Method Article

Un metodo completo per valutare le prestazioni dei fotocatalizzatori per la degradazione degli antibiotici nella bonifica ambientale

DOI:

10.3791/64478

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October 6th, 2022

 ,  ,  ,  ,  ,  ,  , 
1School of Chemical Engineering, Northwest University

In This Article

Summary

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Presentato qui è un protocollo per esplorare un insieme universale di procedure sperimentali per la valutazione di laboratorio completa dei fotocatalizzatori nel campo della purificazione ambientale, utilizzando l'esempio della rimozione fotocatalitica di molecole inquinanti organiche antibiotiche dall'acqua mediante compositi di fosfato d'argento sensibilizzati alla ftalocianina.

Abstract

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Vari antibiotici come tetraciclina, aureomicina, amoxicillina e levofloxacina si trovano in grandi quantità nelle acque sotterranee e nei sistemi del suolo, portando potenzialmente allo sviluppo di batteri resistenti e multi-farmaco, che rappresentano una minaccia per l'uomo, gli animali e i sistemi ambientali. La tecnologia fotocatalitica ha suscitato un vivo interesse grazie al suo trattamento rapido e stabile e all'uso diretto dell'energia solare. Tuttavia, la maggior parte degli studi che valutano le prestazioni dei catalizzatori semiconduttori per la degradazione fotocatalitica degli inquinanti organici nell'acqua sono attualmente incompleti. In questo articolo, un protocollo sperimentale completo è progettato per valutare in modo completo le prestazioni fotocatalitiche dei catalizzatori a semiconduttore. Qui, il fosfato d'argento rombico dodecaedrico è stato preparato con un semplice metodo di sintesi in fase solvente a temperatura ambiente e pressione atmosferica. I materiali eterogiuntivi BrSubphthalocyanine/Ag3PO4 sono stati preparati con il metodo solvotermico. Le prestazioni catalitiche dei materiali preparati per la degradazione della tetraciclina sono state valutate studiando diversi fattori di influenza come il dosaggio del catalizzatore, la temperatura, il pH e gli anioni a pressione atmosferica utilizzando una lampada allo xeno da 300 W come sorgente di luce solare simulata e un'intensità luminosa di 350 mW / cm2. Rispetto al primo ciclo, la BrSubphthalocyanine/Ag 3 PO 4 costruitaha mantenuto l'82,0% dell'attività fotocatalitica originale dopo cinque cicli fotocatalitici, mentre l'Ag3PO4 incontaminato ha mantenuto solo il 28,6%. La stabilità dei campioni di fosfato d'argento è stata ulteriormente testata da un esperimento a cinque cicli. Questo documento fornisce un processo completo per valutare le prestazioni catalitiche dei catalizzatori a semiconduttore in laboratorio per lo sviluppo di catalizzatori a semiconduttore con potenziale per applicazioni pratiche.

Introduction

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Le tetracicline (TC) sono antibiotici comuni che forniscono una protezione efficace contro le infezioni batteriche e sono ampiamente utilizzate nell'allevamento di animali, nell'acquacoltura e nella prevenzione delle malattie 1,2. Sono ampiamente distribuiti nell'acqua a causa del loro uso eccessivo e dell'applicazione impropria negli ultimi decenni, nonché dello scarico di acque reflue industriali3. Ciò ha causato un grave inquinamento ambientale e gravi rischi per la salute umana; ad esempio, l'eccessiva presenza di TC nell'ambiente acquoso può influire negativamente sulla distribuzione della comunità microbica e sulla resistenza batterica, portando a squilibri ecologici, principalmente a causa della natura altamente idrofila e bioaccumulabile degli antibiotici, nonché di un certo livello di bioattività e stabilità 4,5,6 . A causa dell'iperstabilità del TC nell'ambiente, è difficile da abbattere naturalmente; Pertanto, sono stati sviluppati molti metodi, tra cui trattamenti biologici, fisico-chimici e chimici 7,8,9. I trattamenti biologici sono altamente efficienti e a basso costo10,11. Tuttavia, poiché sono tossici per i microrganismi, non degradano e mineralizzano efficacemente le molecole antibiotiche in acqua12. Sebbene i metodi fisico-chimici possano rimuovere gli antibiotici dalle acque reflue direttamente e rapidamente, questo metodo converte solo le molecole antibiotiche dalla fase liquida alla fase solida, non le degrada completamente ed è troppo costoso13.

A differenza dei metodi convenzionali, la fotocatalisi dei semiconduttori è stata ampiamente utilizzata per la degradazione degli inquinanti negli ultimi decenni grazie alle sue efficienti proprietà di degradazione catalitica14. Ad esempio, il catalizzatore magnetico FexMny privo di metalli nobili di Li et al. ha ottenuto un'efficiente ossidazione fotocatalitica di una varietà di molecole antibiotiche in acqua senza l'uso di alcun ossidante15. Yan et al. hanno riportato la sintesi in situ di nanofogli NiCo2O4 simili a giglio su carbonio derivato dalla biomassa di scarto per ottenere un'efficiente rimozione fotocatalitica degli inquinanti fenolici dall'acqua16. La tecnologia si basa su un catalizzatore a semiconduttore eccitato dalla luce per generare elettroni fotogenerati (e-) e lacune (h+)17. Gli e- e h+ fotogenerati saranno convertiti in radicali anionici superossido (O 2-) o radicali idrossilici (OH-) reagendo con O 2 e H 2 O assorbiti, e queste specie ossidativamente attive ossidano e decompongono le molecole di inquinanti organici in acqua in CO 2 e H 2 O e altre molecole organiche più piccole18,19,20 . Tuttavia, non esiste uno standard di campo unificato per la valutazione delle prestazioni del fotocatalizzatore. La valutazione delle prestazioni fotocatalitiche di un materiale dovrebbe essere studiata in termini di processo di preparazione del catalizzatore, condizioni ambientali per prestazioni catalitiche ottimali, prestazioni di riciclaggio del catalizzatore, ecc. Ag3PO 4, con la sua prominente capacità fotocatalitica, ha innescato notevoli preoccupazioni nel risanamento ambientale. Questo nuovo fotocatalizzatore raggiunge efficienze quantiche fino al 90 % a lunghezze d'onda superiori a 420 nm, che è significativamente superiore ai valori precedentemente riportati21. Tuttavia, la grave fotocorrosione e l'insoddisfacente velocità di separazione elettrone-lacuna di Ag3PO4 ne limitano l'ampia applicazione22. Pertanto, sono stati fatti vari tentativi per superare questi inconvenienti, come l'ottimizzazione della forma23, il drogaggio ionico 24 e la costruzione di eterostrutture25,26,27. In questo articolo, Ag3PO4 è stato modificato utilizzando il controllo morfologico e l'ingegneria dell'eterogiunzione. In primo luogo, i cristalli rombici dodecaedrici Ag3PO4 con elevata energia superficiale sono stati preparati mediante sintesi in fase solvente a temperatura ambiente sotto pressione ambiente. Quindi, la BrSubftalocianina organica supramolecolare (BrSubPc), che può agire sia come accettore di elettroni che come donatore di elettroni, è stata auto-assemblata sulla superficie del fosfato d'argento con il metodo solvotermico 28,29,30,31,32,33,34,35 . Le prestazioni fotocatalitiche dei materiali preparati sono state valutate studiando l'effetto di diversi fattori ambientali sulle prestazioni fotocatalitiche dei campioni preparati per degradare tracce di tetraciclina in acqua. Questo articolo fornisce un riferimento per la valutazione sistematica delle prestazioni fotocatalitiche dei materiali, che è significativo per il futuro sviluppo di materiali fotocatalitici per applicazioni pratiche nel risanamento ambientale.

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Protocol

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1. Preparazione del BrSubPc

NOTA: Il campione BrSubPc è stato preparato secondo un lavoro precedentemente pubblicato36. La reazione viene eseguita in un sistema di linee di vuoto a tubi a doppia fila e il processo di reazione è rigorosamente controllato in condizioni prive di acqua e ossigeno.

  1. Pretrattamento delle materie prime
    1. Pesare 2 g di o-dicianobenzene, asciugarlo in forno sottovuoto per 24 ore, estrarlo e poi macinarlo accuratamente in un mortaio di agata.
    2. Rimetterlo in forno sottovuoto per 1 settimana; Quindi, tirarlo fuori e metterlo in un essiccatore.
    3. Misurare 50 ml di o-diclorobenzene, aggiungere 1 g di solfato di magnesio anidro e mescolare la miscela a temperatura ambiente (RT) per 24 ore a velocità media.
  2. Quindi, filtrare la soluzione a pressione ridotta (-0,1-0,09 MPa), raccogliere il filtrato e metterlo da parte.
  3. Aggiungere o-dicyanobenzene pretrattato (10 mmol, 1,28 g) in un flacone Schlenk da 100 ml, evacuare il sistema con un dispositivo di linea del vuoto a tubo a doppia fila e riempire il sistema con azoto. Quindi, iniettare 50 ml di o-diclorobenzene pretrattato sotto agitazione magnetica a 1.000 giri / min per 1 ora per disperdere uniformemente l'o-dicyanobenzene.
  4. Mettere la bottiglia di Schlenk in un bagno di acqua ghiacciata, quindi aggiungere 1,3 ml di tribromuro di boro (BBr3) sotto agitazione magnetica a 1.000 giri / min per 120 minuti e osservare il colore del sistema di reazione cambiare in marrone scuro.
  5. Quindi, passare rapidamente a un bagno d'olio, aumentare la temperatura a 120 ° C di riflusso per 10 ore e osservare il colore del sistema di reazione cambiare da marrone scuro a viola brillante.
  6. Smettere di riscaldare e raffreddare a RT. Filtrare la soluzione a pressione ridotta (-0,1-0,09 MPa) e raccogliere la torta filtrante, con il solido viola sulla torta come prodotto grezzo.
  7. Mettere il prodotto grezzo BrSubPc ottenuto in forno sottovuoto per 20 h. Rimuovere e macinare finemente il prodotto. Quindi, estrarre con 200 ml di soluzione di metanolo in un estrattore Soxhlet fino a quando la soluzione diventa incolore.

2. Preparazione del dodecaedro rombico Ag3PO4

NOTA: Il dodecaedro rombico Ag3PO4 è stato preparato secondo la letteratura precedentemente riportata35.

  1. Preparazione della soluzione di reazione
    1. Per lasoluzione NH 4 NO 3 (0,05 M) denominata Soluzione 1, sciogliere 6 g di nitrato di ammonio (NH4NO3, 99%) in 200 ml di acqua deionizzata e trattare con onde ultrasoniche alla frequenza di 40 Khz, 300 W di potenza per 5 minuti in un ciclo per scioglierlo completamente. Quindi, metterlo in un matraccio tarato da 500 ml per fissare il volume.
    2. Per la soluzione di NaOH (0,2 M) denominata Soluzione 2, sciogliere 4 g di idrossido di sodio (NaOH, 99%) in 200 ml di acqua deionizzata in un becher di vetro e sonicare per 5 minuti alla frequenza di 40 Khz, 300 W di potenza in un ciclo per scioglierlo completamente. Quindi, metterlo in un matraccio tarato da 500 ml per fissare il volume.
    3. Per la soluzione AgNO 3 (0,05 M) denominata Soluzione 3, sciogliere 4,25 g di nitrato d'argento (AgNO3, 99,8%) in 200 mL di acqua deionizzata in un becher di vetro e sonicare per 5 minuti alla frequenza di 40 Khz, 300 W di potenza in un ciclo per scioglierla completamente. Quindi, metterlo in un matraccio tarato da 500 ml per fissare il volume.
    4. Per la soluzioneK 2 HPO 4 (0,1 M) denominata Soluzione 4, sciogliere 11,41 g di idrogeno fosfato di potassio (K2HPO4, 99,5%) in 400 ml di acqua deionizzata in un becher di vetro e sonicare per 5 minuti per scioglierlo completamente. Quindi, metterlo in un matraccio tarato da 500 ml per fissare il volume.
  2. Aggiungere 2526 ml di acqua deionizzata in un becher, quindi aggiungere 180 ml di soluzione di NH 4 NO 3 (0,4M), 54 ml di soluzione di NaOH (0,2 M) e 120 ml di soluzione di AgNO3 (0,05 M) sequenzialmente al becher.
  3. Mescolare vigorosamente la soluzione per 10 minuti per preparare il complesso [Ag(NH3)2]+ . Infine, aggiungere 120 ml di soluzione K2HPO4 (0,1 M) al complesso e mescolare per 5 minuti. Dopo che il colore della soluzione cambia da incolore a giallo chiaro, il precipitato ottenuto è Ag3PO4 dodecaedro rombico.
  4. Separare il precipitato risultante mediante centrifugazione a 7155,5 x g per 10 minuti a RT e successivamente centrifugarlo tre volte con 50 ml di acqua deionizzata nelle stesse condizioni. Conservare il decaedro rombico Ag3PO4 a RT in un ambiente asciutto al riparo dalla luce.

3. Preparazione di BrSubPc/Ag 3PO4

NOTA: Quattro diversi rapporti compositi di BrSubPc e Ag3PO4 sono stati preparati secondo i rapporti di massa di 1:25, 1:50, 1:75 e 1:100.

  1. Sciogliere 5,77 mg di BrSubPc in 50 ml di etanolo in un becher di vetro. Sciogliere completamente il BrSubPc mediante sonicazione alla frequenza di 40 Khz, potenza di 300 W in un ciclo per 30 minuti a RT.
  2. Quindi, aggiungere 144,25 mg di Ag3PO4 alla soluzione di cui sopra e sonicare alla frequenza di 40 kHz, potenza di 300 W in un ciclo per 30 minuti a RT.
  3. Agitare la soluzione di cui sopra in un bagno d'acqua a 80 °C per consentire la completa evaporazione dell'etanolo.
  4. Asciugare la polvere giallo-brunastra ottenuta per una notte in forno a 60 °C. Il campione preparato è denominato BrSubPc/Ag3PO4 (1:25).
  5. Per gli altri campioni del rapporto composito (1:50, 1:75 e 1:100), seguire la stessa procedura di preparazione (fasi 3.1-3.4) di BrSubPc/Ag 3PO 4 (1:25) ma modificare la quantità di BrSubPc in 2,94 mg, 1,97 mg e 1,49 mg e la quantità corrispondente di Ag3PO4 a 147,0 mg, 147,75 mg e 149,0 mg, rispettivamente.

4. Caratterizzazione dei campioni

  1. Eseguire analisi di diffrazione a raggi X di materiali in polvere utilizzando una sorgente luminosa monocromatica Cu-Kα, λ = 0,15418 nm, funzionante a 30 kV e 15 mA.
  2. Utilizzare la spettroscopia infrarossa in trasformata di Fourier (FT-IR) per caratterizzare le caratteristiche strutturali dei materiali così preparati; L'intervallo di lunghezze d'onda di misurazione è 500-4000 cm-1.
  3. Misurare le proprietà di assorbimento dei materiali preparati mediante spettroscopia di assorbimento solido ultravioletto-visibile (UV-vis) nell'intervallo 200-800 nm.
  4. Determinare la dimensione delle particelle, la microstruttura e la morfologia dei campioni preparati mediante microscopia elettronica a scansione a tensione di accelerazione di 5,00 KV, rivelatore InLens, ingrandimento 500-13000, distanza di lavoro 7,4-7,7 mm.
  5. Prelevare 5 ml della soluzione di reazione dopo 5 cicli e fissare il volume a 10 ml utilizzandoHNO 3 concentrato. Digerire la soluzione di reazione con uno spettrometro ad emissione plasma-ottica accoppiato induttivamente (ICP-OES) ad una velocità di pompaggio di 100 r/min, un flusso di nebulizzatore di 28,0 psi, gas ausiliario di 0,5 mL/min e un tempo di lavaggio del campione di 20 s.

5. Test di attività fotocatalitica

NOTA: La sorgente luminosa è una lampada allo xeno da 300 W e un filtro da 400 nm viene utilizzato per rimuovere la luce ultravioletta dalla sorgente luminosa. La lampada allo xeno è stata montata 15 cm sopra la soluzione e l'intensità luminosa è stata determinata a 350 mW / cm2.

  1. Per la soluzione di prova, 10 mg di tetraciclina (TC) sono stati sciolti in 500 ml di acqua distillata per ottenere una soluzione di 20 ppm.
  2. Quindi, trasferire 50 ml della soluzione TC di prova in un reattore fotocatalitico di vetro. Mescolare accuratamente la soluzione con un agitatore magnetico a 1000 giri/min e mantenere la temperatura a 25 °C. Quindi, accendere l'interruttore della pompa dell'aria e aggiungere l'aria alla soluzione ad una velocità di 100 ml / min per mantenere la saturazione dell'aria.
  3. Aggiungere 50 mg del fotocatalizzatore preparato alla soluzione campione per raggiungere una concentrazione di 1 g/L.
  4. Prelevare immediatamente il primo campione (3 ml) utilizzando una siringa di vetro. Dopo aver agitato per 30 minuti al buio, prelevare il secondo campione e accendere la sorgente luminosa.
  5. Dopo l'irradiazione per 5 min, 10 min, 15 min, 20 min e 30 min, prelevare campioni liquidi (3 mL). Filtrare tutti i campioni estratti attraverso una membrana di nylon da 0,22 μm per rimuovere le particelle solide prima dell'analisi. Conservare i campioni filtrati lontano dalla luce in provette da centrifuga da 5 ml fino all'analisi.
  6. Misurare la concentrazione di TC con uno spettrofotometro UV-Vis a 356 nm. Valutare l'effetto fotocatalitico in base alla velocità di degradazione; la formula di calcolo specifica del tasso di degradazione è la seguente (Eq. (1)).
    figure-protocol-1(1)
    Dove, A0 è l'assorbanza del campione prima dell'illuminazione, A è l'assorbanza del campione al tempo di illuminazione di t min.
  7. Utilizzare le stesse procedure sperimentali per diversi dosaggi di catalizzatore, con quantità di catalizzatore iniziale come 30 mg, 40 mg, 50 mg, 60 mg e 70 mg.
  8. Per esperimenti con pH diversi, regolare il pH della soluzione di tetraciclina (50 ml, 20 mg/L) tra 2,0 e 9,0 con 0,01 mol/L HCl e soluzione di NaOH. Utilizzare BrSubPc/Ag3PO4 come catalizzatore con un dosaggio di catalizzatore di 50 mg. Per altre procedure sperimentali fotocatalitiche, seguire i passaggi 5.2-5.6 precedentemente descritti.
  9. Studiare l'effetto della temperatura di reazione sulla fotodegradazione della tetraciclina utilizzando BrSubPc/Ag3PO4 come catalizzatore con un dosaggio del catalizzatore di 50 mg e soluzione pH = 6; l'intervallo di temperatura è 10-50 °C. Altre procedure sperimentali fotocatalitiche sono le stesse delle fasi 5.2-5.6 precedentemente descritte.
  10. Studiare gli effetti di diversi anioni sulle prestazioni fotocatalitiche dei catalizzatori aggiungendo rispettivamente 5 mmol / L Na 2 SO4, 5 mmol / L Na2CO 3, 5 mmol / L NaCle 5 mmol / L NaNO3 a 50 ml di soluzione di tetraciclina. Utilizzare BrSubPc/Ag3PO4 come catalizzatore con un dosaggio del catalizzatore di 50 mg e una soluzione pH = 7. Altre procedure sperimentali fotocatalitiche sono le stesse delle fasi 5.2-5.6 precedentemente descritte.
  11. Dopo ogni ciclo di reazione di degradazione fotocatalitica, centrifugare la soluzione reagita a 7155,5 x g per 10 minuti a RT, quindi centrifugarla tre volte con 10 ml di acqua deionizzata nelle stesse condizioni (3 x 10 ml). Asciugare il solido a 120 °C per 1 h. Eseguire cinque esperimenti consecutivi di fotodegradazione utilizzando fotocatalizzatori recuperati dopo ogni fase senza alcuna variazione della concentrazione complessiva del catalizzatore per valutare la stabilità del fotocatalizzatore BrSubPc/Ag3PO4 .

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Results

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Il dodecaedro rombico Ag3PO4 è stato sintetizzato con successo utilizzando questo metodo di sintesi in fase solvente. Ciò è confermato dalle immagini SEM mostrate nella Figura 1A,B. Secondo l'analisi SEM, il diametro medio della struttura rombica dodecaedrica è risultato essere compreso tra 2-3 μm. I microcristalli BrSubPc incontaminati mostrano una grande struttura irregolare a scaglie (Figura 1C). Nel campione composito, ...

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Discussion

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

In questo articolo, presentiamo una metodologia completa per valutare le prestazioni catalitiche dei materiali fotocatalitici, compresa la preparazione dei catalizzatori, lo studio dei fattori che influenzano la fotocatalisi e le prestazioni del riciclaggio del catalizzatore. Questo metodo di valutazione è universale e applicabile a tutte le valutazioni delle prestazioni dei materiali fotocatalitici.

In termini di metodi di preparazione del materiale, sono stati riportati molti schemi per la p...

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Disclosures

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Gli autori non hanno nulla da rivelare.

Acknowledgements

$$\rightleftharpoonup{xx}$$ $$\longleftharp{xx}$$, $$\longrightharp{xx}$$,

Questo lavoro è stato sostenuto dalla National Natural Science Foundation of China (21606180) e dal Natural Science Basic Research Program dello Shaanxi (Programma n. 2019JM-589).

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Materials

List of materials used in this article
NameCompanyCatalog NumberComments
Lampada allo xeno da 300 WCeauLightCEL-HXF300
AgNO3Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd.7783-99-5
Pompa dell'ariaSamson Group Co.ACO-001
BBr3Bailingwei Technology Co., Ltd.10294-33-4
Bagno d'acqua circolante a temperatura costanteBeijing Changliu Scientific Instruments Co.HX-105
DiclorometanoTianjin Kemiou Reagente chimico Co., Ltd.75-09-2
EtanoloTianjin Fuyu Fine Chemical Co., Ltd.64-17-5
Trasformata di Fourier infrarossoBrukerVector002
HesaneTianjin Kemiou reagente chimico Co., Ltd.110-54-3
HNO3Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd.7697-37-2
ICP-OESAglient5110
K2HPO4Aladdin Reagent (Shanghai) Co., Ltd.16788-57-1
Solfato di magnesioTianjin Kemiou reagente chimico Co., Ltd.10034-99-8
Reagentechimico Tianjin Kemiou di metanolo Co., Ltd.67-56-1
NaOHAladdin Reagente (Shanghai) Co., Ltd.1310-73-2
NH4NO3Sinopharm Group Chemical Reagent Co., Ltd.6484-52-2
O-diclorobenzeneTianjin Fuyu Fine Chemical Co., Ltd.95-50-1
o-dicyanobenzeneSinopharm Group Reagente chimico Co., Ltd.91-15-6
Microscopia elettronica a scansioneJEOLJSM-6390
TriclorometanoTianjin Kemiou Chemical Reagent Co., Ltd.67-66-3
Spettrofotometro ultravioletto-visibileShimadzuUV-3600
Diffrattometro a raggi XRigakuD/max-IIIA

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