Viene presentato un protocollo per la produzione di vetro sintetico per fusione nucleare, simile alla trinitite.
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Articolo metodologico
Produzione di sintetico Nucleare Melt Glass
In questo articolo
Sommario
Abstract
Sono necessari detriti nucleari surrogati realistici all'interno della comunità forense nucleare per testare e convalidare le tecniche di analisi post-detonazione. Qui descriviamo un nuovo processo per la produzione di detriti superficiali sfusi utilizzando un forno ad alta temperatura. Il materiale sviluppato in questo studio è fisicamente e chimicamente simile alla trinitite (il vetro fuso prodotto dal primo test nucleare). Si presume che questo vetro sintetico di fusione nucleare sia simile al materiale vetrificato prodotto vicino all'epicentro (ground zero) di qualsiasi detonazione nucleare superficiale in un ambiente desertico. Il processo qui descritto può essere applicato per produrre altri tipi di vetro fuso nucleare, incluso quello che può formarsi in un ambiente urbano. Ciò può essere ottenuto semplicemente modificando la matrice dei precursori a cui viene applicato questo processo di produzione. Il vetro fuso prodotto in questo studio è stato analizzato e confrontato con la trinitite, rivelando una morfologia cristallina, una struttura fisica, una frazione di vuoto e una composizione chimica comparabili.
Introduzione
Le preoccupazioni sul potenziale uso dannoso di armi nucleari da parte di terroristi o nazioni canaglia hanno evidenziato l'importanza dell'analisi forense nucleare ai fini dell'attribuzione. 1 Sono auspicabili tecniche di analisi rapida post-detonazione per abbreviare il più possibile la tempistica di attribuzione. Lo sviluppo e la convalida di tali tecniche richiede campioni realistici di detriti nucleari per i test. I test nucleari non si verificano più negli Stati Uniti e i detriti nucleari superficiali dell'era dei test non sono prontamente disponibili (con l'eccezione della trinitite - il vetro fuso prodotto dal primo test nucleare nel sito della trinità) e quindi sono necessari detriti surrogati realistici.
L'obiettivo principale del metodo qui descritto è la produzione di detriti nucleari surrogati realistici simili alla trinitite. I campioni sintetici di vetro fuso nucleare, che sono prontamente disponibili per la comunità accademica, possono essere utilizzati per testare le tecniche di analisi esistenti e per sviluppare nuovi metodi, come la termocromatografia, per l'analisi rapida post-detonazione. 2 Con questo obiettivo in mente, l'attuale studio si concentra sulla produzione di campioni che imitano la trinitite ma non contengono alcuna informazione sensibile sulla progettazione delle armi. I componenti del carburante e del tamper all'interno di questi campioni sono completamente generici e il confronto con la trinitite si basa sulla chimica, la morfologia e le caratteristiche fisiche. Le somiglianze tra la trinitite e il vetro sintetico di fusione nucleare prodotto in questo studio sono state precedentemente discusse. 3
Lo scopo di questo articolo è quello di delineare i dettagli del processo di produzione utilizzato presso l'Università del Tennessee (UT). Questo processo di produzione è stato sviluppato tenendo conto di due parametri chiave: 1) la composizione del materiale incorporato nel vetro fuso nucleare e 2) la temperatura di fusione del materiale. Esistono metodi per stimare la temperatura di fusione delle reti di formatura del vetro4 e queste tecniche sono state impiegate qui, insieme a ulteriori sperimentazioni per determinare la temperatura di lavorazione ottimale per la matrice di trinitite. 5
Metodi alternativi per la produzione di detriti surrogati sono stati pubblicati di recente. L'uso di laser ad alta potenza ha il vantaggio di creare temperature sufficientemente elevate da causare il frazionamento elementare all'interno della matrice target. 6 I substrati cromatografici porosi sono stati utilizzati per produrre piccole particelle simili alle particelle di ricaduta utilizzando i metodi della fase condensata7. Quest'ultimo metodo è molto utile per la produzione di detriti di particolato (ricaduta nucleare) ed è stato dimostrato con metalli naturali. I vantaggi del metodo qui presentato sono 1) semplicità, 2) riproducibilità e 3) scalabilità (le dimensioni del campione possono variare da minuscole perle a grandi pezzi di vetro fuso). Inoltre, questo metodo è espandibile sia in termini di output di produzione che di varietà di scenari esplosivi coperti, ed è già stato dimostrato utilizzando materiali radioattivi. Un campione è stato attivato con successo presso l'High Flux Isotope Reactor (HFIR) presso l'Oak Ridge National Laboratory (ORNL). I composti naturali dell'uranio sono stati aggiunti alla matrice prima della fusione e i prodotti di fissione sono stati prodotti in situ mediante irradiazione neutronica.
I metodi all'interno dell'industria del vetro e quelli impiegati ai fini dell'immobilizzazione dei rifiuti radioattivi8 sono stati consultati nello sviluppo del metodo qui presentato. Gli effetti unici delle radiazioni nei vetri sono di interesse intrinseco9 e costituiranno un'importante area di studio man mano che questo metodo viene ulteriormente sviluppato.
Il metodo descritto di seguito è appropriato per qualsiasi applicazione in cui si desidera un campione di vetro fuso in massa. Questi campioni assomigliano molto al materiale trovato vicino all'epicentro di un'esplosione nucleare. È possibile produrre campioni di varie dimensioni, tuttavia, i metodi che utilizzano torce al plasma o laser saranno più utili per simulare i detriti di particolato fine. Inoltre, gli HTF commerciali non raggiungono temperature sufficientemente elevate da causare il frazionamento elementare per un'ampia gamma di elementi. Questo metodo dovrebbe essere impiegato quando le caratteristiche fisiche e morfologiche sono di primaria importanza.
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Protocollo
Attenzione: Il processo descritto qui include l'uso di materiale radioattivo (ad esempio, nitrato esaidrato Uranium) e diverse sostanze corrosive. Abbigliamento protettivo ed attrezzature devono essere utilizzati (tra cui un camice da laboratorio, guanti, occhiali di protezione, e una cappa) durante la preparazione del campione. Inoltre, le aree di laboratorio utilizzati per questo lavoro devono essere monitorati regolarmente per contaminazione radioattiva.
Nota:. I composti chimici necessari sono elencati nella tabella 1 Questa formulazione è stata sviluppata attraverso l'esame precedentemente riportato dati relativi alla composizione per Trinitite 10 Le frazioni di massa qui riportati sono stati determinati dai media delle frazioni di massa per diversi campioni Trinitite diversi 10 La massa "mancante".. (frazioni di non somma all'unità) esiste per consentire una maggiore flessibilità quando si aggiunge carburante, manomissione, e altri componenti. La nostra analisi indipendente diversi campioni Trinitite suggerisce che il quarzo è l'unica fase mineralesopravvivere in Trinitite. 5 Perciò, quarzo è l'unico minerale inclusa nel nostro Trinitite formulazione standard (STF). Sebbene i cereali reliquia di altri minerali sono stati segnalati in Trinitite, 11 questi tendono ad essere l'eccezione, non la regola. In generale, il quarzo è l'unico minerale trovato nel vetro fuso. 10,12 Inoltre, sabbia di quarzo è un componente comune di asfalto e calcestruzzo che sarà importante nella formazione del vetro fuso urbano nucleare.
-4| In media Trinitite dati | Standard Trinitite Formulazione (STF) | ||
| Composto | Frazione di massa | Composto | Frazione di massa |
| SiO 2 | 6.42x10 -1 | SiO 2 | 6.42x10 -1 |
| Al 2 O 3 | 1.43x10 -1 | Al 2 O 3 | 1.43x10 -1 |
| CaO | 9.64x10 -2 | CaO | 9.64x10 -2 |
| FeO | 1.97x10 -2 | 1.97x10 -2 | |
| MgO | 1.15x10 -2 | MgO | 1.15x10 -2 |
| Na 2 O | 1.25x10 -2 | Na 2 O | 1.25x10 -2 |
| K 2 O | 5.13x10 -2 | KOH | 6.12x10 -2 |
| MnO | 5.05x10 -4 | MnO | |
| TiO 2 | 4.27x10 -3 | TiO 2 | 4.27x10 -3 |
| Totale | 9.81x10 -1 | Totale | 9.91x10 -1 |
Tabella 1. Elenco dei composti chimici.
1. Preparazione del STF
Nota: Attrezzatura necessaria comprende una microbilancia, spatole metalliche, una ceramica mortaio e pestello, cappa, guanti in lattice, un camice da laboratorio e protezione per gli occhi.
- Miscelazione dei componenti non radioattivi
- Acquisire almeno 65 g di sabbia di quarzo (SiO 2), 15 g di Al 2 O 3 </ sub> polvere, 10 g di polvere CaO, 2 g di polvere FeO, 2 g di polvere di MgO, 2 g di Na 2 O in polvere, 7 g di pellet KOH, 1 g di polvere MnO e 1 g di TiO 2 polvere ( composti elencati nella Tabella 1).
- Utilizzare una microbilancia e spatolina di misurare con precisione le frazioni di massa di ciascun composto come elencato nella Tabella 1. Per ottenere i migliori risultati preparare 100 g della matrice precursore non radioattivo in una sola volta.
- Utilizzare un mortaio e pestello per polverizzare (a ~ 10-20 granuli di dimensioni micron) e miscelare accuratamente i composti, formando una miscela di polveri omogenea contenente 64,2 g di SiO 2, 14,2 g di Al 2 O 3, 9,64 g di CaO, 1,97 g di FeO, 1,15 g di MgO, 1,25 g di Na 2 O. 6.12 g di KOH, 0,0505 g di MnO, e 0,427 g di TiO 2.
- Agitare la miscela, utilizzando un mixer palla, poco prima del passaggio successivo è presa.
- Miscelazione di STF con uranio nitrato esaidrato (UNH)
- Acquire di almeno 1 g di UNH.
- All'interno di una cappa aspirante, polverizzare qualche cristallo UNH (utilizzando un mortaio e pestello) per formare una polvere fine di 1-2 micron granuli.
- Aggiungere 33.75 mg di UNH per grammo di matrice precursore non radioattivo (tale rapporto è appropriato per la simulazione di un arma semplice con una resa di 1 kiloton). 13
- Mescolare bene la miscela di polveri, tra cui l'UNH, utilizzando un mortaio e pestello. Completare mixaggio finale poco prima della fase di fusione.
2. La produzione di 1 grammo campione Melt Glass
Nota: Attrezzatura necessaria include un HTF valutato a più elevate, di elevata purezza crogioli in grafite, lunghi in acciaio inossidabile pinze crogiolo, guanti resistenti al calore e protezione per gli occhi 1.600 ° C o. Guanti resistenti al calore e protezione per gli occhi devono essere indossati quando si introducono o la rimozione dei campioni dal forno. Occhiali di sicurezza colorato (o occhiali da sole) sono utili in quanto riducono l'abbagliamento dal forno.
- Produzione di un campione non radioattivo
- Riempire un piatto di ceramica spessa (come un mortaio) con ~ 100 g di sabbia di quarzo puro e mantenere a RT vicino alla posizione del forno in cui verranno fusi i campioni.
- Preriscaldare il HTF a 1500 ° C.
- Misurare accuratamente 1,00 g della miscela di polveri non radioattivo e posizionare la polvere in un crogiolo di grafite di elevata purezza.
- Posizionare con cura il crogiolo nel HTF riscaldato (con un lungo paio di pinze in acciaio crogiolo) e sciogliere il composto per 30 minuti.
- Rimuovere il campione (di nuovo con le pinze) e versare il campione fuso nel mortaio riempito di sabbia.
- Lasciare che la biglia di vetro che raffreddare per 1-2 minuti prima dell'uso.
- Lucidare il tallone per rimuovere la sabbia residua (se necessario).
- Produzione di un campione radioattivo
- Ripetere i passaggi punti 2.1.1 e 2.1.2 di cui sopra.
- Misurare attentamente 1,00 grammo di miscela di polveri radioattive (comprese UNH) e posizionare il powd er in una elevata purezza crogiolo di grafite con una spatola e microbilancia separato per evitare la contaminazione incrociata.
- Ripetere i punti 2.1.4 - 2.1.6 sopra.
- Monitorare l'area intorno al forno (con un rilevatore portatile di radiazioni e / o saggi magnetiche) per verificare la presenza di contaminazione radioattiva.
Attivazione 3. Il campione
Nota: Le equazioni che seguono sono stati ottenuti ipotizzando l'uso di armi di grado (arricchito) uranio metallico. I quantitativi di UNH o ossido di uranio dovranno essere scalati secondo la frazione di massa di uranio elementare e il livello di 235 U arricchimento.
- L'attivazione di un campione Melt vetro con uranio Fue
- Calcolare la frazione di massa di uranio metallico richiesto per il campione utilizzando l'equazione sotto 13 (dove m U rappresenta la frazione di massa di uranio e Y rappresenta la resa arma):
473 / 53473eq1.jpg "/> - Opzionale: Calcolare la frazione di massa di manomissione (ad esempio, l'uranio naturale, piombo, tungsteno) utilizzando la seguente equazione: 13
- Calcolare il numero di destinazione di fissioni nel campione mediante la seguente equazione 13 dove M s rappresenta la massa del campione in grammi e N f rappresenta il numero di fissioni prodotte nel campione durante l'irraggiamento:
- Calcolare il tempo di irraggiamento richiesto utilizzando l'equazione che segue 13 dove m 235 rappresenta la frazione di massa 235 U (livello di arricchimento) e t irr è il tempo di irradiazione in secondi:
- Irradiare il campione perT secondi IRR un flusso di neutroni termici di 4,0 x 10 14 n / cm 2 / sec. Ad esempio, un irraggiamento 60 sec in pneumatico tubo 1 (PT-1) a HFIR (con una termica alla risonanza rapporto 35) produrrà circa 1,1 x 10 11 fissioni in un campione contenente 870 mg di UNH (equivalenti a 410 mg di uranio naturale, o 3.0 mg di 235 U). Questo è stato realizzato per una 0,433 g perle di vetro progettato per simulare un campione di vetro fuso prodotta da un'arma con una resa di 0,1 kiloton. Questo campione è stato analizzato a fondo da Cook et al. 14
- Seguire i protocolli di sicurezza applicabili per la gestione del campione radioattivo post-irradiazione.
- Calcolare la frazione di massa di uranio metallico richiesto per il campione utilizzando l'equazione sotto 13 (dove m U rappresenta la frazione di massa di uranio e Y rappresenta la resa arma):
- L'attivazione di un campione Melt vetro con plutonio carburante (Fattori di pianificazione)
- Calcolare la frazione di massa di plutonio metallo necessaria per il campione utilizzando l'equazione sotto 13 dove m rappre Puts la frazione di massa di plutonio e Y rappresenta la resa arma:
- Ripetere i punti 3.1.2 e 3.1.3 di cui sopra.
- Determinare il tempo di irradiazione necessaria per ottenere il numero desiderato di fissioni nel campione di vetro fuso. Questo tempo dipende dalla composizione e il grado del plutonio così come lo spettro di energia dei neutroni.
- Calcolare la frazione di massa di plutonio metallo necessaria per il campione utilizzando l'equazione sotto 13 dove m rappre Puts la frazione di massa di plutonio e Y rappresenta la resa arma:
Nota: Grande cura dovrebbe essere presa quando si tratta di plutonio e di ulteriori analisi sarà richiesto. Mentre scrivo, solo l'uranio è stato utilizzato nei campioni di vetro di fusione sintetici prodotti a UT e irradiate a HFIR.
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Risultati
I campioni non radioattivi prodotti in questo studio sono stati confrontati Trinitite e figure 1-3 mostrano che le proprietà fisiche e la morfologia sono effettivamente simili. La Figura 1 fornisce le fotografie che rivelano le somiglianze di colore e struttura che si osservano a livello macroscopico. La figura 2 mostra microscopio elettronico a scansione (SEM) secondari Electron (SE) le immagini che rivelano caratteristiche simili a livello di micron. ...
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Discussione
Nota relativa passi 1.2.2 e 1.2.3: L'importo esatto di UNH varia a seconda dello scenario in simulazione. Le formule di pianificazione sviluppati da Giminaro et al. Possono essere utilizzati per selezionare la massa appropriata di uranio per un dato campione 13 come discusso nella sezione "Attivazione Esempio" di questo documento. Inoltre, ossido di uranio (UO 2 o U 3 O 8) può essere usato al posto di UNH, se disponibile, e la frazione di massa di 2...
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Dichiarazioni
Questo lavoro è stato svolto con il numero di sovvenzione DE-NA0001983 dal programma Stewardship Science Academic Alliances (SSAA) della National Nuclear Security Administration (NNSA).
Ringraziamenti
Parti di questo studio sono state precedentemente pubblicate sul Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry. 3,13 Per questo metodo è in attesa di brevetto.
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Materiali
| Nome | Azienda | Numero di catalogo | Commenti |
|---|---|---|---|
| Forno ad alta temperatura (HTF) | Carbolite | HTF 18 | 1.800 ° C HTF utilizzato per fondere i campioni |
| Forno a goccia ad alta temperatura | CM Inc. | 1706 BL | 1.700 ° C Forno a goccia utilizzato per fondere campioni |
| Crogioli di grafite | SCP Science | 040-060-041 | Crogioli in grafite ad alta purezza da 27 ml (confezione da 10) |
| Pinze per crogioli | Grainger | 5ZPV0 | 26 pollici, pinze in acciaio inossidabile per la manipolazione di crogioli |
| Guanti resistenti al calore | Grainger | 8814-09 | Guanti utilizzati per proteggere le mani dal calore durante l'introduzione/rimozione del campione |
| Malta e Pestello | Fisherbrand S337631 | 300 ml, Mortaio e pestello in ceramica per polverizzare e miscelare | |
| Micro | Balance Grainger | 8NJG2 | 220 g Cappuccio, scala ad alta precisione per misurare la massa di polvere |
| Spatole | Fisherbrand | 14374 | Spatole in metallo per misurare piccole quantità di polvere |
| SiO2 | Sigma-Aldrich | 274739-5KG | Sabbia di quarzo Numero CAS: 14808-60-7 |
| Al2O3 | Sigma-Aldrich | 11028-1KG | Polvere di ossido di alluminio... nbsp; Numero CAS: 1344-28-1 |
| CaO | Sigma-Aldrich | 12047-2.5KG | Polvere di ossido di calcio Numero CAS: 1305-78-8 |
| FeO | Sigma-Aldrich | 400866-25G | Polvere di ossido di ferro Numero CAS: 1345-25-1 |
| MgO | Sigma-Aldrich | 342793-250G | Polvere di ossido di magnesio Numero CAS: 1309-48-4 |
| Na2O | Sigma-Aldrich | 36712-25G | Polvere di ossido di sodio Numero CAS: 1313-59-3 |
| KOH | Sigma-Aldrich | 278904-250G | Pellet di idrossido di potassio Numero CAS: 12030-88-5 |
| MnO | Sigma-Aldrich | 377201-500G | Polvere di ossido di manganese Numero CAS: 1344-43-0 |
| TiO2 | Sigma-Aldrich | 791326-5G | Perline di ossido di titanio Numero CAS: 12188-41-9 |
Riferimenti
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Ristampe e permessi
