Qui, presentiamo un protocollo per studiare la struttura e la dinamica di acqua interfaccia su scala atomica, in termini di risoluzione submolecular imaging, manipolazione molecolare e spettroscopia vibrazionale singolo-legame.
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Articolo metodologico
La struttura e la dinamica di acqua interfaccia con Tunneling di microscopia e spettroscopia di sondaggio
In questo articolo
Sommario
Abstract
Acqua/solido interfacce sono onnipresenti e svolgono un ruolo chiave in molti processi ambientali, biofisici e tecnologici. Risolvere la struttura interna e le dinamiche di legame a idrogeno (H-bond) delle molecole di acqua adsorbite su superfici solide di sondaggio sono aspetti fondamentali della scienza dell'acqua, che rimane una grande sfida a causa della massa leggera e piccola dimensione di idrogeno. Scansione a effetto tunnel (STM) la microscopia è uno strumento promettente per attaccare questi problemi, grazie alla sua capacità di risoluzione spaziale sub-Ångström, singolo-legame vibrazionale sensibilità e manipolazione atomico/molecolare. Il sistema sperimentale progettato è costituito da una punta di terminazione Cl e un campione fabbricato di dosaggio acqua molecole in situ su Au (111)-supportato NaCl(001) superfici. Le pellicole isolanti di NaCl disaccoppiano elettronicamente l'acqua da substrati metallici, quindi gli orbitali di frontiera intrinseca delle molecole d'acqua sono conservati. La Cl-punta facilita la manipolazione di molecole d'acqua singolo, nonché a gating gli orbitali di acqua in prossimità del livello di Fermi (EF) tramite l'accoppiamento di punta-acqua. Questa carta descrive i metodi dettagliati di formazione immagine ad alta risoluzione submolecular, manipolazione molecolare/atomica e spettroscopia vibrazionale di singolo-legame d'acqua interfaccia. Questi studi aprono una nuova rotta per indagare i sistemi H-legato su scala atomica.
Introduzione
Le interazioni di acqua con le superfici di materiali solidi sono coinvolti nei vari processi di reazione superficiale, come catalisi eterogenea, fotoconversione, elettrochimica, corrosione e lubrificazione et al. 1 , 2 , 3 In generale, per indagare acqua interfaccia, spettroscopico e diffrazione tecniche sono comunemente usati, come l'infrarosso e spettroscopia Raman, generazione di somma-frequenza (SFG), diffrazione di raggi x (XRD), risonanza magnetica nucleare (NMR), neutron scattering4,5,
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Protocollo
Nota: Gli esperimenti vengono eseguiti sulle molecole di acqua adsorbite sulla pellicola NaCl(001) Au-supportati (Figura 1a) a 5 K con un STM criogenico di vuoto ultraelevato (UHV) dotato di controllore elettronico Nanonis.
1. fabbricazione di campione sperimentale
-
Pulire il cristallo singolo au (111)
- La linea di gas alla pressione di ~ 10-7 mbar della pompa e quindi svuotare la tubazione del gas con gas Ar. Mettere attraverso il ciclo di pompa e irrigare per tre volte.
Nota: Ogni ciclo di pompa e irrigare impiegano circa 30 minuti.
- La linea di gas alla pressione di ~ 10-7 mbar della pompa e quindi svuotare la tubazione del gas con gas Ar. Mettere attraverso il ciclo di pompa e irrigare per tre volte.
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Risultati
Figura 1 viene illustrato lo schema dell'apparato sperimentale di STM. In primo luogo, au (111) substrato viene pulito da sputtering e cicli di ricottura nella camera in UHV. Il campione di au (111) pulito presenta 22 × √ 3 ricostruito superficie, dove gli atomi dello strato superficiale occupano sia l'hcp e i siti di fcc formando strutture a spina di pesce (inserto di Figura 1b). Il NaCl è evapo.......
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Discussione
Per sondare la struttura interna, dinamiche e spettroscopia vibrazionale delle molecole di acqua adsorbita sulle superfici solide, prestando particolare attenzione ai gradi di libertà dell'idrogeno, alcuni passaggi sperimentali sono di importanza cruciale, che sarà discussi nei paragrafi seguenti.
La formazione immagine orbitale di molecole d'acqua si ottiene due passaggi chiave. In primo luogo, le pellicole isolanti di NaCl disaccoppiano l'acqua elettronicamente dal substrato Au, in secondo l.......
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Dichiarazioni
Gli autori non hanno nulla a rivelare.
Ringraziamenti
Questo lavoro è finanziato dalla chiave nazionale di R & D programma sotto 2017YFA0205003 e 2016YFA0300903 2016YFA0300901 Grant No., National Natural Science Foundation of China sotto Grant n. 11634001, 11290162/A040106. Y.J. riconosce sostegno dal fondo nazionale di scienza per illustri giovani studiosi e Cheung Kong Young Scholar Program. J. G. riconosce il supporto dal programma nazionale di post-dottorato per talenti innovativi.
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Materiali
| Nome | Azienda | Numero di catalogo | Commenti |
|---|---|---|---|
| Au(111) monocristallino | MaTeck | NA | |
| NaCl | Sigma Aldrich | 450006 | |
| Acqua, impoverito di deuterio | Sigma Aldrich | 195294 | |
| Ossido di deuterio | Sigma Aldrich | 364312 | |
| Adattatori in vetro-UHV sigillati Prodotti | per vuoto MDC | 46300 | |
| Valvola a membrana sigillata | qualsiasi | NA | |
| Valvola a soffietto | qualsiasi | NA | |
| Valvola di perdita | Kurt J. Lesker | ||
| Microscopia a scansione a effetto tunnel | CreaTec | NA | |
| Controller elettronico. | Nanonis | ||
| Filo di tungsteno | qualsiasi | diametro: 0,3 mm; purezza: 99,95% |
Riferimenti
- Thiel, P. A., Madey, T. E. The interaction of water with solid surfaces: Fundamental aspects. Surf. Sci. Rep. 7 (6-8), 211-385 (1987).
- Henderson, M. A. The interaction of water with solid surfaces: fundamental aspects revisited. Surf. Sci. Rep. 46 (1-8), 1-308 (2002).
- Hodgson, A., Haq, S. Water adsorption and the wetting of metal surf....
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Ristampe e permessi
