Name: סינתזה וביצועי קטליטי של הזהב intercalated בחומות של mesoporous סיליקה (וידאו) | JoVE Journal
Uploaded: 2015-07-09T14:00:00.000+00:00
Duration: 11 min 2 s
Description: למד סינתזה של חומרים קטליטיים עם זהב ננומטרי בחומות סיליקה מזופורית באמצעות תהליך סול-ג'ל. שיטה זו מספקת יציבות תרמית וניתנות למחזור ליישומים קטליטיים.

ai_agent_IP

ai_agent

maintenance

instantTrialDurationMinutes

isBiopharma

enableNewMyJoveSectionDesign

educationFeatures

seoMetaApi

ai_copilot_institution_blacklist

ai_chat_institution_blacklist

freeAccessWindow

ssoRoleCapture

scheduledMaintenanceBanner

joveLabsFeatures

disable_autoplay_for_bots

extended_trial_duration

5 minutes

המחברים מודים למענק CHE-1214068 של הקרן הלאומית למדע על תמיכתם בפרויקט מחקר זה.

1. הכנת GMS <ol style=";text-align:right;direction:rtl"><li style=";text-align:right;direction:rtl"> להשתמש בכל הכימיקלים בתהליך הבא כפי שהתקבל. </li><li style=";text-align:right;direction:rtl"> הכן 75 מיליליטר של 2 מ &#39;של חומצה הידרוכלורית פתרון (HCl). שוקל 2.0 גרם של פולי (אתילן גליקול) -block-פולי (אתילן גליקול) (פרופילן גליקול) -block-פולי (P123, MW = 5,800) ולהעביר לתוך 75 מיליליטר מוכן של 2 פתרון M HCl. ב RT, חל ערבוב מגנטי לפתרון במהירות של 350 r / min עד P123 הוא נמס לגמרי. הפתרון יהיה ברור. </li><li style=";text-align:right;direction:rtl"> לשקול 4 גרם של tetraethoxysilane (Teos, MW = 208.33) בבקבוקון קטן והעברה 180 μl של Bis [3 (triethoxysilyl) propyl] -tetrasulfide (TESPTS, MW = 538.94) לתוך הבקבוקון. לאט לנער את הבקבוקון לערבב שני חומרים כימיים. בבקבוקון נוסף, שוקל 38 מ&quot;ג של חומצת chloroauric (4 HAuCl, 99.90%) ולפזר ב 1 מיליליטר של מים DI. </li><li style=";text-align:right;direction:rtl"> להגדיל את טמפרטורת פתרון P123 עד 35 מעלות צלזיוס באמבט שמן עם השליטה תרמי בטמפרטורה. </li><li style=";text-align:right;direction:rtl"> להוסיף את כל התערובת של TEOS וTESPTS מוכן בשלב 1.3 לפתרון P123, ולשמור על הפתרון בבחישה מגנטית נמרצת של 700 r / min. שמור את פתרון ערבוב במשך 2 דקות, ולאחר מכן להוסיף את כל פתרון HAuCl 4 ערוכים dropwise 1.3 הצעד בתוך 30 שניות. </li><li style=";text-align:right;direction:rtl"> שמור את פתרון ערבוב ב 700 r / min למשך 24 שעות ב 35 מעלות צלזיוס. </li><li style=";text-align:right;direction:rtl"> לאחר 24 שעות, להעביר את הפתרון לתוך בקבוק וחנות אטום בתנור בחום של 100 מעלות צלזיוס במשך 72 שעות. זה נקרא עיבוד הידרותרמיות. </li><li style=";text-align:right;direction:rtl"> לאחר העיבוד הידרותרמיות, לסנן את הפתרון עם נייר סינון המס &#39;1 ולחץ שלילי במשפך, ולאחר מכן לשטוף במים שתי פעמים ושלוש פעמים אתנול להסיר נותר HCl. במהלך כל תהליך כביסה, להוסיף 1 סנטימטר מים או אתנול מעל מוצק ולחכות לחומר להתייבש. </li><li style=";text-align:right;direction:rtl"> העבר את המשקעים מסינון לכור היתוך ויתכלה קרמיקה ב 550 מעלות צלזיוס למשך 4 שעות. הגדר את תכנית הרמפה כדלקמן: C עד 25 ° 550 מעלות צלזיוס במשך שעה 2, לשמור ב 550 מעלות צלזיוס למשך 4שעות, ולאחר מכן לאפשר את המדגם כדי להישאר בתנור עם הדלת סגורה עד שהטמפרטורה יורדת מתחת 40 מעלות צלזיוס. </li><li style=";text-align:right;direction:rtl"> לאחר calcination, להעביר את המוצר לבקבוקון זכוכית עם מרית פלסטיק. יש חומר מסונתז צבע אדום. </li></ol> 2. תגובה קטליטי, חמצון של נזיל אלכוהול <ol style=";text-align:right;direction:rtl"><li style=";text-align:right;direction:rtl"> מאז החמצון של נזיל אלכוהול הוא תגובה נוזלית שלב ללא ממס נפרד, מדד 5 מיליליטר של נזיל אלכוהול (99.8%) ולהעביר אותו לבקבוק 25 מיליליטר שלושה-צוואר, אז לשקול 10 מ&quot;ג של זרז GMS וזה כדי להוסיף נזיל אלכוהול. </li><li style=";text-align:right;direction:rtl"> הגדר את אמבטיה שמן בטמפרטורה מבוקרת עם ערבוב מגנטי כדי להבטיח שליטה מדויקת ואחידה של טמפרטורת התגובה. </li><li style=";text-align:right;direction:rtl"> שים את הבקבוק עם נזיל אלכוהול וזרז לאמבטיה השמן, ולאחר מכן קבע את הטמפרטורה ל 100 מעלות צלזיוס ומערבבים ב150 r / min. </li><li style=";text-align:right;direction:rtl"> זרימת גז חמצן עם טוהר 99.9% לבקבוק ב 2 מיליליטר / דקה בשליטת זרימה המונית בקר. </li><li style=";text-align:right;direction:rtl"> כאשרטמפרטורה של האמבט השמנים מגיעה ל -100 מעלות צלזיוס ותתייצב, להציג גז חמצן לתוך בקבוק שלושה צוואר. </li><li style=";text-align:right;direction:rtl"> שמור את קצב זרימה קבוע וטמפרטורת חמצן, ומאפשר התגובה להמשיך במשך 6 שעות. </li><li style=";text-align:right;direction:rtl"> לאחר התגובה, לסנן את המוצר עם נייר סינון המס &#39;1. אסוף את השלב הנוזלי ולהעביר aliquot לבקבוקון גז כרומטוגרפיה (GC). בבקבוקון GC, לערבב חומצה אצטית הכיתה HPLC ארבעה חלקים לכל מדגם חלק אחד (לדוגמא, להשתמש 36 מדגם μl וμl 144 חומצה אצטית.) שים את הבקבוקון על סמפלר אוטומטי גז כרומטוגרף לניתוח. לשטוף את המשקע המוצק על נייר הסינון עם מים די ואתנול אז לאפשר לו להתייבש באוויר. לאסוף את מוצק מיובש עם מרית כזרז ממוחזר. </li><li style=";text-align:right;direction:rtl"> חזור על אותו הליך הניסוי מצעד 2.3 באמצעות 2.7 עם זרז ממוחזר שלוש פעמים. בכל חוזר, להתאים את כמות אלכוהול בנזיל כדי להתאים את היחס המתואר בשלב 2.2. </li></ol> 3. Thermal הטיפול בGMS לבדיקה של יציבות תרמית <ol style=";text-align:right;direction:rtl"><li style=";text-align:right;direction:rtl"> שוקל שלוש מנות של 300 מ&quot;ג נפרדים של GMS מסונתז, ולאחסן אותם בצלוחיות זכוכית. אלה מסומנים כיצוו 1, 2 ויצוו אצווה אצווה 3. שמרו 1 כקבוצת ביקורת, ולשים אצווה 2 ותצוו 3 לכבשן לעיבוד תרמי. </li><li style=";text-align:right;direction:rtl"> תכנית התנור כדלקמן לעיבוד ב 400 מעלות צלזיוס: רמפה מ -25 מעלות צלזיוס עד 400 מעלות צלזיוס בשעות 0.5, לשמור ב 400 מעלות צלזיוס למשך 4 שעות, לאפשר את המדגם כדי להישאר בתנור עם הדלת סגורה עד למפלים הטמפרטורה להלן 40 ° C. שים אצווה 2 בכור היתוך ולהפעיל את התכנית. </li><li style=";text-align:right;direction:rtl"> תכנית התנור כדלקמן לעיבוד ב 650 מעלות צלזיוס: רמפה מ -25 ° C עד 650 ° C בשעה 0.75, לשמור על 650 מעלות צלזיוס למשך 4 שעות, לאפשר את המדגם כדי להישאר בתנור עם הדלת סגורה עד שהטמפרטורה יורדת מתחת 40 מעלות צלזיוס. שים אצווה 3 בכור היתוך ולהפעיל את התכנית. </li></ol> 4. אפיוןשל GMS חומרי 21,22 <ol style=";text-align:right;direction:rtl"><li style=";text-align:right;direction:rtl"> על מכשיר physisorption, דגה GMS חומרים עם התכנית הבאה: 90 מעלות צלזיוס למשך 60 דקות ולאחר מכן 350 מעלות צלזיוס במשך 480 דקות. הפעל ניתוח מלא האיזותרמה על חומרי degased לקבל נתונים physisorption. </li><li style=";text-align:right;direction:rtl"> לפזר מדגם GMS ברשת TEM פחמן מחוררת 200-רשת ולבחון את הדגימה תחת מיקרוסקופ אלקטרונים הילוכים. להגביל הגדלה תחת 44,000X כדי להגן על החומר. </li><li style=";text-align:right;direction:rtl"> XRD לרוץ עם קרינת Cu Kα (λ = 1.5418 א). מתח סט צינור של 45 קילו וולט, וזרם צינור של 40 מילי-אמפר. לאסוף עוצמה בטווח 2θ בין 10 ° -90 ° ועם גודל צעד של 0.008 מעלות וזמן מדידה של 5 שניות בכל שלב. </li></ol>

<ol><li>Liguras, D. K., Kondarides, D. I., Verykios, X. E. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Production+of+hydrogen+for+fuel+cells+by+steam+reforming+of+ethanol+over+supported+noble+metal+catalysts%5BTitle%5D)+AND+%22Appl.+Catal.+B-Environ%22%5BJournal%5D)">Production of hydrogen for fuel cells by steam reforming of ethanol over supported noble metal catalysts.</a> Appl. Catal. B-Environ. 43 (4), 345-354 (2003).</li>
<li>Gelin, P., Primet, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Complete+oxidation+of+methane+at+low+temperature+over+noble+metal+based+catalysts%3A+a+review%5BTitle%5D)+AND+%22Appl.+Catal.+B-Environ%22%5BJournal%5D)">Complete oxidation of methane at low temperature over noble metal based catalysts: a review.</a> Appl. Catal. B-Environ. 39 (1), 1-37 (2002).</li>
<li>Lu, S. F., Pan, J., Huang, A. B., Zhuang, L., Lu, J. T. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Alkaline+polymer+electrolyte+fuel+cells+completely+free+from+noble+metal+catalysts%5BTitle%5D)+AND+%22Proc.+Natl.+Acad.+Sci.+U.+S.+A%22%5BJournal%5D)">Alkaline polymer electrolyte fuel cells completely free from noble metal catalysts.</a> Proc. Natl. Acad. Sci. U. S. A. 105 (52), 20611-20614 (2008).</li>
<li>Ma, C. Y., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Catalytic+oxidation+of+benzyl+alcohol+on+Au+or+Au%E2%80%93Pd+nanoparticles+confined+in+mesoporous+silica%5BTitle%5D)+AND+%22Applied+Catalysis+B%3A+Environmental%22%5BJournal%5D)">Catalytic oxidation of benzyl alcohol on Au or Au–Pd nanoparticles confined in mesoporous silica.</a> Applied Catalysis B: Environmental. 92 (1-2), 202-208 (2009).</li>
<li>Bamwenda, G. R., Tsubota, S., Nakamura, T., Haruta, M. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((The+influence+of+the+preparation+methods+on+the+catalytic+activity+of+platinum+and+gold+supported+on+TiO2+for+CO+oxidation%5BTitle%5D)+AND+%22Catalysis+Letters%22%5BJournal%5D)">The influence of the preparation methods on the catalytic activity of platinum and gold supported on TiO2 for CO oxidation.</a> Catalysis Letters. 44 (1-2), 83-87 (1997).</li>
<li>Brown, K. R., Walter, D. G., Natan, M. J. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Seeding+of+colloidal+Au+nanoparticle+solutions.+2%5BTitle%5D)+AND+%22Improved+control+of+particle+size%22%5BJournal%5D)">Seeding of colloidal Au nanoparticle solutions. 2.</a> Improved control of particle size. 12 (2), 306-313 (2000).</li>
<li>Niesz, K., Grass, M., Somorjai, G. A. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Precise+control+of+the+Pt+nanoparticle+size+by+seeded+growth+using+EO13PO30EO13+triblock+copolymers+as+protective+agents%5BTitle%5D)+AND+%22Nano+Lett%22%5BJournal%5D)">Precise control of the Pt nanoparticle size by seeded growth using EO13PO30EO13 triblock copolymers as protective agents.</a> Nano Lett. 5 (11), 2238-2240 (2005).</li>
<li>Yuranov, I., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Pd%2FSiO2+catalysts%3A+synthesis+of+Pd+nanoparticles+with+the+controlled+size+in+mesoporous+silicas%5BTitle%5D)+AND+%22J.+Mol.+Catal.+A-Chem%22%5BJournal%5D)">Pd/SiO2 catalysts: synthesis of Pd nanoparticles with the controlled size in mesoporous silicas.</a> J. Mol. Catal. A-Chem. 192, 1-2 (2003).</li>
<li>Brinas, R. P., Hu, M. H., Qian, L. P., Lymar, E. S., Hainfeld, J. F. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Gold+nanoparticle+size+controlled+by+polymeric+Au%28I%29+thiolate+precursor+size%5BTitle%5D)+AND+%22J.+Am.+Chem.+Soc%22%5BJournal%5D)">Gold nanoparticle size controlled by polymeric Au(I) thiolate precursor size.</a> J. Am. Chem. Soc. 130 (3), 975-982 (2008).</li>
<li>Zhu, H. G., Liang, C. D., Yan, W. F., Overbury, S. H., Dai, S. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Preparation+of+highly+active+silica-supported+Au+catalysts+for+CO+oxidation+by+a+solution-based+technique%5BTitle%5D)+AND+%22J.+Phys.+Chem.+B%22%5BJournal%5D)">Preparation of highly active silica-supported Au catalysts for CO oxidation by a solution-based technique.</a> J. Phys. Chem. B. 110 (22), 10842-10848 (2006).</li>
<li>Gabaldon, J. P., Bore, M., Datye, A. K. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Mesoporous+silica+supports+for+improved+thermal+stability+in+supported+Au+catalysts%5BTitle%5D)+AND+%22Top.+Catal%22%5BJournal%5D)">Mesoporous silica supports for improved thermal stability in supported Au catalysts.</a> Top. Catal. 44 (1-2), 253-262 (2007).</li>
<li>Li, F. B., Li, X. Z. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((The+enhancement+of+photodegradation+efficiency+using+Pt-TiO2+catalyst%5BTitle%5D)+AND+%22Chemosphere%22%5BJournal%5D)">The enhancement of photodegradation efficiency using Pt-TiO2 catalyst.</a> Chemosphere. 48 (10), 1103-1111 (2002).</li>
<li>Sakthivel, S., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Enhancement+of+photocatalytic+activity+by+metal+deposition%3A+characterisation+and+photonic+efficiency+of+Pt%2C+Au+and+Pd+deposited+on+TiO2+catalyst%5BTitle%5D)+AND+%22Water+Res%22%5BJournal%5D)">Enhancement of photocatalytic activity by metal deposition: characterisation and photonic efficiency of Pt, Au and Pd deposited on TiO2 catalyst.</a> Water Res. 38 (13), 3001-3008 (2004).</li>
<li>Jia, C. G., Wang, Y. P., Feng, H. Y. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Preparation+and+Catalytic+Properties+Of+Polymer-Supported+Fe-Co-Cu+And+Fe-Co-Au+Pentametallic+Clusters%5BTitle%5D)+AND+%22React.+Polym%22%5BJournal%5D)">Preparation and Catalytic Properties Of Polymer-Supported Fe-Co-Cu And Fe-Co-Au Pentametallic Clusters.</a> React. Polym. 18 (3), 203-211 (1992).</li>
<li>Yu, X. Q., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Reduced+graphene+oxide+supported+Au+nanoparticles+as+an+efficient+catalyst+for+aerobic+oxidation+of+benzyl+alcohol%5BTitle%5D)+AND+%22Appl.+Surf.+Sci%22%5BJournal%5D)">Reduced graphene oxide supported Au nanoparticles as an efficient catalyst for aerobic oxidation of benzyl alcohol.</a> Appl. Surf. Sci. 280, 450-455 (2013).</li>
<li>Xu, Y. Y., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Au%40Pt+core-shell+nanoparticles+supported+on+multiwalled+carbon+nanotubes+for+methanol+oxidation%5BTitle%5D)+AND+%22Catal.+Commun%22%5BJournal%5D)">Au@Pt core-shell nanoparticles supported on multiwalled carbon nanotubes for methanol oxidation.</a> Catal. Commun. 13 (1), 54-58 (2011).</li>
<li>Baker, C. O., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Size+Control+of+Gold+Nanoparticles+Grown+on+Polyaniline+Nanofibers+for+Bistable+Memory+Devices%5BTitle%5D)+AND+%22ACS+Nano%22%5BJournal%5D)">Size Control of Gold Nanoparticles Grown on Polyaniline Nanofibers for Bistable Memory Devices.</a> ACS Nano. 5 (5), 3469-3474 (2011).</li>
<li>Wei, G. -T., Yang, Z., Lee, C. Y., Yang, H. Y., Wang, C. R. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Aqueous%E2%88%92Organic+Phase+Transfer+of+Gold+Nanoparticles+and+Gold+Nanorods+Using+an+Ionic+Liquid%5BTitle%5D)+AND+%22J.+Am.+Chem.+Soc%22%5BJournal%5D)">Aqueous−Organic Phase Transfer of Gold Nanoparticles and Gold Nanorods Using an Ionic Liquid.</a> J. Am. Chem. Soc. 126 (16), 5036-5037 (2004).</li>
<li>Gadenne, B., Hesemann, P., Moreau, J. E. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Supported+ionic+liquids%3A+ordered+mesoporous+silicas+containing+covalently+linked+ionic+species%5BTitle%5D)+AND+%22Chemical+Communications%22%5BJournal%5D)">Supported ionic liquids: ordered mesoporous silicas containing covalently linked ionic species.</a> Chemical Communications. 15, 1768-1769 (2004).</li>
<li>Yang, J. H., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Understanding+preparation+variables+in+the+synthesis+of+Au%2FAl2O3+using+EXAFS+and+electron+microscopy%5BTitle%5D)+AND+%22Applied+Catalysis+A%3A+General%22%5BJournal%5D)">Understanding preparation variables in the synthesis of Au/Al2O3 using EXAFS and electron microscopy.</a> Applied Catalysis A: General. 291 (1-2), 73-84 (2005).</li>
<li>Chen, L. F., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Intercalation+of+aggregation-free+and+well-dispersed+gold+nanoparticles+into+the+walls+of+mesoporous+silica+as+a+robust+%E2%80%98green%E2%80%99+catalyst+for+n-alkane+oxidation%5BTitle%5D)+AND+%22Journal+of+the+American+Chemical+Society%22%5BJournal%5D)">Intercalation of aggregation-free and well-dispersed gold nanoparticles into the walls of mesoporous silica as a robust ‘green’ catalyst for n-alkane oxidation.</a> Journal of the American Chemical Society. 131, 914-915 (2009).</li>
<li>Wang, X., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Nanoscale+gold+intercalated+into+mesoporous+silica+as+a+highly+active+and+robust+catalyst%5BTitle%5D)+AND+%22Nanotechnology%22%5BJournal%5D)">Nanoscale gold intercalated into mesoporous silica as a highly active and robust catalyst.</a> Nanotechnology. 23, 294010-294018 (2012).</li>
<li>Chen, L. F., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Controlled+synthesis+of+nanoscale+icosahedral+gold+particles+at+room+temperature%5BTitle%5D)+AND+%22Chemcatchem%22%5BJournal%5D)">Controlled synthesis of nanoscale icosahedral gold particles at room temperature.</a> Chemcatchem. 4, 1662-1667 (2012).</li>
</ol>

למחברים אין מה לחשוף.

בתוך פרוטוקול הסינתזה, תשומת לב לריכוז חומרים פעילי שטח, pH של טמפרטורת פתרון ותגובה היא קריטית להיווצרות המוצלחת של GMS. השלבים הקריטיים הם 1.2, 1.3, 1.4 ו -1.6. הפרמטרים שהוזכרו לעיל לשלוט פרמטר הקריטי אריזה ושלב של מיצלות נוצרה מחומרים פעילי שטח. השלב והמורפולוגיה של micelle קובעים את המצב הסופי של מטריקס סיליקה, המשמש כמסגרת לGMS. כמו כן חשוב בתהליך ההיווצרות הוא הרצף והזמן להוסיף פתרון HAuCl. TEOS וTESPTS לפעול כסוכן שינוי מקור סיליקה ופני שטח, בהתאמה. הוספת שני הכימיקלים מבט...

כטכנולוגיה מתפתחת שיש פוטנציאל גדול ביישומי קטליזה, חומרים ננומטריים קיבלו ריבית מחקר אינטנסיבית בעשורים האחרונים. בין זרזי ננו דיווחו, זרזי מתכת אצילים כגון Au, Ag, פ&quot;ד ו Pt משכו תשומת לב עולמית 1-3. תגובות קטליטי בחרו לכלול את החמצון של פחמן חד חמצני על חוקרי Au, תגובה לעזאזל על זרזי PD, ופיצול מים עם Pt. למרות הפוטנציאל המבטיח קטליטי, זהב ננו מוגבל בתחולתו בשל שחרור משרות מהרעלה, coking, השפלה תרמית, וsintering. זה כבר דווח כי זהב, כנציג למתכות אצילות, יש סלקטיביות גבוהה והוא נוטה פחות שטיפת מתכת, הרעלה עצמית על-חמצון, ו -4. עם זאת, הביצועים הקטליטית של זהב מאוד תלויים בגודל החלקיקים. אל Haruta et. דיווח הקשר בין ביצועים וללכת קטליטיקוטר LD אשכול, הממחיש את הפעילות הגבוהה ביותר של זרזי זהב עם גודל חלקיקים ~ 2.7 5 ננומטר. גודל החלקיקים של מתכות אצילות יכול להיות נשלט על ידי שיטת הכנת 6-9; עם זאת, המכשול העיקרי ליישום רחב נשאר צבירה והפסד של פעילות. כדי לפתור את הבעיה של sintering, שיטה נפוצה היא לשתק חלקיקים ננומטריים על חומר תמיכה. חומרי תמיכה שונים יושמו כולל סיליקה הנקבובית 10-11, תחמוצות מתכת מוליכים למחצה 12-13, פולימרים 14, גרפן 15 וצינורות פחמן 16. בין החומרים המשמשים, סיליקה הנקבובית הוא חומר אטרקטיבי כתמיכה כי זה רק במתינות חומצי, אדיש יחסית, תרמית וכימית יציב, ויכול להיות מוכן עם מוגדר היטב מאוד meso- / מיקרו-נקבוביות. המבנה הנקבובי מספק תמיכה טובה לחלקיקי מתכת, אלא גם מקנה גישת מצע סלקטיבי גודל לזרזי המתכת. סלקטיביות זו מבטיחה במיוחד בגלל tunability קשור עם חומרים נקבוביים אלה. לעתים קרובות, חלקיקי זהב נמצאים להיות מאוד נייד על משטחי סיליקה 17-18 וקלות ליצור חלקיקים גדולים מאוד (50 + ננומטר) בלתי-עת חשיפה לטמפרטורות גבוהות, ובכך הופכים אותו קשה להכין חלקיקי זהב על סיליקה 19. Mukherjee et al. חוסר תנועה מדווחת של חלקיקי זהב monodispersed על MCM-41 סיליקה mesoporous על ידי 3-aminopropyl-trimethoxysilane ו 3-mercaptopropyl-triethoxysilane, וחלקיקי זהב הנתמכים נמצא פעיל מאוד לתגובות הידרוגנציה ואין שטיפה של זהב נמצאה בתגובה 20. בעקבות הדו&quot;ח של שינוי של סיליקה mesoporous משטח, שדיווחנו שיטה להכין זהב intercalated לתוך הקיר של סיליקה mesoporous (GMS). בנוסף, הגישה סיליקה mesoporous נתמכת מציעה AP מדרגיproach לפוטנציאל באופן עצמאי לשנות את הזרז וסביבה נקבובית. מאז תהליכים קטליטיים הם בעלי חשיבות כלכלית חיונית, היתרונות יכולים להיות מרחיקת לכת. היכולת לפתח תהיה זרזים &quot;ירוקים&quot; השפעה חיובית עמוקה על הסביבה ולשפר את יעילות היתכנות ומשאב הכלכלית של תהליכים תעשייתיים חשובים.

<table><tbody><tr><td>פולי(אתילן גליקול)-בלוק-פולי(פרופילן גליקול)-בלוק-פולי(אתילן גליקול)-בלוק-פולי(אתילן גליקול)</td><td>אולדריץ'</td><td>435465-250 מ"ל</td><td></td></tr><tr><td>טטרה-אתוקסיסילן</td><td>TCI</td><td>201-083-8</td><td></td></tr><tr><td>ביס[3-(טריאתוקסיסיליל)פרופיל]-טטרה-סולפיד</td><td>ג'לסט</td><td>SIB1825.0-100 גרם</td><td></td></tr><tr><td>חומצה כלורואורית</td><td>אולדריץ'</td><td>520918-1G</td><td></td></tr><tr><td>בנזיל אלכוהול</td><td>סיגמא-אולדריץ'</td><td>305197-1L</td><td></td></tr><tr><td>פיזיסורפציה של חנקן</td><td>מיקרומריטיקה</td><td>טריסטאר II</td><td></td></tr><tr><td>עקיפה של קרני רנטגן</td><td>פיליפס</td><td>X'Pert Pro</td><td></td></tr><tr><td>מיקרוסקופ אלקטרונים שידור</td><td>פיליפס</td><td>CM200</td><td></td></tr><tr><td>כרומטוגרפיית גז</td><td>Shimadzu</td><td>GC-2010</td><td></td></tr></tbody></table>

סינתזה וביצועי קטליטי של הזהב intercalated בחומות של mesoporous סיליקה

Synthesis and Catalytic Performance of Gold Intercalated in the Walls of Mesoporous Silica

ככור ננו catalytically פעיל מבטיח, חלקיקי זהב intercalated בסיליקה mesoporous (GMS) היו מסונתזים בהצלחה ומאפיינים של החומרים נחקרו. השתמשנו בגישה של סול-ג&#39;ל סיר אחד לintercalate חלקיקי ננו זהב בקירות של סיליקה mesoporous. כדי להתחיל עם הסינתזה, P123 שימש כתבנית ליצירת מיצלות. אז TESPTS שימש כסוכן שינוי פני השטח לintercalate חלקיקי ננו זהב. בעקבות תהליך זה, TEOS נוספה כבמקור סיליקה שעבר תהליך פילמור בסביבת חומצה. לאחר עיבוד הידרותרמיות וcalcination, המוצר הסופי נרכש. כמה טכניקות נוצלו כדי לאפיין את נקבוביות, המורפולוגיה ומבנה של סיליקה mesoporous intercalated הזהב. התוצאות הראו מבנה יציב של סיליקה mesoporous לאחר עיבור זהב. באמצעות החמצון של נזיל אלכוהול כתגובת benchmark, חומרי GMS הראו גבוהה אין תמיכה בבחירהtivity ומחזור.

שיטה זו משמשת להשוואת הרמות של סינתזת heme בנורמלי (HBEC30KT) לעומת סרטן תאים (HCC4017) ריאות. איור 2 מראה על רמה גבוהה יותר של סינתזת heme בתאי סרטן (HCC4017) מאשר בתאים רגילים ריאות (HBEC30KT). רמת סינתזת heme נמדדה גם בתאים נורמלים וסרטניים בנוכחות ציאניד קרבוניל uncoupler 3-chlorophenylhydrazone המיטוכונדריה (CCCP). תאים שטופלו עם CCCP 10 מיקרומטר למשך 24 שעות לפני המדידה של רמות סינתזת heme. כצפוי, הרמות של סינתזת heme (איור 2) ירד בנוכחות CC...

כאן, אנו מציגים פרוטוקול עם תהליך סול-ג'ל לסינתזה של זהב משולב בדפנות של חומרים מזו-נקבוביים (GMS), אשר אושר כבעל מטריצה מזו-נקבובית עם זהב משולב בדפנות המקנה יציבות ויכולת מיחזור רבה.

As a promising catalytically active nano reactor, gold nanoparticles intercalated in mesoporous silica (GMS) were successfully synthesized and properties ...

המטרה הכללית של פרוצדורה זו היא לסנתז חומרים קטליטיים חדשניים עם ננו-זהב המשולב בדפנות של סיליקה מזו-נקבובית. דבר זה מושג תחילה על ידי יצירת מיצלים באמצעות הוספת סורפקטנט, המשמש כתבנית ליצירת הסיליקה המזו-נקבובית. לאחר מכן, מקור סיליקון וסוכן לשינוי פני השטח מתווספים לתמיסה, לפני הוספה של פרקורסור זהב בטפטוף כדי להשיג חלקיקי ננו-זהב.לאחר ערבוב במשך 24 שעות, התמיסה מועברת לתנור לעיבוד הידרותרמי. במהלך הטיפול ההידרותרמי, הסיליקה עוברת פולימריזציה כדי ליצור את המבנה המזו-נקבובי שלה, וחומר המוצא של הזהב מתחיל לגדול בקנה מידה ננומטרי. השלב הסופי הוא קלצינציה של החומר להסרת שאריות של שעלול (surfactant) וכדי להשיג מבנה מזו-נקבובי מוגדר היטב.בסופו של דבר, נעשה שימוש בספיחת גזים, עקיפת קרני רנטגן (x-ray diffraction) ומיקרוסקופ אלקטרונים חודר (transmission electron microscopy) כדי להראות כי ננו-חלקיקי זהב משולבים בדפנות המוגדרות היטב של הסיליקה מזופורית. היתרון המרכזי של שיטה זו על פני שיטות אחרות, כגון שקיעה ישירה, הוא שהחומרים המסונתזים כאן הם עמידים מאוד תרמית. באופן כללי, אנשים שאינם מנוסים בשיטה זו עלולים להתקשות, שכן סינתזה מוצלחת דורשת בקרת תהליך על הטמפרטורה ותנאי התמיסה.ננוטכנולוגיה מוגדרת כמשטר גודל, משטר סולם הננו, שבו תכונותיו של חומר משתנות כפונקציה של שינוי גודל החלקיקים. במקרה זה, אנו מדברים על ננוחלקיקי זהב, וזהב סובל גם מכך שהוא מתכת רכה הנמסה בקלות. לכן, הוכחת העקרון שניתן להדגים כאן להוספת יציבות תרמית לזהב צריכה להיות ישימה לכל מערכות המתכות.כדי להתחיל בהכנה של זהב המשובץ בדופן של סיליקה מזו-נקבובית או GMS, הוסיפו 2.0 גרמים של P 1 23 ל-75 מיליליטר של תמיסת חומצה כלורית בריכוז שני מולרי. בטמפרטורת החדר, ערבבו את התמיסה באמצעות מערבל מגנטי. בשירות של 350 סיבובים לדקה ועד ש-P 1 23 ימומס לחלוטין, התמיסה תהיה צלולה.הוסף ארבעה גרמים של TEOS לבקבוקון קטן, ולאחריהם 180 µL של T-E-S-P-T-S. נער בעדינות את הבקבוקון כדי לערבב את שני הכימיקלים. בבקבוקון אחר, המס 38 mg של chloro oric acid ב-1 mL של מים דה-יוניים. העלה את טמפרטורת תמיסת P 1 23 ל-35 °C באמבט שמן שבו הטמפרטורה נשלטת באמצעות תרמוקפל.לאחר מכן, הוסיפו את כל תערובת ה-TEOS וה-T-E-S-P-T-S לתוך תמיסת ה-P 1 23 והמשיכו בערבוב מגנטי נמרץ של 700 rotations per minute. לאחר ערבוב של התמיסה למשך שתי דקות, הוסיפו את כל תמיסת chloro ORIC acid שהוכנה, בטיפות, בתוך 30 שניות. ערבבו את התמיסה במהירות של 700 rotations per minute למשך 24 שעות בטמפרטורה של 35 degrees Celsius.לאחר 24 שעות, העבירו את התמיסה לבקבוק אטום ואחסנו בתנור המכוון ל-100 degrees Celsius למשך 72 שעות. תהליך זה נקרא עיבוד הידרותרמי. לאחר העיבוד ההידרותרמי, סננו את התמיסה באמצעות נייר סינון מסוג number one ובלחץ שלילי תחת משפך.לאחר מכן, שטפו את הדגימה פעמיים במים ושלוש פעמים באתנול כדי להסיר את חומצה ההידרוכלורית שנותרה. במהלך כל תהליך שטיפה, הוסיפו מים או אתנול גובה של סנטימטר אחד מעל המוצק והמתינו לייבוש החומר. העבירו את המשקע מהסינון לכורח קרמי לצורך קלצינציה בתנור.הגדירו את תוכנית העלייה בטמפרטורה כך שתעלה מ-25 ל-550 °C במשך שעתיים, ותשמור על 550 °C למשך ארבע שעות. לאחר מכן, השאירו את הדגימה בתוך התנור כשהדלת סגורה עד שהטמפרטורה תרד מתחת ל-40 °C. לאחר השריפה, העבירו את התוצר לבקבוק זכוכית באמצעות שפכטל פלסטיק; לחומר המסונתז יש צבע אדום כתוצאה מחמצון של benzo alcohol.כתגובת ייחוס, חומרי ה-GMS נבדקו והראו סלקטיביות גבוהה ויכולת מיחזור. מאחר שחמצון של benzo alcohol הוא תגובה בשלב נוזלי ללא ממס נפרד, העבר 5 mL של benzo alcohol לבקבוק תלת-צווארי בנפח 25 mL. לאחר מכן, הוסף 10 mg של זרז ה-GMS אל ה-benzo alcohol.הכינו אמבט שמן עם בקרת טמפרטורה וערבול מגנטי ב-100 °C, כדי להבטיח בקרה מדויקת ואחידה של טמפרטורת התגובה. הניחו את הבקבוק המכיל benzoyl alcohol וזרז בתוך אמבט השמן וערבבו במהירות של 150 rpm.הזרים גז חמצן בטוהר של 99.9% אל הבקבוק בקצב של שני מיליליטר לדקה, תחת בקרה של בקר זרימה מסית (mass flow controller). כאשר טמפרטורת אמבט השמן תגיע ל-100 °C ותתייצב, הכנס גז חמצן אל הבקבוק בעל שלושת הפיות. שמור על קצב זרימת החמצן ועל הטמפרטורה קבועים, ואפשר לתגובה להמשיך במשך שש שעות.לאחר התגובה, סננו את המוצר באמצעות נייר סינון מספר 1. אספו את הפאזה הנוזלית והעבירו אותה לבקבוק עבור כרומטוגרפיה גזית; לבקבוק הוסיפו ארבעה חלקים של חומצה אצטית בדרגת HPLC עבור כל חלק אחד של דגימה. הניחו את הבקבוק בדוגם אוטומטי של כרומטוגרף גז לצורך אנליזה.שטפו את המשקע המוצק שעל נייר הסינון במים דאיוניים ולאחר מכן באתנול, לפני שמאפשרים למשקע להתייבש באוויר בעזרת שפכטל. אספו את המוצק המיובש, שהוא הזרז המומחזר. חזרו על הליך זה עם הזרז המומחזר שלוש פעמים בכל חזרה, תוך התאמת כמות ה-benzo alcohol כך שיחסו של הזרז המומחזר יישאר קבוע.שקלו שלוש מנות נפרדות של 300 milligram של GMS מסונתז. העבירו את המנות של ה-GMS המסונתז למבחנות זכוכית המסומנות כסדרה אחת, סדרה שתיים וסדרה שלוש. סדרה אחת תשמש כקבוצת הביקורת, בעוד שסדרה שתיים וסדרה שלוש יעברו עיבוד תרמי.תכנתו את התנור לעלייה מדורגת מ-25 °C ל-400 °C במשך 0.5 שעות, ולאחר מכן לשמירה על 400 °C למשך ארבע שעות. הכניסו את סדרה שנייה לכור והפעילו את התוכנית, תוך השארת הדגימה בתוך התנור עם הדלת סגורה עד שטמפרטורה תרד מתחת ל-40 °C. עבור סדרה שלישית, תכנתו את התנור לעלייה מדורגת מ-25 °C ל-650 °C במשך 0.75 שעות ושמירה על 650 °C למשך ארבע שעות.הניחו את מנה שלוש בכ crucible והפעילו את התוכנית כפי שנעשה קודם לכן. השאירו את הדגימה בתוך הכבשיר כשהדלת סגורה עד שהטמפרטורה במכשיר ה-fiz absorption תרד מתחת ל-40 °C. בצעו DGA לחומרי ה-GMS בטמפרטורה של 90 °C למשך 60 דקות, ולאחר מכן ב-350 °C למשך 480 דקות.בצע ניתוח איזותרמה מלא על חומרי ה-DGAs כדי לקבל נתוני ספיחה. פזר את דגימת ה-GMS על רשת למיקרוסקופ אלקטרונים חודר (TEM) מזהב בדרגת רשת 200, ובחן את הדגימה תחת מיקרוסקופ אלקטרונים חודר. בנוסף, בצע עקיפת קרני X עם קרינת נחושת K alpha כפי שמתואר בפרוטוקול הכתוב.תמונת TEM של ה-GMS חושפת כי מטריצת הסיליקה יצרה תעלים ארוכים ומוגדרים היטב עם דופן יציבה. קוטר הנקבוביות נמצא להיות כ-5 ננומטרים ובצורה משושה, כפי שמאפיין סיליקה מזופורית. השוואה בין איזותרמת ספיחת גז לפי BET של מטריצת סיליקה ללא שילוב של זהב, לבין האיזותרמה של GMS עם זהב המשולב בדפנות, מעלה כי אין הבדל משמעותי בין שני החומרים.שניהם מראים את הצורה הטיפוסית של חומרים מזופוריים עם לולאת היסטרזיס, המצביעה על כך שהאינטראקציה עם הזהב לא גרמה לשינוי במבנה הנקבוביות. מוצגים גם מבנה הנקבוביות לפי BET והתפלגות הנקבוביות לפי BJH עבור חומר GMS שעבר קלצינציה בטמפרטורות שונות. קלצינציה בטמפרטורה גבוהה לא שינתה את המטריצה של הסיליקון המזופורי.בנוסף, הן מבנה הנקבים והן התפלגות הנקבים נותרו ללא שינוי לאחר טיפול תרמי בטמפרטורה של עד 650 °C, מה שמעיד על כך שהזהב לא עבר אגרגציה ולא חסם את הנקבים. היציבות התרמית של הזהב ב-GMS מאומתת עוד יותר על ידי דיפרקציית קרני X, באמצעות תבנית הדיפרקציה של חומר ה-GMS שעבר קלצינציה בטמפרטורות שונות. מיקום השיא, עוצמת השיא ורוחב השיא אינם מראים כל שינוי כתוצאה מתהליך הקלצינציה, מה שמעיד על כך שחלקיקי הזהב לא שינו את גודלם או את המורפולוגיה שלהם.כאשר מומחים מבצעים זאת, ניתן להשלים טכניקה זו תוך 120 שעות אם היא מבוצעת כראוי. בעת ניסיון סינתזה זו, חשוב לשלוט בתנאי התגובה בדיוק רב, שכן חומר התבנית רגיש לשינויים קטנים ב-pH, בטמפרטורה ובריכוז. יישום טכנולוגיה זו סיפק לחוקרים פרדיגמה שבאמצעותה ניתן להקנות יציבות תרמית למערכות קטליזטורים. הדבר מיושם כיום במערכות לשדרוג ביומסה ובטכנולוגיות אנטי-קורוזיה עבור פורטפוליו רחב של טכנולוגיות אנרגיה מתחדשת.

synthesis-catalytic-performance-gold-intercalated-walls-mesoporous

Research

JoVE Journal

Chemistry

כימיה

אנו מדווחים על טכניקות לסרטים באמצעות הדפסת סטנסיל וphotolithography, כמו גם שיטות לתאי תרבות על דפוסי microfabricated הדקים זהב nanoporous micropattern. בנוסף, אנו מתארים שיטות ניתוח תמונה למאפיינות מורפולוגיה של החומר ואת התאים בתרבית באמצעות אלקטרונים סורקים וטכניקות מיקרוסקופ פלואורסצנטי.

Microfabrication של דפוסי זהב Nanoporous לסלולרי מהותי מחקרי אינטראקציה

מכשירי Millifluidic מנוצלים לסינתזה מבוקרת של ננו, ניתוח של מנגנוני תגובה וזרימת קטליזה המתמשכת זמן נפתר.

Millifluidics לסינתזה כימית וזמן נפתר מכניסטית לימודים

ננו-חלקיקי סיליקה הוכנו באמצעות קטליזה של חומצה של מבשר סילוקסן וטכניקות סינתטיות בסיוע מיקרוגל וכתוצאה מכך צמיחה מבוקרת של ננו-חומרים בקוטר של 30-250 ננומטר. ניתן לשלוט בדינמיקת הצמיחה על ידי שינוי ריכוז החומצה הסיליקית הראשונית, זמן התגובה וטמפרטורת התגובה.

הכנה של חלקיקי סיליקה באמצעות חומצה קטליזה בסיוע מיקרוגל

מתבצעת סינתזה של ננו-חלקיקי זהב אחידים המצופים בקליפות מוליכים למחצה של CdS או ZnS. ציפוי המוליכים למחצה מתבצע על ידי הפקדת מעטפת גופרתית כסף והחלפת קטיוני הכסף בקטיוני אבץ או קדמיום.

סינתזה, אפיון, ואת Functionalization של תקליטורים היברידי Au / ו Au / ZnS Core / Shell חלקיקים

כאן, אנו מציגים פרוטוקול לסינתזה באתרו של חלקיקי זהב (AuNPs) בתוך מרחב interlayer של סרטי titanate שכבתיים ללא הצבירה של AuNPs. אין שינוי ספקטרלי נצפה גם לאחר 4 חודשים. החומר המסונתז יש לצפות יישומי קטליזה, צילום-קטליזה, לבין ההתפתחות של מכשירי plasmonic חסכוניים.

באתרו הסינתזה של זהב חלקיקים ללא צבירה במרחב Interlayer של סרטים שקופים Titanate Layered

כאן, אנו מציגים פרוטוקול לסנתז חומרים סיליקה bioinspired, לשתק אנזימים המצוי בו. סיליקה הוא מסונתז על ידי שילוב של סודיום סיליקט, אמין 'תוספת', אשר מנטרלים בקצב מבוקר. ניתן לשנות תכונות של חומר ותפקוד בחיי עיר אנזים הנייח או פוסט-סינתטי • חומצה תנאי של תוספים שעברו אנקפסולציה.

הכנת סיליקה פונקציונלי באמצעות שיטת Bioinspired

שיטת סינתזה המבוסס על פתרון הפחתה מהירה, ישיר כדי לקבל aerogels Au, Pd ו- Pt מוצג.

שיטה מהירה סינתזה Au, Pd ו- Pt Aerogels באמצעות הפחתת המבוסס על פתרון ישיר

כאן אנחנו מדווחים את סינתזה ואפיון של פחמן nanoporous מסודרת (עם גודל הנקבוביות nm 4.6) SBA-15 (עם גודל הנקבוביות 5.3 ננומטר). העבודה מתארת השטח רקמתי מאפייני הנפות מולקולרית nanoporous, wettability שלהם, ואת ההתנהגות ההיתוך של D2O כלוא בתוך החומרים.

מאפייני משטח של פחמן Nanoporous מסונתז סיליקה מטריצות

הקבוצה החדשה של זרז מתכת לתזה מוכנה על ידי השתלת מתחם מתכת אמין על סיליקה הידרולטית. שברי מתכת פני השטח מאופיינים באמצעות FT-IR, מיקרואנליזה אלמנטלים, וספקטרוסקופיית NMR מוצק. עוד משטח הקיטוב הגרעיני הדינמי משופרת ניסויים ספקטרוסקופיית משלימים את הנחישות של כדור התיאום.

Imine מטאפיתזה על ידי הזרזים התומכים בסיליקה באמצעות מתודולוגיה של כימיה אורגנומתכתית של פני השטח

שיטת סינתזה כדי להשיג macrotubes מבוסס פלטינה נקבוביות ו macrobeams עם חתך רוחב מרובע באמצעות הפחתה כימית של תבניות מחט מלח מסיס מוצג.

שיטת סינתזה בתבנית מלח עבור מק'בים מקרו-צינורות מבוססי פלטינה נקבוביים

עבודה זו נועדה להקל על הפיתוח של טכניקות סטנדרטיות עבור הספגה או השתלה של תרכובות aminated על מצעי סיליקה, אשר מתוארים לעתים קרובות בהרחבה בספרות. כמויות ספציפיות של ממס, מצע, אמינים וערכים של פרמטרים ניסיוניים חשובים אחרים יידונו בפירוט.

מתודולוגיה סינתטית להכנת חומרים מרוכבים מבוססי אמין ספוג ומושתל ללכידת פחמן

למד סינתזה של חומרים קטליטיים עם זהב ננומטרי בחומות סיליקה מזופורית באמצעות תהליך סול-ג'ל. שיטה זו מספקת יציבות תרמית וניתנות למחזור ליישומים קטליטיים.

סינתזה וביצועי קטליטי של הזהב intercalated בחומות של mesoporous סיליקה

גלה סרטונים נוספים