית והתפצלות של פלוטוניום הוא משימה מאתגרת בשתי המעבדה ובאתר תנאים. ריכוזים סביבתיים נמוכים, ההשתנות של מיני חיזור והאינטראקציות עם קולואידים טבעיים לעשות את זה קשה כדי לדמות את התנהגות biogeochemical של פלוטוניום. הטכניקה של מילויים מתרחבים בשכבות דקות (DGT) המבוססת עלדיפוזיה של מינים מזהמים חופשיים ויציבים דרך polyacrylamide ג'ל (PAM) נמצאת בשימוש נרחב למדידות סביבתיות של יסודות קורט 8. סמפלר DGT מייצג מכשיר תלת שכבתי עשוי משלב מחייב (עבור רוב מתכות עקבותיו היא שרף Chelex הכלול בג'ל PAM), שכבת ג 'מתרחבת (ג'ל PAM משתנה עובי) וקרום מסנן הגנת ג'ל ו מחזיק ההרכבה יחד. סרטים דקים של ג'ל polyacrylamide, בהיקף של 85% ממים, יאפשר מינים מורכבים חופשיים ויציבים כדי לפזר במהירות רבה יותר מאשר פלוטוניום חייב מולקולות NOM גדולות או חלקיקי colloidal טבעיים. הגדרה שנועדה ללמוד דיפוזיה פלוטוניום בסרטי ג'ל הדק PAM בתנאי מעבדה נקראת תא דיפוזיה 9.
תא דיפוזיה הוא כלי דו-תא שבו שני תאים נפרדים הם מחוברים על ידי פתיחה של פני השטח נתון. הפתיחה, כלומר, החלון שבין שני התאים גontains דיסק של ג'ל דיפוזיה של עובי נתון. אנו נבנו תא טפלון עם שני תאים 100 מיליליטר וחלון עגול דיפוזיה 1.7 סנטימטרים קוטר. תא אחד הוא נשלף, המאפשר הרכבה. חריץ רחב 0.5 סנטימטר המגולף סביב חלון דיפוזיה בתא הקבוע משמש למקום דיסק ג'ל מתרחב. עומק החריץ צריך להיות דומה לעובי ג'ל PAM המיועד לשימוש. אנחנו בוחרים לעבוד עם ג'ל PAM 0.39 מ"מ, ובכך עומק החריץ בתא דיפוזיה שלנו הוא 0.39 מ"מ. תמונה מפורטת של תא דיפוזיה ניתנת באיור 1.
כאשר פתרון תחילה מכיל פלוטוניום ממוקם לתוך תא אחד (), לשדר מיני פו יקימו מפל ריכוזים בג'ל ויתחיל להצטבר בתא השני (B), בתחילה מכיל פתרון של אותו הרכב כימי ללא פו . הריכוז הראשוני של מיני פו בתא מוגדר כך שמאהלרNS קבוע או שינויים קטנים מאוד (על ידי 1% -2% לכל היותר) לאורך ניסוי דיפוזיה. זומם הסכום של פו מתפזר לעומת הזמן מספק אמצעי לנתח את הניידות של מיני פו השוררים בתנאים הסביבתיים השונים מדומים. דיפוזיה בשכבות דקות מספקת אלטרנטיבה יקרה ללימודים בניידות פו והתפצלות ויכולה להיות מיושמת בהצלחה בתנאי שטח 10. אפשר להחליף את תא דיפוזיה ידי סמפלר פסיבי, מיוצר עם ג'ל PAM מתרחב ושרף Chelex כשלב המחייב, המשמש לצבור מיני פו לשדר. כגון סמפלר יכול להיחשף בתנאי שטח - כמות פו הצטברו בשרף תהיה מעידה על התפצלות והזמינות הביולוגית של פו בסביבה המתאימה 10.
בעבודה זו, השתמשנו תא דיפוזיה לחקור את הניידות של פו (IV) ופו מינים (V) ויחסי הגומלין שלהם עם NOM בתנאי מעבדה. פוrthermore, אנחנו מוחלים דוגמי DGT פסיביים גדולים של פני השטח של 105 סנטימטר 2 ללמוד את הזמינות הביולוגית של פו במעיין קרסטי של שוויצרי יורה ההרים (Venoge הנהר) שבו חלק משמעותי של פו נמצא בחלקים תאיים של טחבים מימיים ב עבודה קודמת 11. בגלל הרמה הנמוכה מאוד של הווה פלוטוניום בסביבה וטהור זה, ספקטרוסקופיית מסות טכניקות (AMS) המבוסס על מאיץ זמינות במכון הטכנולוגי של ציריך שמשו למדידת איזוטופים פלוטוניום.
1. פלוטוניום Tracer הכנה
2. הכנת הפתרונות המשמשים בניסויים
3. ניסויי המעבדה דיפוזיה
טיפול 4. לדוגמא
5. הפרדת Radiochemical של פו
6. ניתוח של נתונים
(1) 7. זמינות ביולוגית מחקרים של פו בFreshwaters הטבעי
8. ניתוח של נתונים
(2) 9. הפרדת Radiochemical לקביעה סה"כ פו במים בכמות גדולה
10. הכן דוגמאות למדידות AMS
ניסויי דיפוזיה
זומם את פעילותם של 239 פו מתפזרת לתוך תא B של תא דיפוזיה לעומת הזמן נותן ייצוג חזותי של השטף של 239 מיני פו לשדר באמצעות ג'ל PAM. מקדמי דיפוזיה מחושבים מחלקות אלה על פי משוואת 1 מספק אמצעים נוספים כדי להשוות את הניידות של 239 מיני חיזור פו השונים בסביבות שונות כימיות (איור 2). איור 5 ממחישים את ניסויי דיפוזיה עם פו (IV) ופו (IV) -Pu (V) מינים מעורבים, בהתאמה, במגבי חיץ ובנוכחותם של 20 עמודים לדקה של HA. השוואה של חלקות אלה מראה כי פו (V) הוא באופן משמעותי יותר מאשר נייד פו (IV) .זה תקפה במיוחד עבור פו (IV) ופו (V) כאשר HA (MW 5-40 kDa בניסויים שלנו, מאופיין ב SI ידי Cusnir et al.) 10 הוא הוסיף כcomplexing מולקולות. פו solut (V) המקורהיון נערך בהתאם לפרוטוקול שתואר במאמר זה מכיל מיני רובה פו (V). חילוץ שלב נוזלי עם HDEHP בסוף ניסוי דיפוזיה במגבים שנאגרו פתרון מצא 80% ± 10% מפו (V). התשואה הכימית להפקה זו היא 80%. הפתרון עם פו (V) בנוכחות של 20 עמודים לדקה של HA היה equilibrated במהלך 24 שעות ופו חלק (V) בפתרון מודל זה היה 35% ± 10%.
מחקרים על זמינות ביולוגית פו בfreshwaters הטבעי
מכשירי DGT כמה שנבנו במעבדה שלנו נחשפו בהצלחה לתקופות של שבועות עד שלושה שבועות באביב הקארסט של הרי היורה השוויצריים. זהו אביב מינרלים עם pH של המים בטווח של 6.5-7.5, מוליכות מעל 400 סנטימטר מייקרו-שני -1 ורווי בחמצן. ניסויים אלה הוכיחו תחולה טובה וחוסנו של מכלולי ג'ל ללא שמץ של biofouling, אולי גם בגלל tהוא בטמפרטורה נמוכה של האביב (7 מעלות צלזיוס). DGTs תוחזר לאחר הפריסות השתמרו היטב, עם שכבות ג'ל שלמות, שימור הצורה הראשונית ומראה חזותי. פו שנצבר על ידי DGTs נותח על ידי AMS. AMS מספק יתרונות רבים על פני שיטות אנליטיות אחרות: הוא רגיש מאוד (עד לרמות תת-FG), ודורש סכום מדגם ראשוני נמוך בהרבה מאשר אלפא-ספקטרומטריית או טכניקות ICP-MS. בנוסף, הפרעות isobaric מולקולריות, כגון האורניום הידריד (238 UH), או מולקולות אחרות מדוכאות ביעילות במהלך מדידת AMS ולא להפריע לזיהוי פו 239. עבור חלק מסיבות טכניות (ככל הנראה זיהום עם 239 פו בהפרדות כימיות), שלא היינו מסוגל להשתמש בנתונים לפו 239 ליישומים הראשונים של DGTs בתחום. עם זאת, 240 תוצאות פו היו משוחדת. לפיכך, חישבנו את תוכן פו 239 מנמדד 240 פו, לוקח 0.18 240 פו / 239 יחס אטומי פו לפלוטוניום נשורת. התוצאות מסוכמות בטבלה 1.
239 ריכוזי פו נמדדו בדגימות מים בכמות גדולה דומים לריכוזים שדווחו בעבר לאקוויפר זה (-1 L 1-7 μBq) 11. יתר על כן, 239 ריכוזי פו מחושבים ממדידות DGT דומים בתוך אי הוודאויות של המדידה. מאז DGTs לצבור רק מיני פו חופשיים ויציבים, ניתן להעריך את החלק היחסי של פו הזמין הביולוגי במים זה. הנתונים מובאים בטבלה 1 מצביעים על כך שכל 239 מיני פו ההווה במים בכמות גדולה נמצאים בצורה זמינה ביולוגית. זוהי תוצאה מעניינת לאור הממצאים הקודמים 11, שחשפו את ההצטברות הדומיננטית של 239 240 + פו בחלק תאיים של הטחבים מימיים גדלו באביב בהשוואה ל 90 המחברים 11 הציעו כי הניידות המשופרת של פו באקוויפר זה טבעי הייתה עקב היווצרות של פו מורכב פחמה מסיס, אולי כסוג פו (V) plutonyl, דומה להתרחשות מורכבת uranyl-פחמתי באופן טבעי. מים של המעיין Venoge הוא מים קשים, עם ריכוז גבוה קרבונט ותוכן NOM נמוך מאוד (כ 1 עמודים לדקה).

תא איור 1. דיפוזיה המשמש לניסויים בדיפוזיה פו דרך ג'ל PAM. 0.5 סנטימטרים עובי החריץ, מ"מ עומק חריץ 0.39. אנא לחץ כאן כדי לצפות בגרסה גדולה יותר של דמות זו.

Snapsh 2. איורOT של גיליון העבודה של Excel המשמשת לחישובים של מקדם הדיפוזיה. אנא לחץ כאן כדי לצפות בגרסה גדולה יותר של דמות זו.

מכשיר איור 3. גדול משטח DGT למדידות התפצלות פו סביבתיות חלקים של מכשיר DGT -. הצלחת התחתונה ומסגרת כיסוי -. מתוארת בצד השמאל, ההרכבה עם חורי צוות על הזכות אנא לחץ כאן כדי לצפות בגרסה גדולה יותר של נתון זה.

מכשירי סמפלר איור 4. DGT הקבועים בבעל (משמאל) שנחשפו בspri Venogeng (מימין) למדידות זמינות ביולוגית פו. אנא לחץ כאן כדי לצפות בגרסה גדולה יותר של דמות זו.

מגרש איור 5. של 239 פו מתפזר לתוך תא B של תא דיפוזיה בסביבות כימיות שונות. מקבלות נקודות נתונים ניסיוניות עבור 239 פו (IV) ופו 239 (V), בהתאמה, במגבי חיץ כמו גם עבור 239 פו (IV) - 239 פו (V) מעורב מינים (35% ± 10% מפו (V)) בנוכחות של HA. הקו הראה לפו 239 (IV) חאג'י חושבו באמצעות מקדם דיפוזיה של 0.50 × 10 -6 סנטימטרים 2 שניות -1 נקבע בעבר 10. מקדמי דיפוזיה מחושבים מהמשוואה 1 הם: פו (IV) במאגר מגבים - 2.29 × 10 -6 סנטימטרים 2 שניות -1, פו (V) במאגר מגבים - 3.50 × 10 -6 סנטימטרים 2 שניות -1, פו (IV) - פו (V) עם HA - 0.92 × 10 -6 סנטימטרים 2 שניות -1. מלמעלה למטה: פו (V) במאגר מגבים (עיגול אדום פתוח), פו (IV) במאגר מגבים (משולשים פתוחים כחולים), פו (IV) - פו (V) בנוכחות של 20 עמודים לדקה של HA (ירוק ריבועים פתוחים), פו (IV) בנוכחות של 20 עמודים לדקה של HA (יהלומים פתוחים חומים). אנא לחץ כאן כדי לצפות בגרסה גדולה יותר של דמות זו.
| סוג המדגם | מספר המדידות | 239 ריכוז פו, L μBq -1 |
| מים בכמות גדולה | 2 | 1.9 ± 0.55 |
| מ"מ DGT 0.39 | 2 1.74 ± 0.9 | |
| מ"מ DGT 0.78 | 1 | 1.79 ± 0.9 |
טבלת 1. תוצאות עבור נציג 239 מדידות פו על ידי AMS במים בכמות גדולה ודוגמי DGT. 239 פו במים בכמות גדולה הייתה שיתוף זירזה מ -20 ליטר של מים עם hydroxides ברזל, שחולצו על שרף חילוף actinide הספציפי ונמדדו על ידי AMS . 239 ריכוזי פו למדידות DGT מחושבים באמצעות משוואה 2 ומקדם הדיפוזיה לפו (IV). אי ודאויות לk = 2; u (95).
המתודולוגיה DGT המתוארת כאן לניסויים עם פו באמצעות תא דיפוזיה מספקת גישה אמינה למחקרים שונים במינים חיזור פו ויחסי הגומלין שלהם עם מולקולות אורגניות, חלקיקי colloidal ומערכות סביבתיות מדומה. יישומים נוספים של DGTs למדידות סביבתיות של פו יתרמו להבנה של הזמינות הביולוגית שלנו ואת גורלו של רדיונוקלידים זה במערכות אקולוגיות ימיות.
ניסויי המעבדה דיפוזיה
על מנת לבצע את ניסוי דיפוזיה מוצלח עם מסקנות משמעותיות על ניידות פו ואינטראקציות לגבי סביבה כימית מסוימת, מוגדר היטב ויש לספק תנאים לשליטה. ההתאמה של מצבי חמצון פו לפני הניסוי היא חיונית כדי לפשט את פרשנות נתונים, כמו גם כדי לדמות התנהגויות biogeochemical שונות של מיני חיזור פו. הרגישות של מיני פו לוריאציות pH עושה חציצת פתרונות חובה. תשומת לב מיוחדת צריך להיות נמשך לתכונות תא דיפוזיה והתקנה: השימוש בחומר פולימר טפלון sorbing שאינו מונע ספיחה על קירות התא ומאפשר הרכבה leakproof חזקה, מניעת אובדן של פו מלשדר פתרונות במהלך הניסוי.
ריכוז פו הראשוני ליוכנס לתא, כמו גם את מרווח הדגימה והנפח של כל דגימה שנלקחה במהלך ניסוי דיפוזיה תלוי בשיטת הניתוח זמינה במעבדה. כל שיטה אנליטית זמינה יכולה לשמש לקביעת ריכוז פו בדגימות מתא דיפוזיה, אולם בחירה זו כרוכה באופן הדוק לפעילות הראשונית של פו נלקחה לניסוי. 10 בקרל של 239 פו כמומלץ בפרוטוקול זה (נותן 100-140 מיליליטר mBq -1 או ~ 2 × 10 -13 מיליליטר mol -1) מספיקים כדי לספק מספיק רגישות לmeasuremמציג ידי אלפא-ספקטרומטריית ובדרך כלל אינו מהווה בעיות מיוחדות לתקנות הגנה מפני קרינה. הריכוז הראשוני של פו יכול להיות מופחת אם טכניקות אחרות, רגישות יותר, אנליטיים זמינות לנחישות פו (למשל, ספקטרומטר מסה). מרווח דגימה ניתן לבחור עבור כל ניסוי דיפוזיה, תלוי בריכוז ראשוני פו, והשיעור של דיפוזיה הצפויה באמצעות ג'ל PAM. למרות העובדה שaliquots מניסויי דיפוזיה אינו מכיל רדיונוקלידים אחרים מאשר פו, הנוכחות של מלחים ושל חיץ מגבים יכולה להפריע להליך אנליטיים, הקטנת היעילות והדיוק של ניתוח כמותי. לכן עדיף לבצע הפרדה כימית של פו על דגימות אלה.
תא דיפוזיה מספק הגישה הטובה ביותר ללמוד דיפוזיה בג'ל PAM מאז ג'ל חשוף ישירות לפתרון עורר גם. לפיכך, את ההשפעות של bo diffusiveשכבת undary (DBL) על פני השטח ג'ל נחשבת זניחה. ערבוב טוב של הפתרונות במהלך ניסוי דיפוזיה הוא חיוני, המאפשר למזעור השפעות DBL. באותו הזמן, יש להמשיך בזהירות על מנת שלא לשבש את הג'ל PAM.
מחקרים של זמינות ביולוגית פו בfreshwaters הטבעי
התוצאות המיוצרות על ידי הצגת פרוטוקול זה שמדידת פלוטוניום עם התקני DGT מספקת כלי יעיל כדי ללמוד את הזמינות הביולוגית של פלוטוניום במים מתוקים. מדידות DGT להניב ריכוז בזמן הממוצע של מינים חופשיים ויציבים, שתי צורות החשובות ביותר לספיגה ביולוגית על ידי אורגניזמים חיים. בנוסף, קינטיקה של האינטראקציה של פו עם חומר אורגני יכולה להיחקר באמצעות ג'לים של עובי שונה. הזמן הדרוש למיני פו-NOM ללנטרל באמצעות ג'ל יאפשר למתחמים יציב ביותר לניתק. יכולות להיות כהשלמה מדידות DGT בטכניקות y אולטרה סינון, שתנבנה את אחוז מיני colloidal פו מעל גודל מסוים (לדוגמא, 8 KDA). מיני colloidal פו נחשבים בדרך כלל כמינים שאינם זמינים ביולוגיים ומהווים חלק משבר פו לא המדיד באמצעות DGT.
בשלב זה, מכשירי DGT נפרסו רק במים מתוקים של אביב הקארסט של הרי היורה השוויצריים. ריכוזים סביבתיים נמוכים של פו דורשים פריסה ארוכת טווח של מכשירי DGT, אשר יכול להיתקל חסרונות פוטנציאליים. Biofouling של פני השטח DGT מייצגת חסרון משמעותי, הגדלת עובי DBL ובכך להגביל את השטף של פו דרך ג'ל PAM. שלב מחייב של DGTs נחשף במים או מים הגבוה מינרליזציה הימיים עשוי להיות רווי במהירות עם מתכות אחרות עקבות, מצג שווא נתונים להצטברות של פו. קביעת רמות שמץ של פו הסביבתי דורשת הפרדת radiochemical יסודית ושיטות אנליטיות מאוד רגישות. מדידת AMSשל מיושם בפרוטוקול זה אינם זמין באופן נרחב, אבל יכול להיות מוחלף על ידי טכניקות ספקטרומטר מסה אחרות. עם זאת, הפרדת radiochemical קפדני יש צורך לחסל את ההפרעה 238 UH isobaric מאורניום טבעי.
משוואה 2 מראה כי גודלו של מכשיר DGT הוא פרמטר חיוני שיכול להיות מכוון כדי להגדיל את הכמות של פו שנצבר במהלך זמן פריסה נתון. רצועות ג'ל מסחריות זמינות רק עם משטח מרבי של 6 סנטימטרים X 22 סנטימטר. לכן, החלון של סמפלר DGT כבר עלה ל 105 סנטימטר 2 (5 סנטימטרים × 21 סנטימטרים), מה שהופך את אפשרי לצבור מספיק מיני פו לזמני פריסה קצרים יחסית. ההרכבה של דגם DGT כזה דורשת דיוק והתחשבות מסוימת של נכסי גיליון ג'ל PAM תוך מניפולציה. זה הוא בעל חשיבות עליונה כדי להרכיב שכבות ג'ל למדים חלקים פנים "כריך" על מנת לספק homogeשטף neous של מיני פו מהמים בכמות גדולה דרך ג'ל מתרחב. זרימת מים טובה על פני השטח DGT היא גם פרמטר חשוב, אבל זה בעיקר נקבע על ידי תנאי זרימה באקוויפר. מומלץ למקם את מכשירי DGT למדידות פו ב 45 מעלות לכיוון על כיוון זרימת מים על מנת לספק אספקת מים יציבה ולמזער את ההשפעות של DBL.
מקדם דיפוזיה מועסקות במשוואה 2 חייבים להיות מתוקן אם הטמפרטורה בגוף למד מים היא שונה מהטמפרטורה שבה מקדם דיפוזיה נקבעה. השפעות טמפרטורה על מקדמי דיפוזיה ניתנות על ידי משוואת סטוקס-איינשטיין (משוואה 3):
(3)
שם D 1 ו- D 2 הם מקדמי דיפוזיה (סנטימטר 2 שניות -1), η 1 וη 2 הם צמיגויות (MPA שניות) של wאטר בT טמפרטורות 1 ו- T 2 (K) בהתאמה.
נכון לעכשיו, לא קיימת שיטה לחקור התפצלות פו בסביבה וטהור, פרט לחישובים תרמודינמיים מבוססים על, למשל, pH ופרמטרי חיזור. פרמטרים אלה זמינים רק למקרו-רכיבים, כגון פחמתי, ברזל או קטיונים מנגן. לפיכך, התפצלות פו נגזרת ממינים המדידים אלה, אך אינו מייצגת את מדידה "אמיתית". כאן אנו חושבים שדיפוזיה בטכניקת סרט ג'ל PAM דקה כפי שהוצג במאמר זה היא צעד חשוב בפתרון בעיית התפצלות פו כי זה מאפשר מדידה באתר ללא תשלום ומינים יציב ו, אולי, המעיד מיני plutonyl. למרות שרק כמה מדידות DGT של פו הסביבתי בfreshwaters כבר התחייבו עד כה, התוצאות שהתקבלו מעודדות עבור יישומים נוספים של טכניקת DGT ללימודי התפצלות וזמינות ביולוגית פו.פריסה של DGTs במים האורגניים עשירים בפוטנציאל תניב מידע חשוב על ניידות פו ואינטראקציות בנוכחות של מולקולות NOM. צריכה להיות צפויות תוצאות מעניינות ממדידות DGT בסביבות ימיות מזוהמות, כגון ים החוף סביב מפעל העיבוד מחדש גרעיני Sellafield ותחנת הכח גרעיני שנפגעה Fukushima Daiichi.
למחברים אין מה לחשוף.
עבודה זו מומנה על ידי הקרן הלאומית למדע של שווייץ (מענק מס' 200021-140230) ועל ידי המשרד הפדרלי השוויצרי לבריאות הציבור (PF ו-PS). אנו מודים למשרד הפדרלי השוויצרי לבריאות הציבור על התמיכה הכספית בפרסום בגישה פתוחה של מאמר זה.
| Name | Company | Catalog Number | Comments |
|---|---|---|---|
| 239pu | tracer CEA | source PU239-ELSC10 | |
| 242Pu tracer | LNSIRR | מקור Pu242 N° 790 מהמעבדה לתקנים לאומיים של קרינה מייננת של רוסיה | |
| 25 מ"ל כוסות פיפטה | |||
| Socorex | |||
| פיפטות פלסטיק חד פעמיות | Semadeni | ||
| 20 מ"ל בקבוקון נצנוץ פלסטיק | סמדני | ||
| רדיד | |||
| פלטה | |||
| פינצטה | |||
| שרף חילופי אקטיניד - טבע - B | טריסקם | TE-B50-A | |
| שרף חילופי אקטיניד - טבע - R מחסניות | Triskem | TE-R10-S | |
| 1 מ"ל קצות פיפטה | Socorex | ||
| PAM 6 פעמים; 21 ס"מ | DGT Research Ltd | 0.39 מ"מ ועובי 0.78 מ"מ / www.dgtresearch.com | |
| רצועת ג'ל Chelex 6& פעמים; 21 ס"מ | DGT מחקר בע"מ | 0.40 מ"מ עובי / | |
| www.dgtresearch.com תא | מפוברק / סדנה פנימית | ||
| Ø 27 מ"מ אגרוף | מפוברק / סדנה פנימית | ||
| מגש | |||
| DGT הקמת | מיוצר / בית מלאכה | ||
| מסנן ממברנה | PALL תאגיד | HT-450 מסנן דיסק ממברנה פוליסולפון Tuffryn 0.45 μ m / 145 μ עובי m | |
| חומצה חנקתית | Carlo Erba | 408025 | |
| חומצה גופרתית | Sigma-Aldrich | 84720 | |
| חומצה הידרוקלורית | Carlo Erba | 403981 | |
| חומצה הידרודית | Merck | 100341 | |
| אשלגן פרמנגנט | Merck | 105082 | |
| נתרן מימן גופרתי | Merck | 106352 | |
| נתרן סולפט | Merck | 106647 | |
| נתרן חנקתי | סיגמא-אולדריץ' | 31440 | |
| נתרן ניטריט | פלוקה | 71759 | |
| נתרן אצטט | Merck | 106281 | |
| אמוניום אוקסלט | פלוקה | 9900 | |
| ביס-(2-אתיל הקסיל) חומצה זרחתית (HDEHP) | Merck | 177092 | |
| 2-thenoyltrifluoroacetone ( TTA) | Fluka | 88300 | |
| MOPS buffer | Sigma-Aldrich | M9381 | MOPS מלח נתרן |
| ציקלוהקסאן | קרלו ארבה | ||
| חומצה | מופקת מאדמה עשירה באורגנים של עמק אלפיני, מיובש בהקפאה, MW 5-40 kDa | ||
| NH4OH | קרלו ארבה | 419943 | |
| FeCl3· H2O | Sigma-Aldrich | 44944 |
Request permission to reuse the text or figures of this JoVE article
Request Permission