Presentato qui un protocollo per la sintesi delle nanoparticelle in lega argento-palladio (Ag-Pd) (NPs) supportate su ZrO2 (Ag-Pd/ZrO2). Questo sistema consente di raccogliere energia dall'irradiazione della luce visibile per accelerare e controllare le trasformazioni molecolari. Lo dimostra la riduzione del nitrobenzene sotto irradiazione leggera catalizzata dai PNP Ag-Pd/ZrO2.
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Articolo metodologico
Preparazione di nanoparticelle in lega di palladio d'argento per la catalisi plasmonica sotto illuminazione a luce visibile
In questo articolo
Sommario
Abstract
La risonanza localizzata del plasmone superficiale (LSPR) nelle nanoparticelle plasmoniche (NP) può accelerare e controllare la selettività di una varietà di trasformazioni molecolari. Ciò apre possibilità per l'uso della luce visibile o quasi IR come input sostenibile per guidare e controllare le reazioni quando le nanoparticelle plasmoniche che supportano l'eccitazione LSPR in queste gamme sono utilizzate come catalizzatori. Purtroppo non è così per diversi metalli catalitici come il palladio (Pd). Una strategia per superare questa limitazione è quella di impiegare NP bimetallici contenenti metalli plasmonici e catalitici. In questo caso, l'eccitazione LSPR nel metallo plasmonico può contribuire ad accelerare e controllare le trasformazioni guidate dalla componente catalitica. Il metodo riportato nel presente documento si concentra sulla sintesi dei NP bimetallici argento-palladio (Ag-Pd) supportati su ZrO2 (Ag-Pd/ZrO2)che agisce come sistema plasmonico-catalitico. I PNP sono stati preparati mediante coimpregnazione dei corrispondenti precursori metallici sul supporto ZrO2, seguita da una riduzione simultanea che ha portato alla formazione di NP bimetallici direttamente sul supporto ZrO2. Gli NP Ag-Pd/ZrO2 sono stati quindi utilizzati come catalizzatori plasmonici per la riduzione dell'illuminazione nitrobenzene inferiore a 425 nm da lampade a LED. Utilizzando la gascromatografia (GC), è possibile monitorare la conversione e la selettività della reazione di riduzione nelle condizioni di irradiazione oscura e luminosa, dimostrando le migliori prestazioni catalitiche e il controllo sulla selettività sotto eccitazione LSPR dopo aver legato pd non plasmonico con metallo plasmonico Ag. Questa tecnica può essere adattata ad una vasta gamma di trasformazioni molecolari e composizioni di NPs, rendendola utile per la caratterizzazione dell'attività catalitica plasmonica di diversi tipi di catalisi in termini di conversione e selettività.
Introduzione
Tra le diverse applicazioni delle nanoparticelle metalliche (NP), la catalisi merita un'attenzione particolare. La catalisi svolge un ruolo centrale in un futuro sostenibile, contribuendo a ridurre il consumo energetico, a utilizzare meglio le materie prime e a consentire condizioni di reazione piùpulite 1,2,3,4. Pertanto, i progressi nella catalisi possono fornire strumenti per migliorare l'efficienza atomica dei processi chimici, rendendoli più puliti, economicamente sostenibili e più rispettosi dell'ambiente. I NP metallici che comprendon....
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Protocollo
1. Sintesi di Ag-Pd/ZrO2 NPs
NOTA: In questa procedura, il mol% del Pd in Ag-Pd corrispondeva all'1%, e il carico Ag-Pd su ZrO2 corrispondeva al 3%.
- Mettere 1 g di polvere ZrO2 in un bicchiere da 250 mL.
- Aggiungere 50 mL di un AgNO3 (aq) (0,0059 mol/L) e 9,71 mL di un K2PdCl4 (aq) (0,00031 mol/L) al becher sotto agitazione magnetica vigorosa (500 giri/min) a temperatura ambiente.
- Aggiungere 10 mL di soluzione acquosa di lysine (0,53 M).
- Mantenere la miscela sotto agitazione vigorosa (500 giri/min) per 20 minuti. ....
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Risultati
La figura 1A mostra le fotografie digitali dei campioni solidi contenenti l'ossido puro ZrO2 (a sinistra) e i PNA Ag-Pd/ZrO2 (a destra). Questo cambiamento di colore dal bianco (in ZrO2) al marrone (Ag-Pd/ZrO2) fornisce le prime prove qualitative sulla deposizione dei PPP Ag-Pd sulla superficie ZrO2. La figura 1B mostra gli spettri di assorbimento visibili ai raggi UV dei NP Ag-Pd/ZrO2 (traccia bl.......
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Discussione
I risultati descritti in questo metodo dimostrano che l'attività catalitica intrinseca del Pd (o di altro metallo catalitico ma non plasmonico) può essere significativamente migliorata dall'eccitazione LSPR tramite irradiazione a luce visibile nei PN in lega bimetallica35. In questo caso, Ag (o un altro metallo plasmonico) è in grado di raccogliere energia dall'irradiazione a luce visibile tramite eccitazione LSPR. L'eccitazione LSPR porta alla formazione di portatori di carica calda (elettroni ca.......
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Dichiarazioni
Gli autori non hanno nulla da rivelare.
Ringraziamenti
Questo lavoro è stato sostenuto dall'Università di Helsinki e dalla Fondazione Jane e Aatos Erkko. S.H. ringrazia i fondi Ue Erasmus+ per la borsa di studio.
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Materiali
| Nome | Azienda | Numero di catalogo | Commenti |
|---|---|---|---|
| 2-propanolo (anidro, 99,5%) | Sigma-Aldrich | 278475 | Numero CAS 67-63-0 |
| Anilina (per sintesi) | Sigma-Aldrich | 8.22256 | Numero CAS 62-53-3 |
| Azobenzene (98%) | Sigma-Aldrich | 424633 | Numero CAS 103-33-3 |
| Etanolo | Honeywell | 32221 | Numero CAS 64-17-5 |
| Acido cloridrico (37%) | VWR | PRLSMC310066 | Numero CAS 7647-01-0 |
| L-lisina (cristallizzata, ≥ 98,0% (NT)) | Sigma-Aldrich | 62840 | Numero CAS 56-87-1 |
| Acido nitrico (65%) | Merck | 100456 | Numero CAS 7697-37-2 |
| Nitrobenzene | Sigma-Aldrich | 8.06770 | Numero CAS 98-95-3 |
| Idrossido di potassio | Fisher | 10448990 | Numero CAS 1310-58-3 |
| Tetracloropalladato di potassio (II) (98%) | Sigma-Aldrich | 205796 | Numero CAS 10025-98-6 |
| Nitrato d'argento (reagente ACS, ≥ 99,0%) | Sigma-Aldrich 209139 | Numero CAS 7761-88-8 | |
| Boroidruro di sodio (granulare fine per sintesi) | Sigma-Aldrich | 8.06373 | Numero CAS 16940-66-2 |
| Ossido di zirconio (IV) (nanopolvere, < Dimensione delle particelle 100 nm (TEM)) | Sigma-Aldrich | 544760 | Numero CAS 1314-23-4 |
Riferimenti
- Dunn, P. J., Hii, K. K., Krische, M. J., Williams, M. T. Sustainable Catalysis: Challenges and Pratices for the Pharmaceutical and Fine Chemical Industries. , Wiley-Blackwell. (2013).
- Tzouras, N. V., Stamatopoulos, I. K., Papastavrou, A. T., Liori, A. A., Vougioukalakis, G. C. Sustain....
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Ristampe e permessi
