Un protocollo sperimentale per Femtosecond NIR/UV - esperimenti di Pump-Probe XUV con laser a elettroni liberi

Questo metodo può aiutare a rispondere a domande chiave in fisica e chimica come quali legami vengono spezzati per primi o come atomi ed elettroni si riorganizzano durante una reazione chimica. Il principale vantaggio di questa tecnica è che la radiazione ultravioletta estrema di un laser ad elettroni liberi o FEL può agire come una sonda site-specific perché ionizza solo atomi specifici all'interno di una molecola. Imparare a raggiungere sovrapposizioni spaziali e temporali tra il FEL e i raggi laser ottici beneficia della dimostrazione visiva perché vengono utilizzate diagnosi molto specifiche e gli effetti possono essere sottili.

A dimostrare questa procedura sarà Demitrios Rompotis, fisico del flash free-electron laser di DESY. In primo luogo, verificare che il rilevatore di ioni, il rivelatore di elettroni e la potenza ad alta tensione per gli elettrodi dello spettrometro ionico siano spenti. Chiudere le persiane fel e laser ottiche utilizzando il software dello strumento.

Configurare i filtri e gli attenuatori installati nella linea del fascio in modo che l'energia dell'impulso FEL e la potenza del laser ottico siano ridotte a meno dell'1% di trasmissione. Quindi inserire lo schermo di visualizzazione del fascio YAG cerio nella regione di interazione. Aprire l'otturatore FEL ed esaminare lo schermo tramite una telecamera CCD.

Se il punto del fascio non è rilevabile sullo schermo, aumentare leggermente l'intensità del fascio. Una volta individuato il punto del fascio, contrassegnare la posizione del fascio FEL come regione di interesse nel software di acquisizione dei dati della fotocamera. Quindi aprire l'otturatore laser ottico e chiudere l'otturatore FEL.

Regolare gli specchietti retrovisori per allineare il raggio laser ottico con la posizione marcata del fascio FEL. Ripetete questo processo di blocco del fascio per perfezionare la sovrapposizione spaziale e verificare che la sovrapposizione sia stabile. Una volta allineate le travi, rimuovere lo schermo di visualizzazione del fascio.

Accendere i rivelatori e la potenza dell'elettrodo dello spettrometro. Assicurarsi che un fotodiodo veloce collegato a un oscilloscopio veloce sia installato perpendicolarmente al fascio FEL insieme a una rete mobile per deviare una piccola quantità di fotoni sparsi verso il diodo. Ridurre l'energia dell'impulso FEL e la potenza del laser ottico all'1% di trasmissione.

Quindi chiudere le persiane laser FEL e ottiche. Inserire la mesh di dispersione nella trave. Regolare la posizione della mesh, l'energia dell'impulso FEL e la potenza laser ottica in modo che ogni singolo fascio produca un segnale chiaro ed entrambi i segnali abbiano la stessa altezza.

Quindi chiudere l'otturatore laser ottico. Configura l'oscilloscopio veloce per utilizzare la migliore base di tempo disponibile e raccogliere circa 100 medie per una traccia. Registrare e salvare una traccia di riferimento della sola trave FEL.

Quindi chiudere l'otturatore FEL e aprire l'otturatore laser ottico. Confrontare la traccia del laser ottico con la traccia di riferimento FEL. Quindi spostare l'ora di arrivo dell'impulso laser ottico in modo che l'inizio del segnale laser ottico corrisponda esattamente all'inizio del segnale FEL.

Ripetere il blocco del fascio e il confronto dell'esordio del segnale per confermare che gli impulsi FEL e laser ottici sono allineati con precisione. Si noti l'ora in cui gli impulsi FEL e laser ottici si sovrappongono come stima iniziale di T0. Per iniziare a perfezionare T0, attenuare il FEL e il laser ottico in misura sufficiente per evitare di danneggiare i rivelatori di ioni ed elettroni quando il gas allo xeno viene introdotto nel sistema. Assicurarsi che lo spettrometro sia in modalità tempo di volo.

Quindi introdurre il gas allo xeno nella camera attraverso il getto di gas o consentendo il gas allo xeno nella camera evacuata attraverso una valvola ad ago. Se si utilizza quest'ultimo metodo, raggiungere una pressione della camera tra uno per 10 e il negativo sette e uno per 10 fino ai sei millibar negativi. Registrare un tempo di ioni allo xeno dello spettro di volo.

Quindi chiudere l'otturatore FEL e regolare l'energia dell'impulso FEL in modo che gli xeno due più e xeno tre plus siano tra gli stati carichi di xeno più forti nel tempo dello spettro di volo e gli stati carichi allo xeno più alti siano soppressi il più possibile. Quindi chiudere l'otturatore FEL e aprire l'otturatore laser ottico. Regolare la potenza del laser ottico in modo che gli impulsi laser producano principalmente xeno plus con solo una piccola quantità di xeno due più.

Aprire l'otturatore FEL al termine della regolazione. In base al valore T0 grezzo precedentemente determinato, impostare la fasatura dell'impulso laser FEL e ottico in modo che gli impulsi laser ottici arrivino circa 200 picosecondi prima degli impulsi FEL. Acquisire un tempo di ioni allo xeno dello spettro di volo e determinare il rapporto tra xeno due più e xeno tre più dalle aree di picco.

Quindi configurare i laser in modo che gli impulsi laser ottici arrivino circa 200 picosecondi dopo gli impulsi FEL. Acquisire un altro tempo di spettro di volo e determinare il rapporto tra xeno due più e xeno tre più. Verificare che il segnale xeno tre plus sia significativamente più forte in questo spettro rispetto allo spettro precedente.

A volte la differenza tra il laser precoce e il laser tardi nel segnale allo xeno è molto piccola a causa dell'insufficiente sovrapposizione spaziale. In tal caso, si dovrebbe ripetere la procedura di sovrapposizione spaziale al fine di ottenere una grande differenza nei due segnali. Impostare il tempo di temporizzazione laser a metà strada tra i due valori precedenti e acquisire un altro tempo di spettro di volo.

Confronta il rapporto tra xeno due più e xeno tre più per determinare se gli impulsi laser ottici arrivano prima o dopo gli impulsi FEL. Se gli impulsi laser ottici arrivano prima degli impulsi FEL, impostare la temporizzazione a metà strada tra il valore corrente e il valore al quale gli impulsi laser ottici sono arrivati 200 picosecondi dopo gli impulsi FEL. Acquisire un altro tempo di spettro di volo ed esaminare il rapporto tra xeno due più e xeno tre più.

Continuare a regolare la temporizzazione dell'impulso laser fino a quando T0 non è stato approssimato con una precisione superiore a 500 femtosecondi. Quindi impostare una scansione di ritardo su una regione di più o meno un picosecondo intorno alla posizione approssimativa di T0 in passaggi non superiori a 50 femtosecondi. Acquisire un tempo di spettro di volo e determinare il rapporto tra xeno due più e xeno tre più per ogni passo.

Tracciare questi rapporti rispetto ai tempi di ritardo, derivare una funzione passo e calcolare il centro della funzione passo per ottenere l'esatta posizione temporale di T0. Il tempo di ioni allo xeno della spettroscopia di volo potrebbe essere usato per determinare se un impulso vicino all'IR di 800 nanometri è arrivato in un bersaglio di gas allo xeno prima o dopo un impulso FEL con un'energia fotone di almeno 67,5 volt elettronici. La post-ionizzazione dello xeno metastabile eccitato due plus si è verificata quando l'impulso vicino all'IR è arrivato dopo che l'impulso FEL ha aumentato la resa dello xeno più tre. Tracciare il rapporto tra xeno due più e xeno tre più in funzione del tempo di ritardo forniva una funzione passo da cui T0 poteva essere determinato.

Le immagini del momento ionico di iodio sono state utilizzate anche per determinare T0 con un'energia fotona di almeno 57 volt elettronici. Un contributo a bassa energia era visibile come un picco solo quando l'impulso UV arrivò prima dell'impulso FEL. T0 è stato estratto da un grafico della resa degli ioni di picco in funzione del tempo di ritardo.

I dati shot-by-shot registrati da un Bunch Arrival Time Monitor sono stati utilizzati per correggere il jitter nel relativo orario di arrivo degli impulsi FEL rispetto agli impulsi laser ottici. Ciò ha prodotto un notevole miglioramento della qualità dei dati, in particolare nella risoluzione temporale. Una volta padroneggiato, stabilire la sovrapposizione temporale e spaziale tra gli impulsi laser ottici e il FEL può essere fatto in circa due o tre ore mentre la misurazione della sonda della pompa che segue richiede in genere diversi giorni.

Sebbene questa procedura sia stata sviluppata per atomi e molecole in fase gassosa, può anche essere applicata ad altri campioni come nanoparticelle o liquidi e solidi. Non dimenticare che lavorare con laser femtosecondi ad alta potenza può essere estremamente pericoloso. Una formazione specifica sulla sicurezza è obbligatoria.

E quando si lavora con laser ad alta potenza, indossare sempre gli occhiali protettivi di sicurezza laser.