Spettroscopia di piezoriflettanza delle transizioni ottiche nei cristalli stratificati di van der Waals

Sommario

Presentiamo un protocollo riproducibile di spettroscopia piezoriflettantezza a modulazione di deformazione che consente la misurazione di ΔR/R con rilevamento lock-in per cristalli di van der Waals trasferiti su piezoceramiche, e risulta caratterizzazione di transizioni ottiche dirette attraverso spettri ΔR/R utilizzando il fitting di terza derivata con la formula di Aspnes.

Abstract

L'obiettivo di questo protocollo è consentire l'identificazione precisa delle transizioni ottiche dirette nei semiconduttori di van der Waals tramite spettroscopia piezoriflettante. Il metodo applica una piccola modulazione periodica di deformazione a un campione montato su un trasduttore piezoelettrico e rileva il cambiamento di riflettanza con un amplificatore lock-in, producendo spettri simili a derivati in cui un segnale di fondo viene eliminato e le caratteristiche dei bordi di banda diventano prominenti. Il flusso di lavoro dettaglia l'assemblaggio di un sistema ottico a banda larga a percorso singolo (sorgente alogene, monocromatore, ottica per microscopio, fotodiodo al silicio), integrazione di un preamplificatore a basso rumore ed elettronica lock-in, e una connessione sicura ad alta tensione alla piezoceramica. Le istruzioni a passo a passo coprono l'esfoliazione e il trasferimento delle scaglie, l'applicazione di adesivo ultrasottile, i contatti elettrici in pasta d'argento con polimerizzazione a temperatura ambiente, e l'acquisizione del componente AC (ΔR) e del componente DC (R) – riflettanza riferita dal chopper. L'elaborazione dei dati include la correzione di base, il calcolo di ΔR/R e l'adattamento con forme di linea standard di terza derivata per estrarre energie di transizione, allargamenti, fasi e forze relative. Le impostazioni rappresentative e la guida per la risoluzione dei problemi ottimizzano il rapporto segnale-rumore preservando l'accuratezza spettrale. Rispetto al contrasto di riflettanza e alla fotoriflettanza, questo approccio migliora i risultati per le transizioni sensibili alla deformazione e rimane efficace quando la modulazione intrinseca del campo elettrico è debole. Il protocollo supporta la mappatura su scala micrometrica e la compatibilità da strati sottili a massimi, ed è incoraggiato da integrare con misurazioni di fotoluminescenza o Raman, fornendo una via robusta e generalizzabile per la caratterizzazione ottica dei semiconduttori stratificati.

Introduzione

La spettroscopia piezoriflettante (PzR) è una variante della spettroscopia di modulazione a modulazione di deformazione che sfrutta interazioni luce-materia ben consolidate per estrarre con alta precisione energie eccitoniche e di transizione banda a^{banda 1}. Nel PzR, il campione è montato su un trasduttore piezoelettrico; Una tensione alternata applicata genera una piccola deformazione periodica (δa/a) che perturba il reticolo cristallino e modula la struttura della banda elettronica, principalmente il gap di banda. Questo induce cambiamenti sincroni nella complessa funzione dielettrica e quindi nella riflettanza, ΔR, che vengono rilevati con metodi sensibili alla fase (lock-in) per ottenere forme di linea simili a derivate con il fondo che varia lentamente fortemente soppresso. L'obiettivo è consentire la caratterizzazione ottica quantitativa dei cristalli di van der Waals (vdW) e delle microstrutture semiconduttrici - inclusi superreticoli, pozzi quantistici ed eterogiunzioni - rivelando caratteristiche di bordo di banda deboli spesso invisibili nel contrasto di riflettanza convenzionale (RC) e fornendo una gestione controllata dell'accoppiamento deformazione-eccitone rilevante per applicazioni elettroniche e optoelettroniche^{avanzate 2,3,4. 5,6}. Il protocollo è compatibile con schegge in scala micrometrica e può essere co-registrato con misurazioni di fotoluminescenza o Raman per analisi multimodali sotto deformazione sintonizzabile. Inoltre, stiamo studiando una configurazione priva di adesivi in cui i cristalli di vdW vengono esfoliati direttamente su piezoceramiche per misurare la micropiezoriflettanza (μPzR) in schegge di vdW^{di dimensioni microniche 7}.

Rispetto al contrasto di riflettanza, solitamente applicato ai cristalli vdW e alle eterostrutture ^8,9, la piezoriflettanza offre diversi vantaggi pratici e analitici. Poiché il segnale PzR rilevato da lock-in è intrinsecamente normalizzato a ΔR/R, la forma della linea spettrale viene preservata anche quando la portata assoluta si^{sposta di 1}, a condizione che il flusso di fotoni sia sufficiente per un buon rapporto segnale-rumore. La natura derivata degli spettri di modulazione sopprime sfondi che variano lentamente e acuisce le transizioni ottiche legate a un punto critico della densità ottica totale degli stati, migliorando la risoluzione energetica e permettendo un'estrazione affidabile anche di transizioni eccitoniche interbanda e banda a^{banda deboli 11,12}. Le misurazioni PzR sondano selettivamente solo quelle transizioni i cui parametri (energia di transizione E, intensità I o Γ di allargamento) rispondono alla deformazione applicata; Di conseguenza, le regioni spettrali insensibili allo sforzo non producono alcun segnale, mentre le transizioni veramente reattive si distinguono con un alto^{contrasto 1,13,14}. D'altra parte, RC si basa sulla sottrazione di due spettri di riflettanza misurati indipendentemente (campione e riferimento solitamente provenienti dal substrato), quindi qualsiasi piccolo disallineamento o deriva si traduce in una linea di base grande e non nulla su tutto l'intervallo spettrale; le transizioni deboli possono quindi essere oscurate da questo background, una limitazione esplicitamente dimostrata nei materiali in cui RC non riesce a risolvere caratteristiche interband che rimangono prominenti in PzR (ad esempio, FePS₃ e NiPS₃), mentre le forti transizioni in MoS₂ rimangono visibili con uno dei due metodi⁷.

Come controparte modulata in stress della riflettanza convenzionale, PzR definisce un ramo distinto della spettroscopia di modulazione in cui la tensione uniaxiale o coplanare periodica isola caratteristiche simili a derivate direttamente collegate ai potenziali di deformazione e alle regole di selezione^{di simmetria} 1,15,16,17,18,19,20,21,22,23 ^,24. Situata entro sei decenni di spettroscopia di modulazione, la riflettanza piezomodulata si è evoluta dalla sua prima applicazione negli anni '60 nelle misurazioni di semiconduttori di gruppo IV/III–V in una sonda versatile di potenziali di deformazione, carattere portante e struttura eccitonica su cristalli di massa, eterostrutture e materiali vdW 1,15,16,18,19,25,26 ^,27. PzR emerse all'inizio degli anni '60 con dimostrazioni fondamentali della piezoriflettanza in Ge¹⁵ e Si²⁸, così come della piezo-elettroriflettanza tra Ge, GaAs e Si. La teoria/esperimento fondazionale dei primi anni '70 consolidò il formalismo e fornì revisioni complete ^1,25. Una successiva rinascita stabilì PzR come sonda diretta dei potenziali di deformazione nel limite elastico e come tecnica sensibile allo stato^{vibronico 17}, che catalizzò applicazioni a eterostrutture decontrate negli anni '90 – risolvendo il carattere elettronico/lacuna e la localizzazione spaziale in epistrati, pozzi quantistici e superreticoli sotto geometrie uniassiali o coplanari^{controllate 18}. Negli anni 2000 e oltre, l'ambito si è esteso alle nanostrutture semiconduttrici e ai materiali di van der Waals (vdW) - catturando transizioni di stato confinato nei punti quantici^{superficiali 19} e sondando le strutture di bande elettroniche in TMD e^{leghe 26,27}. Un filo conduttore unificante in questa letteratura è l'applicazione di uno stress ben controllato e periodicamente modulato: tramite trasduttori piezoelettrici su cristalli singoli, su film metallici^{evaporati 21,22}, o tramite flessione a bassa frequenza di cristalli ionici e metallici (ad esempio KI, KBr, Cu)²³, completati da un apparato che consente una tensione uniaxiale combinata statica e^{dinamica 24}. Partendo da questo corpus, il nostro metodo mira a opportunità aperte per cristalli e eterostrutture di vdW – sondando transizioni eccitoniche che possono essere deboli o invisibili nel contrasto di riflettanza, permettendo l'accoppiamento di sollecitazione e integrando PzR con misurazioni PL o spettroscopia Raman per caratterizzazioni multimodali risolte da^deformazione 19,26,27 . Pertanto, i lettori possono posizionare PzR accanto e in combinazione con sonde ottiche consolidate nel giudicare l'idoneità dei loro sistemi.

Protocollo

1. Assemblaggio del sistema per le misurazioni della piezoriflettanza (ΔR/R) con la tecnica lock-in

1. Costruire il percorso ottico per eseguire misurazioni della piezoriflettanza in configurazione buia utilizzando una sorgente luminosa alogene a banda larga, monocromatico, fessura d'uscita con apertura regolabile, ottica a guida del fascio, stadio campione con microcontrollori XYZ, lente micro-obiettivo e rivelatore (ad esempio, rilevatore di fotodiodo a pini di silicio). Instradare un'anteprima del fascio verso una telecamera CCD per l'allineamento (Figura 1).

Figura 1: Diagramma schematico dell'allestimento sperimentale. Sezione rosa solo per misurazioni di riflettanza con riferimento elicottero con un miglior rapporto segnale-rumore. Clicca qui per visualizzare una versione più grande di questa figura.

2. Integrare la catena elettronica aggiungendo un preamplificatore a bassa corrente tra il fotodiodo e l'amplificatore lock-in. Instradare il componente AC e il componente DC del segnale rilevato verso l'amplificatore lock-in.
3. Collega un generatore di tensione funzione/AC all'elemento piezoceramico tramite cavi isolati. Instradare l'uscita di riferimento del chopper al lock-in per le misurazioni di riflettanza.
4. Sviluppare un'applicazione di controllo e acquisizione (ad esempio, LabVIEW) che comunichi con il monocromatore e l'amplificatore lock-in, legga il segnale del rivelatore e scriva i risultati in un file di testo. Configura i driver degli strumenti e le porte di comunicazione sul computer host. Vedi la Figura 2 per un esempio di diagramma a blocchi applicativo.
5. Collega l'uscita di lock-in a un computer per la registrazione dei dati. Dopo che l'allineamento ottico è stato completato, l'esperimento può essere messo in pausa con il sistema spento.

Figura 2: Flusso di lavoro software per il controllo del blocco del monocromatore e l'acquisizione dati. Diagramma a blocchi del programma di controllo (ad esempio, LabVIEW). Clicca qui per visualizzare una versione più grande di questa figura.

NOTA: L'applicazione di controllo/acquisizione dipende dall'hardware. Poiché le configurazioni valide variano nei modelli di strumenti e nei cablaggi, un esempio specifico di codice LabVIEW non è portatile e quindi non viene fornito. Per uno screenshot rappresentativo, vedi la Figura Supplementare 1.

2. Preparazione del campione

NOTA: Vedi la Figura 3 per l'attrezzatura necessaria.

1. Diluire il materiale di massa da caratterizzare (ad esempio, un cristallo di van der Waals come MoSe₂, MoS₂, WSe₂, WS₂) tramite ripetuta scolatura usando nastro adesivo (Figura 4A) fino a raggiungere lo spessore preferito.
2. Trasferire i frammenti assottigliati dal nastro a un timbro PDMS laminando il PDMS sul nastro (Figura 4B) e staccando il PDMS dopo ~5 minuti, così che le scaglie rimangano sul PDMS (Figura 4C) per il successivo trasferimento nella piezoceramica.
3. Pulisci la superficie piezoceramica risciacquando con acetone in una cappa chimica certificata. Asciuga la superficie con aria pulita e secca o azoto.
   ATTENZIONE: L'acetone è altamente infiammabile e volatile; Evita le fonti di accensione, evita l'inalazione e il contatto con la pelle e lo sguardo, e raccogli i rifiuti in contenitori approvati all'interno di una cappa a pompa. Indossa DPI appropriati (camice da laboratorio, occhiali di sicurezza e guanti resistenti ai prodotti chimici).
4. Applicare uno strato molto sottile di un mezzo adesivo sulla piezoceramica (Figura 4D) (ad esempio, smalto incolore come adesivo sottile, o uno strato di supercolla per film più spessi). Maneggiare adesivi volatili in una cappa chimica e lasciare che una quantità minima rimanga prima del trasferimento. Procedere rapidamente al passo successivo del protocollo per evitare che lo strato sottile di adesivo si asciughi.
   ATTENZIONE: Molti adesivi contengono solventi infiammabili; Maneggia all'interno di una cappa chimica certificata e tieniti lontano dalle fonti di accensione.
5. Posizionare il PDMS che trasporta la scheggia sull'adesivo umido della piezoceramica, premere delicatamente per garantire il contatto (Figura 4E), attendere ~30 s e rimuovere (sbuccare) il PDMS in modo che il materiale rimanga sulla piezoceramica (Figura 4F). Verificare l'adesione tramite ispezione visiva (a occhio); Se necessario o preferito, confermare al microscopio ottico.
   NOTA: Evitare lo scorrimento laterale del timbro PDMS durante il contatto per evitare strappi o trascinamenti di schegge; Spegni il PDMS senza problemi di sicurezza.

Figura 3: Materiali per l'esfoliazione e il trasferimento alla piezoceramica. Clicca qui per visualizzare una versione più grande di questa figura.

Figura 4. Preparazione passo dopo passo e trasferimento di scaglie vdW esfoliate su un attuatore piezoceramico. (A) Riduzione dello spessore del cristallo di massa tramite ripetuta scolatura con nastro adesivo. (B) Laminazione di un timbro PDMS sul nastro per raccogliere frammenti assottigliati. (C) Scollere il timbro PDMS usando una pinzetta; Le scaglie esfoliate sono visibili sul PDMS a occhio (a seconda dello spessore). (D) Applicazione di uno strato adesivo sottile sulla superficie piezoceramica per favorire l'adesione delle scaglie e il trasferimento di sforzo. (E) Posizionamento del francobollo PDMS che trasporta le scaglie sullo strato adesivo umido per il trasferimento. (F) attuatore piezoceramico finale con schegge aderite dopo la rimozione del PDMS, pronto per l'allineamento ottico e le misurazioni della piezoriflettanza. Clicca qui per visualizzare una versione più grande di questa figura.

3. Montaggio e connessione del campione

1. Creare elettrodi separati per consentire l'applicazione di una tensione AC attraverso la piezoceramica.
   1. Posizionare la piezoceramica con il campione trasferito sulla fase campionaria e fissarla meccanicamente con pasta d'argento, assicurando un contatto elettrico con gli elettrodi inferiori della piezoceramica.
   2. Forma il contatto elettrico superiore usando pasta d'argento e filo di rame. Lascia asciugare completamente la pasta d'argento (~10 h a temperatura ambiente) prima di applicare qualsiasi tensione per evitare danni al contatto.
      ATTENZIONE: La pasta d'argento è altamente tossica per gli organismi acquatici, causando effetti avversi a lungo termine. Può causare sonnolenza o vertigini. Liquido infiammabile e vapore.
2. Dopo l'applicazione della pasta d'argento, indurire a temperatura ambiente per circa 10 ore prima di procedere. Il campione preparato può essere conservato in sicurezza purché i contatti siano intatti e conducano l'elettricità.
3. Inserisci il campione montato nell'impianto ottico. Collega gli elettrodi con fili isolati (Figura 5) al generatore di tensione AC e a terra. Tieni tutti i conduttori esposti isolati e protetti, lontani dal percorso ottico.
   ATTENZIONE: Può essere presente alta tensione (ad esempio, fino a 1500 V CA); Usa cavi isolati, verifica la corretta messa a terra e non toccare i contatti attivi. Chiudere le connessioni o utilizzare interblocchi dove disponibili.

Figura 5: Attuatore piezoceramico a disco e montaggio dello stadio campione per l'allineamento ottico. (A) Vista dall'alto del disco piezoceramico (Ø30 mm) con campioni incollati sulla sua superficie; I cavi sono collegati agli elettrodi superiori (visibili) e inferiori (nascosti sotto il disco piezoceramico). (B) Attuatore montato su uno stadio manuale di traslazione X–Y con unità micrometriche, che consente un posizionamento micrometrico con precisione per l'allineamento ottico. Clicca qui per visualizzare una versione più grande di questa figura.

4. Misurazione della componente AC lock-in proporzionale a ΔR e della componente DC proporzionale a R

1. Accendi la sorgente luminosa alogena e impostala su massima emissione. Assicurati che il chopper ottico non stia ostruendo la fessura d'ingresso del monocromatico.
2. Accendere il monocromatore, il preamplificatore, l'amplificatore lock-in, la telecamera CCD e il computer di controllo con l'applicazione sviluppata di controllo e acquisizione. Aspetta almeno 10 minuti finché il sistema non si stabilizza. Tra le altre cose, la stabilizzazione del segnale dipende dal riscaldamento dovuto all'accensione della lampada alogena.
3. Imposta il monocromatore a lunghezza d'onda zero in modo che passi l'intero spettro della lampada. Seleziona la griglia di diffrazione/densità di scanalatura più adatta alla misurazione.
4. Imposta la larghezza preferita della fessura di ingresso/uscita del monocromatore per ottenere la risoluzione spettrale desiderata.
   NOTA: Più stretta è la fessura, migliore è la risoluzione spettrale della misurazione; tuttavia, meno luce raggiunge il campione e il segnale rilevato diventa più debole. I parametri devono essere regolati sperimentalmente per ottenere l'effetto ottimale.
5. Instradare il fascio verso la telecamera CCD e allineare il punto nella regione selezionata del campione utilizzando i microcontrollori XYZ. Regola l'apertura del diaframma dell'iride per impostare il diametro del punto sul campione.
6. Cambia il percorso del segnale dall'anteprima CCD al rivelatore di fotodiodo a PIN di silicio.
7. Configura il preamplificatore: imposta la tensione di polarizzazione, il tipo/taglio del filtro, l'offset di ingresso, la modalità di guadagno e la sensibilità per ottenere un segnale stabile senza saturazione. Documenta i valori scelti. Per esempi di ambientazioni, vedi la Figura Supplementare 2.
8. Configura l'amplificatore di lock-in per mostrare X (in fase). Imposta la frequenza di riferimento (ad esempio, 280 Hz) come previsto per la frequenza del generatore di tensione AC e seleziona la sorgente di riferimento interna. Poi si sceglie una costante di tempo appropriata (tipicamente ≥ 1 s; fino a ~30 s per segnali deboli) e sensibilità. Per impostazioni di esempio, vedi la Figura Supplementare 3A.
   NOTA: Ottimizzare empiricamente la costante di tempo e la sensibilità in base alla risposta del materiale e alla luce disponibile, partendo da valori precedentemente validi per campioni simili. L'intervallo di tempo (ritardo) tra i punti di misura dovrebbe essere più lungo della costante di tempo impostata durante la misura.
9. Attiva il generatore di tensione AC e imposta l'ampiezza desiderata (ad esempio, 100 V). Verifica che il segnale raggiunga la piezoceramica senza sovraccaricare il dispositivo. Per esempi di ambientazione, vedi la Figura Supplementare 4B. La frequenza della tensione generata viene riferita dall'amplificatore di lock-in. Verifica che l'uscita sia disabilitata prima di cambiare i terminali; Abilita l'uscita solo dopo aver assicurato tutte le connessioni elettriche.
10. Avvia l'applicazione di acquisizione e seleziona il canale di misura corrispondente all'uscita di lock-in X. Inserisci parametri hardware coerenti (costante temporale e frequenza di campionamento) e specifica il percorso del file di testo in uscita per salvare i dati.
11. Definire l'intervallo spettrale (lunghezza d'onda o energia del fotone) e la dimensione del passo monocromatorio secondo i limiti dello strumento.
    NOTA: Idealmente, si desidera un intervallo sufficientemente ampio affinché la linea di base dello spettro raggiunga zero al di fuori dell'intervallo delle transizioni ottiche attese. Ricorda che la risoluzione spettrale delle misurazioni dipende dalla larghezza della fessura del monocromatore.
12. Avvia la scansione e lascia che continui senza interruzioni fino alla fine del raggio programmato. Stima la durata totale come (numero di passi) x (costante di tempo) e pianifica di conseguenza. Non interrompere la scansione una volta iniziata; È necessaria un'acquisizione continua per un filtraggio a lock-in coerente.
13. Dopo il completamento, spegni il generatore di tensione AC senza disturbare la posizione del campione. Procedi con la misurazione della riflettanza (R).

5. Misurazione di una componente aggiuntiva di riflettanza DC (R) utilizzando la modalità lock-in con riferimento al chopper

1. Conferma che il generatore di tensione AC sia ancora spento.
2. Non modificare la posizione del fascio sul campione. Se la messa a fuoco è incerta, inviare il fascio all'anteprima CCD, rifocalizzare e ricentrare il punto, e poi riportare il percorso del segnale al fotodiodo.
3. Avviare il chopper ottico con il suo controller e impostare la sua frequenza uguale alla frequenza di modulazione precedentemente usata (ad esempio, 280 Hz). Verifica che l'uscita di riferimento del chopper sia collegata all'ingresso di riferimento lock-in. Per impostazioni di esempio, vedi la Figura Supplementare 4A.
4. Mantieni invariate le impostazioni del preamplificatore. Nell'amplificatore lock-in, seleziona il display R (riflettanza di riferimento), scegli il controller chopper come sorgente di riferimento esterna e imposta parametri di ingresso identici alla Sezione 4. Regolare la costante temporale (ad esempio, 0,1 s a 0,3 s tipico) e la sensibilità per mantenere un segnale stabile. Per ambientazioni di esempio, vedi la Figura Supplementare 3B.
   NOTA: Aspettatevi costanti temporali più brevi e un valore segnale maggiore per R rispetto a ΔR.
5. Nell'applicazione di acquisizione, seleziona il canale R di lock-in e specchia l'impostazione di costante temporale di lock-in. Imposta un nuovo percorso per il file di testo in uscita. Nomi per codificare il campione, la posizione sul campione e i parametri di acquisizione in modo che i set di dati della Sezione 4 (ΔR) e della Sezione 5 (R) possano essere abbinati come coppie.
6. Imposta la stessa gamma spettrale e la stessa dimensione del passo monocromatore usata nella Sezione 4 per lo stesso punto sul campione. Avvia la scansione e completala.
7. Dopo aver completato, spegni l'elicottero. Se non sono previste ulteriori misurazioni lo stesso giorno, spegni la sorgente luminosa, il monocromatore e gli altri strumenti.

6. Analisi dello spettro piezoriflettanza (ΔR/R)

1. Apri i due file di testo raccolti nelle Seczioni 4 e 5 in software di analisi dati in grado di tracciare e manipolare dati (ad esempio, OriginLab).
2. Etichettare i dataset per chiarezza (ad esempio, PzR per ΔR dalla Sezione 4 e R per la riflettanza dalla Sezione 5). Tracciare il segnale PzR rispetto all'energia o alla lunghezza d'onda del fotone su assi appropriati; preferisco l'energia del fotone (eV) sull'asse x.
3. Se la linea di base PzR si discosta da zero al di fuori delle transizioni attese, eseguire una sottrazione in linea retta o in linea di base per azzerare le regioni fuori risonanza. Documenta i parametri operativi utilizzati.
4. Calcola ΔR/R dividendo i dati PzR corretti dalla linea di base per i dati R punto per punto. Salva il risultato ΔR/R come nuovo dataset.
5. Traccia ΔR/R rispetto all'energia dei fotoni per visualizzare le risonanze nelle transizioni ottiche. Ispezionare lo spettro per caratteristiche coerenti con le transizioni note del materiale.
6. Adatta ΔR/R usando il formalismo di forma lineare^{di Aspnes 12} (Equazione 1) per estrarre energie di transizione e allargamenti. Segnala i parametri di adattamento e le incertezze.
   
   Dove y₀ – livello di base (la linea piatta dello spettro vicino alla risonanza), a, b – termini opzionali lineari/quadratici opzionali per assorbire deriva/curvatura lenta (da usare solo se necessario), θ – fase di risonanza, E_g – energia di transizione (posizione di picco), Γ – larghezza di linea/allargamento della transizione, C – ampiezza di risonanza, m – esponente del punto critico, j – indice di transizione.
   NOTA: Per caratteristiche eccitoniche discrete, si usa m = 2; Per i punti critici interband, si usa m = 2,5 o m = 3. Nella nostra pratica, a bassa temperatura di solito fissiamo m = 2; per T > 100 K, fissiamo m = 2,5. Questo parametro dipende anche dal materiale studiato.
   1. Seleziona la finestra di risonanza. Segna un intervallo adatto che incornicia pulitamente la caratteristica e contenga brevi segmenti risonanti su entrambi i lati.
   2. Inserisci le forti ipotesi iniziali dei parametri di adattamento. Nella finestra di dialogo di adattamento, pre-compila i parametri che puoi leggere, ad esempio, E_g – dall'estremo dell'asse x; y0 – dalla linea di base locale sull'asse y; C – dall'ampiezza picco a picco; m – secondo la regola sopra; A, B – impostato come zero, sblocca solo se necessario per correggere la forma della linea di adattamento. Blocca tutti i parametri tranne y₀.
   3. Sblocca iterativamente i parametri di adattamento (uno alla volta):
      Sblocca C → adattarsi
      Sblocca θ → adattamento
      Sblocca Γ → adattamento
      Sblocca l'E_g → fit
      Questo porterà all'allineamento finale fine. Solo se rimane una pendenza/curvatura residua, sblocca a poi b; altrimenti, mantenere a = b = 0.
      NOTA: Limiti che stabilizzano la convergenza: Γ ∈ [5,300] meV; θ ∈ [−π, π]; C > 0; E_g entro ± 50 meV dall'estremo visivo; y₀ all'interno di ± 2× la radice quadratica media (RMS) fuori risonanza; Tieni ∣a∣ e ∣B∣ piccoli (solo la base).
   4. Accettare l'adattamento quando: i residui sono senza struttura attorno a zero all'interno della finestra; i parametri cambiano dell'<1% su una piccola variazione della finestra; e il riadattamento da semi perturbati restituisce la stessa soluzione.
7. Calcola il modulo per ogni transizione diretta usando l'Equazione 2.
   
   NOTA: L'indice j indica ogni singolo punto/transizione critica inclusa nel modello (ad esempio, j = 1 per l'eccitone A, j = 2 per l'eccitone B, j = 3 per una caratteristica interbanda di energia più alta, ecc.). Ogni j ha i propri parametri adatti (E_j, Γ_j, m_j, C_j, θ_j); solo il modulo |C_j∣ entra nell'Equazione 2, quindi Δρ_j è indipendente dalla fase.
   1. Calcolare Δρ_j(E) per ogni transizione adattata con parametri (E_j, Γ_j, m_j, C_j) presi dall'adattamento di Aspnes (TDFF) (Sezione 6.6). Tracciare Δρ_j(E) (e, se necessario, il totale Δρ(E) = _∑jΔρ_j(E)) per confrontare le intensità di transizione tra campioni o condizioni.

Risultati

La piezoriflettanza lock-in (PzR) produce firme simili a derivate in transizioni ottiche dirette attraverso un ampio insieme di cristalli di van der Waals (vdW) e microstrutture semiconduttive. La Figura 6 mostra l'output grezzo tipico da un singolo punto in WS₂ acquisito con il flusso di lavoro nelle Sezioni 4–6: riflettanza AC modulata in deformazione ΔR, componente DC di riferimento proporzionale alla riflettanza R (Figura 6A) e rapporto ...

Discussione

Qui presentiamo la spettroscopia piezoriflettante (PzR) per i cristalli di van der Waals, un protocollo che utilizza la deformazione periodica di un trasduttore piezoceramico per produrre spettri di riflettanza simili a derivati e isolare punti critici con alto contrasto. Rispetto al contrasto di riflettanza (RC), il metodo accentua le risonanze deboli o sovrapposte e si estende ai casi in cui RC fornisce un contrasto ambiguo, mantenendo però un unico percorso ottico a banda larga e comp...

Materiali

Elenco dei materiali utilizzati in questo articolo

Nome	Azienda	Numero di catalogo	Commenti
Acetone (grado analitico)	Sigma-Aldrich / Merck	650501
Fotocamera CCD	ad es. Hamamatsu Photonics / Princeton Instruments / Thorlabs	N/A
Computer con software di controllo e acquisizione dati (ad es., LabVIEW)	National Instruments / Configurazione personalizzata	N/A
DSP Lock-In Amplifier	Stanford Research Systems (SRS)	SR810
Lampada alogena EKE, 150 W 21 V (attacco GX5.3)	OSRAM	93638	Utilizzata come lampadina sostitutiva per il Thorlabs OSL1-EC Fiber Illuminator.
Film viscoelastico a base di PDMS in gel, foglio 4,0″×4,0″	Gel-Pak	WF-40×40-0060-X4
Sorgente luminosa a fibra ad alta intensità (lampada alogena) - 150 W	Thorlabs	OSL1-EC	Il modello è elencato come fuori produzione (sostituito da OSL2) a partire dal 07 gennaio 2014.
Generatore di segnali rettangolari ad alta tensione	Prodotto su misura nel nostro laboratorio	HVG-3
Preamplificatore di corrente a basso rumore	Stanford Research Systems (SRS)	SR570
Obiettivo M Plan APO NIR 50×	Mitutoyo Corporation	378-825-17	È possibile utilizzare altri obiettivi con ingrandimento e trasmissione spettrale adatti a seconda del setup ottico.
Monocromatore / Spettrografo per l'imaging, lunghezza focale 320 mm - Zolix Omni-λ300i	Zolix Instruments Co., Ltd.	Omni-λ300i
Controller per chopper ottico	Stanford Research Systems (SRS)	SR540
Componenti opto-meccanici e ottici (lenti, specchi, diaframmi, chopper ottico, divisori di fascio, fibre ottiche e supporti)	Thorlabs / su misura	Vari
Disco ceramico piezoelettrico (Ø30 × 1 mm, PZT-5O, elettrodi in argento)	He-Shuai Ltd.	N/A
Nastro adesivo per protezione superficiale in PVC a bassa adesione per sale bianche (blu)	Cleanroom Supply	N/A
Fotodiodo PIN al silicio	ad es. Hamamatsu Photonics / Thorlabs	N/A	È possibile utilizzare altri tipi di fotorilevatori a seconda della gamma spettrale di interesse.
Vernice conduttiva argentata (“Leitlack”)	Busch GmbH & Co. KG	5900
Smalto per unghie trasparente	Revlon, Inc.	N/A	Utilizzato come strato adesivo per fissare i fiocchi vdW. Può essere utilizzato come alternativa qualsiasi smalto per unghie trasparente di composizione simile.
Disolfuro di tungsteno (WS2), CAS 12138-09-9	HQ Graphene	N/A	materiale campione