Name: Misurazione di coerenze ultraveloce vibrazionale in cationi poliatomici radicale con ionizzazione adiabatico del forte-campo (Video) | JoVE Journal
Uploaded: 2018-08-06T15:00:00.000+00:00
Duration: 8 min 22 s
Description: Scopri la misurazione di coerenze ultraveloci in cationi poliatomici radicale con ionizzazione adiabatico del forte-campo. Questo metodo utilizza laser femtosecondo per studiare la dinamica molecolare e la dissociazione.

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Gli autori non hanno nulla a rivelare.

Questo protocollo permette di risolvere ultraveloce dinamica vibrazionale in cationi poliatomici radicale attraverso preparazione selettiva degli ioni nello stato elettronico fondamentale. Mentre la procedura standard campo forte ionizzazione usando 800 nm può preparare vibrazionale coerenze in cationi radicali stato terra-elettronico di prima fila diatómicos10,11,12,13 e CO 2 <sup c...

Dopo l'invenzione del laser negli anni ' 60, l'obiettivo di rompere selettivamente legami chimici nelle molecole è stato un sogno di lunga data di chimici e fisici. La possibilità di regolare sia laser frequenza e intensità è stato creduto per abilitare diretto scissione di un legame di destinazione tramite assorbanza di energia selettiva alla frequenza vibrazionale associato1,2,3,4 . Tuttavia, i primi esperimenti trovano che ridistribuzione vibrazionale intramolecolare dell'energia assorbita in tutta la molecola spesso provocato dalla scissione non selettivo del più debole legame4,5. E ' stato non fino a quando lo sviluppo del femtosecond impulsi laser e la pompa-sonda tecnica6 verso la fine degli anni ' 80 che la diretta manipolazione di stati vibrazionali coerenti, o "pacchetti d'onda", abilitato controllo riuscito sul legame scissione e altra obiettivi6,7,8. Misurazioni di pompa-sonda, in cui l'impulso di "pompa" si prepara un stato eccitato o ione che successivamente viene eccitato da un impulso di tempo-in ritardo "sonda", rimangono una delle tecniche più ampiamente usate per studiare i processi ultraveloci in molecole9, 10,11,12,13,14,15,16,17,18, 19,20.
Una limitazione significativa per studiare la dissociazione ultrafast dynamics dei cationi radicali poliatomiche con pompa-sonda eccitazione accoppiata alla spettrometria di massa rilevazione deriva dalla frammentazione non selettivo della molecola bersaglio dalla pompa ionizzante impulso alla lunghezza d'onda costituita di 800 nm21,22,23. Questa frammentazione in eccesso deriva dalla ionizzazione multifotonica nonadiabatic e possono essere attenuata mediante lo spostamento della lunghezza d'onda di eccitazione nel vicino infrarosso (ad es., 1200-1500 nm)22,23,24, 25. A queste lunghezze d'onda, il contributo degli aumenti di tunneling adiabatico elettrone rispetto eccitazione multifotonica nel processo di ionizzazione22,23. Tunneling adiabatico conferisce poca energia in eccesso per la molecola e forme prevalentemente "a freddo" terra stato ioni molecolari19,22,23. Il nostro lavoro precedente ha dimostrato che l'uso del vicino infrarosso eccitazione migliora notevolmente la preparazione di eccitazioni vibrazionale coerente, o "pacchetti d'onda", in cationi poliatomici radicale rispetto a 800 nm eccitazione19, 20. Questo lavoro illustrerà la differenza tra campo forte ionizzazione dominato da contributi multifotonica e tunneling con misurazioni di pompa-sonda sulla guerra chimica agente simulante Dimetil metilfosfonato (DMMP) utilizzando 1500 nm e 800 nm lunghezze d'onda di pompa.
Nei nostri esperimenti di pompa-sonda, una coppia di impulsi laser ultrabrevi è ritardata, ricombinato e concentrati in uno spettrometro di massa di tempo di volo, come mostrato nel nostro setup nella Figura 1. Questi esperimenti richiedono un amplificatore rigenerativa costituita producendo > 2 mJ, 800 nm, 30 impulsi di fs. Uscita dell'amplificatore è diviso su un divisore di fascio di 90: 10 (% r %T), dove la maggior parte dell'energia viene utilizzata per pompare un amplificatore ottico parametrico (OPA) per la generazione di impulsi di 20-30 fs, 1200-1600 nm, 100-300 µ j. Il diametro del fascio IR pompa viene espanso a 22 mm e il diametro del 800 nm sonda fascio collimato giù a 5,5 mm e animato utilizzando un diaframma ad iride. Questi collimazioni causare il fascio pompa messa a fuoco a un significativamente più piccolo fascio vita (9 µm) rispetto il fascio sonda (30 µm), assicurando così che tutti gli ioni formati durante l'impulso di pompa ionizzante sono eccitati da un impulso temporizzato sonda. Questa configurazione è utilizzata perché l'obiettivo dei nostri esperimenti è quello di sondare le dinamiche dello ione molecolare genitore, che può essere costituito anche a bassa intensità vicino ai bordi del fascio focalizzato. Notiamo che se la dinamica di più specie ioniche altamente eccitato è di interesse, poi il diametro del fascio sonda dovrebbe essere fatto più piccolo di quello della pompa.
La pompa e sonda impulsi si propagano collinearly e sono concentrati nell'area di estrazione del Wiley-McLaren spettrometro di massa di tempo di volo (TOF-MS)26 (Figura 2). Molecolari campioni collocati in un flaconcino sono attaccati alla presa e aperti al vuoto. Questa configurazione richiede che la molecola in esame abbia una pressione di vapore diverso da zero; per molecole con bassa pressione di vapore, il flaconcino può essere riscaldato. Il flusso di campione gassoso nella camera è controllato da due valvole variabile perdita. Il campione entra nella camera attraverso un 1/16" in acciaio inox tubo circa 1 cm lontano il fuoco del laser (Figura 2) al fine di consegnare una localmente alta concentrazione della molecola bersaglio nell'estrazione regione27. La piastra di estrazione ha una fessura di 0,5 mm orientata ortogonale per i percorsi di propagazione e ioni di laser. Perché la gamma di Rayleigh del fascio pompa è di circa 2 mm, questa fessura serve come un filtro, permettendo solo ioni generati dal volume focale centrale dove l'intensità è massima per passare attraverso la piastra di estrazione28. Gli ioni inserire un tubo di drift privo di campo di 1 m per raggiungere il Z-gap canale micro piastra (MCP) rivelatore29, dove vengono rilevati e registrati con un oscilloscopio digitale 1GHz presso il tasso di ripetizione di 1 kHz di laser tipico commerciale costituita.

<table><tbody><tr><td>Componenti dello spettrometro di massa</td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>TOF stack di lenti e assemblaggio del tubo di volo</td><td>Jordan TOF Products, Inc.</td><td>C-677</td><td></td></tr><tr><td>Gruppo rivelatore Z-gap da 18 mm</td><td>Jordan TOF Products, Inc.</td><td>C-701Z</td><td></td></tr><tr><td>TOF alimentatore ad alta tensione</td><td>Jordan TOF Products, Inc.</td><td>D-603</td><td></td></tr><tr><td>Componenti del sistema del vuoto</td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>Pompa primaria rotativa a palette</td><td>Edwards Vacuum LLC</td><td>RV12</td><td></td></tr><tr><td>Pompe turbomolecolari (2)</td><td>Edwards Vacuum LLC</td><td>EXT255H</td><td></td></tr><tr><td>Controllori per pompe turbomolecolari (2)</td><td>Edwards Vacuum LLC</td><td>EXC300</td><td></td></tr><tr><td>Manometro</td><td>Edwards Vacuum LLC</td><td>AIGX-S-DN40CF</td><td></td></tr><tr><td>Refrigeratore per raffreddamento ad acqua</td><td>Neslab</td><td>CFT-25</td><td></td></tr><tr><td>Sistema laser a femtosecondi</td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>Ti:Amplificatore rigenerativo in zaffiro</td><td>Coherent, Inc.</td><td>Oscillatore e amplificatore Astrella</td><td>in un unico sistema integrato</td></tr><tr><td>Amplificatore Ottico Parametrico (OPA)</td><td>Conversione della Luce</td><td>TOPAS Prime</td><td></td></tr><tr><td>Motion control</td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>Stadio di traslazione lineare motorizzato 1" di corsa</td><td>Thorlabs</td><td>Z825B</td><td></td></tr><tr><td>controller per stadio di traslazione lineare</td><td>Thorlabs</td><td>KDC 101</td><td></td></tr><tr><td>Hub controller USB e alimentatore</td><td>Thorlabs</td><td>KCH 601</td><td></td></tr><tr><td>Stadio di traslazione lineare manuale 1" di corsa</td><td>Thorlabs</td><td>PT1</td><td></td></tr><tr><td>Detectors</td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>Pyroelectric laser energy meter</td><td>Coherent, Inc.</td><td></td><td></td>1168337</tr><tr><td>Misuratore di potenza laser termico</td><td>Coherent, Inc.</td><td>5356E16R</td><td></td></tr><tr><td>Rivelatore Si-biased 200-1100 nm</td><td>Thorlabs</td><td>DET10A</td><td></td></tr><tr><td>Telecamera CMOS USB compatta</td><td>Thorlabs</td><td>DCC1545M</td><td></td></tr><tr><td>Spettrometro USB</td><td>Ocean Optics</td><td>HR4000</td><td></td></tr><tr><td>Oscilloscopio digitale da 1 GHz&nbsp;</td><td>LeCroy</td><td>WaveRunner 610Zi</td><td></td></tr><tr><td>Optics</td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>Type 1 BBO crystal</td><td>Crylight Photonics</td><td>BBO007</td><td>l'apertura e lo spessore possono essere personalizzati</td></tr><tr><td>Piastra acromatica a semionda, 1100-2000 nm</td><td>Thorlabs</td><td>AHWP05M-1600</td><td></td></tr><tr><td>Wollaston polarizzatore a prisma</td><td>Thorlabs</td><td>WPM10</td><td></td></tr><tr><td>Hollow catadiottro</td><td>PLX, Inc.</td><td>OW-20-1C</td><td></td></tr><tr><td>Filtro a densità neutra variabile</td><td>Thorlabs</td><td>NDC-100C-2</td><td></td></tr><tr><td>Specchio dicroico passatempo lungo diametro 2"</td><td>Thorlabs</td><td>DMLP950L</td><td></td></tr><tr><td>Software</td><td></td><td></td><td></td></tr><tr><td>Digital Camera image software</td><td>Thorlabs</td><td>ThorCam</td><td></td></tr><tr><td>Interfaccia di comunicazione dello strumento</td><td>Nazionale Instruments</td><td>NI-MAX</td><td></td></tr><tr><td>Ambiente di sviluppo grafico per programmi di misura</td><td>National Instruments</td><td>LabVIEW</td><td></td></tr><tr><td>Software di elaborazione dati</td><td>Mathworks</td><td>MATLAB</td><td></td></tr></tbody></table>

misurazione di coerenze ultraveloce vibrazionale in cationi poliatomici radicale con ionizzazione adiabatico del forte-campo

Measurement of Ultrafast Vibrational Coherences in Polyatomic Radical Cations with Strong-Field Adiabatic Ionization

Presentiamo un metodo pompa-sonda per la preparazione di coerenze vibrazionale in poliatomici cationi radicali e sondando la loro dinamica ultraveloce. Spostando la lunghezza d'onda dell'impulso forte campo ionizzante pompa di comunemente usato 800 nm nel vicino infrarosso (1200-1600 nm), il contributo del tunnel per il processo di ionizzazione adiabatico di elettroni aumenta rispetto al multifotonica assorbimento. Ionizzazione adiabatico si traduce in popolazione predominante dello stato elettronico fondamentale dello ione alla rimozione dell'elettrone, che prepara efficacemente uno stato vibrazionale coerente ("pacchetto d'onde"), suscettibile di successiva eccitazione. Nei nostri esperimenti, la dinamica vibrazionale coerente vengono sondata con un impulso di campo debole 800 nm e il tempo-dipendente delle prodotti di dissociazione misurati in uno spettrometro di massa di tempo di volo. Vi presentiamo le misurazioni sulla molecola Dimetil metilfosfonato (DMMP) per illustrare come utilizzando impulsi di 1500 nm per l'eccitazione aumenta l'ampiezza delle oscillazioni coerenti agli ioni rendimenti di un fattore 10 rispetto agli impulsi di 800 nm. Questo protocollo può essere implementato in impostazioni pompa-sonda esistenti attraverso l'incorporazione di un amplificatore ottico parametrico (OPA) per la conversione di lunghezza d'onda.

Vengono presentati i risultati ottenuti per la molecola DMMP21 . La figura 3 Mostra gli spettri di massa DMMP prelevati a zero tempo di ritardo con le intensità di picco della pompa 1500 nm e 800 nm sonda legumi essendo 8 x 1013 e 8 x 1012 W cm-2, rispettivamente. Per riferimento, lo spettro di massa preso con solo l'impulso di pompa è anche mostrato. Gli spettri sono media laser oltre 10.000 colpi (acq...

Vi presentiamo un protocollo per sondare coerenze ultraveloce vibrazionale in poliatomici cationi radicali che provocare la dissociazione molecolare.

Misurazione di coerenze ultraveloce vibrazionale in cationi poliatomici radicale con ionizzazione adiabatico del forte-campo

We present a pump-probe method for preparing vibrational coherences in polyatomic radical cations and probing their ultrafast dynamics. By shifting the ...

Questo metodo può aiutare a rispondere a domande chiave sulla dinamica ultra veloce dei cationi radicali poliatomici, come ad esempio se i moti vibrazionali coerenti sono eccitati e come l'esozione coerente guida l'associazione dei legami. Il vantaggio principale di questa tecnica è che i cationi radicalici poliatomici possono essere preparati nello stato elettronico fondamentale, il che migliora significativamente la capacità di risolvere moti vibrazionali coerenti. In generale, le persone che non conoscono questo metodo avrebbero difficoltà a impostare due percorsi di raggio indipendenti con lo stesso nome di percorso per garantire che i due raggi si propaghino esattamente parallelamente o collineramente quando necessario.Per prima cosa, accendi il laser a femtosecondi e attendi circa 30 minuti che si stabilizzi. Posizionare un divisore di fascio 90/10 dopo l'uscita del laser per generare due repliche, che verranno utilizzate per costruire le linee di fascio della pompa e della sonda. Controllare la potenza del laser prima del divisore di raggio e la potenza del raggio trasmesso per assicurarsi che venga trasmesso circa il 10% della potenza.Dirigere il raggio riflesso nell'amplif

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Chimica

Un fascio molecolare accoppiato ad sintonizzabile spettrometro ultravioletto di massa fotoionizzazione vuoto ad un sincrotrone fornisce uno strumento comodo per esplorare la struttura elettronica di molecole isolate in fase gas e cluster. Meccanismi di trasferimento di protoni in dimeri di basi del DNA sono stati chiariti con questa tecnica.

Spettrometria di massa molecolare Larghezza Con Tunable Ultraviolet vuoto (VUV) Luce di Sincrotrone

Specie molecolari e atomiche biatomiche risolte nel tempo sono misurate utilizzando LIBS. Gli spettri sono raccolte a vari ritardi a seguito della generazione di plasma di breakdown ottico con Nd: radiazione laser YAG e vengono valutati per dedurre densità elettronica e temperatura.

Misura e Analisi di idrogeno atomico e molecolare Diatomic AlO, C<sub&gt; 2</sub&gt;, CN, e TiO Spectra Following Laser-Induced Breakdown ottico

Presentiamo un protocollo per creare un filmato in tempo reale di un pacchetto di onde rotazionali molecolari utilizzando una configurazione di imaging di esplosione di Coulomb ad alta risoluzione.

Direct Imaging di laser-driven ultraveloce rotazione molecolare

Per piccole specie chirali, Coulomb esplosione Imaging fornisce un nuovo approccio per determinare la manualità delle singole molecole.

Formazione immagine di esplosione Coulombiana come uno strumento per distinguere tra stereoisomeri

Descriviamo un esperimento progettato per sondare l'elettronico danno indotto in nanocristalli di Buckminsterfullerene (C60) di impulsi a femtosecondi intenso, dei raggi x. L'esperimento ha trovato che, sorprendentemente, piuttosto che essere stocastico, i raggi x hanno indotto electron dynamics in C60 sono altamente correlati, che si estendono su centinaia di celle all'interno di cristalli1.

Misurazioni delle correlazioni a lungo raggio elettroniche durante gli esperimenti di diffrazione a femtosecondi eseguiti su nanocristalli di Buckminsterfullerene

Questo protocollo descrive i passaggi chiave per l'esecuzione e l'analisi di esperimenti di pompa-sonda combinando un femtosecond laser ottico con un laser a elettroni liberi al fine di studiare le reazioni fotochimiche ultraveloce in molecole in fase gassosa.

Un protocollo sperimentale per Femtosecond NIR/UV - esperimenti di Pump-Probe XUV con laser a elettroni liberi

Qui, presentiamo un protocollo per l'imaging di fotoelettroni di specie anioniche. Anioni generato nel vuoto e separati mediante spettrometria di massa sono sondati utilizzando fotoelettronica velocità mappata di imaging, fornendo i dettagli dell'anione e livelli di energia neutrali, anione e neutra con struttura e la natura dello stato elettronico dell'anione.

Imaging di fotoelettroni di anioni illustrato da 310 Nm distaccamento di F−

Vengono descritti i dettagli di generazione e ottimizzazione del segnale, misurazione, acquisizione dei dati e gestione dei dati per uno spettrometro Raman stimolato a IR risolto al tempo del femtosecondo. Uno studio Raman stimolato vicino all'infrarosso sulle dinamiche di stato eccitato del carotene z nel toluene è mostrato come un'applicazione rappresentativa.

Ultrafast Time-resolved Near-IR Stimulated Raman Measurements of Functional .

Una cella solare sensibilizzata ai coloranti è stata solvasa dagli RTI; utilizzando potenziali empirici ottimizzati, è stata applicata una simulazione di dinamica molecolare per calcolare le proprietà vibrazionali. Gli spettri vibrazionali ottenuti sono stati confrontati con la dinamica molecolare dell'esperimento e dell'initio ab; vari spettri potenziali empirici mostrano come la parametrizzazione della carica parziale del liquido ionico influenzi la previsione degli spettri vibrazionali.

Spettri vibrazionali di un'interfaccia N719-Chromophore/Titania da Simulazione empirica-potenziale di dinamica molecolare, solvata da un liquido ionico a temperatura ambiente

Questo protocollo è un punto di partenza per principianti nell'elaborazione, nell'adattamento e nell'interpretazione degli spettri di assorbimento transitorio. L'obiettivo di questo protocollo è la preparazione di set di dati e l'adattamento utilizzando sia la cinetica a singola lunghezza d'onda che l'analisi del tempo di vita globale. Vengono discusse le sfide associate ai dati di assorbimento transitorio e al loro adattamento.

Introduzione all'elaborazione, all'adattamento e all'interpretazione dei dati di assorbimento transitorio

Scopri la misurazione di coerenze ultraveloci in cationi poliatomici radicale con ionizzazione adiabatico del forte-campo. Questo metodo utilizza laser femtosecondo per studiare la dinamica molecolare e la dissociazione.

Misurazione di coerenze ultraveloce vibrazionale in cationi poliatomici radicale con ionizzazione adiabatico del forte-campo

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