Name: Un protocollo sperimentale per Femtosecond NIR/UV - esperimenti di Pump-Probe XUV con laser a elettroni liberi (Video) | JoVE Journal
Uploaded: 2018-10-23T12:30:00.000+00:00
Duration: 9 min 49 s
Description: Scopri esperimenti pump-probe femtosecondo con laser ottico e free-electron laser per studiare reazioni fotochimiche ultraveloci in fase gassosa. Questo metodo consente di analizzare la rottura dei legami e i riarrangiamenti atomici in tempo reale.

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Gli autori ringraziano Evgeny Savelyev, Cédric Bomme, Nora Schirmel, Harald Redlin, Stefan Düsterer, Erland Müller, Hauke Höppner, Sven Toleikis, Jost Müller, Marie Kristin Czwalinna, Rolf Treusch, Thomas Kierspel, Terence Mullins, Sebastian Trippel, Joss Wiese, Jochen Küpper, Felix Brauβe, Faruk Krecinic, Arnaud Rouzée, Piotr Rudawski, a Johnsson, Kasra Amini, Alexandra Lauer, Michael Burt, Mark Brouard, Lauge Christensen, Jan Thøgersen, Henrik Stapelfeldt, Nora Berrah, Maria Müller, Anatoli Ulmer, Simone Techert , Artem Rudenko, Daniela Rupp e Melanie Schnell, che hanno partecipato alla valutazione FLASH durante il quale sono stati acquisiti i dati specifici mostrati e discussi qui e che hanno contribuito all'analisi e all'interpretazione. Il lavoro delle squadre tecniche e scientifiche a FLASH, che hanno reso possibile l'esperimento, si ringraziano. D.R. riconosce sostegno da scienze chimiche, Geosciences e Biosciences Division, ufficio di Scienze di energia base, Office of Science, US Department of Energy, Grant No. DE-FG02-86ER13491. Gli esperimenti a FLASH hanno inoltre beneficiati di Helmholtz Gemeinschaft attraverso il programma di Helmholtz Young Investigator. Riconosciamo la società Max Planck per finanziare lo sviluppo e la messa in funzione della stazione fine CAMP all'interno del Max Planck Advanced Study Group presso CFEL e per la fornitura di questa apparecchiatura per CAMP@FLASH. L'installazione di CAMP@FLASH è stato parzialmente finanziato dal BMBF sovvenzioni 05K10KT2, 05K13KT2, 05K16KT3 e 05K10KTB da FSP-302

<ol><li>Feldhaus, J., Arthur, J., Hastings, J. B. <a target="_blank" href="https://www.slac.stanford.edu/pubs/slacpubs/12250/slac-pub-12342.pdf">X-ray free-electron lasers.</a> J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 38, S799-S819 (2005).</li>
<li>Pellegrini, C. <a target="_blank" href="https://link.springer.com/article/10.1140/epjh/e2012-20064-5">The history of X-ray free electron lasers.</a> Eur. Phys. J. H. 37, 659-708 (2012).</li>
<li>Bostedt, C., et al. <a target="_blank" href="https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0168900208020172">Experiments at FLASH.</a> Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. A. 601, 108-122 (2009).</li>
<li>Fang, L., et al. <a target="_blank" href="http://iopscience.iop.org/article/10.1088/0953-4075/47/12/124006/meta">Probing ultrafast electronic and molecular dynamics with free-electron lasers.</a> J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 47, 124006(2014).</li>
<li>Rudenko, A., Rolles, D. <a target="_blank" href="http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0368204815001553">Time-resolved studies with FELs.</a> J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom. 204, 228-236 (2015).</li>
<li>Bostedt, C., et al. <a target="_blank" href="https://journals.aps.org/rmp/abstract/10.1103/RevModPhys.88.015007">Linac Coherent Light Source: The first five years.</a> Rev. Mod. Phys. 88, 015007(2016).</li>
<li>Wernet, P., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Orbital-specific+mapping+of+the+ligand+exchange+dynamics+of+Fe%28CO%295+in+solution%5BTitle%5D)+AND+%22Nature%22%5BJournal%5D)">Orbital-specific mapping of the ligand exchange dynamics of Fe(CO)5 in solution.</a> Nature. 520, 78-81 (2015).</li>
<li>McFarland, B. K. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Ultrafast+X-ray+Auger+probing+of+photoexcited+molecular+dynamics%5BTitle%5D)+AND+%22Nat.+Commun%22%5BJournal%5D)">Ultrafast X-ray Auger probing of photoexcited molecular dynamics.</a> Nat. Commun. 5, 4235(2014).</li>
<li>Erk, B., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Imaging+charge+transfer+in+iodomethane+upon+X-ray+photoabsorption%5BTitle%5D)+AND+%22Science%22%5BJournal%5D)">Imaging charge transfer in iodomethane upon X-ray photoabsorption.</a> Science. 345, 288-291 (2014).</li>
<li>Boll, R., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Charge+transfer+in+dissociating+iodomethane+and+fluoromethane+molecules+ionized+by+intense+femtosecond+X-ray+pulses%5BTitle%5D)+AND+%22Struc.+Dyn%22%5BJournal%5D)">Charge transfer in dissociating iodomethane and fluoromethane molecules ionized by intense femtosecond X-ray pulses.</a> Struc. Dyn. 3, 043207(2016).</li>
<li>Amini, K., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Photodissociation+of+aligned+CH3I+and+C6H3F2I+molecules+probed+with+time-resolved+coulomb+explosion+imaging+by+site-selective+XUV+ionization%5BTitle%5D)+AND+%22Struct.+Dyn%22%5BJournal%5D)">Photodissociation of aligned CH3I and C6H3F2I molecules probed with time-resolved coulomb explosion imaging by site-selective XUV ionization.</a> Struct. Dyn. 5, 014301(2018).</li>
<li>Savelyev, E., et al. <a target="_blank" href="http://iopscience.iop.org/article/10.1088/1367-2630/aa652d">Jitter-correction for IR/UV-XUV pump-probe experiments at the FLASH Free-Electron Laser.</a> New J. Phys. 19, 043009(2017).</li>
<li>Dell'Angela, M., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Real-Time+Observation+of+Surface+Bond+Breaking+with+an+X-ray+laser%5BTitle%5D)+AND+%22Science%22%5BJournal%5D)">Real-Time Observation of Surface Bond Breaking with an X-ray laser.</a> Science. 339, 1302-1305 (2013).</li>
<li>Öström, H., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Probing+the+transition+state+region+in+catalytic+CO+oxidation+on+Ru%5BTitle%5D)+AND+%22Science%22%5BJournal%5D)">Probing the transition state region in catalytic CO oxidation on Ru.</a> Science. 347, 978-982 (2015).</li>
<li>Ackermann, W., et al. <a target="_blank" href="https://www.nature.com/articles/nphoton.2007.76">Operation of a free-electron laser from the extreme ultraviolet to the water window.</a> Nat. Photonics. 1, 336-342 (2007).</li>
<li>Feldhaus, J. <a target="_blank" href="http://iopscience.iop.org/article/10.1088/0953-4075/43/19/194002/meta">FLASH-the first soft X-ray free electron laser (FEL) user facility.</a> J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 43, 194002(2010).</li>
<li>Emma, P., et al. <a target="_blank" href="https://www.nature.com/articles/nphoton.2010.176">First lasing and operation of an Angstrom-wavelength free-electron laser.</a> Nat. Photonics. 4, 641-647 (2010).</li>
<li>Krikunova, M., et al. <a target="_blank" href="http://iopscience.iop.org/article/10.1088/1367-2630/11/12/123019">Time-resolved ion spectrometry on xenon with the jitter-compensated soft X-ray pulses of a free-electron laser.</a> New J. Phys. 11, 123019(2009).</li>
<li>Johnsson, P., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Characterization+of+a+two-color+pump-probe+setup+at+FLASH+using+a+velocity+map+imaging+spectrometer%5BTitle%5D)+AND+%22Opt.+Lett%22%5BJournal%5D)">Characterization of a two-color pump-probe setup at FLASH using a velocity map imaging spectrometer.</a> Opt. Lett. 35, 4163-4165 (2010).</li>
<li>Glownia, J. M., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Time-resolved+pump-probe+experiments+at+the+LCLS%5BTitle%5D)+AND+%22Opt.+Express%22%5BJournal%5D)">Time-resolved pump-probe experiments at the LCLS.</a> Opt. Express. 18, 17620-17630 (2010).</li>
<li>Schulz, S., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Femtosecond+all-optical+synchronization+of+an+X-ray+free-electron+laser%5BTitle%5D)+AND+%22Nat.+Commun%22%5BJournal%5D)">Femtosecond all-optical synchronization of an X-ray free-electron laser.</a> Nat. Commun. 6, 5938(2015).</li>
<li>Strüder, L., et al. <a target="_blank" href="http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0168900209023900">Large-format, high-speed, X-ray pnCCDs combined with electron and ion imaging spectrometers in a multipurpose chamber for experiments at 4th generation light sources.</a> Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. A. 614, 483-496 (2010).</li>
<li>Löhl, F., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Electron+Bunch+Timing+with+Femtosecond+Precision+in+a+Superconducting+Free-Electron+Laser%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+Lett%22%5BJournal%5D)">Electron Bunch Timing with Femtosecond Precision in a Superconducting Free-Electron Laser.</a> Phys. Rev. Lett. 104, 144801(2010).</li>
<li>Czwalinna, M. K. <a target="_blank" href="http://scholar.google.com/scholar?hl=en&safe=off&q=%22%28+%29%22">Dissertation (PhD Thesis)</a>. , Universität Hamburg. (2012).</li>
<li>Schorb, S., et al. <a target="_blank" href="http://aip.scitation.org/doi/full/10.1063/1.3695163">X-ray-optical cross correlator for gas-phase experiments at the LCLS free-electron laser.</a> Appl. Phys. Lett. 100, 121107(2012).</li>
<li>Beye, M., et al. <a target="_blank" href="http://aip.scitation.org/doi/abs/10.1063/1.3695164">X-ray pulse preserving single-shot optical cross-correlation method for improved experimental temporal resolution.</a> Appl. Phys. Lett. 100, 121108(2012).</li>
<li>Bionta, M. R., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Spectral+encoding+method+for+measuring+the+relative+arrival+time+between+x+ray%2Foptical+pulses%5BTitle%5D)+AND+%22Rev.+Sci.+Instrum%22%5BJournal%5D)">Spectral encoding method for measuring the relative arrival time between x ray/optical pulses.</a> Rev. Sci. Instrum. 85, 083116(2014).</li>
<li>Redlin, H., et al. <a target="_blank" href="https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0168900210021935">The FLASH pump-probe laser system: Setup, characterization and optical beamlines.</a> Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. A. 635, S88-S93 (2011).</li>
<li>Rolles, D., et al. <a target="_blank" href="http://iopscience.iop.org/article/10.1088/0953-4075/47/12/124035/meta">Femtosecond x-ray photoelectron diffraction on gas-phase dibromobenzene molecules.</a> J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 47, 124035(2014).</li>
<li>Maltezopoulos, T., et al. <a target="_blank" href="http://iopscience.iop.org/article/10.1088/1367-2630/10/3/033026/meta">Single-shot timing measurement of extreme-ultraviolet free-electron laser pulses.</a> New J. Phys. 10, 033026(2008).</li>
<li>Meyer, M., et al. <a target="_blank" href="http://photon-science.desy.de/research/research_highlights/archive/two_color_photoionization_in_xuv_free_electron_and_visible_laser_fields/index_eng.html">Two-color photoionization in XUV free-electron and visible laser fields.</a> Phys. Rev. A. 74, 011401(2006).</li>
<li>Radcliffe, P., et al. <a target="_blank" href="https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0168900207019699">An experiment for two-color photoionization using high intensity extreme-UV free electron and near-IR laser pulses.</a> Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A. 583, 516-525 (2007).</li>
<li>Gagnon, E., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Soft+X-ray-driven+femtosecond+molecular+dynamics%5BTitle%5D)+AND+%22Science%22%5BJournal%5D)">Soft X-ray-driven femtosecond molecular dynamics.</a> Science. 317, 1374-1378 (2007).</li>
<li>Wernet, P., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Real-time+evolution+of+the+valence+electronic+structure+in+a+dissociating+molecule%5BTitle%5D)+AND+%22Phys.+Rev.+Lett%22%5BJournal%5D)">Real-time evolution of the valence electronic structure in a dissociating molecule.</a> Phys. Rev. Lett. 103, 013001(2009).</li>
<li>Calegari, F., et al. <a target="_blank" href="http://www.ncbi.nlm.nih.gov/pubmed?term=((Ultrafast+electron+dynamics+in+phenylalanine+initiated+by+attosecond+pulses%5BTitle%5D)+AND+%22Science%22%5BJournal%5D)">Ultrafast electron dynamics in phenylalanine initiated by attosecond pulses.</a> Science. 346, 336-339 (2014).</li>
</ol>

Gli autori non dichiarano interessi concorrenti.

A causa della complessità del setup sperimentale, gli esperimenti di pompa-sonda con laser ad elettroni liberi richiedono un elevato livello di competenza ed esperienza e necessità molto attenta preparazione e discussioni approfondite con la scientifica squadre che operano la laser a elettroni liberi, il laser ottico e la fine-stazione, sia prima che durante l'esperimento. Mentre si esegue l'esperimento vero e proprio, una determinazione precisa della sovrapposizione spaziale e temporale e nelle vicinanze il monitoraggio di tutti i sistemi diagnostici e sistemi, timing come descritto in questo protocollo, sono essenziali.
Si noti che la maggior parte dei metodi descritti qui sono applicabile per una gamma di energia del fotone specifico di FEL solo poichè si basa su effetti che dipendono fortemente l'energia del fotone. Ad esempio, la determinazione della "grezzo" sovrapposizione temporale utilizzando luce sparsa diretta su un fotodiodo è stata trovata a lavorare bene per le energie del fotone fino a ~ 250 eV. Alle più alte energie di fotoni, il segnale generato dagli impulsi FEL diventa così piccolo che è difficile da rilevare. In tal caso, un cavo SMA a tempo indeterminato che può essere portato molto vicino (meno di un millimetro) a o persino nel fascio FEL è stato trovato per produrre un segnale più affidabile per eseguire la procedura descritta nel passaggio 3.1) del protocollo. Allo stesso modo, la destinazione migliore per determinare la tempistica "va bene", descritta al punto 3.2), è fortemente dipendente dall'energia del fotone. Per impulsi FEL nel XUV e nella regione dei raggi x molle sopra 65,7 eV ed eV ~ 57 energia del fotone (corrispondenti a 4 soglie di ionizzazione did in xenon e CH3I, rispettivamente), Xe e CH3fossi trovato per essere obiettivi adatti per la procedura descritto al punto 3.2. Il metodo utilizzando CH3sono stato trovato a lavorare per le energie di fotoni fino a 2 keV (oltre il quale non è ancora stato testato), mentre il metodo utilizzando Xe è stato testato fino a 250 eV. Per le energie del fotone sotto 50 eV, il legame rammollimento processo in H2 può essere usato19. Alle energie di fotone sopra 400 eV, un processo simile a N2 è anche adatto20. Approcci alternativi implicano il cambiamento in riflettività di un campione solido25,26,30 o la formazione di bande laterali negli fotoelettronica spettro31,32.
Al fine di ottenere la migliore risoluzione temporale, è necessario ordinare i dati sperimentali su una base di colpo di colpo nell'analisi dei dati per compensare il jitter del tempo di arrivo tra il FEL e gli impulsi ottici laser, come descritto nel passaggio 5. Tuttavia, la qualità dei dati pompa-sonda e, in particolare, la risoluzione temporale realizzabile, dipende dalla fortemente le prestazioni del FEL durante l'esperimento e le durate di impulso degli impulsi ottici laser e gli impulsi FEL che possono essere forniti durante quel tempo. Per i dati esemplari illustrati di seguito, la durata dell'impulso degli impulsi UV è stata stimata a 150 fs (FWHM) e la durata dell'impulso FEL è stata stimata a 120 fs (FWHM). Anche se il tempo di arrivo totale-jitter di circa 90 fs (rms) prima correzione jitter potrebbe essere ridotta a circa 27 fs (rms) utilizzando la procedura descritta qui12, il conseguente miglioramento della risoluzione temporale totale della esperimento era piuttosto piccola per le durate di impulso relativamente lungo di FEL e il laser ottico. Entrambi possono, tuttavia, essere ridotti sostanzialmente, nel qual caso l'impatto del regime di correzione jitter sarà più significativi. Ad esempio, un nuovo laser ottico in fase di installazione di FLASH, che avrà una durata di impulso (nel vicino infrarosso) sotto 15 fs, mentre la nuova operazione di FEL modalità sono inoltre in fase di sperimentazione che può produrre impulsi FEL con durate di impulso di pochi femtosecondi o anche qui di seguito. Questi sviluppi consentirà presto esperimenti pompa-sonda combinando FEL e impulsi laser ottico con una risoluzione temporale nel complesso di solo poche decine di femtosecondi.
Mentre la maggiore disponibilità di brevi e intensi impulsi XUV e raggi x prodotti da FELs ha generato una serie di NIR/UV - XUV pompa-sonda esperimenti come quello qui descritto, esperimenti simili pompa-sonda possono essere eseguiti anche con alta generazione di armoniche (HHG) fonti33,34,35. La principale limitazione degli esperimenti basati su FEL è in genere la risoluzione temporale realizzabile, che è fondamentalmente limitata dalla sincronizzazione tra il FEL e il laser ottico o dalla precisione con cui la relativa tempistica tra la pompa e il impulsi di sonda possono essere misurati. Questo non è il caso per una pompa-sonda basata su HHG esperimento, dove gli impulsi XUV e NIR sono intrinsecamente sincronizzati con precisione sub-ciclo e può pertanto, in generale, con una risoluzione temporale molto più alta. Il principale vantaggio degli esperimenti basati su FEL, è d'altra parte, i diversi ordini di grandezza superiore fotone fluenza, che consente esperimenti, per esempio., il diluire gli obiettivi che non sono essere fattibile con sorgenti di corrente HHG, soprattutto alle superiori energie di fotoni in regime di raggi x molle. Per il prossimo futuro, gli esperimenti di pompa-sonda con FELs e HHG rimangono pertanto complementari, con qualche sovrapposizione nella regione XUV dove entrambi possono essere utilizzati per indagini simili. Alcuni dei passaggi per eseguire questi esperimenti sono simili, e alcuni dei metodi descritti qui pertanto può anche essere applicato per gli esperimenti basati su HHG pompa-sonda.

La disponibilità di breve e intense estremo ultravioletto (XUV) e impulsi di raggi x da laser ad elettroni liberi (FELs)1,2 ha aperto nuove opportunità per gli esperimenti di pompa-sonda a femtosecondi sfruttando il sito - e elemento-specificità del guscio interno foto-assorbimento processo3,4,5,6. Tali esperimenti possono essere utilizzati, ad esempio, per indagare la dinamica molecolare e trasferimento di carica elabora in liquidi7 e gassoso molecole8,9,10,11 , 12, e per osservazioni in tempo reale delle reazioni catalitiche e ultraveloce superficie chimica13,14 con una risoluzione temporale di 100 femtosecondi o qui di seguito. Se l'esperimento di pompa-sonda viene eseguita combinando un laser di femtosecondo ottico sincronizzato con il FEL, che era il caso in tutti gli esempi citati sopra, il jitter intrinseco di orario di arrivo tra il laser ottico e gli impulsi FEL deve essere misurata su una base di colpo dal colpo e corretto per l'analisi di dati al fine di ottenere la migliore risoluzione temporale possibile.
All'interno di una grande collaborazione, diversi esperimenti di pompa-sonda che combina laser ottici con un laser a elettroni liberi sono stati recentemente eseguiti9,10,11,12, entrambi presso il FLASH XUV FEL15 ,16 e le strutture di17 LCLS raggi x FEL e un protocollo sperimentale per l'esecuzione e l'analisi di questi esperimenti è stato sviluppato, che viene presentato di seguito. Il metodo è dimostrato per un esemplare esperimento eseguito presso il laser a elettroni liberi FLASH al fine di studiare fotochimica ultraveloce in molecole in fase gassosa mediante velocità mappa ion imaging11,12. Tuttavia, la maggior parte delle strategie sono applicabile anche ai simili esperimenti di pompa-sonda utilizzando altri obiettivi o altre tecniche sperimentali e può anche essere adattata ad altre strutture FEL. Mentre alcuni dei singoli passaggi presentati qui o variazioni di esse sono già state discusse nella letteratura18,19,20, questo protocollo fornisce una descrizione completa dei passaggi chiave, tra cui alcuni che sfruttano i più recenti miglioramenti tecnici nella sincronizzazione e nella diagnostica della temporizzazione, che hanno notevolmente migliorato la stabilità e la risoluzione temporale per pompa-sonda esperimenti12, 21.
Il seguente protocollo presuppone una fine-stazione di pompa-sonda, come lo strumento di CAMP in FLASH22, equipaggiato con un tempo di volo dello ione, un imaging di slancio dello ione o una mappa di velocity imaging spettrometro di ioni (VMI); un getto di gas effusivo o supersonico; e una sincronizzata vicino-infrarosso (NIR) o laser di femtosecondo ultravioletta (UV), cui impulsi possono essere sovrapposta collinearly o vicino-collinearly con il fascio laser a elettroni liberi, come abbozzato schematicamente in Figura 1. Inoltre, un'appropriata suite di diagnostica strumenti come uno schermo di visualizzazione del fascio rimovibile (ad es. una pagaia ricoperta di polvere di Ce:YAG o un cristallo sottile Ce:YAG) della regione di interazione, un fotodiodo veloce sensibile agli impulsi laser e FEL, e un mazzo Orario di arrivo monitor (BAM)23,24 o "strumento di cronometraggio"25,26,27 sono richiesti, i quali solitamente sono integrati nella fine-stazione di pompa-sonda o sono forniti dalla struttura di FEL, se richiesto prima dell'esperimento. Infine, la correzione jitter di colpo di colpo si presuppone che i dati sperimentali siano registrato e accessibile su una base di colpo dal colpo e collegato alle misurazioni colpo di colpo il jitter di fase di arrivo tempo mazzo utilizzando un unico "ID del mazzo" o da un altro schema equivalente.
Al FLASH, i sistemi specifici che sono cruciali per esperimenti di pompa-sonda sono:
<ul><li>Il feedback attivo, ottico e sistema di stabilizzazione del pompa-sonda laser all'oscillatore laser master, che comprende un equilibrato Croce-correlatore ottico che stabilizza oscillatore output del laser pompa-sonda per l'oscillatore laser master, e un Croce-correlatore ("correlatore drift") per correggere la lente derive dell'amplificatore laser per quanto riguarda l' oscillatore21.</li>
	<li>I monitor di orario di arrivo di mazzo (BAMs) che misurano le variazioni di shot-to-shot nell'orario di arrivo del mucchio di elettrone alle varie posizioni in accelerator per quanto riguarda il master laser oscillatore23,24. Possono essere utilizzati per un attivo-feedback loop per stabilizzare la tempistica dell'elettrone grappoli per quanto riguarda l'oscillatore laser master, riducendo così lenti derive nel tempo di arrivo. Inoltre, il BAM si trova chiuso all'esperimento (BAM 4DBC3) può essere utilizzato per una correzione jitter di shot-to-shot nell'analisi dei dati, che è dettagliatamente al punto 5.1 del protocollo sperimentale.</li>
	<li>La pompa-sonda laser striscia fotocamera, che misura l'intervallo relativo tra la pompa-sonda laser output e la radiazione di dipolo generati per il grappolo di elettrone all'estremità dell'acceleratore prima è guidato nel fascio dump28.</li>
	<li>La fotocamera messa a fuoco, che immagini il laser "virtuale" a fuoco utilizzando la parte del raggio laser che fuoriesce attraverso lo specchio di tornitura ultimo dietro la messa a fuoco lente al fine di monitorare parassitariamente lenti derive spaziali del laser ottico.</li>
</ul>Sistemi simili sono disponibili presso le altre strutture FEL e sono fondamentali per l'esecuzione di un esperimento di affidabile pompa-sonda.

<table><tbody><tr><td>Xenon</td><td>Linde</td><td></td><td>minican</td></tr><tr><td>CH3I (ioduro di metile)</td><td>Sigma Aldrich</td><td>67692</td><td>o altro campione adatto</td></tr><tr><td>FEL pump-probe endstation</td><td>CAMP@FLASH o LAMP@LCLS</td><td></td><td>o una stazione simile in un altro impianto FEL</td></tr><tr><td>veloce XUV photodiode</td><td>Opto Diode Corp.</td><td></td><td></td>AXUVHS11</tr><tr><td>bias T</td><td>Tektronix</td><td>PSPL5575A</td><td></td></tr><tr><td>veloce ( &ge; oscilloscopio 2 GHz)</td><td>LeCroy WaveMaster</td><td>8600A</td><td></td></tr></tbody></table>

un protocollo sperimentale per femtosecond nir/uv - esperimenti di pump-probe xuv con laser a elettroni liberi

An Experimental Protocol for Femtosecond NIR/UV - XUV Pump-Probe Experiments with Free-Electron Lasers

Questo protocollo descrive i passaggi chiave di effettuazione e l'analisi di esperimenti di pompa-sonda a femtosecondi che combinano un femtosecond laser ottico con un laser a elettroni liberi. Questo include i metodi per stabilire che la spaziale e temporale si sovrappongono tra gli impulsi laser ottico ed elettroni liberi durante l'esperimento, come pure aspetti importanti dell'analisi dati, come ad esempio le correzioni per jitter del tempo di arrivo, che sono necessarie per ottenere il set di dati di alta qualità pompa-sonda con la migliore risoluzione temporale possibile. Questi metodi vengono illustrati per un esemplare esperimento eseguito presso il laser a elettroni liberi FLASH (Free electron LASer Hamburg) al fine di studiare fotochimica ultraveloce in molecole in fase gassosa mediante imaging di velocità mappa dello ione. Tuttavia, la maggior parte delle strategie sono inoltre applicabile a simili esperimenti di pompa-sonda utilizzando altri obiettivi o altre tecniche sperimentali.

Se il FEL e gli impulsi ottici laser sono spazialmente sovrapposti della regione di interazione dello spettrometro di ioni, la sovrapposizione temporale, cioè., il valore di ritardo T0, a cui gli impulsi laser e FEL arrivano esattamente allo stesso tempo, può essere trovato variando il ritardo tra gli impulsi FEL e NIR e analizzando il rapporto del Xe2 + a ione3 + Xe resa come una funzione di ritardo, come spiegato in precedenza nella sezione 3.2.1. Quando l'impulso NIR arriva dopo l'impulso FEL (che deve avere un'energia del fotone di 67,5 eV o superiore), Xe3 + ione rendimento è aumentato a causa di post-ionizzazione di eccitato, ione2 + Xe metastabile che vengono creati durante il decadimento della coclea processo seguito Xe (d) interno-shell ionizzazione18, come mostrato nella Figura 2. Stampa il rapporto di Xe2 + a Xe3 + ione resa come una funzione di ritardo così genera una funzione di passaggio, che può essere montata per estrarre il valore esatto di T0.
Una funzione di passaggio simile può essere ottenuta variando il ritardo tra gli impulsi laser e FEL e analizzando la tracce di tempo di volo dello ione o immagini di slancio dello ione di ioni altamente carica di iodio, come ho3 + o4 +, creato nell'ionizzazione di CH3 I, come spiegato sopra al punto 3.2.2). In questo caso, un contributo di bassa energia apparirà come un picco aggiuntivo al centro delle cime molto carica di iodio lo spettro di tempo di volo o come un punto luminoso al centro delle corrispondenti immagini di slancio, come mostrato nella Figura 3. Gli ioni di bassa energia vengono creati quando il CH3sono molecole prima sono dissociate da un impulso laser e il frammento dello ione è quindi post-ionizzato dal FEL impulso9,10. Questo metodo può essere utilizzato se impulsi o NIR o UV vengono utilizzati per l'esperimento di pompa-sonda, purché l'energia del fotone FEL è superiore a 57 eV, che è la soglia di ionizzazione interna-shell iodio 4d a CH3mi.
Al fine di corretta per il jitter nel tempo relativo arrivo degli impulsi FEL per quanto riguarda gli impulsi laser, shot by shot dati registrati da monitoraggio di orario di arrivo del mazzo (BAM), illustrato nella Figura 4, possono essere utilizzati per ordinare i dati registrati pompa-sonda nella post-analisi, come spiegato in precedenza nella sezione 5. Questo in genere migliora la risoluzione temporale e la qualità complessiva dei dati pompa-sonda notevolmente, come mostrato nella Figura 4 e, più dettagliatamente, in Savelyev et al 201712.
<img alt="Figure 1" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/57055/57055fig1.jpg"> Figura 1: messa a punto sperimentale. Schizzo del setup sperimentale per un esperimento di UV-pompa XUV-sonda su molecole in fase gassosa. L'UV (266 nm) fascio laser viene prodotto come il terzo armonico di un fascio di 800 nm titanio: zaffiro (Ti:Sa) utilizzando cristalli Beta bario borato (BBO) e compresso utilizzando un compressore di prisma. Collinearly è coincisa con il fascio di XUV FEL utilizzando uno specchio forato e focalizzata all'interno di un fascio di gas supersonica al centro di un biadesivo velocità mappa imaging spectrometer22,29. Distribuzioni di quantità di moto di ioni ed elettroni sono registrate alle estremità opposte dello spettrometro utilizzando un assembly di schermo di MCP/fosforo seguito da una telecamera CCD. <a href="https://cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/57055/57055fig1large.jpg" target="_blank">Clicca qui per visualizzare una versione più grande di questa figura.</a>
<img alt="Figure 2" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/57055/57055fig2.jpg"> Figura 2: ritardo-dipendenza del rendimento dello ione Xe. Spettro di XE ione time-of-flight (disaccoppiati MCP il segnale registrato da un veloce convertitore analogico/digitale) a 83 eV energia del fotone e con NIR laser impulsi che arrivano a 1 μs prima (traccia superiore, nero) e dopo (traccia in rosso, in basso) gli impulsi FEL. Il cambiamento fra Xe2 + e3 + rapporto di Xe è chiaramente visibile. <a href="https://cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/57055/57055fig2large.jpg" target="_blank">Clicca qui per visualizzare una versione più grande di questa figura.</a>
<img alt="Figure 3" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/57055/57055fig3.jpg"> Figura 3: ritardo-dipendenza della resa dello ione iodio e slancio. (A) Zoom-in su I4 + picco nello spettro di tempo di volo dello ione di CH3ho registrato all'energia del fotone 727 eV e con gli impulsi del laser UV che arrivano prima (linea rossa) e dopo (linea nera) gli impulsi FEL. La linea blu e verde, rispettivamente, mostrano lo spettro di tempo di volo per FEL e UV laser pulse da solo. Questa figura è stata modificata da Boll et al 201610. Immagine di slancio dello ione (B) i3 + ioni da CH3ho registrato all'energia del fotone 107 eV e con l'UV laser gli impulsi che arrivano prima gli impulsi FEL. (C) uguale (B), ma con gli impulsi di UV che arrivano dopo gli impulsi FEL. La scala di colore (B) e (C) indica il rendimento dello ione in unità arbitrarie. <a href="https://cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/57055/57055fig3large.jpg" target="_blank">Clicca qui per visualizzare una versione più grande di questa figura.</a>
<img alt="Figure 4" class="xfigimg" src="/files/ftp_upload/57055/57055fig4.jpg"> Figura 4: relativo arrivo tempo jitter di FEL impulsi per quanto riguarda gli impulsi laser ottico. (A) Shot by shot orario di arrivo monitor (BAM) dati per tutti i colpi FEL registrati durante un'esplorazione esemplare ritardo del mazzo. Il valore di riferimento BAM0 era impostato il valore BAM per questa scansione medio. (B) ione resa di bassa energia cinetica-ho3 + ioni prodotta in un esperimento di pompa-sonda UV-XUV su difluoroiodobenzene prima della correzione del jitter arrivo di colpo per colpo. La linea rossa indica che un discostamento in forma di una funzione di distribuzione cumulativa (funzione di errore di Gauss) ai dati sperimentali. Il parametro misura σ è una misura della risoluzione temporale totale dell'esperimento pompa-sonda. (C) come in (B) ma con le immagini di colpo singolo fatto ricorso in nuovi bidoni di ritardo utilizzando i dati BAM. Le barre di errore rappresentano una deviazione standard. Figura adattata da Savelyev et al 201712. <a href="https://cloudflare.jove.com/files/ftp_upload/57055/57055fig4large.jpg" target="_blank">Clicca qui per visualizzare una versione più grande di questa figura.</a>

Questo protocollo descrive i passaggi chiave per l'esecuzione e l'analisi di esperimenti di pompa-sonda combinando un femtosecond laser ottico con un laser a elettroni liberi al fine di studiare le reazioni fotochimiche ultraveloce in molecole in fase gassosa.

Un protocollo sperimentale per Femtosecond NIR/UV - esperimenti di Pump-Probe XUV con laser a elettroni liberi

This protocol describes key steps in performing and analyzing femtosecond pump-probe experiments that combine a femtosecond optical laser with a ...

Questo metodo può aiutare a rispondere a domande chiave in fisica e chimica come quali legami vengono spezzati per primi o come atomi ed elettroni si riorganizzano durante una reazione chimica. Il principale vantaggio di questa tecnica è che la radiazione ultravioletta estrema di un laser ad elettroni liberi o FEL può agire come una sonda site-specific perché ionizza solo atomi specifici all'interno di una molecola. Imparare a raggiungere sovrapposizioni spaziali e temporali tra il FEL e i raggi laser ottici beneficia della dimostrazione visiva perché vengono utilizzate diagnosi molto specifiche e gli effetti possono essere sottili.A dimostrare questa procedura sarà Demitrios Rompotis, fisico del flash free-electron laser di DESY. In primo luogo, verificare che il rilevatore di ioni, il rivelatore di elettroni e la potenza ad alta tensione per gli elettrodi dello spettrometro ionico siano spenti. Chiudere le persiane fel e laser ottiche utilizzando il software dello strumento.Configurare i filtri e gli attenuatori installati nella linea del fascio in modo che l'energia dell'impulso FEL e la potenza del laser ottico siano ridotte a meno dell'1% di trasmissione. Quindi inserire lo schermo di visualizzazione del fascio YAG cerio nella regione di interazione. Aprire l'otturatore FEL ed esaminare lo schermo tramite una telecamera CCD.Se il punto del fascio non è rilevabile sullo schermo, aumentare leggermente l'intensità del fascio. Una volta individuato il punto del fascio, contrassegnare la posizione del fascio FEL come regione di interesse nel software di acquisizione dei dati della fotocamera. Quindi aprire l'otturatore laser ottico e chiudere l'otturatore FEL.Regolare gli specchietti retrovisori per allineare il raggio laser ottico con la posizione marcata del fascio FEL. Ripetete questo processo di blocco del fascio per perfezionare la sovrapposizione spaziale e verificare che la sovrapposizione sia stabile. Una volta allineate le travi, rimuovere lo schermo di visualizzazione del fascio.Accendere i rivelatori e la potenza dell'elettrodo dello spettrometro. Assicurarsi che un fotodiodo veloce collegato a un oscilloscopio veloce sia installato perpendicolarmente al fascio FEL insieme a una rete mobile per deviare una piccola quantità di fotoni sparsi verso il diodo. Ridurre l'energia dell'impulso FEL e la potenza del laser ottico all'1% di trasmissione.Quindi chiudere le persiane laser FEL e ottiche. Inserire la mesh di dispersione nella trave. Regolare la posizione della mesh, l'energia dell'impulso FEL e la potenza laser ottica in modo che ogni singolo fascio produca un segnale chiaro ed entrambi i segnali abbiano la stessa altezza.Quindi chiudere l'otturatore laser ottico. Configura l'oscilloscopio veloce per utilizzare la migliore base di tempo disponibile e raccogliere circa 100 medie per una traccia. Registrare e salvare una traccia di riferimento della sola trave FEL.Quindi chiudere l'otturatore FEL e aprire l'otturatore laser ottico. Confrontare la traccia del laser ottico con la traccia di riferimento FEL. Quindi spostare l'ora di arrivo dell'impulso laser ottico in modo che l'inizio del segnale laser ottico corrisponda esattamente all'inizio del segnale FEL.Ripetere il blocco del fascio e il confronto dell'esordio del segnale per confermare che gli impulsi FEL e laser ottici sono allineati con precisione. Si noti l'ora in cui gli impulsi FEL e laser ottici si sovrappongono come stima iniziale di T0. Per iniziare a perfezionare T0, attenuare il FEL e il laser ottico in misura sufficiente per evitare di danneggiare i rivelatori di ioni ed elettroni quando il gas allo xeno viene introdotto nel sistema. Assicurarsi che lo spettrometro sia in modalità tempo di volo.Quindi introdurre il gas allo xeno nella camera attraverso il getto di gas o consentendo il gas allo xeno nella camera evacuata attraverso una valvola ad ago. Se si utilizza quest'ultimo metodo, raggiungere una pressione della camera tra uno per 10 e il negativo sette e uno per 10 fino ai sei millibar negativi. Registrare un tempo di ioni allo xeno dello spettro di volo.Quindi chiudere l'otturatore FEL e regolare l'energia dell'impulso FEL in modo che gli xeno due più e xeno tre plus siano tra gli stati carichi di xeno più forti nel tempo dello spettro di volo e gli stati carichi allo xeno più alti siano soppressi il più possibile. Quindi chiudere l'otturatore FEL e aprire l'otturatore laser ottico. Regolare la potenza del laser ottico in modo che gli impulsi laser producano principalmente xeno plus con solo una piccola quantità di xeno due più.Aprire l'otturatore FEL al termine della regolazione. In base al valore T0 grezzo precedentemente determinato, impostare la fasatura dell'impulso laser FEL e ottico in modo che gli impulsi laser ottici arrivino circa 200 picosecondi prima degli impulsi FEL. Acquisire un tempo di ioni allo xeno dello spettro di volo e determinare il rapporto tra xeno due più e xeno tre più dalle aree di picco.Quindi configurare i laser in modo che gli impulsi laser ottici arrivino circa 200 picosecondi dopo gli impulsi FEL. Acquisire un altro tempo di spettro di volo e determinare il rapporto tra xeno due più e xeno tre più. Verificare che il segnale xeno tre plus sia significativamente più forte in questo spettro rispetto allo spettro precedente.A volte la differenza tra il laser precoce e il laser tardi nel segnale allo xeno è molto piccola a causa dell'insufficiente sovrapposizione spaziale. In tal caso, si dovrebbe ripetere la procedura di sovrapposizione spaziale al fine di ottenere una grande differenza nei due segnali. Impostare il tempo di temporizzazione laser a metà strada tra i due valori precedenti e acquisire un altro tempo di spettro di volo.Confronta il rapporto tra xeno due più e xeno tre più per determinare se gli impulsi laser ottici arrivano prima o dopo gli impulsi FEL. Se gli impulsi laser ottici arrivano prima degli impulsi FEL, impostare la temporizzazione a metà strada tra il valore corrente e il valore al quale gli impulsi laser ottici sono arrivati 200 picosecondi dopo gli impulsi FEL. Acquisire un altro tempo di spettro di volo ed esaminare il rapporto tra xeno due più e xeno tre più.Continuare a regolare la temporizzazione dell'impulso laser fino a quando T0 non è stato approssimato con una precisione superiore a 500 femtosecondi. Quindi impostare una scansione di ritardo su una regione di più o meno un picosecondo intorno alla posizione approssimativa di T0 in passaggi non superiori a 50 femtosecondi. Acquisire un tempo di spettro di volo e determinare il rapporto tra xeno due più e xeno tre più per ogni passo.Tracciare questi rapporti rispetto ai tempi di ritardo, derivare una funzione passo e calcolare il centro della funzione passo per ottenere l'esatta posizione temporale di T0. Il tempo di ioni allo xeno della spettroscopia di volo potrebbe essere usato per determinare se un impulso vicino all'IR di 800 nanometri è arrivato in un bersaglio di gas allo xeno prima o dopo un impulso FEL con un'energia fotone di almeno 67,5 volt elettronici. La post-ionizzazione dello xeno metastabile eccitato due plus si è verificata quando l'impulso vicino all'IR è arrivato dopo che l'impulso FEL ha aumentato la resa dello xeno più tre. Tracciare il rapporto tra xeno due più e xeno tre più in funzione del tempo di ritardo forniva una funzione passo da cui T0 poteva essere determinato.Le immagini del momento ionico di iodio sono state utilizzate anche per determinare T0 con un'energia fotona di almeno 57 volt elettronici. Un contributo a bassa energia era visibile come un picco solo quando l'impulso UV arrivò prima dell'impulso FEL. T0 è stato estratto da un grafico della resa degli ioni di picco in funzione del tempo di ritardo.I dati shot-by-shot registrati da un Bunch Arrival Time Monitor sono stati utilizzati per correggere il jitter nel relativo orario di arrivo degli impulsi FEL rispetto agli impulsi laser ottici. Ciò ha prodotto un notevole miglioramento della qualità dei dati, in particolare nella risoluzione temporale. Una volta padroneggiato, stabilire la sovrapposizione temporale e spaziale tra gli impulsi laser ottici e il FEL può essere fatto in circa due o tre ore mentre la misurazione della sonda della pompa che segue richiede in genere diversi giorni.Sebbene questa procedura sia stata sviluppata per atomi e molecole in fase gassosa, può anche essere applicata ad altri campioni come nanoparticelle o liquidi e solidi. Non dimenticare che lavorare con laser femtosecondi ad alta potenza può essere estremamente pericoloso. Una formazione specifica sulla sicurezza è obbligatoria.E quando si lavora con laser ad alta potenza, indossare sempre gli occhiali protettivi di sicurezza laser.

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