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Articolo metodologico

Direct Imaging di laser-driven ultraveloce rotazione molecolare

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DOI:

10.3791/54917

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4 febbraio 2017

 ,  ,  , 
1Department of Chemistry, Tokyo Institute of Technology, 2Equipment Development Center, Institute for Molecular Science, 3Department of Photo-molecular Science, Institute for Molecular Science

In questo articolo

Sommario

Presentiamo un protocollo per creare un filmato in tempo reale di un pacchetto di onde rotazionali molecolari utilizzando una configurazione di imaging di esplosione di Coulomb ad alta risoluzione.

Abstract

Vi presentiamo un metodo per la visualizzazione ultraveloci molecolari dinamiche pacchetto onda rotazione laser-indotta,. Abbiamo sviluppato una nuova impostazione di imaging esplosione 2-dimensionale Coulomb, in cui si realizza un angolo di ripresa fino a quel momento, impraticabile. Nella nostra tecnica di imaging, molecole biatomiche sono irradiati con un forte impulso laser polarizzata circolarmente. Gli ioni atomici espulsi vengono accelerati perpendicolarmente alla propagazione laser. Gli ioni giacenti nel piano di polarizzazione laser vengono selezionati attraverso l'uso di una fenditura meccanica e ripreso con un alto rendimento, rivelatore 2-dimensional installato parallelo al piano di polarizzazione. Poiché un circolarmente polarizzata (isotropo) Coulomb impulso esplodere viene utilizzato, la distribuzione angolare osservata degli ioni espulsi corrisponde direttamente alla funzione d'onda quadrata rotazione al momento della irradiazione impulsi. Per creare un filmato in tempo reale della rotazione molecolare, la presente tecnica di imaging è combinato con una pompa-probe a femtosecondi oconfigurazione ptical in cui gli impulsi di pompa create unidirezionalmente rotazione formazioni molecolari. A causa della elevata produttività immagine del nostro sistema di rilevamento, la condizione sperimentale pompa-sonda può essere facilmente ottimizzato controllando un'istantanea in tempo reale. Come risultato, la qualità del filmato osservata è sufficientemente elevata per visualizzare la natura ondulatoria dettagliata del moto. Si segnala altresì che l'attuale tecnica può essere implementato in configurazioni esistenti imaging standard ionici, offrendo una nuova angolazione o punto di vista dei sistemi molecolari senza necessità di modifica estesa.

Introduzione

Per una comprensione e una migliore utilizzazione della natura dinamica delle molecole, è essenziale visualizzare chiaramente movimenti molecolari di interesse. L'imaging esplosione Coulomb tempo risolto è uno dei potenti approcci per raggiungere questo obiettivo 1, 2, 3. In questo approccio, le dinamiche molecolari di interesse vengono avviate da un campo laser di pompa ultracorti e vengono sondati da un impulso probe ritardata. Su sonda irraggiamento, molecole ionizzate moltiplicano e suddivisi in frammenti ionici causa della repulsione coulombiana. La distribuzione spaziale degli ioni espulsi è una misura della struttura molecolare e l'orientamento spaziale a irradiazione sonda. Una sequenza di misurazione scansione del tempo di ritardo pump-probe porta alla creazione di un film molecolare. È interessante notare che, per il caso più semplice - molecole biatomiche - distribuzione angolare degli ioni espulsiriflette direttamente la distribuzione dell'asse molecolare (cioè, la funzione d'onda rotazionale quadrato).

Per quanto riguarda il processo di pompa, recenti progressi nel controllo coerente del moto molecolare utilizzando campi laser ultracorti ha portato alla creazione di pacchetti d'onda rotazione altamente controllate 4, 5. Inoltre, la direzione di rotazione può essere controllato attivamente utilizzando un campo di polarizzazione controllato laser 6, 7, 8. È stato quindi previsto che un quadro dettagliato di rotazione molecolare, compreso nature onda, potrebbe essere visualizzato quando la tecnica di imaging esplosione coulombiana è combinata con un tale processo pompa 9, 10, 11, 12, 13. Tuttavia, abbiamo alcunivolte incontrano difficoltà sperimentali associati ai metodi di imaging esistenti, come indicato di seguito. Lo scopo di questo lavoro è quello di presentare un nuovo modo di superare queste difficoltà e di creazione di un filmato di alta qualità di pacchetti d'onda di rotazione molecolare. Il primo film sperimentale di rotazione molecolare presa con il presente metodo, insieme con le sue implicazioni fisiche, sono stati presentati nella precedente carta 11. Lo sfondo dello sviluppo, l'aspetto teorico dettagliata della attuale tecnica di imaging, e il confronto con altre tecniche esistenti saranno date in un prossimo documento. Qui, ci si concentrerà principalmente sugli aspetti pratici e tecnici della procedura, compresa la combinazione della configurazione ottica tipica pump-probe e il nuovo apparato di immagini. Come nel precedente lavoro, il sistema di destinazione è unidirezionale rotazione molecole di azoto 11.

La principale difficoltà sperimentale dellaconfigurazione di imaging, schematicamente illustrato in figura 1 esistente, ha a che fare con la posizione del rilevatore, o l'angolo della telecamera. Poiché l'asse di rotazione coincide con la propagazione laser all'asse 6, 7, 8 in rotazione molecolare laser-indotta dal campo, non è pratico installare un rilevatore lungo l'asse di rotazione. Quando il rivelatore è installato in modo da evitare l'irradiazione laser, l'angolo della telecamera corrisponde a un'osservazione lato di rotazione. In questo caso, non è possibile ricostruire l'orientamento originale molecole dall'immagine proiettata (2D) ione 14. Un imaging 3D rilevatore 14, 15, 16, 17, 18, 19, con la quale il tempo di arrivo al rivelatore superiore e IMPAC ioneposizioni t possono essere misurati, ha offerto un modo unico per osservare direttamente la rotazione molecolare utilizzando Coulomb esplosione di imaging 10, 12. Tuttavia, i conteggi di ioni accettabili per colpo laser sono basse (tipicamente <10 ioni) nel rivelatore 3D, che significa che è difficile creare un film lungo di moto molecolare con alta qualità di immagine 14. Il tempo morto dei rivelatori (tipicamente NS) colpisce anche la risoluzione dell'immagine e l'efficienza di imaging. Inoltre non è un compito semplice per fare un buon pump-probe sovrapposizione fascio di ioni attraverso il monitoraggio immagine in tempo reale con una frequenza di ripetizione del laser di <~ 1 kHz. Anche se diversi gruppi hanno osservato pacchetti d'onda di rotazione con la tecnica 3D, le informazioni spaziali è stato limitato e / o diretta, e una visualizzazione dettagliata di onda della natura, comprese le strutture nodali complicate, non è stato raggiunto il 10, 12.

L'essenzala nuova tecnica di imaging è l'uso della "nuova angolazione" in Figura 1. In questa configurazione, l'esposizione del fascio laser per un rivelatore è evitata mentre il rilevatore 2D è parallelo al piano di rotazione, portando all'osservazione dalla direzione dell'asse di rotazione. La fessura consente solo lo ione nel piano di rotazione (il piano di polarizzazione degli impulsi laser) per contribuire a un'immagine. Un rivelatore 2D, che offre una velocità di conteggio più alto (tipicamente ~ 100 ioni) di un rivelatore 3D, può essere utilizzato. La configurazione dell'elettronica è più semplice rispetto al caso di rilevamento 3D, mentre l'efficienza di misurazione è maggiore. In termini di tempo di ricostruzione matematica, come Abel inversione 14, inoltre, non è necessario per estrarre le informazioni angolare. Queste caratteristiche portano alla semplice ottimizzazione del sistema di misura e alla produzione di film di alta qualità. Un apparato di immagini di particelle cariche serie 2D / 3D può essere facilmente modificato per la presente witho configurazioneut l'uso di apparecchiature costose.

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Protocollo

NOTA: Tramite questo protocollo, chiariamo cosa abbiamo effettivamente fatto per sviluppare il metodo attuale. parametri esatti, tra camera e design configurazione ottica e le dimensioni ei tipi di parti, non sempre indispensabile applicare il sistema attuale apparecchiatura del lettore. L'essenza delle procedure sarà dato come note in ogni fase.

1. Costruzione di un Imaging Apparato 2D-slice

NOTA: Per tutto questo passaggio, tutte le parti disponibili in commercio e attrezzature, come ad esempio una pompa a vuoto e un rivelatore, vengono installati in base alle istruzioni del produttore o manuali dell'utente.

  1. Come nella costruzione di un apparato di immagini tipica 2D / ione 3D 14, progettare e costruire una camera a vuoto pompaggio differenziale che ha spazio sufficiente per accogliere una valvola ad impulsi, skimmer fasci molecolari, ottica ionica (una pila di 100 mm anelli con 50 mm hole), un'unità fuori asse di imaging ion (apulsed elettrodo repeller e una pila di piatti microcanali sostenuta da uno schermo al fosforo), ed un tubo di volo di ioni (> 200 mm regione deriva).
  2. Fissare la valvola a impulsi alla partizione da camera con quattro posti filettati (15 cm, Φ12 mm), per i quali fori dei bulloni sulla partizione sono concentrica alla camera. Installare gli skimmer fasci molecolari alla partizione da camera direttamente di fronte l'ugello con un piatto mastio.
    NOTA: Nella costruzione di una apparecchiatura di imaging di ioni, è essenziale che l'asse del fascio molecolare e asse del fascio laser intersecano in corrispondenza dell'asse delle ottiche ioni. Per ottenere questo, è conveniente definire all'asse del fascio molecolare come asse camera sorgente. Fase 1.2 è per questo scopo. Inoltre, i fori skimmer dovrebbero essere in linea con l'ugello della valvola, assicurando che il centro dei fasci molecolari può entrare nella fase differenziale pompato attraverso un skimmer. E 'anche importante considerare il peso della valvola a impulsi; quindi, sufficientemente spessacolonne filettate devono essere utilizzati per collegare la valvola a impulsi alla parete divisoria. Mantenere la distanza 15 cm tra l'ugello e la partizione in modo da evitare l'effetto di riflessione di interferenza gas e skimmer 20.
  3. Installare l'ottica di ioni per la fase finale della camera di pompaggio differenziale, come in una configurazione di imaging tipico di ioni 21.
    NOTA: Questa fase viene eseguita come segue: i perni di montaggio filettate vengono avvitate alla partizione da camera. Sui pali, una pila di ottica ionica è bloccata in posizione con le noci. Poiché i fori per i posti sono concentriche alla camera, l'asse dell'ottica ioni coincide con quella del fascio molecolare.
  4. Installare le finestre di vetro ottico (spessore di 1 mm, diametro 25 mm, silice fusa) mettendo un O-ring P16 tra una flangia di vuoto con un foro e una finestra, in modo che gli impulsi laser possono intersecarsi il fascio molecolare.
    NOTA: Attraverso queste finestre, impulsi laser possono accedere ai middle del primo e del secondo elettrodo ione e intersecano l'asse di ottica ionica.
  5. Costruire un fuori asse dell'unità di riproduzione di ioni (Figura 2).
    NOTA: Durante questo passaggio, fare riferimento alla Figura 2 per verificare la disposizione 3 dimensioni dell'apparecchio. Tutte le parti di elettrodo (il rivelatore di ioni e respingenti) sono montati alla piastra di base 100 mm con bulloni PEEK, mentre le altre parti sono montati con inossidabili bulloni. L'essenza è di montare un rivelatore di immagine 2D nella regione ione drift modo che la superficie del rivelatore è parallelo all'asse ione ottici e perpendicolare all'asse di propagazione laser. Naturalmente, tutte le parti da utilizzare in alta tensione deve essere isolato elettricamente. Si raccomanda che la distanza tra l'ottica ionica (volo) Asse e la superficie del rivelatore è di pochi mm (nel caso di specie, 5 mm). Con una distanza maggiore, ci vorrà più tempo per spingere gli ioni ad un rivelatore, e una distanza minore potrebbe comportare scarica tra MCP surface e il repeller pulsata.
    1. Osservare il bordo delle pale fessura (100 mm di lunghezza) con un microscopio ottico (~ 30X) e / o un comparatore ottico e verificare che non vi siano ammaccature o graffi maggiore di 30 micron situato sul bordo delle pale fessura.
      NOTA: Le lame a fessura devono essere montati in parallelo, e ammaccature e graffi sono accettabili. La deviazione dal parallelo porta alla disomogeneità di rilevazione di ioni. Un difetto della lama degrada l'immagine osservata (si veda la sezione di discussione).
    2. Utilizzando piccoli artigli montaggio, fissare le lame tagliate al portalama fessura, che consiste di una coppia di lastre di alluminio 122,4 mm collegate con una molla, come in una molletta. inserire anche un asta di alluminio rastremata nella "pin vestiti".
      NOTA: Le lame a taglio sono montati sul lato manopola (punto di sforzo) della molletta. Quando uno stelo rastremato in alluminio di forma matita come affilata viene inserito nel lato pizzicamento (punto di azione) del clothespin, la larghezza della fenditura diventa più grande con crescente inserimento profondità stelo rastremato (vedere Figura 2B). Passi 1.5.2-1.5.4 sono per la costruzione della fessura, la cui larghezza è possibile sintonizzare durante la misurazione imaging. Se non è necessaria la sintonizzazione di larghezza, è sufficiente installare la lama fenditura ~ 10 cm a monte del fascio di ioni dal rivelatore utilizzando parti di montaggio adatti come gli artigli di metallo e passare al punto 1.5.5.
    3. Fissare l'asta in alluminio rastremato al passante vuoto movimento lineare (micrometro / soffietti a base, formato ICF70) e montare il supporto a fessura e la base al piano lato vuoto del passante.
    4. Installare l'unità feritoia costruita sopra su una porta di aspirazione ICF70 perpendicolare sia all'asse del rivelatore e all'asse volo ione.
      NOTA: La posizione è ~ 10 cm a monte del fascio di ioni dal centro del rivelatore.
    5. Impostare la larghezza della fenditura di 1 ± 0,1 mm, utilizzando un micrometro.
      NOTA: Ad esempio, l'uso di una fenditura da 1 mm per il 50-mm Newton sfera (nuvola di ioni) corrisponde al 2% affettare, che è superiore nella risoluzione rispetto alla tecnica fetta di serie 22. La larghezza della fenditura determina la risoluzione fetta; tuttavia, larghezze inferiori portano a segnali più deboli.
    6. Installare un repeller elettrodo impulsi rettangolari piastra in acciaio (115 millimetri x 160 mm x 3 mm), come in figura 2.
      NOTA: Il repeller pulsata deve essere parallelo al rivelatore per garantire l'omogeneità del campo elettrico pulsato tra loro.
    7. Installare un rivelatore sensibile alla posizione di ioni costituita da una pila di piastre microcanali sostenuta da uno schermo al fosforo in modo che sia parallelo al repeller pulsata; seguire la procedura di montaggio standard 14, 23.
    8. Installare una finestra vuoto flangiata con una guarnizione di rame alla parte posteriore dello schermo di fosfori.
  6. Cablare l'ottica ioni di alimentatori ad alta tensione e le parti del detector (un repeller pulsata, placche a microcanali, ed uno schermo al fosforo) per pulsata forniture ad alta tensione (~ 50 ns salita / tempo di caduta) tramite passanti attuali.
    NOTA: Si deve prestare attenzione per garantire che tutti i cavi non interrompono l'osservazione dello schermo fosforo attraverso la finestra.
  7. Collegare la valvola ad impulsi all'ingresso del gas (3% gas N 2 in He; pressione totale di 3 MPa) con un tubo di acciaio e al controllore valvola con una coppia di fili di rame rivestiti.
    NOTA: Entrambi i collegamenti passano attraverso passanti vuoto.
  8. Ruotare pompe per vuoto e impostare la pressione della camera rivelatore di immagine inferiore a 10 -4 Pa, anche quando la valvola a impulsi è in funzione.
    NOTA: Una pressione maggiore potrebbe portare al danno dell'elettrodo ad alta tensione e rivelatori. Quando la pressione è maggiore, è richiesto pompe più grandi o la riduzione della frequenza di ripetizione della valvola. Utilizzando la presente camera e la valvola ad impulsi, un fascio molecolare azoto con una Rotatitemperatura onale sotto 6 K può essere generato 11. A questa temperatura rotazionale, il 99% delle molecole sono in stato J ≤ 2 (J è il numero quantico di rotazione).

2. Costruzione di un pump-probe Setup ottico

NOTA: Per questo passaggio, si veda la Figura 3 per capire dove e come le seguenti operazioni vengono eseguite. Lo scopo di questa fase è quello di creare tre impulsi fs collineari da Ti commerciale: amplificatore laser zaffiro per l'esperimento pump-probe 11. Il primo impulso era per l'allineamento molecolare (linearmente polarizzata, Centro lunghezza d'onda di 820 nm, l'intensità di picco <30 TW / cm 2), il secondo è stato per il controllo della direzione (una replica ritardata del primo, tranne per la polarizzazione lineare +45 ° inclinato rispetto all'asse di polarizzazione del primo impulso), e la terza era la sonda di imaging esplosione coulombiana (circolarmente polarizzata, 407 nm, 1 00 fs, 600 TW / cm 2). Durante questa fase, tutte le parti disponibili in commercio ed attrezzature, quali un correttore polarizzazione e una fase ottica, vengono installati e utilizzati secondo le istruzioni del produttore o manuali dell'utente.

NOTA: Nel corso di questa fase, tutti i componenti ottici sono installati e utilizzati in conformità alle procedure standard di esperimenti ottici e la guida del produttore per l'ottica. Tutte le tornitura e dicroici specchi utilizzati sono dielettrici specchi multistrato per evitare perdite di potenza laser durante le molte riflessioni nel percorso ottico. Alcune delle ottiche e cristalli utilizzati sono mostrati nell'elenco materiale per questo articolo.

  1. Ruotare il (Ti: zaffiro amplificatore) laser a femtosecondi sistema e acquisire una uscita del laser di oltre 1,5 mJ / impulso, un ~ 35 fs durata, un centro di lunghezza d'onda di 820 nm, e una frequenza di ripetizione di 500 Hz.
  2. Preparare un percorso ottico della sonda impulsi (imaging)ef "> 10, 11, 12.
    1. Installare un cristallo non lineare (BBO, tipo I, spessore 0.2 mm, 29,2 °, per la seconda armonica generazione di una luce 820 nm) nel percorso ottico 820 nm per ottenere la seconda armonica (> 0,2 mJ) del fondamentale uscita del laser 820 nm. Utilizzare il secondo armoniche generate (407 nm luce) come impulso sonda dopo viene riflessa dagli specchi dicroici e separata dal fondamentale della luce 820 nm.
    2. Costruire un percorso ottico, come mostrato dalla linea blu nella figura 3. Utilizzando fascio-sterzo specchio supporti, allineare questo fascio di passare attraverso il centro di entrambe le finestre installate nel punto 1.4.
      NOTA: I componenti chiave sono costituiti da un attenuatore (la combinazione di una mezza lamina quarto d'onda e un polarizzatore), una fase lineare motorizzato per la scansione di ritardo, e lamina quarto d'onda per la sintonizzazione polarizzazione.
  3. Preparare un percorso ottico per la pompa (ex rotazionalecitazione) impulsi 24, 25, 26.
    1. Costruire un percorso ottico, come mostrato dalla linea rossa nella figura 3, e ottenere una coppia di impulsi fs accelerano e polarizzazione sintonizzabile.
      NOTA: Il residuo impulsi 820 nm (~ 1 mJ) dopo la seconda armonica generazione nel passaggio 2.2.1, espulso dallo specchio dicroico, viene utilizzato per creare questi impulsi di pompa. L'energia dell'impulso tipica di ciascun impulso pompa è 0,25 mJ. I componenti chiave sono costituiti da un attenuatore (la combinazione di una mezza lamina quarto d'onda e un polarizzatore), un divisore di fascio 50:50, una fase lineare manuale per la sintonizzazione di ritardo, lamina quarto d'onda per la sintonizzazione polarizzazione e un telescopio per lo spot size ottimizzazione.
    2. Regolando l'inclinazione attacco specchio nel percorso ottico, allineare la coppia di travi pompa ad essere paralleli e far passare il loro centro attraverso il centro di entrambe le finestre installate nel passaggio 1.4.
      NOTA: Per verificare questo, unstrumento di allineamento, un blocco di alluminio con grafico allegato, viene utilizzato. L'utensile può essere collocato nella stessa posizione con elevata riproducibilità utilizzando il foro filettato di una tabella ottica. Due fori in linea sono scelti come guida del percorso parallelo. Poiché l'utensile di allineamento è posizionato in uno dei fori selezionati, le travi sono allineate in modo che hanno colpito lo stesso punto del dispositivo di allineamento. Ripetere il posizionamento dell'utensile e l'allineamento del fascio finché il fascio colpisce lo stesso punto dell'utensile per entrambe le posizioni di allineamento utensili. Poiché i fori delle viti nella tabella ottica sono in linea con alta precisione, queste procedure portano alla creazione dei raggi paralleli.
  4. Regolare gli stati di polarizzazione degli impulsi.
    1. Installare un correttore di polarizzazione appena prima gli impulsi entrano nella camera in modo che gli impulsi laser colpiscono il rilevatore del correttore.
    2. Regolare l'angolazione delle lamina quarto d'onda utilizzando un ottica di rotazione montare in ogni Optipercorso cal. Ottenere l'impulso circolarmente polarizzata sonda, l'impulso polarizzata verticalmente prima pompa, e l'impulso linearmente polarizzata seconda pompa; per la seconda pompa, inclinare il piano di polarizzazione 45 ° da quello della prima pompa.
      NOTA: Con l'uso di un correttore di polarizzazione, lo stato di polarizzazione di ciascun impulso può essere visualizzato come una intensità di trasmissione angolare dipendente polare. Per ottenere una polarizzazione circolare, regolare l'angolo lamina quarto d'onda per ottenere un'immagine isotropo, per esempio.
    3. Rimuovere il controllo di polarizzazione dal percorso ottico.
      NOTA: La prima pompa avvia la direzione di rotazione-undefined 4, 9, 10. Al momento dell'allineamento molecolare istantanea, la seconda pompa è lucidato per creare una coppia asimmetrica e per avviare la rotazione unidirezionale 12, 13. Dal momento che un impulso di sonda polarizzata circolarmente ionizza °e molecole senza preferenza angolare nel piano di polarizzazione, è adatto per una misurazione distribuzione angolare.
  5. Trova la sovrapposizione temporale di ogni impulso.
    1. Installare un cristallo non lineare (BBO, 0,2 mm di spessore, tipo 2, per la terza armonica generazione di luce 820 nm), una finestra ottica che ha lo stesso spessore (3 mm) come somma della finestra camera (1 mm) e la lente di focalizzazione piano-convessa (2 mm), ed un prisma di dispersione appena prima gli impulsi entrano nella camera.
      NOTA: Una procedura standard per determinare la (sovrapposizione temporale della pompa e del polso sonda) nell'esperimento pump-probe tempo zero è quello di rilevare una risposta non lineare, che si osserva solo quando sia la pompa e l'impulso di sonda interagiscono contemporaneamente con un mezzo . Qui, la sovrapposizione temporale dell'impulso probe 407 nm e l'impulso di pompa 820 nm nel cristallo non lineare porta ad una generazione nm 267. Dobbiamo stimare la sovrapposizione temporale dei fasci nel comuncamera cuum mentre passo 2.5.1 viene effettuata prima gli impulsi entrano nella camera (e la finestra lente e camera di focalizzazione). Pertanto, per compensare il ritardo introdotto dalla finestra di camera e la lente di focalizzazione, è installata una finestra ottica 3 mm. Due pompe e una sonda passano attraverso la finestra e poi il cristallo, e successivamente vengono dispersi da un prisma. Posizionare un foglio di carta bianca dopo il prisma per rilevare la generazione dei 267 nm terza armonica come una fluorescenza bianco-blu. Tutte le parti di cui sono montati su un supporto ottico.
    2. Bloccare la linea di pompa 2 in figura 3 con un dumper fascio.
    3. Premendo il pulsante mossa su un controller di palcoscenico, eseguire la scansione del palco motorizzato e trovare una generazione nm 267.
      NOTA: Quando la lunghezza del cammino ottico degli impulsi di pompa e di sonda sono uguali entro la durata degli impulsi laser, appare un segnale di terza armonica. Questa posizione fase è considerato come tempo 0, durante il quale sia la pompa e laSonda vengono contemporaneamente colpendo le molecole.
    4. pompa Blocco 1 e pompa di sblocco 2 (togliere il dumper fascio).
    5. Scansione fase manuale micron basata installato nella linea pompa 2 e trovare la posizione in cui avviene l'emissione 267 nm.
    6. Rimuovere il cristallo, la finestra, e il prisma dalla linea ottica.
      NOTA: In questa fase, i tre impulsi sono temporaneamente sovrapposti al fascio molecolare all'interno delle durate laser. La risoluzione temporale del setup può essere misurata come una correlazione incrociata monitorando e tracciando l'energia 267 nm durante la scansione della fase motorizzato nel percorso della sonda. Nella presente configurazione, la larghezza a metà altezza della funzione di correlazione è ~ 120 fs. La larghezza di impulso è ottimizzato per ottenere la massima potenza di uscita della seconda armonica. Dopo la seconda armonica generazione, gli impulsi passano attraverso lenti in vetro, lamina quarto d'onda, specchi dicroici, polarizzatori, e la finestra della camera, portando ad un chirp. Poiché la dispersione ritardo di grupposione dei materiali nella regione di 400 nm è molto più grande nella regione di 800 nm, riduciamo al minimo l'ottica di trasmissione nel percorso sonda. Per migliorare la risoluzione temporale, gestione di dispersione, compreso un sistema di specchi chirped, sarà utile.

3. Installazione di un sistema di misurazione

NOTA: Nel corso di questa fase, tutte le parti disponibili in commercio e attrezzature, come ad esempio un alimentatore e di ritardo generatori, siano installati e utilizzati secondo le istruzioni del produttore o manuali dell'utente.

  1. sincronizzazione Pulse
    1. Dividere l'uscita 80,8 MHz di un oscillatore a femtosecondi a 500 Hz con una rapida frequenza di divisione, e utilizzare questa uscita divisa per innescare generatore di ritardo digitale 1 e un amplificatore fs.
    2. Utilizzare una delle uscite ritardate di generatore di ritardo 1 come innesco per la valvola ad impulsi.
      NOTA: Limitare la frequenza di ripetizione della valvola per mantenere accettabili vacuCondizioni um (meno di 10 -3 Pa, per esempio). In questo caso, abbiamo impostato il valore di 250 Hz.
    3. Installare un fotodiodo veloce dotati di un filtro di trasmissione a 400 nm, subito dopo i raggi escono dalla stanza, e utilizzare l'uscita di questo diodo come innesco per il generatore di ritardo digitale 2.
      NOTA: L'impulso sonda viene utilizzato come origine di tempo per l'elettronica di imaging ionico.
    4. Collegare tre interruttori ad alta tensione al generatore di ritardo digitale 2 con cavi coassiali.
  2. Attivare tutti gli alimentatori ad alta tensione e si accende.
  3. Aumentare la tensione ai valori target.
    NOTA: Le tensioni di destinazione dipendono dalle dimensioni del dispositivo e del sistema di interesse. Valori tipici nel caso di specie sono mostrati nella didascalia della figura 1. Per ottenere immagini senza distorsioni, la messa a punto delle tensioni di polarizzazione è richiesto 13 (vedi punto 4.1.7). Un rapido aumento del valore di tensione potrebbe provocare la scaricao danni al sistema elettronico. Si consiglia un aumento di s inferiore a 100 V / per l'uso quotidiano e un aumento di 100 V / 300 s per il primo utilizzo nel vuoto.
  4. Installazione e posizionamento della termocamera
    1. Installare una fotocamera digitale dotata di un obiettivo della fotocamera f = 25 mm post ottica di fronte alla finestra di vuoto impostato al punto 1.5.5. Assicurarsi che l'asse fotocamera è perpendicolare alla superficie del rivelatore. Poiché la finestra è perpendicolare al livello del pavimento, utilizzare una guida di livello dell'acqua per allineare la base della telecamera in orizzontale rispetto al pavimento.
      NOTA: regolazioni di precisione della posizione sono fatte in un passaggio successivo.
    2. Installare una ventola di raffreddamento per la fotocamera in modo che il vento colpisce la telecamera dalla parte posteriore.
    3. Coprire la regione tra l'obiettivo della fotocamera e la finestra di vuoto con una tenda in modo che la luce indesiderati, come l'illuminazione ambiente della stanza, non entra la fotocamera.
    4. Collegare la fotocamera a un computertramite una porta USB 3.0.
    5. Avviare il software di controllo della telecamera e massimizzare il guadagno della telecamera inserendo il valore massimo nella sezione di controllo del guadagno del software.
    6. Impostare le dimensioni dell'immagine in genere 1.200 x 750 pixel.
      NOTA: Anche se una dimensione dell'immagine maggiore porta ad una maggiore risoluzione, la velocità di trasmissione dati della porta USB 3.0 limita il frame rate accettabile. Nelle attuali impostazioni, più di 250 fps possono essere raggiunti, che è sufficientemente elevata per ottenere una immagine per ogni carico impulso gas (250 Hz).
    7. Inizia l'acquisizione di immagini con la fotocamera facendo clic sul pulsante "Grab". Regolare manualmente la posizione della fotocamera in modo che l'immagine copre l'intera area del rivelatore 2D. Fissare la telecamera montare con un bullone.
    8. Con il monitoraggio di una immagine in tempo reale catturato, regolare la messa a fuoco della lente della fotocamera in modo che la dimensione del punto luminoso di ioni diventa il minimo.

4. Misure

NOTA: Il me Metodo asurement usato qui è una combinazione di procedure riportate 14, 27 e l'attuale configurazione imaging. Durante questa fase, tutte le parti disponibili in commercio ed attrezzature, quali l'elettronica ad alta tensione, sono installati e utilizzati secondo le istruzioni del produttore o manuali dell'utente.

  1. Trovare il segnale e ottimizzando le impostazioni per l'imaging di ioni
    1. Bloccare le impulsi di pompa del sistema ottico con dumper fascio.
    2. Nel mezzo del primo e del secondo elettrodo dei ottica ionica, installare una lente piano-convessa (f = 120 mm) per mettere a fuoco l'impulso laser sonda al fascio molecolare.
    3. Impostare il tempo degli interruttori ad alta tensione (un ritardo di uscita del generatore digitale) per il tempo stimato di arrivo del N + 2 di ioni, che fornisce la più grande intensità del segnale sotto la condizione attuale del gas 14,s = "xref"> 27.
      NOTA: Il tempo di arrivo può essere definita sulla base ottica ionica pregiudizi e la distanza di volo, insieme con il rapporto massa-carica del target di ioni 28. Altrimenti, la scansione del tempo è l'altra soluzione per rilevare un segnale.
    4. Durante il monitoraggio dell'immagine ionica, regolare la posizione dell'obiettivo con un xyz-palcoscenico e il tempo di impulso di gas (un ritardo di uscita del generatore digitale), e di acquisire il più grande segnale (immagine più luminosa e più grande).
    5. Modificare il tempo degli interruttori ad alta tensione per il Coulomb esplosa N 2+ canale 14, 27.
      NOTA: Poiché il rapporto massa-carica di N 2+ è quattro volte inferiore a quella di N 2 +, il tempo di arrivo di N 2+ è quasi due volte più veloce di quella di N 2 +.
    6. Diminuire il frame rate fotocamera per ~ 20 fps e di aumentare il tempo di esposizione di 50 ms.
      NOTA: Con questoimpostazione, l'immagine della telecamera include il segnale per 12 carichi impulsivi gas. Anche se questo porta alla sovrapposizione di alcuni ioni, possiamo facilmente valutare e riconoscere la forma approssimativa della distribuzione ione.
    7. Regolare i pregiudizi agli ioni di ottica in modo che la distribuzione di ioni osservata diventa un'ellisse non distorta.
      NOTA: la riduzione della differenza di polarizzazione fra la prima e la seconda elettrodi comporta l'allungamento della direzione verticale (asse ottica ion) nel presente disposizione 29, 30. La terza o successive ottiche sono utilizzate per la regolazione fine della forma. La distorsione dell'ellisse degrada la risoluzione angolare ricostruito dall'immagine.
  2. Trovare una sovrapposizione spaziale pump-probe
    1. Sblocca la pompa 1, la rimozione di un dumper fascio, ma mantenere la pompa 2 bloccato.
    2. Regolare il telescopio per individuare la vita di fascio dell'impulso pompa in un fascio molecolare.
      NOTA: Non chaESN la posizione della lente di focalizzazione di fronte alla finestra della camera, che è ottimizzato per l'impulso sonda.
      NOTA: Questa procedura può essere eseguita riflettendo i raggi laser allo spazio libero sotto pressione atmosferica prima che entrino nella camera a vuoto. Misurando la lunghezza focale per lo stesso obiettivo ingresso, il telescopio può essere ottimizzato.
    3. Regolare accuratamente la posizione spot del fascio di pompa con specchio ad alta risoluzione montare 1 (Figura 2), e trovare il segnale migliorato l'immagine ione in causa della sovrapposizione pump-probe. Prima o dopo che, insieme a t ~ 4 ps spostando una fase di ritardo di 600 micron in avanti. Trovare l'immagine fortemente anisotropo lungo la pompa 1 polarizzazione.
      NOTA: poiché la sovrapposizione di tempo è stato grosso modo ottimizzato al punto 2.5, solo la sovrapposizione spaziale ha bisogno di essere sintonizzati. Se la costante o il pacchetto onda dinamica di rotazione sono noti per la molecola bersaglio, una scelta alternativa è quella di impostare il ritardo della sonda a un instantaneous tempo di allineamento molecolare. Ad esempio, potrebbe verificarsi a Δ t ~ 1/2 B, dove Δ t è la differenza di tempo tra l'impulso pompa e sonda e B è la costante rotazionale in Hz 10, 11. Per N 2, ~ 8.3 ps. In quel momento, la sovrapposizione spaziale pump-probe porta alla distribuzione ione mostra il massimo in direzione pompa di polarizzazione (verticale nel presente caso) e il minimo in perpendicolare. E 'più facile trovare una tale firma allineamento rispetto alla valorizzazione lordo ottenuto a Δ t ~ 0. Per quanto riguarda il cambio della Δ t, si noti che, in base alla velocità della luce, un movimento 5 micron della fase corrisponde ~ 33.356 fs.
    4. pompa Blocco 1 e pompa di sblocco 2.
    5. Ripetere il passaggio 4.2.3 per la pompa 2. Trovare una sovrapposizione pump-probe per la pompa 2, regolando supporto specchi ad alta risoluzione 2 (Figura 2), mantenendoil percorso ottico di pompa 1 invariata.
      NOTA: Assicurarsi che la polarizzazione della pompa 2 è inclinato in modo che l'allineamento si osserva lungo una direzione obliqua quando il tempo è impostato il tempo di allineamento.
  3. Brevemente osservare le dinamiche di rotazione unidirezionali
    1. Sblocca pompa 1. Impostare l'intervallo di tempo tra le pompe 1 e 2 per il tempo di allineamento (ad esempio, 4,0 ps per un N 2 caso 10, 11) con la fase 1 di ritardo manuale in figura 2.
    2. Controllare per determinare se la rotazione unidirezionale può essere riconosciuto da immagini della telecamera come il ritardo sonda viene scansionato (con uno stadio motorizzato o manuale).
      NOTA: quando tutte le procedure di cui sopra sono ben realizzate, si possono vedere le immagini in cui la regione più luminosa ruota senza problemi in una sola direzione, come il ritardo della sonda viene sottoposto a scansione. Se tale film non può essere visto, ripetere accuratamente passaggi 4.1-4.2. L'effetto deriva di opmonta tici volte degrada la sovrapposizione del fascio.
      NOTA: Secondo la velocità della luce, un movimento 5 micron della fase corrisponde ~ 33.356 fs. A scopo meramente osservazione, le procedure di cui sopra sono sufficienti. Per la registrazione e analisi dettagliata del moto, passare la seguente procedura.
  4. misure di impostazione
    1. Aumentare il frame rate fotocamera a 250 fps e diminuire il tempo di esposizione al ~ 4 ms.
      NOTA: Un frame fotocamera corrisponde ad un'immagine per un laser a impulsi colpo / gas di carico.
    2. Avviare il programma di misurazione, che controlla gli strumenti, cattura le immagini, e analizza e visualizza i dati.
    3. Fare clic sul pulsante Esegui e catturare 1.000 immagini, bloccando i raggi della pompa.
    4. Numericamente adattare l'immagine sommati con un'ellisse e avere la ε ellitticità e il centro dell'ellisse (x 0, y 0).
      NOTA: quando una immagine raw ettaris più di un ellisse a causa delle molteplici canali dell'esplosione Coulomb, limitare la regione di interesse e utilizzare solo una delle ellissi.
    5. Cattura 100.000 immagini, bloccando i raggi pompa e utilizzare l'immagine ottenuta come riferimento la sonda-only.
      NOTA: Il rapporto segnale-rumore dell'immagine di riferimento sonda riguarda solo la qualità della distribuzione angolare. Pertanto, relativamente lunga misura (~ 400 s) viene preso per questo passaggio.
  5. Prendendo un film di rotazione molecolare unidirezionale
    1. Sbloccare le travi della pompa.
    2. Impostare il tempo probe ad un valore negativo (t ~ -100 fs, cioè prima che le travi di pompaggio).
    3. Avviare il punto di misura, comprendente le fasi di
      1. Scattare una foto. La coordinata centro di massa-di-di ciascun punto luminoso ione, e binarizzare l'immagine assegnando "1" al centro delle coordinate di massa e "0" per gli altri pixel 27
      2. Sommare le immagini binarizzate per 10.000 fotogrammi della telecamera impostando "il numero delle immagini" casella di inserimento del programma a 10.000.
        NOTA: per evitare l'effetto di saturazione, impostare la profondità d'immagine dell'immagine sommata a 16 bit.
      3. Converte la coordinata fotocamera (x, y) alla coordinate polari utilizzando l'ellitticità ε determinata al punto 4.4.4.
        NOTA: Questo processo viene completato come segue: Nella regione ellittica di interesse, tutte le coordinate dei pixel (x, y) vengono convertiti nei loro coordinate polari relative Phi utilizzando la seguente equazione:
        figure-protocol-1
        NOTA: Questo passaggio è equivalente all'espansione immagine nella direzione verticale durante la conversione un'ellisse a un cerchio.
      4. Convertire l'immagine ottenuta in un diagramma polare in cui l'intensità del segnale angolare dipendente è tracciata come la distanza dall'origine.
        NOTA: Angle-dipendente probabilità P (Φ) viene calcolata utilizzando la seguente equazione:

        figure-protocol-2
      5. Normalizzare il diagramma polare, dividendolo per quello di riferimento della sonda-only.
        NOTA: Questo passaggio calibra sia la polarizzazione circolare incompleta dell'impulso sonda e la disomogeneità del rivelatore di immagine.
      6. Spostare il tempo della sonda avanti da ~ 33.356 fs.
        NOTA: Uno spostamento 33,356-fs del tempo probe corrisponde ad un movimento 5 micron di fase lineare motorizzato.
    4. Continua il ciclo finché almeno un periodo di rotazione rinascita, 1/2 B (~ 8.3 ps per N 2), è passato dopo il tempo della pompa 2.

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Risultati

La figura 4A mostra una sonda di sola immagine raw della N 2+ ioni espulso su sonda irradiazione (esplosione Coulomb), preso per il colpo del laser una sonda. Ogni punto luminoso corrisponde ad uno ione. La figura 4B mostra un'immagine riassunto di 10.000 immagini Camera RAW binarizzate. Queste immagini dimostrano che la nostra configurazione di imaging può monitorare le molecole di tutti gli angoli di orientamento del piano di polarizz...

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Discussione

Il presente procedimento permette di acquisire un filmato in tempo reale della rotazione molecolare con una configurazione di immagini 2D fessura base. Poiché gli ioni osservate passano attraverso la fessura, passo 1.5 è una delle fasi critiche. I bordi delle lame a fessura devono essere taglienti. Quando c'è un piccolo difetto, come un dente 0,3 mm fessura, un graffio si osserva l'immagine ioni nella (Figura 6). In tal caso, la lama a fessura deve essere lucidato con 2.000-grana carta vetrata. ...

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Dichiarazioni

Gli autori non hanno nulla da rivelare.

Ringraziamenti

Questo lavoro è stato supportato in parte da sovvenzioni KAKENHI della Japan Society for the Promotion of Science (JSPS) e del Ministero dell'Istruzione, della Cultura, dello Sport, della Scienza e della Tecnologia (MEXT) Giappone (#26104539, #26620020, #26810011, #15H03766, #15KT0060, #16H00826 e #16K13927); la Konica Minolta Science and Technology Foundation; il programma "Planting Seeds for Research" di TokyoTech; l'Imaging Science Project del Center for Novel Science Initiatives (CNSI) presso gli Istituti Nazionali di Scienze Naturali (NINS) (#IS261006); il programma congiunto RIKEN-IMS sulla "Fotonica estrema" e il Consorzio per la Scienza e la Tecnologia dei Fotoni (CPhoST).

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Materiali

Elenco dei materiali utilizzati in questo articolo
NomeAziendaNumero di catalogoCommenti
Telecamera CMOSToshiba TELIBU-238M-ESdotata di sensore SONY IMX174
Interruttore ad alta tensioneBehlkeHTS-41-03-GSM
Interruttore ad alta tensioneBehlkeHTS-80-03
Generatore di ritardo digitaleStanford research systemsDG535
Generatore di ritardo digitaleStanford research systemsDG645
Piastra microcanalePhotonis3075
Valvola pulsataLAMID LTDValvola Even-Lavie Modello ad alta ripetizione, temperatura ambiente
Schiumatoi a fascio molecolareInstitute for Molecular Science13C11Foro centrale da 3 e 1,5 mm, angolo interno completo di 25 gradi e lunghezza di ~50 mm
Comparatore otticoLaser DPSS NikonV-24B
Lighthouse PhotonicsSprout
Oscillatore a femtosecondi Ti:ZaffiroKMLabsHalcyon
Amplificatore a femtosecondi Ti:ZaffiroQuantronixOdin-II HE
Stadio lineare motorizzatoSigma KokiKST(GS)-100X
Manuale X-stageSigma KokiTSD-601S
Supporto per specchio ad alta risoluzioneNewportSuprema SX100-F2KN-254
Supporto per specchio ad alta risoluzioneLIOP-TEC GmbHSR100-100R-2-HS
Paradigma di controllo della polarizzazione Dispositivi, Inc.O-tool VIS
Interfaccia di comunicazione dello strumentoNational InstrumentsNI-MAX
Ambiente di sviluppo grafico per programmi di misuraNational InstrumentsLabVIEW 2014
Specchio dielettrico a linea laserCVI/LEOTLM2-400/800-45UNP
Specchio dielettrico a linea laserAltechnaLow GDD Specchioultraveloce
Specchio dielettrico a linea laserAltechnaLow GDD Polarizzatore a femtosecondi a specchio
ultraveloce Film sottili avanzatiPBS-GVD

Riferimenti

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