מאמר שיטה

הליך ייצור אופטימלי עבור התקני Moiré Superlattice מבוססי גרפן באיכות גבוהה

DOI:

10.3791/68230

⸱

11 ביולי 2025

 , 
1Department of Physics, Massachusetts Institute of Technology

במאמר זה

סיכום

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

מאמר זה מציג פרוטוקול ממוטב ומושכל ניסיון לייצור התקני סופר-סריג moiré מבוססי גרפן באיכות גבוהה עם זוויות פיתול מדויקות, תוך שימוש בטכניקת העברה יבשה שונה המבוססת על מערך העברה מותאם-במיוחד וניתן לכוונון גבוה.

תקציר

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

סריגי העל של Moiré מהווים פלטפורמה רב-תכליתית לחקירת תופעות מתעוררות הנובעות ממשחק הגומלין של מתאמים חזקים וטופולוגיה, תוך שהם מציעים כוונון גמיש באתרו. עם זאת, הייצור של סופר-סריגים כאלה הוא מאתגר. קשה להשיג התקנים אחידים ביותר עם זווית פיתול מדויקת בגלל החדרה לא מכוונת של הטרוסטרן, הפרעת זווית פיתול והרפיית זווית/סריג במהלך תהליך הננו-פבריקציה. מאמר זה מציג פרוטוקול אופטימלי ומודע לניסיון לייצור התקני סופר-סריג moiré מבוססי גרפן באיכות גבוהה, תוך התמקדות בטכניקת העברה יבשה שונה. תהליך ההעברה מבוצע במערך העברה מותאם-במיוחד המאפשר בקרת מיקום, זווית וטמפרטורה מדויקת. על ידי שילוב של קריטריונים קפדניים לבחירת פתיתים, שערים תחתונים נטולי בועות מנוקים מראש ואבלציה בלייזר גרפן, סריג העל של moiré נבנה על ידי כיסוי מכוון של פתיתי גרפן מעוותים במהירות תת-מיקרונית בטמפרטורת החדר. באמצעות בקרה מדויקת של תהליך ההעברה, התקני הסופר-סריג של גרפן מוארה המתקבלים מציגים אחידות גבוהה וזוויות פיתול רצויות. פרוטוקול אופטימלי זה נותן מענה לאתגרים הקיימים בייצור התקני moiré superlattice מבוססי גרפן וסולל את הדרך להתקדמות נוספת בתחום המתפתח במהירות של חומרי moiré.

מבוא

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

הכוח המניע העיקרי של פיזיקת החומר המעובה המודרנית הוא השילוב של מתאמים חזקים וטופולוגיה למערכת פיזיקלית אחת הניתנת לכוונון. מאז גילוימצבי מבודד 1 ומוליכות-על2 בגרפן דו-שכבתי מעוות בזווית קסם (MATBG), תכונותיו המדהימות עוררו מספר הולך וגדל של מחקרים על חומרי מוארה3. בשנים האחרונות נבנו ונחקרו מגוון סריגי מוארה מבוססי גרפן. תחום זה הגדל במהירות חשף שפע של תופעות מתעוררות, כולל אך לא רק מבודדים אקזוטיים בקורלציה 4,5,6,7,8,9, מוליכות-על לא קונבנציונלית 10,11,12,13,14, נמטיות 15 ופרומגנטיות מסלולית16.17,18.

הפיזיקה העשירה שנחשפה בסריגי העל הללו של גרפן מוארה נהנית מהכוונון חסר התקדים באתרו שמציעה זוויות הפיתול הקטנות בין שכבות הגרפן. בינתיים, הוא מושפע גם מחוסר הוודאות הנובע מדרגת החופש הנוספת הזו של זווית הפיתול. זווית הפיתול נוצרת על ידי כיסוי שני פתיתי גרפן עם סיבוב יחסי של צירי הגביש שלהם. כדי להשיג את משטר זווית הקסם (1°-1.2°), שבו מתאמים ממלאים תפקיד דומיננטי, הכרחי לשלוט במדויק בזווית הפיתול בדיוק של פחות מ-0.1°. עם זאת, במהלך הליך הייצור, ניתן להכניס גורמים מזיקים שונים, כגון הטרוסטרציה19,20, הפרעת זווית פיתול 21,22,23 והרפיית סריג24,25, בין היתר. שימוש בפתיתים לא מושלמים או אי שליטה במהירות האיסוף של גרפן עלול לגרום למתח מוגזם ולאי סדר זוויתי. מכיוון שתצורת זווית הפיתול הקטנה אינה מצב הקרקע התרמודינמי, שילוב תהליכי העברה מיותרים בטמפרטורה גבוהה מגדיל את הסיכון להרפיית סריג לא רצויה. גורמים אלה מפחיתים את שיעור ההצלחה של ייצור התקני סריג גרפן מוארה ובולטים במיוחד במשטר זווית הקסם. הם מציבים אתגרים ניסויים משמעותיים26 לחוקרים בתחום זה, ומקשים על השגת מכשירים עם זווית הפיתול הרצויה או אפילו שחזור תוצאות מדידה קודמות.

במאמר זה, במטרה להקל על האתגרים הנ"ל, מוצג פרוטוקול אופטימלי, מבוסס ניסיון וצעד-אחר-צעד לייצור התקני סופר-סריג מוארה מבוססי גרפן באיכות גבוהה. בהתבסס על טכניקת העברה יבשה שונה27,28, תהליך ההעברה מבוצע באמצעות מערך העברה מתכוונן ביותר, שנבנה בהתאמה אישית עם בקרת מיקום, זווית וטמפרטורה מדויקים. בלב פרוטוקול זה נמצאים קריטריונים קפדניים לבחירת פתיתים, שערים תחתונים נטולי בועות מנוקים מראש, אבלציה בלייזר גרפן, והכי חשוב, איסוף חלק של פתיתי הגרפן שנחתכו מראש במהירות תת-מיקרונית בטמפרטורת החדר. מלבד היבטים מכריעים אלה, נדונים גם גורמים מינוריים שעשויים להשפיע על תוצאות הניסוי. למרות שהפרוטוקול המוצג משתמש בגרפן דו-שכבתי מעוות כדוגמה, הוא ישים לכל מיני מבני סריג מוארה מבוססי גרפן. זרימת העבודה המפורטת נועדה לשפר את הנגישות לייצור של התקני סריג גרפן מוארה איכותיים עבור קהילת המחקר הרחבה יותר.

הגישה מוגבלת. התחברו או התחילו תקופת ניסיון כדי לצפות בתוכן זה.

פרוטוקול

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

ניתן למצוא את החומרים והמכשירים המשמשים לאורך הפרוטוקול בטבלת החומרים.

1. הכנת פתיתי חומר דו מימדיים (2D)

  1. פילינג גרפן
    1. חותכים פרוסת Si/SiO2 לחתיכות בגודל 2 ס"מ ×-2 ס"מ בעזרת כותב טונגסטן קרביד. נקה את משטח הוופל לאחר מכן עם אקדח ריסוס חנקן כדי להסיר אבק סיליקון.
      הערה: ופלים עם SiO2 בעובי 285 ננומטר משמשים בדרך כלל לקילוף גרפן ו-hBN, שכן עובי זה מספק ניגודיות צבע טובה לזיהוי חזותי של חומרים דו-ממדיים.
    2. מחממים את הפלטה החמה ל-250 מעלות צלזיוס, ולאחר מכן מניחים את פרוסות Si/SiO2 על הפלטה החמה.
    3. הניחו גביש גרפיט על סרט כחול מלבני נטול סיליקון (1005R). קפלו את הסרט לשניים כדי לכסות את הקריסטל. לחץ בחוזקה על גביש הגרפיט ולאחר מכן פרש בעדינות את הסרט. הוא מקלף את שכבות הגרפיט העליונות, וחושף משטח גביש שטוח ומבריק.
    4. הניחו סרט כחול מלבני נוסף על משטח הגרפיט הטרי שהתקלף. לחץ עליו בעדינות ואז קלף אותו. הוא מעביר את השכבות העליונות של גרפיט טרי על הסרט החדש.
    5. בדוק את שכבות הגרפיט המועברות. כמות הגביש חיונית לתוצאות פילינג מיטביות. במידת הצורך, חזור על ההליך בשלב 1.1.4 עד להצטברות כמות מספקת של גביש על הסרט החדש (איור 1A).
    6. קפלו ופרשו בעדינות את הסרט החדש מספר פעמים, והפיצו את הגרפיט על פני הסרט (איור 1B). עצור כאשר המשטח מכוסה באופן אחיד בשכבות דקות גרפיט.
      הערה: קיפול הסרט יותר מדי פעמים עלול להפחית את התשואה של פתיתי גרפן גדולים.
    7. בחנו את הסרט החדש מול מקור אור (איור 1C). באופן אידיאלי, הקלטת מכוסה באיי גרפיט שקופים. אם יש לו יותר מדי גושי גרפיט עבים, הניחו עליו סרט כחול נוסף. קילוף זה יעזור להפחית את עובי הגרפיט.
    8. חותכים את הסרט הכחול המוכן לחתיכות בגודל שיתאים לפרוסות Si/SiO2 . הסר את הוופלים מהפלטה החמה והחל מיד את הסרט.
    9. הניחו לוופלים להתקרר לטמפרטורת החדר, ואז קלפו בעדינות את הסרט. בדוק את תוצאות הפילינג באמצעות מיקרוסקופ אופטי. אם יש שאריות קלטת מוגזמות על הוופל, שקול להוריד את טמפרטורת החימום לניסיון הבא.

figure-protocol-1
איור 1: פילינג פתיתים וקריטריונים לבחירה. (א-ג) פילינג גרפן. (A) גבישי גרפיט מהשכבה העליונה שהועברו זה עתה על סרט כחול חדש. (B) קפלו ופתחו את הסרט כדי לפזר את גבישי הגרפיט על פני השטח של הסרט. (ג) בדוק את הסרט לכיוון מקור אור לפני השימוש. באופן אידיאלי, רוב השטח צריך להיות מכוסה באיי גרפיט שקופים למחצה. (D-F) פילינג hBN. (D) בחרו 2 עד 3 גבישי hBN מבריקים והניחו אותם על הסרט. (E) פזרו את גבישי ה-hBN באופן שווה על הסרט על ידי קיפול ופתיחה בעדינות. (F) בדוק את משטח הסרט באמצעות אור מוחזר לפני השימוש. אם נראה שרוב משטח הגביש צבעוני, השתמש בסרט נוסף כדי להפחית את עובי הגביש. (ז,ה) תמונות מיקרוסקופיות אופטיות של נתזי החומר הדו-ממדיים המייצגים העומדים בקריטריונים לבחירת נתזים, כולל אצבע הגרפיט (G), הגרפן החד-שכבתי (H) ונתז ה-hBN העליון (I). (G,I) נלכדים עם מטרה של פי 50, בעוד ש-(H) נלכדים עם מטרה של פי 100. כל פסי הסולם מציינים 30 מיקרומטר. אנא לחץ כאן לצפייה בגרסה גדולה יותר של איור זה.

  1. פילינג בורון ניטריד משושה (hBN).
    1. חותכים ומנקים את הוופלים כמתואר בשלב 1.1.1. מחממים את הפלטה החמה ל -160 מעלות צלזיוס.
    2. הניחו 2-3 גבישי hBN מבריקים על סרט כחול מלבני נטול סיליקון (1009R) (איור 1D).
      הערה: קלטות שונות משמשות לקילוף גרפן ו-hBN. לסרט 1005R יש הידבקות חזקה יותר מה-1009R, וכתוצאה מכך צפיפות נתזים גבוהה יותר אך יותר שאריות סרט על הוופלים.
    3. קפלו ופרשו בעדינות את הסרט מספר פעמים כדי לפזר את גבישי ה-hBN על פני השטח של הסרט (איור 1E). עצור כאשר הקלטת מכוסה בגבישי hBN דקים ומבריקים.
    4. בדוק את משטח הסרט תחת אור מוחזר (איור 1F). אם יש יותר מדי גבישים עבים, השתמשו בסרט כחול אחר כדי להקטין את עוביים, כמתואר בשלב 1.1.7.
    5. חותכים את הסרט הכחול המוכן לחתיכות התואמות את גודל פרוסות Si/SiO2 . מרחו את הסרט בצורה חלקה על הוופלים בטמפרטורת החדר.
    6. מניחים את הוופלים המודבקים על הפלטה החמה בחום של 160 מעלות צלזיוס ומחממים אותם במשך 2 דקות. לאחר החימום, לאחר שהוופלים מתקררים לטמפרטורת החדר, מקלפים בעדינות את הסרט במהירות איטית ומבוקרת של כ-2 דקות לכל רקיק.
    7. לאחר הסרת הסרט, הניחו את הוופלים בצינור קוורץ בתוך תנור וחישול בחום של 350 מעלות צלזיוס למשך 10 שעות באווירת גז יוצרת (50% H2- 50% Ar). שלב זה נועד להפחית את שאריות הסרט על משטח הוופל.
      הערה: תנאי חישול אחרים, כגון ואקום גבוה, יכולים להשיג תוצאות דומות.
    8. לאחר השלמת תהליך החישול, הוציאו את הוופלים מהתנור והשתמשו באקדח ריסוס חנקן כדי לפוצץ את כל חלקיקי הזכוכית שהוכנסו במהלך החישול.
    9. חישול צינור הקוורץ ב-1000 מעלות צלזיוס למשך שעה תוך חשיפתו לאטמוספירה. שלב זה מסיר שאריות כימיות מהצינור כהכנה לתהליך החישול העתידי.
  2. בחירת פתיתים של חומרים דו-ממדיים
    1. לבחירת פתיתי חומר דו-ממדיים, השתמש במיקרוסקופ אופטי עם מטרה פי 5 כדי לסנן מראש במהירות את הפרוסות תחת תאורת שדה בהיר. זהה נתזים עם הגודל, הצורה והעובי הרצויים בהתאם לקריטריונים לבחירת נתזים המפורטים בסעיף דיון. פתיתים מייצגים העומדים בקריטריונים מוצגים באיור 1G - I.
    2. השתמש במטרה של 50x או 100x כדי להעריך את איכות הפתיתים על ידי התאמת ניגודיות הצבעים של תמונת השדה הבהיר. לחלופין, השתמש בתאורת שדה כהה עם זמן חשיפה מספיק כדי לבדוק את הפתית. שתי האסטרטגיות עוזרות לחסל עוד יותר פתיתים לא מושלמים.
    3. כדי לאמת את איכות הפתית, שקול לבצע מיקרוסקופ כוח אטומי (AFM) במצב הקשה כדי לבדוק את טופוגרפיית פני השטח של הפתית. בחר רק פתיתים עם משטח נקי וללא מאמץ נראה לעין להמשך עיבוד.

figure-protocol-2
איור 2: ייצור שקופיות זכוכית עם חותמות PC/PDMS. (A) סרט דו-צדדי עם חור מנוקב הוצמד לקצה אחד של מגלשת הזכוכית. (B) חותמת PDMS נקייה הוצבה במרכז החור המנוקב. (C) כמות מתאימה של PC בתמיסת כלורופורם חולקה על מגלשת הזכוכית. (D) מגלשת זכוכית נקייה נוספת הונחה מעל התחתונה כדי לפזר את התמיסה באופן אחיד, והמגלשות החליקו זו על פני זו. (E) סרט דק אחיד של PC שנוצר בשקופית התחתונה לאחר שהכלורופורם התאדה. (F) סרט דו-צדדי נוסף עם חור מנוקב הונח על אזור נקי של סרט ה-PC. שריטות סביב החור נעשו על ידי החלק האחורי של הפינצטה כדי להבטיח קשר הדוק בין הסרט לסרט המחשב. (ז) סרט ה-PC נחתך לאורך שולי הסרט והתקלף בעדינות. (H) סרט PC אחיד העומד בפני עצמו נראה במרכז החור. (I) סרט המחשב העצמאי הונח על חותמת ה-PDMS על ידי יישור החור המנוקב ב-(H) עם החור ב-(B). הסרטים הדו-צדדיים סביב החור נלחצו בחוזקה זה לזה. (J) הסרט הנוסף נחתך, ונותר רק אזור החותמת המרכזי של PC/PDMS. (K) זום אין view של חותמת PC/PDMS. אנא לחץ כאן לצפייה בגרסה גדולה יותר של איור זה.

2. ייצור שקופיות זכוכית עם חותמות PC/PDMS

  1. ייצרו את שקופיות הזכוכית עם חותמות פוליקרבונט (PC) ופולידימתילסילוקסן (PDMS), המשמשות לאיסוף חומרים דו-ממדיים.
    1. הכינו צלחת פטרי נקייה בגודל 6 אינץ '. מערבבים את בסיס אלסטומר הסיליקון עם חומר הריפוי בצלחת הפטרי, עם יחס משקל ערבוב של 10:1. כדי לקבל עובי PDMS אופטימלי של כ-1-2 מ"מ, משתמשים בדרך כלל בתערובת של כ-10 גרם בסיס ו-1 גרם חומר ריפוי.
    2. לאחר ערבוב מלא, מניחים את צלחת הפטרי על משטח ישר ומרפאים אותה במשך יומיים בטמפרטורת החדר. לאחר הריפוי, ה-PDMS מוכן לשימוש.
    3. חבר סרט דו צדדי עם חור מנוקב לקצה אחד של מגלשת זכוכית נקייה (איור 2A). לאחר מכן, מקמו חותמת PDMS נקייה (בעובי 1-2 מ"מ) במרכז החור (איור 2B).
      הערה: כדי להשיג הידבקות חזקה בין ה-PDMS stamp לשקופית הזכוכית, הממשק חייב להיות נקי, אחיד וללא אבק או בועות.
    4. במכסה האדים, קח שקופית זכוכית נקייה נוספת והוציא כמות מתאימה של 6% w/w PC בתמיסת כלורופורם על פני השטח (כפי שמוצג באיור 2C).
    5. הנח מגלשת זכוכית נקייה על גבי השקופית התחתונה ולחץ עליה בעדינות (איור 2D). לאחר פריסת התמיסה, החלק את שתי שקופיות הזכוכית זו על פני זו כדי ליצור סרט מחשב חלק. אחרי שהכלורופורם מתאדה, נוצר סרט דק של PC בשקופית התחתונה (איור 2E).
    6. הניחו חתיכה נוספת של סרט דו צדדי עם חור מנוקב על אזור נקי ואחיד של סרט המחשב. לחץ סביב החור באמצעות גב פינצטה כדי להבטיח חיבור מאובטח בין הסרט לסרט המחשב (איור 2F).
    7. חותכים את סרט המחשב לאורך קצוות הסרט כדי להפריד את החלק הזה מהחלק הנותר בשקופית הזכוכית, ואז מקלפים בעדינות את הסרט (איור 2G).
    8. לאחר קילוף הסרט, בדקו את סרט המחשב העומד בפני עצמו במרכז החור (איור 2H). עדיף להכין את סרט ה-PC בסביבה עם לחות גבוהה, כמו בימים גשומים. אחרת, הסרט עלול להתקמט במהלך תהליך הקילוף. אם מתרחשים קמטים, חזור על שלבים 2.1.6-2.1.7 עד להשגת סרט מחשב אחיד.
    9. שכב את סרט המחשב העצמאי על ה-PDMS stamp שהוכן בשלב 2.1.3. לאחר מכן, השתמש בסכין גילוח כדי ללחוץ את הסרט הדו-צדדי סביב החור בחוזקה (איור 2I).
    10. חתוך את הסרט העודף מעבר לאזור החותמת המרכזי של PC/PDMS. שקופית זכוכית עם חותמת PC/PDMS בקצה אחד מיוצרת (איור 2J), כאשר תצוגת הזום מוצגת באיור 2K.

figure-protocol-3
איור 3: מערך העברה מותאם-במיוחד עם כוונון גבוה. (A) מבט קדמי של מערך ההעברה, עם רכיבים חשובים המסומנים בחצים ואותיות אדומים. שמו של כל רכיב מופיע בצד ימין. אזור הליבה של ההתקנה מוקף בתוך תיבת קו מקווקו אפור. (B) תצוגה מוגדלת של אזור הליבה ב-(A) במצב טרום-התקשרות, המראה ש-PC/PDMS stamp ממוקם כ-2 מ"מ מעל פרוסת Si/SiO2 . אנא לחץ כאן לצפייה בגרסה גדולה יותר של איור זה.

figure-protocol-4
איור 4: אבלציה בלייזר גרפן. (A) סכמטי של נתיב אור הלייזר במערך ההעברה שנבנה בהתאמה אישית. קרן הלייזר קונפוקלית עם נתיב ההדמיה של המצלמה לאבלציה מדויקת בלייזר. (B) פתית גרפן חד-שכבתי לאחר אבלציה בלייזר. קו חיתוך הלייזר האמצעי נחתך פעמיים כדי להגדיל את הפער בין חלקי הגרפן הסמוכים, בעוד ששני הקווים החיצוניים מפרידים את אזור הליבה משאר הפתית. (C) פתית גרפיט עם עובי אחיד אך צורה לא סדירה. (D) אבלציה בלייזר מעצבת את הגרפיט הלא סדיר לאצבע גרפיט מלבנית, מה שהופך אותו לאידיאלי לשימוש כאלקטרודת שער גרפיט. כל מוטות הסולם מציינים 30 מיקרומטר. (A) מותאם מ-Park et al.38. אנא לחץ כאן לצפייה בגרסה גדולה יותר של איור זה.

3. העברה יבשה של סריג גרפן מוארה (גרפן דו-שכבתי מעוות כדוגמה)

הערה: לפרטים על מערך ההעברה המותאם-במיוחד (איור 3A) ולייזר הסופר-רציף המשולב (איור 4A) המשמש בפרוטוקול זה, עיין בסעיף הדיון.

  1. אבלציה בלייזר גרפן
    1. הנח את פרוסת הגרפן על הדגימה stage ואתר את הגרפן באמצעות המטרה פי 10. כוונן את הפתית לכיוון הרצוי, ולאחר מכן עבור למטרה פי 50.
    2. השתמש בפונקציית עקומות Draw Bezier וקווים ישרים ב-Inkscape כדי לשרטט את גבול הגרפן ואת קווי חיתוך הלייזר המתוכננים. אם לגרפן יש אזורים עם קפלים או סדקים קלים, השתמש בקווי חיתוך לייזר כדי להפריד אותם מאזור הליבה. זה יכול להפחית את הסיכון לקיפול או סדקים נוספים במהלך תהליך איסוף הגרפן.
      הערה: קווי חיתוך הלייזר יכולים לחלק את הגרפן לשני חלקים או יותר, בהתאם למבנה המיועד, כאשר כל חתיכה נמדדת ברוחב של לפחות 20 מיקרומטר ואורך של 30 מיקרומטר.
    3. הפעל את הלייזר והגביר את עוצמתו עד שנקודת הקרן נראית לעין. התאם את הדגימהtagה כדי ליישר את נקודת האלומה עם תחילתו של קו חיתוך לייזר מתוכנן. לאחר מכן, התאם את עוצמת הלייזר לרמה מתאימה לאבלציה של גרפן.
      הערה: עוצמת הלייזר הנדרשת לחיתוך גרפן מבלי לפגוע במשטח ה-SiO2 היא בין 60 mW ל-150 mW, כפי שנמדד לפני מפצל האלומה.
    4. הזז את שלב הדגימה כדי להנחות את נקודת הקרן לאורך קו חיתוך הלייזר המתוכנן כדי לחתוך את הפתית. לאחר החיתוך, אפס את עוצמת הלייזר ובדוק את קו חיתוך הלייזר.
    5. חזור על ההליך כדי לבצע חתך נוסף בסמוך לקיים. זה מגדיל את הפער בין חלקי הגרפן, ומספק יותר מקום לקצה הישר של hBN ליישר מבלי ליצור קשר עם חתיכת הגרפן השכנה.
    6. חזור על ההליך עבור כל קו חיתוך לייזר מתוכנן. אחרי השלמת אבלציה בלייזר, הגרפן הטהור מחולק לכמה חלקים (איור 4B). החלקים המרכזיים המשמשים לבניית סריג העל מואר מבודדים משאר הנתז.
    7. הסר את פרוסת הגרפן מהבמה ובדוק את קווי חיתוך הלייזר באמצעות מיקרוסקופ אופטי. ודא שקווי החיתוך נקיים מכל מזהמים.
      הערה: ניתן להשתמש בטכניקת אבלציה של לייזר גרפן גם כדי להנדס פתיתי גרפיט לגיאומטריות רצויות. לדוגמה, פתית גרפיט לא סדיר (איור 4C) יכול להיות מעוצב לאצבע גרפיט מלבנית מושלמת (איור 4D), שהיא אידיאלית לשימוש כאלקטרודת שער. גישה זו מפחיתה משמעותית את הזמן המושקע בחיפוש אחר פתיתי גרפיט עם גיאומטריות ספציפיות.

figure-protocol-5
איור 5: העברת שער הגרפיט התחתון. (A) סרט ה-PC התמקד, וזוהה אזור נקי תחת המטרה 2x. (B) פתית ה-hBN התמקדה באזור הנקי שזוהה ב-(A) והועברה אליו. (C) החותמת יצרה קשר עם הוופל, ויצרה אזור מגע בצבע ירוק בהיר, כאשר הקצה הימני הצבעוני נקרא חזית הגל. סרט ה-PC כיסה במלואו את פתית ה-hBN התחתון. (D) פתית ה-hBN התחתון נאסף, כאשר צבע הנתז נראה שקוף למחצה. (E) ה-hBN ואצבע הגרפיט הוצבו ביישור סופי לפני שהחותמת יצרה קשר עם הוופל. (F) חזית הגל התקרבה לאצבע הגרפיט, שם מהירות המעורבות הופחתה ל-0.5 מיקרומטר לשנייה. (G) חזית הגל עברה לחלוטין מעל אצבע הגרפיט. (H) אצבע הגרפיט נאספה על ידי פתית ה-hBN התחתונה. (I) שער הגרפיט התחתון שוחרר על פרוסת טוש מעוצבת מראש ב-160 מעלות צלזיוס, מה שמבטיח מגע בין אצבע הגרפיט לאצבע המתכת Ti/PdAu. (י) כל חותמת ה-PC/PDMS הייתה מחוברת על הוופל. (יא) סרט ה-PC הופרד מחותמת ה-PDMS. חזית הגל השקופה בין אזורים צבעוניים שונים הצביעה על ניתוק בין סרט ה-PC לחותמת ה-PDMS. (L) סרט ה-PC נקרע ממגלשת הזכוכית, והשאיר את שער הגרפיט התחתון על הוופל. פסי קנה מידה ב- (A,B,J,K,L) מציינים 500 מיקרומטר; in (C,D,F) מציין 90 מיקרומטר; וב- (E,G,H,I) מציין 30 מיקרומטר. אנא לחץ כאן לצפייה בגרסה גדולה יותר של איור זה.

  1. הכנת שערים תחתונים גרפיט
    1. הרם את פתית ה-hBN התחתון (איור 5A - D) לפי שלבים דומים בשלב 3.3. יש לציין כי עבור נתז ה-hBN התחתון, אין צורך בקצה גבישי ישר וחזית גל מקבילה (להגדרת חזית הגל, ראה שלב 3.3.8).
    2. הנח את הוופל עם אצבע הגרפיט על הדגימהtagה. מרכז את אצבע הגרפיט בחלון המצלמה וכוון אותה לכיוון הרצוי. השתמש בהצצה כדי להפוך את חלון Inkscape לשקוף למחצה תוך כדי ציפה מעל חלון המצלמה. מתאר את גבול אצבע הגרפיט ב- Inkscape.
    3. הגדר את המדגם tagטמפרטורת הטמפרטורה ל-80 מעלות צלזיוס. טען את מגלשת הזכוכית והעבר אותה למצב טרום ההתקשרות (ראה שלב 3.3.4 ואיור 3B).
    4. בצע שלבים דומים לאלה שתוארו ב-3.4.5-3.4.10, יישר את פתית ה-hBN התחתון ואת אצבע הגרפיט לפני שהחותמת נוגעת בפרוסת, כפי שמוצג באיור 5E. יישור זה מבטיח שאצבע הגרפיט ממוקמת מתחת לאזור הנקי והאחיד של פתית ה-hBN התחתון.
    5. השתמש במפעיל כיוון Z כדי לחבר את ה-PC/PDMS stamp על הפרוסה במהירות של 5 μm/s עד שחזית הגל קרובה לאצבע הגרפיט (איור 5F).
    6. הפחיתו את המהירות ל-0.5 מיקרומטר/שנייה כדי לאפשר לחזית הגל לעבור לאט את אצבע הגרפיט עד שהיא מכסה לחלוטין את הגרפיט (איור 5G).
    7. נתק את חזית הגל במהירות של 0.5 מיקרומטר לשנייה. הצבע של אצבע הגרפיט ישתנה מסגול לאפור כהה שקוף למחצה ברגע שנקלט (איור 5H). כאשר הגרפיט נאסף במלואו, נתק לחלוטין את חזית הגל במהירות של 5 מיקרומטר לשנייה.
    8. שחרר חם את פתית ה-hBN התחתון ואת שער הגרפיט על פרוסת סמן מעוצבת מראש בטמפרטורת שלב דגימה של 160 מעלות צלזיוס, תוך יצירת קשר עם אצבע המתכת Ti/PdAu (איור 5I-L), ביצוע שלבים דומים כמתואר בשלב 3.5.
    9. הסר את סרט המחשב על ידי טבילת הוופל בכלורופורם למשך שעה. לאחר ההסרה, שטפו את הוופל באלכוהול איזופרופיל וייבשו בעזרת אקדח ריסוס חנקן.
      הערה: בדרך כלל, 20 דקות בכלורופורם מספיקות כדי להמיס את סרט ה-PC. כאן, שעה אחת משמשת להשגת משטח שער נקי יותר.
    10. מניחים את הוופל בצינור קוורץ ומחסלים בטמפרטורה של 350 מעלות צלזיוס למשך 10 שעות באווירת גז יוצרת (50% H2- 50% Ar).
    11. בדוק את השער התחתון באמצעות המיקרוסקופ האופטי. התמונות המיקרוסקופיות של השדה הבהיר והשדה האפל של שער גרפיט תחתון נטול בועות מוצגות באיור 6A,B.
    12. השתמש במצב הקשה של AFM כדי לסרוק את השער התחתון. בחר את אזורי השער ללא בועות ומבנים לא אחידים, כאשר רוחב האזור מעט גדול מזה של השער. משטח השער לאחר החישול מכוסה בשאריות פולימרים, המוצגות באיור 6C.
    13. לאחר בחירת אזורי השער האחידים ונטולי הבועות, העבר את ה-AFM למצב המגע הסטנדרטי עם אותו קצה מצב הקשה ששימש בשלב האחרון.
      הערה: קצה מצב ההקשה נוקשה יותר מקצה מצב המגע, ומעניק תוצאות ניקוי טובות יותר.
    14. סרוק את האזורים שנבחרו ברזולוציה של 512 שורות לסריקה והפעל כוח רגיל על הקצה של כמה עשרות nN במהירות של כ-20 מיקרומטר לשנייה כדי לנקות את שאריות הפולימר על פני השטח. שלב זה מכונה תהליך ניקוי הקצה.
    15. לאחר סיבוב אחד של ניקוי קצה, החזר את ה-AFM למצב הקשה ובדוק את תוצאות הניקוי עם קצה מצב הקשה חדש.
    16. חזור על תהליך ניקוי הקצה עד להסרת שאריות הפולימר במלואן מאזור השער לצדדים (איור 6D).

figure-protocol-6
איור 6: שער גרפיט תחתון נטול בועות מנוקה מראש. (א,ב) תמונות אופטיות מיקרוסקופיות של שדה בהיר (A) ושדה כהה (B) של שער גרפיט תחתון מייצג נטול בועות. תמונות טופוגרפיה של AFM של משטח השער המלוכלך לפני תהליך ניקוי הקצה (C) ומשטח השער הנקי לאחר תהליך ניקוי הקצה (D). שאריות הפולימר נסחפות הצידה, וכתוצאה מכך נוצרים שני קווים אנכיים, כפי שנצפה ב-(D). פסי קנה מידה ב-(A,B) מציינים 30 מיקרומטר, וב-(C,D) מציינים 1 מיקרומטר. אנא לחץ כאן לצפייה בגרסה גדולה יותר של איור זה.

  1. הרם את פתית ה-hBN העליון
    1. הנח את הוופל על הדגימהtagאתר את פתית ה-hBN העליון באמצעות המטרה פי 10.
    2. כוונן את הכיוון של פתית hBN עד שהקצה הישר שלו יהיה אנכי וממוקם בצד ימין של הנתז. לאחר מכן, שרטט את גבול הנתזים ב-Inkscape. ציור זה משמש כהתייחסות ליישור ה-hBN לפתיתי הגרפן מאוחר יותר.
      הערה: יש לשמור על רמות הזום של המצלמה ו-Inkscape עקביות לאורך כל תהליך ההעברה כדי לשמור על קנה מידה אחיד בין הפתיתים לציורים.
    3. מהדק בעדינות את מגלשת הזכוכית עם חותמת PC/PDMS בתוך השקע בזווית הטיה כלפי מטה של 2°-3°. החלק את השקע שמאלה באמצעות מגש ההזזה עד שמגלשת הזכוכית ממוקמת מעל רקיק הדגימה, ולאחר מכן נעל אותה ידנית במקומה.
    4. הגדר את המדגם tagטמפרטורת הטמפרטורה ל-50 מעלות צלזיוס. חבר את מגלשת הזכוכית כלפי מטה באמצעות מפעיל כיוון Z במהירות מהירה של 1 מ"מ לשנייה, עד שה-stamp נמצא 2 מ"מ מעל הוופל. כעת, המערכת נמצאת במצב טרום-התקשרות (איור 3B).
    5. מקדו את המיקרוסקופ על סרט ה-PC ובדקו את ניקיון פני השטח (בדומה לאיור 5A). בחר אזור נקי מעט משמאל למרכז החותמת למגע עם פתית hBN, מכיוון שהחותמת תתחבר משמאל. העבר את פתית ה-hBN לאזור הנקי שנבחר.
    6. הפעל את מגלשת הזכוכית עוד יותר כלפי מטה במהירות של 0.1 מ"מ לשנייה. כאשר סרט ה-PC והפרוסה נמצאים כמעט באותו מישור מוקד, הפחת את המהירות ל-5 מיקרומטר לשנייה.
    7. זהה את נקודת המגע על ידי התבוננות בטבעות של ניוטון שנוצרו בין החותמת לפרוסה. כדי להקל על תהליך איסוף חלק, ודא שה-hBN ממוקם ימינה והרחק מנקודת המגע. אם זה לא המקרה, חזור למצב טרום-התקשרות, והתאם את מיקום ה-hBN על ידי חזרה על שלבים 3.3.5-3.3.7.
    8. כאשר החותמת יוצרת קשר עם הוופל, הממשק שלהם מציג אזור נגיעה ירוק, כאשר הקצה הימני הצבעוני מכונה חזית הגל. חזית גל מקבילה, כפי שמוצג באיור 7A, קלה יותר להצמדה בקצה הישר של hBN.
      הערה: בשל הפוטנציאל המוטה ampמשטח החותמת, חזית הגל עשויה להיות בעלת הטיה קלה בהשוואה לקצה הישר hBN. כדי להבטיח שהם מקבילים בזמן הרמת הגרפן, רשום את זווית ההטיה המשוערת וזכור לפצות עליה באמצעות הגוניומטרים בשלב 3.4.3.
    9. המשיכו לחבר את החותמת על הוופל במהירות של 5 מיקרומטר לשנייה, עד שהיא מכסה לחלוטין את פתית ה-hBN (בדומה לאיור 5C). לאחר מכן, הגדר את טמפרטורת שלב הדגימה ל-80 מעלות צלזיוס.
      הערה: אם רמת ההדבקה של סרט המחשב אינה ודאית, הגדר תחילה את טמפרטורת ה-stagה ל-60 מעלות צלזיוס, ולאחר מכן הגדל אותה בהדרגה עד שניתן יהיה להרים את ה-hBN בצורה חלקה.
    10. לאחר הגעה לטמפרטורה, נתק את החותמת עם 5 מיקרומטר לשנייה עד שחזית הגל קרובה לקצה הישר של hBN. לאחר מכן, הפחיתו את המהירות ל-2 מיקרומטר לשנייה כדי להרים לאט את ה-hBN. לאחר האיסוף, הגדל את המהירות ל-5 מיקרומטר לשנייה כדי לנתק את סרט ה-PC מהרקיק.
      הערה: כאשר חזית הגל הנסוגת נוגעת בקצה הישר של hBN, עקוב בזהירות אחר צבע הפתית. זה הופך לשקוף עם איסוף מוצלח. אם הפתית נשאר צבעוני, הפעילו מחדש את ה-stamp כדי לכסות את הנתז וחזרו על השלב לעיל בטמפרטורה גבוהה יותר. סרט ה-PC יהפוך לדביק יותר הן לפתית והן לפרוסה ככל שהטמפרטורה תעלה. מגבלת הטמפרטורה העליונה המומלצת היא 120 מעלות צלזיוס. חריגה מ-120 מעלות צלזיוס עלולה לגרום לסרט המחשב להתנתק מה-PDMS stamp במהלך הניתוק. אם סרט המחשב אינו דביק מספיק, שקול למרוח טיפול UV/אוזון על מגלשת הזכוכית עם חותמת למשך 5-10 דקות. טיפול זה משפר את ההידבקות של סרט ה-PC לחומרים דו-ממדיים, ומגדיל את אחוזי ההצלחה של איסוף הפתיתים.
    11. כבה את ה-stagדוד ופתח את מערכת קירור המים. המתן עד שהטמפרטורה תרד מתחת ל-45 מעלות צלזיוס, ולאחר מכן סגור את מערכת קירור המים ונתק את מגלשת הזכוכית עד הסוף במהירות של 1 מ"מ לשנייה. הסר את פרוסת hBN מהבמה.
      הערה: הזזת מגלשת הזכוכית בצורה דרסטית בטמפרטורות גבוהות מפריעה לפתיתים שבירים, ועלולה לגרום להופעת קפלים וסדקים לאחר התקררות. אם מתפתחים קפלים או סדקים חמורים, יש להשליך את הפתית, מכיוון שמבנים לא אחידים אלה עלולים לעכב את האיסוף החלק של גרפן.

figure-protocol-7
איור 7: שלבים קריטיים בתהליך העברת סריג העל של גרפן מוארה. (A) תמונה עם זום אאוט שצולמה לפני שמרימים את פתית ה-hBN העליונה. אזור המגע בין ה-PC/PDMS stamp לבין הפרוסה נראה בירוק בהיר. יש לציין כי חזית הגל מקבילה לקצה הישר של פתית ה-hBN העליון. (B) פתית גרפן לאחר אבלציה בלייזר. קו חיתוך הלייזר האמצעי מפריד בין חלקי הגרפן הראשון והשני, שהם רחבים יותר עקב חיתוך כפול, כפי שהוזכר בשלב 3.1.5. שני החיתוכים האחרים נועדו לבודד את אזור ליבת הגרפן מזנב הגרפן הארוך וגוש הגרפיט העבה, מה שעלול לגרום לעומס נוסף במהלך תהליך האיסוף אם לא יופרד. (C) ה-hBN והגרפן נמצאים במצב היישור הסופי לפני שהם מרימים את חתיכת הגרפן הראשונה. (D) חזית הגל קרובה מאוד לקצה השמאלי של hBN, שם מהירות המעורבות אמורה להיות מופחתת ל-0.02 מיקרומטר לשנייה. (E) hBN בא לאט לאט במגע עם פיסת הגרפן הראשונה. (F) חזית הגל עוברת לחלוטין מעל פיסת הגרפן הראשונה ומוצמדת על ידי הקצה הישר של hBN. (G) hBN מרים את הגרפן בצורה חלקה. (H) פתיתים מיושרים לציורים שלהם לפני שהם מרימים את פיסת הגרפן השנייה. גבולות ה-hBN ורישומי הגרפן המקוריים מתוארים בשחור, בעוד שרטוט הגרפן שהועתק לאחר הסיבוב מתואר בכחול. (I) תמונה מיקרוסקופית אופטית של הערימה העליונה המיוצרת דרך (A-H), עם ניגודיות הצבעים מכווננת בצורה אופטימלית כדי להציג את התכונות העדינות בתוך הערימה. מזוהה אי סדר מינימלי, המצביע על ערימה עליונה של גרפן דו-שכבתי מעוותת באיכות גבוהה. פסי קנה המידה בכל התמונות מייצגים 30 מיקרומטר, למעט ב-(A), שם הוא מייצג 200 מיקרומטר. אנא לחצו כאן לצפייה בגרסה גדולה יותר של איור זה.

  1. הרם את סריג הגרפן מוארה
    1. הנח את הוופל עם הגרפן הטרי שנחתך בלייזר על שלב הדגימה. אתר את הגרפן באמצעות המטרה פי 10, ולאחר מכן כוונן את כיוון הנתז כך שקווי חיתוך הלייזר יהיו מקבילים לקצה הישר של hBN, כפי שמוצג באיור 7B.
    2. מתאר את גבול הגרפן ב-Inkscape, כולל קווי חיתוך הלייזר. השתמש במבט מהיר כדי להפוך את הציור לשקוף למחצה תוך כדי ציפה מעל חלון המצלמה.
    3. כוונן את הגוניומטרים כדי לפצות על ההטיה בין חזית הגל לקצה הישר של hBN, בהתבסס על התצפית בשלב 3.3.8.
    4. טען את מגלשת הזכוכית עם פתית ה-hBN העליון והעבר אותה למצב ה-pre-engage עם ה-PC/PDMS stamp 2 מ"מ מעל פרוסת הגרפן.
    5. יישר את שרטוטי ה-hBN והגרפן על ידי מיקום הקצה הישר של hBN באמצע קו חיתוך הלייזר המפריד בין חלקי הגרפן המרכזיים. כוונן את המיקרוסקופ כדי להתמקד בגרפן, ולאחר מכן יישר אותו לציור שלו ב-Inkscape.
    6. התמקדו בפתית ה-hBN העליון והזיזו את מגלשת הזכוכית בכיוון XY, תוך יישור ה-hBN לשרטוט שלה. זה משלים את היישור הגס במצב לפני ההתקשרות
    7. התמקד בגרפן החתוך מראש, ולאחר מכן כוונן את מישור המוקד מעט כלפי מעלה. הפעל את מגלשת הזכוכית כלפי מטה במהירות של 0.1 מ"מ לשנייה עד שפתית ה-hBN העליון ייכנס לפוקוס. בשלב זה, ה-hBN והגרפן שנחתך מראש נמצאים בסמיכות.
    8. התמקדו מחדש בגרפן. הגדר את המהירות ל-5 מיקרומטר לשנייה והפעל לאט את ה-stamp עד שה-hBN נראה בערך, וודא שה-stamp והפרוסה לא יבואו במגע.
    9. יישר מחדש את הגרפן ואת ה-hBN העליון לציורים שלהם. זה ישמש כיישור הסופי לפני שהחותמת תיצור קשר עם הוופל. הנתזים מיושרים היטב, כפי שמוצג באיור 7C.
      הערה: ברגע שה-amp יוצר קשר עם הוופל, יש להימנע מהתאמות יישור נוספות. הזזת החותמת עלולה לגרום לעומס מוגזם לתוך סרט ה-PC וה-hBN
    10. המשך להפעיל את החותמת כלפי מטה עד שהיא נוגעת בפרוסת. אם חזית הגל נשארת לא מקבילה לקצה הישר של hBN, הפעל מחדש משלב 3.4.3 כדי לכוונן מחדש את הגוניומטרים. המטרה היא להשיג חזית גל מקבילה, כפי שניתן לראות באיור 7A.
    11. העריכו את רמת ההיסטרזיס של שלב ציר ה-z על ידי הזזה רציפה של החותמת כלפי מעלה תוך ניטור תנועת חזית הגל. אם הוא נע תחילה קדימה לכמה מיקרומטר ואז מתחיל לסגת, זה מצביע על כך שהשלב מפגין היסטרזיס ברור עם מגלשת הזכוכית הזו. מצד שני, אם חזית הגל נסוגה מיד ללא כל תנועה קדימה, הבמה לא מפגינה היסטרזיס ברור עם מגלשת הזכוכית הזו.
      הערה: היסטרזיס עלולה להשפיע על הצמדת חזית הגל בקצה הישר של hBN ולהוביל למעורבות יתר, וכתוצאה מכך לזיהום של חלקי הגרפן הבאים. לכן, אם נצפתה היסטרזיס, עדיף להשתמש בשיטת חימום זרם DC (שלב 3.4.13) לתהליך המעורבות הבא במקום בשיטה המכנית (שלב 3.4.12).
    12. שיטה מכנית (ללא היסטריה): השתמש במהירות של 5 מיקרומטר/שנייה כדי לחבר את החותמת עד שחזית הגל קרובה לקצה השמאלי של ה-hBN (איור 7D). הפחיתו את המהירות ל-0.02 מיקרומטר לשנייה, ולאחר מכן השתמשו במהירות איטית במיוחד זו כדי לחבר את ה-hBN לפיסת הגרפן הראשונה (איור 7E). ברגע שהוא מכסה לחלוטין את פיסת הגרפן הראשונה ומוצמד בקצה הישר של hBN (איור 7F), עצור את תהליך המעורבות. נקה את ההיסטרזיס על ידי הזזת הבמה כלפי מעלה במהירות של 5 מיקרומטר לשנייה עד שחזית הגל נוטה לסגת.
      הערה: עקוב מקרוב אחר התהליך האיטי, מכיוון שחזית הגל עלולה להתעסק יתר על המידה ולזהם את פיסת הגרפן הבאה אם היא לא תיעצר מיד בקצה הישר של hBN.
    13. שיטת חימום זרם DC (עם היסטרזיס): השתמש במהירות של 5 μm/s כדי לחבר את החותמת עד שחזית הגל קרובה לקצה השמאלי של ה-hBN (איור 7D). נקה את ההיסטרזיס על ידי ניתוק החותמת כלפי מעלה עד שחזית הגל מתחילה לסגת. הפעל זרם DC קטן על הדגימהtagמחמם כדי לחמם את ה-stage לאט ובשליטה, עם מהירות הגדלת טמפרטורה של 0.5-1 מעלות צלזיוס/דקה.
      הערה: עקב התפשטות החום של הבולamp, חזית הגל תתחבר ברציפות (איור 7E). ברגע שהוא מכסה לחלוטין את פיסת הגרפן הראשונה ומוצמד בקצה הישר של hBN (איור 7F), עצור את זרם ה-DC.
    14. הגדר מהירות ניתוק של 0.02 מיקרומטר לשנייה כדי להרים את הגרפן בעדינות (איור 7G). המתן עד שחזית הגל תתרחק מה-hBN, ולאחר מכן הגדל את המהירות ל-5 מיקרומטר לשנייה כדי לנתק לחלוטין את ה-stamp מהרקיק.
    15. לאחר שהחותמת והרקיק מנותקים לחלוטין, הזז את החותמת כלפי מעלה למשך 3 שניות נוספות במהירות של 5 מיקרומטר לשנייה כדי לוודא שכל הפתיתים מנותקים מסרט המחשב או מהרקיק. אחרת, ברגע שהם מעוותים, הם יקמטו את סרט המחשב.
    16. העתק את כל ציור הגרפן ב-Inkscape וסובב אותו בזווית הפיתול הרצויה (±1.13° עבור MATBG). שנה את הציור שהועתק לצבע אחר כדי למנוע בלבול (כחול באיור 7H). יישר את פיסת הגרפן השנייה בציור המועתק עם החלק הראשון בשרטוט המקורי, ומקסם את החפיפה ביניהם.
      הערה: בהתבסס על ניסיון, זווית הפיתול הסופית במכשיר קטנה בדרך כלל מהזווית הממוקדת במהלך תהליך ההעברה. לכן, הוא מוגדר בדרך כלל להיות מעט גבוה יותר (~ 0.05°) מ"זווית הקסם", וזו הסיבה למיקוד של ±1.13° לייצור מכשירי MATBG.
    17. סובב את הדגימהtagה בזווית הפיתול הרצויה (±1.13° עבור MATBG). יישר את הגרפן שנותר על הפרוסה לציור הגרפן המועתק. בקרת זווית הפיתול המדויקת מושגת באמצעות מנוע סרוו DC בשלב הסיבוב, המספק סיבוב רציף של 360° ברזולוציה של 2 μrad והיסטרזיס זניח.
    18. התמקד בפתית ה-hBN העליון בשקופית הזכוכית ויישר אותו לשרטוט. בהתחשב בכך שה-hBN והגרפן הנותר כבר נמצאים בסמיכות, יישור זה מתפקד כיישור הסופי (איור 7H).
    19. חזור על שלבים 3.4.12-3.4.14 כדי להרים את חתיכת הגרפן המעוותת. אם זו פיסת הגרפן האחרונה שיש להרים, חזית הגל יכולה להתחבר יתר על המידה על פני הקצה הישר של hBN כדי לסחוט את הבועות בתוך הערימה בצורה מלאה יותר.
    20. בשלב זה, סריג העל של גרפן מוארה נאסף לחלוטין על ידי פתית ה-hBN העליון, המכונה ביחד הערימה העליונה.
    21. בדוק את איכות הערימה העליונה באמצעות מיקרוסקופ אופטי. שמור את תמונת השדה הבהיר עם ניגודיות הצבעים לשימוש בשלב 3.5.2. באיור 7I, מוצגת ערימה עליונה של גרפן דו-שכבתי מעוות באיכות גבוהה עם מעט בועות גלויות.
  2. עטפו את סריג הגרפן מוארה
    1. הנח את הוופל עם השער התחתון נטול הבועות הנקי מראש על הדגימהtagה. אתר את השער התחתון באמצעות המטרה 10x.
    2. ייבא את תמונת השדה הבהיר עם ניגודיות הצבע של הערימה העליונה לתוך Inkscape ויישר אותה לציורים. אתר ומתאר את הגבול של אזור סריג הגרפן מוארה נטול הבועות של הערימה העליונה, אשר יכסה על השער התחתון.
    3. כוונן את כיוון השער כך שיכסה את השטח הגדול ביותר של הערימה העליונה נטולת הבועות. לאחר מכן, מתאר את גבול השער התחתון.
    4. כדי לקרוע את סרט המחשב לאחר האנקפסולציה, הגדר את טמפרטורת שלב הדגימה ל-160 מעלות צלזיוס, שהיא מעל טמפרטורת מעבר הזכוכית של המחשב (147 מעלות צלזיוס).
    5. טען את מגלשת הזכוכית עם הערימה העליונה, ולאחר מכן העבר אותה למצב טרום-התקשרות. יישר באופן גס גם את השער התחתון וגם את הערימה העליונה לציורים.
    6. התמקד בשער התחתון, ואז הרם מעט את מישור המוקד. הפעל את מגלשת הזכוכית כלפי מטה במהירות של 0.1 מ"מ לשנייה עד שהערימה העליונה נראית במישור המוקד.
    7. זהה מישור מוקד אמצעי נוסף בין השער התחתון לערימה העליונה. הגדר את המהירות ל-5 מיקרומטר לשנייה והפעל בהדרגה את ה-stamp עד שהערימה העליונה נראית לעין.
      הערה: בטמפרטורה מעל 120 מעלות צלזיוס, ברגע שהחותמת יוצרת קשר עם הוופל, קשה מאוד להפריד ביניהם. שימוש במישור המוקד האמצעי כהתייחסות מבטיח שה-stamp והפרוסה לא יבואו במגע עד להשגת היישור האופטימלי.
    8. חזור על שלב 3.5.7 עד שהשער התחתון והערימה העליונה יהיו כמעט באותו מישור מוקד. יישר אותם לציורים בצורה מדויקת. זה משמש כיישור הסופי לפני שהחותמת נוגעת בפרוסת. בינתיים, שלב הדגימה מגיע לכ-160 מעלות צלזיוס.
      הערה: טמפרטורה גבוהה גורמת להסעת אוויר, מה שמוביל לתנודת תמונת המצלמה, מה שמקשה על היישור המדויק. עם זאת, חיוני להשלים את היישור במהירות כדי למנוע הרפיית זווית פיתול הנגרמת תרמית. לכן, זה דורש תרגול ניכר.
    9. השתמש במהירות של 5 מיקרומטר לשנייה כדי להפעיל את ה-stamp עד שהוא נוגע בפרוסת. כאשר חזית הגל קרובה לשער התחתון, הפחת את המהירות ל-0.5 מיקרומטר לשנייה.
    10. חבר לאט את הערימה העליונה על השער התחתון. ברגע שחזית הגל עוברת את הערימה העליונה, חזור ל-5 מיקרומטר/שנייה כדי לחבר את כל החותמת על הפרוסה (בדומה לאיור 5J).
      הערה: שלוט בזהירות בחזית הגל בעת הפעלת הערימה העליונה. תהליך חלק מגדיל את הסבירות לשמור על זווית פיתול המטרה בערימה הסופית.
    11. המתן דקה אחת כדי לוודא שסרט המחשב מתרכך במלואו, ולאחר מכן נתק את ה-stamp במהירות של 5 מיקרומטר לשנייה. סרט ה-PC נשאר דבוק לפרוסה בזמן שחותמת ה-PDMS נסוגה, ויוצרת חזית גל שקופה ביניהם (בדומה לאיור 5K).
    12. ברגע שחזית הגל תיסוג במלואה, סרט המחשב וחותמת ה-PDMS ינותקו לחלוטין. הרם את החותמת כלפי מעלה למשך 3 שניות נוספות במהירות של 5 מיקרומטר לשנייה, ואז התחל להזיז אותה כדי לקרוע את סרט ה-PC (בדומה לאיור 5L).
    13. לאחר קריעת סרט המחשב, נתק לחלוטין את מגלשת הזכוכית במהירות של 1 מ"מ לשנייה, ולאחר מכן הסר אותה מהשקע. כבה את ה-stagדוד והפעל את מערכת קירור המים. לאחר שהשלב מתקרר לטמפרטורת החדר, הסר את הוופל ובדוק את סריג הגרפן מוארה המכוסה באמצעות מיקרוסקופ אופטי.

4. הגדרה של גיאומטריית בר הול עבור התקני סריג גרפן מוארה

  1. הסר את סרט המחשב על ידי טבילת הוופל בכלורופורם למשך 20 דקות. שטפו את הוופל באלכוהול איזופרופיל לאחר הוצאתם מתמיסת הכלורופורם וייבשו בפן.
  2. בדוק שוב את הערימה באמצעות מיקרוסקופ אופטי כדי לוודא שהיא נשארת ללא שינוי לאחר הסרת סרט המחשב. לאחר מכן, השתמש במצב הקשה של AFM כדי לסרוק את סריג הגרפן מוארה העטוף. בחר אזורים ללא בועות, סדקים ומתח כאזור ההתקן הממוקד. תהליך זה מסנן אזורים מאוד לא מסודרים, ומשפר את עקביות זווית הפיתול על פני דגימות שונות.
  3. השתמש בליתוגרפיה של קרן אלקטרונים (EBL) כדי להגדיר את תצורת המגע, ולאחר מכן השתמש בתחריט יונים תגובתי (RIE) עם מתכון תחריט hBN סטנדרטי (תערובת CHF3 ו-O2 ) כדי לחשוף את קצוות הגרפן הטריים. מגעי הקצה החד-ממדיים Cr/Au29 מתאדים תרמית מיד לאחר התחריט.
  4. השתמש ב-EBL ו-RIE כדי להגדיר את הגיאומטריה הסופית של התקן בר הול. זה משלים את תהליך הייצור של מכשיר סריג גרפן מוארה.

הגישה מוגבלת. התחברו או התחילו תקופת ניסיון כדי לצפות בתוכן זה.

תוצאות

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

בוצעו מדידות הובלה בטמפרטורה נמוכה כדי לאפיין את התקני הסופר-סריג של גרפן מוארה. החל מ-MATBG כדוגמה, דיאגרמת המאווררים הטיפוסית של לנדאו של התקן זווית קסם איכותית מוצגת באיור 8A22. גורם המילוי של הרצועות השטוחות ν = 4n/n s מתאר את צפיפות הנשא של המערכת, כאשר n היא צפיפות הנשא ו-ns = figure-results-1 היא צפיפות הסריג העליונה (

הגישה מוגבלת. התחברו או התחילו תקופת ניסיון כדי לצפות בתוכן זה.

דיון

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

הטלת זווית פיתול קטנה בין שכבות גרפן עלולה להכניס אי סדר משמעותי בתוך המבנה ההטרו. לכן, כדי למקסם את שיעור ההצלחה בייצור התקני סופר-סריג גרפן מוארה באיכות גבוהה, מערך העברה מתכוונן ביותר עם שליטה מדויקת על מיקום, זווית וטמפרטורה הוא חיוני. בנוסף, זוהו מספר היבטים קריטיים במהלך תהליך הייצור: קריטריונים קפדניים לבחירת פתיתים, שערים תחתונים נטולי בועות מנוקים מראש, אבלציה בלייזר גרפן, והכי חשוב, איסוף חלק של חלקי הגרפן החתוכים מראש במהירות תת-מיקרונית בטמפרטורת החדר.

הגישה מוגבלת. התחברו או התחילו תקופת ניסיון כדי לצפות בתוכן זה.

גילויים

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

המחברים מצהירים שאין ניגוד עניינים.

תודות

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

המחברים מודים מעומק הלב לכל חברי קבוצת ג'רילו-הררו בהווה ובעבר על פיתוח ואופטימיזציה של פרוטוקול הייצור. עבודה זו נתמכה בעיקר על ידי משרד המחקר הצבאי MURI W911NF2120147; בתמיכת 2DMAGIC MURI FA9550-19-1-0390, קרן המחקר של סמסונג למוליכים למחצה של מעבדות הטכנולוגיה של MIT/Microsystems, תוכנית הגשר Sagol WIS-MIT, הקרן הלאומית למדע (DMR-1809802), יוזמת EPiQS של קרן גורדון ובטי מור באמצעות GBMF9463 מענקים, וקרן רמון ארסס. עבודה זו עשתה שימוש במרכז למערכות ננומטריות של הרווארד, הנתמך על ידי ה-NSF (ECS-0335765).

הגישה מוגבלת. התחברו או התחילו תקופת ניסיון כדי לצפות בתוכן זה.

חומרים

רשימת החומרים שנעשה בהם שימוש במאמר זה
שםחברהמספר קטלוגהערות
פלטפורמת בידוד רטט עליונה ספסלמינוס K Technology, Inc100BM-8בידוד רעידות למערך ההעברה המותאם אישית
מצלמה צבעוניתTeledyne FLIR LLCBFS-U3-200S6C-CCMOS למערך ההעברה המותאם אישית
משאבת דיאפרגמהPfeiffer VacuumMVP 015-2ספק כוח יניקה ואקום כדי לאבטח את הוופל על שלב
הדגימהשלב סיבוב כונן ישירThorlabs, IncDDR 100שלב סיבוב עבור מערך ההעברה שנבנה בהתאמה אישית
מיקרוסקופ ארגונומי בעל הספק גבוהMitutoyo מיקרוסקופ FS70למערך ההעברה הבנוי בהתאמה אישית
שלב גוניומטרThorlabs, IncGNL 18 ו- GNL 10שלוט בזווית ההטיה של שקופית הזכוכית
גבישי גרפיטNGS מסחר & ייעוץ GmbHפתיתי פלאגיגבישי גרפיט שטוחים ומבריקים לקילוף גרפן
לייזר סיבים סופר-רציף בעוצמה גבוההFianium, IncSC-400 לאבלציה בלייזר גרפן
מפעילים מיקרו ליניאריים עם בקרים מובניםZaber TechnologiesX-NA08A25Control the XY sample
stage Mitutoyo 10x M Plan APOObjective Mitutoyo 378-803-310x מטרה בשימוש בשלב ההעברה
Mitutoyo 2x M Plan APO ObjectiveMitutoyo 378-801-122x מטרה בשימוש בשלב ההעברה
Mitutoyo 50x M Plan APO ObjectiveMitutoyo 378-805-3יעד פי 50 בשימוש בשלב ההעברה
מפעיל ממונעZaber TechnologiesTRB12CC שליטה במחזיק שקופיות זכוכית XYZstage
פולי (ביספנול A קרבונט)MilliporeSigma181641-25Gחלקיקי PC להכנת שקופיות זכוכית עם חותמות PC/PDMS פרוסות
Si בדרגה פרייםNOVA חומרים אלקטרונייםFP02-61160-DOפרוסות Si מסוממות P לקילוף חומר דו-ממדי. תיאור מפורט: 6 אינץ' P < 100> .001-.005 אוהם-ס"מ 650-700μ m פרוסות SSP Si עבות בדרגה ראשונית עם ראשי שטוח בלבד & 2850 A° ± 5% תחמוצת תרמית יבשה
סיליקון סרט פלסטיק דבק כחולUltron Systems, Inc1005R/1009Rסרט כחול לקילוף חומרים דו-ממדיים
SYLGARD 184 סיליקון Encapsulant ClearDow Inc.4019862הפוך PDMS חותמת
מצב הקשה AFM בדיקה עם ציפוי רפלקטיבי אלומיניוםפתרונות חדשניים בולגריה בע"מTap300Al-Gקצה מצב הקשה המשמש לניקוי טיפ
XY שלב ליניארי ידניNewport CorporationM-462-XYX-Y שלב לדוגמה עבור מערך ההעברה המותאם אישית
XYZ שלב ליניארי ידניNewport CorporationM-562-XYZשלב מחזיק שקופיות זכוכית XYZ להגדרת העברה מותאמת אישית
גוף ללא

מקורות

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,
  1. Cao, Y., et al. Correlated insulator behaviour at half-filling in magic-angle graphene superlattices. Nature. 556 (7699), 80-84 (2018).
  2. Cao, Y., et al. Unconventional superconductivity in magic-angle graphene superlattices. Nature. 556 (7699), 43-50 (2018).
  3. Andrei, E. Y., et al. The marvels of moiré materials. Nat Rev Mater. 6 (3), 201-206 (2021).
  4. Chen, G., et al. Evidence of a gate-tunable Mott insulator in a trilayer graphene moiré superlattice. Nat Phys. 15 (3), 237-241 (2019).
  5. Burg, G. W., Zhu, J., Taniguchi, T., Watanabe, K., MacDonald, A. H., Tutuc, E. Correlated insulating states in twisted double bilayer graphene. Phys Rev Lett. 123 (19), 197702(2019).
  6. Cao, Y., et al. Tunable correlated states and spin-polarized phases in twisted bilayer-bilayer graphene. Nature. 583 (7815), 215-220 (2020).
  7. Shen, C., et al. Correlated states in twisted double bilayer graphene. Nat Phys. 16 (5), 520-525 (2020).
  8. Liu, X., et al. Tunable spin-polarized correlated states in twisted double bilayer graphene. Nature. 583 (7815), 221-225 (2020).
  9. He, M., et al. Symmetry breaking in twisted double bilayer graphene. Nat Phys. 17 (1), 26-30 (2021).
  10. Park, J. M., Cao, Y., Watanabe, K., Taniguchi, T., Jarillo-Herrero, P. Tunable strongly coupled superconductivity in magic-angle twisted trilayer graphene. Nature. 590 (7845), 249-255 (2021).
  11. Cao, Y., Park, J. M., Watanabe, K., Taniguchi, T., Jarillo-Herrero, P. Pauli-limit violation and re-entrant superconductivity in moiré graphene. Nature. 595 (7868), 526-531 (2021).
  12. Hao, Z., et al. Electric field-tunable superconductivity in alternating-twist magic-angle trilayer graphene. Science. 371 (6534), 1133-1138 (2021).
  13. Park, J. M., et al. Robust superconductivity in magic-angle multilayer graphene family. Nat Mater. 21 (8), 877-883 (2022).
  14. Zhang, Y., et al. Promotion of superconductivity in magic-angle graphene multilayers. Science. 377 (6614), 1538-1543 (2022).
  15. Cao, Y., et al. Nematicity and competing orders in superconducting magic-angle graphene. Science. 372 (6539), 264-271 (2021).
  16. Sharpe, A. L., et al. Emergent ferromagnetism near three-quarters filling in twisted bilayer graphene. Science. 365 (6453), 605-608 (2019).
  17. Serlin, M., et al. Intrinsic quantized anomalous Hall effect in a moiré heterostructure. Science. 367 (6480), 900-903 (2020).
  18. Chen, G., et al. Tunable correlated Chern insulator and ferromagnetism in a moiré superlattice. Nature. 579 (7797), 56-61 (2020).
  19. De Sanctis, A., et al. Strain-engineering of twist-angle in graphene/hBN superlattice devices. Nano Lett. 18 (12), 7919-7926 (2018).
  20. Kazmierczak, N. P., et al. Strain fields in twisted bilayer graphene. Nat Mater. 20 (7), 956-963 (2021).
  21. Beechem, T. E., Ohta, T., Diaconescu, B., Robinson, J. T. Rotational disorder in twisted bilayer graphene. ACS Nano. 8 (2), 1655-1663 (2014).
  22. Uri, A., et al. Mapping the twist-angle disorder and Landau levels in magic-angle graphene. Nature. 581 (7806), 47-52 (2020).
  23. Zondiner, U., et al. Cascade of phase transitions and Dirac revivals in magic-angle graphene. Nature. 582 (7811), 203-208 (2020).
  24. Wang, D., et al. Thermally induced graphene rotation on hexagonal boron nitride. Phys Rev Lett. 116 (12), 126101(2016).
  25. Woods, C. R., et al. Macroscopic self-reorientation of interacting two-dimensional crystals. Nat Commun. 7 (1), 10800(2016).
  26. Lau, C. N., Bockrath, M. W., Mak, K. F., Zhang, F. Reproducibility in the fabrication and physics of moiré materials. Nature. 602 (7895), 41-50 (2022).
  27. Castellanos-Gomez, A., et al. Deterministic transfer of two-dimensional materials by all-dry viscoelastic stamping. 2D Mater. 1 (1), 011002(2014).
  28. Zomer, P. J., Guimarães, M. H. D., Brant, J. C., Tombros, N., van Wees, B. J. Fast pick up technique for high quality heterostructures of bilayer graphene and hexagonal boron nitride. Appl Phys Lett. 105 (1), 013101(2014).
  29. Wang, L., et al. One-dimensional electrical contact to a two-dimensional material. Science. 342 (6158), 614-617 (2013).
  30. Bistritzer, R., MacDonald, A. H. Moiré bands in twisted double-layer graphene. Proc Natl Acad Sci U S A. 108 (30), 12233-12237 (2011).
  31. Uri, A., et al. Superconductivity and strong interactions in a tunable moiré quasicrystal. Nature. 620 (7975), 762-767 (2023).
  32. Xia, L. -Q., et al. Topological bands and correlated states in helical trilayer graphene. Nat Phys. 21 (2), 239-244 (2025).
  33. Zhu, J., Li, T., Young, A. F., Shan, J., Mak, K. F. Quantum oscillations in two-dimensional insulators induced by graphite gates. Phys Rev Lett. 127 (24), 247702(2021).
  34. Jang, S. K., Youn, J., Song, Y. J., Lee, S. Synthesis and characterization of hexagonal boron nitride as a gate dielectric. Sci Rep. 6 (1), 30449(2016).
  35. Kim, K., et al. der Waals heterostructures with high accuracy rotational alignment. Nano Lett. 16 (3), 1989-1995 (2016).
  36. Cao, Y., et al. Superlattice-induced insulating states and valley-protected orbits in twisted bilayer graphene. Phys Rev Lett. 117 (11), 116804(2016).
  37. Roberts, A., et al. Response of graphene to femtosecond high-intensity laser irradiation. Appl Phys Lett. 99 (5), 051912(2011).
  38. Park, J. M., Cao, Y., Watanabe, K., Taniguchi, T., Jarillo-Herrero, P. Flavour Hund's coupling, Chern gaps and charge diffusivity in moiré graphene. Nature. 592 (7852), 43-48 (2021).
  39. Li, H., et al. Electrode-free anodic oxidation nanolithography of low-dimensional materials. Nano Lett. 18 (12), 8011-8015 (2018).
  40. Park, J. M., Sun, S., Watanabe, K., Taniguchi, T., Jarillo-Herrero, P. Simultaneous transport and tunneling spectroscopy of moiré graphene: Distinct observation of the superconducting gap and signatures of nodal superconductivity. , http://arxiv.org/abs/2503.16410 (2025).
  41. Long, G., et al. Achieving ultrahigh carrier mobility in two-dimensional hole gas of black phosphorus. Nano Lett. 16 (12), 7768-7773 (2016).
  42. Haigh, S. J., et al. Cross-sectional imaging of individual layers and buried interfaces of graphene-based heterostructures and superlattices. Nat Mater. 11 (9), 764-767 (2012).
  43. Wang, W., et al. Clean assembly of van der Waals heterostructures using silicon nitride membranes. Nat Electron. 6 (12), 981-990 (2023).
  44. Masubuchi, S., et al. Autonomous robotic searching and assembly of two-dimensional crystals to build van der Waals superlattices. Nat Commun. 9 (1), 1413(2018).
  45. Mannix, A. J., et al. Robotic four-dimensional pixel assembly of van der Waals solids. Nat Nanotechnol. 17 (4), 361-366 (2022).

הגישה מוגבלת. התחברו או התחילו תקופת ניסיון כדי לצפות בתוכן זה.

הדפסות חוזרות והרשאות

בקש הרשאה לשימוש חוזר בטקסט או באיורים של מאמר JoVE זה

בקש הרשאה

תגיות

מאמרים קשורים